JP2009016324A - 鉛蓄電池の再生方法およびその装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】劣化した鉛電池を短期間で再生し、且つその性能を維持する方法を提供する。
【解決手段】劣化した鉛電池にポリビニルアルコール又はポリアクリル酸を添加し、2C以上、好ましくは3C以上、の大電流で1ないし60秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを50回以上、自動的に反復する大電流放電−充電反復処理からなる鉛蓄電池の再生方法およびその装置。
【選択図】なし
【解決手段】劣化した鉛電池にポリビニルアルコール又はポリアクリル酸を添加し、2C以上、好ましくは3C以上、の大電流で1ないし60秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを50回以上、自動的に反復する大電流放電−充電反復処理からなる鉛蓄電池の再生方法およびその装置。
【選択図】なし
Description
本発明は鉛蓄電池の再生方法およびその装置に関し、特に、電解液中に有機ポリマーを添加して大電流放電を反復する鉛蓄電池の再生方法およびその装置に関する。
鉛蓄電池は充放電の繰り返しに伴い、負極の電極活物質が電気化学反応に伴い、活物質の再結晶化が進行する結果、これらの粒子が成長し、電気的導通が断たれたり活物質の表面積が減少し、電池の容量が減少したり内部抵抗が増大する。従来、この劣化した電極を活性化する目的で、本発明者等はポリビニルアルコール(PVA)等を電解液中に添加する方法を発明している(特許文献1,2参照)。これらの方法では特性の回復した電池は1年以上の長期間にわたりその特性が持続する長所がある反面、鉛蓄電池を充分に活性化するためには充放電を何回も繰返す必要があり、速効性に乏しかった。また本発明者等は、ポリビニルアルコール等を電解液に添加し、電池特性が劣化した鉛蓄電池にパルス電流を直流に重畳して充電する充電方法を発明した(特許文献3,4参照)。しかしながら、この方法でも電池容量の回復は限定的であった。さらに本発明者等は、ポリビニルアルコール等を電解液中に添加して大電流で長時間放電を行うことにより、電池の容量を回復する方法を発明した((特許文献5参照)。然しながら、この方法でも特性は徐々に回復するが回復の度合いがゆるやかであった。
特開2000−149981号公開公報 特開2001−313064号公開公報 特開2000−323188号公開公報 特開2005−116493号公開公報 特開2004−356076号公開公報
本発明の第一の目的は劣化した鉛蓄電池の容量を極めて短時間で増大させ、劣化前に近い容量に回復させることにある。本発明の第二の目的は鉛蓄電池の充放電サイクル寿命を長期間維持させることにある。
本発明は、正極の活物質が主として過酸化鉛よりなり、負極の活物質が主として金属鉛よりなり、電解液が希硫酸よりなる鉛蓄電池の再生方法であって、該電解液100重量部に対し、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸塩の少なくとも一つを0.005ないし1重量部添加し、2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし30秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを50回以上、好ましくは100回以上、自動的に反復する大電流放電−充電反復処理による鉛蓄電池の再生方法である。また本発明は、正極の活物質が主として過酸化鉛よりなり、負極の活物質が主として金属鉛よりなり、電解液が希硫酸よりなる鉛蓄電池の再生方法であって、該電解液100重量部に対し、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸塩の少なくとも一つを0.005ないし1重量部添加し、0.005ないし0.3C、好ましくは0.03ないし0.1C、の電流で該鉛蓄電池を40時間以上、好ましくは60ないし240時間、充電する前処理工程としての第一工程と、2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし30秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後0.1ないし1Cで単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを50回以上、好ましくは100回以上、自動的に反復する大電流放電−充電反復処理による第二工程からなる鉛蓄電池の再生方法であり、また前記第一工程の充電電流に充放電パルスを重畳する鉛蓄電池の再生方法である。また本発明は、鉛蓄電池の再生装置であって、該蓄電池に対して2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし20秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを所定回数自動的に反復する大電流放電−充電反復電源よりなる鉛蓄電池の再生装置である。また本発明は、鉛蓄電池の再生装置であって、該蓄電池に対して0.005ないし0.3C、好ましくは0.03ないし0.1C、の電流を供給する充電電源よりなる第一手段と、該蓄電池に対して2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし20秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後0.1ないし1Cで単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを所定回数自動的に反復する大電流放電−充電反復電源よりなる第二手段とからなることを特徴とする鉛蓄電池の再生装置であり、また前記第一手段の充電電流に充放電パルスが重畳される鉛蓄電池の再生装置であり、さらにこれらの再生装置において、該第一手段および該第二手段に加えて、更に0.3ないし5C、好ましくは1ないし3Cの電流で放電し、単電池の端子電圧が所定の値になるまでの放電電気量またはその時間を測定する回路よりなる第三手段を有する鉛蓄電池の再生装置であり、さらに前記第一手段、第二手段および第三手段に加えて、更に満充電する充電電源よりなる第四手段を有する鉛蓄電池の再生装置である。
なお、ここでCとは電池の定格容量を1時間で充電または放電するに相当する電流の大きさを表し、nC=充放電電流(A)÷定格容量(AH)で表されるnの値が小さいほど小電流での充放電を意味する。
即ち、本発明は、劣化した鉛蓄電池の電解液にポリビニルアルコール等の有機ポリマーを添加して大電流放電と充電のサイクルを自動的に数十回ないし数百回反復するいわゆる大電流放電−充電反復処理をすることにより、電極活物質の大部分が短時間で活性化され、且つその活性が長期間維持されることを見出したことに基づくものであり、更にその前処理として小電流で長時間充電することによりサルフェーションを解消しておくことが有効であり、またその小電流での長時間充電の際に充放電パルスを重畳させることが一層有効であることを見出したことに基づくものである。
本発明の大電流放電−充電反復処理では、2C以上、好ましくは3C以上、の放電率で1ないし60秒間、好ましくは2ないし20秒間、放電し、その後端子電圧が所定の値になるまで充電し、この充放電サイクルを50回以上、好ましくは100回以上、更に好ましくは200ないし400回、自動的に反復することにより、大電流放電の際の電池の内部抵抗を著しく低下させるものである。放電電流が2C未満の場合、および放電時間が1秒未満の短時間の場合では電池の内部抵抗を低下させる効果が不充分であり、60秒を超える長時間の放電では、かえって電池の劣化を引き起こす。充放電の反復のサイクル数については、50回以上で内部抵抗の低下が顕著になり、100回以上では一層内部抵抗が低下し、200ないし500回でほぼ飽和する。大電流放電後の充電は、満充電に近い状態、即ち単電池の端子電圧が2.25V以上になるまで行うことが次の大電流放電を正常に行なうために望ましく、また、過充電による電池の劣化を避けるために単電池の端子電圧は2.6V以下に留めることが望ましい。これらの現象のメカニズムの詳細は明らかではないが、有機ポリマーが存在する電解液中では大電流放電に伴なう急激な電極反応により、電解液中でのイオンの拡散が阻害され、電極と電解液との界面に高い過電圧が発生するので、多数の結晶核が生成し、結晶の微細化が進むものと推測される。この大電流放電の効果は1回の場合には顕著ではないが、所定の端子電圧にまで再充電した後、これを反復すると次第に効果が大きくなる。
本発明で電解液に添加する有機ポリマーの量は、電解液100重量部に対し、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸塩の少なくとも一つを0.005ないし1重量部とするのが好ましく、0.005重量部未満では効果が小さく、1重量部を超えると電解液の粘度が上昇して発泡等の現象を生じて好ましくない。
本発明の大電流放電−充電反復処理は、自動車のエンジン始動時のスターターモーターの運転操作に一見類似するが、大電流放電が必要な自動車のエンジン始動時でも1Cないし1.5C程度の放電率で、その放電時間は数秒間であり、放電される電気量としては電池の公称容量の0.1%以下に過ぎない。これに対し、本発明では電極活物質の多くの割合を消費させるために、大電流すなわち2C以上、好ましくは3C以上、の高放電率で1回あたり当該電池の公称容量の0.1ないし5%程度の電気量を放電させ、これを数十回ないし数百回累積するものである。更に自動車エンジンの始動ではその操作は手動であり、その回数も1回が原則であるのに対し、本発明では短時間で電池性能の再生を行うために数十回ないし百回以上の充放電サイクルを自動的に反復させる方法が必須であり、この多数回の反復による放電電気量の累積が電池性能の迅速な再生に極めて大きく寄与している。更に本発明では、充放電サイクルが極めて短時間で行われるので、数十回ないし数百回の充放電サイクルを1時間ないし5時間程度の短時間で行うことができ、実用性の高い再生方法である。
本発明において、前処理工程としての第一工程において電解液にポリビニルアルコール等の有機ポリマーを添加して充放電パルスを含む小電流で長時間充電することによりサルフェーションを効果的に解消し、第二工程での大電流放電と充電の反復処理により、電極活物質の活性化が一層促進されてその大部分が活性化される。そのメカニズムの詳細は明らかではないが、第一工程では、サルフェーションの解消により、電極反応に関与する電極活物質の量が増大し、第二工程では、大電流放電により、電極に生成する硫酸鉛の結晶の微細化が進行し、充放電を繰返すことでその微細化が一層促進されるものと推定する。
第一工程での有機ポリマーの効果は、主として負極の水素過電圧の上昇効果により結晶性の硫酸鉛が活性鉛に再生することによりサルフェーションを解消するものである。前処理工程ではこの有機ポリマーを電解液中に含む鉛蓄電池を充電するに際し、充放電パルスを含む充電電流を使用することにより、直流電流によって充電する場合に比べ、サルフェーションがより速やかに解消する。
第一工程の充電電流の大きさは、0.005ないし0.3C、好ましくは0.03ないし0.1C、であり、0.005Cより小さい場合はサルフェーションの解消が遅すぎ、0.3Cを超える場合は端子電圧の上昇が大きすぎて過充電となり、逆に電池を劣化させる。0.03C以上ではサルフェーションが効率良く解消され、0.1C以下では過充電の危険性が少ない。充電時間については、充電電流の大きさとの兼合いでサルフェーションが解消するまでの時間を選択して行えば良く、通常40時間以上が望ましく、サルフェーションの解消をより長時間かけて充分に行う意味で60時間以上が更に望ましく、実用上の見地から240時間以内で行うのが良い。
本発明で用いるパルス電流は、電極表面付近での鉛イオンの拡散を上回る大きさであることが望ましく、電池1セル当り、端子電圧に0.01V以上、好ましくは0.1V以上の電圧変化をもたらす大きさであることが望ましい。またそのパルス巾は10ナノ秒ないし10ミリ秒程度のものが実用上好ましい。パルス巾とパルスの間隔との関係は、パルス電流によって一旦低下した電極表面付近の鉛イオンの濃度が拡散によって充分な濃度に回復するに充分な時間があることが望ましく、それらはパルス電流の大きさや重畳する直流成分の値によって最適な条件を適宜選択すれば良いが、一般的にはパルス間隔はパルス巾の3倍以上、より好ましくは5倍以上が望ましい。一般に、パルスを発生させる電源装置は高価であるので、充電に要する電気量の全てをパルス電流で行うよりも、パルスを直流または商用電源を整流した脈流に重畳させて用いるのが経済的に望ましい。本発明で使用するパルス波形としては、特許文献3,4に示した各種の例を用いることができる。
本発明の再生装置では、本発明の第一工程を実施するための第一手段、第二工程を実施するための第二手段と、これらの処理が行われた後、電池性能の再生が行われたか否かを確認するためにこれをエンジン始動時に近似した条件として、1ないし3Cの放電電流で単電池の端子電圧(CCV=Closed Circuit Voltage)が1.5ボルト程度まで低下するまでの時間を測定する回路からなる第三手段を備え、劣化した鉛電池の再生が正常に行われたことを確認するのが望ましい。
更に本発明の再生装置では、第一、第二、第三手段による処理の後、処理した電池を満充電の状態とするため、0.1ないし5C、好ましくは1C程度の電流を供給できる充電電源からなる第四手段を設けることが望ましい。
劣化した定格容量40Ah、12Vの鉛蓄電池を用い、その電解液100重量部中にポリビニルアルコール0.1重量部を加えて溶解した。この電池を0.05Cの充電電流で、パルス巾1ミリ秒、周期100ミリ秒、波高値(P−P)3Vの矩形波状の充放電パルスを重畳し、72時間充電し、サルフェーションを解消した。この電池について、150A−6秒間放電と、10A充電で端子電圧13.5Vになるまでの充電の充放電サイクルを100回反復し、更に100回反復した。電池の150A−6秒間放電の終止電圧は初回が9.95Vであったのに対し、100後では10.15V、200回後では10.45Vとなった。
以上の説明から明らかな通り、本発明の方法によれば、大電流放電の反復と有機添加物との相乗効果により、陰極の硫酸鉛の結晶が微細化され、電池特性が著しく回復されるものである。
Claims (8)
- 正極の活物質が主として過酸化鉛よりなり、負極の活物質が主として金属鉛よりなり、電解液が希硫酸よりなる鉛蓄電池の再生方法であって、該電解液100重量部に対し、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸塩の少なくとも一つを0.005ないし1重量部添加し、2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし30秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを50回以上、好ましくは100回以上、自動的に反復する大電流放電−充電反復処理を特徴とする鉛蓄電池の再生方法。
- 正極の活物質が主として過酸化鉛よりなり、負極の活物質が主として金属鉛よりなり、電解液が希硫酸よりなる鉛蓄電池の再生方法であって、該電解液100重量部に対し、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸塩の少なくとも一つを0.005ないし1重量部添加し、0.005ないし0.3C、好ましくは0.03ないし0.1C、の電流で該鉛蓄電池を40時間以上、好ましくは60ないし240時間、充電する前処理工程としての第一工程と、2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし30秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後0.1ないし1Cで単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを50回以上、好ましくは100回以上、自動的に反復する大電流放電−充電反復処理による第二工程とからなることを特徴とする鉛蓄電池の再生方法。
- 請求項2において、第一工程の充電電流に充放電パルスを重畳する鉛蓄電池の再生方法。
- 鉛蓄電池の再生装置であって、該蓄電池に対して2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし20秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを所定回数自動的に反復する大電流放電−充電反復電源よりなることを特徴とする鉛蓄電池の再生装置。
- 鉛蓄電池の再生装置であって、該蓄電池に対して0.005ないし0.3C、好ましくは0.03ないし0.1C、の電流を供給する充電電源よりなる第一手段と、該蓄電池に対して2C以上、好ましくは3C以上、の電流で1ないし60秒間、好ましくは2ないし20秒間、該鉛蓄電池を放電し、その後0.1ないし1Cで単電池の端子電圧が2.25ないし2.6Vとなるまで充電する充放電サイクルを所定回数自動的に反復する大電流放電−充電反復電源よりなる第二手段とからなることを特徴とする鉛蓄電池の再生装置。
- 請求項5において、第一手段の充電電流に充放電パルスが重畳される鉛蓄電池の再生装置。
- 請求項5および6において、該第一手段および該第二手段に加えて、更に0.3ないし5C、好ましくは1ないし3Cの電流で放電し、単電池の端子電圧が所定の値になるまでの放電電気量またはその時間を測定する回路よりなる第三手段を有する鉛蓄電池の再生装置。
- 請求項7において、該第一手段、該第二手段および該第三手段に加えて、更に満充電する充電電源よりなる第四手段を有する鉛蓄電池の再生装置。
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