JP2012033312A - セパレータ電極複合体、セパレータ電極複合体の製造方法及び非水電解液二次電池 - Google Patents
セパレータ電極複合体、セパレータ電極複合体の製造方法及び非水電解液二次電池 Download PDFInfo
- Publication number
- JP2012033312A JP2012033312A JP2010170191A JP2010170191A JP2012033312A JP 2012033312 A JP2012033312 A JP 2012033312A JP 2010170191 A JP2010170191 A JP 2010170191A JP 2010170191 A JP2010170191 A JP 2010170191A JP 2012033312 A JP2012033312 A JP 2012033312A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- separator
- active material
- fiber
- material layer
- treatment
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Cell Separators (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
【解決手段】集電体上に活物質層を有し、前記活物質層上に表面処理を施されたファイバーを含有するセパレータ層が積層されていることを特徴とするセパレータ電極複合体。
【選択図】なし
Description
1.集電体上に活物質層を有し、前記活物質層上に表面処理を施されたファイバーを含有するセパレータ層が積層されていることを特徴とするセパレータ電極複合体。
2.表面処理が施されたファイバーを含有するセパレータ用塗布液を前記活物質層上に塗布して得られたことを特徴とする前記1に記載のセパレータ電極複合体。
3.前記表面処理において、前記ファイバーをスルホン化処理、紫外線処理、フッ素ガス処理、プラズマ処理、オゾン処理、コロナ放電処理から選ばれた少なくとも1つの手段で表面処理することを特徴とする前記1または2のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
4.前記ファイバーの繊度が0.0000005〜0.0005dtexであることを特徴とする前記1から3のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
5.前記ファイバーがポリプロピレンであることを特徴とする前記1から4のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
6.前記活物質層がSiを含むことを特徴とする前記1から5のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
7.前記1から6のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体の製造方法において、表面処理が施されたファイバーを含有するセパレータ用塗布液を、前記活物質層上に塗布する塗布工程を有することを特徴とするセパレータ電極複合体の製造方法。
8.前記1から6のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体を有することを特徴とする非水電解液二次電池。
[セパレータ層]
以下、本発明に係るセパレータ層について説明する。
まず、本発明に係るファイバーについて説明する。
(表面処理)
本発明に係る表面処理とは、ファイバーの表面の性質を化学反応により改質させることをいう。表面処理をファイバーに施すことによって、活物質層とセパレータ層の密着性が増大するため、結果として巻回時の不良が少なくなり、また、電解液注液時のセパレータに対する含浸時間を短縮することができる。
(積層)
本発明において活物質層上にセパレータ層が積層されているとは、セパレータ層と活物質層とが一体化している状態をいう。単にセパレータとなるフィルム等を活物質層上に配置させたものや接着剤等を用いてセパレータ層と活物質層を貼合させたものを含まない。
本発明に係る塗布工程とは、セパレータ用塗布液を用いて塗布する工程をいう。
空隙率=(1−(A2−A1)/(X*d*B))*100
多孔質膜の平均空孔径は、出力と、耐久性の面から10nm〜500nmであることが好ましく、より好ましくは50nm〜300nmである。
[セパレータ電極複合体]
以下、本発明におけるセパレータ電極複合体について説明する。
本発明に係る集電体としては、非水電解液二次電池において化学的に安定な電子伝導体が用いられる。
〈正極活物質〉
正電極に用いられる正極活物質としては、無機系活物質、有機系活物質又は両者の複合体のいずれも用いることができる。無機系活物質、又は無機系活物質と有機系活物質の複合体を用いることで、電池のエネルギー密度が大きくなるため、特に好ましく用いることができる。
負極活物質は、特に制限は無く公知の負極活物質が利用できる。本発明の非水電解液二次電池に好ましく用いることのできる負極活物質としては、黒鉛やスズ合金と結着剤の混合物、シリコン薄膜、リチウム箔が挙げられる。
活物質層は、上記正極活物質または負極活物質を含有するが、さらに導電剤および結着剤を含有することが好ましく、その他の材料として、フィラー、リチウム塩、非プロトン性有機溶媒等が添加されていても良い。
本発明の非水電解液二次電池は、シート型、角型、シリンダー型などいずれの形状にも適用でき、電極の形状も用いられる非水電解液二次電池の形状に合わせて、最適な形状を選択することができる。
[電解液]
(支持電解質塩)
支持電解質塩は、支持電解質塩を下記に記載する溶媒に溶解させたときに、その溶液が電気伝導性を有するようになる塩であれば、特に制限はない。本発明に係る非水電解液二次電池においては、有機溶媒に溶解し、電気伝導性を有する塩であることが特に好ましい。このような塩に特に制限はないが、周期律表I族又はII族の金属イオンをカチオンとして有する塩が挙げられ、リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩が特に好ましく用いられる。
〈溶媒〉
電解液の溶媒としては、電解質塩を溶解しうる溶媒であれば特に制限はない。有機溶媒は例えば、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、ブチレンカーボネート(BC)、ビニレンカーボネート(VC)等の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジプロピルカーボネート(DPC)等の鎖状カーボネート類、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸エチル等の脂肪族カルボン酸エステル類、γ−ブチロラクトン等のγ−ラクトン類、1,2−ジエトキシエタン、1−エトキシ−1−メトキシエタン等の鎖状エーテル類、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン等の環状エーテル類、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル等のグライム、ジメチルスルホキシド、1,3−ジオキソラン、ホルムアミド、アセトアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、プロピルニトリル、ニトロメタン、エチルモノグライム、リン酸トリエステル、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スルホラン、メチルスルホラン、1,3−ジメチル−2−イミダゾリジノン、3−メチル−2−オキサゾリジノン、プロピレンカーボネート誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エチルエーテル、1,3−プロパンサルトン、アニソール、N−メチルピロリドン、などの非プロトン性有機溶媒の一種又は二種以上を混合して使用したものが挙げられる。好ましくは環状カーボネート、鎖状カーボネートであり、さらに好ましくは、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、γブチロラクトン、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル等である。
〈イオン液体〉
本発明においては、上記の溶媒に比べ高粘度であるイオン液体でも注液時間を短縮できるため電解液の溶媒として好適に用いることができる。本発明におけるイオン液体には、0℃以上、100℃以下の環境下で液体状態の塩が用いられる。好ましくは30℃以下のいわゆる常温溶融塩である。
[非水電解液二次電池および製造方法]
本発明の非水電解液二次電池は、本発明に係るセパレータの一つの面に前記正極活物質層を有し、他の面に負極活物質層を有する積層体構造を有し、さらに活物質層においてセパレータとは反対の面に集電体を有する。また、セパレータ層は下述する支持電解質塩を含有する電解液を含浸する。
以下の方法に従ってファイバー分散液PE1〜PE7、PP1〜PP9を作製した。
繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバーを温度60℃の発煙硫酸溶液中に2分間浸漬した。次いで、イオン交換水でポリエチレンファイバーを洗浄し、120℃で乾燥させて、スルホン化処理が施されたポリエチレンファイバーを得た。
繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバーを出力500Wの水銀ランプで照度350mW/cm2(波長253.7nm)を用いて空気中で10秒間の処理を行い、紫外線処理が施されたポリエチレンファイバーを得た。前記紫外線処理が施されたポリエチレンファイバーを用いること以外は、ファイバー分散液PE1と同様に処理してファイバー分散液PE2を作製した。
繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバーを鉄製の反応容器に入れ、容器内を真空状態にした後、フッ素ガス5%、亜硫酸ガス10%、窒素ガス85%からなる反応ガスを導入した。室温で5分間放置した後、反応ガスを排気し、フッ素ガス処理が施されたポリエチレンファイバーを得た。前記フッ素ガス処理が施されたポリエチレンファイバーを用いること以外は、ファイバー分散液PE1と同様に処理してファイバー分散液PE3を作製した。
繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバーを1.1倍の緊張状態を保ち、均一に拡げられた状態で大気圧プラズマ放電処理機を通し、特開2005−272957号公報記載の方法で放電ガスをN2ガスとし、周波数ω1を5kHz、電界強度V1を1kV/mm、出力密度1を1W/cm2、周波数ω2を20MHz、電界強度V2を0.5kV/mm、出力密度2を10W/cm2とした常圧プラズマ処理をポリエチレンファイバーの両面に施し、プラズマ処理が施されたポリエチレンファイバーを得た。前記プラズマ処理が施されたポリエチレンファイバーを用いること以外は、ファイバー分散液PE1と同様に処理してファイバー分散液PE4を作製した。
過酸化水素70ppmを添加した水溶液に、オゾンを1g/時間で導入し、前記水溶液に繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバーを2時間浸漬し、120℃で乾燥させて、オゾン処理が施されたポリエチレンファイバーを得た。前記オゾン処理が施されたポリエチレンファイバーを用いること以外は、ファイバー分散液PE1と同様に処理してファイバー分散液PE5を作製した。
繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバーを1.1倍の緊張状態を保ち、均一に拡げられた状態でコロナ放電処理機を通し、両面に放電量各1000W/m2/minを2回与えて、コロナ放電処理を施し、コロナ放電処理が施されたポリエチレンファイバーを得た。前記コロナ放電処理が施されたポリエチレンファイバーを用いること以外は、ファイバー分散液PE1と同様に処理してファイバー分散液PE6を作製した。
水500部にカルボキシメチルセルロース10部を溶解した後、繊度0.000003dtexのポリエチレンファイバー50部をゆっくり添加して分散させ、分散液PE7を作製した。
ポリエチレンファイバーを、下記の表1に記載の繊度を有するポリプロピレンファイバーに変えた以外は、下記の表に対応するファイバー分散液PEと同様に処理してファイバー分散液PPを作製した。
以下の方法に従って、正電極および負電極を作製した。
90部のリン酸鉄リチウム(LiFePO4)と、6部のグラファイト粉末を混合した粉末に、4部のポリフッ化ビニリデン共重合体とN−メチルピロリドンとを加え、スラリーを調製した。このスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に、乾燥後の厚みが100μmの厚さとなるように塗布した。この正電極前駆体を、130℃で5分間温風乾燥後、ロールプレスすることにより正電極を作製した。
(グラファイト負電極の製造)
96部のグラファイト、2部のスチレンブタジエン共重合体ラテックス、2部のカルボキシメチルセルロースおよび水を混合し、スラリーを調製した。このスラリーを厚さ15μmの銅箔の両面に乾燥後の厚みが100μmの厚さとなるように塗布した。この負電極前駆体を130℃で5分間温風乾燥後、ロールプレスすることにより負電極を作製した。
負極活物質をSiCに変更した以外は、グラファイト負電極の製造と同様にしてSiC負電極の製造を行った。
負極活物質をSiNiに変更した以外は、グラファイト負電極の製造と同様にしてSiC負電極の製造を行った。
(セパレータ負電極複合体F1の製造)
グラファイト負電極上の両面にファイバー分散液PE1を乾燥後の厚みが20μmになるようにダイコータにて塗布した後に、130℃で赤外線乾燥し、多孔質膜を形成した後に、300kg/cmの線圧でロールプレスを行い非水電解液二次電池用セパレータ負電極複合体F1を得た。
ファイバー分散液及び/又は負電極を表1記載のように変更する以外はセパレータ負電極複合体F1の製造と同様にしてセパレータ負電極複合体F−2〜F−12、F15〜F16、F19、F25〜26を製造した。
96部のグラファイト、2部のスチレンブタジエン共重合体ラテックス、2部のカルボキシメチルセルロースおよび水を混合し、スラリーを調製した。このスラリーとファイバー分散液PP4を厚さ15μmの銅箔の両面にそれぞれの乾燥後の厚みが100μmと20μmになるようにダイコータにて同時重層塗布した後に、130℃で赤外線乾燥した。これをさらに300kg/cmの線圧でロールプレスを行い、セパレータ負電極複合体F13を得た。
ファイバー分散液及び/又は負電極を表1記載の分散液に変更する以外はセパレータ負電極複合体F13の製造と同様にしてセパレータ負電極複合体F14、F17〜F18、F20〜F24、F27〜F28を製造した。
セパレータ電極複合体の碁盤目剥離試験を行った。セロハンテープ(ニチバン社製CT24)を用い、セパレータ電極複合体に密着させた後剥離した。判定は100マスの内、剥離しないマス目の数で表した。この数が多いほど接着性が良いことになる。評価結果を表1に示す。
巻回装置にて正電極とセパレータ電極複合体を300個巻回して、巻きずれ不良を起こした数で評価した。評価結果を表2に示す。
(非水電解液1の作製)
炭酸エチレン:炭酸ジエチル=1:1の混合溶媒に、電解質としてLiPF6を1.0mol/kgの濃度で溶解したものを調製した。
1−エチル−3−メチルイミダゾリウム−ビス(フルオロスルホニル)アミドに、電解質としてLi−ビス(トリフルオロメチルスルホニル)アミドを1.0mol/kgの濃度で溶解したものを調製した。
MD方向(装置の稼働進行方向)に10cm、TD方向(MDの直角方向)に5cmの大きさに切断したセパレータ電極複合体F10をセパレータの端部がはみ出す状態で、ガラス板で挟み、試験セルB1とした。このセル全体を減圧後に20kPaの荷重を掛け、5mlの電解液をセパレータ端部に滴下し、セパレータの面積に対して電解液が完全に浸透した時間を測定した。この時間は短いほど電解液注液性が良いことになる。評価結果を表3に示す。
セパレータ電極複合体および電解液を表3記載のセパレータ電極複合体および電解液に変更する以外はセルB1の浸透試験と同様にしてセルB2〜B13の浸透試験を行った。
Claims (8)
- 集電体上に活物質層を有し、前記活物質層上に表面処理を施されたファイバーを含有するセパレータ層が積層されていることを特徴とするセパレータ電極複合体。
- 表面処理が施されたファイバーを含有するセパレータ用塗布液を前記活物質層上に塗布して得られたことを特徴とする請求項1に記載のセパレータ電極複合体。
- 前記表面処理において、前記ファイバーをスルホン化処理、紫外線処理、フッ素ガス処理、プラズマ処理、オゾン処理、コロナ放電処理から選ばれた少なくとも1つの手段で表面処理することを特徴とする請求項1または2のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
- 前記ファイバーの繊度が0.0000005〜0.0005dtexであることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
- 前記ファイバーがポリプロピレンであることを特徴とする請求項1から4のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
- 前記活物質層がSiを含むことを特徴とする請求項1から5のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体。
- 請求項1から6のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体の製造方法において、表面処理が施されたファイバーを含有するセパレータ用塗布液を、前記活物質層上に塗布する塗布工程を有することを特徴とするセパレータ電極複合体の製造方法。
- 請求項1から6のいずれか1項に記載のセパレータ電極複合体を有することを特徴とする非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2010170191A JP2012033312A (ja) | 2010-07-29 | 2010-07-29 | セパレータ電極複合体、セパレータ電極複合体の製造方法及び非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2010170191A JP2012033312A (ja) | 2010-07-29 | 2010-07-29 | セパレータ電極複合体、セパレータ電極複合体の製造方法及び非水電解液二次電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2012033312A true JP2012033312A (ja) | 2012-02-16 |
Family
ID=45846525
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2010170191A Pending JP2012033312A (ja) | 2010-07-29 | 2010-07-29 | セパレータ電極複合体、セパレータ電極複合体の製造方法及び非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2012033312A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2014041817A (ja) * | 2012-07-24 | 2014-03-06 | Toshiba Corp | 二次電池 |
JP2014059971A (ja) * | 2012-09-14 | 2014-04-03 | Toshiba Corp | 電極及び電池 |
KR20150081412A (ko) * | 2012-11-02 | 2015-07-14 | 알케마 인코포레이티드 | 리튬 이온 배터리용 통합형 전극 세퍼레이터 접합체 |
KR20190075573A (ko) * | 2017-12-21 | 2019-07-01 | 주식회사 엘지화학 | 리튬 금속 전지의 조립 방법 |
Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006139978A (ja) * | 2004-11-11 | 2006-06-01 | Hitachi Maxell Ltd | 非水電池およびその製造方法 |
JP2008210791A (ja) * | 2007-01-29 | 2008-09-11 | Hitachi Maxell Ltd | 多孔質膜、電池用セパレータおよびリチウム二次電池 |
-
2010
- 2010-07-29 JP JP2010170191A patent/JP2012033312A/ja active Pending
Patent Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006139978A (ja) * | 2004-11-11 | 2006-06-01 | Hitachi Maxell Ltd | 非水電池およびその製造方法 |
JP2008210791A (ja) * | 2007-01-29 | 2008-09-11 | Hitachi Maxell Ltd | 多孔質膜、電池用セパレータおよびリチウム二次電池 |
Cited By (10)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2014041817A (ja) * | 2012-07-24 | 2014-03-06 | Toshiba Corp | 二次電池 |
US10135050B2 (en) | 2012-07-24 | 2018-11-20 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Secondary battery |
US10700327B2 (en) | 2012-07-24 | 2020-06-30 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Secondary battery |
JP2014059971A (ja) * | 2012-09-14 | 2014-04-03 | Toshiba Corp | 電極及び電池 |
KR20150081412A (ko) * | 2012-11-02 | 2015-07-14 | 알케마 인코포레이티드 | 리튬 이온 배터리용 통합형 전극 세퍼레이터 접합체 |
US20150340676A1 (en) * | 2012-11-02 | 2015-11-26 | Arkema Inc. | Integrated electrode separator assemblies for lithium ion batteries |
KR102206132B1 (ko) * | 2012-11-02 | 2021-01-22 | 알케마 인코포레이티드 | 리튬 이온 배터리용 통합형 전극 세퍼레이터 접합체 |
US11133562B2 (en) | 2012-11-02 | 2021-09-28 | Arkema Inc. | Integrated electrode separator assemblies for lithium ion batteries |
KR20190075573A (ko) * | 2017-12-21 | 2019-07-01 | 주식회사 엘지화학 | 리튬 금속 전지의 조립 방법 |
KR102564988B1 (ko) * | 2017-12-21 | 2023-08-07 | 주식회사 엘지에너지솔루션 | 리튬 금속 전지의 조립 방법 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
EP2797142B1 (en) | Anode for lithium secondary battery and lithium secondary battery including same | |
JP6120382B2 (ja) | リチウム二次電池用負極及びこれを含むリチウム二次電池 | |
JP6156939B2 (ja) | リチウムイオン二次電池 | |
WO2014126256A1 (ja) | 電解液及びこれを備えたリチウムイオン二次電池 | |
CN112038578A (zh) | 用于高能电池的负极 | |
KR20180101474A (ko) | 높은 체적 및 중량 에너지 밀도를 갖는 알칼리 금속-황 전지 | |
KR102557725B1 (ko) | 복합 음극 활물질, 상기 복합 음극 활물질을 포함하는 음극 및 상기 음극을 포함하는 리튬 이차전지 | |
JP7170330B2 (ja) | 二次電池用負極及び二次電池 | |
WO2008050599A1 (fr) | Solution électrolytique pour accumulateur à ion lithium | |
KR20180028814A (ko) | 리튬 이차전지용 전극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 | |
JP2012099385A (ja) | 耐熱性多孔質層付き電極とその製造方法及び二次電池 | |
US20210119253A1 (en) | Polymer electrolyte composition, and polymer secondary battery | |
KR101590678B1 (ko) | 리튬 이차전지용 음극 활물질 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 | |
EP3614479A1 (en) | Member for electrochemical devices, and electrochemical device | |
JP2014192136A (ja) | 非水電解質二次電池用正極の製造方法及び非水電解質二次電池 | |
JP2012033366A (ja) | 多孔質セパレーター、リチウムイオン二次電池、及び多孔質セパレーターの製造方法 | |
KR20170113333A (ko) | 이차전지의 제조방법 | |
JP5463902B2 (ja) | 電池外装用積層体及び該電池外装用積層体を用いた二次電池 | |
JP2012033312A (ja) | セパレータ電極複合体、セパレータ電極複合体の製造方法及び非水電解液二次電池 | |
Narayanasamy et al. | 2D MXenes for all-solid-state batteries: A comprehensive review | |
JP2011243344A (ja) | セパレータ付き電極の製造方法、セパレータ付き電極および二次電池 | |
JP6567289B2 (ja) | リチウムイオン二次電池 | |
KR102311506B1 (ko) | 이차 전지용 비수 전해액 및 비수 전해질 이차 전지 | |
WO2016021443A1 (ja) | リチウムイオン電池の負極の製造方法、並びにリチウムイオン電池の製造方法 | |
JP5563705B2 (ja) | 蓄電デバイスおよびその製造方法 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20130410 |
|
RD02 | Notification of acceptance of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7422 Effective date: 20130726 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20131217 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20131218 |
|
A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20140408 |