JP2012064487A - Method for manufacturing battery, battery, vehicle, and electronic device - Google Patents

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雅和 真田
Takeshi Matsuda
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for manufacturing a battery with excellent properties preventing each pair of adjacent functional layers from peeling, a battery manufactured by the method, and a device containing the battery.SOLUTION: A negative electrode collector layer (S101), a negative electrode active material layer (S102), a polymer electrolyte layer (S103), a positive electrode active material layer (S104), and a positive electrode collector layer (S105) are sequentially layered by coating a substrate with coating liquids each containing the material for each functional layer. Each pair of adjacent layers has excellent adhesion and hardly causes peeling between the layers because each layer is formed by coating. By coating with the active material layers in a pattern having a prescribed three-dimensional structure, the surface area becomes larger with respect to the amount of the active materials to improve battery properties.

Description

この発明は、活物質層間に電解質層を介在させてなる電池の製造方法、該構造を有する電池および該電池を備える機器に関するものである。   The present invention relates to a battery manufacturing method in which an electrolyte layer is interposed between active material layers, a battery having the structure, and a device including the battery.

例えばリチウムイオン電池のような化学電池を製造する方法としては、従来より、正極活物質および負極活物質をそれぞれ付着させた集電体としての金属箔をセパレータを介して重ね合わせ、セパレータに電解液を含浸させる技術が知られている。このような電池においては、互いに異なる各機能層間の密着性が電池の性能に影響を及ぼす。特に、集電体となる金属箔と、主に小粒子の形態で供給される活物質材料との間では密着性があまり良くなく、これに起因して集電体層と活物質層との間における電気伝導性が低下したり、これらの層の間で剥離が生じやすいなどの問題がある。   For example, as a method of manufacturing a chemical battery such as a lithium ion battery, conventionally, a metal foil as a current collector to which a positive electrode active material and a negative electrode active material are attached is superposed via a separator, and an electrolytic solution is applied to the separator. A technique of impregnating with is known. In such a battery, the adhesion between different functional layers affects the performance of the battery. In particular, the adhesion between the metal foil serving as the current collector and the active material material supplied mainly in the form of small particles is not so good. There are problems such as a decrease in electrical conductivity between the layers and peeling between these layers.

この問題に対応するため、例えば特許文献１には、活物質材料に添加することで集電体箔との密着性を向上させるための各種のバインダ材料が開示されている。また、特許文献２に記載の技術では、集電体層と活物質層との間に剥離防止のための密着層を設けている。また、特許文献３に記載の技術では、金属箔集電体表面に活物質を含むペーストを塗布して活物質層を形成し、その後これをロールプレスすることで金属箔と活物質とを密着させている。   In order to cope with this problem, for example, Patent Document 1 discloses various binder materials for improving adhesion to the current collector foil by adding to the active material. In the technique described in Patent Document 2, an adhesion layer for preventing peeling is provided between the current collector layer and the active material layer. In the technique described in Patent Document 3, a paste containing an active material is applied to the surface of a metal foil current collector to form an active material layer, and then the metal foil and the active material are adhered to each other by roll pressing. I am letting.

特開２０１０−００９９１７号公報（例えば、段落００１２）JP 2010-009917 A (for example, paragraph 0012) 特開２００２−３０４９９７号公報（例えば、図１）Japanese Patent Laid-Open No. 2002-304997 (for example, FIG. 1) 特開平１１−１８５７３６号公報（例えば、図１０）JP-A-11-185736 (for example, FIG. 10)

特許文献１および２に記載の技術では、電池としての機能に直接寄与しない材料を活物質層に多く混入させることになるため、完成後の電池としての性能という点で必ずしも十分なものが得られない。また、この種の電池構造においては活物質層の表面に凹凸パターンのような立体的構造を設けることで表面積を増大させて充放電特性を向上させようとする技術思想があるが、特許文献３に記載の技術ではこのような立体的構造が破壊されてしまうため、このような技術思想に適用することが困難である。   In the techniques described in Patent Documents 1 and 2, a large amount of material that does not directly contribute to the function as a battery is mixed into the active material layer, so that a sufficient battery performance is not necessarily obtained. Absent. In addition, in this type of battery structure, there is a technical idea of improving the charge / discharge characteristics by increasing the surface area by providing a three-dimensional structure such as an uneven pattern on the surface of the active material layer. Since the three-dimensional structure is destroyed by the technique described in (1), it is difficult to apply to such a technical idea.

このように、従来の技術においては、集電体層と活物質層との間における剥離を防止しつつ、かつ特性の良好な電池を製造するための技術が確立されるには至っていなかった。   As described above, in the conventional technique, a technique for manufacturing a battery having good characteristics while preventing separation between the current collector layer and the active material layer has not been established. .

この発明は上記課題に鑑みなされたものであり、各機能層間における剥離を防止しつつ、かつ特性の良好な電池を製造するための技術およびこれにより製造される電池および該電池を備える各種機器を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above problems, and provides a technique for manufacturing a battery having good characteristics while preventing delamination between functional layers, and a battery manufactured thereby and various devices including the battery. The purpose is to provide.

この発明にかかる電池の製造方法は、上記目的を達成するため、基材の表面に第１集電体の材料を含む塗布液を塗布して第１集電体層を形成する第１集電体層形成工程と、前記第１集電体層の表面に第１活物質の材料を含む塗布液を塗布して第１活物質層を形成する第１活物質層形成工程と、前記第１活物質層の表面に固体電解質の材料を含む塗布液を塗布して電解質層を形成する電解質層形成工程と、前記電解質層の表面に第２活物質の材料を含む塗布液を塗布して第２活物質層を形成する第２活物質層形成工程と、前記第２活物質層の表面に第２集電体の材料を含む塗布液を塗布して第２集電体層を形成する第２集電体層形成工程とを備えることを特徴としている。   In order to achieve the above object, the battery manufacturing method according to the present invention applies the coating solution containing the material of the first current collector to the surface of the base material to form the first current collector layer. A body layer forming step, a first active material layer forming step of forming a first active material layer by applying a coating liquid containing a material of the first active material to the surface of the first current collector layer, and the first An electrolyte layer forming step of forming an electrolyte layer by applying a coating solution containing a solid electrolyte material on the surface of the active material layer, and applying a coating solution containing a material of the second active material on the surface of the electrolyte layer A second active material layer forming step of forming a second active material layer; and a second current collector layer formed by applying a coating solution containing a second current collector material to the surface of the second active material layer And 2 current collector layer forming step.

このように構成された発明では、電池を構成するために必須の構成である、第１集電体層、第１活物質層、電解質層、第２活物質層および第２集電体層の各機能層がいずれも塗布によって形成される。つまり、各機能層が、当該層の材料物質を含む塗布液を順次塗り重ねることによって形成される。このため、上記した金属箔と塗布による層との間で生じる密着性の問題はほとんどなく、各機能層間における剥離を防止しつつ、かつ特性の良好な電池を製造することができる。   In the invention thus configured, the first current collector layer, the first active material layer, the electrolyte layer, the second active material layer, and the second current collector layer, which are indispensable components for constituting a battery, are provided. Each functional layer is formed by coating. That is, each functional layer is formed by sequentially applying a coating liquid containing the material substance of the layer. For this reason, there is almost no problem of the adhesiveness which arises between the above-mentioned metal foil and the layer by application | coating, A battery with a favorable characteristic can be manufactured, preventing peeling between each functional layer.

また、この発明では、塗布のパターンを変えることによって様々な形状や大きさの電池を製造することが可能であり、このような塗布パターンの変更をプログラム等によって行うようにすれば、種々の形状の電池を同一の装置構成で製造することが可能である。このため、種々のニーズに応える電池を低コストで製造することができる。   In addition, in the present invention, it is possible to manufacture batteries having various shapes and sizes by changing the coating pattern. If the coating pattern is changed by a program or the like, various shapes can be obtained. This battery can be manufactured with the same device configuration. For this reason, the battery which responds to various needs can be manufactured at low cost.

ここで、例えば、第１活物質層形成工程では、第１集電体層の表面にライン状に第１活物質の材料を含む塗布液を塗布してライン状の第１活物質層を形成するようにしてもよい。このようにすると、その表面に凹凸形状を持たせた第１活物質層を形成することができ、第１活物質の使用量に対する表面積を増大させて、電池としての充放電特性を向上させることができる。この場合、第１集電体層に対する第１活物質層の接触面積が小さくなるため、特に上記のような剥離の問題が顕著となり得る。しかしながら、この発明では第１集電体層も塗布により形成したものであるため、第１集電体層と第１活物質層との密着性は良好でありこのような問題は生じない。   Here, for example, in the first active material layer forming step, a line-shaped first active material layer is formed by applying a coating liquid containing the material of the first active material in a line shape on the surface of the first current collector layer. You may make it do. If it does in this way, the 1st active material layer which gave the uneven | corrugated shape on the surface can be formed, the surface area with respect to the usage-amount of 1st active material is increased, and the charge / discharge characteristic as a battery is improved. Can do. In this case, since the contact area of the first active material layer with respect to the first current collector layer becomes small, the problem of peeling as described above can be particularly noticeable. However, in this invention, since the first current collector layer is also formed by coating, the adhesion between the first current collector layer and the first active material layer is good, and such a problem does not occur.

この場合において、例えば第１集電体層の表面に対して相対移動するノズルから第１活物質の材料を含む塗布液を吐出させるようにしてもよい。このような、いわゆるノズルスキャン方式の塗布方法によれば、微細なパターンを塗布により形成する技術が確立されており、この技術を適用することで微細な立体的構造を有する第１活物質層を形成することが可能である。これにより、第１活物質層の表面積を大きくして電池性能を向上させることができる。   In this case, for example, a coating liquid containing the material of the first active material may be discharged from a nozzle that moves relative to the surface of the first current collector layer. According to such a so-called nozzle scan type coating method, a technique for forming a fine pattern by coating has been established. By applying this technique, the first active material layer having a fine three-dimensional structure is formed. It is possible to form. Thereby, the surface area of a 1st active material layer can be enlarged, and battery performance can be improved.

また、例えば、電解質層形成工程では、表面が第１活物質層表面の凹凸に倣った凹凸を有する電解質層を形成するようにしてもよい。このようにすると、その後に電解質層に積層される第２活物質層が、電解質層を介して第１活物質層と広い面積で対向することとなるので、電池としての性能、特に充放電特性をさらに向上させることができる。   In addition, for example, in the electrolyte layer forming step, an electrolyte layer having a surface with unevenness following the surface unevenness of the first active material layer may be formed. If it does in this way, since the 2nd active material layer laminated | stacked after that on an electrolyte layer will oppose a 1st active material layer in a large area through an electrolyte layer, the performance as a battery, especially a charge / discharge characteristic Can be further improved.

この発明においては、例えば、第１集電体層形成工程では、基材の表面に互いに離隔した複数の第１集電体層を形成するようにしてもよい。こうして形成された複数の第１集電体層のそれぞれに対し、第１活物質層以降の各機能層を順次形成してゆくことで、基材表面に複数の電池（ユニットセル）を同時に形成することができる。これらのユニットセルは必要に応じて基材上で相互に接続したり切り離して使用することが可能であり、この意味において本発明は電池の大量生産に適した技術である。   In the present invention, for example, in the first current collector layer forming step, a plurality of first current collector layers separated from each other may be formed on the surface of the base material. By sequentially forming each functional layer after the first active material layer for each of the plurality of first current collector layers thus formed, a plurality of batteries (unit cells) are simultaneously formed on the substrate surface. can do. These unit cells can be connected to each other or disconnected from each other on a substrate as necessary. In this sense, the present invention is a technique suitable for mass production of batteries.

また、電子機器の筐体を本発明の基材として電池を製造するようにしてもよい。このようにすると、電子機器の筐体に電池を直接作り込むことが可能である。例えばＩＣカードのキャリアのようなカード状あるいはシート状の基材に直接塗布液を塗布して電池を組み込むことが可能となり、機器の小型化および低コスト化を図ることができる。   Further, a battery may be manufactured using the housing of the electronic device as a base material of the present invention. In this way, the battery can be directly built into the housing of the electronic device. For example, a battery can be incorporated by directly applying a coating solution onto a card-like or sheet-like substrate such as an IC card carrier, and the size and cost of the device can be reduced.

ところで、上記したような金属箔と塗布による層との剥離の問題は、箔の表面に塗布液を塗布した場合よりも、塗布により形成された層に後から箔を積層した場合に特に顕著である。この意味においては、特に第２活物質層に第２集電体層を積層するプロセスにおいて、両者間の密着性を高めることが重要である。   By the way, the problem of peeling between the metal foil and the layer by coating as described above is particularly remarkable when the foil is laminated on the layer formed by coating later than when the coating liquid is coated on the surface of the foil. is there. In this sense, it is important to improve the adhesion between the two current collector layers, particularly in the process of laminating the second current collector layer on the second active material layer.

そこで、この発明にかかる電池の製造方法の他の態様は、上記目的を達成するため、第１集電体層、第１活物質層および電解質層を積層してなる積層体の前記電解質層側表面に、第２活物質の材料を含む塗布液を塗布して第２活物質層を形成する第２活物質層形成工程と、前記第２活物質層の表面に第２集電体の材料を含む塗布液を塗布して第２集電体層を形成する第２集電体層形成工程とを備えることを特徴としている。   Therefore, in another aspect of the battery manufacturing method according to the present invention, in order to achieve the above object, the electrolyte layer side of the laminate formed by laminating the first current collector layer, the first active material layer, and the electrolyte layer is provided. A second active material layer forming step of forming a second active material layer by applying a coating liquid containing a second active material on the surface; and a second current collector material on the surface of the second active material layer And a second current collector layer forming step of forming a second current collector layer by applying a coating solution containing

このように構成された発明では、塗布により形成された第２活物質層の表面に、第２集電体層が塗布により形成される。このため、第２活物質層の表面に金属箔を積層して第２集電体層を形成する場合に比べて、第２活物質層と第２集電体層との間の剥離やそれに起因する問題の発生を大幅に低減することが可能である。   In the invention thus configured, the second current collector layer is formed by coating on the surface of the second active material layer formed by coating. Therefore, compared with the case where the second current collector layer is formed by laminating the metal foil on the surface of the second active material layer, the separation between the second active material layer and the second current collector layer and the It is possible to greatly reduce the occurrence of problems caused by it.

また、この発明にかかる電池は、上記目的を達成するため、第１集電体層、第１活物質層、電解質層、第２活物質層および第２集電体層を積層してなる構造を有し、上記したいずれかの電池の製造方法により製造されたことを特徴としている。このように構成された電池では、集電体層と活物質層との間で剥離が起こりにくいため、剥離に起因する特性の低下が防止される。また、このような構造は折り曲げや巻回に対する耐久性があるので、小型でエネルギー密度の高い電池を構成することができる。   In order to achieve the above object, the battery according to the present invention has a structure in which a first current collector layer, a first active material layer, an electrolyte layer, a second active material layer, and a second current collector layer are laminated. The battery is manufactured by any one of the battery manufacturing methods described above. In the battery configured as described above, since peeling does not easily occur between the current collector layer and the active material layer, deterioration of characteristics due to peeling is prevented. In addition, since such a structure has durability against bending and winding, a small battery with high energy density can be configured.

また、この発明にかかる車両は、上記目的を達成するため、上記した構造の電池を搭載したことを特徴としている。さらに、この発明にかかる電子機器は、上記目的を達成するため、上記構造の電池と、該電池を電源として動作する回路部とを備えることを特徴としている。これらの発明では、小型で高性能な電池を搭載した種々の車両または電子機器を構成することができる。また、特に、回路部を保持する筐体を有する電子機器において、電池が筐体を基材として製造された場合には、機器の小型化および低コスト化を図ることができる。   In addition, the vehicle according to the present invention is characterized in that the battery having the above-described structure is mounted in order to achieve the above object. Furthermore, in order to achieve the above object, an electronic apparatus according to the present invention includes a battery having the above structure and a circuit unit that operates using the battery as a power source. In these inventions, various vehicles or electronic devices equipped with small and high-performance batteries can be configured. In particular, in an electronic device having a housing that holds a circuit portion, when the battery is manufactured using the housing as a base material, the device can be reduced in size and cost.

本発明によれば、いずれも塗布により形成した活物質層と集電体層とを積層しているので、金属箔集電体と活物質との密着性の悪さにより生じる剥離の問題がなく、剥離に起因する問題を抑えて特性の良好な電池を製造することが可能である。   According to the present invention, since the active material layer and the current collector layer formed by coating are both laminated, there is no problem of peeling caused by poor adhesion between the metal foil current collector and the active material, It is possible to manufacture a battery with good characteristics while suppressing problems caused by peeling.

この発明にかかる電池の一実施形態を示す図である。It is a figure which shows one Embodiment of the battery concerning this invention. この実施形態におけるリチウムイオン二次電池モジュールの製造方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the manufacturing method of the lithium ion secondary battery module in this embodiment. スプレーコート法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of material application by the spray coat method. ナイフコート法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of material application by a knife coat method. ノズルスキャン法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of material application by the nozzle scan method. ノズルスキャン法による負極活物質層形成の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of negative electrode active material layer formation by the nozzle scan method. スピンコート法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of material application | coating by a spin coat method. ナイフコート法による正極活物質塗布の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of positive electrode active material application | coating by a knife coat method. 本発明にかかる電池を搭載した機器の一例としての車両を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the vehicle as an example of the apparatus carrying the battery concerning this invention. 本発明にかかる電池を搭載した機器の他の例としての電子機器を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the electronic device as another example of the apparatus carrying the battery concerning this invention. 基材上に複数の電池モジュールを構成した例を示す図である。It is a figure which shows the example which comprised the some battery module on the base material.

図１はこの発明にかかる電池の一実施形態を示す図である。より詳しくは、図１（ａ）は、この発明にかかる電池の一実施形態としてのリチウムイオン二次電池モジュール１の概観斜視図であり、図１（ｂ）はその断面構造を示す図である。このリチウムイオン二次電池モジュール１は、例えばガラス基板、樹脂シート等の基材１０の表面に、負極集電体層１１、負極活物質層１２、固体電解質層１３、正極活物質層１４および正極集電体層１５を順番に積層した構造を有している。この明細書では、Ｘ、ＹおよびＺ座標方向をそれぞれ図１（ａ）に示すように定義する。   FIG. 1 is a diagram showing an embodiment of a battery according to the present invention. More specifically, FIG. 1 (a) is a schematic perspective view of a lithium ion secondary battery module 1 as an embodiment of a battery according to the present invention, and FIG. 1 (b) is a diagram showing a sectional structure thereof. . The lithium ion secondary battery module 1 includes a negative electrode current collector layer 11, a negative electrode active material layer 12, a solid electrolyte layer 13, a positive electrode active material layer 14, and a positive electrode on the surface of a base material 10 such as a glass substrate or a resin sheet. It has a structure in which the current collector layers 15 are laminated in order. In this specification, the X, Y, and Z coordinate directions are defined as shown in FIG.

図１（ｂ）に示すように、負極集電体層１１は基材１０上に形成された一様な薄膜である一方、負極活物質層１２はＹ方向に沿って延びるライン状のパターン１２１がＸ方向に一定間隔を空けて多数並んだ、ラインアンドスペース構造となっている。各ライン状パターン１２１の寸法としては、その幅、高さとも例えば２０μｍないし２００μｍとすることができる。   As shown in FIG. 1B, the negative electrode current collector layer 11 is a uniform thin film formed on the base material 10, while the negative electrode active material layer 12 has a linear pattern 121 extending along the Y direction. Has a line and space structure in which a large number of are arranged at regular intervals in the X direction. The dimension of each line-shaped pattern 121 can be, for example, 20 μm to 200 μm in both width and height.

一方、固体電解質層１３は固体電解質によって形成された連続する薄膜であり、上記のように負極集電体１１上に負極活物質層１２が形成されてなる積層体表面の凹凸に倣う（追従する）ように、該積層体上面のほぼ全体を一様に覆っている。固体電解質層１３の厚さについては任意であるが、正負の活物質層間が確実に分離され、また内部抵抗が許容値以下となるような厚さであることが必要である。例えば２０μｍないし５０μｍとすることができる。なお、表面積を増大させるために設けた負極活物質層１２の凹凸の意義を滅却しない、という観点からは、固体電解質層１３の厚さｔ13が負極活物質層１２の凹凸の高低差ｔ12よりも小さいことが望ましい。   On the other hand, the solid electrolyte layer 13 is a continuous thin film formed of a solid electrolyte, and follows (follows) the irregularities on the surface of the laminate in which the negative electrode active material layer 12 is formed on the negative electrode current collector 11 as described above. As shown in the figure, almost the entire top surface of the laminate is uniformly covered. The thickness of the solid electrolyte layer 13 is arbitrary, but it is necessary that the positive and negative active material layers be reliably separated and that the internal resistance be less than an allowable value. For example, the thickness can be 20 μm to 50 μm. From the viewpoint that the significance of the unevenness of the negative electrode active material layer 12 provided to increase the surface area is not destroyed, the thickness t13 of the solid electrolyte layer 13 is larger than the height difference t12 of the unevenness of the negative electrode active material layer 12. Small is desirable.

また、正極活物質層１４は、その下面側は固体電解質層１３上面の凹凸に倣った凹凸構造を有するが、その上面は略平坦となっている。正極活物質層１４の厚さとしては、例えば２０μｍないし１００μｍとすることができる。そして、このように略平坦に形成された正極活物質層１４の上面に正極集電体１５が積層されて、リチウムイオン二次電池モジュール１が形成される。このリチウムイオン二次電池モジュール１に適宜タブ電極が設けられたり、複数のモジュールが積層されてリチウムイオン二次電池が構成される。   Moreover, the lower surface side of the positive electrode active material layer 14 has an uneven structure that follows the unevenness of the upper surface of the solid electrolyte layer 13, but the upper surface is substantially flat. The thickness of the positive electrode active material layer 14 can be set to, for example, 20 μm to 100 μm. And the positive electrode collector 15 is laminated | stacked on the upper surface of the positive electrode active material layer 14 formed in this substantially flat shape, and the lithium ion secondary battery module 1 is formed. The lithium ion secondary battery module 1 is appropriately provided with a tab electrode, or a plurality of modules are stacked to form a lithium ion secondary battery.

ここで、各層を構成する材料としては、リチウムイオン電池の構成材料として公知のものを用いることが可能であり、負極集電体層１１、正極集電体層１５としては、例えば銅、アルミニウムをそれぞれ用いることができる。また、正極活物質としては例えばＬｉＣｏＯ2（ＬＣＯ）を主体とするものを、負極活物質としては例えばＬｉ4Ｔｉ5Ｏ12（ＬＴＯ）を主体としたものをそれぞれ用いることができる。また、固体電解質層１３としては、例えばポリエチレンオキサイドおよびポリスチレンを用いることができる。なお、各機能層の材質についてはこれらに限定されるものではない。 Here, as a material constituting each layer, a known material as a constituent material of the lithium ion battery can be used. As the negative electrode current collector layer 11 and the positive electrode current collector layer 15, for example, copper or aluminum is used. Each can be used. Further, as the positive electrode active material, for example, a material mainly composed of LiCoO 2 (LCO) can be used, and as the negative electrode active material, for example, a material mainly composed of Li 4 Ti 5 O 12 (LTO) can be used. Moreover, as the solid electrolyte layer 13, for example, polyethylene oxide and polystyrene can be used. The material of each functional layer is not limited to these.

このような構造を有するリチウムイオン二次電池モジュール１は、薄型で折り曲げ容易である。また、負極活物質層１２を図示したような凹凸を有する立体的構造として、その体積に対する表面積を大きくしているので、薄い固体電解質層１３を介した正極活物質層１４との対向面積を大きく取ることができ、高効率・高出力が得られる。このように、上記構造を有するリチウムイオン二次電池は小型で高性能を得ることができるものである。   The lithium ion secondary battery module 1 having such a structure is thin and easy to bend. Moreover, since the surface area with respect to the volume is made large as the three-dimensional structure which has the unevenness | corrugation which illustrated the negative electrode active material layer 12 in figure, the opposing area with the positive electrode active material layer 14 through the thin solid electrolyte layer 13 is enlarged. High efficiency and high output can be obtained. Thus, the lithium ion secondary battery having the above-described structure is small and can obtain high performance.

次に、上記したリチウムイオン二次電池モジュール１を製造する方法について説明する。従来、この種のモジュールは各機能層に対応する薄膜材料を積層することによって形成されてきたが、この製造方法ではモジュールの高密度化に限界がある。以下に説明する製造方法では、少ない工程で、上記のような優れた構造を持つリチウムイオン二次電池モジュール１を製造することが可能である。   Next, a method for manufacturing the above-described lithium ion secondary battery module 1 will be described. Conventionally, this type of module has been formed by laminating thin film materials corresponding to each functional layer. However, this manufacturing method has a limit in increasing the density of the module. In the manufacturing method described below, the lithium ion secondary battery module 1 having the above-described excellent structure can be manufactured with a small number of steps.

図２はこの実施形態におけるリチウムイオン二次電池モジュールの製造方法を示すフローチャートである。なお、この実施形態では基材１０上に各機能層を順次塗布により形成することでリチウムイオン二次電池モジュール１を製造するが、各層を形成するための塗布技術自体は公知のものを適用することができるので、以下では塗布方法の概念を簡単に説明するに留め、塗布装置の詳しい構成についての説明を省略する。この製造方法では、まず基材１０となるガラス基板や樹脂シートなどの適宜の平板材料を用意し、その表面に例えばスプレーコート法により負極集電体材料を含む塗布液を塗布して（ステップＳ１０１）、基材１０の表面に負極集電体層１１を形成する。   FIG. 2 is a flowchart showing a method of manufacturing the lithium ion secondary battery module in this embodiment. In this embodiment, the lithium ion secondary battery module 1 is manufactured by sequentially forming each functional layer on the base material 10 by coating, and a known coating technique for forming each layer is applied. Therefore, only the concept of the coating method will be briefly described below, and a detailed description of the configuration of the coating apparatus will be omitted. In this manufacturing method, first, an appropriate flat plate material such as a glass substrate or a resin sheet to be the base material 10 is prepared, and a coating liquid containing a negative electrode current collector material is applied to the surface by, for example, a spray coating method (step S101). ), And the negative electrode current collector layer 11 is formed on the surface of the substrate 10.

図３はスプレーコート法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。スプレーコート法では、塗布対象物である基材１０の上方に配置したノズル２０から、負極集電体１１の材料となる例えば銅粉末を含む塗布液（例えば導電性ペースト）の飛沫２０ｐを噴射させ、これを基材１０の表面に均一に付着させることで、厚さが略一定の負極集電体層１１を形成する。負極集電体層の形成方法はスプレーコート法に限定されず、例えば以下に例示するように、ナイフコート法、ノズルスキャン法などの塗布方法も用いることができる。   FIG. 3 is a diagram schematically showing a state of material application by the spray coating method. In the spray coating method, droplets 20p of a coating liquid (for example, conductive paste) including, for example, copper powder, which is a material of the negative electrode current collector 11, are ejected from a nozzle 20 disposed above the base material 10 that is an application target. The negative electrode current collector layer 11 having a substantially constant thickness is formed by uniformly adhering it to the surface of the substrate 10. The method for forming the negative electrode current collector layer is not limited to the spray coating method, and for example, as exemplified below, a coating method such as a knife coating method or a nozzle scanning method can also be used.

図４はナイフコート法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。ナイフコート法によって塗布液を塗布するための塗布装置（ナイフコータ）は、Ｘ方向に移動自在に構成されて塗布液を吐出する吐出ノズル２１と、吐出ノズル２１から吐出された塗布液２１ｐを基材１０の表面に沿って均すナイフ状のブレード２２と、該ブレード２２を支持する支持ブロック２３をＹ方向に水平移動させる移動機構２４とを備えている。Ｘ方向に移動する吐出ノズル２１が塗布液２１ｐを基材１０上に吐出すると、下端部が基材１０表面と所定のギャップを隔てて支持されたブレード２２が支持ブロック２３と共に移動機構２４の作動によりＹ方向に水平移動することで、塗布液が基材１０上で平らに均されて、基材１０の上面に薄く均一な負極集電体層１１が形成される。ナイフコータとしては、例えば特開平０７−２８９９７３号公報に記載のものを用いることができる。   FIG. 4 is a diagram schematically showing a state of material application by the knife coating method. A coating apparatus (knife coater) for coating a coating liquid by a knife coating method is configured to be movable in the X direction, and a discharge nozzle 21 that discharges the coating liquid and a coating liquid 21p discharged from the discharge nozzle 21 as a base material. And a moving mechanism 24 that horizontally moves a support block 23 that supports the blade 22 in the Y direction. When the discharge nozzle 21 moving in the X direction discharges the coating liquid 21p onto the base material 10, the blade 22 supported at a lower end portion with a predetermined gap from the surface of the base material 10 together with the support block 23 operates the moving mechanism 24. As a result of the horizontal movement in the Y direction, the coating liquid is leveled on the substrate 10, and a thin and uniform negative electrode current collector layer 11 is formed on the upper surface of the substrate 10. As the knife coater, for example, the one described in JP-A-07-289973 can be used.

図５はノズルスキャン法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。ノズルスキャン法による塗布では、負極集電体材料を含む塗布液を連続的に吐出する吐出ノズル２７を基材１０上でＹ方向に往復走査移動させながら、１走査ごとにＸ方向に少しずつ位置を変えてゆく。このとき、Ｘ方向への吐出ノズル２７の送りピッチは、該吐出ノズル２７から吐出される塗布液２７ｐの幅とほぼ等しくなるようにする。吐出ノズル２７の吐出口径としては、例えば０．２ｍｍ〜１ｍｍ程度とすることができる。こうすることによっても、基材１０のほぼ全面に、厚さが略一定な負極集電体層１１を形成することが可能である。   FIG. 5 is a diagram schematically showing a state of material application by the nozzle scanning method. In the application by the nozzle scanning method, the discharge nozzle 27 that continuously discharges the coating liquid containing the negative electrode current collector material is reciprocally scanned in the Y direction on the substrate 10, and is positioned little by little in the X direction for each scan. Will change. At this time, the feed pitch of the discharge nozzles 27 in the X direction is made substantially equal to the width of the coating liquid 27p discharged from the discharge nozzles 27. The discharge port diameter of the discharge nozzle 27 can be, for example, about 0.2 mm to 1 mm. This also makes it possible to form the negative electrode current collector layer 11 having a substantially constant thickness on almost the entire surface of the substrate 10.

次に、こうして基材１０の表面に負極集電体層１１が形成されてなる積層体に対して、負極活物質材料を含む塗布液をノズルスキャン法によりライン状に塗布して負極活物質層１２を形成する（ステップＳ１０２）。前記したように、負極活物質層１２は、略平坦な負極集電体層１１の表面に形成された、互いに平行な複数のライン状パターン１２１からなっている。このようなライン状パターンを形成するための塗布方法としては、ノズルスキャン法が最も適している。   Next, a coating liquid containing a negative electrode active material is applied in a line shape by a nozzle scanning method to the laminate in which the negative electrode current collector layer 11 is formed on the surface of the base material 10 in this way, and the negative electrode active material layer 12 is formed (step S102). As described above, the negative electrode active material layer 12 is composed of a plurality of parallel patterns 121 formed on the surface of the substantially flat negative electrode current collector layer 11. As a coating method for forming such a line pattern, the nozzle scanning method is most suitable.

塗布液としては、例えば、前記した負極活物質を含む有機系ＬＴＯ材料（有機・無機複合材料）を用いることができる。塗布液には、負極活物質の他に、導電助剤としてのアセチレンブラックまたはケッチェンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、スチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）またはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）などを混合したものを用いることができる。なお、負極活物質材料としては上記したＬＴＯの他に例えば黒鉛、金属リチウム、ＳｎＯ2、合金系などを用いることが可能である。 As the coating solution, for example, an organic LTO material (organic / inorganic composite material) containing the negative electrode active material described above can be used. In addition to the negative electrode active material, the coating solution includes acetylene black or ketjen black as a conductive auxiliary agent, polyvinylidene fluoride (PVDF), styrene butadiene rubber (SBR), polyvinyl pyrrolidone (PVP), polyvinyl as a binder. A mixture of alcohol (PVA) or polytetrafluoroethylene (PTFE), N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) as a solvent, or the like can be used. As the negative electrode active material, it is possible to use, for example, graphite, metallic lithium, SnO 2 , an alloy system, etc. in addition to the above LTO.

図６はノズルスキャン法による負極活物質層形成の様子を模式的に示す図である。より詳しくは、図６（ａ）はノズルスキャン法による負極活物質材料を含む塗布液の塗布の様子をＸ方向から見た図、図６（ｂ）および図６（ｃ）は同じ様子をそれぞれＹ方向、斜め上方から見た図である。   FIG. 6 is a diagram schematically showing how the negative electrode active material layer is formed by the nozzle scanning method. More specifically, FIG. 6A is a view of the application state of the coating liquid containing the negative electrode active material by the nozzle scanning method as viewed from the X direction, and FIG. 6B and FIG. 6C are the same states. It is the figure seen from the Y direction and diagonally upward.

この場合のノズルスキャン法では、上記有機系ＬＴＯ材料を塗布液として吐出するための吐出口３１２を有する吐出ノズル３１１をＸ方向に沿って複数配設されたシリンジポンプ３１を塗布対象物の上方に配置する。この場合の塗布対象物は、基材１０に負極集電体層１１が積層されてなる積層体１００であり、塗布対象面はそのうち負極集電体層１１が形成された側の面である。吐出ノズル３１１を積層体１００の上方に配置し、吐出口３１２から一定量の塗布液３１ｐを吐出させながら、吐出ノズル３１１を積層体１００に対し相対的に矢印方向Ｄn2（Ｙ方向）に一定速度で走査移動させる。   In the nozzle scanning method in this case, a syringe pump 31 in which a plurality of discharge nozzles 311 having discharge ports 311 for discharging the organic LTO material as a coating liquid is disposed along the X direction is disposed above the object to be coated. Deploy. The object to be coated in this case is a laminate 100 in which the negative electrode current collector layer 11 is laminated on the base material 10, and the application target surface is the surface on the side where the negative electrode current collector layer 11 is formed. The discharge nozzle 311 is disposed above the laminated body 100, and the discharge nozzle 311 is discharged at a constant speed in the arrow direction Dn2 (Y direction) relative to the laminated body 100 while discharging a fixed amount of the coating liquid 31p from the discharge port 312. Use to scan.

こうすることで、積層体１００上には塗布液３１ｐがＹ方向に沿ったライン状に塗布される。シリンジポンプ３１に複数の吐出ノズル３１１を設けることで１回の走査移動で複数のストライプを形成することができ、必要に応じて走査移動を繰り返すことで、積層体１００の全面にライン状に塗布液を塗布することができる。これを乾燥硬化させることで、積層体１００の上面に負極活物質によるライン状パターン１２１が形成される。また、塗布後に加熱して乾燥を促進したり、塗布液に光硬化性樹脂を添加し塗布後に光照射して硬化させるようにしてもよい。   By doing so, the coating liquid 31p is applied in a line shape along the Y direction on the laminate 100. By providing a plurality of discharge nozzles 311 in the syringe pump 31, a plurality of stripes can be formed by a single scanning movement, and by repeating the scanning movement as necessary, it is applied to the entire surface of the laminate 100 in a line shape. A liquid can be applied. By drying and curing this, a line-shaped pattern 121 made of a negative electrode active material is formed on the upper surface of the laminate 100. Moreover, drying may be promoted by heating after coating, or a photocurable resin may be added to the coating solution and cured by light irradiation after coating.

この時点では、略平坦な負極集電体層１１の表面に対して負極活物質層１２を部分的に盛り上げた状態となっており、単に上面が平坦となるように塗布液を塗布する場合に比べて、活物質の使用量に対する表面積を大きくすることができるので、後に形成される正極活物質との対向面積を大きくして高出力を得ることができる。   At this time, when the negative electrode active material layer 12 is partially raised with respect to the surface of the substantially flat negative electrode current collector layer 11, the coating liquid is simply applied so that the upper surface is flat. In comparison, since the surface area relative to the amount of active material used can be increased, the facing area with the positive electrode active material to be formed later can be increased to obtain a high output.

図２のフローチャートの説明を続ける。こうして形成された、負極集電体層１１に負極活物質層１２を積層してなる積層体の上面に対し、適宜の塗布方法、例えばスピンコート法により電解質材料を含む電解質塗布液を塗布する（ステップＳ１０３）。電解質塗布液としては、前記した高分子電解質材料、例えばポリエチレンオキシド、ポリスチレンなどの樹脂、支持塩としての例えばＬｉＰＦ6（六フッ化リン酸リチウム）および溶剤としての例えばジエチレンカーボネートなどを混合したものを用いることができる。 The description of the flowchart of FIG. 2 will be continued. An electrolyte coating solution containing an electrolyte material is applied to the upper surface of the laminate formed by laminating the anode active material layer 12 on the anode current collector layer 11 thus formed by an appropriate coating method, for example, a spin coating method ( Step S103). As the electrolyte coating solution, a mixture of the above-described polymer electrolyte material, for example, a resin such as polyethylene oxide or polystyrene, for example, LiPF 6 (lithium hexafluorophosphate) as a supporting salt, and, for example, diethylene carbonate as a solvent, etc. Can be used.

図７はスピンコート法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。基材１０上の負極集電体層１１にライン状パターン１２１からなる負極活物質層１２を積層した積層体１０１は、鉛直方向（Ｚ方向）の回転軸周りを所定の回転方向Ｄrに回転自在の回転ステージ４２に略水平に載置される。そして、回転ステージ４２が所定の回転速度で回転し、回転ステージ４２の回転軸上の上部位置に設けられたノズル４１から高分子電解質材料を含む塗布液４１ｐが積層体１０１に向かって吐出される。積層体１０１に滴下された塗布液は遠心力によって周囲に広がり、余分な液は積層体１０１の端部から振り切られる。こうすることで、積層体１０１の上面は薄く均一な塗布液によって覆われる。スピンコート法では、塗布液の粘度および回転ステージ４２の回転速度によって膜厚を制御することができ、また本件積層体１０１のような表面に凹凸構造を有する被処理物に対してもその凹凸に沿った厚さの均一な薄膜を形成することについても十分な実績がある。   FIG. 7 is a diagram schematically showing a state of material application by spin coating. A laminate 101 in which a negative electrode active material layer 12 composed of a line pattern 121 is laminated on a negative electrode current collector layer 11 on a substrate 10 is freely rotatable around a rotation axis in the vertical direction (Z direction) in a predetermined rotation direction Dr. Is mounted on the rotary stage 42 substantially horizontally. Then, the rotation stage 42 rotates at a predetermined rotation speed, and the coating liquid 41p containing the polymer electrolyte material is discharged toward the laminated body 101 from the nozzle 41 provided at the upper position on the rotation axis of the rotation stage 42. . The coating liquid dropped on the laminate 101 spreads around by centrifugal force, and excess liquid is shaken off from the end of the laminate 101. By doing so, the upper surface of the laminate 101 is covered with a thin and uniform coating solution. In the spin coating method, the film thickness can be controlled by the viscosity of the coating solution and the rotation speed of the rotary stage 42, and the unevenness is also applied to the object having a concavo-convex structure on the surface such as the laminate 101. There is also a sufficient track record in forming a thin film with a uniform thickness.

再び図２に戻って、フローチャートの説明を続ける。こうして形成された、負極集電体層１１、負極活物質層１２、固体電解質層１３を積層してなる積層体に対して、適宜の方法、例えば前記したナイフコート法により正極活物質を含む正極活物質塗布液が塗布されて、正極活物質層１４が形成される（ステップＳ１０４）。正極活物質を含む塗布液としては、例えば、前記した正極活物質と、導電助剤としての例えばアセチレンブラック、結着剤としてのＳＢＲ、分散剤としてのカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）および溶剤としての純水などを混合した水系ＬＣＯ材料を用いることができる。正極活物質材料としては、上記したＬＣＯの他、ＬｉＮｉＯ2またはＬｉＦｅＰＯ4、ＬｉＭｎＰＯ4、ＬｉＭｎ2Ｏ4、またＬｉＭｅＯ2（Ｍｅ＝ＭxＭyＭz；Ｍｅ、Ｍは遷移金属、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で代表的に示される化合物、例えばＬｉＮｉ1/3Ｍｎ1/3Ｃｏ1/3Ｏ2、ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.15Ａｌ0.05Ｏ2などを用いることができる。また、塗布方法としては、ここに例示するナイフコート法のほか、バーコート法やスピンコート法のように、平面上に平坦な膜を形成することが可能な公知の塗布方法を適宜採用することができる。 Returning to FIG. 2 again, the description of the flowchart will be continued. A positive electrode containing a positive electrode active material by an appropriate method, for example, the knife coating method described above, for the laminate formed by laminating the negative electrode current collector layer 11, the negative electrode active material layer 12, and the solid electrolyte layer 13 thus formed. The active material coating solution is applied to form the positive electrode active material layer 14 (step S104). Examples of the coating liquid containing the positive electrode active material include, for example, the above-described positive electrode active material, acetylene black as a conductive additive, SBR as a binder, carboxymethyl cellulose (CMC) as a dispersant, and pure water as a solvent. A water-based LCO material mixed with the above can be used. The positive electrode active material, other LCO described above, LiNiO 2 or LiFePO 4, LiMnPO 4, LiMn 2 O 4, also LiMeO 2 (Me = M x M y M z; Me, M is a transition metal, x + y + z = 1 ), For example, LiNi 1/3 Mn 1/3 Co 1/3 O 2 , LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 and the like can be used. In addition to the knife coating method exemplified here, a known coating method capable of forming a flat film on a flat surface, such as a bar coating method or a spin coating method, is appropriately employed as the coating method. Can do.

図８はナイフコート法による正極活物質塗布の様子を模式的に示す図である。基材１０、負極集電体層１１、負極活物質層１２および固体電解質層１３を積層してなる積層体１０２の表面に対して、正極活物質を含む塗布液５２ｐが図示しないノズルから吐出される。積層体１０２の上面に近接配置されたブレード５２はその下端を塗布液に接触させながら積層体上面を矢印方向Ｄn3に移動する。これにより、塗布液５２ｐの上面が平らに均される。   FIG. 8 is a diagram schematically showing a state of applying the positive electrode active material by the knife coating method. The coating liquid 52p containing the positive electrode active material is discharged from a nozzle (not shown) onto the surface of the laminate 102 formed by laminating the base material 10, the negative electrode current collector layer 11, the negative electrode active material layer 12, and the solid electrolyte layer 13. The The blade 52 arranged close to the upper surface of the laminated body 102 moves in the arrow direction Dn3 on the upper surface of the laminated body with its lower end in contact with the coating solution. Thereby, the upper surface of the coating liquid 52p is leveled.

このようにして正極活物質を含む塗布液５２ｐをブレード５２により均しながら積層体１０２に塗布することで、下面が固体電解質層１３の凹凸に沿った凹凸を有する一方、上面が略平坦な正極活物質層１４が、基材１０、負極集電体１１、負極活物質層１２、固体電解層１３を積層してなる積層体１０２上に形成される。正極活物質層１４の厚さとしては２０μｍ〜１００μｍが適当である。   In this way, by applying the coating liquid 52p containing the positive electrode active material to the laminate 102 while leveling with the blade 52, the lower surface has irregularities along the irregularities of the solid electrolyte layer 13, while the upper surface is substantially flat. An active material layer 14 is formed on a laminate 102 formed by laminating a base material 10, a negative electrode current collector 11, a negative electrode active material layer 12, and a solid electrolytic layer 13. The thickness of the positive electrode active material layer 14 is suitably 20 μm to 100 μm.

図２に戻って、こうして形成された正極活物質層１４の上面に、正極集電体１５となる金属粉末、例えばアルミニウム粉末を含む塗布液を適宜の塗布方法、例えばスプレーコート法により塗布する（ステップＳ１０５）。負極集電体層１１と同様に、ナイフコート法やノズルスキャン法により塗布を行ってもよい。これにより、正極活物質層１４の上面に略均一の正極集電体層１５が形成される。   Returning to FIG. 2, a coating liquid containing a metal powder, for example, aluminum powder, that becomes the positive electrode current collector 15 is applied to the upper surface of the positive electrode active material layer 14 thus formed by an appropriate application method, for example, a spray coating method ( Step S105). As with the negative electrode current collector layer 11, coating may be performed by a knife coating method or a nozzle scanning method. Thereby, a substantially uniform positive electrode current collector layer 15 is formed on the upper surface of the positive electrode active material layer 14.

以上のように、この実施形態では、基材１０の表面に、電池を構成する各機能層、すなわち負極集電体層１１、負極活物質層１２、固体電解質層１３、正極活物質層１４および正極集電体層１５を積層するのに際して、これらの各層をいずれも塗布により形成している。より具体的には、各機能層の材料を含む塗布液を、当該機能層の形状に適した塗布方法でそれぞれ塗布することにより、図１に示す構造のリチウムイオン二次電池モジュール１を形成している。このように各機能層をいずれも塗布により形成することで、例えば集電体層として金属箔を用いた場合に比べて、各層間の密着度が高くなる。このため、各層間での電荷やイオンの移動がスムーズであり、このことは電池としての充放電特性の向上に寄与する。また、例えばモジュールを折り曲げた場合でも各層間での剥離が起こりにくく、剥離に起因する特性の低下を抑制して、優れた特性を安定して得ることができる。   As described above, in this embodiment, the functional layers constituting the battery, that is, the negative electrode current collector layer 11, the negative electrode active material layer 12, the solid electrolyte layer 13, the positive electrode active material layer 14, and the like are formed on the surface of the substrate 10. When the positive electrode current collector layer 15 is laminated, each of these layers is formed by coating. More specifically, the lithium ion secondary battery module 1 having the structure shown in FIG. 1 is formed by applying a coating solution containing the material of each functional layer by a coating method suitable for the shape of the functional layer. ing. By forming each functional layer by coating in this way, the degree of adhesion between the respective layers is increased as compared with, for example, a case where a metal foil is used as the current collector layer. For this reason, the movement of charges and ions between the respective layers is smooth, which contributes to the improvement of charge / discharge characteristics as a battery. Further, even when the module is bent, for example, peeling between the layers is difficult to occur, and deterioration of characteristics due to peeling can be suppressed, and excellent characteristics can be stably obtained.

また、ノズルスキャン法によりラインアンドスペース構造を有する負極活物質層１２を形成することにより、材料の体積に対して表面積の大きな負極活物質層１２を構成することができる。ノズルスキャン法を用いた塗布によれば、例えば公知のインクジェット法に比べてはるかに多量の塗布液を連続的に吐出することができるので、高低差の大きな凹凸パターンを有する負極活物質層１２を短時間で形成することができる。   Further, by forming the negative electrode active material layer 12 having a line and space structure by a nozzle scanning method, the negative electrode active material layer 12 having a large surface area relative to the volume of the material can be formed. According to the coating using the nozzle scanning method, for example, a much larger amount of coating liquid can be continuously discharged than in the known ink jet method, so that the negative electrode active material layer 12 having a large uneven pattern with a large difference in height is formed. It can be formed in a short time.

また、負極集電体層１１表面のうち負極活物質層１２に覆われない露出表面と負極活物質層１２の表面とを塗布により形成した薄い固体電解質層１３により覆い、さらにその表面に正極活物質層１４を塗布により形成することで、負極活物質層１２と正極活物質層１４とが薄い電解質層１３を介して広い面積で対向した構造を実現することができる。これにより、電解質層１３を介したイオンおよび電荷の移動が高速で行われるので、イオン伝導度があまり高くない固体電解質を用いた場合でも良好な充放電特性を得ることができる。   Further, the exposed surface of the negative electrode current collector layer 11 that is not covered with the negative electrode active material layer 12 and the surface of the negative electrode active material layer 12 are covered with a thin solid electrolyte layer 13 formed by coating, and the positive electrode active material is further formed on the surface. By forming the material layer 14 by coating, it is possible to realize a structure in which the negative electrode active material layer 12 and the positive electrode active material layer 14 face each other over a wide area with the thin electrolyte layer 13 interposed therebetween. Thereby, since the movement of ions and charges through the electrolyte layer 13 is performed at a high speed, good charge / discharge characteristics can be obtained even when a solid electrolyte having a low ion conductivity is used.

これらのことから、こうして製造されるリチウムイオン二次電池モジュール１は薄型で電気化学特性が良好である。そして、これを用いて構成される電池は有機溶剤を含まない全固体電池であり、取り扱いが容易であるとともに、小型で優れた性能を有するものである。このような電池は、電気自動車、電動アシスト自転車、電動工具、ロボットなどの機械類や、パーソナルコンピュータ、携帯電話や携帯型音楽プレイヤー、デジタルカメラやビデオカメラなどのモバイル機器、スマートＩＣカード、ゲーム機、ポータブル型の測定機器、通信機器や玩具など各種の電子機器に使用することが可能である。   For these reasons, the lithium ion secondary battery module 1 thus manufactured is thin and has good electrochemical characteristics. And the battery comprised using this is an all-solid-state battery which does not contain an organic solvent, and while being easy to handle, it is small and has excellent performance. Such batteries include machines such as electric vehicles, electric assist bicycles, electric tools, robots, personal computers, mobile phones and portable music players, mobile devices such as digital cameras and video cameras, smart IC cards, and game machines. It can be used for various electronic devices such as portable measuring devices, communication devices and toys.

以下に、本発明にかかる電池を搭載した機器の例について説明するが、これらは本実施形態の電池を応用しうる機器の態様の一部を例示するものであって、本発明にかかる電池の適用範囲がこれらに限定されるものではない。   Hereinafter, examples of devices equipped with the battery according to the present invention will be described. These are examples of a part of devices to which the battery according to the present embodiment can be applied. The scope of application is not limited to these.

図９は本発明にかかる電池を搭載した機器の一例としての車両、具体的には電気自動車を模式的に示す図である。この電気自動車７０は、車輪７１と、該車輪７１を駆動するモータ７２と、該モータ７２に電力を供給する電池７３とを備えている。この電池７３として、上記したリチウムイオン二次電池モジュール１を多数直並列接続した構成を採用することができる。このように構成された電池７３は、高い電流供給能力を有するとともに短時間での充電が可能であるため、電気自動車７０のような車両の駆動用電源として好適なものである。   FIG. 9 is a diagram schematically showing a vehicle, specifically an electric vehicle, as an example of a device equipped with a battery according to the present invention. The electric vehicle 70 includes a wheel 71, a motor 72 that drives the wheel 71, and a battery 73 that supplies electric power to the motor 72. As this battery 73, the structure which connected many above-mentioned lithium ion secondary battery modules 1 in series and parallel is employable. The battery 73 configured as described above is suitable as a power source for driving a vehicle such as the electric vehicle 70 because it has a high current supply capability and can be charged in a short time.

図１０は本発明にかかる電池を搭載した機器の他の例としての電子機器、具体的にはＩＣカード（スマートカード）を模式的に示す図である。より具体的には、図１０は電子機器の一例としての電池内蔵型のＩＣカードの外観斜視図である。このＩＣカード８０は、薄いプラスチック製のカード本体８１に、本発明にかかる電池８００、ＩＣを含む回路ブロック８２およびループ状のアンテナ８３が作り込まれた構造となっている。   FIG. 10 is a diagram schematically showing an electronic device, specifically, an IC card (smart card) as another example of a device equipped with a battery according to the present invention. More specifically, FIG. 10 is an external perspective view of a battery built-in type IC card as an example of an electronic device. This IC card 80 has a structure in which a battery 800 according to the present invention, a circuit block 82 including an IC, and a loop antenna 83 are formed in a thin plastic card body 81.

アンテナ８３は外部機器との間で電波を送受信して、外部機器と回路ブロック８２とのデータ通信を担う。回路ブロック８２は外部機器から受信したデータに対し所定のデータ処理を施したり、該データを記憶したり、送信すべきデータをアンテナ８３に送出したりする。電池８００は回路ブロック８２が動作するための電源として機能する。   The antenna 83 transmits / receives radio waves to / from an external device and performs data communication between the external device and the circuit block 82. The circuit block 82 performs predetermined data processing on data received from an external device, stores the data, and sends data to be transmitted to the antenna 83. The battery 800 functions as a power source for the circuit block 82 to operate.

電池８００は前記したリチウムイオン二次電池モジュール１（図１）と同様の構成を有するものであり、カード本体８１の内部に収容することができるほか、該カード本体８１の表面に作り込むことが可能である。すなわち、カード本体８１を基材として、その表面に負極集電体層を塗布により形成し、その上に活物質層、電解質層等の機能層を順次積層してゆくことで、カード本体８１の表面に電池８００を構成することができる。このような利用形態においては、電池の形成後に電池表面を覆う絶縁保護層をさらに設けることが望ましい。   The battery 800 has the same configuration as the above-described lithium ion secondary battery module 1 (FIG. 1), and can be housed inside the card body 81 or can be built on the surface of the card body 81. Is possible. That is, by using the card body 81 as a base material, a negative electrode current collector layer is formed on the surface thereof by coating, and functional layers such as an active material layer and an electrolyte layer are sequentially laminated on the card body 81, thereby A battery 800 can be formed on the surface. In such a utilization form, it is desirable to further provide an insulating protective layer that covers the battery surface after the battery is formed.

このような構成によれば、それ自身は電源を有さない一般的なＩＣカードに比べて、外部機器との通信可能距離を拡張することができ、またより複雑な処理を行うことが可能となる。本発明にかかる電池８００は小型・薄型で大容量を得ることができるので、このようなカード型の機器に好適に適用することができる。   According to such a configuration, the communicable distance with the external device can be extended and more complicated processing can be performed as compared with a general IC card that does not have a power supply. Become. Since the battery 800 according to the present invention is small and thin and has a large capacity, it can be suitably applied to such a card-type device.

この他に、例えば温度センサや圧力センサ等の種々のセンサと電池とを一体的にモジュール化する場合にも本発明にかかる電池を好適に適用することが可能である。この場合、センサを動作させるためのみでなく、例えばセンサ出力を増幅する増幅器の電源として本発明にかかる電池を用いるようにすれば、小型で高出力であり雑音に強いセンサモジュールを構成することが可能となる。   In addition, for example, the battery according to the present invention can be suitably applied when various sensors such as a temperature sensor and a pressure sensor and the battery are integrated into a module. In this case, if the battery according to the present invention is used not only for operating the sensor but also for example as a power source of an amplifier that amplifies the sensor output, a sensor module that is small and has high output and is resistant to noise can be configured. It becomes possible.

また、上記のようにして製造される電池は、各機能層がいずれも塗布により形成されるため、塗布方法を適宜に選択することにより、各機能層の塗布パターンや塗布面積を比較的自由に設定することが可能である。このことは、電池を種々の形状に形成することができることを意味しており、例えば当該電池が収容される筐体の寸法や形状に応じて種々の形状を有する電池モジュールを製造することが可能である。また、電池モジュールを工業的に生産するに際して、例えば次のような応用も考えられる。   In addition, since each functional layer is formed by coating in the battery manufactured as described above, the coating pattern and coating area of each functional layer can be relatively freely selected by appropriately selecting a coating method. It is possible to set. This means that the battery can be formed in various shapes. For example, it is possible to manufacture battery modules having various shapes according to the size and shape of the housing in which the battery is accommodated. It is. Moreover, when manufacturing a battery module industrially, the following application is also considered, for example.

図１１は基材上に複数の電池モジュールを構成した例を示す図である。図１１（ａ）に示すように、例えばノズルスキャン法を用いて、１枚の基材１０ａ上に複数の負極集電体層１１ａを形成し、同様のパターンで他の各機能層を順次積層してゆくことで、図１１（ｂ）に示すように、１枚の基材１０ａ上にそれぞれ単独で電池（ユニットセル）として動作する複数の電池モジュール１ａを同時に形成することが可能である。そして、必要に応じて基材１０ａを裁断し各電池モジュール１ａを切り離すことで、多数の電池モジュール１ａを短時間で製造することが可能となる。   FIG. 11 is a diagram illustrating an example in which a plurality of battery modules are configured on a base material. As shown in FIG. 11A, a plurality of negative electrode current collector layers 11a are formed on a single substrate 10a by using, for example, a nozzle scanning method, and other functional layers are sequentially stacked in the same pattern. By doing so, as shown in FIG. 11 (b), it is possible to simultaneously form a plurality of battery modules 1a each operating as a battery (unit cell) on a single substrate 10a. And it becomes possible to manufacture many battery modules 1a in a short time by cutting the base material 10a as needed and separating each battery module 1a.

また、負極および／または正極集電体層の塗布パターンを他の層とは異なる形状とし、隣接するモジュールが基材１０ａ上で集電体を介して電気的に接続されるようにすれば、基材１０ａ上において各電池モジュール１ａを直列あるいは並列に予め接続した状態で製造することも可能である。   Further, if the coating pattern of the negative electrode and / or the positive electrode current collector layer is different from the other layers, and the adjacent modules are electrically connected via the current collector on the substrate 10a, It is also possible to manufacture the battery modules 1a in a state where the battery modules 1a are connected in series or in parallel on the substrate 10a.

集電体として金属箔を使用した場合、このような複雑なパターンの集電体層を形成することが困難であり、形状や寸法の自由度という点でも、各機能層を塗布により形成することの利点がある。   When a metal foil is used as a current collector, it is difficult to form a current collector layer having such a complicated pattern, and each functional layer is formed by coating also in terms of freedom of shape and dimensions. There are advantages.

ところで、前記した金属箔集電体と活物質との間の剥離の問題は、金属箔に塗布液を塗布して活物質層を形成する場合よりも、塗布により形成された活物質層に金属箔を積層する場合において特に深刻である。例えば、図１に示したようなリチウムイオン二次電池モジュールの正負集電体層を金属箔により実現する場合について考える。この場合、負極集電体としては例えば銅箔を、また正極集電体としては例えばアルミニウム箔を用いることができる。   By the way, the problem of peeling between the metal foil current collector and the active material described above is that metal is applied to the active material layer formed by coating, rather than the case where the active material layer is formed by applying a coating liquid to the metal foil. This is particularly serious when laminating foils. For example, consider the case where the positive and negative current collector layers of a lithium ion secondary battery module as shown in FIG. In this case, for example, a copper foil can be used as the negative electrode current collector, and an aluminum foil can be used as the positive electrode current collector.

ここで、負極集電体たる銅箔の表面に負極活物質材料を塗布する場合には、ノズルから吐出される塗布液は直接銅箔に付着するため、負極集電体と負極活物質との密着性は比較的良好である。これに対して、固体電解質層の表面に塗布液が塗布されてなる正極集電体層に正極集電体たるアルミニウム箔を貼り付ける場合には、塗布液の表面が乾燥し始めていたり、界面に気泡が入り込むなどの原因により、集電体と活物質との密着性はより劣る可能性が高い。このように、塗布により形成された活物質層に集電体箔を積層する場合に、これらの間の剥離の問題が特に深刻である。   Here, when the negative electrode active material is applied to the surface of the copper foil as the negative electrode current collector, the coating liquid discharged from the nozzle directly adheres to the copper foil, so that the negative electrode current collector and the negative electrode active material Adhesion is relatively good. On the other hand, when the aluminum foil as the positive electrode current collector is attached to the positive electrode current collector layer in which the coating liquid is applied to the surface of the solid electrolyte layer, the surface of the coating liquid starts to dry, There is a high possibility that the adhesion between the current collector and the active material is inferior due to bubbles entering. Thus, when the current collector foil is laminated on the active material layer formed by coating, the problem of peeling between them is particularly serious.

したがって、層間の剥離防止という観点からは、形成済みの活物質層に集電体層を積層する際に、該集電体を塗布により形成することが必須であると言える。一方、集電体層に活物質層を積層する際には、集電体が塗布により形成されたものであることが好ましいが必須とまでは言えない。この意味では、上記実施形態における負極集電体１１については金属箔等の平板状のものであっても構わない。ただし、正極集電体１５については、正極活物質層１４との密着性を確保するため塗布によるものとすることが望ましい。   Therefore, from the viewpoint of preventing delamination between layers, when the current collector layer is laminated on the formed active material layer, it can be said that it is essential to form the current collector by coating. On the other hand, when the active material layer is laminated on the current collector layer, it is preferable that the current collector is formed by coating, but this is not essential. In this sense, the negative electrode current collector 11 in the above embodiment may be a flat plate such as a metal foil. However, it is desirable that the positive electrode current collector 15 is applied by coating in order to ensure adhesion with the positive electrode active material layer 14.

なお、上記説明では負極集電体層１１を最初に形成することを想定しているが、上記とは反対の順番で正極集電体層から順に積層して電池を形成してもよく、この場合には正極集電体として箔または平板状の材料を使用することができる一方、負極集電体については塗布により形成されることが望ましい。   In the above description, it is assumed that the negative electrode current collector layer 11 is formed first, but a battery may be formed by laminating sequentially from the positive electrode current collector layer in the reverse order to the above. In some cases, a foil or flat plate material can be used as the positive electrode current collector, while the negative electrode current collector is preferably formed by coating.

集電体を塗布により形成する、との技術思想については、例えば特開２００９−１８１８７４号公報にも記載されている。ただし、当該公報に記載の技術は、それぞれ焼成により薄板状に形成された正極活物質層および負極活物質層のそれぞれに集電体材料を含むスラリーを塗布してそれぞれ正極および負極とし、これらを薄板状の固体電解質を挟んで貼り合わせる、というものである。したがって、焼成により形成された活物質と集電体との密着性の問題が依然として残されている。この問題を軽減するために、この公知技術では活物質層に粘弾性材料を含有させている。   The technical idea of forming the current collector by coating is also described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2009-181874. However, the technology described in the publication discloses that a positive electrode active material layer and a negative electrode active material layer formed into a thin plate by firing are each coated with a slurry containing a current collector material to form a positive electrode and a negative electrode, respectively. A thin plate-like solid electrolyte is sandwiched and bonded together. Therefore, the problem of the adhesion between the active material formed by firing and the current collector still remains. In order to alleviate this problem, this known technique includes a viscoelastic material in the active material layer.

このような技術に比べて、本実施形態の製造方法では、活物質と集電体とをいずれも塗布により形成して積層する、という工程を採用しているので、活物質と集電体との密着性は遥かに良好であり、層間における剥離のおそれがより少なくなっている。また、性能に寄与しない材料を加える必要がないので、電池としての特性も良好である。特に、一方極の活物質層をラインアンドスペース構造とすれば、活物質の使用量に対する表面積を大きくして、充放電特性をさらに向上させることができる。   Compared to such a technique, the manufacturing method of the present embodiment employs a process of forming and laminating both the active material and the current collector by coating, so the active material and the current collector Is much better and has less risk of delamination between layers. In addition, since it is not necessary to add a material that does not contribute to performance, the battery characteristics are also good. In particular, if the active material layer on one electrode has a line-and-space structure, the surface area relative to the amount of active material used can be increased, and the charge / discharge characteristics can be further improved.

以上説明したように、この実施形態では、負極集電体が本発明の「第１の集電体」に相当しており、負極集電体１１が本発明の「第１の集電体層」として機能している。そして、図２のステップＳ１０１が本発明の「第１集電体層形成工程」に相当する。また、負極活物質が本発明の「第１の活物質」に相当しており、負極活物質層１２が「第１の活物質層」として機能し、図２のステップＳ１０２が本発明の「第１活物質層形成工程」に相当している。そして、シリンジポンプ３１に設けられた吐出ノズル３１１が、本発明の「ノズル」として機能している。   As described above, in this embodiment, the negative electrode current collector corresponds to the “first current collector” of the present invention, and the negative electrode current collector 11 corresponds to the “first current collector layer” of the present invention. Is functioning. 2 corresponds to the “first current collector layer forming step” of the present invention. Further, the negative electrode active material corresponds to the “first active material” of the present invention, the negative electrode active material layer 12 functions as the “first active material layer”, and step S102 in FIG. This corresponds to the “first active material layer forming step”. The discharge nozzle 311 provided in the syringe pump 31 functions as the “nozzle” of the present invention.

また、この実施形態では、図２のステップＳ１０３が本発明の「電解質層形成工程」に相当している。また、正極活物質が本発明の「第２の活物質」に相当しており、正極活物質層１４が「第２の活物質層」として機能するとともに、図２のステップＳ１０４が本発明の「第２活物質層形成工程」に相当している。また、正極集電体が本発明の「第２の集電体」に相当しており、正極集電体１５が本発明の「第２の集電体層」として機能している。そして、図２のステップＳ１０５が本発明の「第２集電体層形成工程」に相当している。   In this embodiment, step S103 in FIG. 2 corresponds to the “electrolyte layer forming step” of the present invention. Further, the positive electrode active material corresponds to the “second active material” of the present invention, the positive electrode active material layer 14 functions as the “second active material layer”, and step S104 in FIG. This corresponds to the “second active material layer forming step”. Further, the positive electrode current collector corresponds to the “second current collector” of the present invention, and the positive electrode current collector 15 functions as the “second current collector layer” of the present invention. Step S105 in FIG. 2 corresponds to the “second current collector layer forming step” of the present invention.

また、図１０のＩＣカード８０が本発明の「電子機器」の一例であり、カード本体８１が本発明の「筐体」として機能する一方、回路ブロック８２が本発明の「回路部」として機能している。   10 is an example of the “electronic device” of the present invention, and the card body 81 functions as the “casing” of the present invention, while the circuit block 82 functions as the “circuit portion” of the present invention. is doing.

なお、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて上述したもの以外に種々の変更を行うことが可能である。例えば、上記実施形態では負極活物質層１２を多数のライン状パターン１２１からなるラインアンドスペース構造としているが、負極活物質層の塗布パターンはこのような形状に限定されず任意である。ただし、表面積を増大させるとの観点からは、何らかの立体的構造を持つ層とすることが好ましい。また、これに代えて、あるいはこれに加えて、正極活物質層をそのような立体的構造としてもよい。   The present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications other than those described above can be made without departing from the spirit of the present invention. For example, in the above embodiment, the negative electrode active material layer 12 has a line and space structure composed of a large number of line-shaped patterns 121, but the coating pattern of the negative electrode active material layer is not limited to such a shape and is arbitrary. However, from the viewpoint of increasing the surface area, a layer having a certain three-dimensional structure is preferable. Alternatively, or in addition to this, the positive electrode active material layer may have such a three-dimensional structure.

また、上記実施形態では負極集電体上に負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層および正極集電体を順次積層しているが、これとは反対に、正極集電体上に正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層および負極集電体をこの順番に積層するようにしてもよい。また各層の塗布方法は例示したものに限定されない。   In the above embodiment, the negative electrode active material layer, the solid electrolyte layer, the positive electrode active material layer, and the positive electrode current collector are sequentially laminated on the negative electrode current collector. On the contrary, on the positive electrode current collector, The positive electrode active material layer, the solid electrolyte layer, the negative electrode active material layer, and the negative electrode current collector may be laminated in this order. Moreover, the coating method of each layer is not limited to what was illustrated.

また、上記実施形態で例示した集電体、活物質、電解質等の材料はその一例を示したものであってこれに限定されず、リチウムイオン電池の構成材料として用いられる他の材料を使用してリチウムイオン電池を製造する場合においても、本発明の製造方法を好適に適用することが可能である。また、リチウムイオン電池に限らず、他の材料を用いた電池全般に本発明を適用することが可能である。   Further, the materials such as the current collector, active material, and electrolyte exemplified in the above embodiment are only examples, and are not limited thereto, and other materials used as a constituent material of the lithium ion battery are used. Even in the case of manufacturing a lithium ion battery, the manufacturing method of the present invention can be preferably applied. Further, the present invention can be applied not only to lithium ion batteries but also to all batteries using other materials.

この発明は、リチウムイオン二次電池のような電池、特に固体電解質を用いた全固体電池を製造する技術に好適に適用することができる。   The present invention can be suitably applied to a technique for manufacturing a battery such as a lithium ion secondary battery, particularly an all-solid battery using a solid electrolyte.

１０ 基材
１１ 負極集電体（第１の集電体、第１の集電体層）
１２ 負極活物質層（第１の活物質、第１の活物質層）
１３ 電解質層
１４ 正極活物質層（第２の活物質、第２の活物質層）
１５ 正極集電体（第２の集電体、第２の集電体層）
８０ ＩＣカード（電子機器）
８１ カード本体（筐体）
８２ 回路ブロック（回路部）
３１１ 吐出ノズル（ノズル）
Ｓ１０１ 第１集電体層形成工程
Ｓ１０２ 第１活物質層形成工程
Ｓ１０３ 電解質層形成工程
Ｓ１０４ 第２活物質層形成工程
Ｓ１０５ 第２集電体層形成工程 10 base material 11 negative electrode current collector (first current collector, first current collector layer)
12 Negative electrode active material layer (first active material, first active material layer)
13 Electrolyte Layer 14 Positive Electrode Active Material Layer (Second Active Material, Second Active Material Layer)
15 Positive current collector (second current collector, second current collector layer)
80 IC card (electronic equipment)
81 Card body (housing)
82 Circuit block (circuit part)
311 Discharge nozzle (nozzle)
S101 First current collector layer forming step S102 First active material layer forming step S103 Electrolyte layer forming step S104 Second active material layer forming step S105 Second current collector layer forming step

Claims (11)

基材の表面に第１集電体の材料を含む塗布液を塗布して第１集電体層を形成する第１集電体層形成工程と、
前記第１集電体層の表面に第１活物質の材料を含む塗布液を塗布して第１活物質層を形成する第１活物質層形成工程と、
前記第１活物質層の表面に固体電解質の材料を含む塗布液を塗布して電解質層を形成する電解質層形成工程と、
前記電解質層の表面に第２活物質の材料を含む塗布液を塗布して第２活物質層を形成する第２活物質層形成工程と、
前記第２活物質層の表面に第２集電体の材料を含む塗布液を塗布して第２集電体層を形成する第２集電体層形成工程と
を備えることを特徴とする電池の製造方法。 A first current collector layer forming step of forming a first current collector layer by applying a coating solution containing the material of the first current collector on the surface of the substrate;
A first active material layer forming step of forming a first active material layer by applying a coating liquid containing a first active material on the surface of the first current collector layer;
An electrolyte layer forming step of forming an electrolyte layer by applying a coating liquid containing a solid electrolyte material on the surface of the first active material layer;
A second active material layer forming step of forming a second active material layer by applying a coating liquid containing a second active material on the surface of the electrolyte layer;
And a second current collector layer forming step of forming a second current collector layer by applying a coating solution containing a second current collector material on the surface of the second active material layer. Manufacturing method. 前記第１活物質層形成工程では、前記第１集電体層の表面にライン状に前記第１活物質の材料を含む塗布液を塗布してライン状の前記第１活物質層を形成する請求項１に記載の電池の製造方法。   In the first active material layer forming step, a line-shaped first active material layer is formed by applying a coating solution containing the material of the first active material in a line shape on the surface of the first current collector layer. The method for producing a battery according to claim 1. 前記第１活物質層形成工程では、前記第１集電体層の表面に対して相対移動するノズルから前記第１活物質の材料を含む塗布液を吐出させる請求項２に記載の電池の製造方法。   The battery manufacturing according to claim 2, wherein in the first active material layer forming step, a coating liquid containing the material of the first active material is discharged from a nozzle that moves relative to the surface of the first current collector layer. Method. 前記電解質層形成工程では、表面が前記第１活物質層表面の凹凸に倣った凹凸を有する前記電解質層を形成する請求項２または３に記載の電池の製造方法。   4. The method for manufacturing a battery according to claim 2, wherein in the electrolyte layer forming step, the electrolyte layer is formed such that the surface has unevenness following the unevenness of the surface of the first active material layer. 5. 前記第１集電体層形成工程では、前記基材の表面に互いに離隔した複数の前記第１集電体層を形成する請求項１ないし４のいずれかに記載の電池の製造方法。   5. The battery manufacturing method according to claim 1, wherein, in the first current collector layer forming step, a plurality of the first current collector layers spaced apart from each other are formed on a surface of the base material. 電子機器の筐体を前記基材とする請求項１ないし５のいずれかに記載の電池の製造方法。   The method for producing a battery according to claim 1, wherein a casing of an electronic device is the base material. 第１集電体層、第１活物質層および電解質層を積層してなる積層体の前記電解質層側表面に、第２活物質の材料を含む塗布液を塗布して第２活物質層を形成する第２活物質層形成工程と、
前記第２活物質層の表面に第２集電体の材料を含む塗布液を塗布して第２集電体層を形成する第２集電体層形成工程と
を備えることを特徴とする電池の製造方法。 A coating liquid containing a material for the second active material is applied to the surface on the electrolyte layer side of the laminate formed by laminating the first current collector layer, the first active material layer, and the electrolyte layer. A second active material layer forming step to be formed;
And a second current collector layer forming step of forming a second current collector layer by applying a coating solution containing a second current collector material on the surface of the second active material layer. Manufacturing method. 第１集電体層、第１活物質層、電解質層、第２活物質層および第２集電体層を積層してなる構造を有し、請求項１ないし７のいずれかに記載の電池の製造方法により製造されたことを特徴とする電池。   The battery according to any one of claims 1 to 7, having a structure in which a first current collector layer, a first active material layer, an electrolyte layer, a second active material layer, and a second current collector layer are laminated. A battery manufactured by the manufacturing method of 1. 請求項８に記載の電池を搭載したことを特徴とする車両。   A vehicle comprising the battery according to claim 8. 請求項８に記載の電池と、
前記電池を電源として動作する回路部と
を備えることを特徴とする電子機器。 A battery according to claim 8;
An electronic device comprising: a circuit portion that operates using the battery as a power source. 前記回路部を保持する筐体を有し、前記電池が前記筐体を前記基材として製造される請求項１０に記載の電子機器。   The electronic device according to claim 10, further comprising: a housing that holds the circuit unit, wherein the battery is manufactured using the housing as the base material.
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