JP2012048853A - All-solid battery - Google Patents

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Yoshitaka Minamida
善隆 南田
Yukiyoshi Ueno
幸義 上野
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To suppress an output decrease of an all-solid battery, such as a lithium secondary battery, accompanying charging and discharging.SOLUTION: The all-solid battery includes a laminate comprising a positive electrode layer, a negative electrode layer, and a solid electrolyte layer sandwiched between the positive electrode layer and the negative electrode layer; a pressurizing tool for applying binding pressure to the laminate in the lamination direction of the laminate; and pressing means of generating pressing pressure for pressing the pressurizing tool obliquely to the lamination direction to generate the binding force as a component of the pressing pressure in the lamination direction.

Description

本発明は、例えば、リチウム二次電池等の、電池材料が全て固体である全固体電池の技術分野に関する。   The present invention relates to a technical field of an all-solid battery in which battery materials are all solid, such as a lithium secondary battery.

この種の全固体電池として、粉末状の固体電解質と粉末状の活物質とを加圧成形してなる全固体電池が特許文献１に開示されている。   As this type of all-solid battery, Patent Document 1 discloses an all-solid battery formed by pressure-forming a powdered solid electrolyte and a powdered active material.

特開平９−３５７２４号公報Japanese Patent Laid-Open No. 9-35724

しかしながら、この種の全固体電池では、充放電に伴って活物質の膨張収縮が起こるため、活物質と活物質との又は固体電解質と活物質との界面に十分な拘束圧力が加わらない。このため、界面抵抗が上がり、全固体電池の出力が低下するという問題点がある。特に、全固体電池が少なくとも部分的に圧粉材料を含む場合には、このような活物質の膨張収縮に伴う拘束圧力の低下がより顕著となるため、この問題点は、深刻さを増す。   However, in this type of all-solid battery, the active material expands and contracts with charge and discharge, and therefore, a sufficient restraining pressure is not applied to the interface between the active material and the active material or between the solid electrolyte and the active material. For this reason, there exists a problem that interface resistance goes up and the output of an all-solid-state battery falls. In particular, when the all-solid-state battery includes a dust material at least partially, this problem becomes more serious because the reduction of the constraining pressure accompanying the expansion and contraction of the active material becomes more remarkable.

本発明は例えば上記問題点に鑑みてなされたものであり、充放電に伴う出力低下が抑制されている全固体電池を提供することを課題とする。   This invention is made | formed in view of the said problem, for example, and makes it a subject to provide the all-solid-state battery by which the output fall accompanying charging / discharging is suppressed.

上述した課題を解決するため、本発明に係る第１の全固体電池は、正極層、負極層、並びに、前記正極層及び前記負極層の間に挟持された固体電解質層を有する積層体と、前記積層体に対し、前記積層体の積層方向に拘束圧力を与えるための加圧冶具と、前記加圧治具を前記積層方向に対して斜めに押し付ける押付圧力を発生させることで、前記拘束圧力を前記押付圧力の前記積層方向の分力として発生させる加圧手段とを備える。   In order to solve the above-described problem, a first all solid state battery according to the present invention includes a positive electrode layer, a negative electrode layer, and a laminate having a solid electrolyte layer sandwiched between the positive electrode layer and the negative electrode layer; A pressure jig for applying a restraining pressure in the stacking direction of the stack and a pressing pressure that presses the pressurizing jig obliquely with respect to the stacking direction are generated on the stack. Pressurizing means for generating the pressing force as a component force in the stacking direction.

本発明に係る全固体電池によれば、積層体は、正極層、負極層及び固体電解質層を有する。積層体は一組の正極層、負極層、及び固体電解質層を含んで構成されてもよく、複数組の正極層、負極層、及び固体電解質層を含んで構成されてもよい。積層体は更に、集電体を有してもよい。ここに「集電体」とは、正極層及び負極層の少なくとも一方の固体電解質層を挟持する側に対向する側に配置される。   According to the all solid state battery of the present invention, the laminate has a positive electrode layer, a negative electrode layer, and a solid electrolyte layer. The laminate may be configured to include a set of positive electrode layer, negative electrode layer, and solid electrolyte layer, or may be configured to include a plurality of sets of positive electrode layer, negative electrode layer, and solid electrolyte layer. The laminate may further have a current collector. Here, the “current collector” is disposed on the side opposite to the side sandwiching at least one solid electrolyte layer of the positive electrode layer and the negative electrode layer.

加圧治具は、積層体に対し、その積層方向に拘束圧力を与えるための冶具である。本発明に係る「積層方向」とは、積層体の正極層、負極層及び固体電解質層が積層されている方向を意味する。例えば、固体電解質層を挟持する正極層と負極層は、平行に配置される或いは積層されるので、積層方向は、正極層から負極層、又は負極層から正極層に向かう方向（典型的には、これらの各層の表面に垂直に交わる方向或いは該表面の法線方向）に一致する。本発明に係る「拘束圧力」とは、積層方向の外側から積層体の内側に向かって積層体に作用する圧力を意味する。拘束圧力は積層体の要素同士を密着させる効果がある。   The pressurizing jig is a jig for applying a restraining pressure in the stacking direction to the stacked body. The “lamination direction” according to the present invention means a direction in which the positive electrode layer, the negative electrode layer, and the solid electrolyte layer of the laminate are laminated. For example, since the positive electrode layer and the negative electrode layer sandwiching the solid electrolyte layer are arranged or stacked in parallel, the stacking direction is a direction from the positive electrode layer to the negative electrode layer or from the negative electrode layer to the positive electrode layer (typically , The direction perpendicular to the surface of each layer or the normal direction of the surface). The “restraint pressure” according to the present invention means a pressure acting on the laminated body from the outside in the laminating direction toward the inside of the laminated body. The restraining pressure has an effect of bringing the elements of the laminate into close contact with each other.

加圧手段は、上述の如く構成された加圧治具を、積層方向に対して斜めに押し付ける押付圧力を発生させる。これにより、加圧治具に加えられる押付圧力の、積層方向の分力として拘束圧力を発生させるように構成されている。ここに本発明に係る「加圧手段」とは、加圧冶具に与える押付圧力を発生させるための手段を意味する。   The pressurizing means generates a pressing pressure that presses the pressurizing jig configured as described above obliquely with respect to the stacking direction. Thus, the restraining pressure is generated as a component force in the stacking direction of the pressing pressure applied to the pressing jig. Here, the “pressure means” according to the present invention means means for generating a pressing pressure to be applied to the pressure jig.

以上のように構成された本発明に係る全固体電池は、その動作時には、例えば車両のモータ、モータジェネレータ等を駆動するなどのために、放電が適宜に行われる。或いは、例えば車両のジェネレータ、モータジェネレータ等による充電が適宜に行われる。   The all-solid-state battery according to the present invention configured as described above is appropriately discharged during operation, for example, to drive a motor of a vehicle, a motor generator, or the like. Alternatively, for example, charging by a vehicle generator, a motor generator, or the like is appropriately performed.

このような充放電に伴って、積層体に含まれる或いは正極層又は負極層を構成する活物質の膨張収縮が起こる。特に、このような膨張収縮は、積層体を構成する材料が、少なくとも部分的に圧粉材料を含む場合には顕著となる。ここで仮に何らの対策も施さなければ、上述の膨張収縮によって、活物質と活物質との、又は固体電解質と活物質との界面に十分な拘束圧力が加わらない。このため、界面抵抗が上がり、全固体電池の出力が低下しかねない。ここに本発明に係る「圧粉材料」とは、粉状の材料を加圧により固めたものを意味し、粉状の材料と言い換えてもよい。   Accompanying such charge and discharge, expansion and contraction of the active material included in the laminate or constituting the positive electrode layer or the negative electrode layer occurs. In particular, such expansion and contraction becomes prominent when the material constituting the laminate includes at least a part of the dust material. If no measures are taken here, sufficient expansion pressure is not applied to the interface between the active material and the active material or between the solid electrolyte and the active material due to the expansion and contraction described above. For this reason, interface resistance increases and the output of an all-solid-state battery may fall. Here, the “compact material” according to the present invention means a material obtained by solidifying a powder material by pressurization, and may be rephrased as a powder material.

しかるに本発明によれば、このような充放電に並行して或いは相前後して、加圧手段によって、加圧治具に対して押付圧力が発生され、この押付圧力の積層方向の分力として拘束圧力が発生される。言い換えると、積層方向に対して斜めである押付圧力は、加圧冶具のくさびの効果により、積層方向に沿った、理想的には積層方向に平行な（言い換えれば、各層の表面に対して法線方向の）拘束圧力となり、積層体に作用する。   However, according to the present invention, a pressing pressure is generated against the pressing jig by the pressing means in parallel with or before and after such charging / discharging, and the pressing force is applied as a component force in the stacking direction. Restraint pressure is generated. In other words, the pressing pressure that is oblique with respect to the laminating direction is ideally parallel to the laminating direction along the laminating direction due to the effect of the wedge of the pressure jig (in other words, the method is applied to the surface of each layer). It becomes a restraining pressure (in the linear direction) and acts on the laminate.

従って、比較的簡単な構造を採用しつつ積層対の各層に対して比較的安定した拘束圧力を印加することが容易となる。   Therefore, it is easy to apply a relatively stable restraining pressure to each layer of the stacked pair while adopting a relatively simple structure.

より具体的には、例えば、押付圧力を印加する方向を、積層方向と一致させる必要がないので、積層体、加圧治具及び加圧手段に関する外観形状についての制約がなくなり、設計自由度が増すと共に、全固体電池の全体の形状の自由度も増大し、例えば、全固体電池の小型化、薄型化、コンパクト化（或いは充放電能力の高密度化）を実行するのも容易となる。   More specifically, for example, there is no need to match the direction in which the pressing pressure is applied with the stacking direction, so there are no restrictions on the external shape of the stacked body, pressurizing jig, and pressurizing means, and the degree of design freedom is increased. As the number of the solid-state batteries increases, the degree of freedom of the overall shape of the all-solid-state battery also increases. For example, the all-solid-state battery can be easily downsized, thinned, and compacted (or the charge / discharge capacity is increased).

以上のように、押付圧力の分力である拘束圧力によって積層体の要素同士は良好に密着し、更に、この状態を比較的容易にして維持可能となるので、全固体電池の充放電に伴う出力低下を抑制することができる。   As described above, the elements of the laminate can be satisfactorily adhered to each other by the restraint pressure, which is a component force of the pressing pressure, and furthermore, this state can be maintained relatively easily. Output reduction can be suppressed.

本発明に係る全固体電池の一態様では、前記積層体における、前記加圧治具が押し付けられる側に対向する側において、前記拘束圧力を受ける圧力受部を更に備える。   In one aspect of the all solid state battery according to the present invention, the laminated body further includes a pressure receiving portion that receives the restraining pressure on a side facing the side on which the pressing jig is pressed.

この態様によれば、加圧治具に加えられた押付圧力の積層方向の分力として拘束圧力が発生される際に、加圧治具が押し付けられる側に対向する側（即ち、反対側あるいは裏側）にて、この拘束圧力が圧力受部により受けられる。言い換えれば、圧力受部が、拘束圧力の抗力或いは反力を発生する。このため、拘束圧力が効率よく発生させることが可能となる。   According to this aspect, when the restraint pressure is generated as a component force in the stacking direction of the pressing pressure applied to the pressing jig, the side facing the side on which the pressing jig is pressed (that is, the opposite side or On the back side, this restraining pressure is received by the pressure receiving part. In other words, the pressure receiving portion generates a drag force or reaction force of the restraint pressure. For this reason, it becomes possible to generate restraint pressure efficiently.

なお、圧力受部を別途も備えなくても、積層体自身が圧力受部を兼ねてもよい。この場合、例えば、加圧治具が押し付けられる側に対向する側に位置する積層体の一部が、より高い剛性を有するように構成されてもよい。   In addition, even if it does not have a pressure receiving part separately, the laminated body itself may serve as the pressure receiving part. In this case, for example, a part of the laminated body located on the side facing the side on which the pressing jig is pressed may be configured to have higher rigidity.

この態様では、加圧手段によって、加圧冶具と圧力受部とを積層方向に密着するように、相互に付勢することによって、押付圧力を効率良く発生させることが可能となる。   In this aspect, it is possible to efficiently generate the pressing pressure by urging each other so that the pressing jig and the pressure receiving portion are in close contact with each other in the stacking direction by the pressing means.

本発明に係る全固体電池の他の様態では、前記拘束圧力及び前記押付圧力の少なくとも一方を検知する検知手段と、前記検知された少なくとも一方の値に基づいて、前記押付圧力を可変とするように前記加圧手段を制御する制御手段とを更に備える。   In another aspect of the all-solid-state battery according to the present invention, the pressing pressure is made variable based on detection means for detecting at least one of the restraining pressure and the pressing pressure and at least one of the detected values. And a control means for controlling the pressurizing means.

この様態よれば、その動作時には、圧力センサ等の検知手段によって、拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方が定期的に若しくは不定期に又は常時に検知される。検知手段は、例えば、直接又は間接的に、拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方を測定する、演算する、推定するセンサ、演算器等を含む。   According to this aspect, at the time of the operation, at least one of the restraining pressure and the pressing pressure is detected regularly, irregularly, or constantly by the detection means such as a pressure sensor. The detection unit includes, for example, a sensor, a calculator, and the like that measure, calculate, and estimate at least one of the restraining pressure and the pressing pressure directly or indirectly.

すると、全固体電池の動作時における充放電に伴って、積層体に含まれる或いは固体電解質層を構成する活物質の膨張収縮が起こっても、例えばプロセッサ、メモリ等を含んでなる制御手段による制御下で、その膨張収縮に応じて変化する圧力の値に基づいて、押付圧力を変更させれば、積層体の要素同士は、良好に密着することになる。よって、膨張収縮の度合いに拘らずに、極めて確実に全固体電池の充放電に伴う出力低下を抑制することが可能となる。   Then, even if the active material included in the laminated body or the active material constituting the solid electrolyte layer is expanded or contracted due to charging / discharging during the operation of the all-solid-state battery, control by a control means including a processor, a memory, etc. Below, if the pressing pressure is changed based on the value of the pressure that changes in accordance with the expansion and contraction, the elements of the laminate will adhere well. Therefore, regardless of the degree of expansion and contraction, it is possible to very reliably suppress the output decrease associated with charging / discharging of the all solid state battery.

本発明に係る全固体電池の他の様態では、前記正極層、前記負極層及び前記固体電解質層積層体は、少なくとも部分的に圧粉材料を含む。   In another aspect of the all-solid battery according to the present invention, the positive electrode layer, the negative electrode layer, and the solid electrolyte layer laminate at least partially include a dust material.

この態様によれば、積層体は、少なくとも部分的に圧粉材料を含むので、動作時における充放電に伴って活物質の膨張収縮による面圧変化より顕著となる。このため、圧力が低下することで界面抵抗が上昇し、全固体電池の出力が低下するという問題点がより顕在化するものの、加圧手段及び加圧治具により拘束圧力が発生されるので、問題なくなる。言い換えれば、このように積層体が圧粉材料を含む場合には、本発明による作用効果が一段と顕著となる。   According to this aspect, since the laminate includes the dust material at least partially, it becomes more conspicuous than the change in surface pressure due to the expansion and contraction of the active material with charge / discharge during operation. For this reason, although the problem that the interface resistance rises due to the pressure drop and the output of the all solid state battery becomes more obvious, the restraint pressure is generated by the pressurizing means and the pressurizing jig, No problem. In other words, when the laminate includes the dust material as described above, the operational effects of the present invention become more remarkable.

上述した課題を解決するため、本発明に係る第２の全固体電池は、正極層、負極層、並びに、前記正極層及び前記負極層の間に挟持された固体電解質層を有する積層体と、前記積層体に対し、前記積層体の積層方向に拘束圧力を与えるための加圧冶具と、前記加圧治具を押し付けることで、前記拘束圧力を発生させる加圧手段と、前記拘束圧力及び前記加圧手段が前記加圧冶具に与える押付圧力の少なくとも一方を検知する検知手段と、前記検知された少なくとも一方の値に基づいて、前記押付圧力を可変とするように前記加圧手段を制御する制御手段とを備えることを特徴とする。   In order to solve the above-described problem, a second all solid state battery according to the present invention includes a positive electrode layer, a negative electrode layer, and a laminate having a solid electrolyte layer sandwiched between the positive electrode layer and the negative electrode layer; A pressurizing jig for applying a restraining pressure in the stacking direction of the laminate to the laminate, a pressurizing means for generating the restraint pressure by pressing the pressurizing jig, the restraint pressure and the restraint pressure Based on at least one of the detected values detected by the pressing means applied to the pressing jig by the pressing means, the pressing means is controlled so that the pressing pressure is variable. And a control means.

本発明に係る第２の全固体電池によれば、積層体は、上述した本発明に係る第１の全固体電池と同様に、正極層、負極層及び固体電解質層を有する。加圧治具及び加圧手段についても、上述した本発明に係る第１の全固体電池と同様に構成されていてもよいし、異なるように構成されてもよい。   According to the second all solid state battery of the present invention, the laminate includes the positive electrode layer, the negative electrode layer, and the solid electrolyte layer, similarly to the above-described first all solid state battery of the present invention. The pressurizing jig and pressurizing means may also be configured in the same manner as the first all-solid battery according to the present invention described above, or may be configured differently.

特に、加圧手段は、加圧治具を、積層方向に対して斜めに押し付けてもよいし、平行に（言い換えれば、積層体の各層の表面の方線方向に）押し付けてもよい。いずれの場合にも、積層方向に対して斜めに又は平行に押し付ける押付圧力を発生させる。即ち、加圧治具に加えられる押付圧力の、積層方向の分力として又は押付圧力そのものとして、拘束圧力を発生させるように構成されている。   In particular, the pressing means may press the pressing jig obliquely with respect to the stacking direction or may press in parallel (in other words, in the direction of the direction of the surface of each layer of the stacked body). In either case, a pressing pressure that is pressed obliquely or parallel to the stacking direction is generated. In other words, the pressing pressure applied to the pressing jig is configured to generate a restraining pressure as a component force in the stacking direction or as the pressing pressure itself.

以上のように構成された本発明に係る全固体電池は、その動作時には、積層体等の働きによって、充放電が適宜に行われる。   The all solid state battery according to the present invention configured as described above is appropriately charged and discharged by the action of the laminated body or the like during its operation.

このような充放電に伴って、積層体に含まれる活物質の膨張収縮が起こる。ここで仮に何らの対策も施さなければ、上述の膨張収縮によって、活物質と活物質との、又は固体電解質と活物質との界面に十分な拘束圧力が加わらない。このため、界面抵抗が上がり、全固体電池の出力が低下しかねない。   Accompanying such charge and discharge, expansion and contraction of the active material contained in the laminate occurs. If no measures are taken here, sufficient expansion pressure is not applied to the interface between the active material and the active material or between the solid electrolyte and the active material due to the expansion and contraction described above. For this reason, interface resistance increases and the output of an all-solid-state battery may fall.

しかるに本発明によれば、その動作時には、このような充放電に並行して或いは相前後して、加圧手段及び加圧治具によって拘束圧力が発生される。   However, according to the present invention, during the operation, a restraining pressure is generated by the pressurizing means and the pressurizing jig in parallel with or before or after such charge / discharge.

しかも、このように拘束圧力を発生させつつ、圧力センサ等の検知手段によって、拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方が定期的に若しくは不定期に又は常時に検知される。   Moreover, at least one of the restraining pressure and the pressing pressure is detected regularly, irregularly, or constantly by the detection means such as a pressure sensor while generating the restraining pressure in this way.

すると、全固体電池の動作時における充放電に伴って、積層体に含まれる或いは固体電解質層を構成する活物質の膨張収縮が起こっても、制御手段による制御下で、その膨張収縮に応じて変化する圧力の値に基づいて、押付圧力を変更させれば、積層体の要素同士は、良好に密着することになる。よって、膨張収縮の度合いに拘らずに、極めて確実に全固体電池の充放電に伴う出力低下を抑制することが可能となる。   Then, even when the expansion / contraction of the active material included in the laminate or constituting the solid electrolyte layer occurs during charging / discharging during the operation of the all-solid-state battery, depending on the expansion / contraction under the control of the control means. If the pressing pressure is changed based on the value of the changing pressure, the elements of the laminated body are in good contact with each other. Therefore, regardless of the degree of expansion and contraction, it is possible to very reliably suppress the output decrease associated with charging / discharging of the all solid state battery.

以上のように、拘束圧力によって積層体の要素同士は良好に密着し、更に、この状態を比較的容易にして維持可能となるので、全固体電池の充放電に伴う出力低下を抑制することができる。   As described above, the elements of the laminate can be satisfactorily adhered to each other by the restraining pressure, and furthermore, this state can be maintained relatively easily, so that it is possible to suppress a decrease in output accompanying charging / discharging of the all-solid-state battery. it can.

本発明に係る第１又は第２の全固体電池の他の様態では、前記積層体は、前記積層体が前記加圧冶具に対向する面の表面に前記加圧冶具より硬度の低い被覆材を更に備える。   In another aspect of the first or second all solid state battery according to the present invention, the laminate is provided with a coating material having a lower hardness than the pressure jig on the surface of the surface of the laminate facing the pressure jig. In addition.

この態様によれば、その動作時等に、積層体が例えば水分等が存在する雰囲気に晒されても、積層体の表面に有る被覆材によって、積層体に水分等が侵入することを防ぐことができる。更に被覆材は、加圧冶具より硬度が低いので、加圧治具の保護をすることができる。ここに本発明に係る「被覆材」とは、積層体の表面を被覆する部材を意味する。   According to this aspect, even when the laminate is exposed to an atmosphere in which moisture or the like is present, for example, during operation thereof, the coating material on the surface of the laminate prevents moisture or the like from entering the laminate. Can do. Furthermore, since the coating material has a lower hardness than the pressure jig, the pressure jig can be protected. Here, the “coating material” according to the present invention means a member that covers the surface of the laminate.

本発明のこのような作用及び利得は次に説明する実施の形態から明らかにされる。   Such an operation and gain of the present invention will be clarified from the embodiments described below.

第１実施形態を概念的に表す斜視図である。1 is a perspective view conceptually showing a first embodiment. 第１実施形態、及び第２実施形態の正面図である。It is a front view of a 1st embodiment and a 2nd embodiment. 第１実施形態、及び第２実施形態のＨ−Ｈ’断面図である。It is H-H 'sectional drawing of 1st Embodiment and 2nd Embodiment. 第１実施形態のＡ−Ａ’断面図である。It is A-A 'sectional drawing of a 1st embodiment. 第２実施形態を概念的に表す斜視図である。It is a perspective view showing a 2nd embodiment notionally. 第２実施形態のＡ−Ａ’断面図である。It is A-A 'sectional drawing of 2nd Embodiment. 第１実施形態又は第２実施形態の全固体電池の一の変形例の断面図である。It is sectional drawing of one modification of the all-solid-state battery of 1st Embodiment or 2nd Embodiment. 第１実施形態又は第２実施形態の全固体電池の他の変形例の断面図である。It is sectional drawing of the other modification of the all-solid-state battery of 1st Embodiment or 2nd Embodiment. 第３実施形態を概念的に表す断面図である。It is sectional drawing which represents 3rd Embodiment notionally. 第３実施形態の動作を概念的に表すフローチャートである。It is a flowchart which represents notionally the operation | movement of 3rd Embodiment. 第４実施形態を概念的に表す斜視図である。It is a perspective view which represents a 4th embodiment notionally. 全固体電池の性能及び効果を表すグラフである。It is a graph showing the performance and effect of an all-solid-state battery.

以下、本発明の第１実施形態について、図面を参照して説明する。   Hereinafter, a first embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.

図１〜図４を参照して、第１実施形態に係る全固体電池１０００について説明する。図１は、全固体電池１０００の外観を示し、図２は、これを正面からみた図である。図３は、図１の第１のＨ−Ｈ’断面、即ち、全固体電池１０００を鉛直な一平面で切った横断面を示し、図４は、図１のＡ−Ａ’断面、即ち、全固体電池１０００を水平な一平面で切った断面を示す。   With reference to FIGS. 1-4, the all-solid-state battery 1000 which concerns on 1st Embodiment is demonstrated. FIG. 1 shows the appearance of an all-solid battery 1000, and FIG. 2 is a front view thereof. 3 shows a first HH ′ cross section of FIG. 1, that is, a cross section obtained by cutting the all solid state battery 1000 along a vertical plane, and FIG. 4 shows an AA ′ cross section of FIG. The cross section which cut the all-solid-state battery 1000 by one horizontal plane is shown.

図１〜図４において、全固体電池１０００は、積層体１５０、加圧治具１６０、圧力受部１７０及び加圧装置１８０を備えた、本発明に係る「全固体電池」の一例である。図３において点線で図示するように、全固体電池１０００は、被覆材１５５を積層体１５０の表面に更に備えてもよいし、備えなくてもよい。なお、図１〜図３において、ＤＲ１１０は押付圧力の発生方向を表し、ＤＲ１２０は積層方向を表す。   1 to 4, an all solid state battery 1000 is an example of an “all solid state battery” according to the present invention, which includes a laminate 150, a pressurizing jig 160, a pressure receiving unit 170, and a pressurizing device 180. As shown by a dotted line in FIG. 3, the all-solid-state battery 1000 may or may not further include a coating material 155 on the surface of the stacked body 150. 1 to 3, DR110 represents the generation direction of the pressing pressure, and DR120 represents the stacking direction.

図３及び図４に示すように、積層体１５０は、正極層１１０、固体電解質層１２０及び負極層１３０を備え、この順番で積層されている。積層体１５０は一組の正極層１１０、固体電解質層１２０、及び負極層１３０を含んで構成されてもよく、複数組の正極層１１０、固体電解質層１２０、及び負極層１３０を含んで構成されてもよい。積層体１５０は更に、集電体を有してもよい。ここに「集電体」とは、正極層１１０及び負極層１３０の少なくとも一方の固体電解質層１２０を挟持する側に対向する側において、集電を行うものをいう。本実施形態において、加圧治具１６０と圧力受部１７０とが集電体を兼ねてもよい。積層体１５０は、集電体の一方の面に正極層１１０を形成し、集電体の他方の面に負極層１３０を形成した電極、いわゆるバイポーラ電極の構成を採ってもよい。バイポーラ電極の構成を採ることにより、高容量化及び高出力化が可能となる。   As shown in FIGS. 3 and 4, the laminate 150 includes a positive electrode layer 110, a solid electrolyte layer 120, and a negative electrode layer 130, which are laminated in this order. The laminated body 150 may be configured to include a set of the positive electrode layer 110, the solid electrolyte layer 120, and the negative electrode layer 130, and may be configured to include a plurality of sets of the positive electrode layer 110, the solid electrolyte layer 120, and the negative electrode layer 130. May be. The stacked body 150 may further include a current collector. Here, the “current collector” refers to one that collects current on the side of the positive electrode layer 110 and the negative electrode layer 130 that faces at least one of the solid electrolyte layers 120 sandwiched therebetween. In the present embodiment, the pressing jig 160 and the pressure receiving unit 170 may also serve as a current collector. The stacked body 150 may have a so-called bipolar electrode configuration in which the positive electrode layer 110 is formed on one surface of the current collector and the negative electrode layer 130 is formed on the other surface of the current collector. By adopting a bipolar electrode configuration, it is possible to increase the capacity and output.

集電体の材料は、導電性を有するものであれば特に限定されるものではない。例えば、ＳＵＳ、アルミニウム、ニッケル、鉄、チタン、銅およびカーボン等を挙げることができる。   The material of the current collector is not particularly limited as long as it has conductivity. For example, SUS, aluminum, nickel, iron, titanium, copper, carbon, etc. can be mentioned.

積層体１５０においては、固体電解質層１２０、正極層１１０、及び負極層１３０の材料として、少なくとも部分的に圧粉材料が用いられる。各材料は均一に混合されたのち、プレス機等を用いて加圧成形されて積層体１５０となる。圧粉材料の混合方法や成形方法は、既存の各種手段を用いることができる。圧粉材料の粒子径や形態については、特に限定されるものではない。積層体１５０の全体の形状は、巻回型、平板型等を挙げることができる。   In the laminate 150, a powder material is used at least partially as the material of the solid electrolyte layer 120, the positive electrode layer 110, and the negative electrode layer 130. After each material is uniformly mixed, it is pressure-molded using a press or the like to form a laminate 150. Various existing means can be used for the mixing method and molding method of the green compact material. There are no particular restrictions on the particle size or form of the green compact material. Examples of the overall shape of the stacked body 150 include a wound type and a flat plate type.

被覆材１５５の材料は、加圧冶具１６０より低い硬度を有するものであれば特に限定されるものではない。例えば、合成樹脂や天然樹脂等を挙げることができる。特に、耐湿性、耐久性に優れた材質を採用すると、一段と有利となる。例えば、耐湿性に優れた材料を採用することで、積層体１５０に水分等が浸入することをより効果的に防止できる。なお同様にして水分に限らず、空気、腐食性のガス、チリ、ゴミ等が進入することを阻止することも可能である。したがって、全固体電池１０００の劣化を防ぐことができ、全固体電池１０００の出力低下を抑制することが可能である。   The material of the covering material 155 is not particularly limited as long as it has a lower hardness than the pressure jig 160. For example, a synthetic resin, a natural resin, etc. can be mentioned. In particular, if a material excellent in moisture resistance and durability is adopted, it becomes more advantageous. For example, by adopting a material excellent in moisture resistance, it is possible to more effectively prevent moisture and the like from entering the laminate 150. Similarly, not only moisture but also air, corrosive gas, dust, dust and the like can be prevented from entering. Therefore, it is possible to prevent the all-solid battery 1000 from being deteriorated, and to suppress the output reduction of the all-solid battery 1000.

固体電解質層１２０に用いられる材料は、既存の各種全固体電池に用いられる材料と同様のものを用いることができる。固体電解質としては、例えば、硫化物系固体電解質、リン酸系固体電解質、ガーネット系固体電解質等を挙げることができる。硫化物系固体電解質としては、硫黄成分を含有し、Liイオン伝導性を有するものであれば特に限定されるものではない。例えば、Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、LiGe0.25P0.75S4等を挙げることができる。リン酸系固体電解質としては、リン酸成分を含有し、Liイオン伝導性を有するものであれば特に限定されるものではない。例えば、LiPON、Li1+XAlXTi2-X(PO4)3、Li1+XAlXGe2-X(PO4)3等を挙げることができる。ガーネット系固体電解質としては、例えばLi7La3Zr2O12、Li5La3Nb2O12等を挙げることができる。 As the material used for the solid electrolyte layer 120, the same materials as those used for various existing all-solid-state batteries can be used. Examples of the solid electrolyte include a sulfide-based solid electrolyte, a phosphoric acid-based solid electrolyte, and a garnet-based solid electrolyte. The sulfide-based solid electrolyte is not particularly limited as long as it contains a sulfur component and has Li ion conductivity. Examples thereof include Li 2 SP 2 S 5 , Li 2 S—SiS 2 , LiGe 0.25 P 0.75 S 4 and the like. The phosphoric acid solid electrolyte is not particularly limited as long as it contains a phosphoric acid component and has Li ion conductivity. For example, mention may be made of LiPON, Li 1 + X Al X Ti 2-X (PO 4) 3, Li 1 + X Al X Ge 2-X (PO 4) 3 and the like. Examples of the garnet-based solid electrolyte include Li 7 La 3 Zr 2 O 12 and Li 5 La 3 Nb 2 O 12 .

正極層１１０に用いられる正極材料は、既存の各種全固体電池に用いられる正極材料と同様のものを用いることができる。正極活物質としては、例えば、LiCoO2、LiCrO2、LiNiO2、LiMn2O4、Li2NiMn3O8、Li3NiMnCoO6、LiMgMn3O8、LiNiGe3O8、LiNiVO2、LiCoVO2、LiFePO4、LiCoPO4等を挙げることができる。正極層１１０は必要に応じて、Liイオン伝導性向上材料、導電化材料、結着剤等を有する。Liイオン伝導性向上材料としては、例えば、上述した固体電解質と同様の材料を用いることができる。導電化材料としては、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンファイバー等を挙げることができる。結着剤としては、例えば、スチレンブタジエン系ゴム、フッ素系ゴム、エチレンプロピレンジエンなどの合成ゴム、ポリフッ化ビニリデンなどの高分子材料等を挙げることができる。 The positive electrode material used for the positive electrode layer 110 can be the same as the positive electrode material used for various existing all-solid-state batteries. As the positive electrode active material, for example, LiCoO 2, LiCrO 2, LiNiO 2, LiMn 2 O 4, Li 2 NiMn 3 O 8, Li 3 NiMnCoO 6, LiMgMn 3 O 8, LiNiGe 3 O 8, LiNiVO 2, LiCoVO 2, LiFePO 4 , LiCoPO 4 and the like can be mentioned. The positive electrode layer 110 includes a Li ion conductivity improving material, a conductive material, a binder, and the like as necessary. As the Li ion conductivity improving material, for example, the same material as the solid electrolyte described above can be used. Examples of the conductive material include acetylene black, ketjen black, and carbon fiber. Examples of the binder include synthetic rubbers such as styrene butadiene rubber, fluorine rubber, ethylene propylene diene, and polymer materials such as polyvinylidene fluoride.

負極層１３０に用いられる負極材料は、既存の各種全固体電池に用いられる負極材料と同様のものを用いることができる。負極活物質としては、例えば、炭素系材料、Li金属、Li合金、酸化物材料、窒化物材料等を挙げることができる。炭素系材料としては、例えば、黒鉛、カーボンナノチューブ、メソカーボンマイクロビーズ、高配向性グラファイト、ハードカーボン、ソフトカーボン等を挙げることができる。Li合金としては、例えば、Mg、Ca、Al、Si、Ge、Sn、Pb、As、Sb、Bi、Ag、Au、Zn、Cd、Hg等とLiとの合金を挙げることができる。酸化物材料としては、例えば、Nb2O5、TiO2、Li4Ti5O12、WO2、Fe2O3等を挙げることができる。窒化物材料としては、例えば、Li3-XCoXN、Li3-XNiXN、Li3-XCuXN等を挙げることができる。負極層１３０は必要に応じて、Liイオン伝導性向上材料、導電化材料、結着剤等を有する。Liイオン伝導性向上材料、導電化材料、結着剤等としては、上述した正極層１１０に用いられる材料と同様のものを用いることができる。 The negative electrode material used for the negative electrode layer 130 can be the same as the negative electrode material used for various existing all-solid batteries. Examples of the negative electrode active material include carbon materials, Li metals, Li alloys, oxide materials, and nitride materials. Examples of the carbon-based material include graphite, carbon nanotubes, mesocarbon microbeads, highly oriented graphite, hard carbon, and soft carbon. Examples of the Li alloy include Mg, Ca, Al, Si, Ge, Sn, Pb, As, Sb, Bi, Ag, Au, Zn, Cd, Hg, and the like and an alloy of Li. Examples of the oxide material include Nb 2 O 5 , TiO 2 , Li 4 Ti 5 O 12 , WO 2 , and Fe 2 O 3 . As the nitride material, for example, Li 3-X Co X N , Li 3-X Ni X N, can be exemplified Li 3-X Cu X N and the like. The negative electrode layer 130 includes a Li ion conductivity improving material, a conductive material, a binder, and the like as necessary. As the Li ion conductivity improving material, conductive material, binder, and the like, the same materials as those used for the positive electrode layer 110 described above can be used.

加圧治具１６０は、積層体１５０に対し、その積層方向（図３中、矢印ＤＲ１２０で示した方向）、言い換えれば、固体電解質層１２０、正極層１１０及び負極層１３０各々の法線方向に、拘束圧力を与えるための治具である。   The pressing jig 160 is in the stacking direction (the direction indicated by the arrow DR120 in FIG. 3) with respect to the stacked body 150, in other words, in the normal direction of each of the solid electrolyte layer 120, the positive electrode layer 110, and the negative electrode layer 130. A jig for applying a restraining pressure.

加圧治具１６０の材料は、積層体１５０に拘束圧力を与えることができるものであれば特に限定されるものではない。好ましくは、積層体１５０よりも剛性の高い材料が採用される。例えば、樹脂、金属、セラミックス等を挙げることができる。金属の加圧治具１６０は集電体を兼ねることもできる。この場合、導電性に優れた金属材料を用いるのがよく、いずれかの電極層（即ち、正極層１１０又は負極層１３０）の少なくとも一方に対して電気的な接触がとれるものが好ましい。加圧治具１６０の形についても、積層体１５０に対して、押付圧力の分力として拘束圧力を与えることができるものであれば、特に限定されるものではない。典型的には、楔形、円錐形、角錐形、円錐台形、角錐台形などであってもよい。加圧冶具１６０と積層体１５０との摩擦は、小さいことが好ましい。摩擦が小さいことで、積層体１５０を均一に加圧することができる。   The material of the pressurizing jig 160 is not particularly limited as long as it can apply a restraining pressure to the laminate 150. Preferably, a material having higher rigidity than that of the laminate 150 is employed. For example, resin, metal, ceramics, etc. can be mentioned. The metal pressure jig 160 can also serve as a current collector. In this case, it is preferable to use a metal material having excellent conductivity, and it is preferable that an electrical contact can be made with respect to at least one of any of the electrode layers (that is, the positive electrode layer 110 or the negative electrode layer 130). The shape of the pressurizing jig 160 is not particularly limited as long as it can apply a restraining pressure to the laminate 150 as a component of the pressing pressure. Typically, it may be a wedge shape, a cone shape, a pyramid shape, a truncated cone shape, a truncated pyramid shape, or the like. The friction between the pressure jig 160 and the laminate 150 is preferably small. Since the friction is small, the laminate 150 can be uniformly pressurized.

加圧治具１６０の積層体１５０に接する表面の形状は、積層体１５０に拘束圧力を与えることができるものであれば特に限定されるものではない。表面は非凹凸面或いは平滑面であってもよく、溝や突起が備えられていてもよい（即ち、凹凸面であってもよい）。積層体１５０の表面が平滑である場合、積層体１５０に接する表面が平滑の加圧治具１６０は、均一に積層体１５０を加圧することができる。或いは、積層体１５０の表面が湾曲面等である、即ち平滑でない場合、積層体１５０に接する表面が前記湾曲面等と相補の湾曲面等である加圧治具１６０は、均一に積層体１５０を加圧することができる。積層体１５０に接する表面に溝や突起が備えられている加圧治具１６０は、溝や突起がガイドの役割をはたすので拘束圧力を精密に調節することができる。   The shape of the surface of the pressing jig 160 in contact with the stacked body 150 is not particularly limited as long as it can apply a restraining pressure to the stacked body 150. The surface may be a non-concave surface or a smooth surface, and may be provided with grooves or protrusions (that is, may be an uneven surface). When the surface of the laminated body 150 is smooth, the pressing jig 160 having a smooth surface in contact with the laminated body 150 can press the laminated body 150 uniformly. Alternatively, when the surface of the laminated body 150 is a curved surface or the like, that is, when the surface is not smooth, the pressing jig 160 whose surface contacting the laminated body 150 is a curved surface complementary to the curved surface or the like is uniformly laminated body 150. Can be pressurized. In the pressing jig 160 provided with grooves and protrusions on the surface in contact with the laminate 150, the grooves and protrusions serve as guides, so that the restraining pressure can be adjusted precisely.

圧力受部１７０は、積層体１５０に加わる積層方向の拘束圧力を受けるための治具である。圧力受部１７０の材料や特徴については、例えば加圧治具１６０と同様であってもよいし、異なっていてもよい。   The pressure receiving portion 170 is a jig for receiving a restraining pressure in the stacking direction applied to the stacked body 150. About the material and the characteristic of the pressure receiving part 170, it may be the same as that of the pressurization jig | tool 160, for example, and may differ.

加圧治具１６０と圧力受部１７０の機能は逆でもよいし、加圧治具１６０と圧力受部１７０とが互いの機能を兼ね備えていても良い。いずれの場合も上述の構成と同様の効果を得ることができる。   The functions of the pressurizing jig 160 and the pressure receiving unit 170 may be reversed, or the pressurizing jig 160 and the pressure receiving unit 170 may have the functions of each other. In either case, the same effect as the above-described configuration can be obtained.

加圧装置１８０は、本発明に係る「加圧手段」の一例である。加圧装置１８０は、加圧治具１６０を積層方向（図３中、矢印ＤＲ１２０で示した方向）に対して斜め（図３中、矢印ＤＲ１１０で示した方向、即ち、図３では鉛直方向）に押し付ける押付圧力を発生させる。加圧装置１８０は加圧治具１６０に与える押付圧力を発生させることができるものであれば特に限定されるものではない。例えば、バネ、ゴム、発泡樹脂、ビス、ネジ、ケース等の、弾性力によって押付圧力を発生させる弾性部材を含んでもよい。或いは、電動式、電磁気式、加圧式、ポンプ式等のアクチュエータを含んでもよい。この際、押付圧力の発生は、常時若しくは連続的若しくは断続的であってもよいし、定期的若しくは不定期的であってもよい。   The pressurizing device 180 is an example of the “pressurizing means” according to the present invention. The pressing device 180 is oblique to the stacking direction (the direction indicated by the arrow DR120 in FIG. 3) of the pressing jig 160 (the direction indicated by the arrow DR110 in FIG. 3, ie, the vertical direction in FIG. 3). Generates pressing pressure that presses against. The pressure device 180 is not particularly limited as long as it can generate the pressing pressure applied to the pressure jig 160. For example, an elastic member that generates a pressing pressure by an elastic force, such as a spring, rubber, foamed resin, screw, screw, or case, may be included. Or you may include actuators, such as an electric type, an electromagnetic type, pressurization type, and a pump type. At this time, the generation of the pressing pressure may be always, continuously, or intermittently, or may be regular or irregular.

以上のように構成された本実施形態に係る全固体電池１０００は、例えばハイブリッド車両等に搭載される。車両の走行時や停車時には、車両のモータジェネレータを駆動するために全固体電池１０００からの放電が適宜に行われ、該モータジェネレータによる全固体電池１０００の充電が適宜に行われる。   The all solid state battery 1000 according to the present embodiment configured as described above is mounted on, for example, a hybrid vehicle. When the vehicle is running or stopped, the all-solid battery 1000 is appropriately discharged to drive the motor generator of the vehicle, and the all-solid battery 1000 is appropriately charged by the motor generator.

このような充放電に伴って、積層体１５０に含まれる或いは正極層１１０又は負極層１３０を構成する活物質の膨張収縮が起こる。特に、このような膨張収縮は、積層体１５０を構成する材料が、少なくとも部分的に圧粉材料を含む場合には顕著となる。ここで仮に何らの対策も施さなければ、上述の膨張収縮によって、活物質と活物質との、又は固体電解質と活物質との界面に十分な拘束圧力が加わらない。このため、界面抵抗が上がり、全固体電池１０００の出力が低下しかねない。   Accompanying such charge and discharge, expansion and contraction of the active material included in the laminate 150 or constituting the positive electrode layer 110 or the negative electrode layer 130 occurs. In particular, such expansion and contraction becomes prominent when the material constituting the laminated body 150 includes at least a part of the dust material. If no measures are taken here, sufficient expansion pressure is not applied to the interface between the active material and the active material or between the solid electrolyte and the active material due to the expansion and contraction described above. For this reason, interface resistance increases and the output of the all-solid-state battery 1000 may fall.

そこで本実施形態では、加圧装置１８０は、このような充放電の最中に或いは充放電に相前後して、加圧治具１６０を積層方向（即ち図３中、矢印ＤＲ１２０で示した方向）に対して斜めに押し付ける、図３にて矢印ＤＲ１１０で示された斜め方向（即ち、図３中、鉛直方向）に、押付圧力を発生させる。押付圧力は加圧治具１６０によって、積層方向の分圧或いは分力として拘束圧力となる。言い換えると、積層方向に対して斜めである押付圧力は、加圧冶具１６０のくさびの効果により、積層方向に沿った、理想的には積層方向に平行な（言い換えれば、各層の表面に対して法線方向の）、即ち図３にて矢印ＤＲ１２０で示された積層方向の拘束圧力となり、積層体１５０に作用する。   Therefore, in the present embodiment, the pressurizing device 180 is configured to place the pressurizing jig 160 in the stacking direction (that is, the direction indicated by the arrow DR120 in FIG. 3) during such charging / discharging. The pressing pressure is generated in the diagonal direction indicated by the arrow DR110 in FIG. 3 (that is, the vertical direction in FIG. 3). The pressing pressure becomes a restraining pressure as a partial pressure or a partial force in the stacking direction by the pressing jig 160. In other words, the pressing pressure that is oblique to the stacking direction is ideally parallel to the stacking direction along the stacking direction (in other words, with respect to the surface of each layer) due to the wedge effect of the pressure jig 160. It acts on the laminate 150 as a constraining pressure in the stacking direction indicated by the arrow DR120 in FIG.

拘束圧力によって積層体１５０の要素同士は良好に密着し、更に、この状態を比較的容易に維持可能となるので、全固体電池１０００の充放電に伴う出力低下を抑制するこができる。   The elements of the stacked body 150 are in good contact with each other due to the restraining pressure, and furthermore, this state can be maintained relatively easily. Therefore, it is possible to suppress a decrease in output due to charging / discharging of the all solid state battery 1000.

次に、本発明の第２実施形態について、主に図５及び図６を参照して説明する。ここに、図５は、第１実施形態の図１と同趣旨の斜視図であり、第２実施形態に係る全固体電池１０００の外観を示す。図６は、第１実施形態の図４と同趣旨の図面であり、第２実施形態に係る全固体電池１０００を水平な一平面で切ったＡ−Ａ’断面を示す。なお、第２実施形態における正面図及びＨ−Ｈ’断面図については、第１実施形態における正面図（即ち図２）及びＨ−Ｈ’断面図（即ち図３）と夫々同様であるので、それらを援用する。第２実施形態に係る図５及び図６において、第１実施形態に係る図１及び図４と同様の構成要素には、同様の参照符号を付し、それらの説明は適宜省略する。   Next, a second embodiment of the present invention will be described mainly with reference to FIGS. FIG. 5 is a perspective view having the same concept as in FIG. 1 of the first embodiment, and shows the appearance of the all solid state battery 1000 according to the second embodiment. FIG. 6 is a drawing having the same concept as FIG. 4 of the first embodiment, and shows an A-A ′ cross section obtained by cutting the all solid state battery 1000 according to the second embodiment along a horizontal plane. The front view and the HH ′ cross-sectional view in the second embodiment are the same as the front view (ie, FIG. 2) and the HH ′ cross-sectional view (ie, FIG. 3) in the first embodiment, respectively. Assist them. In FIGS. 5 and 6 according to the second embodiment, the same components as those in FIGS. 1 and 4 according to the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted as appropriate.

図５に示すように、本実施形態においては、加圧治具２６０の形は、（図１の加圧治具１６０ように円錐形ではなく）楔形である。これに対応して、本実施形態においては、積層体２５０の形は、（図１のように円錐形ではなく）逆ハの字の切り文字形であり、圧力受部２７０についても（図１のように円錐形ではなく）逆ハの字の又はＶ字の切り文字形状である。その他の構成については、図１〜図４に示した第１実施形態と概ね同様である。   As shown in FIG. 5, in this embodiment, the shape of the pressure jig 260 is a wedge shape (not a conical shape like the pressure jig 160 of FIG. 1). Corresponding to this, in the present embodiment, the shape of the laminated body 250 is an inverted letter shape (not a conical shape as in FIG. 1), and the pressure receiving portion 270 (see FIG. 1). It is not a conical shape, but is a reverse-shaped or V-shaped cut character shape. About another structure, it is substantially the same as that of 1st Embodiment shown in FIGS. 1-4.

第２実施形態は、以上のように構成されているので、第１実施形態の場合と同様に、車両に搭載され、充放電が行われる。   Since 2nd Embodiment is comprised as mentioned above, it is mounted in a vehicle and charging / discharging is performed similarly to the case of 1st Embodiment.

第２実施形態によれば、加圧装置１８０は、このような充放電の最中に或いは充放電に相前後して、加圧治具２６０を積層方向に対して斜めに押し付ける（図５にて矢印ＤＲ１１０で示された鉛直な方向の）押付圧力を発生させる。押付圧力は、加圧治具２６０によって、積層方向の分圧或いは分力として拘束圧力となる。第２実施形態によれば特に、楔形の加圧治具２６０を利用することで、全体構成をより単純化でき、拘束圧力を均一にかけることが容易となる。   According to the second embodiment, the pressurizing device 180 presses the pressurizing jig 260 obliquely with respect to the stacking direction during such charging / discharging or before or after charging / discharging (see FIG. 5). The pressing pressure (in the vertical direction indicated by the arrow DR110) is generated. The pressing pressure becomes a restraint pressure as a partial pressure or a partial force in the stacking direction by the pressing jig 260. In particular, according to the second embodiment, by using the wedge-shaped pressurizing jig 260, the overall configuration can be further simplified, and it becomes easy to apply the restraining pressure uniformly.

次に、以上説明した第１又は２実施形態の一の変形例について図７を参照して説明する。ここに、図７は本変形例を示す、図３と同趣旨の断面図である。本変形例に係る図７において、図１〜図６と同様の構成要素には、同様の参照符号を付し、それらの説明は適宜省略する。   Next, a modification of the first or second embodiment described above will be described with reference to FIG. FIG. 7 is a sectional view having the same concept as in FIG. 3, showing this modification. In FIG. 7 according to the present modification, the same components as those in FIGS. 1 to 6 are denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted as appropriate.

図７において、本変形例では、積層体３５０は、正極層１１０、固体電解質層１２０及び負極層１３０に加えて、集電体３４０を備える。集電体３４０は正極層１１０及び負極層１３０の固体電解質層１２０を挟持する側に対向する側において、集電を行う。加圧装置３８０は、バネを含んで構成される。加圧治具３６０の形は、加圧治具１６０（図１等参照）又は加圧治具２６０（図５等参照）と同様の形である。本変形例では、積層体３５０が高い剛性を有するように構成されているので、積層体３５０が、第１及び第２実施形態における圧力受部１７０（図１等参照）及び圧力受部２７０（図５等参照）を兼ねている。その他の構成については、図１〜図６に示した第１実施形態又は第２実施形態と概ね同様である。   In FIG. 7, in this modification, the stacked body 350 includes a current collector 340 in addition to the positive electrode layer 110, the solid electrolyte layer 120, and the negative electrode layer 130. The current collector 340 collects current on the side of the positive electrode layer 110 and the negative electrode layer 130 that faces the side where the solid electrolyte layer 120 is sandwiched. The pressurizing device 380 includes a spring. The shape of the pressure jig 360 is the same as that of the pressure jig 160 (see FIG. 1 and the like) or the pressure jig 260 (see FIG. 5 and the like). In the present modification, since the stacked body 350 is configured to have high rigidity, the stacked body 350 includes the pressure receiving unit 170 (see FIG. 1 and the like) and the pressure receiving unit 270 (see FIG. 1 and the like) in the first and second embodiments. (See FIG. 5). About another structure, it is substantially the same as that of 1st Embodiment or 2nd Embodiment shown in FIGS.

本変形例によれば、加圧装置３８０は、充放電の最中に或いは充放電に相前後して、加圧治具３６０を積層方向に対して斜めに押し付ける（図７にて矢印ＤＲ１１０で示された鉛直な方向の）押付圧力を発生させる。押付圧力は、加圧治具３６０によって、積層方向の分圧或いは分力として拘束圧力となる。本変形例によれば特に、バネの弾力及び積層体３５０の高剛性を利用することで、全体構成をより単純化でき、拘束圧力を均一にかけることが容易となる。   According to this modification, the pressurizing device 380 presses the pressurizing jig 360 obliquely with respect to the stacking direction during charging / discharging or in tandem with charging / discharging (in FIG. 7, an arrow DR110). Generate a pressing pressure (in the indicated vertical direction). The pressing pressure becomes a restraining pressure as a partial pressure or a partial force in the stacking direction by the pressing jig 360. According to the present modification, in particular, by utilizing the elasticity of the spring and the high rigidity of the laminated body 350, the overall configuration can be further simplified, and it becomes easy to apply the restraining pressure uniformly.

次に、第１実施形態又は第２実施形態の他の変形例について図８を参照して説明する。ここに、図８は本変形例を示す、図３と同趣旨の断面図である。本変形例に係る図８において、図１〜図７と同様の構成要素には、同様の参照符号を付し、それらの説明は適宜省略する。   Next, another modification of the first embodiment or the second embodiment will be described with reference to FIG. FIG. 8 is a sectional view having the same concept as in FIG. 3, showing this modification. In FIG. 8 according to this modification, the same reference numerals are given to the same components as those in FIGS. 1 to 7, and the description thereof will be omitted as appropriate.

図８において、本変形例では、積層体１５０は、これを上下から挟持する２つの加圧治具４６０から拘束圧力を加えられる。本変形例において、加圧治具４６０は加圧治具と圧力受部の両方の機能を有する。その他の構成については、図１〜図７に示した第１実施形態又は第２実施形態と概ね同様である。   In FIG. 8, in this modification, the laminate 150 is applied with restraining pressure from two pressing jigs 460 that sandwich the stacked body 150 from above and below. In this modification, the pressurizing jig 460 has both functions of the pressurizing jig and the pressure receiving portion. About another structure, it is substantially the same as 1st Embodiment or 2nd Embodiment shown in FIGS.

本変形例によれば、加圧装置１８０は、充放電の最中に或いは充放電に相前後して、加圧治具４６０を積層方向に対して斜めに押し付ける（図８にて矢印ＤＲ１１０で示された鉛直な方向の）押付圧力を発生させる。押付圧力は、加圧治具４６０によって、積層方向の分圧或いは分力として拘束圧力となる。本変形例によれば特に、加圧治具４６０を利用することで、全体構成をより単純化でき、複数の積層体３５０に均一に拘束圧力を加えることが容易となる。   According to this modification, the pressurizing device 180 presses the pressurizing jig 460 obliquely with respect to the stacking direction during charging / discharging or before or after charging / discharging (in FIG. 8, the arrow DR110). Generate a pressing pressure (in the indicated vertical direction). The pressing pressure becomes a restraining pressure as a partial pressure or a partial force in the stacking direction by the pressing jig 460. According to this modification, in particular, by using the pressurizing jig 460, the overall configuration can be further simplified, and it becomes easy to apply the restraining pressure uniformly to the plurality of stacked bodies 350.

以下、本発明の第３実施形態について、図９及び図１０を参照して、本発明の第３実施形態に係る全固体電池１０００について説明する。図９は第３実施形態を概念的に表す図３と同趣旨の断面図である。第３実施形態における正面図は第１実施形態における正面図（即ち図２）と同様であり、第３実施形態における斜視図、及びＡ−Ａ’断面図については、第１実施形態における斜視図（即ち図１）、及びＡ−Ａ’断面図（即ち図４）、又は第２実施形態における斜視図（即ち図５）、及びＡ−Ａ’断面図（即ち図６）と夫々同様であるので、それらを援用する。図１０は第３実施形態に係る全固体電池の動作を概念的に表すフローチャートである。   Hereinafter, a third embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. 9 and FIG. 10 for an all solid state battery 1000 according to the third embodiment of the present invention. FIG. 9 is a cross-sectional view having the same concept as FIG. 3 conceptually showing the third embodiment. The front view in the third embodiment is the same as the front view in the first embodiment (ie, FIG. 2), and the perspective view in the third embodiment and the AA ′ cross-sectional view are the perspective views in the first embodiment. (Ie, FIG. 1) and AA ′ cross-sectional view (ie, FIG. 4), or the perspective view (ie, FIG. 5) and AA ′ cross-sectional view (ie, FIG. 6) in the second embodiment, respectively. So I will use them. FIG. 10 is a flowchart conceptually showing the operation of the all solid state battery according to the third embodiment.

第３実施形態は、第１実施形態又は第２実施形態に対して、検知装置５９０と制御装置５９５とを更に備える。第３実施形態に係る図９において、図１〜図８と同様の構成要素には、同様の参照符号を付し、それらの説明は適宜省略する。   3rd Embodiment is further equipped with the detection apparatus 590 and the control apparatus 595 with respect to 1st Embodiment or 2nd Embodiment. In FIG. 9 according to the third embodiment, components similar to those in FIGS. 1 to 8 are denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted as appropriate.

図９において、検知装置５９０は、本発明に係る「検知手段」の一例である。検知装置５９０は、拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方を定期的に若しくは不定期に又は常時に検知する。検知装置５９０は、例えば、直接又は間接的に、拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方を測定する、演算する、推定するセンサ、演算器等を含む。検知装置５９０としては、例えば、圧電素子、歪みゲージ、感圧ダイオード、ロードセル、ダイヤグラム、ブルドン管、ベローズ等を挙げることができる。   In FIG. 9, the detection device 590 is an example of the “detection unit” according to the present invention. The detection device 590 detects at least one of the restraining pressure and the pressing pressure regularly, irregularly, or constantly. The detection device 590 includes, for example, a sensor, a calculator, and the like that measure, calculate, and estimate at least one of a restraining pressure and a pressing pressure directly or indirectly. Examples of the detection device 590 include a piezoelectric element, a strain gauge, a pressure sensitive diode, a load cell, a diagram, a Bourdon tube, and a bellows.

制御装置５９５は、本発明に係る「制御手段」の一例である。制御装置５９５は、検知された拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方の値に基づいて、押付圧力を変化させるように加圧手段１８０を制御する。例えばプロセッサ、メモリ等を含んでなる制御装置５９５は、加圧装置１８０を制御することができるものであれば、既存の各種手段を用いることができる。制御装置５９５は、エンジン制御用ＩＣなど、他のコントローラと共通であってもよいし、他のコントローラからは独立した専用コントローラであってもよい。   The control device 595 is an example of the “control unit” according to the present invention. The control device 595 controls the pressurizing unit 180 so as to change the pressing pressure based on at least one of the detected restraining pressure and pressing pressure. For example, the control device 595 including a processor, a memory, and the like can use various existing means as long as the pressure device 180 can be controlled. The control device 595 may be common with other controllers such as an engine control IC, or may be a dedicated controller independent of other controllers.

圧力受部５７０の形は、圧力受部１７０（図１等参照）又は圧力受部２７０（図５等参照）と同様の形である。   The shape of the pressure receiving portion 570 is the same as that of the pressure receiving portion 170 (see FIG. 1 and the like) or the pressure receiving portion 270 (see FIG. 5 and the like).

その他の構成については、図１〜図８に示した第１実施形態又は第２実施形態と概ね同様である。   About another structure, it is substantially the same as that of 1st Embodiment or 2nd Embodiment shown in FIGS.

以上のように構成された第３実施形態の動作について、図１０を参照して、工程ごとに説明をする。   The operation of the third embodiment configured as described above will be described step by step with reference to FIG.

図１０において、圧力検知工程では、先ず、拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方の圧力が、検知装置５９０により検知される（ステップＳ１）。例えば、圧力センサ等が加圧治具３６０の積層体１５０に接する部分に備えられて、拘束圧力が検知される。若しくは、圧力センサ等が加圧装置１８０の加圧治具３６０に接する部分、又は加圧治具３６０の加圧装置１８０に接する部分に備えられて、押付圧力が検知される。   In FIG. 10, in the pressure detection step, first, at least one of the restraining pressure and the pressing pressure is detected by the detection device 590 (step S <b> 1). For example, a pressure sensor or the like is provided in a portion of the pressurizing jig 360 that is in contact with the stacked body 150 to detect the restraining pressure. Alternatively, a pressure sensor or the like is provided in a portion that contacts the pressurizing jig 360 of the pressurizing device 180, or a portion that contacts the pressurizing device 180 of the pressurizing jig 360, and the pressing pressure is detected.

次に、判定工程では、検知された圧力が所定の範囲内にあるか否かについて、制御装置５９５によって判定される（ステップＳ２）。より具体的には、先ず、ステップＳ１で検知された拘束圧力及び押付圧力の少なくとも一方の圧力が、あらかじめ設定された圧力の範囲内にあるか否かが判定される（ステップＳ２ａ）。ここであらかじめ設定された圧力の範囲内にあれば（ステップＳ２ａ：Ｙｅｓ）、一連の処理は終了される。   Next, in the determination step, it is determined by the control device 595 whether or not the detected pressure is within a predetermined range (step S2). More specifically, first, it is determined whether or not at least one of the restraining pressure and the pressing pressure detected in step S1 is within a preset pressure range (step S2a). If the pressure is within the preset pressure range (step S2a: Yes), the series of processing ends.

他方、検知された圧力が設定範囲外である場合は（ステップＳ２ａ：Ｎｏ）、更に、検知された圧力が設定範囲より低いか否かが判定される（ステップＳ２ｂ）。   On the other hand, when the detected pressure is outside the set range (step S2a: No), it is further determined whether or not the detected pressure is lower than the set range (step S2b).

ここで、検知された圧力が設定範囲より低い場合には（ステップＳ２ｂ：Ｙｅｓ）、加圧工程が行われる（ステップＳ３）。即ち、加圧装置１８０が作動して、拘束圧力が高められる。より具体的には、制御装置５９５から加圧装置１８０に動作指示がなされ、加圧治具３６０を加圧する押付圧力が与えられる。加圧治具３６０に与えられた押付圧力は、積層体１５０に加わる拘束圧力を高めるように作用する。積層体１５０に加わる拘束圧力が高められると、積層体１５０の活物質と活物質、又は固体電解質と活物質の接触面積が増大し、界面抵抗が低下する。このような加圧工程によって、界面抵抗の上昇を防ぎ、全固体電池１０００の出力低下を抑制することが可能となる。   Here, when the detected pressure is lower than the set range (step S2b: Yes), a pressurizing process is performed (step S3). That is, the pressurizing device 180 is activated to increase the restraining pressure. More specifically, an operation instruction is given from the control device 595 to the pressurizing device 180, and a pressing pressure for pressurizing the pressurizing jig 360 is given. The pressing pressure applied to the pressing jig 360 acts to increase the restraining pressure applied to the stacked body 150. When the restraining pressure applied to the laminated body 150 is increased, the contact area between the active material and the active material of the laminated body 150 or the solid electrolyte and the active material increases, and the interface resistance decreases. By such a pressurizing step, it is possible to prevent an increase in interface resistance and suppress a decrease in output of the all-solid battery 1000.

他方、検知された圧力が設定範囲より低くない場合には（ステップＳ２ｂ：Ｎｏ）、言い換えれば検知された圧力が設定範囲より高い場合には減圧工程が行われる（ステップＳ４）。即ち、加圧装置１８０が作動して、拘束圧力が低められる。より具体的には、制御装置５９５から加圧装置１８０に動作指示がなされ、加圧治具３６０を減圧する押付圧力が与えられる。加圧治具３６０に与えられた押付圧力は、積層体１５０に加わる拘束圧力を低めるように作用する。拘束圧力を低めることで、積層体１５０に充放電に適した拘束圧力を与えることができる。更に、積層体１５０、加圧治具３６０、加圧装置１８０、及び圧力受部５７０等に過大な力が加わることを防ぐことがでる。このような減圧工程によって、積層体１５０に充放電に適した拘束圧力を与えることができ、更に、全固体電池１０００の破壊を防ぐことができるので、全固体電池１０００の出力低下を抑制することが可能となる。   On the other hand, when the detected pressure is not lower than the set range (step S2b: No), in other words, when the detected pressure is higher than the set range, a pressure reducing process is performed (step S4). That is, the pressurizing device 180 is actuated to lower the restraining pressure. More specifically, an operation instruction is given from the control device 595 to the pressurizing device 180, and a pressing pressure for depressurizing the pressurizing jig 360 is given. The pressing pressure applied to the pressing jig 360 acts to reduce the restraining pressure applied to the laminated body 150. By lowering the restraint pressure, the laminate 150 can be given a restraint pressure suitable for charging and discharging. Furthermore, it is possible to prevent an excessive force from being applied to the laminated body 150, the pressing jig 360, the pressing device 180, the pressure receiving portion 570, and the like. By such a decompression step, a restraint pressure suitable for charging / discharging can be applied to the laminate 150, and further, the destruction of the all solid state battery 1000 can be prevented, so that a decrease in the output of the all solid state battery 1000 is suppressed. Is possible.

以上説明した図１０に示した処理を行うことで、安定した拘束圧力を積層体１５０に加えることができる。安定した拘束圧力によって、積層体１５０の要素同士は良好に密着し、更に、この状態を維持することが可能となるので、全固体電池１０００の出力低下を抑制することが可能となる。   By performing the processing shown in FIG. 10 described above, a stable restraining pressure can be applied to the laminate 150. Due to the stable restraint pressure, the elements of the laminated body 150 are in good contact with each other, and furthermore, this state can be maintained, so that a decrease in the output of the all-solid-state battery 1000 can be suppressed.

以下、本発明の第４実施形態について、図１１を参照して説明する。ここに図１１は第４実施形態の一様態を概念的に表す第１実施形態に係る図１、及び第２実施形態に係る図５と同趣旨の斜視図である。第４実施形態に係る図１１において、図１〜図１０と同様の構成要素には、同様の参照符号を付し、それらの説明は適宜省略する。   Hereinafter, a fourth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 11 is a perspective view having the same concept as FIG. 1 according to the first embodiment and FIG. 5 according to the second embodiment, which conceptually represents one aspect of the fourth embodiment. In FIG. 11 according to the fourth embodiment, the same components as those in FIGS. 1 to 10 are denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted as appropriate.

図１１において、ＤＲ６１０は押付圧力の発生方向を表し、ＤＲ６２０は積層方向を表す。加圧治具６６０に押付圧力を与える方向（図１１中、矢印ＤＲ６１０で示した方向）と、積層方向（図３中、矢印ＤＲ６２０で示した方向）は一致している。加圧治具６６０と圧力受部６７０は積層方向の法線方向（図１１中、矢印ＤＲ６２０で示した方向の法線方向）に平行に配置される。加圧装置６８０は、加圧治具６６０を積層方向に平行に押し付ける。即ち、第４実施形態は、加圧治具６６０に加えられる押付圧力そのものとして拘束圧力を発生させるように構成されている。積層体６５０は、集電体３４０の一方の面に正極層１１０を形成し、他方の面に負極層１３０を形成したバイポーラ電極６４５の構成を有する。バイポーラ電極６４５の構成を採ることにより、高容量化及び高出力化が可能となる。その他の構成については、図９及び図１０に示した第３実施形態と概ね同様である。   In FIG. 11, DR610 represents the generation direction of the pressing pressure, and DR620 represents the stacking direction. The direction in which the pressing pressure is applied to the pressing jig 660 (the direction indicated by the arrow DR610 in FIG. 11) and the stacking direction (the direction indicated by the arrow DR620 in FIG. 3) are the same. Pressurizing jig 660 and pressure receiving portion 670 are arranged in parallel to the normal direction in the stacking direction (the normal direction in the direction indicated by arrow DR620 in FIG. 11). The pressure device 680 presses the pressure jig 660 parallel to the stacking direction. That is, the fourth embodiment is configured to generate a restraining pressure as the pressing pressure itself applied to the pressing jig 660. The stacked body 650 has a configuration of a bipolar electrode 645 in which the positive electrode layer 110 is formed on one surface of the current collector 340 and the negative electrode layer 130 is formed on the other surface. By adopting the configuration of the bipolar electrode 645, it is possible to increase the capacity and output. Other configurations are substantially the same as those of the third embodiment shown in FIGS.

第４実施形態に係る全固体電池の動作は図１０に表すフローチャートと同様であってもよいし、異なっていてもよい。   The operation of the all solid state battery according to the fourth embodiment may be the same as or different from the flowchart shown in FIG.

第４実施形態により、充放電に伴う積層体６５０に含まれる活物質の膨張収縮が起こっても、検知装置５９０により検知される活物質の膨張収縮に応じて変化する圧力の値に基づいて、制御装置５９５によって加圧治具５６０に与える押付圧力を制御することが可能となる。   According to the fourth embodiment, even if the expansion and contraction of the active material included in the laminate 650 accompanying charge / discharge occurs, based on the pressure value that changes according to the expansion and contraction of the active material detected by the detection device 590, It is possible to control the pressing pressure applied to the pressing jig 560 by the control device 595.

したがって、安定した拘束圧力を積層体に加えることができる。安定した拘束圧力によって、積層体６５０の要素同士は良好に密着し、更に、この状態を維持することが可能となるので、全固体電池１０００の出力低下を抑制することが可能となる。   Therefore, a stable restraining pressure can be applied to the laminate. Due to the stable restraint pressure, the elements of the laminated body 650 are in close contact with each other, and furthermore, this state can be maintained, so that it is possible to suppress a decrease in the output of the all-solid-state battery 1000.

以下、本発明の実施例について、図１２を参照して説明する。本実施例では、全固体電池における、拘束圧力に対する抵抗値を確認する。ここに図１２は、全固体電池の性能及び効果を表すグラフである。   Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. In this embodiment, the resistance value against the restraining pressure in the all solid state battery is confirmed. FIG. 12 is a graph showing the performance and effect of the all solid state battery.

全固体電池の材料については、正極活物質としてLiCoO2、固体電解質として7Li2S-3P2S5、及び負極活物質としてグラファイトを用いる。 Regarding the material of the all solid state battery, LiCoO 2 is used as a positive electrode active material, 7Li 2 S-3P 2 S 5 is used as a solid electrolyte, and graphite is used as a negative electrode active material.

実施例として、150Kgf/cm2の拘束圧力をかけたセル（第１実施例）、300Kgf/cm2の拘束圧力をかけたセル（第２実施例）、及び450Kgf/cm2の拘束圧力をかけたセル（第３実施例）を製作する。比較例として、0.2Kgf/cm2の拘束圧力をかけたセル（比較例）を製作する。 As examples, a cell with a restraining pressure of 150 kgf / cm 2 (first embodiment), a cell with a restraining pressure of 300 kgf / cm 2 (second embodiment), and a restraining pressure of 450 kgf / cm 2 were applied. A cell (third embodiment) is manufactured. As a comparative example, a cell (comparative example) to which a restraining pressure of 0.2 kgf / cm 2 is applied is manufactured.

図１２は、このようにして作成した各セルの初期の直流抵抗と２０サイクル後の直流抵抗、及び初期の界面抵抗と２０サイクル後の界面抵抗を示す。   FIG. 12 shows the initial DC resistance and DC resistance after 20 cycles of each cell thus prepared, and the initial interface resistance and interface resistance after 20 cycles.

図１２に示されるように、第１〜３実施例は比較例に比べて、初期の直流抵抗に対する２０サイクル後の直流抵抗、及び初期の界面抵抗に対する２０サイクル後の界面抵抗の上昇が抑制されている。セルに拘束圧力をかけることで、直流抵抗及び界面抵抗の上昇を防ぎ、全固体電池の出力低下を抑制することが可能となる。   As shown in FIG. 12, in the first to third embodiments, the DC resistance after 20 cycles with respect to the initial DC resistance and the increase in interface resistance after 20 cycles with respect to the initial interface resistance are suppressed as compared with the comparative example. ing. By applying a restraining pressure to the cell, it is possible to prevent an increase in DC resistance and interface resistance, and to suppress a decrease in output of the all solid state battery.

このように第１〜３実施例によれば、比較例と比較して、拘束圧力が界面抵抗の上昇を効果的に抑制していることが分かる。特に第２実施例の拘束圧力が界面抵抗の上昇を効果的に抑制している。従って、図１２は、全固体電池の界面抵抗の上昇を効果的に抑制することのできる拘束圧力の範囲が存在することを示す。   As described above, according to the first to third embodiments, it can be seen that the restraint pressure effectively suppresses the increase in the interface resistance as compared with the comparative example. In particular, the restraining pressure of the second embodiment effectively suppresses the increase in interface resistance. Accordingly, FIG. 12 shows that there is a range of restraint pressure that can effectively suppress an increase in the interface resistance of the all-solid-state battery.

本発明は、請求の範囲及び明細書全体から読み取るこのできる発明の要旨又は思想に反しない範囲で適宜変更可能であり、そのような変更を伴う全固体電池もまた本発明の技術思想に含まれる。   The present invention can be appropriately changed without departing from the gist or concept of the invention that can be read from the claims and the entire specification, and all solid-state batteries with such a change are also included in the technical concept of the present invention. .

１１０ 正極層
１２０ 固体電解質層
１３０ 負極層
３４０ 集電体
６４５ バイポーラ電極
１５０、２５０、３５０、６５０ 積層体
１５５ 被覆材
１６０、２６０、３６０、４６０、６６０ 加圧治具
１７０、２７０、５７０、６７０ 圧力受部
１８０、３８０、６８０ 加圧装置
５９０ 検知装置
５９５ 制御装置
１０００ 全固体電池
ＤＲ１１０、ＤＲ６１０ 押付圧力の発生方向
ＤＲ１２０、ＤＲ６２０ 積層方向 110 Positive electrode layer 120 Solid electrolyte layer 130 Negative electrode layer 340 Current collector 645 Bipolar electrode 150, 250, 350, 650 Laminated body 155 Coating material 160, 260, 360, 460, 660 Pressure jig 170, 270, 570, 670 Pressure Receiving unit 180, 380, 680 Pressurization device 590 Detection device 595 Control device 1000 All-solid battery DR110, DR610 Generation direction of pressing pressure DR120, DR620 Stacking direction

Claims (6)

正極層、負極層、並びに、前記正極層及び前記負極層の間に挟持された固体電解質層を有する積層体と、
前記積層体に対し、前記積層体の積層方向に拘束圧力を与えるための加圧冶具と、
前記加圧治具を前記積層方向に対して斜めに押し付ける押付圧力を発生させることで、前記拘束圧力を前記押付圧力の前記積層方向の分力として発生させる加圧手段と
を備えることを特徴とする全固体電池。 A laminate having a positive electrode layer, a negative electrode layer, and a solid electrolyte layer sandwiched between the positive electrode layer and the negative electrode layer;
A pressure jig for applying a restraining pressure in the stacking direction of the laminate to the laminate,
Pressurizing means for generating the pressing pressure that presses the pressing jig obliquely with respect to the stacking direction to generate the restraint pressure as a component force of the pressing pressure in the stacking direction. All solid state battery. 前記積層体における、前記加圧治具が押し付けられる側に対向する側において、前記拘束圧力を受ける圧力受部を更に備えることを特徴とする請求項１に記載の全固体電池。   2. The all-solid-state battery according to claim 1, further comprising a pressure receiving portion that receives the restraining pressure on a side facing the side on which the pressing jig is pressed in the laminated body. 前記拘束圧力及び前記押付圧力の少なくとも一方を検知する検知手段と、
前記検知された少なくとも一方の値に基づいて、前記押付圧力を可変とするように前記加圧手段を制御する制御手段と
を更に備えることを特徴とする請求項１又は２に記載の全固体電池。 Detecting means for detecting at least one of the restraining pressure and the pressing pressure;
The all-solid-state battery according to claim 1, further comprising: a control unit that controls the pressurizing unit so that the pressing pressure is variable based on the detected at least one value. . 前記正極層、前記負極層及び前記固体電解質層積層体は、少なくとも部分的に圧粉材料を含むことを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の全固体電池。   The all-solid-state battery according to any one of claims 1 to 3, wherein the positive electrode layer, the negative electrode layer, and the solid electrolyte layer laminate at least partially include a dust material. 正極層、負極層、並びに、前記正極層及び前記負極層の間に挟持された固体電解質層を有する積層体と、
前記積層体に対し、前記積層体の積層方向に拘束圧力を与えるための加圧冶具と、
前記加圧治具を押し付けることで、前記拘束圧力を発生させる加圧手段と、
前記拘束圧力及び前記加圧手段が前記加圧冶具に与える押付圧力の少なくとも一方を検知する検知手段と、
前記検知された少なくとも一方の値に基づいて、前記押付圧力を可変とするように前記加圧手段を制御する制御手段と
を備えることを特徴とする全固体電池。 A laminate having a positive electrode layer, a negative electrode layer, and a solid electrolyte layer sandwiched between the positive electrode layer and the negative electrode layer;
A pressure jig for applying a restraining pressure in the stacking direction of the laminate to the laminate,
A pressing means for generating the restraining pressure by pressing the pressing jig;
Detecting means for detecting at least one of the restraining pressure and the pressing pressure applied to the pressing jig by the pressing means;
An all-solid-state battery comprising: control means for controlling the pressurizing means so that the pressing pressure is variable based on at least one of the detected values. 前記積層体は、前記積層体が前記加圧冶具に対向する面の表面に前記加圧冶具より硬度の低い被覆材を更に備えることを特徴とする請求項１から５のいずれか一項に記載の全固体電池。   The said laminated body is further equipped with the coating material whose hardness is lower than the said pressure jig on the surface of the surface where the said laminated body opposes the said pressure jig. All-solid battery.
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