JP2006326403A - 多孔質炭素電極を用いた水処理方法とその装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 コロナ放電を発生させる一対の電極のうち、一方の電極がナノメートルサイズの細孔を有する多孔質炭素からなり、この多孔質炭素からなる電極に有機物を含有する被処理水を接触させ、コロナ放電により前記有機物を分解する水処理方法であって、被処理水中の有機物を多孔質炭素の細孔表面に吸着させて濃縮しつつ、この有機物を分解することとする。
【選択図】 図3
Description
明する。
した場合にはスパークが起こり易くなり、放電が不安定になりやすくなる。同様の理由で、針アノードを使用する場合には、より尖っている方が好ましい。
原料としてレゾルシノール(R)とホルムアルデヒド(F)液、ゾル-ゲル反応の触媒
として炭酸ナトリウム(C)(他に、炭酸水素ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、炭酸リチウム、炭酸水素リチウムを用いてもよい)、希釈剤として蒸留水(W)を用い、レゾルシノール・ホルムアルデヒド(RF)水溶液を調製した。調製した水溶液は直径約14mm、深さ約2mmのディスク状の容器に流し込み、外気と接触しないようにシールして25℃で保持した。ここで作製した試料では、RとFのモル比(R/F)を0.5、RとCのモル比(R/C)を200、RとWの比率を0.25g/cm3とした。なお、得られるカーボンゲルの細孔直径は、R/CあるいはR/Wをそれぞれ調節することで1から100nmの範囲で制御することができる。
ため、凍結乾燥を行うのに最も適した溶媒である。この浸漬を3回以上繰り返した後に、−30℃で6時間保持して湿潤ゲルに含まれる溶媒を凍結させ、引き続き−10℃にて24時間減圧下で保持して溶媒を昇華させて除去した。得られた乾燥状態の有機ゲルを、電気管状炉等の加熱炉を用いてアルゴンや窒素などの不活性雰囲気中にて1000℃で4時間熱処理してカーボンゲルからなる電極を作製した。
<多孔質炭素電極を用いた水処理装置の構成>
図3は、本願発明の多孔質炭素電極を用いた水処理装置の構成を例示した概略模式図である。以下、図3に沿って本願発明の多孔質炭素電極を用いた水処理方法とその装置について説明する。
ーカソード32上で結露してコロナ放電を妨害する可能性があるため、被処理水1をポンプ6により水循環系で5oCの冷却水と接触させることによって被処理水1の温度を保っている。
<フェノール水溶液を用いたコロナ放電なしのブランク実験>
図4は、被処理水1を20mLのフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)として用い、コロナ放電処理を行わずに円筒容器2内を2時間循環させ、TOC濃度を測定した結果を示す。その結果、約1mg/dm3ほどの変化はあったがTOC計の誤差範囲であり、TOC濃度は一定しているといえる。以上より、円筒容器2内にフェノール水溶液を循環させることでは円筒容器2とフェノールとの反応は起こらないことがわかった。
<蒸留水を用いたコロナ放電によるブランク実験>
図5に有機物を含まない蒸留水を用いて円筒容器2内に循環させ、放電電流0.07〜0.1mAとしてコロナ放電処理を2時間行い、TOC濃度を測定した結果を示す。この図より、蒸留水を放電処理しても理想的にはTOCは検出されないはずがどの時間においても約3〜4mg/dm3ほどのTOCではあるが検出された。この原因としては、水処理装置内のポンプ6のチューブ材料とオゾンなどの活性種と反応し生じた可能性とサンプル液を採取および分析を行うときに用いたサンプル瓶や試験管などに付着していた有機物が混入した可能性があると考えられる。蒸留水のTOC濃度も約1mg/dm3ほど検出されている。しかし、検出されたTOC濃度は、実験で用いるフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)に比べて小さく、水中有機物のTOC分解に影響を与えるほどのものではないと考えられる。以上より、この水処理装置を用いて水中有機物の分解実験を行うと,非常に微量の有機物ではあるが検出されることがわかった。
<カーボンゲルによるフェノールの吸着実験>
図6に被処理水1を20mLのフェノール水溶液(初期濃度10mg/dm3)として用い、コロナ放電処理を行わずに円筒容器2内に金属触媒(コバルト、ニッケル、白金)を担持させたカーボンゲル(細孔径1〜100nm)からなる電極を設置し2時間循環させ、フェノール濃度を測定した結果を示す。その結果、それぞれ場合において約2〜4mg/dm3の吸着があった。
<コロナ放電によるフェノール水溶液の分解実験>
図7に多孔質炭素からなる電極を用いずに従来の電極でのコロナ放電によるフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)の分解実験の結果を示す。フェノールは2時間で75%以上が分解され、TOCは2時間ではほとんど除去されなかった。以上より、多孔質炭素からなる電極を用いずに従来の電極でコロナ放電
を行うとフェノールは分解するがTOCをほとんど分解しないことがわかった。
<コロナ放電およびシリカゲルにチタニアを担持させた場合の分解実験>
図8にチタニアをシリカゲルに担持させたものを使用した場合のフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)の分解実験の結果を示す。フェノールは2時間で75%以上が分解され、TOCは2時間で約20%が除去された。以上より、チタニアをシリカゲル担持させたものを用いるとフェノールの分解はコロナ放電のみの場合とほぼ同様の結果であった。TOCの分解に関しては、TOC濃度の減少が途中で止まることから、TOCは分解されておらず、シリカゲルによる吸着が飽和してそれ以上の濃度低下が起こらなくなったと考えられる。
<コロナ放電およびカーボンゲルによる分解実験>
図9にカーボンゲルからなる電極を使用した場合のフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)の分解実験の結果を示す。フェノールは2時間で75%以上が分解され、TOCは2時間で約20%が除去された。以上より、カーボンゲルを用いるとフェノールの分解はコロナ放電のみの場合とほぼ同様だが、TOCの分解に関しては分解速度が向上することがわかった。TOC濃度の減少が途中で止まっているが、この場合においては実験前にカーボンゲルをフェノール水溶液に1日漬け飽和状態から実験を開始しているため吸着による減少ではなくコロナ放電による分解だと考えられる。
<コロナ放電および触媒を担持させたカーボンゲルを用いた場合の分解実験>
図10にニッケルをカーボンゲルに担持させたものを使用した場合、図11にコバルトをカーボンゲルに担持させたものを使用した場合、図12に白金をカーボンゲルに担持させたものを使用した場合のフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)の分解実験の結果を示す。図13と図14にコロナ放電のみとカーボンゲル(触媒担持なし、Ni担持、Co担持、Pt担持)を使用した場合のフェノール水溶液(初期濃度50mg/dm3、TOC濃度38.3mg/dm3)の分解実験の結果をまとめて示す。フェノール濃度の低下に関しては、コロナ放電のみの場合(カーボンゲルを用いなかった場合)は120分で約70%分解し、触媒担持なしのカーボンゲルを使用したときもほぼ同様だった。触媒を担持させたカーボンゲル使うと分解速度が向上し120分でほぼ完全に分解された。TOCに関しては、コロナ放電のみの場合(カーボンゲルを用いなかった場合)は120分で約10%程度の分解であったが、触媒担持なしのカーボンゲルを使用することでさらに分解速度が向上した。また、カーボンゲルに金属触媒を担持させることで、より一層分解速度の向上した。
<円筒容器内オゾン濃度の影響>
図15に気相中のオゾン濃度の変化を示す。オゾン濃度はコロナ放電を開始して間もなく2500ppmほどまで増加し、その後実験終了までオゾン濃度は2200〜2800ppmの間で一定となっていた。
2 円筒容器
3 電極
31 ディスク型アノード
32 ワイヤーカソード
4 電源
5 絶縁チューブ
6 ポンプ
Claims (8)
- コロナ放電を発生させる一対の電極のうち、一方の電極がナノメートルサイズの細孔を有する多孔質炭素からなり、この多孔質炭素からなる電極に有機物を含有する被処理水を接触させ、コロナ放電により前記有機物を分解する水処理方法であって、被処理水中の有機物を多孔質炭素の細孔表面に吸着させて濃縮しつつ、この有機物を分解することを特徴とする多孔質炭素電極を用いた水処理方法。
- 多孔質炭素が、カーボンゲルであることを特徴とする請求項1に記載の多孔質炭素電極を用いた水処理方法。
- 多孔質炭素の細孔表面にナノメートルサイズの金属触媒を担持させ、この金属触媒上で有機物を分解することを特徴とする請求項1または2に記載の多孔質炭素電極を用いた水処理方法。
- 金属触媒が、ニッケル、コバルト、白金、チタニア、クロム、マンガン、鉄、銅、ジルコニウム、またはモリブデンであることを特徴とする請求項3に記載の多孔質炭素電極を用いた水処理方法。
- 一方の電極がナノメートルサイズの細孔を有する多孔質炭素からなる、コロナ放電を発生させるための一対の電極と、前記電極に高圧電気を供給する電源と、有機物を含有する被処理水を処理するための容器と、前記有機物を含有する被処理水を循環させる循環手段とを備えた多孔質炭素電極を用いた水処理装置であって、多孔質炭素からなる電極は被処理水中に位置するように容器内下部に配設され、もう一方の電極は被処理水の上方に位置するように容器内上部に配設されており、循環している被処理水を多孔質炭素からなる電極に接触させて被処理水中の有機物を多孔質の細孔表面に吸着させ、電源により電極間にコロナ放電を発生させて有機物を分解することを特徴とする多孔質炭素電極を用いた水処理装置。
- 多孔質炭素が、カーボンゲルであることを特徴とする請求項5に記載の多孔質炭素電極を用いた水処理装置。
- 多孔質炭素の細孔表面にナノメートルサイズの金属触媒が担持されていることを特徴とする請求項5または6に記載の多孔質炭素電極を用いた水処理装置。
- 金属触媒が、ニッケル、コバルト、白金、チタニア、クロム、マンガン、鉄、銅、ジルコニウム、またはモリブデンであることを特徴とする請求項7に記載の多孔質炭素電極を用いた水処理装置。
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