JP2011528182A - エッチされた物品の製造方法 - Google Patents
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Abstract
エッチングされた物品の製造方法。トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンの群から選択されるC4化合物は、エッチングされた物品、例えば、半導体、例えば半導体メモリまたは半導体論理回路、フラットパネル、または太陽電池の製造において特に異方性エッチングのためにエッチングガスとして使用されうる。好ましい化合物は、熱的、塩基誘起または触媒による脱ハロゲン化水素化によって、特に触媒による脱フッ化水素化によってハロテトラフルオロブタンまたは1,1,1,3,3−ペンタフルオロブタンから得られる1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンおよび(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンである。C4化合物は、フォトレジストで保護された物品の直接エッチングを可能にするという特別な利点を有し、そこでフォトレジストのパターンは、193nmの波長の光、またはさらに「極紫外線」によって規定される。非常に狭いギャップを有するノード、例えば、130nm、90nm、45または32nmおよびさらに22nmのギャップを有するノードを製造することができる。
Description
本発明は、エッチングされた物品、例えば半導体、太陽電池、およびフラットパネルの作製方法に関する。
電子デバイス、例えば、半導体論理回路、光デバイスおよびメモリデバイス、例えば、ダイナミック・ランダム・アクセス・メモリ(DRAM)または中央処理装置(CPU)、論理回路またはキャパシタを製造する間、一つまたは複数のエッチング工程が行なわれなければならないことが多い。エッチングされる材料は、しばしばシリコンである。エッチングされる他の材料は、酸化シリコン、窒化シリコン、または低k誘電体、例えば、FSG(フッ化ケイ酸塩ガラス)、または炭素ドープト二酸化シリコンである。物品をエッチングする好ましい方法は、エッチング剤の存在下でプラズマを用いて行なわれる。
(特許文献1)には、トレンチエッチングのためのプラズマ乾燥エッチング法が開示されており、エッチングされているトレンチのプロファイルを制御するために、選択的な側壁の不動態化が行なわれる。エッチング剤、例えば、SF6またはNF3を用いて予め決められた時間において不動態化堆積物を低減またはエッチすることができる。
(特許文献2)には、式CnF2n、特にC2F4およびC3F6の不飽和フルオロカーボンガスを使用する二酸化シリコンのエッチングが開示されている。
形成されたフルオロポリマーは酸素含有層、例えば酸化シリコン層上でそれほど安定しておらず、したがって他の材料、例えばSi3N4のバリア層上でエッチング方法の選択性を高めることが観察される。これらのガスが適用されるときに急な側壁が形成されると記載されている。不飽和ガスは、エッチングされない材料の表面上(すなわちフォトレジスト上およびSiO2の下の材料上)にポリマーを形成すると考えられる。
(特許文献3)には、選択された領域から基材材料を除去することによって基材に特徴をエッチングするための方法が開示されている。パターン化マスクが提供され、物品がプラズマチャンバ内に置かれる。ハロゲン化ヘテロ環状炭化水素、例えば、ペルフルオロピリジンがチャンバに導入され、エッチングが開始される。さらに別のエッチング剤、例えばCHF3、C3F6またはC4F6またはキャリヤーガス、例えば窒素またはアルゴンを添加することができる。この方法を適用して、異方性エッチングを用いて半導体による論理回路、メモリおよび光電子デバイスおよびマイクロメカニカルシステムの極小加工を行なうことができる。
(特許文献4)には、市販されているヘキサフルオロブタジエン、ペンタフルオロプロピレンおよびトリフルオロプロピンを使用する酸化膜エッチングが開示されている。
本発明の課題は、特に異方性エッチングに用いるための有用なエッチング剤を提供することである。
従って、本発明は、物品を異方的にエッチングする少なくとも1つの工程を有する、エッチングされた物品を製造するための方法を提供し、そこで物品のエッチングは、トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択されるフッ素化不飽和C4化合物の存在下で行なわれる。好ましくは、1,1,3−トリフルオロブタジエンおよび1,1,1,3−テトラフルオロブテンが適用される。フッ素化不飽和C4化合物はエッチング剤として、特に異方性エッチング剤として作用する。用語「物品」は、単数形および複数形を包含し、特に1つの物品または複数の物品、例えば2、3、4、5以上の物品を包含する。1つだけの物品がエッチングされるかまたは複数の物品がエッチングされるかについては、使用されたプラズマチャンバの設備能力に左右される。複数の物品が同時にエッチングされる場合、各プラズマチャンバが適用されなければならない。
本発明において、用語「含む(comprising)」および「含有する(containing)は、「からなる(consisting of)」の意味を包含する。しばしば説明において、「からなる(consisting of)の意味が好ましいとき、それは明白に記載される。
フッ素化ブテンおよびブタジエンは、各ハイドロフルオロカーボンの熱的または触媒による脱フッ化水素化(dehydrofluorination)によってまたは各ブロモフルオロブテンの水素化脱臭素(hydrodebromination)によって調製することができる。1,1,2−トリフルオロ−1,3−ブタジエンは、例えば、米国特許第4,902,835号明細書に記載されているように相間移動触媒の存在下でアルカリ金属水酸化物水溶液によるCF2=CF−H2CH2Brの水素化脱臭素によって調製することができる。1,1,3−リフルオロブタジエン(rifluorobutadiene)、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンおよび(E)および(Z)−,1,1,3−エトラフルオロ(etrafluoro)−2−ブテンは、国際公開第2004/096737号パンフレットに記載されているように、塩基、例えば、アルカリ金属水酸化物または第三アミンによって、または触媒、例えば、クロム担持活性化炭素の存在下で熱的に、例えば、400〜550℃の範囲の温度において1,1,1,3,3−ペンタフルオロブタンの脱フッ化水素化によって調製することができる。また、それらは、国際公開第2009/010472号パンフレットに記載されているように、高表面フッ化アルミニウム触媒上で1,1,1,3,3−ペンタフルオロブタンの脱フッ化水素化によって調製することができる。
上述の脱フッ化水素化反応生成物を従来の手段によって、例えば、蒸留によって分離することができる。トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテン化合物を単一のエッチング剤化合物としてまたは混合物の形で、特に共沸混合物の形で適用することができる。反応条件は単一エッチング化合物についてはより容易に規定されるので、単一化合物(しかし後で説明されるように、場合により、添加ガスまたは希釈ガス、例えば窒素、ヘリウム、キセノン、またはアルゴンと混合して)が適用されるのが好ましい。
用語「単一」は、エッチング剤ガスが、トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択される単一の不飽和C4不飽和フルオロカーボン化合物を含有するが、さらなる炭素含有エッチング剤または他のフルオロ置換エッチング剤を含有しないことを意味する。用語「単一」は、添加ガスまたは希釈ガス、例えば窒素、ヘリウム、キセノン、またはアルゴンの存在を排除しない。
1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンの(E)および(Z)異性体を混合物として適用することができるが、また、蒸留によって可能な単離後、それらを単一化合物として適用するのが好ましい。
エッチング方法において、一般にフッ素化炭素が用いられる目的のために、フッ素化不飽和C4化合物を適用することができる。
それらをエッチング方法において使用し、好ましくは、例えば、DRAMおよびCPUのような半導体メモリおよび論理回路を製造することができる。
好ましくは、誘電体材料、例えば、二酸化シリコン、窒化シリコンの他、FSG、炭素ドープト誘電体のような低k誘電体および超低k誘電体および同様な材料をエッチングするために、それらを適用する。
フッ素化不飽和C4化合物は、(窒素、ヘリウム、アルゴン、キセノンまたは他の添加剤または希釈ガスで場合により希釈された)異方性エッチングの一つまたは複数の工程を有する方法において特に適している。ヘリウムおよび特に窒素が希釈ガスのほとんどを占めている。アルゴンおよびキセノンは、フッ素化不飽和C4化合物を希釈する添加ガスであるが、また、エッチング方法の選択性に影響を与えることがある。
エッチング中の条件は、通常に適用される条件に相応する。例えば、直接プラズマまたは間接プラズマを適用することができる。プラズマチャンバ内の圧力は150Pa以下であることが多い。好ましくは、圧力は1〜120Paである。
本発明のフッ素化不飽和C4化合物は、シリコン集積回路の製造に関する米国特許第6,174,451号明細書および特に国際公開第2000/30168号パンフレットに記載された技術分野に特に適している。
国際公開第2000/30168号パンフレットに記載された技術は、ここに詳細に説明されている。それは一般に、窒化シリコンおよび他の非酸化物材料について大幅に低減されたエッチング率を可能にするが酸化物の垂直プロファイルをも生じうる方法においてのシリコン集積回路のエッチング、特に誘電体、例えば、酸化シリコンおよび関連材料のエッチングに関する。酸化膜エッチングは、シリカ、SiO2、および僅かに非化学量論的SiOxについて、および密接に関連した材料、例えば、酸化物ガラス、例えばホウリンケイ酸塩ガラス、およびさらにオキシ窒化ケイ素についてほとんど一般用語として使用されるが、いくつかの難しい課題を呈する。酸化物材料は、場合により例えばフッ素でドープされる(フッ化ケイ酸塩ガラス、「FSG」)または炭素でドープされる(例えばApplied MaterialsのBlackDiamond(登録商標))、いわゆる「低k誘電体」、および「超低k誘電体」であり、主に電気絶縁層のために用いられる。
非常にしばしば、回路は、ポリシリコンゲートが後でそれに付着するシリコンベースを含む。窒化シリコン層は電気絶縁物として役立つ。そして次に、窒化シリコン層とポリシリコンゲート層とが酸化層によって覆われ、フォトレジスト層が酸化層の上に堆積される。フォトレジスト層は、写真的に規定されマスクになる。後続のエッチング工程は、酸化層を貫いてコンタクトホールをエッチングし、窒化シリコン層上で止まる。
酸化層の厚さを500〜1,000ナノメートル(nm)よりあまり小さくすることができないが、酸化層を貫通するコンタクトビアホールの最小特徴サイズは連続的に減少していく。ノード、すなわちエッチングされた物品(例えばコンタクトおよびホール)の壁と壁の間の距離は永久的に最小にされる。248nmまたは193nmの波長を有する光が130nmのノードのために適用された。90nm以下の壁距離を有するノードについては、193nmの波長を有する光を適用し、157nmの波長を有する光を適用して65nmのノードを生じさせる。コンタクトおよびビアホールの最小特徴サイズは45nm、32nm、さらにわずか22nmに収縮しているかまたは収縮するであろう。浸漬リソグラフィ技術は、32nmのノードまでこの光源の使用を拡大することができる精細度(definitions)を達成することができる。「極紫外線」はおそらく、今後は22nmのノードに適用されるであろう。極紫外線、例えば13.5nmの波長を有する極紫外線についての特定の情報は米国特許第7372059号明細書に見出すことができる。193nmの光の適用に広げるために使用できる別の技術は、いわゆる「ダブルパターニング方法」である。それによって、かなり長い波長、例えば193nmの光の適用により非常に狭いノード、例えば、90nmのノードおよび90nm未満のギャップを有するノードも生じさせることができる。第1のフォトレジストを形成して現像し、次に、第2のフォトレジストを現像する。この方法は例えば国際公開第008/036496号パンフレットに記載されている。
このような光源を適用する方法において使用されたフォトレジストは、かなり「ソフト」であり、エッチングにおいて使用された条件下で十分な物理耐性を有さないことがわかった。従って、フォトレジストのエッジはエッチング剤によって侵食され、結果として、所望のギャップを達成することができずに、テーパーを付けられたギャップを形成した。この不利な点を克服するいくつかの提案が2007年9月1日土曜に発行されたSemiconductor InternationalにおいてE.S.Moyer、J.Bremmer、C.Brick、P.F.Fu、A.Shirahata、S.WangおよびC.Yeakleによって記載されている。技術的に実行可能な実施例は、フォトレジスト層とエッチングされる物品との間に例えば炭素からハードマスクを提供する「ハードマスク」方法である。ハードマスクは、エッチングされたホールまたはコンタクトを広げずにエッチングを可能にする。
これらの両方の方法の不利な点は、さらに別の工程、すなわち、第2のフォトレジストパターンの適用、またはハードマスクの適用のどちらかが必要とされるということである。
本発明は、エッチング剤としてトリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択されるフッ素化不飽和C4化合物を適用することによってフォトレジストの軟度に関連した問題を解決する別の方法を提供する。これらの化合物は、「ソフト」フォトレジストのために特に適した「ソフト」エッチング剤であると考えられる。しばしば、場合により水素の存在下でアルゴン、キセノン、窒素および/またはヘリウムと一緒に化合物が適用される。必要ならば、エッチング剤として適用可能なフッ素化物、例えば飽和ペルフルオロアルカンまたは飽和ヒドロフルオロアルカン、不飽和ペルフルオロアルケンまたはペルフルオロアルカジエンまたは他の不飽和ヒドロフルオロアルケンまたはヒドロフルオロアルカジエンと一緒にそれらを適用することができる。例えば、重合ガス、例えばジフルオロメタンを添加してもよいが、本発明の化合物は、それら自体で良い重合性質を有する。
エッチング方法は、高密度プラズマ、例えば誘導性結合反応器、または低密度プラズマ、例えば、好ましくは容量結合反応器内で行なうことができる。しばしば、圧力は約20ミリトール未満に維持される。
好ましくは、フッ素化不飽和C4化合物(またはそれを含有する混合物)が、アルゴンで希釈されたプラズマ反応器内に導入される。必要ならば、フッ素化不飽和C4化合物が存在するエッチングを2つの副工程に分けることができ、第1の工程は垂直プロファイルのために調整され、第2の工程は窒化物の選択性およびエッチストップの不在のために調整される。エッチングおよび側壁の保護の一工程法が好ましいことが多い。
キセノン(Xe)とアルゴン(Ar)との混合物を適用し、誘電体とバリア層との間のエッチング剤の化学の相対的選択性を調整し、選択性を向上させてもよい。
本発明のC4化合物の利点は、分子中のH含有量および多重結合による高い選択性、容易な活性化、および「弱い」プラズマの形成である。プラズマ中に形成されたHラジカルはFラジカルスカベンジャーとして機能する。したがって、ハードマスクまたはダブルパターニングを適用するさらに別の工程を回避することが可能である。必要ならば、それにもかかわらず、このようなハードマスクまたはダブルパターニング方法においてC4化合物を適用することができる。
本発明の別の態様は、テトラフルオロブテンおよびトリフルオロブタジエンからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物と、窒素、ヘリウム、キセノン、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとを含むかまたは好ましくはそれらからなる混合物の形の物質の組成物に関する。場合により、添加ガス、例えば一つまたは複数の水素供給源、例えば炭化水素、好ましくは元素水素(エッチングにおいてフッ素トラップとして役立つ)、または他の不動態化ガスが存在してもよい。「不動態化ガス」は、保護ポリマー層を形成するガスであり、実施例はCH2F2である。以下において、物質のこれらの組成物はしばしば、「混合物」として示される。
キセノン、アルゴンと、テトラフルオロブテンおよびトリフルオロブタジエンの群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物とを含むかまたは好ましくはそれらからなる混合物が特に好ましい。
1つの実施態様は、少なくとも1つのテトラフルオロブテンと、窒素、ヘリウム、キセノン、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスと、場合により少なくとも1つの水素供給源、好ましくは水素とを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物に関する。
トリフルオロブタジエンは好ましくは1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエンである。
テトラフルオロブテンは好ましくは(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、または2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンである。
好ましくは、物質の組成物は、(E)1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるフッ素化不飽和C4化合物と、キセノン、アルゴン、窒素、および前記ガスの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとを含有するかまたは好ましくはそれらからなる。この好ましい実施態様において、キセノン、アルゴンおよびそれらの混合物が好ましいガスである。
以下の非限定的な混合物が好ましい。すなわち、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンと、窒素、ヘリウム、キセノン、およびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物とを含有するかまたは好ましくはそれらからなり、場合により水素をも含む混合物。2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンと、キセノンおよびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物とを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物が特に好ましい。2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、キセノンおよびアルゴンを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物が最も好ましい。
(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンと窒素、ヘリウム、キセノン、およびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物とを含有するかまたは好ましくはそれらからなり、場合により水素をも含む混合物。(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンと、キセノンおよびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物とを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物が特に好ましい。好ましくは、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、キセノンおよびアルゴンを含有するかまたはそれらからなる混合物が最も好ましい。
(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンと窒素、ヘリウム、キセノン、およびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物とを含有するかまたは好ましくはそれらからなり、場合により水素をも含む混合物。(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンと、キセノンおよびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物とを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物が特に好ましい。(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、キセノンおよびアルゴンを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物が最も好ましい。
したがって、上に記載された混合物の3つの特に好ましい種類のなかで、各テトラフルオロブテン、キセノンおよびアルゴンを含有するかまたはそれらからなるそれらの混合物が最も好ましい。
別の実施態様は、トリフルオロブタジエンと窒素、ヘリウム、キセノン、およびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物と、場合によりさらに水素とを含有するかまたは好ましくはそれらからなる混合物に関する。
好ましい混合物は、1,1,2−トリフルオロ−1,3−ブタジエンと、窒素、ヘリウム、キセノン、およびアルゴンからなる群から選択される少なくとも1つのさらに別の化合物と、場合によりさらに水素とを含むかまたは好ましくはそれらからなる。1,1,2−トリフルオロ−1,3−ブタジエンとキセノン、アルゴンまたはアルゴンおよびキセノンとを含むかまたはそれらからなる混合物が特に好ましい。ここでまた、1,1,2−トリフルオロ−1,3−ブタジエンとキセノンとアルゴンとを含む混合物が特に好ましい。
これらの混合物は、不動態化能力を有するエッチングガスとして非常に適している。
好ましい混合物において、フッ素化不飽和C4化合物の含有量は、10体積%以上である。好ましくは、それは50体積%以下である。好ましくは、窒素、ヘリウム、キセノン、および/またはアルゴンは100体積%に対する残余である。混合物は水素を含有しない場合がある。水素が存在する場合、それは好ましくは2〜10体積%で構成される。ここに示されたパーセンテージは、ガス状の状態を指す。
好ましくは、アルゴンと、1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物との間の体積比は、1:1以上、好ましくは2:1以上、より好ましくは3:1以上および特に好ましくは4:1以上である。
1つの実施態様によれば、これらの混合物はガス状の形態であり、したがってガス混合物である。
本発明によるガス混合物は、トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物と、窒素、キセノン、ヘリウム、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとを含むかまたは好ましくはそれらからなる。
好ましくは、トリフルオロブタジエンは1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエンである。
好ましくは、テトラフルオロブテンは(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、または2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンである。
好ましいガス混合物は、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される1つのフッ素化不飽和C4化合物と、キセノン、アルゴン、窒素、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとを含むかまたは好ましくはそれらからなる。
さらにより好ましいガス混合物は、1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される1つのフッ素化不飽和C4化合物と、キセノン、アルゴン、およびそれらのいずれかの組合せからなる群から選択されるガスとを含むかまたはそれらからなる。
好ましくは、アルゴンと、1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物との間の体積比が、1:1以上、好ましくは2:1以上、より好ましくは3:1以上および特に好ましくは4:1以上である。
キセノンを含有するガス混合物が特に好ましい。
別の実施態様によれば、混合物は少なくとも部分的に、濃縮された形態であり、例えば加圧されるかまたは低温に維持される。この実施態様において、混合物は液体であるかまたは部分的に液体および部分的にガス状の状態の組成物質である。これらの混合物が貯蔵タンク内(例えば圧力シリンダー、タンク等内)で圧縮される場合、気相が濃縮液体の上に形成されることがある。トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択されるフッ素化不飽和C4炭化水素と、窒素、キセノン、ヘリウム、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとの含有量、およびそれらの好ましい実施形態は、上に記載された組成物または混合物およびガス混合物に相当する。
いくつかの適用について、ガス混合物または濃縮組成物において、1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物とアルゴンとの間の体積比は、1:1以上、好ましくは2:1以上、より好ましくは3:1以上および特に好ましくは4:1以上であってもよい。
不飽和C4化合物は、メモリまたは論理回路、例えば、DRAMまたはCPUの製造においてエッチング剤として非常に適している。それらは、非常に狭いギャップを有するノード、例えば90nmのノード、45nmおよび32nmのノードおよびさらに22nmのノードの異方性エッチングのために特に適している。それらは、ガス状または蒸気の形態において用いられている。本発明のC4化合物は良いポリマー形成性質を有し、市販の化合物から容易に製造可能である。
窒素、ヘリウム、キセノン、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せなどのガス、または一つまたは複数の水素供給源、例えば炭化水素もしくは、好ましくは、元素水素と一緒にそれらが適用される場合、成分を別々に反応器に導入することができる。あるいは、それらは例えば、反応器に接続された共通ラインに成分を導入することによって予混合されてもよい。別の選択肢において、成分は貯蔵タンク内に混合物として貯蔵され、すなわち、それらはその中に混合された形態で存在し、完全に混合された形態で引き出されて反応器に導入されてもよい。
以下の実施例は、さらに詳細に本発明を説明することを意図し、それを制限することを意図するものではない。
実施例1:異方性エッチングのために特に適した物質の組成物
エッチング組成物を調製するために、各不飽和C4化合物、アルゴンおよび場合により窒素および水素をそれぞれ耐圧貯蔵タンク内で濃縮する。
エッチング組成物を調製するために、各不飽和C4化合物、アルゴンおよび場合により窒素および水素をそれぞれ耐圧貯蔵タンク内で濃縮する。
国際公開第2004/096737号パンフレットに記載されているように2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンおよび1,1,3−トリフルオロブタジエンを脱フッ化水素化によって熱的にまたは触媒によって1,1,1,3,3−ペンタフルオロブタンから調製することができ、または国際公開第2009/010472号パンフレットに記載されているように高表面フッ化アルミニウム触媒上で1,1,1,3,3−ペンタフルオロブタンから調製することができる。2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンおよび1,1,3−トリフルオロブタジエンを含有する生成混合物中の1,1,3−トリフルオロブタジエンの含有量は、反応温度に依存する。反応温度が高くなればなるほど、1,1,3−トリフルオロブタジエンの含有量が大きくなる。これらの化合物の分離は蒸留によって可能である。例えば、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンは、約18〜19℃の沸点を有する。(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンは約49℃の沸点を有する。
上に記載された組成物を調製するために、各ガスおよび液体を耐圧貯蔵タンク内で加圧および/または濃縮する。周囲圧力(約1bar abs.)より低い圧力下で貯蔵タンクから取り出されるとき、それらは、エッチングガスとして適している相応するガス混合物を形成する。
実施例2:半導体の製造
エッチングは、誘導性結合プラズマ源(ICP)エッチング反応器内でまたはApplied Materialsから入手可能である容量結合プラズマ源(CCP)反応器内で行なうことができる。図1および国際公開第2000/302168号パンフレットの3ページにおいて説明されるように自己整合コンタクト(SAC)が形成される。ポリシリコンゲート層、ケイ化タングステンバリアおよびグルー層、および窒化シリコンキャップ層を堆積し、その間にギャップを有する2つの密接に関連した離隔されたゲート構造物にフォトリソグラフィによって形成した。次に、窒化シリコン層をCVDによって構造物上に堆積し、ドーパントイオンを注入した。SiO2誘電体層を構造物の上に堆積し、フォトレジスト層を酸化層の上に堆積し、193nmの波長を有する光をマスクに用いて写真的に規定した。次に、プラズマ反応器に1:4の重量比で供給された1,1,3−トリフルオロブタジエンおよびアルゴンを用いて、SiO2層をエッチングする。50nm未満の直径を有するコンタクトホールは>20のアスペクト比で達成される。
エッチングは、誘導性結合プラズマ源(ICP)エッチング反応器内でまたはApplied Materialsから入手可能である容量結合プラズマ源(CCP)反応器内で行なうことができる。図1および国際公開第2000/302168号パンフレットの3ページにおいて説明されるように自己整合コンタクト(SAC)が形成される。ポリシリコンゲート層、ケイ化タングステンバリアおよびグルー層、および窒化シリコンキャップ層を堆積し、その間にギャップを有する2つの密接に関連した離隔されたゲート構造物にフォトリソグラフィによって形成した。次に、窒化シリコン層をCVDによって構造物上に堆積し、ドーパントイオンを注入した。SiO2誘電体層を構造物の上に堆積し、フォトレジスト層を酸化層の上に堆積し、193nmの波長を有する光をマスクに用いて写真的に規定した。次に、プラズマ反応器に1:4の重量比で供給された1,1,3−トリフルオロブタジエンおよびアルゴンを用いて、SiO2層をエッチングする。50nm未満の直径を有するコンタクトホールは>20のアスペクト比で達成される。
この方法において、1,1,3−トリフルオロブタジエンおよびアルゴンをプラズマ反応器に互いに別々に供給するか、またはガス混合物の形態で予混合することができる。必要ならば、1,1,3−トリフルオロブタジエンおよびアルゴンからなる物質の液化組成物を含む貯蔵タンクからガス混合物を取り出すことができる。
実施例3
実施例2が、SiO2層の代わりに低k誘電体層または超低k誘電体層を用いて繰り返される。
実施例2が、SiO2層の代わりに低k誘電体層または超低k誘電体層を用いて繰り返される。
実施例4:2,2,2,4−テトラフルオロ−1−ブテンを使用する半導体の製造
実施例2が、20体積%の2,2,2,4−テトラフルオロ−1−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物を用いて繰り返される。ガス混合物は、液体の形態でこのガス混合物を保有する貯蔵タンクから取り出される。
実施例2が、20体積%の2,2,2,4−テトラフルオロ−1−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物を用いて繰り返される。ガス混合物は、液体の形態でこのガス混合物を保有する貯蔵タンクから取り出される。
実施例5:(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンを使用する半導体の製造
実施例2が、20体積%の(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物を用いて繰り返される。ガス混合物は、液体の形態でこのガス混合物を保有する貯蔵タンクから取り出される。
実施例2が、20体積%の(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物を用いて繰り返される。ガス混合物は、液体の形態でこのガス混合物を保有する貯蔵タンクから取り出される。
実施例6:(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンを使用する半導体の製造
実施例2が、20体積%の(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物を用いて繰り返される。ガス混合物は、液体の形態でこのガス混合物を保有する貯蔵タンクから取り出される。
実施例2が、20体積%の(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物を用いて繰り返される。ガス混合物は、液体の形態でこのガス混合物を保有する貯蔵タンクから取り出される。
実施例7:(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンを使用する半導体の製造
実施例6を繰り返すために、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、アルゴンおよびキセノンを互いに別々にプラズマ反応器に導入し、その結果、20体積%の(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物が反応器内に形成される。
実施例6を繰り返すために、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、アルゴンおよびキセノンを互いに別々にプラズマ反応器に導入し、その結果、20体積%の(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物が反応器内に形成される。
実施例8:(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテンを使用する半導体の製造
実施例6を繰り返すために、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、アルゴンおよびキセノンを互いに別々に共通ラインに導入し、その結果、20体積%の(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物がラインに形成される。このラインにおいて、それらを予混合し、予混合されたガス混合物としてプラズマ反応器に一緒に導入する。
実施例6を繰り返すために、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、アルゴンおよびキセノンを互いに別々に共通ラインに導入し、その結果、20体積%の(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、70体積%のアルゴン、および10体積%のキセノンを含有するガス状混合物がラインに形成される。このラインにおいて、それらを予混合し、予混合されたガス混合物としてプラズマ反応器に一緒に導入する。
Claims (16)
- 物品を異方性エッチングする少なくとも1つの工程を有する、エッチングされた物品を製造するための方法であって、物品のエッチングが、トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物の存在下で行なわれる方法。
- 前記物品が半導体メモリまたは半導体論理回路である、請求項1に記載の方法。
- パターンのフォトリソグラフィによる規定のためにフォトレジストが適用され、前記フォトレジストが248nm未満、193nm未満または「極紫外線」領域の波長を有する光によって規定可能なフォトレジストから選択される、請求項1に記載の方法。
- コンタクトまたはホールのギャップをエッチングするための方法であって、前記コンタクトまたはホールの前記ギャップが130nm、90nm、45nm、32nm、または22nmである、請求項3に記載の方法。
- 前記フッ素化不飽和C4化合物が、窒素、キセノン、ヘリウム、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスと一緒に適用される、請求項1に記載の方法。
- 前記フッ素化不飽和C4化合物が、キセノンおよびアルゴンと一緒に適用される、請求項5に記載の方法。
- 前記異方性エッチングが、1,1,3−トリフルオロブタジエン、トリフルオロ置換炭素原子を有するテトラフルオロブテン、またはそれらのいずれかの組合せの存在下で行なわれる、請求項1に記載の方法。
- 1,1,3−トリフルオロブタジエン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、またはそれらの2つ以上のいずれかの組み合せの存在下で行なわれる、請求項7に記載の方法。
- トリフルオロブタジエンおよびテトラフルオロブテンからなる群から選択される少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物と、窒素、キセノン、ヘリウム、アルゴン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとを含むかまたはそれらからなる物質の組成物。
- 前記トリフルオロブタジエンが1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエンである、請求項9に記載の物質の組成物。
- 前記テトラフルオロブテンが、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、または2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテンである、請求項9に記載の物質の組成物。
- (E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される1つのフッ素化不飽和C4化合物と、キセノン、アルゴン、窒素、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択されるガスとからなる、請求項9に記載の物質の組成物。
- 1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される1つのフッ素化不飽和C4化合物と、キセノン、アルゴン、およびそれらのいずれかの組合せからなる群から選択されるガスとを含むかまたはそれらからなる、請求項10または11に記載の物質の組成物。
- アルゴンと、1,1,3−トリフルオロ−1,3−ブタジエン、(Z)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、(E)−1,1,1,3−テトラフルオロ−2−ブテン、2,4,4,4−テトラフルオロ−1−ブテン、およびそれらの2つ以上のいずれかの組み合せからなる群から選択される前記少なくとも1つのフッ素化不飽和C4化合物との間の体積比が、1:1以上、好ましくは2:1以上、より好ましくは3:1以上および特に好ましくは4:1以上である、請求項13に記載の物質の組成物。
- キセノンを含む、請求項9〜14のいずれか一項に記載の物質の組成物。
- ガス混合物である、請求項9〜15のいずれか一項に記載の物質の組成物。
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