JP2011168186A - 軋み音を低減した自動車内装部品 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(A)共役ジエン系ゴム質重合体(a−1)および/またはアクリル系ゴム質重合体(a−2)からなるゴム質重合体(a)存在下に芳香族ビニル化合物、または芳香族ビニル化合物および該芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体からなるビニル系単量体(b)を重合してなるゴム強化スチレン系樹脂(A1)、および/または、該ビニル系単量体(b)のスチレン系(共)重合体(A2)からなるスチレン系樹脂8〜93質量%、
(B)オレフィン系樹脂5〜90質量%、および
(C)芳香族ビニル化合物から主としてなる重合体ブロックと共役ジエン化合物から主としてなる重合体ブロックとを含有するブロック共重合体およびその水素添加物から選ばれた少なくとも1種のブロック共重合体2〜50質量%、
からなり、上記(A)成分、(B)成分および(C)成分の合計が100質量%である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品である。
【選択図】なし
Description
1.(A)共役ジエン系ゴム質重合体(a−1)および/またはアクリル系ゴム質重合体(a−2)からなるゴム質重合体(a)存在下に芳香族ビニル化合物、または芳香族ビニル化合物および該芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体からなるビニル系単量体(b)を重合してなるゴム強化スチレン系樹脂(A1)、および/または、該ビニル系単量体(b)のスチレン系(共)重合体(A2)からなるスチレン系樹脂8〜93質量%、
(B)オレフィン系樹脂5〜90質量%、および
(C)芳香族ビニル化合物から主としてなる重合体ブロックと共役ジエン化合物から主としてなる重合体ブロックとを含有するブロック共重合体およびその水素添加物から選ばれた少なくとも1種のブロック共重合体2〜50質量%、
からなり、上記(A)成分、(B)成分および(C)成分の合計が100質量%である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品。
2.(B)成分のオレフィン系樹脂が、ポリエチレン系樹脂、またはポリエチレン系樹脂を含むことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物からなる上記自動車内装部品。
3.(A)成分、(B)成分および(C)成分の合計100質量部に対して、(D)成分として、低分子量酸化ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレンから選ばれた少なくとも1種のポリエチレン系樹脂を0.1〜30質量部配合してなる熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする上記自動車内装部品。
4.(A) 成分、(B)成分および(C)成分の合計100質量部に対して、(E)成分としてシリコーンオイルを0.1〜8質量部配合してなる熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする上記自動車内装部品。
5.自動車用ベンチレーターに使用されることを特徴とする上記自動車内装部品。
6.自動車用エアコンに使用されることを特徴とする上記自動車内装部品。
尚、本明細書において、「 (共)重合」 とは、単独重合および共重合を意味し、「 (メタ)アクリル」 とは、アクリルおよび/またはメタクリルを意味する。
本発明の(A)成分は、耐衝撃性および軋み音低減性から、ゴム質重合体(a)の存在下にビニル系単量体(b)をグラフト重合させた重合体の少なくとも1種であるゴム強化スチレン系樹脂(A1)を含むものが好ましい。ゴム質重合体(a)の含有量は、(A)成分を100質量%として、好ましくは3〜80質量%、更に好ましくは5〜70質量%、特に好ましくは10〜60質量%である。
本発明の(A)成分として、ゴム強化スチレン系樹脂(A1)とスチレン系(共)重合体(A2)とを併用する場合、基本的には上記ゴム質重合体(a)の含有量となるように配合すればよいが、必要に応じ、(A1)成分のゴム質重合体(a)の量を上記より高くすることができる。(A1)成分と(A2)成分との好ましい配合割合は、(A1)成分と(A2)成分とを100質量%としたとき、(A1)成分は好ましくは10〜80質量%、更に好ましくは15〜70質量%、(A2)成分は好ましくは90〜20質量%、更に好ましくは85〜30質量%である。
これらの化合物のうち、メタクリル酸アリル、トリアリルシアヌレートが好ましい。
上記他の化合物(m3)としては、単官能性芳香族ビニル化合物、ジエン化合物等が挙げられる。これらは、単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。
上記ジエン化合物としては、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。これらは、単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。
製造することができるが、本発明の熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性、成形表面外観性および成形加工性のバランスから乳化重合で製造されたものが特に好ましい。
乳化重合で製造された上記ゴム質重合体の体積平均粒子径は、好ましくは50〜1,000nm、更に好ましくは60〜800nm、特に好ましくは80〜700nmである。
この体積平均粒子径が上記範囲にあると、耐衝撃性と成形品表面外観性に優れる。尚、ゴム質重合体(a)の体積平均粒子径は、動的光散乱法などの公知の方法で測定することができる。
これらのゴム質重合体(a)は、単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。
尚、上記ゲル含率は、以下の方法により求めることができる。まず、ゴム質重合体の
1グラムを共役ジエン系ゴム質重合体(a−1)の場合はトルエン、アクリル系ゴム質重合体(a−2)の場合はアセトニトリルを溶媒として100ml投入し、25℃の温度条件下で48時間静置したのち、遠心分離管に投入し、その後、遠心分離機( 回転数;22,000rpm) で1時間遠心分離し、可溶分と不溶分を分離して得られる不溶分を80℃の真空乾燥機で6時間乾燥し秤量( 質量Wグラム) し、下記式(1)により算出する。
尚、ゲル含率は、ゴム質重合体製造時に、分子量調節剤の種類および量、多官能性単量体の種類や量・製造時の添加時期、重合時間、重合温度、重合転化率等を適宜選択することにより調整できる。
尚、このマレイミド化合物からなる単量体を重合体に導入する方法としては、予め、無水マレイン酸を共重合させ、その後、イミド化する方法も好ましく使用される。
ここで、芳香族ビニル化合物/マレイミド化合物からなる共重合体には、芳香族ビニル化合物/無水マレイン酸共重合体の酸無水物をアミン化合物(例えばアニリン等)でイミド化したものも含まれる。その際、完全にイミド化されず酸無水物基が一部残る場合があるが、これも芳香族ビニル化合物/マレイミド化合物共重合体に含まれる。
溶媒としては、公知のラジカル重合で使用される不活性重合溶媒、例えば、エチルベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素;メチルエチルケトン、アセトン等のケトン類;ジクロルエチレン、四塩化炭素等のハロゲン系炭化水素;アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、N−メチルピロリドン等を用いることができる。
グラフト率(質量%)=〔(S−T)/T〕×100
上記オレフィン系樹脂(B)の形成に用いるオレフィン類の例としては、エチレン、およびプロピレン,ブテン−1、ペンテン−1、へキセン−1、3−メチルブテン−1、4- メチルペンテン−1、3−メチルへキセン−1等のα−オレフィン、更にノルボルネン等の環状オレフィン等が挙げられる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて使用することができる。また、これらのうち、エチレン、プロピレン、ブテン−1、3−メチルブテン−1、4−メチルペンテンー1およびノルボルネンが好ましい。
オレフィン系樹脂(B)の形成において必要に応じて用いることのできる他の単量体としては、4−メチル−1、4−ヘキサジエン、5−メチル−1,4−ヘキサジエン、7−メチル−1、6−オクタジエン、1,9−デカジエン等の非共役ジエン等が挙げられる。
更に、本発明で使用されるオレフィン系樹脂(B)としては、重合触媒を脱触媒としたもの、または、酸無水物基、カルボキシル基、エポキシ基等で変性したものを用いることができる。
また、オレフィン系樹脂(B)のJISK7121に準拠して測定した融点が40℃以上であるものを少なくとも1種用いることが好ましい。
本発明の( B) 成分としてポリプロピレン系樹脂を使用する場合、JISK7210:1999(230℃、荷重2.16kg)に準拠して測定したメルトフローレートは、好ましくは0.01〜500g/10分、より好ましくは0.05〜100g/10分であり、ポリエチレン系樹脂を使用する場合は、JISK6922−2(190℃、荷重2.16kg)に準拠して測定したメルトフローレートは、好ましくは0.01〜500g/10分、より好ましくは0.05〜100g/10分である。
また、ここで使用される共役ジエン化合物としては、ブタジエン、イソプレン、ヘキサジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、1,3−ペンタジエン等があり、好ましくはブタジエン、イソプレンである。これらは単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。更に、ブロック(C−2)は、2種以上の共役ジエン化合物を使用し、それらが、ランダム状、ブロック状、テーパー状の形態で結合したブロックであってもよい。また、(C−2)は、芳香族ビニル化合物および芳香族ビニル化合物が漸増するテーパーブロックを1〜10個の範囲で含有していてもよく、重合体ブロック(C−2)の共役ジエン化合物に由来するビニル結合含有量の異なる重合体ブロック等が、適宜共重合していてもよい。
(A−B)Y (I)
(A−B)Y−X (II)
A−(B−A)Z (III)
上記構造式(I)〜(III) 中、Aは芳香族ビニル化合物を主体とする重合体ブロックで、実質的に芳香族ビニル化合物からなる重合体ブロックであれば、一部共役ジエン化合物が含まれていてもよい。好ましくは芳香族ビニル化合物を90質量%以上、更に好ましくは99質量%以上含有する重合体ブロックである。Bは共役ジエン化合物の単独重合体または芳香族ビニル化合物等の他の単量体と共役ジエン化合物との共重合体であり、Xはカップリング剤の残基であり、Yは1〜5の整数、Zは1〜5の整数をそれぞれ表わす。Bが芳香族ビニル化合物等の他の単量体と共役ジエン化合物との共重合体である場合、B中の当該他の単量体の含有量は、共役ジエン化合物と当該他の単量体との合計に対して50質量%以下であることが好ましい。
上記本発明の低分子量酸価ポリエチレレンは、単独でまたは2 種以上を併用して用いることができる。
本発明の上記超高分子量ポリチレンは、単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。
上記した本発明のポリテトラフルオロエチレンは、単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。
尚、これらのシリコーンオイルは、単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。
上記無機または有機充填材は、本発明の熱可塑性樹脂組成物100質量部に対して、1〜200質量部の範囲で通常使用される。
ここで熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ABS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリアミド(PA)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート(PC)、ポリ乳酸等の脂肪族ポリエステル、PCおよびまたはPBT/ABS樹脂、PCおよびまたはPBT/AES樹脂、PA/ABS樹脂、PA/AES樹脂等が挙げられる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
更に、金属材料としては、鉄、アルミニウム、銅、各種の合金等が挙げられる。
上記した本発明の自動車内装部品が接触する他の部材において、本発明の目的である軋み音低減の効果が特に大きいものは、上記熱可塑性樹脂、上記熱硬化性樹脂、上記ゴムが好ましく、更に好ましくは、ABS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、およびPCとの組成物である。
実施例、比較例中の各種測定は、下記の方法に拠った。
株式会社日本製鋼所製の射出成形機「 J−100E」 (型式名)を用い、表1に記載の熱可塑性樹脂組成物およびテクノポリマー株式会社製のPC/ABS樹脂「 CK43」 (商品名)からなる、ISOダンベル試験片を230℃で射出成形した。次に、表1に記載の熱可塑性樹脂組成物からなるISOダンベル試験片5枚と、「 CK43」 からなるISOダンベル試験片5枚を交互に重ね合わせ、この両端を手でひねって軋み音の発生の状況を評価した。評価は5回行い、下記評価基準に基づき判定を行った。
◎:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生はなかった。
〇:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生は僅かであった。
△:5回の評価において、軋み音の発生が顕著な場合が含まれていた。
×:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生が顕著であった。
(1−2)軋み音評価−2:
上記で得た試験片を80℃のギアオーブンに400時間放置した。その試験片を用い、上記(1−1)軋み音評価−1と同じ方法で軋み音の発生状況を評価した。
日精樹脂工業株式会社製の電動射出成形機「 エルジェクトNEX30」 (型式)を用い、表1に記載の熱可塑性樹脂組成物からなる、ISO179に準拠した規定の成形品を230℃で成形し、シャルピー衝撃強さ(KJ/m2 )を測定した。
日精樹脂工業株式会社製の電動射出成形機「 エルジェクトNEX30」 (型式)を用い80mm×55mm×1.6mmの平板形の試験片を230℃で射出成形した。
試験片の表面を目視観察し、下記判断基準で評価した。
〇:フローマーク等の外観不良がなく良好である。
△:フローマーク等の外観不良が少しある。
×:フローマーク等の外観不良が顕著であり外観性が劣る。
(2−1)スチレン系樹脂(A)製造例1:ゴム強化スチレン系樹脂(A1−1)(共役ジエン系ゴム質重合体(a−1)/スチレン/アクリロニトリル共重合体)
攪拌翼を備えた内容積7リットルのガラス製フラスコに窒素気流中で、イオン交換水120部、ロジン酸カリウム0.5部、tert−ドデシルメルカプタン0.1部、共役ジエン系ゴム質重合体(a−1)として、ポリブタジエンラテックス(体積平均粒子径200nm、ゲル含率85%) 30部(固形分) 、ブタジエン・スチレンランダム共重合体ラテックス(a−1)(体積平均粒子径600nm、ゲル含率60%、スチレン含量25%)10部(固形分)、ビニル系単量体(b)(1段目)として、スチレン14.6部、アクリロニトリル5.4部を添加し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達した時点で、ピロリン酸ナトリウム0.2部、硫酸第一鉄7水和物0.01部およびブドウ糖0.2部をイオン交換水20部に溶解した溶液を加えた。その後、クメンハイドロパーオキサイド0.07部を加え重合を開始した。1時間重合させた後、更にイオン交換水50部、ロジン酸カリウム0.7部、ビニル系単量体(b)(2段目)として、スチレン29.2部、アクリロニトリル10.8部、tert−ドデシルメルカプタン0.05部およびクメンハイドロパーオキサイド0.01部を3時間かけて連続的に添加し、更に1時間重合を継続させた。このときの重合体転化率は98%であった。
その後、2,2´−メチレン−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェノール)0.2部を添加して重合を完結させた。得られた重合体のラテックスを硫酸水溶液で凝固、水洗した後、乾燥してゴム強化スチレン系樹脂(A1−1)を得た。この樹脂(A1−1)のグラフト率は66%、アセトン可溶分の極限粘度〔η〕は0.44dl/gであった。
(2−2)スチレン系樹脂(A)製造例2;ゴム強化スチレン系樹脂(A1−2)(アクリルゴム系ゴム質重合体(a−2)/スチレン/アクリロニトリル共重合体)
攪拌翼を備えた内容積7リットルのガラス製フラスコに窒素気流中で、アクリル系ゴム質重合体(a−2)として、アクリル酸n−ブチル99部とメタクリル酸アリル1部とを乳化重合して得られた平均粒子径150nm、ゲル含率90%のアクリル系ゴム質重合体ラテックス40部(固形分)を添加し、更に、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム1部およびイオン交換水170部を添加した。その後、エチレンジアミン四酢酸ニナトリウム0.02部、硫酸第一鉄7水和物0.006部およびホルムアルデヒドスルホキシル酸ナトリウム0.3部を加え攪拌しながら60℃に昇温した。一方、容器に、ビニル系単量体(b)として、スチレン43.8部、アクリロニトリル16.2部、ターピノーレン1.0部からなる混合物とクメンハイドロパーオキサイド0.2部を5時間かけて連続的に添加しながら内温70℃で重合を行い、その後更に1時間重合反応を継続した。このときの重合体転化率は98%であった。その後、2,2´−メチレン−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェノール)0.2部を添加して重合を完結させた。得られた重合体のラテックスを硫酸マグネシウム水溶液で凝固、水洗した後、乾燥してゴム強化スチレン系樹脂(A1−2)を得た。この樹脂(A1−2)のグラフト率は85%、アセトン可溶分の極限粘度〔η〕は0.4dl/gであった。
(2−3)スチレン系樹脂(A)製造例3;スチレン系(共)重合体(A2)(スチレン/アクリロニトリル共重合体)
内容積30リットルのリボン翼を備えたステンレス製オートクレーブを2基連結し、窒素置換した後、1基目の反応容器にビニル系単量体(b)として、スチレン73部、アクリロニトリル27部、トルエン20部を連続的に添加した。分子量調節剤としてtert−ドデシルメルカプタン0.12部、トルエン5部の溶液、および重合開始剤として、1,1´−アゾビス(シクロヘキサン−1−カーボニトリル)0.1部およびトルエン5部からなる溶液を連続的に供給した。1基目の重合温度は110℃にコントロールした。平均滞留時間は2.0時間、重合体転化率は57%であった。得られた重合体溶液は、1基目の反応容器の外に設けられたポンプによりスチレン、アクリロニトリル、トルエン、分子量調節剤および重合開始剤の供給量と同量を連続的に取り出し2基目の反応容器に供給した。2基目の反応容器の重合温度は130℃で行った。2基目の反応基での重合体転化率は75%であった。2基目の反応容器で得られた共重合体溶液は、2軸3段ベント付き押出機を用いて、直接未反応単量体と溶剤を脱揮し、極限粘度〔η〕0.48dl/gのスチレン系共重合体(A2)を得た。
(3−1)ポリプロピレン系樹脂として日本ポリプロ社製の下記のものを用いた。
B1;ノバテックPPFY6C(商品名)
ホモタイプポリプロピレン、メルトフロート2.4g/10分
B2;ノバテックPPMG3ATB(商品名)
ランダムタイプポリプロピレン、メルトフローレート10g/10分
B3; ノバテックPPBC6C(商品名)
ブロックタイプポリプロピレン、メルトフローレート2.5g/10分
(3−1)ポリエチレン系樹脂として日本ポリエチレン社製の下記のものを用いた。
B4;ノバテックHDHJ560(商品名)
高密度ポリエチレン、メルトフローレート7g/10分
B5;ノバテックLDLJ803(商品名)
低密度ポリエチレン、メルトフローレート22g/10分
B6;ノバテックLDUJ370(商品名)
リニア低密度ポリエチレン、メルトフローレート16g/10分
B7;ハーモレックスNM664N(商品名)
メタロセンポリエチレン、メルトフローレート8g/10分
本発明の(C)成分として下記のものを用いた。
C1;JSR社製TR2500(商品名)
スチレン/ブタジエン比35/65のスチレン−ブタジエン−スチレンブロック
共重合体、メルトフローレート12g/10分〔JISK7210(200℃、
荷重56kgf)に準拠〕
C2;旭化成ケミカルズ社製タフテックH1041(商品名)
スチレン/ブタジエン比30/70のスチレン−ブタジエン−スチレンブロック
共重合体の完全水素添加物、メルトフローレート5.0g/10分〔JISK7
210(230℃、荷重2.16kgf)に準拠〕
C3;旭化成ケミカルズ社製タフテックP1500(商品名)
スチレン/ブタジエン比30/70のスチレン−ブタジエン−スチレンブロック
共重合体の部分水素添加物、メルトフローレート4.0g/10分〔JISK7
210(190℃、荷重2.16kgf)に準拠〕
本発明の(D)成分として下記のものを用いた。
(5−1)低分子量酸化ポリエチレン
D1;三洋化成工業社製サンワックスEP−250P(商品名)
酸価20mgKOH/g、平均分子量2000
(5−2)超高分子量ポリエチレン
D2;三井化学社製ミペロンXM−221U(商品名)
平均分子量200万、平均粒径25μm
(5−3)ポリテトラフルオロエチレン
D3;ダイキン工業社製ルブロンL−5(商品名)
平均粒子径約7μm
下記のシリコーンオイルを用いた。
E1;信越シリコーン株式会社製KF−96H−1万cSt
ジメチルシリコーンオイル、25℃における動粘度10,000cSt
表1記載の配合割合で各構成成分をヘンシェルミキサーにより混合した後、ベント付き二軸押出機(日本製鋼所社製、TEX44、バレル設定温度230℃)を用いて溶融混練し、ペレット化した。得られたペレットを十分に乾燥したのち、このペレットを用いて前記方法で試験片を成形し、そして得られた試験片を用いて、前記方法で評価した。評価結果を表1に示した。
表1から明らかなように、実施例1〜18で代表される本発明の熱可塑性樹脂組成物は、本発明の目的とする軋み音が低減され、更に、耐衝撃性と成形品表面外観性をバランスよく備えた成形品を提供する。
これに対して比較例1は、本発明の(A)成分の使用量が発明の範囲外で少ない例であり耐衝撃性が劣る。比較例2は、本発明の(A)成分の使用量が発明の範囲外で多く、また、(B)成分の使用量が発明の範囲外で少ない例であり、軋み音低減性(軋み音評価−1、軋み音評価−2とも)が劣り、成形品表面外観性もやや劣る。比較例3は、本発明の(A)成分の使用量が発明の範囲外で少なく、(B)成分の使用量が発明の範囲外で多い例であり、耐衝撃性が劣り、成形品表面外観性もやや劣る。比較例4は、本発明の(C)成分の使用量が発明の範囲外で多い例であり、軋み音低減性(軋み音評価−2)、耐衝撃性および成形品表面外観性が劣る。
Claims (6)
- (A)共役ジエン系ゴム質重合体(a−1)および/またはアクリル系ゴム質重合体(a−2)からなるゴム質重合体(a)存在下に芳香族ビニル化合物、または芳香族ビニル化合物および該芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体からなるビニル系単量体(b)を重合してなるゴム強化スチレン系樹脂(A1)、および/または、該ビニル系単量体(b)のスチレン系(共)重合体(A2)からなるスチレン系樹脂8〜93質量%、
(B)オレフィン系樹脂5〜90質量%、および
(C)芳香族ビニル化合物から主としてなる重合体ブロックと共役ジエン化合物から主としてなる重合体ブロックとを含有するブロック共重合体およびその水素添加物から選ばれた少なくとも1種のブロック共重合体2〜50質量%、
からなり、上記(A)成分、(B)成分および(C)成分の合計が100質量%である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品。 - (B)成分のオレフィン系樹脂が、ポリエチレン系樹脂、またはポリエチレン系樹脂を含むことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物からなる請求項1記載の自動車内装部品。
- (A)成分、(B)成分および(C)成分の合計100質量部に対して、(D)成分として、低分子量酸化ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレンから選ばれた少なくとも1種のポリエチレン系樹脂を0.1〜30質量部配合してなる請求項1および2記載の熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品。
- (A) 成分、(B)成分および(C)成分の合計100質量部に対して、(E)成分としてシリコーンオイルを0.1〜8質量部配合してなる請求項1〜3のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品。
- 自動車用ベンチレーターに使用されることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の自動車内装部品。
- 自動車用エアコンに使用されることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の自動車内装部品。
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