JP2010511493A - 窒素酸化物排出を軽減する多重床選択触媒還元システム及び方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】 図1
Description
本実施例では、多重床システムにおいてSO2の存在下で還元体としてエタノールを、助還元体として水素ガス(H2)を注入し、窒素酸化物の転化率(%)を測定した。転化率を、エタノールのみの、又はエタノールとSO2の単一HC−SCR床システム及び多重床システムと、またエタノール、SO2及びH2注入の単一床システムと比較した。多重床システムは、HC−SCR床とNH3−SCR床とを流体連通関係に配置した構成である。HC−SCR床はガリウム−銀をγアルミナに担持した触媒を用いた。NH3−SCR床はCormetech社からの市販品であった。入口のNOx濃度は650ppmであり、この場合75%以上の転化を達成するのに必要な還元体(エタノールのみ)の濃度は900ppmと計算された。これらの実験では、SO2を10ppmで注入し、H2を4,000ppmで注入した。入口でのNOx濃度650ppmのほかに、排出ガスは12%の酸素ガス、7%の水、6%の二酸化炭素、残部の窒素からなる。種々の実施例及び比較例の結果を表1に示す。
本実施例では、HC−SCR/NH3−SCR多重床の性能に対する二酸化硫黄の作用をモニターした。HC−SCR触媒は上記実施例に記載したのと同様にガリウムと銀から形成し、一方NH3−SCR触媒はV2O5−TiO2−W2O5とした。入口でのNOx濃度は630ppmであり、還元体(エタノールのみ)の濃度は900ppmであった。入口でのNOx濃度のほかに、排出ガスは12%の酸素ガス、7%の水、残部の窒素からなる。これらの実験では、水素ガスの不在下でSO2濃度を変えた。温度は450℃に保ち、SVは40,000hr-1であった。異なる濃度の二酸化硫黄からの結果を表2に示す。
本実施例では、実施例2のHC−SCR/NH3−SCR多重床の性能に対する水素ガス(H2)の作用を調べた。排出フィードは実施例2に記載した通りであり、さらに5ppmのSO2を含有した。水素の注入量を変えた。その結果を表3に示す。
本実施例では、ガリウムと銀から形成した単一のHC−SCR触媒床および実施例2のHC−SCR/NH3−SCR多重床において、ゼオライト担体の存在下及び不在下での温度及びエタノール濃度の作用をモニターした。排出フィードは実施例2に記載した通りであり、さらに4,000ppmの水素ガス及び1ppmの二酸化硫黄を含有した。エタノール対酸化窒素の比を表4に示すように変えた。
本実施例では、ガリウムと銀から形成した単一のHC−SCR触媒床および実施例2のHC−SCR/NH3−SCR多重床において、ゼオライト担体の存在下及び不在下での温度及びオクタン濃度の作用をモニターした。排出フィードは実施例2に記載した通りであり、さらに4,000ppmの水素ガス及び1ppmの二酸化硫黄を含有した。
12 排出流体源
14 第1選択触媒還元床
16 第2選択触媒還元床
18 排出導管
20 第1還元体源
22 助還元体水素ガス源
24 深酸化触媒
50 多重床システム
Claims (20)
- 排出流体から少なくとも窒素酸化物を除去する方法であって、当該方法が、順次、
窒素酸化物を含有する排出流体を用意する工程、
前記排出流体と流体連通した炭化水素選択的触媒還元に最適化された第1触媒床の上流で、前記排出流体に第1還元剤及び水素ガスを導入して排出流体中の窒素酸化物の濃度を低下させる工程、及び
アンモニアの選択触媒還元に最適化された第2触媒床で窒素酸化物の濃度をさらに低下させる工程
を含んでおり、前記第1還元剤が炭化水素、アルコール又はこれらの1種以上を含む組合せを含んでおり、窒素酸化物の濃度をさらに低下させる工程で窒素水素化物、アンモニア前駆体又はこれらの組合せを第2触媒床に注入する、方法。 - 前記排出流体がさらに二酸化硫黄を含有する、請求項1記載の方法。
- 前記第1触媒床が、銀、ガリウム、インジウム、錫、金、コバルト、ニッケル、亜鉛、銅、白金、パラジウム、及びこれらの1種以上を含む酸化物及び合金からなる群から選択される触媒材料を含有する、請求項1記載の方法。
- 前記触媒材料がさらに、アルミナ、シリカ、ジルコニア、チタニア、及びこれらの1種以上を含む組合せからなる群から選択される無機酸化物担体材料を含有する、請求項3記載の方法。
- 前記第2触媒床が、インジウム、銅、銀、亜鉛、カドミウム、コバルト、ニッケル、鉄、モリブデン、タングステン、チタン、バナジウム、ジルコニウム、及びこれらの1種以上を含む酸化物及び合金からなる群から選択される触媒材料を含有する、請求項1記載の方法。
- 前記窒素水素化物がアンモニア及びヒドラジンからなる群から選択される、請求項1記載の方法。
- 前記第1還元剤が、メタノール、エタノール、n−ブチルアルコール、2−ブタノール、tert−ブチルアルコール、n−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、及びこれらの1種以上を含む組合せからなる群から選択されるアルコールを含有する、請求項1記載の方法。
- 前記第1還元剤が脂肪族炭化水素を含有する、請求項1記載の方法。
- さらに、排出流体流を第2触媒床の下流の深酸化触媒に露呈し、一酸化炭素を二酸化炭素に酸化する工程を含む、請求項1記載の方法。
- 前記深酸化触媒が白金及び酸化アルミニウムを含有する、請求項9記載の方法。
- 前記窒素酸化物を含有する排出流体が約150℃〜約600℃の温度にあり、排出流体中の窒素酸化物の濃度を少なくとも75%低下させる、請求項1記載の方法。
- 排出ガスから少なくとも窒素酸化物を除去するシステムであって、
炭化水素選択的触媒還元プロセスに最適化された第1触媒床と、アンモニアの選択触媒還元プロセスに最適化された第2触媒床とを含み、第2触媒床が第1触媒床の下流に配置され、第1触媒床と流体連結されている、排出導管と、
前記排出導管と流体連通し、第1触媒床より上流で排出流体中に導入されるように構成された第1還元体流体源及び水素ガス助還元体源とを備え、
第1還元体流体源が炭化水素、アルコール又はこれらの1種以上を含む組合せからなる群から選択される、
排出ガスから少なくとも窒素酸化物を除去するシステム。 - さらに、一酸化炭素を二酸化炭素に転化するのに最適化された深酸化触媒床を備え、この深酸化触媒床が第2触媒床の下流に配置された、請求項12記載のシステム。
- 前記第2触媒床が、インジウム、銅、銀、亜鉛、カドミウム、コバルト、ニッケル、鉄、モリブデン、タングステン、チタン、バナジウム、ジルコニウム、及びこれらの1種以上を含む酸化物及び合金からなる群から選択される活性触媒材料を含有する、請求項12記載のシステム。
- 前記第1触媒床が、銀、ガリウム、インジウム、錫、金、コバルト、ニッケル、亜鉛、銅、白金、パラジウム、及びこれらの1種以上を含む酸化物及び合金からなる群から選択される触媒材料を含有する、請求項12記載のシステム。
- 前記第1触媒床がさらに、アルミナ、シリカ、ジルコニア、チタニア、及びこれらの1種以上を含む組合せからなる群から選択される無機酸化物担体材料を含有する、請求項15記載のシステム。
- 前記第1還元体流体源が、メタノール、エタノール、n−ブチルアルコール、2−ブタノール、tert−ブチルアルコール、n−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、及びこれらの1種以上を含む組合せからなる群から選択されるアルコールを含有する、請求項12記載のシステム。
- 前記深酸化触媒が白金及び酸化アルミニウムを含有する、請求項13記載のシステム。
- 前記アンモニアの選択触媒還元プロセスが、窒素水素化物、アンモニア前駆体及びこれらの組合せからなる群から選択される窒素還元体源を含む、請求項12記載のシステム。
- 前記第1触媒床がガリウム及び銀を含有する、請求項12記載のシステム。
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