JP2008163872A - 内燃機関の排気ガス浄化装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】NOx保持材24の下流に三元触媒26を設け、NOx吸蔵を行う際にNOx保持材22の上流から排気ガスと混合するようにオゾンを供給する。
【選択図】図1
Description
内燃機関の排気通路に配置されるNOx保持材と、
前記NOx保持材の下流に配置される三元触媒と、
前記NOx保持材に流れ込む排気ガスと混合するようにオゾン(O3)を供給するオゾン供給手段と、
を備えることを特徴とする。
前記NOx保持材の下流であってかつ前記三元触媒の上流に、オゾン分解物質を含むオゾン分解触媒を備えることを特徴とする。
前記オゾン分解物質はパラジウム(Pd)を含むことを特徴とする。
前記三元触媒が白金(Pt)またはロジウム(Rh)を含むことを特徴とする。
前記三元触媒の温度が排気ガスを浄化しうる活性温度以上となったら前記オゾン供給手段によるオゾン供給を抑制または停止するオゾン供給制御手段を備えることを特徴とする。
前記三元触媒の下流に配置される排気ガスセンサと、
オープンループ制御により前記内燃機関の燃料噴射量を制御する第1噴射量制御手段と
前記三元触媒から流出する排気ガスが理論空燃比となるように前記排気ガスセンサの出力を燃料噴射量にフィードバックして、クローズドループ制御により燃料噴射量を制御する第2噴射量制御手段と、
前記オゾン供給手段によるオゾン供給の実行中に前記第1噴射量制御手段による燃料噴射量制御を実行し、該オゾン供給手段によるオゾン供給が停止したら内燃機関の燃料噴射量制御を前記第1噴射量制御手段による制御から前記第2噴射量制御手段による制御へ切り替える噴射量制御切替手段と、
を備えることを特徴とする。
[実施の形態1の構成]
図1は、本発明の実施の形態1の排気ガス浄化装置を説明するための図である。図1に示すように、実施の形態1の排気ガス浄化装置は、内燃機関10の排気通路12に、触媒装置20を有している。触媒装置20は、その内部にNOx保持材24を収納している。
上述したように、NOx保持材に含まれるNOx吸蔵物質(実施の形態1では、BaCO3)は排気ガス中のNOxを吸蔵する機能を有している。また、触媒に含まれる貴金属(実施の形態1では、Pt、Rh、Pd)は、排気ガスを浄化する際に活性点として機能する。これらの機能を併せて効果的に使用することは、NOx吸蔵還元と排気ガス浄化を効率よく行う上で極めて重要である。
以下図2乃至7を用いて、本発明の実施の形態1に関して行った実験結果を説明する。
図2は、本実験に用いられた測定系を示す図である。本測定系は、内燃機関の排気ガスを模したモデルガスを発生するために、モデルガス発生器230および複数のガスボンベ232を備えている。モデルガス発生器230は、ガスボンベ232内のガスを混合させて、下記の組成の模擬ガスを作成することができる。
模擬ガス組成: C3H6 1000ppm、
CO 7000ppm、
NO 1500ppm、
O2 7000ppm
CO2 10%、
H2O 3%
残部 N2
注入ガス組成: (1)O3 30000ppm、残部 O2
(2)O2のみ
そして、流量制御ユニット250により、注入ガスを所望の流量で供給することができる。
オゾン発生器246: 岩崎電気 OP100W
オゾン分析計248(上流側): 荏原実業 EG600
オゾン分析計264(下流側): 荏原実業 EG2001B
排ガス分析計260、262:
堀場製作所 MEXA9100D(HC、CO、NOx計測)
堀場製作所 VAI−510(CO2を計測)
図4は、本実験で用いた第1実施例サンプルおよび比較例サンプルを説明するための図である。図4(a)は、図3にも示したNOx保持材サンプル224および三元触媒サンプル226(すなわち第1実施例サンプル)を示している。NOx保持材サンプル224は、以下の手順で作成した。φ30mm×L25mm、4mil/400cpsiのコージェライト製ハニカムに、γ−Al2O3をコートした。コート量は120g/Lとした。これに、酢酸バリウムを吸水担持し、500℃で2時間焼成した。酢酸バリウムの担持量は、0.2mol/Lとした。このようにして作成した触媒を、炭酸水素アンモニウムを含む溶液に浸漬処理し、250℃で乾燥させた。
上記のような測定系において、下記の条件で、前述した各種組成の模擬ガスと注入ガスとを組み合わせて、試験体222に供給した。そして、下記の昇温速度で触媒温度が上昇するように電気炉を制御し、下流に流出するNOx濃度などを調べた。
温度:30℃〜500℃
昇温速度:10℃/min(一定)
模擬ガス流量:15L/min
注入ガス流量:3L/min
なお、注入ガスは30℃から300℃の範囲で供給し、300℃から500℃の範囲では注入ガスは供給せず模擬ガスのみを流通させた。
図6は、上記実験の第1の実験結果を説明するための図である。図6のグラフにあるように、第1実施例サンプル(NOx保持材サンプル224、三元触媒サンプル226)を用いた場合のほうが、比較例サンプル280の場合よりも、NOx、HC、COの全てにおいて高い浄化率を示していることがわかる。
図7は、上記実験の第2の実験結果を説明するための図である。図7は、NOx保持材サンプル224であってオゾンを添加して試験を行ったもの(以下「サンプルA」とも呼称)のコート層を掻き取り、IRスペクトルを用いて、NOx吸蔵状態の確認を行った。そして、比較のために、NOx保持材サンプル224であってオゾンを添加せずに模擬ガスを流通(すなわち、オゾン発生器246をOFFし、Air添加を模擬した環境)させたもの(以下、「サンプルB」とも呼称)についても、同様の測定を行った。
装置形式:Nicolet Magna IR550
雰囲気:乾燥Air
温度:25℃
スキャン回数:128
分解能:8cm-1
検出器:DTGS−KBr
サンプル希釈:サンプル/KBr=1/99で錠剤形式
(第1変形例)
実施の形態1では、NOx保持材24が、BaCO3がセラミックス担体上に担持されることにより構成されている。しかしながら、本発明における「NOx保持材」を構成する材料は、上記説明中に明記した材料に何ら限定されるものではない。すなわち、NOx保持材を構成するNOx吸蔵物質は、BaCO3に限られるものではなく、例えば特許第3551346号公報にあるように、Na、K、Cs、Rbなどのアルカリ金属、Ba、Ca、Srなどのアルカリ土類金属、Y、Ce、La、Prなどの希土類元素を必要に応じて用いることができる。
実施の形態1では、オゾン供給装置30により排気ガスにオゾンを添加している。このオゾン添加は、より好ましくは、以下に述べるような態様で行っても良い。オゾン(O3)を排気ガスに添加すると、気相反応により排気ガス中のNOxが酸化されることが知られている。具体的には、NOxとオゾンとが反応し、下記に示す反応が生じる。
NO+O3→NO2+O2・・・[1]
NO2+O3→NO3+O2・・・[2]
NO2+NO3→N2O5・・・[3]
尚、以下の説明では、[1]の反応式を「第1式」と、[2]の反応式を「第2式」と、[3]の反応式を「第3式」とも呼称する。なお、第3式は右方向への反応を示す矢印のみが記載されているが、左方向への反応も生じうる。
mol(O3)/mol(NO) > 1 ・・・ [4]
尚、以下の説明では、上記[4]の式を「第4式」とも呼称する。
また、オゾン供給量を更に増加し、混合ガス中の一酸化窒素に対するオゾンのモル比が2以上(mol(O3)/mol(NO)≧2)となるようにしてもよい。混合ガス中の一酸化窒素(NO)に対するオゾン(O3)のモル比が1よりも大きければ、上述した第1式によってNOがNO2へと酸化された後もオゾンが混合ガス中に未だ残存するため、第2式、第3式の反応が生じてNO3、N2O5が生成される。しかしながら、第1式の反応後に残存するオゾン量が微量な場合には、第2式、第3式の反応により生成されるNO3、N2O5の量も少なくなってしまう。
実施の形態1では、触媒装置20の外にオゾン供給装置30を設け、オゾン噴射口32を触媒装置20内に配置する構成で、オゾン供給を行った。しかしながら、本発明はこれに限られるものではない。公知となっている種々のオゾン発生装置およびオゾン発生方法を用いて、排気ガスへのオゾン添加を行うことができる。例えば、排気通路12内若しくは触媒装置20内に、プラズマ放電によって直接オゾンを生成するような構成としてもよい。
[実施の形態2の構成]
図8は、実施の形態2の装置を説明するための図である。実施の形態2の装置は、排気通路12に、触媒装置20にかえて触媒装置40を有している点で、実施の形態1と相違している。その他の実施の形態1と同様の構成については、同一の符号を付し、その説明を省略する。
実施の形態2の排気ガス浄化装置も、実施の形態1と同様に、排気ガスにオゾンを供給することで触媒に頼らずにNOx吸蔵反応を促進している。ところで、オゾンが排気ガスに供給された場合、排気ガス中のNOxが酸化されるとともに、触媒装置内に流れ込んだオゾンが内部の構造を酸化するという事態が生じうる。具体的には、オゾンが触媒へと流れ込んだ場合、触媒に含まれる貴金属が被毒(酸化)されうる。
実施の形態2では、実施の形態1と同様の測定系を用いて実験を行った。以下、その結果について説明する。
実施の形態2の実験で用いた測定系は、実施の形態1の試験体222を図9に示す試験体322に取り替えている点以外は、実施の形態1と同様の構成となっている。以下の説明では、試験体322の構成以外については、上述した実施の形態1の実験における測定系の説明を参照することとし、ここでは詳細な説明を省略する。
図10は、本実験で用いた実施例サンプルおよび比較例サンプルを説明するための図である。図10(a)は、図9にも示したNOx保持材サンプル324、オゾン分解触媒サンプル326、三元触媒サンプル328(すなわち、第2実施例サンプル)をそれぞれ示している。
上記のような構成で、実施の形態1と同様に、模擬ガスへと注入ガスの混合ガスを試験体322へ供給した。その後、実施の形態1と同様の演算手法により浄化率を算出した。
図11は、上述した内容で行った実験の結果を示す図であり、試験体322内の触媒の温度が30℃から500℃の間のNOx、HC、CO浄化率を示す図である。図11のグラフにあるように、第2実施例サンプル(NOx保持材サンプル324、オゾン分解触媒326、三元触媒サンプル328)を用いた場合のほうが、比較例サンプル380、382を用いた場合よりも、NOx、HC、COの全てにおいて高い浄化率を示していることがわかる。
実施の形態2では、活性点として機能する貴金属としてPtおよびRhを含ませた三元触媒46を用いている。しかしながら、本発明はこれに限られるものではない。排気ガス浄化装置の三元触媒にオゾンの影響(被毒)を受け活性機能が低下する種々の貴金属を含ませている場合であれば、本発明の思想、即ちオゾン分解触媒を三元触媒上流に配置する思想を用いることにより、実施の形態2と同様の効果を得ることができる。
[実施の形態3の構成]
図12は、本発明の実施の形態3の装置を説明するための図である。実施の形態3は、実施の形態1の装置に、温度センサ60を追加したものである。以下、実施の形態1と同様の構成については、同一の符号を付し、その説明を省略する。
実施の形態3においても、実施の形態1と同様に、排気ガスにオゾンを供給することで触媒に頼らずにNOx吸蔵反応を促進している。オゾン供給の手法を用いることにより、内燃機関の始動時など低温状況下でもNOxの酸化を確実に行い、NOx吸蔵を促進することができる。
以下、図13を用いて、実施の形態3が行う具体的処理を説明する。図13は、実施の形態3においてECU50が実行するルーチンのフローチャートである。このルーチンは、内燃機関10の始動時、特に低温始動時(Cold Start)に実行される。なお、本実施の形態では、予め実験などにより、三元触媒26が十分な排気ガス浄化能力を発揮できる活性温度T1を把握し、ECU50に記憶しておくこととする。
(第1変形例)
実施の形態3では、実施の形態1の構成に対して、図13のルーチンを実行させた。しかしながら、実施の形態1に換えて、実施の形態2の構成に対して同様に図13のルーチンを実行させることとしても良い。すなわち、実施の形態2の構成に対して、三元触媒46に温度センサ60を接続して、図13のルーチンを実行させることとしても良い。
実施の形態3では、三元触媒26が十分な排気ガス浄化能力を発揮できる活性温度となったら、オゾン供給を完全に停止した。しかしながら、本発明はこれに限られるものではない。三元触媒26が活性温度となったらオゾンの使用量を徐々に低減(抑制)し、その後供給を停止することとしてもよい。
実施の形態3では、温度センサ60の出力に基づいて三元触媒26の温度を検知し、オゾン供給を制御した。しかしながら、本発明はこれに限られず、例えば、内燃機関10の運転状態や排気ガスの温度、始動後に十分な時間が経過したか否かなどにより、三元触媒26が十分な排気ガス浄化能力を発揮する活性温度に達したか否かを判断してもよい。
[実施の形態4の構成]
図12は、本発明の実施の形態4の装置を説明するための図である。実施の形態4は、実施の形態3の装置に、更に空燃比センサ70を備えたものである。以下、実施の形態3と同様の構成については、同一の符号を付し、その説明を省略する。
実施の形態4においても、実施の形態3と同様に、排気ガスにオゾンを供給することで触媒に頼らずにNOx吸蔵反応を促進している。オゾン供給の手法を用いることにより、内燃機関の始動時など低温状況下でもNOxの酸化を確実に行い、NOx吸蔵を促進することができる。
以下、図15を用いて、実施の形態4の装置が行う具体的処理を説明する。図15は、実施の形態4において実行されるルーチンのフローチャートであり、内燃機関10の始動時、低温状態(例えば、Cold Start時)において実行される。なお、図15のルーチンのステップS300〜S330の処理は、実施の形態3と同様の処理であるため、その説明を省略する。そして、実施の形態4における上記ステップ実行中は、ストイキ条件の運転がなされるように内燃機関10の燃料噴射量がオープンループ制御されているものとする。
(第1変形例)
実施の形態4では、実施の形態1の構成に対して、図15のルーチンを実行させた。しかしながら、実施の形態1に換えて、実施の形態2の構成に対して同様に図15のルーチンを実行させることとしても良い。すなわち、実施の形態2の構成に対して、三元触媒46に温度センサ60を接続し、三元触媒46の下流に空燃比センサ70を配置して、図15のルーチンを実行させることとしても良い。
実施の形態4の具体的処理では、ステップS440において燃料噴射量の制御をオープンループ制御からクローズドループ制御(フィードバック制御)へと切り替えて、その後、ステップS490のルーチン停止条件の成立が認められたら、通常の運転状態に移行するようにした。しかしながら、本発明はこれに限られるものではない。通常の運転状態が燃料噴射量のフィードバック制御を含むような構成の場合には、実施の形態4とは異なり、オープンループ制御から、フィードバック制御を含む通常の運転状態へと直接移行することとしてもよい。
実施の形態3では、主に、「触媒温度に応じてオゾンおよび空気供給の切替を行う」という思想(具体的には、図13のルーチンのステップS300〜S330の処理に相当し、以下「第3の思想」とも呼称する)について説明している。そして、実施の形態4では、主に、「NOx放出反応時に燃料噴射量を補正する」という思想(具体的には、図15のルーチンのステップS440〜S490の処理に相当し、以下「第4の思想」とも呼称する)について説明している。
20、40 触媒装置 24 NOx保持材
26、48 三元触媒 30 オゾン供給装置
32 オゾン噴射口 34 空気入口
46 オゾン分解触媒 50 ECU
60 温度センサ 70 空燃比センサ
Claims (6)
- 内燃機関の排気通路に配置されるNOx保持材と、
前記NOx保持材の下流に配置される三元触媒と、
前記NOx保持材に流れ込む排気ガスと混合するようにオゾン(O3)を供給するオゾン供給手段と、
を備えることを特徴とする内燃機関の排気ガス浄化装置。 - 前記NOx保持材の下流であってかつ前記三元触媒の上流に、オゾン分解物質を含むオゾン分解触媒を備えることを特徴とする請求項1記載の内燃機関の排気ガス浄化装置。
- 前記オゾン分解物質はパラジウム(Pd)を含むことを特徴とする請求項1または2のいずれか1項記載の内燃機関の排気ガス浄化装置。
- 前記三元触媒が白金(Pt)またはロジウム(Rh)を含むことを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項記載の内燃機関の排気ガス浄化装置。
- 前記三元触媒の温度が排気ガスを浄化しうる活性温度以上となったら前記オゾン供給手段によるオゾン供給を抑制または停止するオゾン供給制御手段を備えることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項記載の内燃機関の排気ガス浄化装置。
- 前記三元触媒の下流に配置される排気ガスセンサと、
オープンループ制御により前記内燃機関の燃料噴射量を制御する第1噴射量制御手段と
前記三元触媒から流出する排気ガスが理論空燃比となるように前記排気ガスセンサの出力を燃料噴射量にフィードバックして、クローズドループ制御により燃料噴射量を制御する第2噴射量制御手段と、
前記オゾン供給手段によるオゾン供給の実行中に前記第1噴射量制御手段による燃料噴射量制御を実行し、該オゾン供給手段によるオゾン供給が停止したら内燃機関の燃料噴射量制御を前記第1噴射量制御手段による制御から前記第2噴射量制御手段による制御へ切り替える噴射量制御切替手段と、
を備えることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項記載の内燃機関の排気ガス浄化装置。
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