JP2010065160A - Resin composition for sealing semiconductor and semiconductor device using the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、リードフレームに対する密着強度が高く、低弾性率で耐半田性に優れた半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いた半導体装置に関するものである。 The present invention relates to a resin composition for semiconductor encapsulation having high adhesion strength to a lead frame, low elastic modulus and excellent solder resistance, and a semiconductor device using the same.
従来から、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子は、外部環境からの保護および半導体素子のハンドリング性の簡易化を目的として、リードフレーム上に搭載した状態で、プラスチックパッケージ等により封止され半導体装置化されている。そして、上記プラスチックパッケージに用いられる封止材料としては、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用い、これに硬化剤であるフェノール樹脂、無機質充填剤、硬化促進剤等を用いたエポキシ樹脂組成物が好適に用いられている。 Conventionally, semiconductor devices such as transistors, ICs, and LSIs are sealed with a plastic package or the like in a state where they are mounted on a lead frame in order to protect them from the external environment and simplify the handling of the semiconductor devices. It has become. As the sealing material used for the plastic package, an epoxy resin composition using an epoxy resin as a thermosetting resin and a phenol resin, an inorganic filler, a curing accelerator, or the like as a curing agent is suitable. It is used for.
このようなエポキシ樹脂組成物のなかで、その配合成分にベンゾトリアゾール系化合物を配合したものがいくつか提案されている。例えば、反応性および硬化性が良好で、接着性に優れたものとして、エポキシ樹脂組成物に、特定のベンゾトリアゾール化合物を配合することが提案されている（特許文献１参照）。 Among such epoxy resin compositions, some have been proposed in which a benzotriazole-based compound is blended with the blending components. For example, it has been proposed that a specific benzotriazole compound is blended in an epoxy resin composition as one having excellent reactivity and curability and excellent adhesion (see Patent Document 1).
一方、半導体素子を搭載するリードフレーム表面にベンゾトリアゾール系の防錆剤を塗布して防錆被膜を形成し、半導体装置を製造する方法が従来技術として記載されている（特許文献２参照）。
しかしながら、上記特許文献１の特定のベンゾトリアゾール化合物を用いた封止材料では、密着性の向上効果が充分ではなく満足のいくものでなかった。 However, the sealing material using the specific benzotriazole compound of Patent Document 1 described above is not satisfactory because the effect of improving adhesion is not sufficient.
また、上記特許文献２のベンゾトリアゾール系の防錆剤を用いて防錆被膜を形成してなるリードフレームを用いた半導体装置では、その記載にあるように、樹脂封止工程における封止樹脂部分とリードフレームとの密着性が劣化し、半導体装置の信頼性を低下させるという問題がある。 Moreover, in the semiconductor device using the lead frame formed with the rust-preventing film using the benzotriazole-based rust preventive agent of Patent Document 2, the sealing resin portion in the resin sealing step as described therein There is a problem that the adhesion between the semiconductor device and the lead frame deteriorates and the reliability of the semiconductor device is lowered.
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、リードフレームや半導体素子に対して優れた接着性を有し、かつ低弾性率で高い耐半田性を付与することのできる半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いて得られる半導体装置の提供をその目的とする。 The present invention has been made in view of such circumstances, and has an excellent adhesiveness to a lead frame and a semiconductor element, and has a low elastic modulus and can impart high solder resistance. It is an object of the present invention to provide a resin composition and a semiconductor device obtained using the resin composition.
上記の目的を達成するために、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有し、さらに下記の（Ｄ）成分を含有する半導体封止用樹脂組成物を第１の要旨とする。
（Ａ）下記の一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および下記の一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物。
（Ｄ）下記の一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体。
(A) An epoxy resin mixture comprising a bisphenol A type epoxy resin represented by the following general formula (1) and a biphenyl type epoxy resin represented by the following general formula (2).
(D) A benzotriazole derivative represented by the following general formula (5).
また、本発明は、上記半導体封止用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を第２の要旨とする。 Moreover, this invention makes the 2nd summary the semiconductor device formed by sealing a semiconductor element using the said resin composition for semiconductor sealing.
本発明者は、上記目的を達成するために、半導体封止用樹脂組成物の構成成分のうち、エポキシ樹脂成分として上記２種類の特定のエポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物〔（Ａ）成分〕を用い、かつフェノール樹脂成分として上記２種類の特定のフェノール樹脂からなるフェノール樹脂混合物〔（Ｂ）成分〕を用いるとともに、さらに上記特定のベンゾトリアゾール誘導体〔（Ｄ）成分〕を用いると、低い弾性率が付与されるとともに、リードフレームに対して高い接着性を示すことを突き止めた。すなわち、上記エポキシ樹脂混合物〔（Ａ）成分〕およびフェノール樹脂混合物〔（Ｂ）成分〕の併用により、低い弾性率と無機材質に対する高い接着性を示し、さらに上記特定のベンゾトリアゾール誘導体〔（Ｄ）成分〕の使用により、銅および銀表面に対して選択的に高い接着性を示すことから、これらの相乗効果により、リードフレームに対する密着性が向上することを見出し本発明に到達した。 In order to achieve the above-mentioned object, the present inventor has prepared an epoxy resin mixture [component (A)] comprising the above-mentioned two kinds of specific epoxy resins as an epoxy resin component among the constituent components of the resin composition for semiconductor encapsulation. When using a phenol resin mixture [component (B)] composed of the above-mentioned two kinds of specific phenol resins as a phenol resin component, and further using the specific benzotriazole derivative [(D) component], a low elastic modulus As a result, it was determined that the lead frame exhibits high adhesiveness. That is, the combined use of the epoxy resin mixture [component (A)] and the phenol resin mixture [component (B)] exhibits a low elastic modulus and high adhesion to an inorganic material, and the specific benzotriazole derivative [(D) By using the component, it shows high adhesiveness selectively with respect to the copper and silver surfaces. Thus, it has been found that the adhesiveness to the lead frame is improved by these synergistic effects.
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、上記のように、エポキシ樹脂成分として、前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物〔（Ａ）成分〕と、フェノール樹脂成分として、前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂および前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物〔（Ｂ）成分〕を用い、さらに前記一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体〔（Ｄ）成分〕を用いるため、リードフレームに対して高い接着性を示し、かつ低弾性率化が図られ、例えば、半田リフロー時における界面剥離等の発生が抑制され、耐半田性に優れた半導体装置を提供することができる。 As described above, the resin composition for semiconductor encapsulation of the present invention has, as an epoxy resin component, a bisphenol A type epoxy resin represented by the general formula (1) and a biphenyl type represented by the general formula (2). An epoxy resin mixture [component (A)] composed of an epoxy resin and a phenol resin composed of a phenol resin represented by the general formula (3) and a phenol novolac resin represented by the general formula (4) as a phenol resin component Since the mixture [component (B)] is used and the benzotriazole derivative [component (D)] represented by the general formula (5) is used, it exhibits high adhesion to the lead frame and has a low elastic modulus. For example, the occurrence of interfacial peeling during solder reflow is suppressed, and a semiconductor device having excellent solder resistance can be provided.
そして、前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ａ１）および前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ａ２）の混合割合（重量比）を、特定範囲に設定すると、より一層の低い弾性率と高い接着性を示すという効果が得られる。 The mixing ratio (weight ratio) of the bisphenol A type epoxy resin (a1) represented by the general formula (1) and the biphenyl type epoxy resin (a2) represented by the general formula (2) is within a specific range. When set, the effect of showing a further lower elastic modulus and higher adhesiveness can be obtained.
また、前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂（ｂ１）および前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂（ｂ２）の混合割合（重量比）を、特定範囲に設定すると、より一層の低い弾性率と高い接着性を示すという効果が得られる。 Moreover, when the mixing ratio (weight ratio) of the phenol resin (b1) represented by the general formula (3) and the phenol novolac resin (b2) represented by the general formula (4) is set to a specific range, The effect of showing a further lower elastic modulus and high adhesiveness is obtained.
さらに、上記（Ｄ）成分の含有量を樹脂組成物全体の特定範囲に設定すると、樹脂強度を低下させずに、銅および銀表面に対するより一層の高い接着性を示すという効果を得ることができる。 Furthermore, when the content of the component (D) is set within a specific range of the entire resin composition, it is possible to obtain an effect of showing higher adhesiveness to the copper and silver surfaces without reducing the resin strength. .
そして、本発明は、特に、リードフレーム上に半導体素子を搭載してなる半導体装置に適用することにより、優れた効果を奏し、最適である。 The present invention is particularly effective when applied to a semiconductor device in which a semiconductor element is mounted on a lead frame.
つぎに、本発明を実施するための最良の形態について説明する。 Next, the best mode for carrying out the present invention will be described.
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、２種類のエポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）と、２種類のフェノール樹脂からなるフェノール樹脂混合物（Ｂ成分）と、無機質充填剤（Ｃ成分）と、特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）とを用いて得られるものであって、通常、粉末状もしくはこれを打錠しタブレット状にしたものが、封止材料として用いられる。 The resin composition for semiconductor encapsulation of the present invention comprises an epoxy resin mixture (component A) composed of two types of epoxy resins, a phenol resin mixture (component B) composed of two types of phenol resins, and an inorganic filler (component C). ) And a specific benzotriazole derivative (component D), which is usually used as a sealing material in powder form or tableted form.
上記Ａ成分としては、下記の一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および下記の一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物が用いられる。 As said A component, the epoxy resin mixture which consists of a bisphenol A type epoxy resin represented by the following general formula (1) and a biphenyl type epoxy resin represented by the following general formula (2) is used.
上記式（１）において、繰り返し数ｎは、０または正数であるが、より好ましくは０または１２以下の正数である。このような式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としては、エポキシ当量２５０〜２７０、軟化点５０〜６０℃のものが好適に用いられる。上記式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としては、具体的には、ジャパンエポキシレジン社製のＹＸ７３９９等があげられる。 In the above formula (1), the number of repetitions n is 0 or a positive number, more preferably 0 or a positive number of 12 or less. As such a bisphenol A type epoxy resin represented by the formula (1), those having an epoxy equivalent of 250 to 270 and a softening point of 50 to 60 ° C. are preferably used. Specific examples of the bisphenol A type epoxy resin represented by the above formula (1) include YX7399 manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd.
上記式（２）においては、Ｒ1 〜Ｒ4 は−Ｈ、または炭素数１〜２のアルキル基であるが、特に好ましくは融点が高く、溶融粘度が低いという点から、式（２）中のＲ1 〜Ｒ4 がすべてメチル基である、３，３′，５，５′−テトラメチルビフェニル−４，４′−ビスグリシジルエーテル型エポキシ樹脂があげられる。このような式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂としては、エポキシ当量１８４〜１９３、融点１０５〜１０７℃のものが好適に用いられる。上記式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂としては、具体的には、ジャパンエポキシレジン社製のＹＸ−４０００Ｈ、ＹＬ６１２１ＨＮ等があげられる。 In the above formula (2), R 1 to R 4 are —H or an alkyl group having 1 to 2 carbon atoms, and particularly preferably in the formula (2) because the melting point is high and the melt viscosity is low. Examples thereof include 3,3 ′, 5,5′-tetramethylbiphenyl-4,4′-bisglycidyl ether type epoxy resins in which R 1 to R 4 are all methyl groups. As such a biphenyl type epoxy resin represented by the formula (2), those having an epoxy equivalent of 184 to 193 and a melting point of 105 to 107 ° C. are preferably used. Specific examples of the biphenyl type epoxy resin represented by the above formula (2) include YX-4000H and YL6121HN manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd.
そして、上記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ａ１）および上記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ａ２）の混合割合は、重量比で、（ａ１）／（ａ２）＝９０／１０〜５０／５０の範囲に設定することが好ましく、特に好ましくは（ａ１）／（ａ２）＝８５／１５〜７５／２５の範囲である。すなわち、上記混合割合において、（ａ１）が多過ぎると、樹脂軟化点が下がり、樹脂のハンドリング性、作業性が悪化する傾向がみられ、逆に、（ａ１）が少な過ぎると、弾性率が高くなり、耐半田性が悪化する傾向がみられるからである。 The mixing ratio of the bisphenol A type epoxy resin (a1) represented by the general formula (1) and the biphenyl type epoxy resin (a2) represented by the general formula (2) is (a1) / (A2) = 90/10 to 50/50 is preferable, and (a1) / (a2) = 85/15 to 75/25 is particularly preferable. That is, in the above mixing ratio, if the amount of (a1) is too large, the resin softening point tends to decrease, and the handling property and workability of the resin tend to deteriorate. Conversely, if the amount of (a1) is too small, the elastic modulus is low. This is because it tends to be high and the solder resistance tends to deteriorate.
本発明においては、エポキシ樹脂成分として、本発明の効果を阻害しない範囲において、上記Ａ成分以外の他のエポキシ樹脂を併用してもよい。上記他のエポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上を併用して用いることができる。 In the present invention, as the epoxy resin component, another epoxy resin other than the component A may be used in combination as long as the effects of the present invention are not impaired. Examples of the other epoxy resins include phenol novolac type epoxy resins, cresol novolac type epoxy resins, and triphenylmethane type epoxy resins. These can be used alone or in combination of two or more.
上記他のエポキシ樹脂を併用する場合、他のエポキシ樹脂がエポキシ樹脂成分全体の１０重量％以下となるように設定することが効果の点から好ましい。 When using the said other epoxy resin together, it is preferable from the point of an effect to set so that another epoxy resin may be 10 weight% or less of the whole epoxy resin component.
そして、本発明では、低弾性率と高接着性の両立という点から、エポキシ樹脂成分を、上記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および上記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）のみで構成することが、特に好ましい。 In the present invention, the epoxy resin component is represented by the bisphenol A type epoxy resin represented by the above general formula (1) and the above general formula (2) from the viewpoint of compatibility between low elastic modulus and high adhesiveness. It is particularly preferable to use only an epoxy resin mixture (component A) made of a biphenyl type epoxy resin.
上記Ａ成分とともに用いられるＢ成分としては、下記の一般式（３）で表されるフェノール樹脂および下記の一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物が用いられる。 As B component used with the said A component, the phenol resin mixture which consists of the phenol resin represented by following General formula (3) and the phenol novolak resin represented by following General formula (4) is used.
上記式（３）において、繰り返し数ｎは、０または正数であるが、より好ましくは０または１２以下の正数である。このような式（３）で表されるフェノール樹脂としては、水酸基当量１７０〜２５０、軟化点６５〜８５℃のものが好適に用いられる。上記式（３）で表されるフェノール樹脂としては、具体的には、ジャパンエポキシレジン社製のＹＬＨ１３０２、ＹＬＨ１３０２Ｌ等があげられる。 In the above formula (3), the repeating number n is 0 or a positive number, more preferably 0 or a positive number of 12 or less. As such a phenol resin represented by the formula (3), those having a hydroxyl group equivalent of 170 to 250 and a softening point of 65 to 85 ° C. are preferably used. Specific examples of the phenol resin represented by the above formula (3) include YLH1302 and YLH1302L manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd.
また、上記式（４）において、繰り返し数ｎは、０または正数であるが、より好ましくは０または５以下の正数である。このような式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂としては、水酸基当量１０３〜１０９、軟化点６５〜１００℃のものが好適に用いられる。 In the above formula (4), the repetition number n is 0 or a positive number, more preferably 0 or a positive number of 5 or less. As such a phenol novolak resin represented by the formula (4), those having a hydroxyl equivalent weight of 103 to 109 and a softening point of 65 to 100 ° C. are preferably used.
そして、上記一般式（３）で表されるフェノール樹脂（ｂ１）および上記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂（ｂ２）の混合割合は、重量比で、（ｂ１）／（ｂ２）＝９０／１０〜５０／５０の範囲に設定することが好ましく、特に好ましくは（ｂ１）／（ｂ２）＝７０／３０〜６０／４０の範囲である。すなわち、上記混合割合において、（ｂ１）が多過ぎると、溶融粘度が上昇し、成形性が悪化する傾向がみられ、逆に、（ｂ１）が少な過ぎると、接着性が低下し、弾性率が上昇する傾向がみられるからである。 The mixing ratio of the phenol resin (b1) represented by the general formula (3) and the phenol novolac resin (b2) represented by the general formula (4) is (b1) / (b2) = 90 / 10-50 / 50 is preferable, and (b1) / (b2) = 70 / 30-60 / 40 is particularly preferable. That is, in the above mixing ratio, when (b1) is too much, the melt viscosity increases and the moldability tends to be deteriorated. Conversely, when (b1) is too small, the adhesiveness is lowered and the elastic modulus is reduced. This is because there is a tendency to increase.
本発明においては、フェノール樹脂成分として、本発明の効果を阻害しない範囲において、上記Ｂ成分以外の他のフェノール樹脂を併用してもよい。上記他のフェノール樹脂としては、例えば、クレゾールノボラック、ビフェニル型ノボラック、トリフェニルメタン型、ナフトールノボラック、フェノールアラルキル樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上を併用して用いることができる。 In the present invention, as the phenol resin component, other phenol resins other than the component B may be used in combination as long as the effects of the present invention are not impaired. Examples of the other phenol resin include cresol novolak, biphenyl type novolak, triphenylmethane type, naphthol novolak, and phenol aralkyl resin. These can be used alone or in combination of two or more.
上記他のフェノール樹脂を併用する場合、他のフェノール樹脂がフェノール樹脂成分全体の１０重量％以下となるように設定することが効果の点から好ましい。 When the other phenol resin is used in combination, it is preferable from the viewpoint of the effect that the other phenol resin is set to 10% by weight or less of the entire phenol resin component.
そして、本発明では、低弾性率と高接着性の両立、さらに低溶融粘度という点から、フェノール樹脂成分を、上記一般式（３）で表されるフェノール樹脂および上記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物（Ｂ成分）のみで構成することが、特に好ましい。 In the present invention, the phenol resin component is represented by the phenol resin represented by the above general formula (3) and the above general formula (4) from the viewpoint of both low elastic modulus and high adhesiveness and low melt viscosity. It is particularly preferable to use only a phenol resin mixture (component B) made of a phenol novolac resin.
そして、上記Ａ成分とＢ成分の配合割合は、Ａ成分であるエポキシ樹脂混合物中のエポキシ基１当量当たり、Ｂ成分であるフェノール樹脂混合物中の水酸基当量が０．７〜１．３当量となるよう配合することが好ましい。なかでも、０．８〜１．２当量に設定することが、優れた硬化性、優れた硬化物の物性を得る上で、特に好適である。 The blending ratio of the A component and the B component is such that the hydroxyl group equivalent in the phenol resin mixture as the B component is 0.7 to 1.3 equivalent per 1 equivalent of the epoxy group in the epoxy resin mixture as the A component. It is preferable to blend so that. Especially, setting to 0.8-1.2 equivalent is especially suitable when obtaining the outstanding sclerosis | hardenability and the physical property of the outstanding hardened | cured material.
上記Ａ成分およびＢ成分とともに用いられる無機質充填剤（Ｃ成分）としては、特に限定するものではなく従来公知の各種充填剤があげられ、例えば、石英ガラス粉末，タルク，シリカ粉末（溶融シリカ粉末や結晶性シリカ粉末等），アルミナ粉末，窒化アルミニウム粉末，窒化ケイ素粉末等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、得られる硬化物の線膨張係数を低減できるという点から上記シリカ粉末を用いることが好ましく、さらに上記シリカ粉末のなかでも、高充填性，高流動性という点から溶融シリカ粉末を用いることが特に好ましい。 The inorganic filler (C component) used together with the A component and the B component is not particularly limited, and includes conventionally known various fillers such as quartz glass powder, talc, silica powder (fused silica powder and Crystalline silica powder), alumina powder, aluminum nitride powder, silicon nitride powder and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, it is preferable to use the silica powder from the viewpoint that the linear expansion coefficient of the obtained cured product can be reduced, and among the silica powders, it is preferable to use a fused silica powder from the viewpoint of high filling property and high fluidity. Is particularly preferred.
上記溶融シリカ粉末としては、流動性という観点から、球状溶融シリカ粉末を用いることが好ましい。上記球状溶融シリカ粉末を用いる場合、特に平均粒径として、好ましくは５〜１００μｍ、より好ましくは１０〜５０μｍ、特に好ましくは１０〜３０μｍのものが用いられる。すなわち、平均粒径が小さすぎると、配合量が多い場合、樹脂組成物の粘度が高くなり、成形が困難になるおそれがあることから、多く配合することができず、成形品の熱伝導性が低くなってしまうからである。また、平均粒径が大きすぎると、金型の樹脂注入ゲート部に詰まったり、パッケージ中の薄肉部分に侵入できず気泡の発生原因となったり、パッケージの外観に流動縞等が表れたりして好ましくない。したがって、無機質充填剤の最大粒径は、２５０μｍ以下に設定することが好ましく、より好ましくは２００μｍ以下である。なお、上記平均粒径および最大粒径は、例えば、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。 As the fused silica powder, spherical fused silica powder is preferably used from the viewpoint of fluidity. When the spherical fused silica powder is used, the average particle diameter is preferably 5 to 100 μm, more preferably 10 to 50 μm, and particularly preferably 10 to 30 μm. That is, if the average particle size is too small, if the blending amount is large, the viscosity of the resin composition becomes high and molding may be difficult. Because it becomes low. If the average particle size is too large, the resin injection gate part of the mold may be clogged, it may not enter the thin part of the package, causing bubbles, or flow stripes may appear on the exterior of the package. It is not preferable. Therefore, the maximum particle size of the inorganic filler is preferably set to 250 μm or less, and more preferably 200 μm or less. The average particle size and the maximum particle size can be measured using, for example, a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring apparatus.
上記無機質充填剤（Ｃ成分）の配合量は、半導体封止用樹脂組成物に対して５０〜９５重量％の範囲内に設定することが好ましく、特に好ましくは７０〜９０重量％である。すなわち、無機質充填剤（Ｃ成分）が少な過ぎると、樹脂組成物中の有機成分の占める割合が多くなり、水分の透過が起こりやすく、無機質充填剤あるいは樹脂中のイオンが溶出して半導体素子や電極の界面まで移動し、耐湿信頼性が低下する。また、無機質充填剤が多過ぎると、樹脂組成物の流動性が著しく低下する傾向がみられるからである。 The blending amount of the inorganic filler (component C) is preferably set in the range of 50 to 95% by weight, particularly preferably 70 to 90% by weight, based on the semiconductor sealing resin composition. That is, when the amount of the inorganic filler (component C) is too small, the proportion of the organic component in the resin composition increases, and moisture permeation easily occurs, and the ions in the inorganic filler or the resin elute and the semiconductor element or It moves to the interface of the electrode and the moisture resistance reliability decreases. Moreover, when there are too many inorganic fillers, the fluidity | liquidity of a resin composition tends to fall remarkably.
上記Ａ〜Ｃ成分とともに用いられる特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）は、下記の一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体である。 The specific benzotriazole derivative (D component) used together with the components A to C is a benzotriazole derivative represented by the following general formula (5).
上記式（５）において、Ｒは、−Ｈ、アルキル基、アラルキル基、アリール基である。上記アルキル基としては、直鎖状および分岐鎖状のいずれであってもよく、好ましくは低級アルキル基、特に炭素数１〜２のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘプチル基、オクチル基等があげられる。また、上記アリール基としては、例えば、フェニル基、トリル基があげられる。また、式（５）中の繰り返し数ｎは、１〜２であるが、特に好ましくはｎ＝１である。そして、銅および銀に対する接着性の向上効果という点から、式（５）において、Ｒが−Ｈのものを用いることが特に好ましい。 In the above formula (5), R represents —H, an alkyl group, an aralkyl group, or an aryl group. The alkyl group may be linear or branched, and is preferably a lower alkyl group, particularly preferably an alkyl group having 1 to 2 carbon atoms. Specifically, a methyl group, an ethyl group, Examples include n-propyl group, iso-propyl group, n-butyl group, iso-butyl group, tert-butyl group, pentyl group, heptyl group, octyl group and the like. Examples of the aryl group include a phenyl group and a tolyl group. In addition, the number of repetitions n in the formula (5) is 1 to 2, and particularly preferably n = 1. And from the point of the adhesive improvement effect with respect to copper and silver, it is especially preferable to use the thing whose R is -H in Formula (5).
このような上記一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体としては、例えば、和光純薬工業社製の１，２，３−ベンゾトリアゾール〔式（５）中、Ｒ＝−Ｈ、ｎ＝１〕等があげられる。 Examples of the benzotriazole derivative represented by the above general formula (5) include 1,2,3-benzotriazole manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd. [in formula (5), R = -H, n = 1] and the like.
上記特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）の含有量は、半導体封止用樹脂組成物全体に対して０．１〜２重量％に設定することが好ましく、より好ましくは０．５〜１．５重量％、特に好ましくは０．７〜１．０重量％である。すなわち、特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）が少な過ぎると、リードフレームに対する密着性の向上効果が得られ難く、逆に多過ぎると、添加量の増加に伴い、樹脂強度の低下が生じるという問題が生じる傾向がみられるからである。 The content of the specific benzotriazole derivative (component D) is preferably set to 0.1 to 2% by weight, more preferably 0.5 to 1.5%, based on the entire semiconductor sealing resin composition. % By weight, particularly preferably 0.7 to 1.0% by weight. That is, if the specific benzotriazole derivative (component D) is too small, it is difficult to obtain an effect of improving the adhesion to the lead frame. Conversely, if the amount is too large, the resin strength decreases as the addition amount increases. This is because a tendency to occur is observed.
本発明の半導体封止用樹脂組成物には、上記Ａ〜Ｄ成分に加えて、必要に応じて、硬化促進剤、離型剤、低応力化剤、難燃剤、カーボンブラックをはじめとする顔料等の他の添加剤を適宜配合することができる。 In addition to the components A to D described above, the resin composition for encapsulating a semiconductor of the present invention includes pigments such as a curing accelerator, a release agent, a stress reducing agent, a flame retardant, and carbon black as necessary. Other additives such as these can be appropriately blended.
上記硬化促進剤は、前記Ｂ成分による反応を促進し、低温、短時間で硬化物を得ることを目的として用いられるものであって、硬化促進剤として作用する各種化合物、例えば、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートやトリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物、２−メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール等のイミダゾール系化合物、１，８−ジアザビシクロ〔５．４．０〕ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ〔４．３．０〕ノネン−５等のジアザビシクロアルケン系化合物、トリエチレンジアミン等の三級アミン類等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。 The curing accelerator is used for the purpose of accelerating the reaction by the component B and obtaining a cured product at a low temperature and in a short time. Various compounds acting as a curing accelerator, such as tetraphenylphosphonium. Organophosphorus compounds such as tetraphenylborate and triphenylphosphine, imidazole compounds such as 2-methylimidazole and phenylimidazole, 1,8-diazabicyclo [5.4.0] undecene-7, 1,5-diazabicyclo [4 .3.0] diazabicycloalkene compounds such as nonene-5, and tertiary amines such as triethylenediamine. These may be used alone or in combination of two or more.
なお、上記硬化促進剤の配合割合は、前記Ｂ成分１００重量部に対し１〜２０重量部の範囲に設定することが好適であり、より好ましくは２〜１５重量部である。すなわち、硬化促進剤が少な過ぎると、目的とする硬化反応の促進効果が得られにくく、逆に多過ぎると、硬化反応が速すぎて成形性を損なう傾向がみられるからである。 In addition, it is suitable to set the mixture ratio of the said hardening accelerator in the range of 1-20 weight part with respect to 100 weight part of said B components, More preferably, it is 2-15 weight part. That is, if the curing accelerator is too small, it is difficult to obtain the intended curing reaction promoting effect, and conversely if too much, the curing reaction tends to be too fast and the moldability tends to be impaired.
上記離型剤としては、高級脂肪酸，高級脂肪酸エステル，高級脂肪酸カルシウム等の化合物があげられ、例えば、カルナバワックスやポリエチレン系ワックスが用いられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。 Examples of the release agent include compounds such as higher fatty acids, higher fatty acid esters, higher fatty acid calcium, and carnauba wax and polyethylene wax. These may be used alone or in combination of two or more.
また、上記低応力化剤としては、アクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体，メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体等のブタジエン系ゴム等があげられる。 Examples of the stress reducing agent include butadiene rubber such as methyl acrylate-butadiene-styrene copolymer and methyl methacrylate-butadiene-styrene copolymer.
そして、上記難燃剤としては、有機リン系化合物、酸化アンチモン、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の水酸化金属化合物、さらには二種以上の金属元素の固溶体である複合化金属水酸化物等があげられる。 Examples of the flame retardant include organophosphorus compounds, antimony oxide, metal hydroxide compounds such as aluminum hydroxide and magnesium hydroxide, and composite metal hydroxides that are solid solutions of two or more metal elements. can give.
さらに、耐湿信頼性テストにおける信頼性向上を目的としてハイドロタルサイト類化合物，水酸化ビスマス等のイオントラップ剤を配合してもよい。 Furthermore, an ion trap agent such as a hydrotalcite compound or bismuth hydroxide may be blended for the purpose of improving the reliability in the moisture resistance reliability test.
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、例えば、つぎのようにして製造することができる。すなわち、まず、前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂を所定の割合で混合することによりエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）を調製する。一方、前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂および前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂を所定の割合で混合することによりフェノール樹脂混合物を調製する。つぎに、上記調製されたエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）および上記調製されたフェノール樹脂混合物（Ｂ成分）とともに、無機質充填剤（Ｃ成分），特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）ならびに必要に応じて他の添加剤を常法に準じて適宜配合し、ミキシングロール機等の混練機を用いて加熱状態で溶融混練した後、これを室温下で冷却固化させる。その後、公知の手段により粉砕し、必要に応じてタブレット状に打錠するという一連の工程により目的とする半導体封止用樹脂組成物を製造することができる。 The resin composition for semiconductor encapsulation of the present invention can be produced, for example, as follows. That is, first, an epoxy resin mixture (component A) is prepared by mixing a bisphenol A type epoxy resin represented by the general formula (1) and a biphenyl type epoxy resin represented by the general formula (2) at a predetermined ratio. To prepare. On the other hand, a phenol resin mixture is prepared by mixing the phenol resin represented by the general formula (3) and the phenol novolac resin represented by the general formula (4) at a predetermined ratio. Next, together with the prepared epoxy resin mixture (component A) and the prepared phenol resin mixture (component B), an inorganic filler (component C), a specific benzotriazole derivative (component D) and as required Other additives are appropriately blended according to a conventional method, melt-kneaded in a heated state using a kneader such as a mixing roll machine, and then cooled and solidified at room temperature. Thereafter, the intended resin composition for semiconductor encapsulation can be produced by a series of steps of pulverization by known means and tableting into tablets if necessary.
本発明の半導体封止用樹脂組成物を用いた半導体素子の封止方法は、特に限定するものではなく、圧縮成形、トランスファー成形等、従来公知の適宜のモールド方法を採用することができる。 The semiconductor element sealing method using the semiconductor sealing resin composition of the present invention is not particularly limited, and any conventionally known appropriate molding method such as compression molding or transfer molding can be employed.
そして、得られた半導体装置は、先に述べたように、前記特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）が含有された、特殊な樹脂組成物の成形体によって封止されているため、封止樹脂部分（硬化体）とリードフレーム等の表面が強固に接着し、かつ得られる樹脂組成物硬化体の弾性率が低くなり優れた耐半田性等を備えたものとなる。特に、リードフレームとして、銀メッキ処理されたリードフレームに対して、強固な接着力が維持されるという利点を有する。 And since the obtained semiconductor device is sealed with the molding of the special resin composition containing the specific benzotriazole derivative (D component) as described above, the sealing resin The part (cured body) and the surface of the lead frame or the like are firmly bonded, and the resulting resin composition cured body has a low elastic modulus and has excellent solder resistance and the like. In particular, the lead frame has an advantage that a strong adhesive force is maintained with respect to the lead frame subjected to silver plating.
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。 Next, examples will be described together with comparative examples. However, the present invention is not limited to the following examples.
（１）下記の２種類のエポキシ樹脂を用いてエポキシ樹脂混合物を調製した。
〔エポキシ樹脂ａ〕
前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂〔式（１）中、ｎ＝０〜１１の混合物、エポキシ当量２６０、軟化点６５℃〕
〔エポキシ樹脂ｂ〕
前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂〔式（２）中、Ｒ1 〜Ｒ4 はメチル基、エポキシ当量１９３、融点１０５℃〕
(1) An epoxy resin mixture was prepared using the following two types of epoxy resins.
[Epoxy resin a]
Bisphenol A type epoxy resin represented by the general formula (1) [in the formula (1), a mixture of n = 0 to 11, epoxy equivalent 260, softening point 65 ° C.]
[Epoxy resin b]
Biphenyl type epoxy resin represented by the general formula (2) [in the formula (2), R 1 to R 4 are methyl groups, epoxy equivalent 193, melting point 105 ° C.]
〔エポキシ樹脂混合物Ａ１の調製〕
上記エポキシ樹脂ａ８５重量部とエポキシ樹脂ｂ１５重量部を混合することにより、エポキシ樹脂混合物Ａ１を調製した（混合重量比：エポキシ樹脂ａ／エポキシ樹脂ｂ＝８５／１５）。
〔エポキシ樹脂混合物Ａ２の調製〕
上記エポキシ樹脂ａ６０重量部とエポキシ樹脂ｂ４０重量部を混合することにより、エポキシ樹脂混合物Ａ２を調製した（混合重量比：エポキシ樹脂ａ／エポキシ樹脂ｂ＝６０／４０）。
[Preparation of epoxy resin mixture A1]
An epoxy resin mixture A1 was prepared by mixing 85 parts by weight of the epoxy resin a and 15 parts by weight of the epoxy resin b (mixing weight ratio: epoxy resin a / epoxy resin b = 85/15).
[Preparation of epoxy resin mixture A2]
The epoxy resin mixture A2 was prepared by mixing 60 parts by weight of the epoxy resin a and 40 parts by weight of the epoxy resin b (mixing weight ratio: epoxy resin a / epoxy resin b = 60/40).
（２）下記の２種類のフェノール樹脂を用いてフェノール樹脂混合物を調製した。
〔フェノール樹脂ａ〕
前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂〔式（３）中、ｎ＝０〜１２の混合物、水酸基当量１８２、軟化点７１℃〕
〔フェノール樹脂ｂ〕
前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂〔式（４）中、ｎ＝２、水酸基当量１０５、軟化点７０℃〕
(2) A phenol resin mixture was prepared using the following two types of phenol resins.
[Phenolic resin a]
Phenol resin represented by the general formula (3) [in the formula (3), a mixture of n = 0 to 12, a hydroxyl equivalent 182 and a softening point of 71 ° C.]
[Phenolic resin b]
Phenol novolak resin represented by the general formula (4) [in formula (4), n = 2, hydroxyl group equivalent 105, softening point 70 ° C.]
〔フェノール樹脂混合物Ｂ１の調製〕
上記フェノール樹脂ａ７０重量部とフェノール樹脂ｂ３０重量部を混合することにより、フェノール樹脂混合物Ｂ１を調製した（混合重量比：フェノール樹脂ａ／フェノール樹脂ｂ＝７０／３０）。
〔フェノール樹脂混合物Ｂ２の調製〕
上記フェノール樹脂ａ６０重量部とフェノール樹脂ｂ４０重量部を混合することにより、フェノール樹脂混合物Ｂ２を調製した（混合重量比：エポキシ樹脂ａ／エポキシ樹脂ｂ＝６０／４０）。
[Preparation of phenol resin mixture B1]
A phenol resin mixture B1 was prepared by mixing 70 parts by weight of the phenol resin a and 30 parts by weight of the phenol resin b (mixing weight ratio: phenol resin a / phenol resin b = 70/30).
[Preparation of phenol resin mixture B2]
A phenol resin mixture B2 was prepared by mixing 60 parts by weight of the phenol resin a and 40 parts by weight of the phenol resin b (mixing weight ratio: epoxy resin a / epoxy resin b = 60/40).
〔フェノールアラルキル樹脂〕
下記の構造式（ｘ）で表されるフェノールアラルキル樹脂（水酸基当量１７５、軟化点７０℃：明和化成社製、ＭＥＨ−７８００）
Phenol aralkyl resin represented by the following structural formula (x) (hydroxyl equivalent 175, softening point 70 ° C .: MEH-7800, manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd.)
〔硬化促進剤〕
イミダゾール系化合物（２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール：２Ｅ４ＭＺ、四国化成社製）
〔無機質充填剤〕
球状溶融シリカ粉末（平均粒径２０μｍ、最大粒径７５μｍ）
〔離型剤〕
酸化ポリエチレンワックス（酸価１６）
[Curing accelerator]
Imidazole-based compound (2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole: 2E4MZ, manufactured by Shikoku Chemicals)
[Inorganic filler]
Spherical fused silica powder (average particle size 20 μm, maximum particle size 75 μm)
〔Release agent〕
Oxidized polyethylene wax (acid value 16)
〔ベンゾトリアゾール誘導体〕
ベンゾトリアゾール誘導体ａ：前記一般式（５）中、Ｒ＝Ｈ、ｎ＝１であるベンゾトリアゾール誘導体
ベンゾトリアゾール誘導体ｂ：前記一般式（５）中、Ｒ＝メチル基、ｎ＝１であるベンゾトリアゾール誘導体
ベンゾトリアゾール誘導体ｃ：前記一般式（５）中、Ｒ＝メチル基、ｎ＝２であるベンゾトリアゾール誘導体
ベンゾトリアゾール誘導体ｄ：前記一般式（５）中、Ｒ＝フェニル基、ｎ＝１であるベンゾトリアゾール誘導体
[Benzotriazole derivatives]
Benzotriazole derivative a: benzotriazole derivative in which R = H and n = 1 in the general formula (5) benzotriazole derivative b: benzotriazole in which R = methyl group and n = 1 in the general formula (5) Derivatives benzotriazole derivative c: in general formula (5), R = methyl group, n = 2 benzotriazole derivative d: benzotriazole derivative d: in general formula (5), R = phenyl group, n = 1 Benzotriazole derivatives
〔トリアゾール化合物〕
３，５−ジアミノ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール
〔テトラゾール化合物〕
１Ｈ−テトラゾール
[Triazole compound]
3,5-diamino-1H-1,2,4-triazole [tetrazole compound]
1H-tetrazole
〔実施例１〜１２、比較例１〜６〕
後記の表１〜表３に示す各成分を同表に示す割合で配合し、連続混練機を用いて１１０℃で溶融混練（２分間）した。つぎに、この溶融物を冷却した後粉砕することにより、粉末状のエポキシ樹脂組成物を作製した。
[Examples 1 to 12, Comparative Examples 1 to 6]
The components shown in Tables 1 to 3 below were blended in the proportions shown in the same table, and melt kneaded (2 minutes) at 110 ° C. using a continuous kneader. Next, this melt was cooled and then pulverized to prepare a powdery epoxy resin composition.
そして、上記エポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形（成形条件：１７５℃×９０秒）により半導体装置を製造した。得られた半導体装置を、８５℃，相対湿度８５％の環境下で１６８時間加熱処理した。その後、コンベア式赤外線（ＩＲ）リフロー装置を用いて半田リフローを行なった。このようにしてなる半導体装置について、超音波探傷装置（日立建機ファンテック社製、Fine SAT II ）を用いて観察し、リードフレームとエポキシ樹脂組成物の硬化物（封止樹脂部分）との界面に発生した剥離の有無ならびにその発生した剥離部分の全体に占める面積度合いを算出・測定した。その結果を後記の表１〜表３に併せて示した。なお、作製した半導体装置の仕様を下記に示す。 Then, a semiconductor device was manufactured by transfer molding (molding condition: 175 ° C. × 90 seconds) using the epoxy resin composition. The obtained semiconductor device was heat-treated in an environment of 85 ° C. and a relative humidity of 85% for 168 hours. Thereafter, solder reflow was performed using a conveyor-type infrared (IR) reflow apparatus. The semiconductor device thus formed was observed using an ultrasonic flaw detector (manufactured by Hitachi Construction Machinery Fantec Co., Ltd., Fine SAT II), and a lead frame and a cured product (encapsulating resin portion) of the epoxy resin composition. The presence or absence of delamination that occurred at the interface and the degree of area occupied by the entire delaminated portion were calculated and measured. The results are shown in Tables 1 to 3 below. The specifications of the manufactured semiconductor device are shown below.
半導体素子：サイズ３．５ｍｍ×４．５ｍｍ×３７０μｍ
リードフレーム：ＡｇスポットめっきＣｕフレーム
半導体装置：パッケージＳＯＰ−２４、外寸１４．９ｍｍ×７．９ｍｍ×１．５ｍｍ、ダイパッド５．３ｍｍ×７．４ｍｍ
Semiconductor element: Size 3.5mm x 4.5mm x 370μm
Lead frame: Ag spot plated Cu frame Semiconductor device: Package SOP-24, outer dimensions 14.9 mm × 7.9 mm × 1.5 mm, die pad 5.3 mm × 7.4 mm
また、上記半導体装置の製造に際して、用いたエポキシ樹脂組成物の弾性率を下記のように測定した。その結果を後記の表１〜表３に併せて示す。
〔弾性率〕
上記と同様の成形条件にて、１０ｍｍ×８０ｍｍ×４ｍｍの試験片を作製し、島津製作所社製のオートグラフＡＧ−Ｃを用い、３点曲げ試験を行ない、試験片が破断したときの荷重値から下式により曲げ弾性率（Ｅｆ）を算出した。
Ｅｆ＝［（Ｌｖ）3 ・ｍ］／［４・Ｗ・ｈ3 ］
Ｌｖ：支点間距離
ｍ ：荷重
Ｗ ：試験片幅
ｈ ：試験片高さ
Moreover, the elastic modulus of the epoxy resin composition used in the manufacture of the semiconductor device was measured as follows. The results are also shown in Tables 1 to 3 below.
[Elastic modulus]
A test piece of 10 mm × 80 mm × 4 mm was produced under the same molding conditions as described above, and a three-point bending test was performed using an autograph AG-C manufactured by Shimadzu Corporation, and the load value when the test piece was broken. The flexural modulus (Ef) was calculated from
Ef = [(Lv) 3 · m] / [4 · W · h 3 ]
Lv: Distance between supporting points m: Load W: Specimen width h: Specimen height
上記の結果から、特定のエポキシ樹脂混合物，特定のフェノール樹脂混合物および前記特定のベンゾトリアゾール誘導体を用いた実施例品は、剥離発生面積が０％であり、リードフレームに対して優れた密着性を備えた高品質のパッケージであることがわかる。しかも、弾性率に関しても低いものが得られた。 From the above results, the example product using the specific epoxy resin mixture, the specific phenol resin mixture and the specific benzotriazole derivative has a peeling occurrence area of 0% and has excellent adhesion to the lead frame. It can be seen that this is a high quality package. Moreover, a low elastic modulus was obtained.
これに対して、ビフェニル型エポキシ樹脂とフェノールアラルキル樹脂を用い、前記特定のベンゾトリアゾール誘導体を用いた比較例１品は、剥離発生面積は低いものであったが、それでも１０％と実施例品に比べて劣る結果となった。また、特定のエポキシ樹脂混合物および特定のフェノール樹脂混合物を用い、かつトリアゾール化合物を配合した比較例２品、テトラゾール化合物を配合した比較例３品、カップリング剤を配合しなかった比較例４品に関しては、弾性率に関しては、５００〜５３０ＭＰａと実施例品と同等であったが、剥離発生面積が、２０％，３５％，５０％といずれも高い割合で剥離が発生しており、密着性に劣るものであった。そして、比較例５，６品に関しては、剥離発生面積が５％、８％と低いものであるが、実施例品に比べ劣る結果となった。また、弾性率は５８０ＭＰａ以上と実施例品より若干高めであった。 In contrast, the comparative example 1 product using the biphenyl type epoxy resin and the phenol aralkyl resin and using the specific benzotriazole derivative had a low peel-off area, but still 10% as an example product. The result was inferior. Moreover, regarding the comparative example 2 product which mix | blended the triazole compound, the comparative example 3 product which mix | blended the tetrazole compound, and the comparative example 4 product which did not mix | blend the coupling agent using the specific epoxy resin mixture and the specific phenol resin mixture The elastic modulus was 500 to 530 MPa, which was the same as that of the example product, but peeling occurred at a high rate of 20%, 35%, and 50%, and the adhesion occurred. It was inferior. And about the comparative examples 5 and 6, although the peeling generation | occurrence | production area was as low as 5% and 8%, it became a result inferior compared with the Example goods. The elastic modulus was 580 MPa or higher, which was slightly higher than that of the example product.
Claims (6)
（Ａ）下記の一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および下記の一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物。
（Ｄ）下記の一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体。
(A) An epoxy resin mixture comprising a bisphenol A type epoxy resin represented by the following general formula (1) and a biphenyl type epoxy resin represented by the following general formula (2).
(D) A benzotriazole derivative represented by the following general formula (5).
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