JP2011192580A - 非水二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 集電体の片面または両面に、一般式LiNiCo(1−x−y)M1 yO2(ただし、0.65≦x≦0.90、0.02≦y≦0.06であり、M1は、Al、Mg、Ti、MnおよびZrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素である)で表される層状リチウム・ニッケル・コバルト複合酸化物(A)と、一般式LiCo(1−z)M2 zO2(ただし、0.005≦z≦0.03であり、M2はAl、Mg、Ti、MnおよびZrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素である)で表される層状リチウム・コバルト複合酸化物(B)とを含有する正極合剤層を有する正極を備え、フルオロアルキル変性シリコーンを0.1〜2質量%含有する非水系の電解液を使用したことを特徴とする非水二次電池により、前記課題を解決する。
【選択図】 なし
Description
LiNiCo(1−x−y)M1 yO2 (1)
[ただし、前記一般式(1)中、0.65≦x≦0.90、0.02≦y≦0.06であり、M1は、Al、Mg、Ti、MnおよびZrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素である]
で表される層状リチウム・ニッケル・コバルト複合酸化物(A)と、下記一般式(2)
LiCo(1−z)M2 zO2 (2)
[ただし、0.005≦z≦0.03であり、M2はAl、Mg、Ti、MnおよびZrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素である]
で表される層状リチウム・コバルト複合酸化物(B)とを含有する正極合剤層を有しており、前記電解液に、フルオロアルキル変性シリコーンを0.1〜2質量%含有するものを使用したことを特徴とするものである。
dca=(m1−mc)/(l1−lc)
<正極の作製>
正極活物質として、層状リチウム・ニッケル・コバルト複合酸化物(A):LiNi0.85Co0.10Al0.05O2[粒度分布が、d10=7.4μm、d50=10.1μm、d90=15.5μm]と、層状リチウム・コバルト複合酸化物(B):LiCo0.997Al0.001Mg0.001Ti0.001O2[粒度分布が、d10=5.4μm、d50=16.0μm、d90=23.3μm]とを、質量比10:90で混合して使用した。
天然黒鉛:97.5質量%、SBR:1.5質量%、およびカルボキシメチルセルロース(増粘剤):1質量%を、水を用いて混合してスラリー状の負極合剤含有組成物を調製した。この負極合剤含有組成物を、集電体である銅箔(厚み:8μm)の両面に塗布し、120℃で12時間真空乾燥を施し、更にプレス処理を施して、集電体の両面に、厚みが63μmの負極合剤層を有する負極を作製した。正極合剤層の密度測定方法と同じ方法で求めたプレス処理後の負極合剤層の密度は、1.65g/cm3であった。
前記の正極と負極とをセパレータを介して重ね合わせ、これらを巻回して電極体を作製した。セパレータには、厚みが14μmのポリエチレン製多孔膜(透気度300秒/100cm3)を用いた。
メチルエチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチレンカーボネートとの混合溶媒(体積比 2:1:3)に、1.2mol/lの濃度でLiPF6を溶解し、前記構造式(3)で表されるフルオロアルキル変性シリコーン(粘度:1000mm2/s)0.1質量%を加えて電解液を調製した。
前記の電極体および電解液を用いて、角形非水二次電池を組み立てた。まず、前記電極体の各端面に集電板を溶接により接合した。次に、集電板のリード部を蓋体に取り付けられている電極端子集電機構と接続した。その後、正極缶の内部に電極体を収容して、正極缶の開口部に蓋体を溶接固定した。最後に蓋体に設けられた注液孔から正極缶内に電解液を注入して、厚さ4mm、幅34mm、高さ50mmで、図1に示す構造で、図2に示す外観の角形非水二次電池を作製した。
電解液におけるフルオロアルキル変性シリコーンの添加量を、表1に示す通りに変更した以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。
実施例1〜4および比較例1〜3の電池について、800mAの電流値で4.2Vになるまで定電流充電を行い、続いて、4.2Vで定電圧充電を行った。なお、定電流充電と定電圧充電の総充電時間は、2時間とした。充電後の各電池を恒温槽に入れ、90℃で4時間保管し、その後の電池厚みを測定した。そして、恒温槽での貯蔵後の電池厚みを貯蔵前の電池厚みで除して「膨れ率」を算出し、各電池の高温貯蔵特性を評価した。
実施例1〜4および比較例1〜3の電池について、800mAの電流値で4.2Vになるまで定電流充電を行い、続いて、4.2Vで定電流充電を行った。なお、定電流充電と定電圧充電の総充電時間は2時間とした。続いて、充電後の電池を、800mAの電流値で3.0Vになるまで定電流放電を行った。以上の充電および放電を1サイクルとして、これを500サイクル繰り返して放電容量を求め、その値を1サイクル目の放電容量で除して、容量維持率を算出した。
2 負極
3 セパレータ
Claims (3)
- 正極、負極および非水系の電解液を有する非水二次電池であって、
前記正極は、集電体の片面または両面に、
一般式LiNiCo(1−x−y)M1 yO2(ただし、0.65≦x≦0.90、0.02≦y≦0.06であり、M1は、Al、Mg、Ti、MnおよびZrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素である)で表される層状リチウム・ニッケル・コバルト複合酸化物(A)と、
一般式LiCo(1−z)M2 zO2(ただし、0.005≦z≦0.03であり、M2はAl、Mg、Ti、MnおよびZrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素である)で表される層状リチウム・コバルト複合酸化物(B)
とを含有する正極合剤層を有しており、
前記電解液に、フルオロアルキル変性シリコーンを0.1〜2質量%含有するものを使用したことを特徴とする非水二次電池。 - 正極合剤層の密度が3.5g/cm3以上である請求項1に記載の非水二次電池。
- 粒度分布が、d10=5〜10μm、d50=10〜15μmおよびd90=15〜20μmである層状リチウム・ニッケル・コバルト複合酸化物(A)と、粒度分布が、d10=1〜10μm、d50=10〜20μmおよびd90=15〜25μmである層状リチウム・コバルト複合酸化物(B)とを使用した請求項2に記載の非水二次電池。
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