JP2006228578A - 有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 本発明は、基材と、上記基材上にパターン状に形成された着色層と、上記着色層上に形成されたガスバリア層と、上記ガスバリア層上に形成され、塗膜であるガス拡散層とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板を提供することにより、上記目的を達成するものである。
【選択図】 図1
Description
そこで、上記(2)のカラーフィルタ方式および(3)の色変換方式の有機EL表示装置の活用が考えられる。
本発明の有機EL素子用カラーフィルタ基板は、基材と、上記基材上にパターン状に形成された着色層と、上記着色層上に形成されたガスバリア層と、上記ガスバリア層上に形成され、塗膜であるガス拡散層とを有することを特徴とするものである。
図1に示すように、本発明の有機EL素子用カラーフィルタ基板10は、基材1上に着色層2、平坦化層3、ガスバリア層4およびガス拡散層5が順次積層されたものである。着色層2は赤色着色パターン2R、緑色着色パターン2Gおよび青色着色パターン2Bから構成され、各色着色パターン2R、2Gおよび2Bの間にはブラックマトリクス6が形成されている。
また、本発明は、上述したように着色層等から発生したガスを拡散させ、局所的に放出されるのを防ぐものであるので、従来のようにガスバリア性を完全なものとするために高価な多層構造膜のガスバリア層を設ける必要がなく、安価な有機EL表示装置を提供することが可能である。
以下、本発明の有機EL素子用カラーフィルタ基板の各構成について説明する。
本発明に用いられるガス拡散層は、ガスバリア層上に形成されるものであり、塗膜である。なお、「塗膜」とは、湿式法により形成されるものを意味し、例えば塗工液を用いて塗布することにより形成されるものをいう。
さらに具体的には、ガス拡散層の230℃(昇温速度10℃/min)における熱重量減少率(TGA)が10%以下であることが好ましい。
なお、上記熱重量減少率は、示差熱分析(TG−DTA)装置により測定した値とする。
さらに具体的には、上記の場合と同様に、ガス拡散層の230℃における熱重量減少率(TGA)が10%以下であることが好ましい。
なお、上記飽和吸水率は、カールフィッシャー法により、JIS K7209に基づいて求めたものである。すなわち、(1)測定対象を一辺50mmの正方形の試料片とし、50℃に保った恒温槽中で24時間乾燥し、デシケーター中で放冷後、23℃の温度に保った純水中に24時間放置後、試料片を水から取り出す。(2)平衡状態に到達した後の試料の重量W1を測定する。(3)この試料を乾燥した窒素気流下で200℃に加熱し、これによって放出された水分量W2をカールフィッシャー法によって定量する。(4)次式によって飽和吸水率を算出する。
飽和吸水率=100×W2/(W1−W2)(%)
(測定条件)
タッピングモード
設定ポイント:1.6程度
スキャンライン:256
周波数:0.8Hz
本発明に用いられるガスバリア層は、着色層とガス拡散層との間に形成されるものである。本発明に用いられるガスバリア層としては、ガスバリア性が高いこと、および製造面から透明無機膜が好ましく用いられる。
本発明に用いられる着色層は、通常、赤色着色パターン、緑色着色パターン、および青色着色パターンの三色の着色パターンが規則的に配列したものである。着色層の各色着色パターンは、遮光部が形成されている場合、その開口部毎に設けたものであってもよいが、便宜的には、例えば図1における手前側から奥側の方向にストライプ状に設けたものであってよい。
着色層の形成方法として印刷法を用いる場合には、バインダ樹脂としては、例えばポリメチルメタクリレート樹脂、ポリアクリレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリビニルピロリドン樹脂、ヒドロキシエチルセルロース樹脂、カルボキシメチルセルロース樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキッド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂等が挙げられる。
また、着色層の形成方法としてフォトリソグラフィ法を用いる場合は、バインダ樹脂としては、通常、アクリレート系、メタクリレート系、ポリ桂皮酸ビニル系、もしくは環化ゴム系等の反応性ビニル基を有する電離放射線硬化型の感光性樹脂が使用され、特に電子線硬化型の感光性樹脂または紫外線硬化型の感光性樹脂を使用することが好ましい。紫外線硬化型の感光性樹脂を使用する場合には、バインダ樹脂に光重合開始剤が単独または複数組み合わせて使用される。また、紫外線硬化型の感光性樹脂を用いる場合には、必要に応じて増感剤、塗布性改良剤、現像改良剤、架橋剤、重合禁止剤、可塑剤、難燃剤等を用いてもよい。
本発明に用いられる基材としては、着色層、ガスバリア層、ガス拡散層等を支える支持体であり、着色層等を保護する機能を有し、透明なものであれば特に限定されるものではない。中でも、表面が平滑な基材が好ましく用いられ、例えばガラス基板やプラスチック基板が用いられる。具体的には、無アルカリガラスやソーダライムガラス等を含むガラス基板、またはポリイミド系やメタクリル酸系樹脂等の透明なプラスチック基板などを用いることができる。
本発明においては、上記着色層上に平坦化層が形成されていてもよい。この際、後述する色変換層が設けられている場合には、色変換層上に平坦化層が形成される。この平坦化層は、着色層や色変換層を保護する役割を有すると共に、着色層や色変換層の厚みが一定でない場合には、それら層の表面をならして平坦な面とし、ガスバリア層等を形成する際の影響を低減する目的で設けられるものである。また、平坦化層は、着色層や色変換層の構成により段差(表面凹凸)が存在する場合に、この段差を解消して平坦化を図り、有機EL表示装置の作製時に有機EL層を形成する際の厚みムラの発生を防止する平坦化作用をなすものである。
本発明においては、基材上のパターン状に形成された着色層間にブラックマトリクス等の遮光部が形成されていてもよい。遮光部は、各画素毎に発光する区域を区画すると共に、発光する区域どうしの境界における外光の反射を防止し、画像、映像のコントラストを高めるために設けられるものである。したがって、遮光部は必ずしも設けなくてよいが、コントラストを向上させる以外に、着色層や色変換層等を遮光部の開口部に対応させて形成する上で、遮光部が形成されていることが好ましい。また、本発明の有機EL素子用カラーフィルタ基板を用いて有機EL表示装置とした際に、発光層等を遮光部の開口部に対応させて形成することからも、遮光部が形成されていることが好ましい。
本発明においては、上記着色層と上記ガスバリア層との間に、色変換層が形成されていてもよい。この際、例えば図3に示すように平坦化層3が設けられている場合は、着色層2と平坦化層3との間に色変換層7R、7G、7Bが形成される。
また、色変換層のパターニングをフォトリソグラフィ法により行なう場合には、マトリクス樹脂として感光性樹脂を用いることができる。この感光性樹脂としては、例えばアクリル酸系、メタクリル酸系、ポリケイ皮酸ビニル系、環化ゴム系等の反応性ビニル基を有する光硬化型の感光性樹脂が挙げられる。
さらに、色変換層の形成方法として印刷法を用いる場合には、マトリクス樹脂を含有するインキが用いられる。この場合に用いられるマトリクス樹脂としては、例えばメラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂のモノマー、オリゴマーまたはポリマー、あるいは、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等の樹脂を挙げることができる。
本発明の他の態様としては、着色層あるいは着色層および色変換層が形成されたものではなく、色変換層のみが形成されたものであってもよい。すなわち、本発明は、基材と、上記基材上にパターン状に形成された色変換層と、上記色変換層上に形成されたガスバリア層と、上記ガスバリア層上に形成され、塗膜であるガス拡散層とを有することを特徴とする有機EL素子用色変換基板にも適用することが可能である。
次に、本発明の有機EL表示装置について説明する。本発明の有機EL表示装置は、上述した有機EL素子用カラーフィルタ基板と、上記有機EL素子用カラーフィルタ基板のガス拡散層上に形成された透明電極層と、上記透明電極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機EL層と、上記有機EL層上に形成された対向電極層とを有することを特徴とするものである。
本発明に用いられる有機EL層は、少なくとも発光層を含む1層もしくは複数層の有機層から構成されるものである。すなわち、有機EL層とは、少なくとも発光層を含む層であり、その層構成が有機層1層以上の層をいう。通常、塗布による湿式法で有機EL層を形成する場合は、溶媒との関係で多数の層を積層することが困難であることから、1層もしくは2層の有機層で形成される場合が多いが、溶媒への溶解性が異なるように有機材料を工夫したり、真空蒸着法を組み合わせたりすることにより、さらに多数層とすることも可能である。
以下、このような有機EL層の各構成について説明する。
本発明に用いられる発光層としては、赤色発光層、緑色発光層および青色発光層の各色発光層から構成されるものであってもよく、白色発光層であってもよく、青色発光層であってもよい。ただし、青色発光層が用いられる場合は、色変換層が形成されている必要がある。
本発明においては、発光層と陽極(透明電極層もしくは対向電極層)との間に正孔注入層が形成されていてもよい。正孔注入層を設けることにより、発光層への正孔の注入が安定化し、発光効率を高めることができるからである。
本発明においては、発光層と陰極(透明電極層もしくは対向電極層)との間に電子注入層が形成されていてもよい。電子注入層を設けることにより、発光層への電子の注入が安定化し、発光効率を高めることができるからである。
本発明に用いられる透明電極層は、上述した有機EL素子用カラーフィルタ基板のガス拡散層上に形成されるものである。例えば図4に示すように、透明電極層11は、遮光部6の開口部の幅に相当する幅のストライプ状に形成される。この場合、ストライプ状の透明電極層11のピッチは遮光部6の開口部のピッチと同じである。
本発明に用いられる対向電極層は、上記透明電極層に対向する電極であり、発光層を含む有機EL層上に形成されるものである。
[実施例1]
(ブラックマトリクスの形成)
透明基材として、370mm×470mm、厚み0.7mmのソーダガラス(セントラル硝子社製)を準備した。この透明基材上に、スパッタリング法により酸化窒化複合クロムの薄膜(厚み0.2μm)を形成した。この酸化窒化複合クロム薄膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、および酸化窒化複合クロム薄膜のエッチングを順次行って、80μm×280μmの長方形状の開口部が、短辺方向に100μmのピッチ、長辺方向に300μmのピッチでマトリクス状に配列したブラックマトリクスを形成した。
赤色、緑色、および青色の各色着色パターン形成用の感光性塗料組成物を調製した。赤色着色剤としては縮合アゾ系顔料(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、クロモフタルレッドBRN)、緑色着色剤としてはフタロシアニン系緑色顔料(東洋インキ製造社製、リオノールグリーン2Y−301)、および青色着色剤としてはアンスラキノン系顔料(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、クロモフタルブルーA3R)をそれぞれ用いた。また、バインダ樹脂としてはアクリル系UV硬化性樹脂組成物(アクリル系UV硬化性樹脂20%・アクリル系UV硬化性樹脂モノマー20%・添加剤5%・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)55%)を用いた。アクリル系UV硬化性樹脂組成物10部に対し、各着色剤を1部(部数はいずれも質量基準。)の割合で配合して、十分に混合分散させ、各色着色パターン形成用の感光性塗料組成物を得た。
ブラックマトリクスおよび着色層が形成された上に、青色変換ダミー層形成用塗工液(富士ハントエレクトロニクステクノロジー社製、透明感光性樹脂組成物、商品名:「カラーモザイクCB−701」)をスピンコート法により塗布し、100℃で5分間のプリベイクを行った。次いで、フォトリソグラフィ法によりパターニングを行った後、200℃で60分間のポストベイクを行った。これにより、青色着色パターン上に、幅85μm、厚み10μmのストライプ状の青色変換ダミー層を形成した。
さらに、赤色変換蛍光体(アルドリッチ社製、ローダミン6G)を分散させたアルカリ可溶性ネガ型感光性レジストを赤色変換層形成用塗工液とし、上記と同様の手順により、赤色着色パターン上に、幅85μm、厚み10μmのストライプ状の赤色変換層を形成した。
次いで、色変換層が形成された上に、アクリレート系光硬化性樹脂(新日鐵化学社製、商品名:「V−259PA/PH5」)をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートで希釈した平坦化層形成用塗工液を調製し、スピンコート法により塗布し、120℃で5分間のプリベイクを行った。次いで、フォトリソグラフィ法によりパターニングを行った後、200℃で60分間のポストベイクを行って、色変換層上に厚み5μmで色変換層全体を覆う透明な平坦化層を形成した。
次に、上記の平坦化層上にスパッタリング法により、Si3N4ターゲット(3N)を用い、アルゴンガス導入量:40sccm、RFパワー:430kW、基板温度:100℃で成膜し、厚み150nmの酸化窒化シリコン膜を積層し、透明なガスバリア層を形成した。
次に、上記ガスバリア層上に、エポキシ系熱硬化性樹脂(新日鐵化学社製、商品名:「V−259EH/210X6」)をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートで希釈したガス拡散層形成用塗工液を調製し、スピンコート法により塗布し、温度120℃で5分間のプリベイクを行った後、200℃で60分間のポストベイクを行って、透明基材上の全体を覆うガス拡散層を形成した。
次いで、上記の有機EL素子用カラーフィルタ基板のガス拡散層上にイオンプレーティング法により膜厚150nmの酸化インジウムスズ(ITO)電極膜を形成し、このITO電極膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、ITO電極膜のエッチングを行って、透明電極層を形成した。
次に、上記の透明電極層を覆うようにガス拡散層上の全面にスパッタリング法によりクロム薄膜(厚み0.2μm)を形成し、このクロム薄膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、クロム薄膜のエッチングを行って、補助電極を形成した。この補助電極は、透明基材上から色変換層上に乗り上げるように透明電極層上に形成されたストライプ状のパターンであった。
平均分子量が約100000であるノルボルネン系樹脂(JSR社製、ARTON)をトルエンで希釈した絶縁層形成用塗工液を使用し、スピンコート法により透明電極層を覆うようにガス拡散層上に塗布した後、ベーク(100℃、30分)を行って絶縁膜(厚み1μm)を形成した。次に、この絶縁膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、絶縁膜のエッチングを行って絶縁層を形成した。この絶縁層は、透明電極層と直角に交差するストライプ状(幅20μm)のパターンであり、ブラックマトリクス上に位置するものとした。
次に、隔壁部用塗料(日本ゼオン社製、フォトレジスト、ZPN1100)をスピンコート法により絶縁層を覆うように全面に塗布し、プリベーク(70℃、30分間)を行った。その後、所定のフォトマスクを用いて露光し、現像液(日本ゼオン社製、ZTMA−100)にて現像を行い、次いで、ポストベーク(100℃、30分間)を行った。これにより、絶縁層上に隔壁部を形成した。この隔壁部は、高さ10μm、下部(絶縁層側)の幅15μm、上部の幅26μmである形状を有するものであった。
次いで、上記の隔壁部をマスクとして、真空蒸着法により正孔注入層、青色発光層、電子注入層からなる有機EL層を形成した。
すなわち、まず4,4´,4´´―トリス[N−(3−メチルフェニル)−N−フェニルアミノ]トリフェニルアミンを、画像表示領域に相当する開口部を備えたフォトマスクを介して200nmまで蒸着して成膜し、その後4,4´−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニルを20nm厚まで蒸着して成膜することによって、隔壁部がマスクパターンとなり、各隔壁部間のみを正孔注入層の形成材料が通過して透明電極層上に正孔注入層が形成された。同様にして、4,4´−ビス(2,2−ジフェニルビニル)ビフェニルを50nmまで蒸着して成膜することにより青色発光層とした。その後、トリス(8−キノリノール)アルミニウムを20nm厚まで蒸着して成膜することにより電子注入層とした。このようにして形成された有機EL層は、幅280μmのストライプ状のパターンとして各隔壁部間に存在するものであり、隔壁部の上部表面にも同様の層構成でダミーの有機EL層が形成された。
次に、画像表示領域よりも広い所定の開口部を備えたフォトマスクを介して、上記の隔壁部が形成されている領域に、真空蒸着法によりマグネシウムと銀とを同時に蒸着(マグネシウムの蒸着速度=1.3〜1.4nm/秒、銀の蒸着速度=0.1nm/秒)して成膜した。これにより、隔壁部がマスクとなって、マグネシウム/銀化合物からなる厚み200nmの対向電極層を有機EL層上に形成した。この対向電極層は、幅280μmのストライプ状のパターンとして有機EL層上に存在するものであり、隔壁部の上部表面にもダミーの対向電極層が形成された。
上記の有機EL素子を封止し、有機EL表示装置を得た。この有機EL表示装置の透明電極層と対向電極層とに直流8.5Vの電圧を10mA/cm2の一定電流密度で印加して連続駆動させることにより、透明電極層と対向電極層とが交差する所望の部位の青色発光層を発光させた。
発光部の任意の5mm×5mm領域を光学顕微鏡にて観察したところ、10μm以上の非発光部は観察されず、ダークエリアによる不良発生がない、高品質の三原色画像表示が可能な有機EL表示装置が得られた。
実施例1において、下記のようにしてガス拡散層を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子用カラーフィルタ基板を作製した。
平均分子量が約100000であるノルボルネン系樹脂(JSR社製、ARTON)をトルエンで希釈したガス拡散層形成用塗工液を調製し、スピンコート法により塗布し、80℃で5分間のプリベイクを行った後、100℃で60分間のポストベイクを行って、透明基材上の全体を覆うガス拡散層を形成した。
ガス拡散層を形成しなかった以外は、実施例1と同様にして有機EL表示装置を作製した。この有機EL表示装置の透明電極層と対向電極層とに、実施例1と同じく、直流8.5Vの電圧を10mA/cm2の一定電流密度で印加して連続駆動させることにより、透明電極層と対向電極層とが交差する所望の部位の青色発光層を発光させた。
この有機EL表示装置において、発光部の任意の5mm×5mm領域を光学顕微鏡にて観察し、10μm以上の非発光部を数えたところ、平均15〜30箇所の非発光部が観察された。
2、2R、2G、2B … 着色層
3 … 平坦化層
4 … ガスバリア層
5 … ガス拡散層
6 … 遮光部
7R、7B、7G … 色変換層
10 … 有機EL素子用カラーフィルタ基板
11 … 透明電極層
12 … 有機EL層
13 … 対向電極層
20 … 有機EL表示装置
Claims (11)
- 基材と、前記基材上にパターン状に形成された着色層と、前記着色層上に形成されたガスバリア層と、前記ガスバリア層上に形成され、塗膜であるガス拡散層とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記ガス拡散層が、低脱ガス性、耐熱性、および絶縁性を有することを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記ガス拡散層が、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、またはポリイミド樹脂を含有することを特徴とする請求項1または請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記ガス拡散層の飽和吸水率が1.0%以下であることを特徴とする請求項1から請求項3までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記ガス拡散層の膜厚が0.2μm〜5μmの範囲内であることを特徴とする請求項1から請求項4までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記ガス拡散層の平均表面粗さ(Ra)が、0.1nm〜10.0nmの範囲内であることを特徴とする請求項1から請求項5までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記ガスバリア層が、単層または多層の窒化酸化ケイ素膜であることを特徴とする請求項1から請求項6までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記着色層と前記ガスバリア層との間に、平坦化層が形成されていることを特徴とする請求項1から請求項7までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記基材上の前記着色層間に遮光部が形成されていることを特徴とする請求項1から請求項8までのいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 前記着色層と前記ガスバリア層との間に、色変換層が形成されていることを特徴とする請求項1から請求項9までのいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板。
- 請求項1から請求項10までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板と、前記有機エレクトロルミネッセント素子用カラーフィルタ基板のガス拡散層上に形成された透明電極層と、前記透明電極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機エレクトロルミネッセント層と、前記有機エレクトロルミネッセント層上に形成された対向電極層とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセント表示装置。
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