JP2009265002A - ガスセンサ素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】被測定ガス中のSOxによる被測定ガス側電極の被毒を抑制することができるガスセンサ素子を提供すること。
【解決手段】酸素イオン伝導性の固体電解質体13と、固体電解質体13の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極14及び基準ガス側電極15と、被測定ガス側電極14と素子外部との間に形成され被測定ガスを透過させる拡散抵抗層12とを有するガスセンサ素子1。被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極14へ到達するまでの経路の少なくとも一部には、被測定ガス中のSOxを吸蔵するSOx吸蔵層2が形成されている。SOx吸蔵層2は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなる。
【選択図】図1
【解決手段】酸素イオン伝導性の固体電解質体13と、固体電解質体13の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極14及び基準ガス側電極15と、被測定ガス側電極14と素子外部との間に形成され被測定ガスを透過させる拡散抵抗層12とを有するガスセンサ素子1。被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極14へ到達するまでの経路の少なくとも一部には、被測定ガス中のSOxを吸蔵するSOx吸蔵層2が形成されている。SOx吸蔵層2は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなる。
【選択図】図1
Description
本発明は、排気ガス等の被測定ガス中における特定ガス濃度を検出するためのガスセンサ素子に関する。
従来より、排気ガス等の被測定ガス中の特定ガス濃度を検出するためのガスセンサ素子として、酸素イオン伝導性の固体電解質体と、該固体電解質体の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極及び基準ガス側電極と、上記被測定ガス側電極を覆うと共に上記被測定ガスを透過させる拡散抵抗層とを有するものがある。
かかるガスセンサ素子においては、排気ガス(被測定ガス)中に含まれるPM(粒子状物質)やシリカ、P(リン)等が被測定ガス側電極に付着することによって、特定ガス濃度の検出を正確に行うことが困難となり、測定精度が低下するという問題があった。
そこで、ガスセンサ素子には、被測定ガスが被測定ガス側電極に到達する前の段階において、上記PM、P、シリカ等を物理的にトラップするトラップ層を設けることが提案されている(特許文献1)。
そこで、ガスセンサ素子には、被測定ガスが被測定ガス側電極に到達する前の段階において、上記PM、P、シリカ等を物理的にトラップするトラップ層を設けることが提案されている(特許文献1)。
しかしながら、排気ガス中には、SOx(硫黄酸化物)も存在し、これが被測定ガス側電極に付着すると、被測定ガス側電極の機能が低下し、測定精度が低下するおそれがある。特に、ディーゼルエンジン等、希薄燃焼による内燃機関の場合、排気ガス中においてSOxが生成されやすく、被測定ガス側電極の被毒の問題が顕著となる。
そして、一旦被測定ガス側電極にSOxが付着すると、容易に除去できず、ガスセンサ素子の機能が低下してしまう。
そして、一旦被測定ガス側電極にSOxが付着すると、容易に除去できず、ガスセンサ素子の機能が低下してしまう。
本発明は、かかる従来の問題点に鑑みてなされたもので、被測定ガス中のSOxによる被測定ガス側電極の被毒を抑制することができるガスセンサ素子を提供しようとするものである。
本発明は、酸素イオン伝導性の固体電解質体と、該固体電解質体の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極及び基準ガス側電極と、上記被測定ガス側電極と素子外部との間に形成され上記被測定ガスを透過させる拡散抵抗層とを有するガスセンサ素子であって、
上記被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極へ到達するまでの経路の少なくとも一部には、上記被測定ガス中のSOxを吸蔵するSOx吸蔵層が形成されており、
該SOx吸蔵層は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなることを特徴とするガスセンサ素子にある(請求項1)。
上記被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極へ到達するまでの経路の少なくとも一部には、上記被測定ガス中のSOxを吸蔵するSOx吸蔵層が形成されており、
該SOx吸蔵層は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなることを特徴とするガスセンサ素子にある(請求項1)。
次に、本発明の作用効果につき説明する。
上記ガスセンサ素子は、上記被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極へ到達するまでの経路の少なくとも一部に、上記SOx吸蔵層を形成している。これにより、被測定ガス中に含まれるSOxを上記SOx吸蔵層において吸蔵(化学吸着)し、SOxが被測定ガス側電極へ到達することを抑制することができる。
上記ガスセンサ素子は、上記被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極へ到達するまでの経路の少なくとも一部に、上記SOx吸蔵層を形成している。これにより、被測定ガス中に含まれるSOxを上記SOx吸蔵層において吸蔵(化学吸着)し、SOxが被測定ガス側電極へ到達することを抑制することができる。
そして、SOx吸蔵層は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなる。そのため、SOx吸蔵層は、貴金属によって被測定ガス中のSOxの強酸化を促すと共に、強酸化されたSOxを、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と化学反応させて、硫酸塩として保持することができる。
これにより、被測定ガス中のSOxをSOx吸蔵層にトラップして、被測定ガス側電極へ到達することを抑制し、被測定ガス側電極のSOxによる被毒を抑制することができる。その結果、測定精度、耐久性に優れたガスセンサ素子を得ることができる。
以上のごとく、本発明によれば、被測定ガス中のSOxによる被測定ガス側電極の被毒を抑制することができるガスセンサ素子を提供することができる。
本発明(請求項1)において、上記ガスセンサ素子は、例えば、被測定ガス中の特定ガス濃度に依存して電極間に流れる限界電流を基に内燃機関に供給される混合気の空燃比(A/F)を検出するA/Fセンサ素子、被測定ガスと基準ガスとの間の特定ガス濃度比に依存して電極間に生じる起電力を基に空燃比を検出するO2センサ素子等とすることができる。
また、上記ガスセンサ素子は、例えば、複数のセラミックシートを積層してなる積層型のガスセンサ素子であってもよいし、有底筒状のコップ型のガスセンサ素子であってもよい。
また、上記ガスセンサ素子は、例えば、複数のセラミックシートを積層してなる積層型のガスセンサ素子であってもよいし、有底筒状のコップ型のガスセンサ素子であってもよい。
また、上記SOx吸蔵層は、上記拡散抵抗層における上記被測定ガスを導入する導入面の少なくとも一部に形成されていることが好ましい(請求項2)。
この場合には、上記SOx吸蔵層を容易かつ確実に形成することができる。
この場合には、上記SOx吸蔵層を容易かつ確実に形成することができる。
また、上記SOx吸蔵層は、上記拡散抵抗層の上記導入面の全面に形成されていることが好ましい(請求項3)。
この場合には、被測定ガス側電極へ到達する被測定ガスが、必ずSOx吸蔵層を通過することとなるため、より効果的に被測定ガス側電極のSOxによる被毒を抑制することができる。
この場合には、被測定ガス側電極へ到達する被測定ガスが、必ずSOx吸蔵層を通過することとなるため、より効果的に被測定ガス側電極のSOxによる被毒を抑制することができる。
また、上記SOx吸蔵層は、アルカリ土類金属の酸化物と、貴金属とを担持してなることが好ましい(請求項4)。
この場合には、より効果的にSOx吸蔵層によってSOxを吸蔵することができる。
この場合には、より効果的にSOx吸蔵層によってSOxを吸蔵することができる。
また、上記SOx吸蔵層は、BaOと貴金属とを担持してなることが好ましい(請求項5)。
この場合には、より一層効果的にSOx吸蔵層によってSOxを吸蔵することができる。
この場合には、より一層効果的にSOx吸蔵層によってSOxを吸蔵することができる。
また、上記貴金属はPtであることが好ましい(請求項6)。
この場合にも、効果的にSOx吸蔵層によってSOxを吸蔵することができる。
なお、上記貴金属としては、Pt以外にも、例えばRh(ロジウム)、Pd(パラジウム)等を用いることもできる。
この場合にも、効果的にSOx吸蔵層によってSOxを吸蔵することができる。
なお、上記貴金属としては、Pt以外にも、例えばRh(ロジウム)、Pd(パラジウム)等を用いることもできる。
また、上記被測定ガスは、ディーゼルエンジンの排気ガスであることが好ましい(請求項7)。
この場合には、被測定ガス中にSOxが含まれやすいため、本発明の効果が発揮されやすい。
この場合には、被測定ガス中にSOxが含まれやすいため、本発明の効果が発揮されやすい。
(実施例1)
本発明の実施例にかかるガスセンサ素子につき、図1〜図3を用いて説明する。
本例のガスセンサ素子1は、酸素イオン伝導性の固体電解質体13と、該固体電解質体13の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極14及び基準ガス側電極15と、被測定ガス側電極14と素子外部との間に形成され被測定ガスを透過させる拡散抵抗層12とを有する。
本発明の実施例にかかるガスセンサ素子につき、図1〜図3を用いて説明する。
本例のガスセンサ素子1は、酸素イオン伝導性の固体電解質体13と、該固体電解質体13の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極14及び基準ガス側電極15と、被測定ガス側電極14と素子外部との間に形成され被測定ガスを透過させる拡散抵抗層12とを有する。
そして、ガスセンサ素子1における、被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極14へ到達するまでの経路の少なくとも一部には、被測定ガス中のSOxを吸蔵するSOx吸蔵層2が形成されている。
SOx吸蔵層2は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなる。本例においては、SOx吸蔵層2は、BaO(酸化バリウム21)とPt(白金22)とをアルミナ多孔体23に担持してなる(図3)。
SOx吸蔵層2は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなる。本例においては、SOx吸蔵層2は、BaO(酸化バリウム21)とPt(白金22)とをアルミナ多孔体23に担持してなる(図3)。
図2に示すごとく、SOx吸蔵層2は、拡散抵抗層12における被測定ガスを導入する導入面120の全面に形成されている。
また、本例のガスセンサ素子1は、ディーゼルエンジンの排気管に取り付けられ、ディーゼルエンジンの排気ガス中の酸素濃度を検出するガスセンサに内蔵される。したがって、上記被測定ガスは、ディーゼルエンジンの排気ガスであり、上記特定ガスは、酸素である。
また、本例のガスセンサ素子1は、排気ガス中の酸素濃度に依存して電極間に流れる限界電流を基に内燃機関(ディーゼルエンジン)に供給される混合気の空燃比(A/F)を検出するA/Fセンサ素子である。
また、本例のガスセンサ素子1は、ディーゼルエンジンの排気管に取り付けられ、ディーゼルエンジンの排気ガス中の酸素濃度を検出するガスセンサに内蔵される。したがって、上記被測定ガスは、ディーゼルエンジンの排気ガスであり、上記特定ガスは、酸素である。
また、本例のガスセンサ素子1は、排気ガス中の酸素濃度に依存して電極間に流れる限界電流を基に内燃機関(ディーゼルエンジン)に供給される混合気の空燃比(A/F)を検出するA/Fセンサ素子である。
また、ガスセンサ素子1は、図1に示すごとく、ジルコニアよりなる酸素イオン伝導性の固体電解質体13の一方の表面に、白金よりなる被測定ガス側電極14が設けてあり、固体電解質体13の他方の面に、白金よりなる基準ガス側電極15が設けられている。
そして、このような固体電解質体13に対し、電気的絶縁性を有し、かつ緻密でガスを透過させないアルミナセラミックスよりなる基準ガス室形成層16が、基準ガス側電極15を設けた側の面に積層されている。また、基準ガス室形成層16には基準ガス室150として機能する溝部160が設けてあり、基準ガス室150には、基準ガスとして大気が導入されるように構成されている。
また、基準ガス室形成層16における固体電解質体13とは反対側の面には、ヒータ基板17が積層されている。ヒータ基板17には、通電により発熱する発熱体18が基準ガス室形成層16と対面するよう設けてある。そして、発熱体18により、ガスセンサ素子1は活性温度となるように加熱される。
また、固体電解質体13の被測定ガス側電極14側には、アルミナよりなる緻密でガスを透過しない遮蔽層11が積層されており、該遮蔽層11と固体電解質体13との間には、開口部121を有する拡散抵抗層12が配設されている。そして、遮蔽層11と拡散抵抗層12の開口部121と固体電解質体13とにより覆われた状態で被測定ガス室140が形成されている。
また、図1に示すごとく、ガスセンサ素子1の長手方向及び積層方向に直交する方向の両端における一対の角部には、固体電解質体13と拡散抵抗層12と遮蔽層11とにわたって斜めに面取り部101が形成されている。この面取り部101の一部を、拡散抵抗層12の導入面120が構成している。
そして、図2に示すごとく、上述したSOx吸蔵層2は、面取り部101に、拡散抵抗層12の導入面120の全面を覆うように形成されている。
そして、図2に示すごとく、上述したSOx吸蔵層2は、面取り部101に、拡散抵抗層12の導入面120の全面を覆うように形成されている。
さらに、SOx吸蔵層2の外側には、PM(粒子状物質)、P(リン)、シリカ等をトラップするための、アルミナ粒子よりなる保護トラップ層3が形成されている。保護トラップ層3は、構成するアルミナ粒子の粒径が比較的小さい内側保護トラップ層31と、構成するアルミナ粒子の粒径が比較的小さい外側保護トラップ層32とからなる。内側保護トラップ層31は、外側保護トラップ層32に比べて、気孔率が小さい。
次に、本例の作用効果につき説明する。
上記ガスセンサ素子1は、被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極14へ到達するまでの経路の少なくとも一部に、SOx吸蔵層2を形成している。これにより、被測定ガス中に含まれるSOxをSOx吸蔵層2において吸蔵(化学吸着)し、SOxが被測定ガス側電極14へ到達することを抑制することができる。
上記ガスセンサ素子1は、被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極14へ到達するまでの経路の少なくとも一部に、SOx吸蔵層2を形成している。これにより、被測定ガス中に含まれるSOxをSOx吸蔵層2において吸蔵(化学吸着)し、SOxが被測定ガス側電極14へ到達することを抑制することができる。
そして、SOx吸蔵層2は、BaO(酸化バリウム21)と、Pt(白金22)とを担持してなる。そのため、図3に示すごとく、SOx吸蔵層2は、白金22によって被測定ガス中のSOxの強酸化を促すと共に、強酸化されたSOxを、酸化バリウム21と化学反応させて、硫酸塩として保持することができる。より具体的には、図3に示すごとく、たとえば、被測定ガス中に存在するSO等のSOxを、白金22の触媒作用によって、周囲の酸素(O2)との反応を促進させて酸化させることにより、SO3等の高次の酸化硫黄とする。そして、このSO3を、酸化バリウム21と反応させて、BaSO4(硫酸バリウム)として、SOx吸蔵層2に保持する。
このようにして、被測定ガス中のSOxをSOx吸蔵層2にトラップして、被測定ガス側電極14へ到達することを抑制し、被測定ガス側電極14のSOxによる被毒を抑制することができる。その結果、測定精度、耐久性に優れたガスセンサ素子1を得ることができる。
また、SOx吸蔵層2は、拡散抵抗層12における導入面120に形成されているため、SOx吸蔵層2を容易かつ確実に形成することができる。また、SOx吸蔵層2は、拡散抵抗層12の導入面120の全面に形成されているため、被測定ガス側電極14へ到達する被測定ガスが、必ずSOx吸蔵層2を通過することとなるため、より効果的に被測定ガス側電極14のSOxによる被毒を抑制することができる。
また、SOx吸蔵層2は、BaOとPtとを担持してなるため、より一層効果的にSOxを吸蔵することができる。
また、SOx吸蔵層2は、BaOとPtとを担持してなるため、より一層効果的にSOxを吸蔵することができる。
以上のごとく、本例によれば、被測定ガス中のSOxによる被測定ガス側電極の被毒を抑制することができるガスセンサ素子を提供することができる。
(実施例2)
本例は、図4に示すごとく、有底筒状のコップ型のガスセンサ素子1の例である。
ガスセンサ素子1は、有底筒状の固体電解質体13と、該固体電解質体13の内側表面に設けた基準ガス側電極15と、外側表面に設けた被測定ガス側電極14とを有する。また、固体電解質体13の内側には、基準ガス空間150が形成され、該基準ガス空間150にヒータ170が挿入配置されている。
本例は、図4に示すごとく、有底筒状のコップ型のガスセンサ素子1の例である。
ガスセンサ素子1は、有底筒状の固体電解質体13と、該固体電解質体13の内側表面に設けた基準ガス側電極15と、外側表面に設けた被測定ガス側電極14とを有する。また、固体電解質体13の内側には、基準ガス空間150が形成され、該基準ガス空間150にヒータ170が挿入配置されている。
また、固体電解質体13の外側面全体にわたって、拡散抵抗層12が配設されており、更に、該拡散抵抗層12の外側面120を覆うようにSOx吸蔵層2が設けられている。
また、SOx吸蔵層2の外側には、保護トラップ層3が形成されている。本例においては、この保護トラップ層3は、実施例1のような2層構造ではなく1層構造であるが、2層構造以上とすることもできる。
その他は、実施例1と同様の構成及び作用効果を有する。
また、SOx吸蔵層2の外側には、保護トラップ層3が形成されている。本例においては、この保護トラップ層3は、実施例1のような2層構造ではなく1層構造であるが、2層構造以上とすることもできる。
その他は、実施例1と同様の構成及び作用効果を有する。
(実施例3)
本例は、SOx吸蔵層2による、被測定ガス側電極のSOxによる被毒を防止する効果につき調べた例である。
まず、実施例1に示した構造のガスセンサ素子1を作成し、そのSOx吸蔵層に担持した吸蔵材を、種々変化させた。
本例は、SOx吸蔵層2による、被測定ガス側電極のSOxによる被毒を防止する効果につき調べた例である。
まず、実施例1に示した構造のガスセンサ素子1を作成し、そのSOx吸蔵層に担持した吸蔵材を、種々変化させた。
すなわち、アルミナ多孔体にPtと共にアルカリ土類金属の酸化物であるBaOを、モル比でAl2O3:BaO=1:0.1となるように担持させてなるSOx吸蔵層2を設けたガスセンサ素子を、試料1とし、アルミナ多孔体にPtと共にアルカリ金属の酸化物であるK2Oを、モル比でAl2O3:K2O=1:0.1となるように担持させてなるSOx吸蔵層2を設けたガスセンサ素子を、試料2とし、アルミナ多孔体にPtと共に希土類の酸化物であるLa2O3を、モル比でAl2O3:La2O3=1:0.1となるように担持させてなるSOx吸蔵層2を設けたガスセンサ素子を、試料3とした。
なお、試料1〜3において、Ptの担持量は、モル比でAl2O3:Pt=1:0.01である。
また、比較試料(試料4)として、SOx吸蔵層2を有しないガスセンサ素子を用意した。
なお、試料1〜3において、Ptの担持量は、モル比でAl2O3:Pt=1:0.01である。
また、比較試料(試料4)として、SOx吸蔵層2を有しないガスセンサ素子を用意した。
これらの試料について、SOx被毒耐久試験を行った。
すなわち、ディーゼルエンジンの排気環境を模擬した雰囲気にSO2を添加し、加速的にガスセンサ素子にSOxを被毒させた。具体的には、250℃の温度環境下において、SO2を1000ppm、O2を10%、残部をN2とする雰囲気に、各試料を12時間曝した。
すなわち、ディーゼルエンジンの排気環境を模擬した雰囲気にSO2を添加し、加速的にガスセンサ素子にSOxを被毒させた。具体的には、250℃の温度環境下において、SO2を1000ppm、O2を10%、残部をN2とする雰囲気に、各試料を12時間曝した。
その後、XPS(X線光電子分光法)による定量分析にて、素子表面に付着したSOxの量と、被測定ガス側電極14に付着したSOxの量とを測定した。
その結果を、図5に示す。各試料における左側の棒グラフが素子表面へのSOxの付着量を示し、右側の棒グラフが被測定ガス側電極14へのSOxの付着量を示す。
その結果を、図5に示す。各試料における左側の棒グラフが素子表面へのSOxの付着量を示し、右側の棒グラフが被測定ガス側電極14へのSOxの付着量を示す。
同図から分かるように、試料4については、素子表面へのSOxの付着量に対して、被測定ガス側電極14へのSOxの付着量が大きく減少していないが、試料1〜3については、素子表面へのSOxの付着量に対して、被測定ガス側電極14へのSOxの付着量が大幅に減少している。このことから、SOx吸蔵層2を設けることにより、被測定ガス側電極14へのSOxの付着量を大きく低減し、被測定ガス側電極14の被毒を抑制することができることが分かる。
また、試料1〜3の中でも、アルカリ土類金属であるBaOを吸蔵材に用いた試料1の効果が最も大きく、SOxによる被毒抑制効果を特に大きくすることができることが分かる。
また、試料1〜3の中でも、アルカリ土類金属であるBaOを吸蔵材に用いた試料1の効果が最も大きく、SOxによる被毒抑制効果を特に大きくすることができることが分かる。
なお、実施例1、2においては、SOx吸蔵層2を、拡散抵抗層12の外側に形成した例を示したが、SOx吸蔵層2は、被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極へ到達するまでの経路の少なくとも一部に形成してあればよく、例えば、保護トラップ層3の外側や、被測定ガス側電極14の表面、あるいは拡散抵抗層12の内側に設けることもできる。
1 ガスセンサ素子
12 拡散抵抗層
13 固体電解質体
14 被測定ガス側電極
15 基準ガス側電極
2 SOx吸蔵層
12 拡散抵抗層
13 固体電解質体
14 被測定ガス側電極
15 基準ガス側電極
2 SOx吸蔵層
Claims (7)
- 酸素イオン伝導性の固体電解質体と、該固体電解質体の一方の面と他方の面とにそれぞれ設けた被測定ガス側電極及び基準ガス側電極と、上記被測定ガス側電極と素子外部との間に形成され上記被測定ガスを透過させる拡散抵抗層とを有するガスセンサ素子であって、
上記被測定ガスが素子外部から被測定ガス側電極へ到達するまでの経路の少なくとも一部には、上記被測定ガス中のSOxを吸蔵するSOx吸蔵層が形成されており、
該SOx吸蔵層は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、又は希土類、もしくはこれらの酸化物と、貴金属とを担持してなることを特徴とするガスセンサ素子。 - 請求項1において、上記SOx吸蔵層は、上記拡散抵抗層における上記被測定ガスを導入する導入面の少なくとも一部に形成されていることを特徴とするガスセンサ素子。
- 請求項2において、上記SOx吸蔵層は、上記拡散抵抗層の上記導入面の全面に形成されていることを特徴とするガスセンサ素子。
- 請求項1〜3の何れか一項において、上記SOx吸蔵層は、アルカリ土類金属の酸化物と、貴金属とを担持してなることを特徴とするガスセンサ素子。
- 請求項4において、上記SOx吸蔵層は、BaOと貴金属とを担持してなることを特徴とするガスセンサ素子。
- 請求項1〜5の何れか一項において、上記貴金属はPtであることを特徴とするガスセンサ素子。
- 請求項1〜6の何れか一項において、上記被測定ガスは、ディーゼルエンジンの排気ガスであることを特徴とするガスセンサ素子。
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