JP2007049169A - 3−5族化合物半導体発光素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】発光効率の高い発光素子を提供する。
【解決手段】基板上に少なくとも発光層と電荷注入層とを有し、該発光層は一般式Inx Gay Alz N(0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1、x+y+z=1)で表され、該電荷注入層は一般式Inx'Gay'Alz'N(0≦x’≦1、0≦y’≦1、0≦z’≦1、x’+y’+z’=1)で表され、該発光層よりも大きなバンドギャップを有する化合物半導体であり、発光層と基板との間に、少なくとも3層からなる下地層を有し、該下地層は一般式Inu Gav Alw N(0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1、u+v+w=1)で表される化合物半導体であり、該下地層中の少なくとも1つの層がこれよりInN混晶比の小さな2つの層に挟まれて接してなり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.05以上大きいことを特徴とする化合物半導体素子。
【選択図】図1
【解決手段】基板上に少なくとも発光層と電荷注入層とを有し、該発光層は一般式Inx Gay Alz N(0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1、x+y+z=1)で表され、該電荷注入層は一般式Inx'Gay'Alz'N(0≦x’≦1、0≦y’≦1、0≦z’≦1、x’+y’+z’=1)で表され、該発光層よりも大きなバンドギャップを有する化合物半導体であり、発光層と基板との間に、少なくとも3層からなる下地層を有し、該下地層は一般式Inu Gav Alw N(0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1、u+v+w=1)で表される化合物半導体であり、該下地層中の少なくとも1つの層がこれよりInN混晶比の小さな2つの層に挟まれて接してなり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.05以上大きいことを特徴とする化合物半導体素子。
【選択図】図1
Description
本発明は一般式Inu Gav Alw N(ただし、u+v+w=1、0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1)で表される3−5族化合物半導体及びそれを用いてなる発光素子に関する。
紫外もしくは青色の発光ダイオード又は紫外もしくは青色のレーザダイオード等の発光素子の材料として、一般式Inx Gay Alz N(ただし、x+y+z=1、0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1)で表される3−5族化合物半導体が知られている。以下、この一般式中のx、y及びzをそれぞれInN混晶比、GaN混晶比、及びAlN混晶比と記すことがある。該3−5族化合物半導体ではとくにInNを混晶比で10%以上含むものはInN混晶比に応じて可視領域での発光波長を調整できるため、表示用途に特に重要である。
該3−5族化合物半導体はサファイア、GaAs、ZnO等の種々の基板の上に成膜することが試みられているが、格子定数や化学的性質が該化合物半導体と大きく異なるため、充分高品質の結晶が得られていない。このため、該化合物半導体と格子定数、化学的性質がよく似ているGaNの結晶をまず成長し、この上に該化合物半導体を成長することで優れた結晶を得ることが試みられている(特公昭55−3834号公報)。また、最近、Inx Gay N(ただし、x+y=1、0<x<1、0<y<1。)で表される半導体を活性層とする発光素子において、発光層の厚さを20Å程度とすることにより、高効率の発光素子が実現できることが報告されている(ジャパニーズ・ジャーナル・オブ・アプライド・フィジックス、1995年、34巻、L797ページ)。しかし、この場合でも、発光層のInN混晶比を高くするにつれて発光効率が低下することが報告されている。
本発明の目的は、結晶性が高く、高品質の3−5族化合物半導体及びこれを用いた発光効率が高い発光素子を提供することにある。
本発明者らはこのような状況をみて鋭意検討の結果、発光層と基板との間に少なくとも3層からなる特定の下地層を設けることにより、該下地層の上に成長する層の結晶性が著しく改善されることを見出し、本発明に至った。
即ち、本発明は、(1)基板の上に少なくとも発光層と電荷注入層とを有し、該発光層は一般式Inx Gay Alz N(式中、0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1、x+y+z=1)で表されるノンドープの3−5族化合物半導体であり、該電荷注入層は一般式Inx'Gay'Alz'N(式中、0≦x’≦1、0≦y’≦1、0≦z’≦1、x’+y’+z’=1)で表され、該発光層よりも大きなバンドギャップを有する3−5族化合物半導体であり、該発光層は2つの電荷注入層に挟まれて接してなる3−5族化合物半導体において、発光層と基板との間に、少なくとも3層からなる下地層を有し、該下地層を形成する層は一般式Inu Gav Alw N(式中、0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1、u+v+w=1)で表される3−5族化合物半導体であり、該下地層中の少なくとも1つの層がこれよりInN混晶比の小さな2つの層に挟まれて接してなり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.05以上大きいことを特徴とする3−5族化合物半導体に係るものである。
また、本発明は、(2)前記(1)記載の3−5族化合物半導体を用いてなる発光素子に係るものである。
即ち、本発明は、(1)基板の上に少なくとも発光層と電荷注入層とを有し、該発光層は一般式Inx Gay Alz N(式中、0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1、x+y+z=1)で表されるノンドープの3−5族化合物半導体であり、該電荷注入層は一般式Inx'Gay'Alz'N(式中、0≦x’≦1、0≦y’≦1、0≦z’≦1、x’+y’+z’=1)で表され、該発光層よりも大きなバンドギャップを有する3−5族化合物半導体であり、該発光層は2つの電荷注入層に挟まれて接してなる3−5族化合物半導体において、発光層と基板との間に、少なくとも3層からなる下地層を有し、該下地層を形成する層は一般式Inu Gav Alw N(式中、0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1、u+v+w=1)で表される3−5族化合物半導体であり、該下地層中の少なくとも1つの層がこれよりInN混晶比の小さな2つの層に挟まれて接してなり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.05以上大きいことを特徴とする3−5族化合物半導体に係るものである。
また、本発明は、(2)前記(1)記載の3−5族化合物半導体を用いてなる発光素子に係るものである。
本発明の3−5族化合物半導体は、結晶性が高く、高品質であり、これを用いた発光素子は発光効率が高く、工業的価値が大きい。
次に、本発明を詳細に説明する。
次に、本発明を詳細に説明する。
本発明における3−5族化合物半導体とは、基板上に下地層と量子井戸構造からなる層をこの順に有するものである。ここで、量子井戸構造とは、一般式Inx Gay Alz N(ただし、x+y+z=1、0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1)で表される層(以下、発光層と記すことがある。)が、一般式Inx'Gay'Alz'N(式中、0≦x’≦1、0≦y’≦1、0≦z’≦1、x’+y’+z’=1)で表され、発光層より大きなバンドギャップを有する層(以下、電荷注入層と記すことがある。)に挟まれて接しているものである。なお、2つの電荷注入層を表す一般式におけるx’、y’、z’は、互いに同一でも異なってもよい。
次に、本発明における下地層とは、少なくとも3層からなり、いずれの層も一般式Inu Gav Alw N(式中、0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1、u+v+w=1)で表される。なお、下地層中の少なくとも3つの層を表す一般式におけるu、v、wは、互いに同一でも異なってもよい。
本発明における下地層において、該下地層中の少なくとも1つの層が、この層のInN混晶比より小さなInN混晶比を有する2つの層に挟まれて接している。
本発明における下地層中の、InN混晶比の小さな層に挟まれた層のことを、以下、歪層と記すことがある。
本発明における下地層において、該下地層中の少なくとも1つの層が、この層のInN混晶比より小さなInN混晶比を有する2つの層に挟まれて接している。
本発明における下地層中の、InN混晶比の小さな層に挟まれた層のことを、以下、歪層と記すことがある。
該歪層と、基板側から歪層と接する層とを比較して、歪層と、基板側から歪層と接する層とのInNの混晶比の差は、0.05以上である。更に好ましくは0.1以上、特に好ましくは0.2以上である。該混晶比の差が、0.05より小さい場合、本発明の効果が充分ではない。
該歪層の厚さは、5Å以上であることが好ましい。該歪層の厚さが5Å未満の場合にはその効果が十分でない。
また、該歪層は、格子歪を有するため、その厚さが大きすぎる場合にはあらたに欠陥を発生することがある。この場合には、該歪層の上に成長する層の結晶性はかえって低下するので好ましくない。歪層の厚さの好ましい上限は歪層と歪層の前に成長する層とのInN混晶比の差に依存する。すなわち、該InN混晶比の差が0.3以下の場合、歪層の厚さについては該混晶比の差と厚さ(Å)との積が30以下であることが好ましい。ただし、該InN混晶比の差が0.3を超える場合には、歪層の厚さは100Å以下が好ましい。具体的には、該InN混晶比の差が0.05の場合、歪層の厚さは600Å以下が好ましい。また、該InN混晶比の差が0.3の場合、歪層の厚さは100Å以下が好ましい。
歪層の数は1層で、本発明の効果は得られるが、歪層の数を複数にすることで、さらに大きな効果が得られる場合がある。このような下地層の例としては、m層のInN混晶比の大きな層と(m+1)層のInN混晶比の小さな層とが、交互に積層してなる(2m+1)層からなる構造が挙げられる。ただし、mは2以上の正の整数である。
このような複数の歪層を含む積層構造の下地層においては、各々の歪層の厚さは一定のままInN混晶比を少しずつ変化させてもよく、又は変化させなくてもよい。また、各々の歪層のInN混晶比は、一定のまま層の厚さを臨界膜厚を超えない範囲で少しずつ変化させてもよい。
歪層よりInN混晶比の小さな層も、InN混晶比又は層の厚さを少しずつ変化させてもよく、同一であってもよい。
該歪層の厚さは、5Å以上であることが好ましい。該歪層の厚さが5Å未満の場合にはその効果が十分でない。
また、該歪層は、格子歪を有するため、その厚さが大きすぎる場合にはあらたに欠陥を発生することがある。この場合には、該歪層の上に成長する層の結晶性はかえって低下するので好ましくない。歪層の厚さの好ましい上限は歪層と歪層の前に成長する層とのInN混晶比の差に依存する。すなわち、該InN混晶比の差が0.3以下の場合、歪層の厚さについては該混晶比の差と厚さ(Å)との積が30以下であることが好ましい。ただし、該InN混晶比の差が0.3を超える場合には、歪層の厚さは100Å以下が好ましい。具体的には、該InN混晶比の差が0.05の場合、歪層の厚さは600Å以下が好ましい。また、該InN混晶比の差が0.3の場合、歪層の厚さは100Å以下が好ましい。
歪層の数は1層で、本発明の効果は得られるが、歪層の数を複数にすることで、さらに大きな効果が得られる場合がある。このような下地層の例としては、m層のInN混晶比の大きな層と(m+1)層のInN混晶比の小さな層とが、交互に積層してなる(2m+1)層からなる構造が挙げられる。ただし、mは2以上の正の整数である。
このような複数の歪層を含む積層構造の下地層においては、各々の歪層の厚さは一定のままInN混晶比を少しずつ変化させてもよく、又は変化させなくてもよい。また、各々の歪層のInN混晶比は、一定のまま層の厚さを臨界膜厚を超えない範囲で少しずつ変化させてもよい。
歪層よりInN混晶比の小さな層も、InN混晶比又は層の厚さを少しずつ変化させてもよく、同一であってもよい。
この歪層を含む下地層を発光層と基板の間に設けることにより、下地層の上に成長する層の結晶性を著しく向上させることができる。この効果は、該化合物半導体を後述の有機金属気相成長法を用いて、常圧で成長する場合でも認められるが、減圧下で成長する場合に特にその効果が著しい。
結晶性は、加熱したリン酸と硫酸の混酸で処理した該化合物半導体表面に発生するエッチピットの密度により確認することができる。下地層の効果は、エッチピット密度の減少として現われることから、該化合物半導体結晶中に存在する転位の伝搬を下地層が抑制しているものと考えられる。
結晶性は、加熱したリン酸と硫酸の混酸で処理した該化合物半導体表面に発生するエッチピットの密度により確認することができる。下地層の効果は、エッチピット密度の減少として現われることから、該化合物半導体結晶中に存在する転位の伝搬を下地層が抑制しているものと考えられる。
更に、本発明においては、下地層中のInN混晶比の小さな2つの層のうち基板側の層と発光層との間の少なくとも1つの層にn型不純物がドープされてなることを特徴とする。具体的には、歪層又は歪層の上に成長されたInN混晶比の小さな層などにn型不純物がドープされたものが挙げられる。
こうすることによって、該歪層のInN混晶比は、これと接合する層のInN混晶比よりも高いため、該歪層のバンドギャップがこれと接合する層のバンドギャップよりも小さくなる場合があっても、注入されたキャリアが歪層中で再結合し、発光層での再結合効率が低下することを避けることができる。
該n型にドープされた層の好ましいキャリア濃度は、1×1017cm-3以上、更に好ましくは1×1018cm-3以上である。
こうすることによって、該歪層のInN混晶比は、これと接合する層のInN混晶比よりも高いため、該歪層のバンドギャップがこれと接合する層のバンドギャップよりも小さくなる場合があっても、注入されたキャリアが歪層中で再結合し、発光層での再結合効率が低下することを避けることができる。
該n型にドープされた層の好ましいキャリア濃度は、1×1017cm-3以上、更に好ましくは1×1018cm-3以上である。
本発明の3−5族化合物半導体の構造の1例を図1に示す。図1に示す例は、歪層2及びn型層1とn型層3からなる下地層と、2つの電荷注入層4と6が発光層5を挟んで接してなる量子井戸構造からなる層と、p型層7とをこの順に積層したものである。
n型層1又はn型層3にn電極、p型層7にp電極を設け、順方向に電圧を加えることで電流が注入され、発光層5からの発光が得られ、本発明の発光素子が得られる。
n型層1又はn型層3にn電極、p型層7にp電極を設け、順方向に電圧を加えることで電流が注入され、発光層5からの発光が得られ、本発明の発光素子が得られる。
電荷注入層4でのn型キャリア濃度が充分に高い場合、該電荷注入層4にn電極を形成してもよい。
また、n型層3のバンドギャップが発光層より大きい場合には、該n型層3と電荷注入層4とを別の層として分けずに、該n型層3に電荷注入層としての役割を兼ねさせて、電荷注入層4を成長しなくてもよい。
また、電荷注入層6でのp型キャリア濃度が充分に高い場合、該電荷注入層6に電極を形成してもよい。この場合、p型層7は形成しなくてもよい。
ただし、電荷注入層4又は電荷注入層6に高濃度にドーピングを行なうと、これらの層の結晶性が低下することがある。このような場合、発光特性又は電気特性が低下するので好ましくない。このような場合には電荷注入層4又は電荷注入層6中の不純物濃度を低くする必要がある。結晶性を低下させない不純物の濃度範囲としては、好ましくは1×1018cm-3以下、更に好ましくは1×1017cm-3以下である。
また、n型層3のバンドギャップが発光層より大きい場合には、該n型層3と電荷注入層4とを別の層として分けずに、該n型層3に電荷注入層としての役割を兼ねさせて、電荷注入層4を成長しなくてもよい。
また、電荷注入層6でのp型キャリア濃度が充分に高い場合、該電荷注入層6に電極を形成してもよい。この場合、p型層7は形成しなくてもよい。
ただし、電荷注入層4又は電荷注入層6に高濃度にドーピングを行なうと、これらの層の結晶性が低下することがある。このような場合、発光特性又は電気特性が低下するので好ましくない。このような場合には電荷注入層4又は電荷注入層6中の不純物濃度を低くする必要がある。結晶性を低下させない不純物の濃度範囲としては、好ましくは1×1018cm-3以下、更に好ましくは1×1017cm-3以下である。
ところで、該化合物半導体でInを含まないものは、適切なバッファ層を用いることで、Inを含むものに比べて比較的高品質のものが得やすいことが知られている。このため、まず基板上に、Inを含まない層を成長した後、電荷注入層及び発光層を作製することが好ましい。しかし、電荷注入層としてInを含む層を用いる場合、あらかじめ基板上に成長したInを含まない層との格子不整合により電荷注入層に欠陥が発生する場合がある。このような場合、本発明における下地層を、あらかじめ成長したInを含まない層と電荷注入層との間に挿入することで、電荷注入層での欠陥の発生を抑制することことができる。
次に発光層について説明する。
該3−5族化合物半導体の格子定数は、混晶比により大きく変化するため、該3−5族化合物半導体の発光層と電荷注入層とのあいだの格子定数に大きな差がある場合、格子不整合による歪みの大きさに応じて発光層の厚さを小さくすることが好ましい。
好ましい発光層の厚さの範囲は歪みの大きさに依存する。電荷注入層としてGaa Alb N(ただし、a+b=1、0≦a≦1、0≦b≦1)で表される層の上にInN混晶比が10%以上の発光層を積層する場合、発光層の好ましい厚さは5Å以上90Å以下である。発光層の厚さが5Åより小さい場合、発光効率が充分でなくなる。また、90Åより大きい場合、欠陥が発生しやはり発光効率が充分でなくなる。
該3−5族化合物半導体の格子定数は、混晶比により大きく変化するため、該3−5族化合物半導体の発光層と電荷注入層とのあいだの格子定数に大きな差がある場合、格子不整合による歪みの大きさに応じて発光層の厚さを小さくすることが好ましい。
好ましい発光層の厚さの範囲は歪みの大きさに依存する。電荷注入層としてGaa Alb N(ただし、a+b=1、0≦a≦1、0≦b≦1)で表される層の上にInN混晶比が10%以上の発光層を積層する場合、発光層の好ましい厚さは5Å以上90Å以下である。発光層の厚さが5Åより小さい場合、発光効率が充分でなくなる。また、90Åより大きい場合、欠陥が発生しやはり発光効率が充分でなくなる。
また、発光層の厚さを小さくすることで、電荷を高密度に発光層に閉じ込めることができるため、発光効率を向上させることができる。このため、格子定数の差が上記の例よりも小さい場合でも、発光層の厚さは上記の例と同様にすることが好ましい。
発光層がAlを含む場合、O等の不純物を取り込みやすく、発光効率が下がることがある。このような場合には、発光層としてはAlを含まない一般式Inx Gay N(ただし、x+ y= 1、0<x≦1、0≦y<1)で表されるものを利用することができる。
発光層がAlを含む場合、O等の不純物を取り込みやすく、発光効率が下がることがある。このような場合には、発光層としてはAlを含まない一般式Inx Gay N(ただし、x+ y= 1、0<x≦1、0≦y<1)で表されるものを利用することができる。
電荷注入層と発光層とのバンドギャップの差は0.1eV以上であることが好ましい。電荷注入層と発光層のバンドギャップの差が0.1eVより小さい場合、発光層へのキャリアの閉じ込めが充分でなく、発光効率が低下する。より好ましくは0.3ev以上である。ただし、電荷注入層のバンドギャップが5eVを越えると電荷注入に必要な電圧が高くなるため、電荷注入層のバンドギャップは5eV以下が好ましい。
電荷注入層の厚さは、10Å以上、5000Å以下が好ましい。電荷注入層の厚さが5Åより小さくても、5000Åより大きくても、発光効率が低下するため好ましくない。更に好ましくは10Å以上2000Å以下である。
発光層は1層であってもよいが、複数あってもよい。このような構造の例としては、n層の発光層と、(n+1)層の発光層よりもバンドギャップの大きな層とが、交互に積層してなる(2n+1)層の積層構造が挙げられる。ここでnは正の整数であり、1以上50以下であることが好ましく、さらに好ましくは1以上30以下である。nが50以上の場合には、発光効率が下がり、成長に時間がかかるのであまり好ましくない。このような複数の発光層を有する構造は、強い光出力が必要な半導体レーザーを作製する場合に特に有用である。
電荷注入層の厚さは、10Å以上、5000Å以下が好ましい。電荷注入層の厚さが5Åより小さくても、5000Åより大きくても、発光効率が低下するため好ましくない。更に好ましくは10Å以上2000Å以下である。
発光層は1層であってもよいが、複数あってもよい。このような構造の例としては、n層の発光層と、(n+1)層の発光層よりもバンドギャップの大きな層とが、交互に積層してなる(2n+1)層の積層構造が挙げられる。ここでnは正の整数であり、1以上50以下であることが好ましく、さらに好ましくは1以上30以下である。nが50以上の場合には、発光効率が下がり、成長に時間がかかるのであまり好ましくない。このような複数の発光層を有する構造は、強い光出力が必要な半導体レーザーを作製する場合に特に有用である。
発光層に不純物をドープすることで、発光層のバンドギャップとは異なる波長で発光させることができる。これは不純物からの発光であるため、不純物発光とよばれる。不純物発光の場合、発光波長は発光層の3族元素の組成と不純物元素により決まる。この場合、発光層のInN混晶比は5%以上が好ましい。InN混晶比が5%より小さい場合、発光する光はほとんど紫外線であり、充分な明るさを感じることができない。InN混晶比を増やすにつれて発光波長が長くなり、発光波長を紫から青、緑へと調整できる。
不純物発光に適した不純物としては、2族元素が好ましい。2族元素のなかでは、Mg、Zn、Cdをドープした場合、発光効率が高いので好適である。特にZnが好ましい。これらの元素の濃度は、いずれも1018〜1022cm-3が好ましい。発光層にはこれらの2族元素とともにSi又はGeを同時にドープしてもよい。Si、Geの好ましい濃度範囲は1018〜1022cm-3である。
不純物発光の場合、一般に発光スペクトルがブロードになり、また注入電荷量が増すにつれて発光スペクトルがシフト場合がある。このため、高い色純度が要求される場合や狭い波長範囲に発光パワーを集中させることが必要な場合、バンド端発光を利用する方が有利である。バンド端発光による発光素子を実現するためには、発光層に含まれる不純物の量を低く抑えなければならない。具体的には、Si、Ge、Mg、Cd及びZnの各元素について、濃度が1019cm-3以下が好ましい。更に好ましくは1018cm-3以下である。
バンド端発光を利用する場合、発光効率は発光層中の欠陥に依存し、欠陥が多くなるにしたがい大きく低下するため、発光層中の欠陥はなるべく少なくする必要がある。したがって、本発明における下地層は、バンド端を利用する発光素子の発光効率の向上に大きな効果がある。
発光層のInN混晶比が増大し、発光波長が長くなるにつれて、発光効率が低下する場合がある。この場合には、基板側の電荷注入層4のAlN混晶比を増大させることにより、発光効率の低下を抑えてInN混晶比を増大させることができる。
バンド端発光を利用する場合、発光効率は発光層中の欠陥に依存し、欠陥が多くなるにしたがい大きく低下するため、発光層中の欠陥はなるべく少なくする必要がある。したがって、本発明における下地層は、バンド端を利用する発光素子の発光効率の向上に大きな効果がある。
発光層のInN混晶比が増大し、発光波長が長くなるにつれて、発光効率が低下する場合がある。この場合には、基板側の電荷注入層4のAlN混晶比を増大させることにより、発光効率の低下を抑えてInN混晶比を増大させることができる。
該3−5族化合物半導体においては、発光層のInNの混晶比が高い場合、熱的な安定性が充分でなく、結晶成長中、又は半導体プロセスで劣化を起こす場合がある。このような劣化を防止する目的のためInN混晶比の高い発光層の上に、InN混晶比の低い電荷注入層6を積層し、この層に保護層としての機能を持たせることができる(以下、この場合の電荷注入層を保護層と記すことがある。
)。該保護層に充分な保護機能をもたせるためには、該保護層のInNの混晶比は10%以下、AlNの混晶比は5%以上が好ましい。更に好ましくはInN混晶比が5%以下、AlN混晶比が10%以上である。
)。該保護層に充分な保護機能をもたせるためには、該保護層のInNの混晶比は10%以下、AlNの混晶比は5%以上が好ましい。更に好ましくはInN混晶比が5%以下、AlN混晶比が10%以上である。
また、該保護層に充分な保護機能を持たせるためには、該保護層の厚さは10Å以上1μm以下が好ましい。保護層の厚さが10Åより小さいと充分な効果が得られない。また、1μmより大きい場合には発光効率が減少するので好ましくない。更に好ましくは、50Å以上5000Å以下である。
次に本発明に用いられる基板、及び成長方法について説明する。
該3−5族化合物半導体の結晶成長用基板としては、サファイア、ZnO、GaAs、Si、SiC、NGO(NdGaO3 )、スピネル(MgAl2 O4 )等が用いられる。とくにサファイアは透明であり、また大面積の高品質の結晶が得られるため重要である。
該3−5族化合物半導体の結晶成長用基板としては、サファイア、ZnO、GaAs、Si、SiC、NGO(NdGaO3 )、スピネル(MgAl2 O4 )等が用いられる。とくにサファイアは透明であり、また大面積の高品質の結晶が得られるため重要である。
該3−5族化合物半導体の製造方法としては、分子線エピタキシー(以下、MBEと記すことがある。)法、有機金属気相成長(以下、MOVPEと記すことがある。)法、ハイドライド気相成長(以下、HVPEと記すことがある。)法などが挙げられる。なお、MBE法を用いる場合、窒素原料としては、窒素ガス、アンモニア、及びその他の窒素化合物を気体状態で供給する方法である気体ソース分子線エピタキシー(以下、GSMBEと記すことがある。)法が一般的に用いられている。この場合、窒素原料が化学的に不活性で、窒素原子が結晶中に取り込まれにくいことがある。その場合には、マイクロ波などにより窒素原料を励起して、活性状態にして供給することで、窒素の取り込み効率を上げることができる。
次に、本発明の3−5族化合物半導体のMOVPE法による製造方法について説明する。
MOVPE法の場合、以下のような原料を用いることができる。
即ち、3族原料としては、トリメチルガリウム[(CH3 )3 Ga、以下TMGと記すことがある。]、トリエチルガリウム[(C2 H5 )3 Ga、以下TEGと記すことがある。]等の一般式R1 R2 R3 Ga(ここで、R1 、R2 、R3 は低級アルキル基を示す。)で表されるトリアルキルガリウム;トリメチルアルミニウム[(CH3 )3 Al]、トリエチルアルミニウム[(C2 H5 )3 Al、以下TEAと記すことがある。]、トリイソブチルアルミニウム[(i−C4 H9 )3 Al]等の一般式R1 R2 R3 Al(ここで、R1 、R2 、R3 は前期の定義と同じである。)で表されるトリアルキルアルミニウム;トリメチルアミンアラン[(CH3 )3 N:AlH3 ];トリメチルインジウム[(CH3 )3 In、以下TMIと記すことがある。]、トリエチルインジウム[(C2 H5 )3 In]等の一般式R1 R2 R3 In(ここで、R1 、R2 、R3 は前期の定義と同じである。)で表されるトリアルキルインジウム等が挙げられる。これらは単独又は混合して用いられる。
MOVPE法の場合、以下のような原料を用いることができる。
即ち、3族原料としては、トリメチルガリウム[(CH3 )3 Ga、以下TMGと記すことがある。]、トリエチルガリウム[(C2 H5 )3 Ga、以下TEGと記すことがある。]等の一般式R1 R2 R3 Ga(ここで、R1 、R2 、R3 は低級アルキル基を示す。)で表されるトリアルキルガリウム;トリメチルアルミニウム[(CH3 )3 Al]、トリエチルアルミニウム[(C2 H5 )3 Al、以下TEAと記すことがある。]、トリイソブチルアルミニウム[(i−C4 H9 )3 Al]等の一般式R1 R2 R3 Al(ここで、R1 、R2 、R3 は前期の定義と同じである。)で表されるトリアルキルアルミニウム;トリメチルアミンアラン[(CH3 )3 N:AlH3 ];トリメチルインジウム[(CH3 )3 In、以下TMIと記すことがある。]、トリエチルインジウム[(C2 H5 )3 In]等の一般式R1 R2 R3 In(ここで、R1 、R2 、R3 は前期の定義と同じである。)で表されるトリアルキルインジウム等が挙げられる。これらは単独又は混合して用いられる。
次に5族原料としては、アンモニア、ヒドラジン、メチルヒドラジン、1、1−ジメチルヒドラジン、1、2−ジメチルヒドラジン、t−ブチルアミン、エチレンジアミンなどが挙げられる。これらは単独又は混合して用いられる。これらの原料のうち、アンモニアとヒドラジンは分子中に炭素原子を含まないため、半導体中への炭素の汚染が少なく好適である。
該3−5族化合物半導体のp型ドーパントとして、2族元素が重要である。具体的にはMg,Zn,Cd,Hg,Beが挙げられるが、このなかでは低抵抗のp型のものがつくりやすいMgが好ましい。
Mgドーパントの原料としては、ビスシクロペンタジエニルマグネシウム、ビスメチルシクロペンタジエニルマグネシウム、ビスエチルシクロペンタジエニルマグネシウム、ビス−n−プロピルシクロペンタジエニルマグネシウム、ビス−i−プロピルシクロペンタジエニルマグネシウム等の一般式(RC5 H4 )2 Mg(ただし、Rは水素又は炭素数1以上4以下の低級アルキル基を示す。)で表される有機金属化合物が適当な蒸気圧を有するために好適である。
Mgドーパントの原料としては、ビスシクロペンタジエニルマグネシウム、ビスメチルシクロペンタジエニルマグネシウム、ビスエチルシクロペンタジエニルマグネシウム、ビス−n−プロピルシクロペンタジエニルマグネシウム、ビス−i−プロピルシクロペンタジエニルマグネシウム等の一般式(RC5 H4 )2 Mg(ただし、Rは水素又は炭素数1以上4以下の低級アルキル基を示す。)で表される有機金属化合物が適当な蒸気圧を有するために好適である。
該3−5族化合物半導体のn型ドーパントとして、4族元素と6族元素が重要である。具体的にはSi、Ge、Oが挙げられるが、この中では低抵抗のn型がつくりやすく、原料純度の高いものが得られるSiが好ましい。Siドーパントの原料としては、シラン(SiH4 )、ジシラン(Si2 H6 )などが好適である。
該3−5族化合物半導体の製造に用いることができるMOVPE法による成長装置としては、通常の単枚取り又は複数枚取りのものが挙げられる。複数枚取りのものでは、ウエファ面内でのエピ膜の均一性を確保するためには、減圧で成長することが望ましい。複数枚取り装置での好ましい成長圧力の範囲は、0.001気圧以上0.8気圧以下である。
キャリアガスとしては、水素、窒素、アルゴン、ヘリウム等のガスを単独又は混合して用いることができる。ただし、水素をキャリアガス中に含む場合、高いInN混晶比の該化合物半導体を成長すると充分な結晶性が得られない場合がある。この場合、キャリアガス中の水素分圧を低くする必要がある。好ましい、キャリアガス中の水素の分圧は、0.1気圧以下である。
これらのキャリアガスのなかでは、動粘係数が大きく対流を起こしにくいという点で水素とヘリウムが挙げられる。ただし、ヘリウムは他のガスに比べて高価であり、また水素を用いた場合、前述のように該化合物半導体の結晶性がよくない。窒素、及びアルゴンは比較的安価であるため、大量にキャリアガスを使用する場合には好適に用いることができる。
以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
実施例1
MOVPE法により図2の構造の3−5族化合物半導体を作製した。
基板8としてサファイアC面を鏡面研磨したものを有機洗浄して用いた。成長方法については、低温成長バッファ層としてGaNを用いる2段階成長法を用いた。1/8気圧で、550℃で厚みが約300ÅのGaNバッファ層9、1050℃で厚さが約2.5μmのSiをドープしたGaNからなるn型層1、1500ÅのノンドープGaN層10を水素をキャリアガスとして成長した。
実施例1
MOVPE法により図2の構造の3−5族化合物半導体を作製した。
基板8としてサファイアC面を鏡面研磨したものを有機洗浄して用いた。成長方法については、低温成長バッファ層としてGaNを用いる2段階成長法を用いた。1/8気圧で、550℃で厚みが約300ÅのGaNバッファ層9、1050℃で厚さが約2.5μmのSiをドープしたGaNからなるn型層1、1500ÅのノンドープGaN層10を水素をキャリアガスとして成長した。
次に、基板温度を750℃、キャリアガスを窒素とし、キャリアガス、TEG、TMI、窒素で1ppmに希釈したシラン及びアンモニアをそれぞれ4slm、0.04sccm、0.6sccm、5sccm、4slm供給して、歪層2であるSiをドープしたIn0.3 Ga0.7 N層を70秒間成長した。成長中断として窒素とアンモニアだけを供給する状態を5分間保持した後、さらに同じ温度にてTEG、TEA、上述のシラン及びアンモニアをそれぞれ0.032sccm、0.008sccm、、5sccm、4slm供給して、SiをドープしたGa0.8 Al0.2 Nからなるn型層3を10分間成長した。
ただし、slm及びsccmとは気体の流量の単位で1slmは1分当たり、標準状態で1リットルの体積を占める重量の気体が流れていることを示し、1000sccmは1slmに相当する。
なお、この層2と層3の膜厚に関しては、同一の条件でより長い時間成長した層の厚さから求めた成長速度がそれぞれ43Å/分、30Å/分であるので、上記成長時間から求められる膜厚はそれぞれ50Å、300Åと計算できる。
ただし、slm及びsccmとは気体の流量の単位で1slmは1分当たり、標準状態で1リットルの体積を占める重量の気体が流れていることを示し、1000sccmは1slmに相当する。
なお、この層2と層3の膜厚に関しては、同一の条件でより長い時間成長した層の厚さから求めた成長速度がそれぞれ43Å/分、30Å/分であるので、上記成長時間から求められる膜厚はそれぞれ50Å、300Åと計算できる。
n型層3を成長後、成長圧力を1気圧、基板の温度を785℃とし、ノンドープのIn0.3 Ga0.7 Nの発光層5を50ÅとノンドープのGa0.8 Al0.2 Nの電荷注入層6を300Å成長した。
電荷注入層6を成長後、基板の温度を1100℃とし、MgをドープしたGaNからなるp型層7を5000Å成長した。こうして作製した試料を1気圧の窒素中800℃、20分の熱処理を行ない、Mgドープ層を低抵抗にした。
以上の例では、層9、1、10、2及び3が下地層である。また層3は電荷注入層としても機能する。
電荷注入層6を成長後、基板の温度を1100℃とし、MgをドープしたGaNからなるp型層7を5000Å成長した。こうして作製した試料を1気圧の窒素中800℃、20分の熱処理を行ない、Mgドープ層を低抵抗にした。
以上の例では、層9、1、10、2及び3が下地層である。また層3は電荷注入層としても機能する。
このようにして得られた試料を常法に従い、電極を形成し、LEDとした。p電極としてNi−Au合金、n電極としてAlを用いた。このLEDに順方向に20mAの電流を流したところ、明瞭な青色発光を示し、輝度は860mcdであった。
比較例1
ノンドープGaN層10を成長した後、発光層5、電荷注入層6、MgをドープしたGaNからなるp型層7を成長したことを除いては、実施例1と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様に評価したところ、青色の発光を示したものの、輝度は390mcdであった。
ノンドープGaN層10を成長した後、発光層5、電荷注入層6、MgをドープしたGaNからなるp型層7を成長したことを除いては、実施例1と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様に評価したところ、青色の発光を示したものの、輝度は390mcdであった。
実施例2
層3がSiをドープしたGaNであることを除いては実施例1と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、輝度は630mcdであり、発光ピークの中心波長は4600Åであり、外部量子効率は0.8%であった。
層3がSiをドープしたGaNであることを除いては実施例1と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、輝度は630mcdであり、発光ピークの中心波長は4600Åであり、外部量子効率は0.8%であった。
実施例3
発光層5、電荷注入層6までを1/8気圧で成長した後、成長圧力を1気圧としてMgをドープしたGaN層7を成長したことを除いては実施例1と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、輝度は520mcdであり、発光ピークの中心波長は4600Åであった。
発光層5、電荷注入層6までを1/8気圧で成長した後、成長圧力を1気圧としてMgをドープしたGaN層7を成長したことを除いては実施例1と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、輝度は520mcdであり、発光ピークの中心波長は4600Åであった。
比較例2
ノンドープのGaN層10を成長した後、歪層2およびGa0.8 Al0.2 N層3を成長せずに、発光層5、電荷注入層6、MgをドープしたGaN層7を成長したことを除いては実施例3と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、発光は非常に弱く輝度は10-4cd以下であった。
ノンドープのGaN層10を成長した後、歪層2およびGa0.8 Al0.2 N層3を成長せずに、発光層5、電荷注入層6、MgをドープしたGaN層7を成長したことを除いては実施例3と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、発光は非常に弱く輝度は10-4cd以下であった。
実施例4
ノンドープのGaN層10を成長した後、歪層2およびGa0.8 Al0.2 N層3を2回成長し、歪層を2層有する構造としたことを除いては実施例3と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、輝度は240mcdであった。
ノンドープのGaN層10を成長した後、歪層2およびGa0.8 Al0.2 N層3を2回成長し、歪層を2層有する構造としたことを除いては実施例3と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、輝度は240mcdであった。
実施例5
歪層2を成長した後に、Ga0.8 Al0.2 N層3にかえてGa0.7 Al0.3 N層3を成長したことを除いては、実施例3と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、発光ピークの中心波長は5050Åであり、輝度は320mcdであった。実施例3に比べて発光波長が長波長化した。
歪層2を成長した後に、Ga0.8 Al0.2 N層3にかえてGa0.7 Al0.3 N層3を成長したことを除いては、実施例3と同様にしてLEDを作製した。これを実施例1と同様にして評価したところ、発光ピークの中心波長は5050Åであり、輝度は320mcdであった。実施例3に比べて発光波長が長波長化した。
実施例6
MOVPE法による気相成長により図3に示す3−5族化合物半導体を成長し、発光波長5100ÅのLEDを作製する。
サファイア(0001)基板8上に、バッファ層9として成長温度600℃、圧力1/8気圧でTMGとアンモニアによりGaNを500Å成長した後、1100℃でSiをドープしたGaN層1を3μm成長する。
次にSiをドープしたIn0.3 Ga0.6 Al0.1 N層とSiをドープしたGa0.8 Al0.2 N層を繰り返し合計6層成長し下地層とし、つぎにSiをドープしたIn0.3 Ga0.6 Al0.1 N層からなる電荷注入層4を成長する。
次に150ÅのIn0.5 Ga0.5 N層からなる発光層5を成長し、引き続いてGa0.8 Al0.2 N層6を300Å成長する。
次に、MgをドープしたGaN層7を5000Å成長する。成長終了後、基板を取り出し、窒素中800℃で熱処理を行いMgドープGaN層を低抵抗化する。
このようにして得られた試料を常法に従い、電極を形成し、LEDとすることで、シャープな発光スペクトルをもつLEDを作製することができる。
MOVPE法による気相成長により図3に示す3−5族化合物半導体を成長し、発光波長5100ÅのLEDを作製する。
サファイア(0001)基板8上に、バッファ層9として成長温度600℃、圧力1/8気圧でTMGとアンモニアによりGaNを500Å成長した後、1100℃でSiをドープしたGaN層1を3μm成長する。
次にSiをドープしたIn0.3 Ga0.6 Al0.1 N層とSiをドープしたGa0.8 Al0.2 N層を繰り返し合計6層成長し下地層とし、つぎにSiをドープしたIn0.3 Ga0.6 Al0.1 N層からなる電荷注入層4を成長する。
次に150ÅのIn0.5 Ga0.5 N層からなる発光層5を成長し、引き続いてGa0.8 Al0.2 N層6を300Å成長する。
次に、MgをドープしたGaN層7を5000Å成長する。成長終了後、基板を取り出し、窒素中800℃で熱処理を行いMgドープGaN層を低抵抗化する。
このようにして得られた試料を常法に従い、電極を形成し、LEDとすることで、シャープな発光スペクトルをもつLEDを作製することができる。
1...n型層
2、2’、2’’...歪層
3、3’、3’’...n型層
4...電荷注入層
5...発光層
6...電荷注入層
7...p型層
8...基板
9...バッファ層
10...ノンドープGaN層
2、2’、2’’...歪層
3、3’、3’’...n型層
4...電荷注入層
5...発光層
6...電荷注入層
7...p型層
8...基板
9...バッファ層
10...ノンドープGaN層
Claims (8)
- 基板の上に少なくとも発光層と電荷注入層とを有し、該発光層は一般式Inx Gay Alz N(式中、0<x≦1、0≦y<1、0≦z<1、x+y+z=1)で表されるノンドープの3−5族化合物半導体であり、該電荷注入層は一般式Inx'Gay'Alz'N(式中、0≦x’≦1、0≦y’≦1、0≦z’≦1、x’+y’+z’=1)で表され、該発光層よりも大きなバンドギャップを有する3−5族化合物半導体であり、該発光層は2つの電荷注入層に挟まれて接してなる3−5族化合物半導体発光素子において、発光層と基板との間に、少なくとも3層からなる下地層を有し、該下地層を形成する層は一般式Inu Gav Alw N(式中、0≦u≦1、0≦v≦1、0≦w≦1、u+v+w=1)で表される3−5族化合物半導体であり、該下地層中の少なくとも1つの層がこれよりInN混晶比の小さな2つの層に挟まれて接してなり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.05以上大きいことを特徴とする3−5族化合物半導体発光素子。
- 下地層中のInN混晶比の小さな2つの層のうち基板側の層と発光層との間の少なくとも1つの層にn型不純物がドープされてなることを特徴とする請求項1記載の3−5族化合物半導体発光素子。
- 発光層の膜厚が5〜90Åであることを特徴とする請求項1又は2記載の3−5族化合物半導体発光素子。
- 発光層を挟んで接してなる電荷注入層のうち基板側の電荷注入層が、下地層中においてInN混晶比の大きな層を挟んで接してなるInN混晶比の小さな2つの層のうち発光層側の層を兼ねることを特徴とする請求項1〜3いずれかに記載の3−5族化合物半導体発光素子。
- n型不純物が、Si及び/又はGeであり、n型不純物の濃度が、1×1017cm-3以上であることを特徴とする請求項2〜4いずれかに記載の3−5族化合物半導体発光素子。
- 下地層中のInN混晶比の小さな2つの層に挟まれてなる層の厚さが、5Å以上600Å以下であることを特徴とする請求項1〜5いずれかに記載の3−5族化合物半導体発光素子。
- 下地層中の少なくとも1つの層がこれよりInN混晶比の小さな2つの層に挟まれて接してなり、該少なくとも1つの層の層の厚さが5Å以上であり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.05以上0.3以下大きいとき、該混晶比の差と少なくとも1つの層の厚さ(Å)との積が30以下であり、該少なくとも1つの層のInN混晶比が、該層に基板側から接する層のInN混晶比より0.3を超えて大きいとき、該少なくとも1つの層の厚さが100Å以下であることを特徴とする請求項1〜6いずれかに記載の3−5族化合物半導体発光素子。
- 少なくとも3層からなる下地層が、有機金属気相成長法により、0.001気圧以上0.8気圧以下の圧力で成長させてなることを特徴とする請求項1〜7いずれかに記載の3−5族化合物半導体発光素子。
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- 2006-08-18 JP JP2006223033A patent/JP2007049169A/ja active Pending
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