JP2008302630A - Biodegradable film and biodegradable bag - Google Patents

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JP2008302630A JP2007153352A JP2007153352A JP2008302630A JP 2008302630 A JP2008302630 A JP 2008302630A JP 2007153352 A JP2007153352 A JP 2007153352A JP 2007153352 A JP2007153352 A JP 2007153352A JP 2008302630 A JP2008302630 A JP 2008302630A
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Munenori Miyazaki
宗則 宮崎
Hiroo Nakano
博夫 中野
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Hosokawa Yoko KK
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Hosokawa Yoko KK
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    • B32B9/00—Layered products comprising a layer of a particular substance not covered by groups B32B11/00 - B32B29/00
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a packaging film which is superior in the heat-seal strength of a heat-sealing part as well as laminate strength between a substrate layer and a heat-seal layer, and exhibits good biodegradability in the natural environment by virtue of forming not only the substrate layer but also the heat-seal layer with a biodegradable resin; and to provide a bag made by using the film. <P>SOLUTION: This biodegradable film comprises a substrate layer (I) comprising a biodegradable resin containing polylactic acid, and a heat-seal layer (II) comprising a biodegradable resin containing an aliphatic polyester laminated on at least one side of the layer (I), which is characterized in that the difference (Tm(A)-Tm(B)) between the melting point Tm(A) of the substrate layer (I) and the melting point Tm(B) of the heat-seal layer (II) is ≥55°C. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、生分解性フィルム及び該フィルムを用いた袋体に関する。   The present invention relates to a biodegradable film and a bag body using the film.

近年、自然環境保護の観点から、プラスチック製品が自然環境中に棄却された場合に経時的に分解・消失し、最終的に自然環境に悪影響を及ぼさないことが求められている。従来のプラスチックは、自然環境中で長期にわたって安定であり、しかも嵩比重が小さいため、廃棄物埋め立て地の短命化を促進したり、自然の景観や野生動植物の生活環境を損なうといった問題がある。   In recent years, from the viewpoint of protection of the natural environment, when plastic products are discarded in the natural environment, it is required to decompose and disappear over time and ultimately have no adverse effect on the natural environment. Conventional plastics are stable in the natural environment for a long time and have a low bulk specific gravity. Therefore, there are problems such as promoting the shortening of the life of the landfill site and impairing the natural landscape and the living environment of wild animals and plants.

生分解性プラスチックは、土壌中や水中で、加水分解や生分解により、徐々に崩壊・分解が進行し、最終的に微生物の作用により無害な分解物となることが知られている。
生分解性プラスチックとしては、例えば、脂肪族α−ヒドロキシカルボン酸単位により構成される脂肪族ポリエステル、脂肪族ジカルボン酸単位と脂肪族ジオール単位により構成される脂肪族ポリエステル、変性ＰＶＡ、セルロースエステル化合物、デンプン変性体、及び、これらのブレンド品等が知られている。 Biodegradable plastics are known to gradually disintegrate and decompose in soil and water by hydrolysis and biodegradation, and finally become harmless degradation products due to the action of microorganisms.
Examples of biodegradable plastics include aliphatic polyesters composed of aliphatic α-hydroxycarboxylic acid units, aliphatic polyesters composed of aliphatic dicarboxylic acid units and aliphatic diol units, modified PVA, cellulose ester compounds, Modified starches and blends thereof are known.

ポリ（脂肪族α−ヒドロキシカルボン酸）の一種であるポリ乳酸は、高剛性及び高透明性を備えており、容器・包装の分野、特に軟包装分野で使用するための研究が行なわれている。
しかし、ポリ乳酸からなるフィルムは、軟包装用基材フィルムとしては硬すぎるという問題、及び、ヒートシール強度が低すぎるという問題がある。これらの問題を解決するために、ポリ乳酸フィルムに可塑剤を添加することが提案されているが、可塑剤の添加によって耐熱性が悪くなると言う問題が新たに生じる。 Polylactic acid, a kind of poly (aliphatic α-hydroxycarboxylic acid), has high rigidity and high transparency, and has been studied for use in the field of containers and packaging, particularly in the field of flexible packaging. .
However, a film made of polylactic acid has a problem that it is too hard as a base film for soft packaging and a problem that the heat seal strength is too low. In order to solve these problems, it has been proposed to add a plasticizer to the polylactic acid film, but a new problem arises that the heat resistance deteriorates due to the addition of the plasticizer.

特許文献１には、生分解性フィルムが表面層、中間層、裏面層を有する積層体であって、表面層及び裏面層は、それぞれ乳酸系樹脂を主成分とする層であり、且つ、中間層は、乳酸系樹脂と脂肪族系ポリエステルを含む層であることを特徴とする生分解性フィルムが開示されている。また、特許文献１には、該生分解性フィルムを溶断シールすることにより袋体に成形してなることを特徴とする生分解性袋体が開示されている。特許文献１に開示された生分解性フィルムは、乳酸系樹脂からなるフィルムの柔軟性を可塑剤を添加することなく改善したものである。
しかし、乳酸系樹脂からなる上記の表面層及び裏面層は、ヒートシール性が十分に改善されていない。また、特許文献１では、表面層と中間層、及び中間層と裏面層の界面密着性（ラミネート強度）について評価されておらず、包装材料として用いた場合に、表面層と中間層または中間層と裏面層の間での界面剥離（層間剥離）が原因となって包装体が破壊するおそれもある。 In Patent Document 1, a biodegradable film is a laminate having a surface layer, an intermediate layer, and a back surface layer, and the surface layer and the back surface layer are layers mainly composed of a lactic acid-based resin, and an intermediate layer. A biodegradable film is disclosed in which the layer is a layer containing a lactic acid resin and an aliphatic polyester. Patent Document 1 discloses a biodegradable bag body that is formed into a bag body by fusing and sealing the biodegradable film. The biodegradable film disclosed in Patent Document 1 is obtained by improving the flexibility of a film made of a lactic acid resin without adding a plasticizer.
However, the heat sealability of the above surface layer and back surface layer made of lactic acid resin is not sufficiently improved. Further, in Patent Document 1, the interfacial adhesion (laminate strength) between the surface layer and the intermediate layer and between the intermediate layer and the back layer is not evaluated, and when used as a packaging material, the surface layer and the intermediate layer or the intermediate layer There is also a possibility that the package is destroyed due to interfacial delamination (delamination) between the back surface layer and the back surface layer.

特許文献２には、生分解性プラスチックからなる基材フィルムの片面に、パートコートによりヒートシール層が設けられた積層体において、該ヒートシール層が塩化ビニル・酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリエステル系樹脂、又はアクリル系樹脂のいずれかを主成分とする包装材料が開示されている。特許文献２に開示された包装材料には、熱接着性が高い樹脂からなるヒートシール層が設けられる。しかし、特許文献２において用いられるヒートシール層は、本質的には生分解性の無い樹脂で形成されるので、包装材料の生分解性を損なわない範囲で該ヒートシール層用樹脂をパートコートする。生分解性に優れた包装材料とするためには、ヒートシール層も生分解性樹脂により形成することが望ましい。
また、ヒートシール層は包装された内容物に直接接触する可能性があるが、特許文献２に記載されたヒートシール層用樹脂のうち塩化ビニル及びアクリル系樹脂は、食品衛生上必ずしも十分な信頼性が得られない場合がある。そのため、食品や薬品等の体内へ摂取されるものや、幼児のおしゃぶり等の口腔内に接触するものを包装する場合には、たとえパートコートのヒートシール層にすぎないとしても、塩化ビニル及びアクリル系樹脂を用いずに、できるだけ健康上の信頼性が高い樹脂を用いてヒートシール層を形成することが望ましい。 In Patent Document 2, in a laminate in which a heat seal layer is provided by part coating on one side of a base film made of biodegradable plastic, the heat seal layer is made of vinyl chloride / vinyl acetate copolymer resin, polyester-based A packaging material containing either a resin or an acrylic resin as a main component is disclosed. The packaging material disclosed in Patent Document 2 is provided with a heat seal layer made of a resin having high thermal adhesiveness. However, since the heat seal layer used in Patent Document 2 is essentially formed of a resin that is not biodegradable, the heat seal layer resin is part-coated within a range that does not impair the biodegradability of the packaging material. . In order to obtain a packaging material having excellent biodegradability, it is desirable to form the heat seal layer from a biodegradable resin.
In addition, the heat seal layer may be in direct contact with the packaged contents, but among the resins for heat seal layer described in Patent Document 2, vinyl chloride and acrylic resin are not always reliable enough for food hygiene. Sexuality may not be obtained. Therefore, when packaging things that are ingested into the body, such as food and medicine, or things that come into contact with the oral cavity, such as infant pacifiers, even if it is only a heat seal layer of the part coat, vinyl chloride and acrylic It is desirable to form the heat seal layer using a resin having the highest possible health reliability without using a resin.

特開２００４−８２５１２号公報JP 2004-82512 A 特開２００３−５３９０２号公報JP 2003-53902 A

本発明の目的は、基材層だけでなくヒートシール層も生分解性樹脂により形成することにより、自然環境において優れた生分解性を有し、且つ、ヒートシール部のヒートシール強度と、基材層とヒートシール層間のラミネート強度にも優れた包装用フィルム及び、該フィルムを用いて作製した袋体を提供することにある。   An object of the present invention is to form not only a base material layer but also a heat seal layer with a biodegradable resin, thereby having excellent biodegradability in a natural environment, and heat seal strength of the heat seal portion, It is providing the packaging film excellent also in the lamination strength between a material layer and a heat seal layer, and the bag body produced using this film.

上記目的を達成するために本発明により提供される第１の発明は、ポリ乳酸を含む生分解性樹脂からなる基材層（Ｉ）の少なくとも一面側に、脂肪族ポリエステルを含む生分解性樹脂からなるヒートシール層（ＩＩ）が積層されてなる生分解性フィルムにおいて、上記基材層（Ｉ）の融点Ｔｍ（Ａ）と上記ヒートシール層（ＩＩ）の融点Ｔｍ（Ｂ）との差（Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ））が、５５℃以上であることを特徴とする生分解性フィルムである。   In order to achieve the above object, a first invention provided by the present invention provides a biodegradable resin containing an aliphatic polyester on at least one side of a base layer (I) comprising a biodegradable resin containing polylactic acid. The difference between the melting point Tm (A) of the base material layer (I) and the melting point Tm (B) of the heat sealing layer (II) Tm (A) -Tm (B)) is a biodegradable film characterized by being 55 ° C. or higher.

前記第１の発明において、前記脂肪族ポリエステルが、脂肪族ヒドロキシカルボン酸由来の繰り返し単位を有する脂肪族ポリエステル共重合体であることが好ましい。   In the first invention, the aliphatic polyester is preferably an aliphatic polyester copolymer having a repeating unit derived from an aliphatic hydroxycarboxylic acid.

前記第１の発明において、前記ヒートシール層（ＩＩ）は、結晶性脂肪族ポリエステルと非結晶性脂肪族ポリエステルとを混合した生分解性樹脂からなり、上記結晶性脂肪族ポリエステルの含有量Ｘ（重量％）と上記非結晶性脂肪族ポリエステルの含有量Ｙ（重量％）との混合比率（Ｘ／Ｙ）が、２〜２０であることが好ましい。   In the first invention, the heat seal layer (II) is made of a biodegradable resin in which a crystalline aliphatic polyester and an amorphous aliphatic polyester are mixed, and the content X ( The mixing ratio (X / Y) of the non-crystalline aliphatic polyester content Y (wt%) is preferably 2 to 20.

前記第１の発明において、前記基材層（Ｉ）の厚さＴ（Ａ）と前記ヒートシール層（ＩＩ）の厚さＴ（Ｂ）の比（Ａ／Ｂ）が、０．１〜１．２５であることが好ましい。   In the first invention, the ratio (A / B) of the thickness T (A) of the base material layer (I) and the thickness T (B) of the heat seal layer (II) is 0.1 to 1. .25 is preferred.

上記目的を達成するために本発明により提供される第２の発明は、前記第１の発明である生分解性フィルムを、そのヒートシール層（ＩＩ）が内側になるように折り曲げ又は重ね合わせ、開放端の少なくとも一部がヒートシールされた構造を有することを特徴とする生分解性袋体である。   In order to achieve the above object, the second invention provided by the present invention is a method in which the biodegradable film of the first invention is folded or overlapped so that the heat seal layer (II) is inside, A biodegradable bag having a structure in which at least a part of an open end is heat-sealed.

本発明により提供される積層構造を有する生分解性フィルムは、基材層（Ｉ）だけでなくヒートシール層（ＩＩ）も生分解性樹脂で形成されているので、生分解性に優れている。また、本発明により提供される積層構造を有する生分解性フィルムは、ヒートシール層（ＩＩ）と接合する相手方との間の熱融着性に優れるだけでなく、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）間の密着性も良好であり、ヒートシール部において基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の界面での剥離が起こり難い。従って、包装材料または袋体の材料としての適性に優れている。   The biodegradable film having a laminated structure provided by the present invention is excellent in biodegradability because not only the base layer (I) but also the heat seal layer (II) is formed of a biodegradable resin. . In addition, the biodegradable film having a laminated structure provided by the present invention is not only excellent in heat-fusibility between the heat seal layer (II) and the counterpart to be joined, but also the base layer (I) and the heat. Adhesion between the seal layers (II) is also good, and peeling at the interface between the base material layer (I) and the heat seal layer (II) hardly occurs in the heat seal portion. Therefore, it is excellent in suitability as a packaging material or a bag material.

生分解性樹脂とは、一般には、通常のプラスチック製品と同じように使え、使用後は自然界の微生物によって最終的に水と炭酸ガスに分解されるプラスチックと解されている。本発明は、このような生分解性樹脂を用いて製造された生分解性フィルム及び包装袋である。   A biodegradable resin is generally understood to be a plastic that can be used in the same way as a normal plastic product and is finally decomposed into water and carbon dioxide by microorganisms in nature after use. The present invention is a biodegradable film and a packaging bag manufactured using such a biodegradable resin.

本発明に係る生分解性フィルムは、ポリ乳酸を含む生分解性樹脂からなる基材層（Ｉ）の少なくとも一面側に、脂肪族ポリエステルを含む生分解性樹脂からなるヒートシール層（ＩＩ）が積層されてなる生分解性フィルムにおいて、上記基材層（Ｉ）の融点Ｔｍ（Ａ）と上記ヒートシール層（ＩＩ）の融点Ｔｍ（Ｂ）との差（Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ））が、５５℃以上であることを特徴とするものである。
また、本発明に係る生分解性袋体は、上記本発明に係る生分解性フィルムを、そのヒートシール層（ＩＩ）が内側になるように折り曲げ又は重ね合わせ、開放端の少なくとも一部がヒートシールされた構造を有することを特徴とするものである。 The biodegradable film according to the present invention has a heat seal layer (II) made of a biodegradable resin containing an aliphatic polyester on at least one side of a base material layer (I) made of a biodegradable resin containing polylactic acid. In the laminated biodegradable film, the difference between the melting point Tm (A) of the base material layer (I) and the melting point Tm (B) of the heat seal layer (II) (Tm (A) -Tm (B) ) Is 55 ° C. or higher.
Further, the biodegradable bag according to the present invention is formed by bending or overlapping the biodegradable film according to the present invention so that the heat seal layer (II) is inside, and at least a part of the open end is heated. It is characterized by having a sealed structure.

図１は、本発明に係る生分解性フィルムの層構成の一例を模式的に示す断面図である。図１に示した生分解性フィルムは、符号１で表わされる基材層（Ｉ）の片面側全面に、符号２で表わされるヒートシール層（ＩＩ）が設けられた層構成を有している。   FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of a layer structure of a biodegradable film according to the present invention. The biodegradable film shown in FIG. 1 has a layer structure in which a heat seal layer (II) represented by reference numeral 2 is provided on the entire surface of one side of the base material layer (I) represented by reference numeral 1. .

本発明では、ポリ乳酸を含む生分解性樹脂が基材層（Ｉ）に用いられる。ポリ乳酸とは、乳酸の水酸基とカルボキシル基がエステル結合によって重縮合したものである。本発明において使用されるポリ乳酸は、繰り返し単位がＬ−乳酸であるポリ（Ｌ−乳酸）、繰り返し単位がＤ−乳酸であるポリ（Ｄ−乳酸）、繰り返し単位がＬ−乳酸及びＤ−乳酸の両方である共重合体、すなわちポリ（ＤＬ−乳酸）、及び、これらの混合体を意味する。
ポリ乳酸が乳酸以外の共重合成分を含まない場合には、ポリ（Ｌ−乳酸）とポリ（Ｄ−乳酸）を重量比（ポリ（Ｌ−乳酸）／ポリ（Ｄ−乳酸））で７０／３０〜３０／７０、特に好ましくは５０／５０の割合で混合した樹脂は、ステレオコンプレックスを形成し、高い融点を有する。 In the present invention, a biodegradable resin containing polylactic acid is used for the base material layer (I). Polylactic acid is a polycondensation of a hydroxyl group and a carboxyl group of lactic acid by an ester bond. The polylactic acid used in the present invention is poly (L-lactic acid) in which the repeating unit is L-lactic acid, poly (D-lactic acid) in which the repeating unit is D-lactic acid, and the repeating units are L-lactic acid and D-lactic acid. Which are both copolymers, ie poly (DL-lactic acid), and mixtures thereof.
When polylactic acid does not contain a copolymer component other than lactic acid, the weight ratio of poly (L-lactic acid) and poly (D-lactic acid) (poly (L-lactic acid) / poly (D-lactic acid)) is 70 / Resins mixed at a ratio of 30 to 30/70, particularly preferably 50/50, form a stereocomplex and have a high melting point.

ポリ乳酸は、乳酸由来の繰り返し単位に加えて、エステル結合を作る他の繰り返し単位をさらに含む共重合体であってもよい。他の繰り返し単位としては、脂肪族α−ヒドロキシカルボン酸等の他のヒドロキシカルボン酸単位、脂肪族ジオール単位、脂肪族ジカルボン酸単位といった脂肪族系骨格を有する繰り返し単位が好ましい。
ただし、乳酸以外の繰り返し単位を含む場合には、ポリ乳酸単位の割合（共重合率）が８０モル％以上であることが好ましく、９０モル％以上であることがさらに好ましい。ここでの共重合率は、ヒドロキシカルボン酸単位、ジカルボン酸単位、及び、ジオール単位を、それぞれ一つの繰り返し単位と考えて計算する。 The polylactic acid may be a copolymer further containing other repeating units that form ester bonds in addition to the repeating units derived from lactic acid. The other repeating unit is preferably a repeating unit having an aliphatic skeleton such as another hydroxycarboxylic acid unit such as an aliphatic α-hydroxycarboxylic acid, an aliphatic diol unit, or an aliphatic dicarboxylic acid unit.
However, when a repeating unit other than lactic acid is included, the ratio (copolymerization rate) of the polylactic acid unit is preferably 80 mol% or more, and more preferably 90 mol% or more. Here, the copolymerization rate is calculated by regarding each of the hydroxycarboxylic acid unit, the dicarboxylic acid unit, and the diol unit as one repeating unit.

乳酸と共重合させてもよい他のヒドロキシカルボン酸としては、例えば、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−２−メチル酪酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸、２−メチル乳酸、２−ヒドロキシカプロン酸等の二官能脂肪族ヒドロキシ−カルボン酸や、カプロラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン等のラクトン類が挙げられる。   Examples of other hydroxycarboxylic acid that may be copolymerized with lactic acid include glycolic acid, 3-hydroxybutyric acid, 4-hydroxybutyric acid, 2-hydroxy-n-butyric acid, 2-hydroxy-2-methylbutyric acid, 2- Bifunctional aliphatic hydroxy-carboxylic acids such as hydroxy-3,3-dimethylbutyric acid, 2-hydroxy-3-methylbutyric acid, 2-methyllactic acid and 2-hydroxycaproic acid, and lactones such as caprolactone, butyrolactone and valerolactone Is mentioned.

乳酸と共重合させてもよい他の脂肪族ジオールとしては、例えば、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。
また、乳酸と共重合させてもよい他の脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等が挙げられる。
その他にも、乳酸と共重合可能な他の脂肪族ヒドロキシカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸、及び脂肪族ジオールとしては、後述するヒートシール層（ＩＩ）を形成する脂肪族ポリエステルの共重合成分と同じものを例示することが出来る。 Examples of other aliphatic diols that may be copolymerized with lactic acid include ethylene glycol, 1,4-butanediol, 1,4-cyclohexanedimethanol, and the like.
Examples of other aliphatic dicarboxylic acids that may be copolymerized with lactic acid include succinic acid, adipic acid, suberic acid, sebacic acid, and dodecanedioic acid.
In addition, other aliphatic hydroxycarboxylic acids, aliphatic dicarboxylic acids, and aliphatic diols that can be copolymerized with lactic acid are the same as the copolymerization components of the aliphatic polyester that forms the heat seal layer (II) described later. The thing can be illustrated.

ポリ乳酸は、縮合重合法、開環重合法等の公知の方法により合成することができる。例えば、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、Ｌ体とＤ体の混合物、又は、乳酸と他の共重合成分の混合物を、高沸点溶媒存在下、減圧で共沸脱水する直接脱水縮合重合することにより、任意の組成を有するポリ乳酸を得ることができる。
また、開環重合法（ラクチド法）では、乳酸の環状二量体であるラクチドを、必要に応じて重合調節剤等を用いながら、適当な触媒を使用して反応させることによって、任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸を得ることができる。ラクチドには、Ｌ−乳酸の二量体であるＬ−ラクチド、Ｄ−乳酸の二量体であるＤ−ラクチド、さらにＬ−乳酸とＤ−乳酸からなるＤＬ−ラクチドがあり、これらを混合して重合することにより、任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸を得ることができる。 Polylactic acid can be synthesized by a known method such as a condensation polymerization method or a ring-opening polymerization method. For example, by direct dehydration condensation polymerization of L-lactic acid, D-lactic acid, a mixture of L-form and D-form, or a mixture of lactic acid and other copolymerization components by azeotropic dehydration under reduced pressure in the presence of a high-boiling solvent. A polylactic acid having an arbitrary composition can be obtained.
In addition, in the ring-opening polymerization method (lactide method), lactide, which is a cyclic dimer of lactic acid, is reacted using an appropriate catalyst while using a polymerization regulator or the like, if necessary. Thus, polylactic acid having crystallinity can be obtained. Lactide includes L-lactide, which is a dimer of L-lactic acid, D-lactide, which is a dimer of D-lactic acid, and DL-lactide composed of L-lactic acid and D-lactic acid. Thus, polylactic acid having an arbitrary composition and crystallinity can be obtained.

基材層（Ｉ）に用いるポリ乳酸の重量平均分子量は、基材層に必要な強度を十分に有し、且つ、製膜性も良好なものを用いる観点から、５万〜５０万の範囲であることが好ましく、１０万〜３０万であることがより好ましい。   The weight average molecular weight of the polylactic acid used for the base material layer (I) is in the range of 50,000 to 500,000 from the viewpoint of using a material having sufficient strength necessary for the base material layer and good film forming properties. It is preferable that it is 100,000 to 300,000.

本発明において基材層（Ｉ）を形成する生分解性樹脂は、ポリ乳酸を主成分とするが、可塑剤等の添加剤や、ポリ乳酸以外の生分解性樹脂や、フィルム全体の生分解性を損なわない量の非生分解性樹脂等の他の成分を含有していてもよい。
基材としての機能と十分な生分解性を確保する観点から、基材層（Ｉ）を形成する生分解性樹脂は、ポリ乳酸を８０重量％以上含有していることが好ましく、９０重量％以上含有していることがさらに好ましく、９５重量％以上含有していることが特に好ましい。 In the present invention, the biodegradable resin that forms the base layer (I) is mainly composed of polylactic acid, but an additive such as a plasticizer, a biodegradable resin other than polylactic acid, and the biodegradation of the entire film It may contain other components such as non-biodegradable resin in an amount that does not impair the properties.
From the viewpoint of ensuring the function as a substrate and sufficient biodegradability, the biodegradable resin forming the substrate layer (I) preferably contains 80% by weight or more of polylactic acid, and is 90% by weight. It is more preferable that it is contained in an amount of 95% by weight or more.

基材層（Ｉ）の融点及びガラス転移点は、ポリ乳酸に含まれる共重合成分の種類や共重合率を変えたり、ポリ乳酸に可塑剤や他の樹脂を添加するなどの方法で調節することが出来る。
ポリ乳酸に添加する可塑剤は生分解性のものが好ましい。生分解性可塑剤としては、例えば、グリセリン脂肪酸エステル、蔗糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、エーテルエステル系可塑剤を挙げることができる。これらは、単独でも複数組み合わせて使用してもよい。 The melting point and glass transition point of the base material layer (I) are adjusted by changing the type and copolymerization rate of the copolymer component contained in the polylactic acid, or adding a plasticizer or other resin to the polylactic acid. I can do it.
The plasticizer added to polylactic acid is preferably biodegradable. Examples of the biodegradable plasticizer include glycerin fatty acid ester, sucrose fatty acid ester, sorbitan fatty acid ester, and ether ester plasticizer. These may be used alone or in combination.

上記ポリ乳酸を主成分とする基材層（Ｉ）の厚さは、特に限定されないが、５〜１５０μｍが好ましく、７〜１２０μｍがより好ましく、１０〜８０μｍが特に好ましい。基材層（Ｉ）が薄過ぎると基材としての強度が不十分となり、これが厚過ぎると包装材料としての柔軟性や被包装物に対するフィット感が不充分となる。   The thickness of the base layer (I) containing polylactic acid as a main component is not particularly limited, but is preferably 5 to 150 μm, more preferably 7 to 120 μm, and particularly preferably 10 to 80 μm. If the base material layer (I) is too thin, the strength as a base material is insufficient, and if it is too thick, the flexibility as a packaging material and the feeling of fitting to a package are insufficient.

ヒートシール材とは、シーラントともいわれ、一般には、袋状にするために熱でシールする材料のことをいう。フィルムをヒートシールにより貼り合わせて造られるラミネート製品では、ヒートシール可能なフィルムの基本的構成は、基材層とヒートシール層の組み合わせとなる。
本発明では、脂肪族ポリエステルを含む生分解性樹脂からなるヒートシール層（ＩＩ）が、ポリ乳酸を含む生分解性樹脂からなる基材層（Ｉ）に積層される。 The heat seal material is also called a sealant, and generally refers to a material that is sealed with heat to form a bag. In a laminate product made by bonding films by heat sealing, the basic structure of a heat-sealable film is a combination of a base material layer and a heat seal layer.
In the present invention, the heat seal layer (II) made of a biodegradable resin containing an aliphatic polyester is laminated on the base material layer (I) made of a biodegradable resin containing polylactic acid.

本発明において脂肪族ポリエステルとは、脂肪族ヒドロキシカルボン酸由来の繰り返し単位（脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位）により構成される単独重合または共重合脂肪族ポリエステル、脂肪族ジカルボン酸単位と脂肪族ジオール単位により構成される共重合脂肪族ポリエステル、脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位と脂肪族ジカルボン酸単位と脂肪族ジオール単位により構成される共重合脂肪族ポリエステルのなかから選ばれるポリエステルである。なお、脂肪族系の繰り返し単位には、脂環式構造のヒドロキシカルボン酸単位、ジカルボン酸単位及びジオール単位も含まれる。
共重合脂肪族ポリエステルは、脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位の連鎖からなるブロックと、脂肪族ジカルボン酸単位と脂肪族ジオール単位が交互に配列した連鎖からなるブロックを含むブロック共重合体であってもよい。 In the present invention, the aliphatic polyester is a homopolymerized or copolymerized aliphatic polyester composed of a repeating unit derived from an aliphatic hydroxycarboxylic acid (aliphatic hydroxycarboxylic acid unit), an aliphatic dicarboxylic acid unit and an aliphatic diol unit. It is a polyester selected from copolymerized aliphatic polyesters and copolymerized aliphatic polyesters composed of aliphatic hydroxycarboxylic acid units, aliphatic dicarboxylic acid units, and aliphatic diol units. The aliphatic repeating unit includes an alicyclic hydroxycarboxylic acid unit, a dicarboxylic acid unit, and a diol unit.
The copolymerized aliphatic polyester may be a block copolymer including a block composed of a chain of aliphatic hydroxycarboxylic acid units and a block composed of a chain in which aliphatic dicarboxylic acid units and aliphatic diol units are alternately arranged. .

脂肪族ポリエステルは、芳香族系の繰り返し単位を含んでいてもよい。ただし、芳香族系の繰り返し単位を含む場合には、脂肪族系の繰り返し単位の割合（共重合率）が８０モル％以上であることが好ましく、９０モル％以上であることがさらに好ましい。ここでの共重合率は、ヒドロキシカルボン酸単位、ジカルボン酸単位、及び、ジオール単位を、それぞれ一つの繰り返し単位と考えて計算する。 The aliphatic polyester may contain an aromatic repeating unit. However, when an aromatic repeating unit is included, the ratio (copolymerization rate) of the aliphatic repeating unit is preferably 80 mol% or more, and more preferably 90 mol% or more. Here, the copolymerization rate is calculated by regarding each of the hydroxycarboxylic acid unit, the dicarboxylic acid unit, and the diol unit as one repeating unit.

脂肪族ポリエステルの繰り返し単位となる脂肪族ヒドロキシカルボン酸としては、例えば、１から１０個の炭素原子を有する枝分かれ又は線状の脂肪族ヒドロキシカルボン酸を用いることができ、より具体的には、乳酸、グリコール酸、２−メチル乳酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル酪酸、２−ヒドロキシ−２−メチル酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸、ヒドロキシピバリン酸、ヒドロキシイソカプロン酸、ヒドロキシカプロン酸が挙げられる。   As the aliphatic hydroxycarboxylic acid serving as the repeating unit of the aliphatic polyester, for example, a branched or linear aliphatic hydroxycarboxylic acid having 1 to 10 carbon atoms can be used, and more specifically, lactic acid , Glycolic acid, 2-methyllactic acid, 3-hydroxybutyric acid, 4-hydroxybutyric acid, 2-hydroxy-n-butyric acid, 2-hydroxy-3,3-dimethylbutyric acid, 2-hydroxy-2-methylbutyric acid, 2-hydroxy Examples include -3-methylbutyric acid, hydroxypivalic acid, hydroxyisocaproic acid, and hydroxycaproic acid.

また、脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、２〜１０個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボン酸を主成分とする限り、より大きい炭素原子数、例えば３０個までの炭素原子を有するジカルボン酸成分を含むことができる。かかる脂肪族ジカルボン酸としては、具体的には、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、フマル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、スベリン酸、１，３−シクロペンタジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、ジグリコール酸、イタコン酸、マレイン酸、及び２，５−ノルボルナンジカルボン酸等のジカルボン酸が挙げられる。   As the aliphatic dicarboxylic acid, for example, as long as the main component is an aliphatic dicarboxylic acid having 2 to 10 carbon atoms, a dicarboxylic acid component having a larger number of carbon atoms, for example, up to 30 carbon atoms is used. Can be included. Specific examples of the aliphatic dicarboxylic acid include oxalic acid, malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, pimelic acid, azelaic acid, sebacic acid, fumaric acid, 2,2-dimethylglutaric acid, and suberic acid. 1,3-cyclopentadicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,3-cyclohexanedicarboxylic acid, diglycolic acid, itaconic acid, maleic acid, and 2,5-norbornanedicarboxylic acid It is done.

また、脂肪族ジオールとしては、例えば、２〜１２個の炭素原子、好ましくは４〜６個の炭素原子を有する枝分かれ又は線状のジヒドロキシ化合物を用いることができる。より具体的には、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ジメチル−２−エチルヘキサン−１，３−ジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール（ネオペンチルグリコール）、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−イソブチル−１，３−プロパンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、シクロペンタンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール類及びジエチレングリコール、トリエチレングリコール及びポリオキシエチレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール並びにポリテトラヒドロフラン等が挙げられる。   As the aliphatic diol, for example, a branched or linear dihydroxy compound having 2 to 12 carbon atoms, preferably 4 to 6 carbon atoms can be used. More specifically, ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 1,2-butanediol, 1,4-butanediol, 1,5-pentanediol, 2,4-dimethyl- 2-ethylhexane-1,3-diol, 2,2-dimethyl-1,3-propanediol (neopentyl glycol), 2-ethyl-2-butyl-1,3-propanediol, 2-ethyl-2- Isobutyl-1,3-propanediol, 2,2,4-trimethyl-1,6-hexanediol, cyclopentanediol, 1,4-cyclohexanediol, 1,2-cyclohexanedimethanol, 1,3-cyclohexanedimethanol 1,4-cyclohexanedimethanol and 2,2,4,4-tetramethyl-1,3-cyclobutanediol And diethylene glycol, polyoxyalkylene glycol and polytetrahydrofuran such as triethylene glycol and polyoxyethylene glycol.

脂肪族ポリエステルは、脂肪族ヒドロキシカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸、脂肪族ジオール、及び、それらのエステル化物等の誘導体から適宜選んだ共重合成分の混合物を、高沸点溶媒存在下、減圧で共沸脱水する直接脱水縮合重合により合成することができる。   Aliphatic polyester is a mixture of copolymer components selected from aliphatic hydroxycarboxylic acids, aliphatic dicarboxylic acids, aliphatic diols, and derivatives thereof such as esterified products, and azeotropes under reduced pressure in the presence of a high-boiling solvent. It can be synthesized by direct dehydration condensation polymerization that dehydrates.

共重合脂肪族ポリエステルがブロック共重合体の場合には、以下のような方法で合成することができる。
（第一の方法）
先ず、脂肪族ジカルボン酸単位と脂肪族ジオール単位が交互に配列したジカルボン酸／ジオール系ポリエステルを合成する。例えば、原料の脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を通常ジオール／ジカルボン酸＝１／１〜１．５／１モル比の割合で仕込み、窒素雰囲気下にて１３０〜２２０℃まで５〜２０℃／時間の割合で徐々に昇温させながら撹拌して水を留去する。４〜１２時間反応後、エステル交換触媒、及び酸化防止剤を添加して徐々に減圧度を上げながら過剰のグリコールを留去し、最終的には０．５ｋＰａ以下で減圧しながら２００〜２５０℃で４〜１２時間反応すると粘性の高いポリエステルが得られる。
そして、ラクチドのようなα−ヒドロキシカルボン酸から水分子を失って生成した環状エステルと、ジカルボン酸／ジオール系ポリエステルを、重合触媒の存在下で反応させることにより、共重合脂肪族ポリエステル（Ｂ）が得られる。 When the copolymerized aliphatic polyester is a block copolymer, it can be synthesized by the following method.
(First method)
First, a dicarboxylic acid / diol polyester in which aliphatic dicarboxylic acid units and aliphatic diol units are alternately arranged is synthesized. For example, the raw material aliphatic diol and aliphatic dicarboxylic acid are usually charged in a ratio of diol / dicarboxylic acid = 1/1 to 1.5 / 1 molar ratio, and 5 to 20 ° C./130 to 220 ° C. in a nitrogen atmosphere. The water is distilled off by stirring while gradually raising the temperature at a rate of time. After the reaction for 4 to 12 hours, an excess of glycol is distilled off while gradually increasing the degree of vacuum by adding a transesterification catalyst and an antioxidant, and finally 200 to 250 ° C. while reducing the pressure to 0.5 kPa or less. And react for 4 to 12 hours to obtain a highly viscous polyester.
Then, a cyclic ester formed by losing water molecules from α-hydroxycarboxylic acid such as lactide and a dicarboxylic acid / diol polyester are reacted in the presence of a polymerization catalyst, thereby copolymerizing aliphatic polyester (B). Is obtained.

（第二の方法）
予め、α−ヒドロキシカルボン酸の直接重縮合またはその環状エステルの開環重合によりα−ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルを合成する。また、上述したジカルボン酸／ジオール系ポリエステルも合成する。そして、α−ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルと、ジカルボン酸／ジオール系ポリエステルとを溶融混合後、エステル化或いはエステル交換触媒の存在下、減圧条件下で脱水し重縮合することにより、共重合脂肪族ポリエステル（Ｂ）が得られる。 (Second method)
An α-hydroxycarboxylic acid-based polyester is synthesized in advance by direct polycondensation of α-hydroxycarboxylic acid or ring-opening polymerization of a cyclic ester thereof. In addition, the above-described dicarboxylic acid / diol polyester is also synthesized. An α-hydroxycarboxylic acid-based polyester and a dicarboxylic acid / diol-based polyester are melt-mixed and then dehydrated and polycondensed under reduced pressure in the presence of an esterification or transesterification catalyst to obtain a copolymerized aliphatic polyester. (B) is obtained.

（第三の方法）
上述したα−ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルと、上述したジカルボン酸／ジオール系ポリエステルと高沸点溶媒との共存下、エステル交換触媒を加え、減圧条件下で共沸脱水重縮合即ち直接重縮合反応させることにより、共重合脂肪族ポリエステル（Ｂ）が得られる。 (Third method)
In the coexistence of the above-mentioned α-hydroxycarboxylic acid-based polyester, the above-mentioned dicarboxylic acid / diol-based polyester and a high-boiling solvent, an ester exchange catalyst is added, and azeotropic dehydration polycondensation, that is, direct polycondensation reaction is performed under reduced pressure conditions. Thus, a copolymerized aliphatic polyester (B) is obtained.

ヒートシール層（ＩＩ）に用いる脂肪族ポリエステルの重量平均分子量は、ヒートシール面における十分なヒートシール強度と、基材層との積層界面におけるラミネート強度を確保する観点から、３００〜５００，０００の範囲であることが好ましく、１，０００〜３００，０００の範囲であることがより好ましい。   The weight average molecular weight of the aliphatic polyester used for the heat seal layer (II) is 300 to 500,000 from the viewpoint of ensuring sufficient heat seal strength on the heat seal surface and laminate strength at the lamination interface with the base material layer. The range is preferable, and the range of 1,000 to 300,000 is more preferable.

本発明においてヒートシール層（ＩＩ）を形成する生分解性樹脂は、脂肪族ポリエステルを主成分とする生分解性樹脂からなるが、可塑剤等の添加剤や、脂肪族ポリエステル以外の生分解性樹脂や、フィルム全体の生分解性を損なわない量の非生分解性樹脂等の他の成分を含有していてもよい。
ヒートシール層（ＩＩ）のヒートシール性及び基材層（Ｉ）とのラミネート強度を確保する観点から、ヒートシール層（ＩＩ）を形成する生分解性樹脂は、脂肪族ポリエステルを８０重量％以上含有していることが好ましく、９０重量％以上含有していることがさらに好ましく、９５重量％以上含有していることが特に好ましい。 In the present invention, the biodegradable resin forming the heat seal layer (II) is composed of a biodegradable resin mainly composed of an aliphatic polyester. However, an additive such as a plasticizer or a biodegradable material other than the aliphatic polyester is used. Other components such as a resin and an amount of a non-biodegradable resin that does not impair the biodegradability of the entire film may be contained.
From the viewpoint of ensuring the heat sealability of the heat seal layer (II) and the laminate strength with the base material layer (I), the biodegradable resin forming the heat seal layer (II) contains at least 80% by weight of aliphatic polyester. It is preferably contained, more preferably 90% by weight or more, and particularly preferably 95% by weight or more.

ヒートシール層（ＩＩ）の融点及びガラス転移点は、脂肪族ポリエステルに含まれる共重合成分の種類や共重合率を変えたり、脂肪族ポリエステルに可塑剤や他の樹脂を添加するなどの方法で調節することが出来る。
脂肪族ポリエステルを主成分とする生分解性樹脂に添加する可塑剤は生分解性のものが好ましい。生分解性可塑剤としては、例えば、グリセリン脂肪酸エステル、蔗糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、エーテルエステル系可塑剤を挙げることができる。これらは、単独でも複数組み合わせて使用してもよい。 The melting point and glass transition point of the heat seal layer (II) can be changed by changing the type and copolymerization rate of the copolymerization component contained in the aliphatic polyester or adding a plasticizer or other resin to the aliphatic polyester. Can be adjusted.
The plasticizer added to the biodegradable resin mainly composed of aliphatic polyester is preferably biodegradable. Examples of the biodegradable plasticizer include glycerin fatty acid ester, sucrose fatty acid ester, sorbitan fatty acid ester, and ether ester plasticizer. These may be used alone or in combination.

本発明において、ヒートシール層（ＩＩ）の融点及びガラス転移点を、基材層（Ｉ）との関係で調節することは非常に重要である。
融点とは、一般に、物質が固体から液体になる温度であると解されている。一般に、生分解性樹脂等の熱可塑性樹脂は、熱をかけると軟らかくなり、さらに熱をかけると流動状態になるが、その性質はガラス転移点と融点で表わされる。一般に、樹脂では結晶化した領域と結晶化していない領域（非晶領域）があるが、樹脂の温度がガラス転移点以下であると樹脂の分子が凍結されたように動かなく、樹脂は硬い状態となる。一方、樹脂の温度がガラス転移点になると樹脂の非晶領域の分子が動きはじめ、ガラス転移点よりも高くなると樹脂が軟らかくなる。一般に、樹脂の融点とは、樹脂の結晶領域がときほぐされて、樹脂の一気圧の下で固相から液相に変化する温度であると解されている。 In the present invention, it is very important to adjust the melting point and glass transition point of the heat seal layer (II) in relation to the base material layer (I).
The melting point is generally understood as the temperature at which a substance becomes a liquid from a solid. In general, a thermoplastic resin such as a biodegradable resin becomes soft when heated, and becomes a fluid state when further heated, but its properties are expressed by a glass transition point and a melting point. Generally, there are crystallized regions and non-crystallized regions (amorphous regions) in the resin, but if the resin temperature is below the glass transition point, the resin molecules do not move as if frozen, and the resin is in a hard state It becomes. On the other hand, when the temperature of the resin reaches the glass transition point, molecules in the amorphous region of the resin begin to move, and when the temperature becomes higher than the glass transition point, the resin becomes soft. In general, the melting point of a resin is understood to be a temperature at which the crystalline region of the resin is loosened and changes from a solid phase to a liquid phase under one atmospheric pressure of the resin.

一般に、結晶性高分子では、熱的特性の点では融点（Ｔｍ）、ガラス転移点（Ｔｇ）及び結晶化温度（Ｔｃ）を有し、同系統の高分子の間では結晶性が高いほど融点、ガラス転移点及び結晶化温度が高く、分子構造上の特徴としては、分子鎖が大きな側鎖を有しない、分子鎖の枝分かれが少ない、分子鎖間に橋架け構造が少ない等の特徴を有する。
一方、非結晶性高分子は、熱的特性の点ではガラス転移点（Ｔｇ）のみ有し、分子構造上の特徴としては、分子鎖が無秩序な位置に大きな側鎖を有する、分子鎖の枝分かれが多い、分子鎖間に橋架け構造が多い等の特徴を有する。 In general, a crystalline polymer has a melting point (Tm), a glass transition point (Tg), and a crystallization temperature (Tc) in terms of thermal characteristics. The glass transition point and crystallization temperature are high, and the molecular structure is characterized by the fact that the molecular chain does not have large side chains, the molecular chain has little branching, and the bridge structure between the molecular chains is small. .
On the other hand, an amorphous polymer has only a glass transition point (Tg) in terms of thermal characteristics, and the molecular structure is characterized in that the molecular chain has large side chains at disordered positions. It has many features such as many and many bridge structures between molecular chains.

本発明においては、ヒートシール層（ＩＩ）がヒートシールされる接合相手に対して優れた熱融着性を発揮し、且つ、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の間にも層間剥離を阻止し得る優れた密着性を得る観点から、基材層（Ｉ）の融点Ｔｍ（Ａ）とヒートシール層（ＩＩ）の融点Ｔｍ（Ｂ）との差（Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ））が、５５℃以上であることが必要であり、この融点の差が７０℃以上であることが好ましく、７６℃以上であることが特に好ましい。
また、同様の観点から、基材層（Ｉ）のガラス転移点Ｔｇ（Ａ）とヒートシール層（ＩＩ）のガラス転移点Ｔｇ（Ｂ）との差（Ｔｇ（Ａ）−Ｔｇ（Ｂ））が、４０℃以上であることが好ましく、このガラス転移点の差が５０℃以上であることが、さらに好ましい。
基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の融点及びガラス転移点とは、これらの層を形成する樹脂の融点及びガラス転移点のことであり、後述する実験例で述べるように、示差走査熱量計を用い、ＪＩＳ Ｋ７１２１−１９８７「プラスチックの転移温度測定方法」に準じて測定することができる。 In the present invention, the heat seal layer (II) exhibits excellent heat-fusibility with respect to the joining partner to be heat sealed, and also between the base material layer (I) and the heat seal layer (II). From the viewpoint of obtaining excellent adhesion that can prevent delamination, the difference between the melting point Tm (A) of the base material layer (I) and the melting point Tm (B) of the heat seal layer (II) (Tm (A) -Tm (B)) is required to be 55 ° C. or higher, and the difference in melting point is preferably 70 ° C. or higher, and particularly preferably 76 ° C. or higher.
From the same viewpoint, the difference between the glass transition point Tg (A) of the base material layer (I) and the glass transition point Tg (B) of the heat seal layer (II) (Tg (A) −Tg (B)). However, it is preferable that it is 40 degreeC or more, and it is still more preferable that the difference of this glass transition point is 50 degreeC or more.
The melting point and glass transition point of the base material layer (I) and the heat seal layer (II) are the melting point and glass transition point of the resin forming these layers. Using a scanning calorimeter, it can be measured according to JIS K7121-1987 “Method for Measuring Transition Temperature of Plastic”.

本発明では、基材層（Ｉ）の融点Ｔｍ（Ａ）とヒートシール層（ＩＩ）の融点Ｔｍ（Ｂ）との差（Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ））を５５℃以上とし、または、基材層（Ｉ）のガラス転移点Ｔｇ（Ａ）とヒートシール層（ＩＩ）のガラス転移点Ｔｇ（Ｂ）との差（Ｔｇ（Ａ）−Ｔｇ（Ｂ））を４０℃以上とする観点から、基材層（Ｉ）を形成するポリ乳酸含有生分解性樹脂の融点が１６０℃以上であることが好ましく、そのガラス転移点が５５℃以上であることが好ましい。   In the present invention, the difference (Tm (A) −Tm (B)) between the melting point Tm (A) of the base material layer (I) and the melting point Tm (B) of the heat seal layer (II) is 55 ° C. or more, or The difference (Tg (A) −Tg (B)) between the glass transition point Tg (A) of the base material layer (I) and the glass transition point Tg (B) of the heat seal layer (II) is 40 ° C. or more. From the viewpoint, the polylactic acid-containing biodegradable resin forming the base material layer (I) preferably has a melting point of 160 ° C. or higher, and its glass transition point is preferably 55 ° C. or higher.

また、同じ観点から、ヒートシール層（ＩＩ）を形成する脂肪族ポリエステル含有生分解性樹脂の融点が８０〜１２０℃であることが好ましく、そのガラス転移点が−５０〜２０℃であることが好ましい。
基材層（Ｉ）との融点又はガラス転移点の差を大きくするためには、脂肪族ポリエステル含有生分解性樹脂の融点又はガラス転移点が低いほどよいが、低すぎるとヒートシール層のベタつきや軟化が生じやすくなる。 From the same point of view, the melting point of the aliphatic polyester-containing biodegradable resin forming the heat seal layer (II) is preferably 80 to 120 ° C, and the glass transition point thereof is -50 to 20 ° C. preferable.
In order to increase the difference in melting point or glass transition point from the base material layer (I), the lower the melting point or glass transition point of the aliphatic polyester-containing biodegradable resin, the better. And softening easily occurs.

基材層（Ｉ）又はヒートシール層（ＩＩ）を形成する生分解性樹脂が、融点を２つ以上有する場合がある。これは、２種以上の樹脂を含有する混合樹脂の場合に、しばしば観察される。
生分解性樹脂が、融点を２つ以上有する場合には、基材層（Ｉ）又はヒートシール層（ＩＩ）の融点差（Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ））が最も小さい値となる測定点を採用する。すなわち、基材層（Ｉ）を形成する生分解性樹脂が複数の融点Ｔｍ（Ａ１）、Ｔｍ（Ａ２）・・・を有する場合には、そのなかでも最も低温側の融点を採用する。一方、ヒートシール層（ＩＩ）を形成する生分解性樹脂が複数の融点Ｔｍ（Ｂ１）、Ｔｍ（Ｂ２）・・・を有する場合には、そのなかでも最も高温側の融点を採用する。 The biodegradable resin that forms the base layer (I) or the heat seal layer (II) may have two or more melting points. This is often observed in the case of mixed resins containing two or more resins.
When the biodegradable resin has two or more melting points, the melting point difference (Tm (A) −Tm (B)) of the base material layer (I) or the heat seal layer (II) is the smallest value. Adopt a point. That is, when the biodegradable resin forming the base material layer (I) has a plurality of melting points Tm (A1), Tm (A2)..., The lowest melting point is adopted. On the other hand, when the biodegradable resin forming the heat seal layer (II) has a plurality of melting points Tm (B1), Tm (B2)..., The melting point on the highest temperature side is adopted.

ヒートシール層（ＩＩ）の融点及びガラス転移点を調節するためには、結晶性の高い脂肪族ポリエステルと結晶性の低い脂肪族ポリエステルとを適切に組み合わせてヒートシール層（ＩＩ）を形成する方法が有効である。
一般に、混合樹脂中の結晶性高分子の含有割合が多いほど、融点（Ｔｍ）及びガラス転移点（Ｔｇ）が高くなる傾向があるので、結晶性脂肪族ポリエステルと非結晶性脂肪族ポリエステルを混合して用いることによって、融点（Ｔｍ）及びガラス転移点（Ｔｇ）を調節することが出来る。 In order to adjust the melting point and glass transition point of the heat seal layer (II), a method for forming the heat seal layer (II) by appropriately combining an aliphatic polyester having a high crystallinity and an aliphatic polyester having a low crystallinity Is effective.
In general, the higher the content of the crystalline polymer in the mixed resin, the higher the melting point (Tm) and the glass transition point (Tg). Therefore, the crystalline aliphatic polyester and the amorphous aliphatic polyester are mixed. Thus, the melting point (Tm) and the glass transition point (Tg) can be adjusted.

融点（Ｔｍ）及びガラス転移点（Ｔｇ）を調節する観点から、ヒートシール層（ＩＩ）を形成する生分解性樹脂に占める、結晶性脂肪族ポリエステルの含有量Ｘ（重量％）と非結晶性脂肪族ポリエステルの含有量Ｙ（重量％）との混合比率（Ｘ／Ｙ）を２〜２０とすることが好ましく、この混合比率を３〜１５とすることがさらに好ましく、５〜１０とすることが特に好ましい。
結晶性脂肪族ポリエステルとは結晶性の高い脂肪族ポリエステルであり、非結晶性脂肪族ポリエステルとは結晶性の低い脂肪族ポリエステルである。定量的には、下記計算式１で表わされる結晶化度の大きいものほど結晶性が高いものとする。 From the viewpoint of adjusting the melting point (Tm) and the glass transition point (Tg), the content X (wt%) of the crystalline aliphatic polyester in the biodegradable resin forming the heat seal layer (II) and the non-crystalline property The mixing ratio (X / Y) with the aliphatic polyester content Y (% by weight) is preferably 2-20, more preferably 3-15, and 5-10. Is particularly preferred.
The crystalline aliphatic polyester is an aliphatic polyester having high crystallinity, and the non-crystalline aliphatic polyester is an aliphatic polyester having low crystallinity. Quantitatively, it is assumed that the crystallinity is higher as the crystallinity is higher as represented by the following calculation formula 1.

Figure 2008302630
Figure 2008302630

高分子の結晶化度は（１）Ｘ線回折法、（２）密度測定、（３）赤外吸収法（結晶性バンドまたは非結晶性バンドの強度）、（４）核磁気共鳴法（広幅法、吸収の微分曲線）、（５）融解熱測定などによって求められる。
本発明では、融解熱測定法により結晶化度を求めた。 The degree of crystallinity of the polymer is (1) X-ray diffraction method, (2) density measurement, (3) infrared absorption method (intensity of crystalline band or non-crystalline band), (4) nuclear magnetic resonance method (wide) Method, differential curve of absorption) and (5) heat of fusion measurement.
In the present invention, the degree of crystallinity was determined by the heat of fusion measurement method.

本発明では、互いに混合される脂肪族ポリエステルの相対的関係において結晶性と非結晶性を区別するが、より好ましくは結晶化度を指標としたときに、結晶化度２０％以上、特に結晶化度５０％以上のものを結晶性脂肪族ポリエステルとして用い、結晶化度２０％未満、特に結晶化度１０％以下のものを非結晶性脂肪族ポリエステルとして用いる。   In the present invention, crystallinity and non-crystallinity are distinguished in the relative relationship of the aliphatic polyesters mixed with each other. More preferably, the crystallinity is 20% or more when the crystallinity is used as an index. Those having a degree of 50% or more are used as the crystalline aliphatic polyester, and those having a degree of crystallinity of less than 20%, particularly those having a degree of crystallinity of 10% or less are used as the amorphous aliphatic polyester.

結晶性脂肪族ポリエステルと非結晶性脂肪族ポリエステルは、同じ一次構造を有する繰り返し単位を主体とする高分子同士の組み合わせであることが好ましい。例えば、同じ一次構造を有する繰り返し単位の共重合率を、好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上、特に好ましくは９０モル％以上とし、他の共重合成分の種類と量を変えることによって、同系統であるが結晶性の異なる脂肪族ポリエステルを合成することが出来る。
また、ポリ乳酸の場合には、鏡像異性体（Ｌ乳酸とＤ乳酸）の共重合比を変えることによって高分子構造の立体規則性が変化し、結晶性にもなるし、非結晶性にもなる。
本発明においては、特にポリ乳酸系の結晶性脂肪族ポリエステルとポリ乳酸系の非結晶性脂肪族ポリエステルを上記混合比率（Ｘ／Ｙ）の範囲内で混合して用いることが好ましい。 The crystalline aliphatic polyester and the amorphous aliphatic polyester are preferably a combination of polymers mainly composed of repeating units having the same primary structure. For example, the copolymerization rate of repeating units having the same primary structure is preferably 70 mol% or more, more preferably 80 mol% or more, particularly preferably 90 mol% or more, and the type and amount of other copolymerization components are changed. Thus, it is possible to synthesize aliphatic polyesters of the same system but different in crystallinity.
In the case of polylactic acid, the stereoregularity of the polymer structure is changed by changing the copolymerization ratio of the enantiomers (L lactic acid and D lactic acid). Become.
In the present invention, it is particularly preferable to mix a polylactic acid-based crystalline aliphatic polyester and a polylactic acid-based non-crystalline aliphatic polyester within the above mixing ratio (X / Y).

上記脂肪族ポリエステルを主成分とするヒートシール層（ＩＩ）の厚さは、特に限定されないが、通常２０〜１５０μｍであり、３０〜１２０μｍであることが好ましく、４０〜１００μｍであることがさらに好ましい。ヒートシール層（ＩＩ）が薄過ぎるとヒートシール強度と層間ラミネート強度不十分となり、これが厚過ぎると、ただ無駄となるだけである。   The thickness of the heat seal layer (II) containing the aliphatic polyester as a main component is not particularly limited, but is usually 20 to 150 μm, preferably 30 to 120 μm, and more preferably 40 to 100 μm. . If the heat seal layer (II) is too thin, the heat seal strength and interlayer laminate strength will be insufficient, and if it is too thick, it will only be wasted.

基材層（Ｉ）上にヒートシール層（ＩＩ）を設けるための積層とは、ラミネートともいい、一般に、二次元構造の層状材料を積み重ねる操作、さらには、積層した材料を加圧加熱硬化などによって所要の形状に一体化して成形する操作も含まれる。すなわち、性質の異なったフィルムとフィルムを貼り合わせてそれぞれの特徴を生かし、目的の性能を持った包装材料を製造する技術である。一般には、２層〜３層構成が多いが、４層以上の場合もある。
積層（ラミネート）方法としては、サーマルラミネート（以下、「熱ラミ」という。）、押出しラミネート、共押出し法、及びドライラミネートが代表的な方法である。熱ラミとは、一般には、基材フィルムと接着性樹脂フィルムを、加熱・圧着して冷却し巻き取る方法である。押出しラミネートとは、一般には、溶融した樹脂をスリット状の供給口からベースフィルム上に流し込み、圧着・冷却して巻き取る方法である。共押出し法とは、２層分又はそれ以上の溶融樹脂を別々の供給口から同時に流し出し、溶融状態の２層以上の樹脂を圧着・冷却して巻き取る方法である。ドライラミネートとは、一般には、フィルムとフィルムを接着剤で貼り合せる方法である。 Lamination for providing the heat seal layer (II) on the base material layer (I) is also referred to as laminating. Generally, an operation of stacking layered materials having a two-dimensional structure, and further, pressurizing and curing the laminated materials. Thus, an operation of forming the shape integrally with a required shape is also included. In other words, it is a technique for manufacturing a packaging material having a desired performance by bonding films having different properties to each other and utilizing their respective characteristics. In general, there are many two- to three-layer configurations, but there are cases where there are four or more layers.
Typical lamination (laminating) methods include thermal lamination (hereinafter referred to as “thermal lamination”), extrusion lamination, co-extrusion method, and dry lamination. Thermal lamination is generally a method in which a base film and an adhesive resin film are heated and pressure-bonded, cooled and wound up. Extrusion laminating is generally a method in which molten resin is poured onto a base film from a slit-shaped supply port, and is wound by pressure bonding and cooling. The co-extrusion method is a method in which two or more layers of molten resin are simultaneously poured out from different supply ports, and two or more layers of molten resin are pressure-bonded and cooled and wound up. In general, dry lamination is a method of bonding a film and a film with an adhesive.

本発明の生分解性フィルムは、上記したような従来知られた方法に従い製造することができる。例えば、ポリ乳酸を含有する基材層用生分解性樹脂、及び、該ポリ乳酸よりも融点が低い脂肪族ポリエステルを含有するヒートシール層用生分解性樹脂をそれぞれ溶融し、共押出しラミネートすることによって、基材層（Ｉ）の片面側全面にヒートシール層（ＩＩ）を設けた生分解性フィルムが得られる。
また、ポリ乳酸を含有する生分解性樹脂を、溶融押出し法や溶液キャスト法により、予め基材フィルムとし、該基材フィルム表面の全体に又は一部領域に結晶性脂肪族ポリエステルと非結晶性脂肪族ポリエステルを混合した生分解性樹脂を押出しラミネートすることによって、基材層（Ｉ）の片面側にヒートシール層（ＩＩ）を設けた生分解性フィルムが得られる。
また、ポリ乳酸を含有する生分解性樹脂からなる基材フィルムと、脂肪族ポリエステルを含有する生分解性樹脂からなるヒートシール性フィルムを、予め成形し、これらをドライラミネート法で貼り合わせることによっても、基材層（Ｉ）の片面側にヒートシール層（ＩＩ）を設けた生分解性フィルムが得られる。 The biodegradable film of the present invention can be produced according to a conventionally known method as described above. For example, a biodegradable resin for a base material layer containing polylactic acid and a biodegradable resin for a heat seal layer containing an aliphatic polyester having a melting point lower than that of the polylactic acid are respectively melted and coextruded and laminated. Thus, a biodegradable film in which the heat seal layer (II) is provided on the entire surface on one side of the base material layer (I) is obtained.
In addition, a biodegradable resin containing polylactic acid is made into a base film in advance by a melt extrusion method or a solution casting method, and the crystalline aliphatic polyester and non-crystalline are formed on the entire surface of the base film or in a partial region. By extruding and laminating a biodegradable resin mixed with aliphatic polyester, a biodegradable film provided with a heat seal layer (II) on one side of the substrate layer (I) is obtained.
In addition, a base film made of a biodegradable resin containing polylactic acid and a heat-sealable film made of a biodegradable resin containing an aliphatic polyester are formed in advance and bonded together by a dry laminating method. Moreover, the biodegradable film which provided the heat seal layer (II) in the single side | surface side of base material layer (I) is obtained.

このようにして得られる生分解性フィルムの厚みは、特に限定されるものではないが、包装用の袋として用いるとき、その厚さが、通常１０〜３００μｍ程度であり、２０〜２００μｍであることが好ましく、３０〜１５０μｍのときに特に優れた効果を奏する。   The thickness of the biodegradable film thus obtained is not particularly limited, but when used as a packaging bag, the thickness is usually about 10 to 300 μm and 20 to 200 μm. Is preferable, and particularly excellent effects are exhibited when the thickness is 30 to 150 μm.

また、本発明の生分解性フィルムは、基材層（Ｉ）の厚さＴ（Ａ）とヒートシール層（ＩＩ）の厚さＴ（Ｂ）の比（Ａ／Ｂ）が特定の範囲内にある場合に、特に優れた効果を層する。具体的には、基材層（Ｉ）の厚さＴ（Ａ）とヒートシール層（ＩＩ）の厚さＴ（Ｂ）の比（Ａ／Ｂ）が、０．１〜１．２５（１／１０〜５／４）であることが好ましく、０．１５〜０．８３（３／２０〜５／６）であることがさらに好ましい。   In the biodegradable film of the present invention, the ratio (A / B) of the thickness T (A) of the base material layer (I) and the thickness T (B) of the heat seal layer (II) is within a specific range. In particular, it has a particularly excellent effect. Specifically, the ratio (A / B) of the thickness T (A) of the base material layer (I) and the thickness T (B) of the heat seal layer (II) is 0.1 to 1.25 (1). / 10 to 5/4), more preferably 0.15 to 0.83 (3/20 to 5/6).

本発明の生分解性フィルムは、基材層（Ｉ）の片面のみにヒートシール層（ＩＩ）が設けられた積層構造であってもよいし、両面にヒートシール層が設けられた積層構造であってもよい。また、基材層（Ｉ）表面の全体にヒートシール層が設けられていてもよいし、一部領域だけにヒートシール層が設けられていてもよい。
層構成の例を、幾つか図示する。図１は、すでに説明したように、符号１で表わされる基材層（Ｉ）の片面側全面に、符号２で表わされるヒートシール層（ＩＩ）が設けられた例である。図２は、基材層（Ｉ）の片面側の一部領域にヒートシール層（ＩＩ）が設けられた例であり、図３は、基材層（Ｉ）の両面それぞれの一部領域にヒートシール層（ＩＩ）が設けられた例である。 The biodegradable film of the present invention may have a laminated structure in which the heat seal layer (II) is provided only on one side of the base material layer (I), or a laminated structure in which the heat seal layer is provided on both sides. There may be. Moreover, the heat seal layer may be provided on the entire surface of the base material layer (I), or the heat seal layer may be provided only in a partial region.
Some examples of layer configurations are illustrated. FIG. 1 is an example in which the heat seal layer (II) represented by reference numeral 2 is provided on the entire surface of one side of the base material layer (I) represented by reference numeral 1 as already described. FIG. 2 is an example in which a heat seal layer (II) is provided in a partial region on one side of the base material layer (I), and FIG. 3 is a partial region on each of both surfaces of the base material layer (I). This is an example in which a heat seal layer (II) is provided.

本発明においては、生分解性プラスチックからなるヒートシール層（ＩＩ）を用いるので、基材層（Ｉ）上の全面にヒートシール層（ＩＩ）を設けた場合でも、フィルムの生分解性を損なわない。基材層（Ｉ）の全面にヒートシール層（ＩＩ）を設ける場合には、基材層（Ｉ）表面の一部領域にヒートシール層（ＩＩ）を設ける場合よりも、ヒートシール層を形成する工程が簡易となる。
また、基材層（Ｉ）の全面にヒートシール層（ＩＩ）を設ける場合には、フィルム全面がヒートシール可能なため、ヒートシールされる部分の面積や形状を自由に変えたり、様々な形状の袋体を自由に作製できるなど、包装加工が容易になるという利点がある。 In the present invention, since the heat seal layer (II) made of biodegradable plastic is used, even when the heat seal layer (II) is provided on the entire surface of the base material layer (I), the biodegradability of the film is impaired. Absent. When the heat seal layer (II) is provided on the entire surface of the base material layer (I), the heat seal layer is formed more than when the heat seal layer (II) is provided in a partial region of the surface of the base material layer (I). The process to do becomes simple.
In addition, when the heat seal layer (II) is provided on the entire surface of the base material layer (I), the entire surface of the film can be heat sealed. There is an advantage that the packaging process becomes easy, for example, the bag body can be freely produced.

本発明の生分解性フィルムは、基材層（Ｉ）及びヒートシール層（ＩＩ）のほかに、フィルムの生分解性を損なわない層を有していても良い。フィルムの生分解性を損なわない層は、生分解性材料からなる層であることが好ましい。基材層（Ｉ）及びヒートシール層（ＩＩ）以外の生分解性材料からなる層としては、様々な生分解性プラスチックの層、金属酸化物等の無機材料からなる蒸着層、パルプ等の天然繊維からなる紙の層等が挙げられる。ただし、本質的には生分解性の無い材料からなる層であっても、極薄い層或いはフィルム上の面積占有率が極めて小さい層であって、フィルムの生分解性を損なわない場合には、フィルム内に設けることが可能である。
基材層（Ｉ）上にヒートシール層（ＩＩ）以外の層を設ける場合には、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の間の密着性を損ねないようにするため、基材層（Ｉ）の表面にヒートシール層（ＩＩ）を直接積層し、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の間に他の層が介在しないようにすることが好ましい。図４は、符号１で表わされる基材層（Ｉ）の片面側全面に符号２で表わされるヒートシール層（ＩＩ）を設け、該ヒートシール層（ＩＩ）を設けた側とは反対側の面に、金属酸化物からなる蒸着層３と、生分解性フィルムからなる最表面層４を設けた例である。 The biodegradable film of the present invention may have a layer that does not impair the biodegradability of the film in addition to the base material layer (I) and the heat seal layer (II). The layer that does not impair the biodegradability of the film is preferably a layer made of a biodegradable material. As a layer made of a biodegradable material other than the base material layer (I) and the heat seal layer (II), various biodegradable plastic layers, vapor-deposited layers made of inorganic materials such as metal oxides, natural materials such as pulp Examples thereof include a paper layer made of fibers. However, even if it is a layer consisting essentially of a non-biodegradable material, it is a very thin layer or a layer with a very small area occupancy on the film, and when the biodegradability of the film is not impaired It can be provided in the film.
When a layer other than the heat seal layer (II) is provided on the base material layer (I), in order not to impair the adhesion between the base material layer (I) and the heat seal layer (II), It is preferable that the heat seal layer (II) is directly laminated on the surface of the material layer (I) so that no other layer is interposed between the base material layer (I) and the heat seal layer (II). FIG. 4 shows a heat seal layer (II) represented by reference numeral 2 on the entire surface of one side of the base material layer (I) represented by reference numeral 1, and is opposite to the side on which the heat seal layer (II) is provided. In this example, a vapor deposition layer 3 made of a metal oxide and an outermost surface layer 4 made of a biodegradable film are provided on the surface.

得られた生分解性フィルムを、そのヒートシール層が内側になるように折り曲げ又は重ね合わせ、開放端の少なくとも一部をヒートシールすることによって、三方袋、四方袋、ガセット袋等の様々な形状の袋体が形成される。ヒートシールの方法としては、超音波溶着、電熱式熱板、熱ローラ等を用いることができる。
本発明の生分解性フィルムは、従来の製袋機を用いて本発明の生分解性フィルムからなる袋体を製造することができ、特別な製袋機に設計変更する必要がないので費用面・実用面においても有利である。 The obtained biodegradable film is folded or overlapped so that the heat seal layer is on the inside, and at least a part of the open end is heat sealed to form various shapes such as three-sided bags, four-sided bags, gusset bags, etc. A bag body is formed. As a heat sealing method, ultrasonic welding, an electrothermal hot plate, a heat roller, or the like can be used.
The biodegradable film of the present invention can produce a bag made of the biodegradable film of the present invention using a conventional bag making machine, and it is not necessary to change the design to a special bag making machine. -It is also advantageous in terms of practical use.

本発明により提供される生分解性フィルム、及び生分解性袋体は、完全生分解性であるため、自然環境への負荷軽減に貢献し得る。
また、本発明の生分解性フィルムは、ヒートシール層（ＩＩ）同士又はヒートシール層（ＩＩ）が接合する相手方に対する熱融着性に優れるとともに、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）との間にも良好な密着性が得られる。従って、ヒートシール部またはその近傍において、ヒートシール層（ＩＩ）同士の界面及び基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の間の界面での不測の剥離（デラミネーション）が起こり難く、気密性が安全に保たれる。従って、包装材料または袋体の形成材料としての適性に優れており、例えば、食品や医薬品などの経口内容物の包装に好適に用いることができる。 Since the biodegradable film and the biodegradable bag provided by the present invention are completely biodegradable, they can contribute to reducing the load on the natural environment.
In addition, the biodegradable film of the present invention is excellent in heat-fusibility to the heat seal layers (II) to each other or to the other party to which the heat seal layers (II) are joined, and the base material layer (I) and the heat seal layer (II). ), Good adhesion can be obtained. Therefore, in the heat seal portion or in the vicinity thereof, unexpected peeling (delamination) hardly occurs at the interface between the heat seal layers (II) and at the interface between the base material layer (I) and the heat seal layer (II). Airtightness is kept safe. Therefore, it is excellent in suitability as a packaging material or a bag forming material, and can be suitably used for packaging oral contents such as foods and pharmaceuticals.

本発明の生分解性フィルムは、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）との界面（ラミネート面）の密着強度（ラミネート強度）を、１００ｇｆ／１５ｍｍ以上（０．９８Ｎ／１５ｍｍ以上）とすることができ、また１５０ｇｆ／１５ｍｍ以上（１．４７Ｎ／１５ｍｍ以上）とすることができ、さらには２００ｇｆ／１５ｍｍ以上（１．９６Ｎ／１５ｍｍ以上）とすることができる。
また、本発明の生分解性フィルムは、当該生分解性フィルムのヒートシール層（ＩＩ）同士（ヒートシール部）の接着強度（ヒートシール強度）を、０．８ｋｇｆ／１５ｍｍ以上（７．８４Ｎ／１５ｍｍ以上）とすることができ、さらには１．３ｋｇｆ／１５ｍｍ以上（９．８Ｎ／１５ｍｍ以上）とすることができる。 The biodegradable film of the present invention has an adhesive strength (laminate strength) at the interface (laminate surface) between the base material layer (I) and the heat seal layer (II) of 100 gf / 15 mm or more (0.98 N / 15 mm or more). In addition, it can be 150 gf / 15 mm or more (1.47 N / 15 mm or more), and further can be 200 gf / 15 mm or more (1.96 N / 15 mm or more).
Further, the biodegradable film of the present invention has an adhesive strength (heat seal strength) between the heat seal layers (II) (heat seal portions) of the biodegradable film of 0.8 kgf / 15 mm or more (7.84 N / 15 mm or more), and further 1.3 kgf / 15 mm or more (9.8 N / 15 mm or more).

なお、「ｇｆ／１５ｍｍ以上」とは、生分解性フィルム（１５ｍｍ幅）を常温でＴ形剥離させるのに必要な強度を意味する。   In addition, "gf / 15mm or more" means the intensity | strength required in order to make a biodegradable film (15-mm width) peel T form at normal temperature.

以下に、実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。なお、試験方法は以下のとおりである。   EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples and comparative examples, but the present invention is not limited only to these examples. The test method is as follows.

（１）融解温度（融点）
試料を化学天秤で約５ｍｇ量りとり（０．１ｍｇまで量る）、示差走査熱量計（ティー・エイ・インスツルメント（株）製、商品名：ＤＳＣ Ｑ１０）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１２１−１９８７「プラスチックの転移温度測定方法」に準じて、予め融解温度より約１００℃低い温度で装置が安定するまで保持した後、加熱速度１０℃／分で融解ピーク終了時より約３０℃高い温度まで加熱し、ＤＳＣ曲線を描かせる。ＤＳＣ曲線の融解ピークの頂点を、融解温度（融点）として特定した。 (1) Melting temperature (melting point)
A sample is weighed about 5 mg with a chemical balance (weighs up to 0.1 mg), and using a differential scanning calorimeter (trade name: DSC Q10, manufactured by TA Instruments Co., Ltd.), JIS K7121-1987 In accordance with “Measurement method of plastic transition temperature”, hold the device at a temperature lower by about 100 ° C. than the melting temperature in advance until it stabilizes, then heat to a temperature about 30 ° C. higher than the end of the melting peak at a heating rate of 10 ° C./min. And draw a DSC curve. The peak of the melting peak of the DSC curve was identified as the melting temperature (melting point).

（２）ガラス転移温度（ガラス転移点）
試料を化学天秤で約１０ｍｇ量りとり（０．１ｍｇまで量る）、示差走査熱量計（ティー・エイ・インスツルメント（株）製、商品名：ＤＳＣ Ｑ１０）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１２１−１９８７「プラスチックの転移温度測定方法」に準じて、予め転移温度より約５０℃低い温度で装置が安定するまで保持した後、加熱速度２０℃／分で転移終了時よりも約３０℃高い温度まで加熱し、ＤＳＣ曲線を描かせる。
ＤＳＣ曲線の各ベースラインの延長した直線から縦軸方向に等距離にある直線と、ガラス転移の階段状変化部分の曲線とが交わる点をガラス転移温度（ガラス転移点）として特定した。 (2) Glass transition temperature (glass transition point)
About 10 mg of the sample was weighed with an analytical balance (weighed to 0.1 mg), and using a differential scanning calorimeter (trade name: DSC Q10, manufactured by TA Instruments Co., Ltd.), JIS K7121-1987 In accordance with the “Measurement method of plastic transition temperature”, hold the device at about 50 ° C. lower than the transition temperature in advance until it stabilizes, then heat to a temperature about 30 ° C. higher than the end of the transition at a heating rate of 20 ° C./min. And draw a DSC curve.
A point where a straight line equidistant in the vertical axis direction from the extended straight line of each baseline of the DSC curve intersects with the curve of the stepwise change portion of the glass transition was specified as the glass transition temperature (glass transition point).

（３）結晶化度
示差走査熱量計（ティー・エイ・インスツルメント（株）製、商品名：ＤＳＣ Ｑ１０）を用い、試料を５０℃で１分間保持した後、２００℃／分の速度で１８０℃まで昇温し、１８０℃で５分間保持した後、１０℃／分の速度で５０℃まで降温した。５０℃で５分間保持した後、１０℃／分の速度で１８０℃まで昇温し、その際に得られる融解曲線において、６０℃から１４５℃に基線を引き、融解エンタルピー（Ｊ／ｇ）を求めた。これを２９３（Ｊ／ｇ）で除した値に、１００を乗じた値を結晶化度（％）とした。 (3) Crystallinity Using a differential scanning calorimeter (trade name: DSC Q10, manufactured by TA Instruments Co., Ltd.), holding the sample at 50 ° C. for 1 minute, then at a rate of 200 ° C./minute The temperature was raised to 180 ° C., held at 180 ° C. for 5 minutes, and then lowered to 50 ° C. at a rate of 10 ° C./min. After maintaining at 50 ° C. for 5 minutes, the temperature is raised to 180 ° C. at a rate of 10 ° C./min. In the melting curve obtained at that time, a baseline is drawn from 60 ° C. to 145 ° C., and the melting enthalpy (J / g) is calculated. Asked. A value obtained by dividing this by 293 (J / g) and multiplying by 100 was taken as the crystallinity (%).

（４）ラミネート強度
生分解性フィルムから試験片（１５ｍｍ（幅）×７０ｍｍ（長さ）以上）を切り出し、引張試験機（東洋精機（株）製、商品名：ストログラフ Ｍ−1）を用いて、下記測定条件下で、基材層（Ｉ）とヒートシール層（ＩＩ）の界面を常温でＴ形剥離させるのに必要な剥離強度を、ラミネート強度として測定した。測定条件は、チャック間距離；５０ｍｍ、チャックの移動速度；３００ｍｍ／ｍｉｎとした。測定記録は、プロッター式データレコーダーを用いた。
測定は３回行い、得られた測定値の平均値をラミネート強度とした。
ラミネート強度が、２００ｇｆ／１５ｍｍ以上（１．９６Ｎ／１５ｍｍ以上）の場合は、生分解性フィルムのラミネート性が良好であると評価できる。 (4) Laminate strength A test piece (15 mm (width) x 70 mm (length) or more) is cut out from the biodegradable film and a tensile tester (trade name: Strograph M-1 manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.) is used. Under the following measurement conditions, the peel strength necessary to peel the interface between the base material layer (I) and the heat seal layer (II) at room temperature was measured as the laminate strength. The measurement conditions were: chuck distance: 50 mm, chuck movement speed: 300 mm / min. For the measurement recording, a plotter type data recorder was used.
The measurement was performed three times, and the average value of the obtained measurement values was defined as the laminate strength.
When the laminate strength is 200 gf / 15 mm or more (1.96 N / 15 mm or more), it can be evaluated that the laminate property of the biodegradable film is good.

（５）ヒートシール強度
生分解性フィルムのヒートシール層（ＩＩ）同士が、最内層になるように重ね合わせ、ヒートシール機（テスター産業（株）製、商品名：ＴＰ−７０１−Ａ ヒートシールテスター）を用いて、シール温度；１４０℃、シール圧力；２ｋｇｆ／ｃｍ２（１９．６Ｎ／ｃｍ２）、シール時間；１秒の条件下で、ヒートシール（熱融着）を行ない、ヒートシール部を得た。
上記ヒートシール部から試験片（１５ｍｍ（幅）×７０ｍｍ（長さ）以上）を切り出し、ＪＩＳ Ｚ ０２３８：１９９８「ヒートシール軟包装袋及び半剛性容器の試験方法」に準拠し、ヒートシール層同士の層間を常温でＴ形剥離させるのに必要な剥離強度を、ヒートシール強度として測定した。
測定は３回行い、得られた測定値の平均値をヒートシール強度とした。
ヒートシール強度が、１．０ｋｇｆ／１５ｍｍ以上（９．８Ｎ／１５ｍｍ以上）の場合は、生分解性フィルムのヒートシール性が良好であると評価できる。 (5) Heat seal strength The heat seal layers (II) of the biodegradable film are overlapped so as to become the innermost layer, and heat seal machine (trade name: TP-701-A manufactured by Tester Sangyo Co., Ltd.) Using a tester), sealing temperature: 140 ° C., sealing pressure: 2 kgf / cm 2 (19.6 N / cm 2 ), sealing time: 1 sec. Got a part.
A test piece (15 mm (width) × 70 mm (length) or more) is cut out from the heat seal portion, and in accordance with JIS Z 0238 : 1998 “Test method for heat seal soft packaging bag and semi-rigid container”, heat seal layers The peel strength required for T-peeling between the layers was measured as heat seal strength.
The measurement was performed three times, and the average value of the obtained measurement values was defined as the heat seal strength.
When the heat seal strength is 1.0 kgf / 15 mm or more (9.8 N / 15 mm or more), it can be evaluated that the heat sealability of the biodegradable film is good.

（６）袋体適性評価
生分解性フィルムのヒートシール層（ＩＩ）同士が、最内層になるように重ね合わせ、３辺について、ヒートシール機（テスター産業（株）製、商品名：ＴＰ−７０１−Ａ ヒートシールテスター）を用いて、シール温度；１４０℃、シール圧力；２ｋｇｆ／ｃｍ２（１９．６Ｎ／ｃｍ２）、シール時間；１秒の条件下で、ヒートシール（熱融着）を行ない、３辺のヒートシール部を得た。
残り一辺の開放端（開口部）から内容物となる水を充填し、空気をなるべく抜いた状態で、残り一辺の開放端（開口部）について、上記と同様のヒートシール機を用い、同様の条件下でヒートシール（熱融着）を行ない、４辺のヒートシール部を有する四方袋体（生分解性袋体）を作製した。
上記四方袋体の適性試験は、ＪＩＳ Ｚ ０２３８：１９９８「ヒートシール軟包装袋及び半剛性容器の試験方法」に準拠し、（６−１）四方袋体の４辺のヒートシール部のヒートシール強度、及び（６−２）四方袋体の落下強度について調べ、袋体適性を評価した。
具体的な試験方法、及び評価方法は、以下のとおりである。
（６−１）四方袋体のヒートシール強度
四方袋体の４辺の各ヒートシール部から試験片（１５ｍｍ（幅）×７０ｍｍ（長さ）以上）をそれぞれ切り出し、上記（５）ヒートシール強度の測定と同様に、各辺のヒートシール部のヒートシール強度について測定した。
測定は各辺でそれぞれ３回ずつ行ない、得られた各辺の測定値の平均値を、各辺のヒートシール強度とした。
（６−２）四方袋体の落下強度
水が充填され、空気がなるべく抜かれた状態の四方袋体を、高さ８０ｃｍの位置から、袋体を自立させる方向（垂直方向）、及び袋体を寝かせる方向（水平方向）にして、各方向から１回ずつ落下させて、袋体からの水の漏洩の有無、及び袋体の破損の有無を確認し、四方袋体の落下強度について調べた。
上記（６−１）及び（６−２）の試験結果から、四方袋体の袋体適性を以下のように評価した。
四方袋体の各辺のすべてのヒートシール強度が、１．３ｋｇｆ／１５ｍｍ以上であり、且つ、袋体からの水の漏洩が無く、袋体の破損が無いものを袋体適性が良好（◎)と判定し、四方袋体の少なくとも１辺のヒートシール強度が、０．５ｋｇｆ／１５ｍｍ以下であり、且つ、袋体からの水の漏洩が有り、袋体の破損が有るものを袋体適性が不良（×)と判定し、さらに、袋体適性評価の良好（◎）と不良（×）以外のものを袋体適性評価として◎と×の間の普通（○）と判定した。 (6) Bag body suitability evaluation The heat seal layers (II) of the biodegradable film are overlapped so as to become the innermost layer, and the heat seal machine (manufactured by Tester Sangyo Co., Ltd., trade name: TP-) 701-A heat seal tester), seal temperature; 140 ° C., seal pressure; 2 kgf / cm 2 (19.6 N / cm 2 ), seal time; heat seal (heat fusion) under the condition of 1 second. The heat seal part of 3 sides was obtained.
Using the same heat-sealing machine as above for the remaining one open end (opening), with the water as the contents filled from the other one open end (opening) and with the air removed as much as possible Heat sealing (thermal fusion) was performed under the conditions, and a four-sided bag body (biodegradable bag body) having a heat seal part on four sides was produced.
The suitability test of the four-sided bag body is based on JIS Z 0238 : 1998 “Testing method of heat-sealing flexible packaging bag and semi-rigid container”, and (6-1) Heat-sealing of the heat-sealed portions on the four sides of the four-sided bag body. The strength and (6-2) the drop strength of the four-sided bag were examined, and the suitability of the bag was evaluated.
Specific test methods and evaluation methods are as follows.
(6-1) Heat seal strength of the four-sided bag body A test piece (15 mm (width) x 70 mm (length) or more) is cut out from each heat-sealed portion of the four sides of the four-side bag body, and the above (5) heat seal strength. Similarly to the measurement of, the heat seal strength of the heat seal part on each side was measured.
The measurement was performed three times for each side, and the average value of the measured values for each side was used as the heat seal strength for each side.
(6-2) Drop strength of the four-sided bag body The direction in which the four-sided bag body is filled with water and the air is removed as much as possible from the position of a height of 80 cm (vertical direction), and the bag body is In the direction to be laid down (horizontal direction), it was dropped once from each direction, and the presence or absence of water leakage from the bag body and the presence or absence of breakage of the bag body were confirmed, and the drop strength of the four-sided bag body was examined.
From the test results of (6-1) and (6-2), the suitability of the four-sided bag was evaluated as follows.
The heat seal strength of all sides of the four-sided bag body is 1.3 kgf / 15 mm or more, and there is no leakage of water from the bag body and the bag body is not damaged. ), The heat seal strength of at least one side of the four-sided bag body is 0.5 kgf / 15 mm or less, water leaks from the bag body, and the bag body is damaged. Was judged as bad (×), and other than good (◎) and bad (×) in bag body suitability evaluation were judged as normal (◯) between ◎ and x as bag body suitability evaluation.

（７）柔軟性評価
得られた生分解性フィルムについて、手で触った際の感触、風合いで判断し、◎：柔らかい、○：極めて柔らかい、△：少し硬い、×：硬い、の基準で判定した。
フィルムが、極めて柔らかい（柔らか過ぎる）と、フィルムが破損し易くなる不都合が生じ、また、硬いと包装用フィルムとして適さないため、適度な柔らかさを有するフィルムを最も高く評価した。 (7) Flexibility evaluation The biodegradable film obtained was judged by touch and texture when touched by hand, and judged by the criteria of ◎: soft, ○: extremely soft, △: slightly hard, ×: hard. did.
If the film is extremely soft (too soft), the film is liable to break, and if it is too hard, it is not suitable as a packaging film. Therefore, a film having moderate softness was most highly evaluated.

（８）総合評価
得られた生分解性フィルムについて、ラミネート強度、ヒートシール強度、袋体適性評価、及び柔軟性評価の結果を総合的に判断し、ラミネート強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ以上であり、且つ、ヒートシール強度が１．３ｋｇｆ／１５ｍｍ以上であり、且つ、袋体適性評価が◎であり、且つ、柔軟性評価が◎であるものを総合評価として良好（◎）と判定し、ラミネート強度が１００ｇｆ／１５ｍｍ以下であり、又は、ヒートシール強度が０．８ｋｇｆ／１５ｍｍ以下であり、且つ、袋体適性評価が×であり、且つ柔軟性評価はいずれでもよいものを総合評価として不良（×）と判定し、さらに、総合評価の良好（◎）と不良（×）以外のものを総合評価として◎と×の間の普通（○）と判定した。 (8) Comprehensive evaluation About the obtained biodegradable film, the laminate strength, heat seal strength, bag suitability evaluation, and flexibility evaluation results are comprehensively judged, and the laminate strength is 300 gf / 15 mm or more, and When the heat seal strength is 1.3 kgf / 15 mm or more, the bag suitability evaluation is ◎, and the flexibility evaluation is ◎, the overall evaluation is good (◎), and the laminate strength is 100 gf / 15 mm or less, or heat seal strength is 0.8 kgf / 15 mm or less, bag body suitability evaluation is x, and flexibility evaluation is acceptable as a comprehensive evaluation. Furthermore, it was determined as normal (O) between A and X as a comprehensive evaluation except for good (◎) and poor (×) in the overall evaluation.

（実施例１）
基材層（Ｉ）の材料として、厚さ１５μｍのポリ乳酸フィルム（東セロ（株）製、商品名：パルグリーン）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＤ９２Ｗ）を用いた。 Example 1
As a material for the base material layer (I), a 15 μm thick polylactic acid film (trade name: Pal Green, manufactured by Tosero Co., Ltd.) was used.
On the other hand, polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer (trade name: GS-Pla AD92W, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, was used as a material for the heat seal layer (II).

成形機（東洋精機（株）製、商品名：ミニテストプレス）を用いて、温度；１４０℃、圧力；１０ＭＰａ、加圧時間；５分の条件下で、上記ポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体を溶融し、基材層（Ｉ）用のポリ乳酸フィルム上に熱ラミし、厚さ２０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例１の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。   Using a molding machine (trade name: Mini Test Press, manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.) under conditions of temperature: 140 ° C., pressure: 10 MPa, pressurization time: 5 minutes, the above polybutylene succinate adipate / lactic acid The polymer was melted and heat-laminated on the polylactic acid film for the base material layer (I) to form a heat seal layer (II) having a thickness of 20 μm, thereby obtaining the biodegradable film of Example 1. . The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例２〜７）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例１と同じもの（厚さ１５μｍのポリ乳酸フィルム）を用い、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例１と同じもの（結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体）を用いた。
実施例１と同じ成形機を用い、溶融・圧縮の条件を変えて熱ラミを行って、実施例１とは厚さが異なるヒートシール層（ＩＩ）（４０〜１５０μｍの範囲）を形成することにより、実施例２〜７の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Examples 2 to 7)
The same material as in Example 1 (15 μm thick polylactic acid film) is used as the material for the base layer (I), and the same material as in Example 1 (crystalline aliphatic polyester) as the material for the heat seal layer (II). Polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer) was used.
Using the same molding machine as in Example 1, heat lamination is performed under different melting and compression conditions to form a heat seal layer (II) (in the range of 40 to 150 μm) having a thickness different from that in Example 1. Thus, biodegradable films of Examples 2 to 7 were obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例８）
基材層（Ｉ）の材料として、厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム（東セロ（株）製、商品名：パルグリーン）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例１と同じもの（結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体）を用いた。
実施例１と同じ成形機を用い、実施例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ２０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例８の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Example 8)
As a material for the substrate layer (I), a 25 μm thick polylactic acid film (trade name: Pal Green, manufactured by Tosero Co., Ltd.) was used.
On the other hand, the same material as in Example 1 (polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer, which is a crystalline aliphatic polyester) was used as the material for the heat seal layer (II).
Using the same molding machine as in Example 1, heat lamination is performed under the same melting and compression conditions as in Example 1 to form a heat seal layer (II) having a thickness of 20 μm. A film was obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例９〜１４）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例８と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用い、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例８と同じもの（結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体）を用いた。
実施例８と同じ成形機を用い、溶融・圧縮の条件を変えて熱ラミを行って、実施例８とは厚さが異なるヒートシール層（ＩＩ）（４０〜１５０μｍの範囲）を形成することにより、実施例９〜１４の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Examples 9 to 14)
The same material as in Example 8 (25 μm thick polylactic acid film) is used as the material for the base layer (I), and the same material as in Example 8 (crystalline aliphatic polyester) as the material for the heat seal layer (II). Polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer) was used.
Using the same molding machine as in Example 8, heat lamination is performed under different melting and compression conditions to form a heat seal layer (II) (in the range of 40 to 150 μm) having a thickness different from that in Example 8. Thus, biodegradable films of Examples 9 to 14 were obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例１５）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例１と同じもの（厚さ１５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＺ９１Ｔ）を用いた。
実施例１と同じ成形機を用い、実施例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ２０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例１５の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Example 15)
As the material for the base material layer (I), the same material as in Example 1 (polylactic acid film having a thickness of 15 μm) was used.
On the other hand, a polybutylene succinate / lactic acid copolymer (trade name: GS-Pla AZ91T, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, was used as a material for the heat seal layer (II).
Using the same molding machine as in Example 1, heat lamination is performed under the same melting and compression conditions as in Example 1 to form a heat-seal layer (II) having a thickness of 20 μm. A film was obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例１６〜２１）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例１５と同じもの（厚さ１５μｍのポリ乳酸フィルム）を用い、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例１５と同じもの（結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート／乳酸共重合体）を用いた。
実施例１５と同じ成形機を用い、溶融・圧縮の条件を変えて熱ラミを行って、実施例１５とは厚さが異なるヒートシール層（ＩＩ）（４０〜１５０μｍの範囲）を形成することにより、実施例１６〜２１の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Examples 16 to 21)
The same material as in Example 15 (polylactic acid film having a thickness of 15 μm) is used as the material for the base layer (I), and the same material as in Example 15 (crystalline aliphatic polyester) as the material for the heat seal layer (II). Polybutylene succinate / lactic acid copolymer) was used.
Using the same molding machine as in Example 15, heat lamination is performed under different melting and compression conditions to form a heat seal layer (II) (in the range of 40 to 150 μm) having a thickness different from that of Example 15. Thus, biodegradable films of Examples 16 to 21 were obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例２２）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例８と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例１５と同じもの（結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート／乳酸共重合体）を用いた。
実施例１と同じ成形機を用い、実施例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ２０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例２２の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Example 22)
As the material for the base material layer (I), the same material as in Example 8 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used.
On the other hand, the same material as in Example 15 (polybutylene succinate / lactic acid copolymer which is a crystalline aliphatic polyester) was used as the material of the heat seal layer (II).
Using the same molding machine as in Example 1, heat lamination is performed under the same melting and compression conditions as in Example 1 to form a heat-seal layer (II) having a thickness of 20 μm. A film was obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例２３〜２８）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例２２と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用い、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として実施例２２と同じもの（結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート／乳酸共重合体）を用いた。
実施例２２と同じ成形機を用い、溶融・圧縮の条件を変えて熱ラミを行って、実施例２２とは厚さが異なるヒートシール層（ＩＩ）（４０〜１５０μｍの範囲）を形成することにより、実施例２３〜２８の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Examples 23 to 28)
The same material as in Example 22 (25 μm thick polylactic acid film) was used as the material for the base layer (I), and the same material as in Example 22 (crystalline aliphatic polyester as the material for the heat seal layer (II)). Some polybutylene succinate / lactic acid copolymer) was used.
Using the same molding machine as in Example 22, heat lamination is performed under different melting and compression conditions to form a heat seal layer (II) (in the range of 40 to 150 μm) having a thickness different from that in Example 22. Thus, biodegradable films of Examples 23 to 28 were obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例２９）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例８と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＤ９２Ｗ）と、非結晶性脂肪族ポリエステルである非結晶性ポリ乳酸（三井化学（株）製、商品名：ＬＡＣＥＡ Ｈ２８０）との混合樹脂を用いた。
上記結晶性脂肪族ポリエステルと上記非結晶性脂肪族ポリエステルとを、混合割合（重量比）を６６：３４にしてドライブレンドした後、混練器（東洋精機（株）製、商品名：ラボプラストミル）を用いて、温度：１８０℃、回転数：５０ｒｐｍ、ブレンド時間：２分の条件下で、溶融混練を行なった。
得られた混合樹脂（ブレンド脂肪族ポリエステル樹脂）を、実施例１と同じ成形機を用い、実施例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例２９の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Example 29)
As the material for the base material layer (I), the same material as in Example 8 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used.
On the other hand, as a material of the heat seal layer (II), polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer (trade name: GS-Pla AD92W, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, and non-crystalline A mixed resin with amorphous polylactic acid (trade name: LACEA H280, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.), which is an aliphatic polyester, was used.
The crystalline aliphatic polyester and the non-crystalline aliphatic polyester were dry blended at a mixing ratio (weight ratio) of 66:34, and then kneaded (trade name: Labo Plast Mill, manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.). ) Was used for melt kneading under conditions of temperature: 180 ° C., rotation speed: 50 rpm, blending time: 2 minutes.
The obtained mixed resin (blended aliphatic polyester resin) was subjected to thermal lamination under the same melting and compression conditions as in Example 1 using the same molding machine as in Example 1 to obtain a heat seal layer (II ) To obtain a biodegradable film of Example 29. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例３０〜３３）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例２９と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例２９と同じ２種類の樹脂を、混合割合を変えて組み合わせた混合樹脂を用いた。すなわち、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＤ９２Ｗ）と、非結晶性脂肪族ポリエステルである非結晶性ポリ乳酸（三井化学（株）製、商品名：ＬＡＣＥＡ Ｈ２８０）とを、混合割合（重量比）を、８０：２０（実施例３０）、８３：１７（実施例３１）、９１：９（実施例３２）、９５：５（実施例３３）にして用いた。
上記結晶性脂肪族ポリエステルと上記非結晶性脂肪族ポリエステルとを、上記所定の混合割合（重量比）にしてドライブレンドした後、実施例２９と同じ装置及び条件で溶融混練を行なった。
得られた混合樹脂（ブレンド脂肪族ポリエステル樹脂）を、実施例２９と同じ成形機を用い、実施例２９と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例３０〜３３の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Examples 30 to 33)
As the material for the base material layer (I), the same material as in Example 29 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used.
On the other hand, as the material of the heat seal layer (II), a mixed resin in which the same two kinds of resins as in Example 29 were combined at different mixing ratios was used. That is, a polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer (product name: GS-Pla AD92W, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, and an amorphous polylactic acid, which is an amorphous aliphatic polyester (Mitsui Chemicals, trade name: LACEA H280) and mixing ratio (weight ratio) of 80:20 (Example 30), 83:17 (Example 31), 91: 9 (Example 32) ), 95: 5 (Example 33).
The crystalline aliphatic polyester and the non-crystalline aliphatic polyester were dry blended at the predetermined mixing ratio (weight ratio), and then melt-kneaded under the same apparatus and conditions as in Example 29.
The obtained mixed resin (blended aliphatic polyester resin) was subjected to thermal lamination under the same melting and compression conditions as in Example 29 using the same molding machine as in Example 29 to obtain a heat seal layer (II The biodegradable films of Examples 30 to 33 were obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例３４）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例８と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＺ９１Ｔ）と、非結晶性脂肪族ポリエステルである非結晶性ポリ乳酸（三井化学（株）製、商品名：ＬＡＣＥＡ Ｈ２８０）との混合樹脂を用いた。
上記結晶性脂肪族ポリエステルと上記非結晶性脂肪族ポリエステルとを、混合割合（重量比）を６６：３４にしてドライブレンドした後、実施例２９と同じ装置及び条件で溶融混練を行なった。
得られた混合樹脂（ブレンド脂肪族ポリエステル樹脂）を、実施例１と同じ成形機を用い、実施例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例３４の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Example 34)
As the material for the base material layer (I), the same material as in Example 8 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used.
On the other hand, as the material of the heat seal layer (II), a polybutylene succinate / lactic acid copolymer (trade name: GS-Pla AZ91T, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, and an amorphous fat A mixed resin with amorphous polylactic acid (trade name: LACEA H280, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.), which is a group polyester, was used.
The crystalline aliphatic polyester and the amorphous aliphatic polyester were dry blended at a mixing ratio (weight ratio) of 66:34, and then melt-kneaded using the same apparatus and conditions as in Example 29.
The obtained mixed resin (blended aliphatic polyester resin) was subjected to thermal lamination under the same melting and compression conditions as in Example 1 using the same molding machine as in Example 1 to obtain a heat seal layer (II ) To obtain a biodegradable film of Example 34. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（実施例３５〜３８）
基材層（Ｉ）の材料として、実施例３４と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、実施例３４と同じ２種類の樹脂を、混合割合を変えて組み合わせた混合樹脂を用いた。すなわち、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＺ９１Ｔ）と、非結晶性脂肪族ポリエステルである非結晶性ポリ乳酸（三井化学（株）製、商品名：ＬＡＣＥＡ Ｈ２８０）とを、混合割合（重量比）を、８０：２０（実施例３５）、８３：１７（実施例３６）、９１：９（実施例３７）、９５：５（実施例３８）にして用いた。
上記結晶性脂肪族ポリエステルと上記非結晶性脂肪族ポリエステルとを、上記所定の混合割合（重量比）にしてドライブレンドした後、実施例３４と同じ装置及び条件で溶融混練を行なった。
得られた混合樹脂（ブレンド脂肪族ポリエステル樹脂）を、実施例３４と同じ成形機を用い、実施例３４と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、実施例３５〜３８の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Examples 35-38)
As the material for the base material layer (I), the same material as in Example 34 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used.
On the other hand, as the material of the heat seal layer (II), a mixed resin in which the same two types of resins as in Example 34 were combined at different mixing ratios was used. That is, a polybutylene succinate / lactic acid copolymer (trade name: GS-Pla AZ91T, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, and an amorphous polylactic acid, which is an amorphous aliphatic polyester ( Mitsui Chemicals, trade name: LACEA H280), mixing ratio (weight ratio) 80:20 (Example 35), 83:17 (Example 36), 91: 9 (Example 37) 95: 5 (Example 38).
The crystalline aliphatic polyester and the non-crystalline aliphatic polyester were dry blended at the predetermined mixing ratio (weight ratio), and then melt-kneaded using the same apparatus and conditions as in Example 34.
The obtained mixed resin (blended aliphatic polyester resin) was subjected to thermal lamination under the same melting and compression conditions as in Example 34 using the same molding machine as in Example 34, to obtain a heat seal layer (II ) To obtain biodegradable films of Examples 35 to 38. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（比較例１）
基材層（Ｉ）の材料として、厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム（東セロ（株）製、商品名：パルグリーン）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）（昭和高分子（株）製、商品名：ビオノーレ＃１００３）を用いた。
成形機（東洋精機（株）製、商品名：ミニテストプレス）を用いて、温度；１４０℃、圧力；１０ＭＰａ、加圧時間；５分の条件下で、上記ポリブチレンサクシネートを溶融し、基材層（Ｉ）用のポリ乳酸フィルム上に熱ラミし、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、比較例１の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Comparative Example 1)
As a material for the substrate layer (I), a 25 μm thick polylactic acid film (trade name: Pal Green, manufactured by Tosero Co., Ltd.) was used.
On the other hand, polybutylene succinate (PBS) which is a crystalline aliphatic polyester (trade name: Bionore # 1003) manufactured by Showa Polymer Co., Ltd. was used as a material for the heat seal layer (II).
Using a molding machine (trade name: Mini Test Press, manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.), melting the polybutylene succinate under the conditions of temperature: 140 ° C., pressure: 10 MPa, pressing time: 5 minutes, The biodegradable film of Comparative Example 1 was obtained by heat laminating on the polylactic acid film for the base material layer (I) to form a heat seal layer (II) having a thickness of 40 μm. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（比較例２）
基材層（Ｉ）の材料として、比較例１と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート（ＰＢＳＡ）（昭和高分子（株）製、商品名：ビオノーレ＃３００３）を用いた。
比較例１と同じ成形機を用い、比較例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、比較例２の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Comparative Example 2)
As the material for the base layer (I), the same material as in Comparative Example 1 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used.
On the other hand, polybutylene succinate adipate (PBSA) (made by Showa Polymer Co., Ltd., trade name: Bionore # 3003), which is a crystalline aliphatic polyester, was used as a material for the heat seal layer (II).
By using the same molding machine as Comparative Example 1 and thermal lamination under the same melting and compression conditions as Comparative Example 1, a heat-seal layer (II) having a thickness of 40 μm is formed, whereby the biodegradability of Comparative Example 2 is achieved. A film was obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（比較例３）
基材層（Ｉ）の材料として比較例１と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＤ９２Ｗ）と、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリ乳酸（ユニチカ（株）製、商品名：ＴＰ−４０００）との混合樹脂を用いた。
上記結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体とポリ乳酸とを、混合割合（重量比）を７０：３０にしてドライブレンドした後、混練器（東洋精機（株）製、商品名：ラボプラストミル）を用いて、温度：１８０℃、回転数：５０ｒｐｍ、ブレンド時間：２分の条件下で、溶融混練を行なった。
得られた混合樹脂（ブレンド脂肪族ポリエステル樹脂）を、比較例１と同じ成形機を用い、比較例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、比較例３の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Comparative Example 3)
The same material as that of Comparative Example 1 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used as the material of the base material layer (I).
On the other hand, as the material of the heat seal layer (II), polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer (product name: GS-Pla AD92W, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, and crystalline fat A mixed resin with polylactic acid (trade name: TP-4000, manufactured by Unitika Co., Ltd.), which is a group polyester, was used.
The polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer, which is the crystalline aliphatic polyester, and polylactic acid were dry blended at a mixing ratio (weight ratio) of 70:30, and then kneaded (manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.). The product was melt-kneaded under the conditions of temperature: 180 ° C., rotation speed: 50 rpm, blending time: 2 minutes.
The obtained mixed resin (blended aliphatic polyester resin) was subjected to thermal lamination under the same melting and compression conditions as in Comparative Example 1 using the same molding machine as in Comparative Example 1, to obtain a heat seal layer (II The biodegradable film of Comparative Example 3 was obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（比較例４）
基材層（Ｉ）の材料として比較例１と同じもの（厚さ２５μｍのポリ乳酸フィルム）を用いた。
一方、ヒートシール層（ＩＩ）の材料として、比較例３と同じ２種類の樹脂を、混合割合を変えて組み合わせた混合樹脂を用いた。すなわち、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体（三菱化学（株）製、商品名：ＧＳ−Ｐｌａ ＡＤ９２Ｗ）と、結晶性脂肪族ポリエステルであるポリ乳酸（ユニチカ（株）製、商品名：ＴＰ−４０００）との混合樹脂を用いた。
上記結晶性脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートアジペート／乳酸共重合体とポリ乳酸とを、混合割合（重量比）を９０：１０にしてドライブレンドした後、比較例３と同じ装置及び条件で溶融混練を行なった。
得られた混合樹脂（ブレンド脂肪族ポリエステル樹脂）を、比較例１と同じ成形機を用い、比較例１と同じ溶融・圧縮の条件で熱ラミを行って、厚さ４０μｍのヒートシール層（ＩＩ）を形成することにより、比較例３の生分解性フィルムを得た。得られた生分解性フィルムを、上記各試験に供した。 (Comparative Example 4)
The same material as that of Comparative Example 1 (polylactic acid film having a thickness of 25 μm) was used as the material of the base material layer (I).
On the other hand, as the material of the heat seal layer (II), a mixed resin obtained by combining the same two types of resins as in Comparative Example 3 at different mixing ratios was used. That is, polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer (product name: GS-Pla AD92W, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), which is a crystalline aliphatic polyester, and polylactic acid (Unitika Ltd., manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation). ), Trade name: TP-4000).
After the polybutylene succinate adipate / lactic acid copolymer, which is the crystalline aliphatic polyester, and polylactic acid were dry blended at a mixing ratio (weight ratio) of 90:10, the same apparatus and conditions as in Comparative Example 3 were used. Melt kneading was performed.
The obtained mixed resin (blended aliphatic polyester resin) was subjected to thermal lamination under the same melting and compression conditions as in Comparative Example 1 using the same molding machine as in Comparative Example 1, to obtain a heat seal layer (II The biodegradable film of Comparative Example 3 was obtained. The obtained biodegradable film was subjected to the above tests.

（結果）
各実施例及び比較例で作製した生分解性フィルム、及び生分解性袋体の試験結果を、表１〜５に示す。 (result)
Tables 1 to 5 show the test results of the biodegradable films and biodegradable bags produced in each example and comparative example.

Figure 2008302630
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本発明の生分解性フィルムの模式的断面図を示す。The typical sectional view of the biodegradable film of the present invention is shown. 本発明の生分解性フィルムの模式的断面図を示す。The typical sectional view of the biodegradable film of the present invention is shown. 本発明の生分解性フィルムの模式的断面図を示す。The typical sectional view of the biodegradable film of the present invention is shown. 本発明の生分解性フィルムの模式的断面図を示す。The typical sectional view of the biodegradable film of the present invention is shown.

符号の説明Explanation of symbols

１ 基材層
２ ヒートシール層
３ 蒸着層
４ 生分解性プラスチック層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Base material layer 2 Heat seal layer 3 Deposition layer 4 Biodegradable plastic layer

Claims (5)

ポリ乳酸を含む生分解性樹脂からなる基材層（Ｉ）の少なくとも一面側に、脂肪族ポリエステルを含む生分解性樹脂からなるヒートシール層（ＩＩ）が積層されてなる生分解性フィルムにおいて、
上記基材層（Ｉ）の融点Ｔｍ（Ａ）と上記ヒートシール層（ＩＩ）の融点Ｔｍ（Ｂ）との差（Ｔｍ（Ａ）−Ｔｍ（Ｂ））が、５５℃以上であることを特徴とする生分解性フィルム。 In a biodegradable film in which a heat seal layer (II) made of a biodegradable resin containing an aliphatic polyester is laminated on at least one side of a base material layer (I) made of a biodegradable resin containing polylactic acid,
The difference (Tm (A) −Tm (B)) between the melting point Tm (A) of the base material layer (I) and the melting point Tm (B) of the heat seal layer (II) is 55 ° C. or more. Characteristic biodegradable film. 前記脂肪族ポリエステルが、脂肪族ヒドロキシカルボン酸由来の繰り返し単位を有する脂肪族ポリエステル共重合体であることを特徴とする請求項１に記載の生分解性フィルム。   The biodegradable film according to claim 1, wherein the aliphatic polyester is an aliphatic polyester copolymer having a repeating unit derived from an aliphatic hydroxycarboxylic acid. 前記ヒートシール層（ＩＩ）は、結晶性脂肪族ポリエステルと非結晶性脂肪族ポリエステルとを混合した生分解性樹脂からなり、
上記結晶性脂肪族ポリエステルの含有量Ｘ（重量％）と上記非結晶性脂肪族ポリエステルの含有量Ｙ（重量％）との混合比率（Ｘ／Ｙ）が、２〜２０であることを特徴とする請求項１又は２に記載の生分解性フィルム。 The heat seal layer (II) is composed of a biodegradable resin obtained by mixing a crystalline aliphatic polyester and an amorphous aliphatic polyester,
The mixing ratio (X / Y) of the content X (wt%) of the crystalline aliphatic polyester and the content Y (wt%) of the amorphous aliphatic polyester is 2 to 20, The biodegradable film according to claim 1 or 2. 前記基材層（Ｉ）の厚さＴ（Ａ）と前記ヒートシール層（ＩＩ）の厚さＴ（Ｂ）の比（Ａ／Ｂ）が、０．１〜１．２５であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の生分解性フィルム。   The ratio (A / B) of the thickness T (A) of the base material layer (I) and the thickness T (B) of the heat seal layer (II) is 0.1 to 1.25. The biodegradable film according to any one of claims 1 to 3. 請求項１乃至４のいずれかに記載の生分解性フィルムを、そのヒートシール層（ＩＩ）が内側になるように折り曲げ又は重ね合わせ、開放端の少なくとも一部がヒートシールされた構造を有することを特徴とする生分解性袋体。   The biodegradable film according to any one of claims 1 to 4 has a structure in which at least a part of the open end is heat-sealed by folding or overlapping the heat-sealing layer (II) so that the heat-sealing layer (II) is inside. A biodegradable bag characterized by.
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