JP2006139932A - 有機エレクトロルミネセンス素子、および有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】 有機EL素子の外部発光効率を高める。
【解決手段】 透明基板10上に、透明性を有する中間層11、透明性を有する陽極層12、有機層13を順に積層する。有機層13は、電源15からの電圧の印加により、光を発する。発せられた光は、陽極層12、中間層11、および透明基板10を介して外部に出射する。中間層11は、その屈折率が、透明基板10より高く、陽極層12より低い。中間層11を設けない場合に比べ、陽極層12−透明基板10間において、全反射される光の量は少なくなる。
【選択図】 図1
【解決手段】 透明基板10上に、透明性を有する中間層11、透明性を有する陽極層12、有機層13を順に積層する。有機層13は、電源15からの電圧の印加により、光を発する。発せられた光は、陽極層12、中間層11、および透明基板10を介して外部に出射する。中間層11は、その屈折率が、透明基板10より高く、陽極層12より低い。中間層11を設けない場合に比べ、陽極層12−透明基板10間において、全反射される光の量は少なくなる。
【選択図】 図1
Description
本発明は、有機エレクトロルミネセンス素子(以下有機EL素子という)、および有機EL素子の製造方法に関する。
有機EL素子は、他の固体発光素子に比べ、高速な応答性を有すること、視野角が広いこと、素子が占める容積が小さいこと等優れた特性を有している。したがって近年、ディスプレイ等の表示装置や照明装置等、多様な用途に応用されつつある。
有機EL素子は、透明基板上に、陽極、発光層、陰極が順に積層されて構成される。有機EL素子では、陽極・陰極間に電流が流され、陽極から注入された正孔と、陰極から注入された電子とが、発光層内において再結合をし、この再結合により光が生成される。発光層で生成された光は、透明性を有する陽極および透明基板を介して、有機EL素子の外部に取り出される(例えば特許文献1)。
特許第3370011号公報
しかしながら、陽極層は、導電性を有する成分で形成される一方、透明基板は絶縁体である例えばガラス等によって形成され、陽極層と透明基板とは異なる屈折率を有する。陽極層と透明基板との屈折率が異なると、発光層で生成された光の一部は、これら界面において全反射される。このような全反射は、発光層で発した光を外部に取り出すとき大きなロスを生じさせ、これにより、従来の有機EL素子においては、外部発光効率が悪いという問題点がある。
本発明は、このような問題点に鑑みてなされたものであり、有機EL素子の外部発光効率を高め、発光層で発した光を効率良く外部に取り出すことができる有機EL素子を提供することを目的とする。
本発明に係る有機エレクトロルミネセンス素子は、透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、有機層が順に積層され、有機層から発せられた光が陽極、中間層、および透明基板を介して外部に発せられ、中間層の屈折率は、陽極層の屈折率と、透明基板の屈折率の間の屈折率であることを特徴とする。本発明においては、中間層が設けられない場合に比べ、透明基板と陽極との間で生じていた全反射を低減することができる。
透明基板の屈折率は、一般的に陽極層の屈折率よりも低い。中間層は、その屈折率が、例えば透明基板の屈折率と陽極層の屈折率の相加平均である単一の層で形成される。
中間層の屈折率は、透明基板に近づくにつれ透明基板の屈折率に近づき、陽極に近づくにつれ陽極の屈折率に近づくように設定されたほうが良い。これにより、透明基板と陽極との間で生じていた全反射をさらに低減することができる。この場合、中間層は、屈折率がそれぞれ異なる複数の薄層が積層されて構成されても良いし、連続的に屈折率が異なるように構成されても良い。
中間層は、陽極を形成する成分を含むことが好ましい。これにより、中間層は例えば2元スパッタリングによって形成される場合、容易に製造することができる。
透明基板は、中間層が積層された裏面に反射防止層が形成される場合、反射防止層は、透明基板より屈折率が低いほうが良い。反射防止層は、中間層と同一の作用により、透明基板の裏面での全反射を減少させることができる。
反射防止層がより効果的に透明基板の裏面での全反射を防止するためには、反射防止層が透明基板から離れるとともに、反射防止層の屈折率と、透明基板の屈折率の差は大きくなったほうが良い。
なお、白色有機EL素子は、例えば有機層から発した光のうち、出射角が0〜30°である光であって、少なくとも波長域が400〜500nmの光の透過率を向上させる。
本発明に係る有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法は、透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、陽極層、中間層、および透明基板を介して外部に光を発せさせる有機層を順に積層する積層工程を含み、中間層は、その屈折率が、陽極層の屈折率と、透明基板の屈折率の間の屈折率となるように積層されることを特徴とする。
例えば中間層を、第1成分および第2成分によって形成するとともに、陽極層を第1成分によって形成する。これにより、陽極および中間層は容易に形成することができる。この場合、例えば中間層を、第1成分のターゲットおよび第2成分のターゲットを用いた2元スパッタリング法により形成するとともに、陽極を第1成分のターゲットを用いたスパッタリング法により形成する。
本発明に係る有機EL素子は、陽極と、透明基板の間に中間層を設けることにより、発光層で発した光を効率良く、有機EL素子外部に取り出すことができる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る白色有機EL素子の模式的な断面図を示す。有機EL素子20は、透明基板10と、透明基板10上に積層された中間層11と、中間層11上に積層された陽極層12と、陽極層12上に積層された有機層13と、有機層13の上に積層された陰極層14とを有する。
透明基板10は、透明性を有し、例えばガラスまたは樹脂等の絶縁性を有する材料によって形成される。透明基板10の厚さは、100μm〜1cm程度である。陽極層12は、導電性を有し、かつ透明性を有する材料によって形成され、例えばITO(Indium Tin Oxide)、ATO(antimony doped tindioxide)、ZnO(zinc oxide)によって形成される。これら材料が適宜用いられ、陽極層12の屈折率は、透明基板10の屈折率より高く設定される。
一方、中間層11は、その屈折率が陽極層12の屈折率と同一かまたは近似する第1成分と、その屈折率が透明基板10と同一かまたは近似する第2成分とが混合されて形成される。これにより、中間層11の屈折率は陽極層12の屈折率より低く、ガラス基板10の屈折率より高く設定される。中間層11の屈折率は、厚さ方向の位置が異なっても同一に設定される。
ここで第1成分は、上述したITO、ATO、ZnO等であり、好ましくは陽極層12を形成する材料の成分と同一の成分である。第2成分は、第1成分より屈折率の低い物質であり、例えばAl2O3、SiO2等の酸化物である。
有機層13は、特にその層構成は限定されないが、例えば陽極層12側から順に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層が積層される。有機層13は、有機EL素子20の用途に応じて、緑、赤、青、または白等の光が発するように構成される。有機層13の屈折率は特に限定されないが、例えば透明基板10より高く、陽極層12より低い。
有機層13を挟み込む陽極層12と陰極層14は、電源15に接続される。陰極層14は例えばアルミニウムを材料として形成される。陽極層12と陰極層14の間には、電源15から電圧が印加され、その電圧印加により有機層13から光が発せられる。
有機層13より発せられた光は、陽極層12、中間層11、および透明基板10を介して、有機EL素子20の外部に出射される。有機層13〜透明基板10において、隣接する各層は、互いにその屈折率が異なる。したがって、有機層13から発せられた光のうち一部は、各層間の界面において反射される。
特に陽極層12と透明基板10はその屈折率が大きく異なる。したがって、陽極層12と透明基板10の間に中間層11が設けられない場合、陽極層12と透明基板10の界面においては、多くの光が反射されることとなる。
しかし、本実施形態においては、屈折率の差が大きい陽極層12と透明基板10の間に、陽極層12と透明基板10の屈折率の中間の屈折率を有する中間層11が設けられる。これにより、陽極層11と中間層11、および中間層11と透明基板10の屈折率の差は小さく、各層間の界面において全反射される光の量は少なくなる。したがって、本実施形態においては、中間層11が設けられない場合に比べ、陽極層12から透明基板10の間において全反射される光の量は減少し、外部に取り出される光の量を多くすることができる。
なお、本実施形態においては、中間層11が設けられないときに、陽極層12−透明基板10の界面で多く全反射される短波長(例えば400〜500nm)の光を、特に有効に外部に取り出すことができる。
以下有機EL素子20の製造方法について説明するが、以下の説明(第1〜第4の実施形態)においては、中間層11がITOとSiO2の混合物により形成され、陽極層12がITOにより形成される場合について述べる。
中間層11および陽極層12は、スパッタリング法により形成される。スパッタリング法では、2元スパッタリング装置が用いられ、ITOとSiO2がターゲットとされる。スパッタリング装置において、それぞれのターゲットには異なる電源からパワーが印加され、各々のターゲットに印加されるパワーの出力は単独に制御される。
まず、ITOとSiO2の両方のターゲットに電源が印加され、2元スパッタリングにより、洗浄された透明基板10上に、ITOとSiO2の混合物が付着され、中間層11が成膜される。中間層11の成膜が終了すると、SiO2のターゲットの電源の印加は停止され、続いてITOのみがターゲットしてスパッタリングが行われ、中間層11上にITOのみが付着され、陽極層12が成膜される。陽極層12の上には、有機層13が加熱蒸着により成膜され、さらに有機層13上には所定の金属により陰極層14が成膜され、有機EL素子20が製造される。
以上のように、有機EL素子10の中間層11が、SiO2と陽極層12を形成するITOとによって構成される場合、2元スパッタリング装置によって、中間層11および陽極層12は効率良く形成される。
図2は、第2の実施形態に係る白色有機EL素子の模式的な断面図を示す。第2の実施形態において、第1の実施形態と同一の部材には同一の符号を付して説明する。第2の実施形態で第1の実施形態と相違する点は、中間層11の構成のみである。第1の実施形態において、中間層11は、第1成分(例えばITO)と第2成分(SiO2)との混合比が、同一である1つの層から形成されたが、第2の実施形態においては、中間層11は第1成分(例えばITO)と第2成分(例えばSiO2)との混合比(第2成分に対する第1成分の比率)が互いに異なる複数の薄層が積層されて構成される。以下第2の実施形態における中間層11の構成について説明する。
中間層11は、透明基板10側から順に、第1薄層11a、第2薄層11b、第3薄層11cが積層されて構成される。第1ないし第3薄層11a、11b、11cは、それぞれ第1の実施形態の中間層11と同様に、第1成分(例えばITO)と第2成分(例えばSiO2)の混合物によって構成される。中間層11において、第2成分に対する第1成分の比率(モル比率)は、第1薄層11aが最も低く、第3薄層11cが最も高くなる。したがって屈折率は、第1薄層11aが最も低く、第3薄層11cが最も高くなる。
すなわち、中間層11の各薄層の屈折率は、透明基板10より高く、陽極層12よりも低くなるとともに、透明基板10に近づくにつれて透明基板10の屈折率に近づき、陽極層12に近づくにつれ陽極層12の屈折率に近づくように設定される。
第2の実施形態においては、陽極層12〜透明基板10の間において、隣接する層間の屈折率の差を第1の実施形態より小さくすることができ、各層間の界面において全反射はさらに生じにくくなるので、陽極層12〜透明基板10間において全反射される光の量を第1の実施形態より少なくすることができる。さらに、光の屈折が起こる界面の数が増えることにより、全ての波長域(350nm〜750nm)において波長毎の光の透過率のばらつきも低減することができる。
なお、以上の説明においては説明の便宜上、中間層11は3つの薄層によって構成される場合について述べたが、薄層の数は2以上であれば、いくつであっても良い。
以下第2の実施形態の有機EL素子20の製造方法について説明する。第2の実施形態の有機EL素子20は、第1の実施形態と同一の2元スパッタリング装置が用いられ形成され、ITOとSiO2がターゲットとされる。
ITOとSiO2の両方のターゲットに電源が印加され、洗浄された透明基板10上に、ITOとSiO2の混合物が付着され、第1薄層11aが成膜される。第1薄層11aの成膜が終了すると、次にSiO2のターゲットの電源の出力が低下させられるとともに、ITOのターゲットの電源の出力が高められ、第2薄層11bが成膜される。ここで、この出力の調整により、第1薄層11aに比べ、第2薄層11bにおけるSiO2に対するITOの含有率が高められる。同様に第3薄層11cについても成膜され、さらに第1の実施形態と同様に、陽極層12、有機層13、および陰極層14も成膜され、有機EL素子20が製造される。
以上のように、第2の実施形態においても、2元スパッタリングによって、中間層11および陽極層12は効率良く形成される。
以下第3の実施形態について説明する。第3の実施形態においては、第2の実施形態と同様に、中間層11の屈折率が、透明基板10に近づくにつれて透明基板10の屈折率に近づき、陽極層12に近づくにつれ陽極層12の屈折率に近づくように設定される。
そして、第3の実施形態においては、第1の実施形態と同様に中間層11が1つの層から構成され(図1参照)、中間層11は、透明基板10から陽極層12に向けて、連続的に屈折率が陽極層12に近づくように設定される。その他の構成については、第2の実施形態と同様である。
以下第3の実施形態の有機EL素子20の製造方法について説明する。第3の実施形態においても、中間層11および陽極層12は、第2の実施形態と同一の2元スパッタリング装置が用いられ形成され、ITOとSiO2がターゲットとされる。
ITOとSiO2の両方のターゲットに電源が印加され、洗浄された透明基板10上に、ITOとSiO2の混合物が付着される。ここではまず、SiO2の出力がこの製造過程において最大に設定されるとともに、ITOの出力が最小に設定されて中間層11の成膜が開始される。中間層11の膜の形成が進行するのに伴って、SiO2の出力が連続的に弱められるとともに、ITOの出力が連続的に高められる。そして、最終的には、SiO2の出力が0になるとともに、ITOの出力がこの製造過程において最大に定められると中間層11の成膜は終了する。SiO2の出力が0であり、ITOの出力が最大である状態において、さらにスパッタリングは継続され、これによりITOにより陽極層12が形成される。陽極層12上においては、有機層13、および陰極層14が成膜され、有機EL素子20が製造される。
以上のように、第3の実施形態においても、2元スパッタリングによって、中間層11および陽極層12は効率良く形成される。
図3を用いて第4の実施形態について説明する。第4の実施形態において、第2の実施形態と異なる点は、透明基板10の中間層11等が積層された裏面に反射防止層16が形成される点である。以下、第2の実施形態と相違する点について説明する。
反射防止層16は、第1防止層16aおよび第2防止層16bによって構成される。第1防止層16aの屈折率は、透明基板10の屈折率より低く、第2防止層16bの屈折率は第1防止層16aの屈折率よりさらに低い。すなわち、反射防止層16の屈折率と透明基板の屈折率の差は、透明基板10から厚さ方向に離れるとともに小さくなる。第1防止層16aは例えばMgF2、第2防止層16bは例えばシリカエアロゲルを材料として形成される。なお、第2防止層16bの屈折率は、空気の屈折率(1.00)より高い。
反射防止層16は、その屈折率が透明基板10の屈折率より低く、空気の屈折率より高いので、中間層11と同様の作用により、透明基板10の裏面における全反射を低減させることができ、有機EL素子20の外部発光効率を高めることができる。さらに、反射防止層16が透明基板10から離れると、その屈折率は小さくなるので中間層11と同様の作用により、より効果的に透明基板10の裏面で起こる全反射を防止することができる。
反射防止層16は、中間層11および陽極層12が透明基板10上に成膜される前に、透明基板10の裏面上に成膜されて形成される。また、反射防止層16は、本実施系形態においては、2層によって形成されたが、1以上の層であれば、何層によって形成されても良い。
以下本発明について実施例を用いてさらに詳細に説明する。表1は、本実施例の効果を示すための比較例の有機EL素子の各層の具体的構成を示す。表2〜4は、実施例1〜3の有機EL素子の各層の具体的構成を示す。
各実施例、比較例においては、中間層をITOとSiO2の混合物により形成し、陽極層をITOにより形成した。各有機EL素子において、有機層は白色光を発するものを用いた。有機層上には、さらに陰極層が形成されたが、表中においてはその記載は省略した。また、透明基板はガラスにより形成されたものを用いた。
表1〜4の有機EL素子を用い、比較例、各実施例においては、透明基板(または実施例3においては反射防止層)と外部との界面における射出角が0°〜30°の光について、波長毎の透過率を測定した。なお、透過率とは、有機EL素子から出射された光のうち、陽極層、透明基板等を透過して、外部に出射された光の光量の割合を%で示したものである。
比較例は、本実施例の効果を示すための例であって、従来の層構成を有する有機EL素子の例である。すなわち、比較例の有機EL素子は、中間層を設けずに、表1に示すように透明基板上に直接陽極層を積層して構成した。
比較例に係る有機EL素子から発せられた光の波長毎の透過率を図4に示す。図4に示すように、比較例においては、特に短波長側の光の強度が低下していることが理解できる。
実施例1は、第1の実施形態に対応する実施例であり、中間層は、単一の層によって構成した。中間層の屈折率は、陽極層の屈折率(2.00)と透明基板(1.50)の屈折率の相加平均(1.75)であった。
実施例1に係る有機EL素子から発せられた光の波長毎の透過率を図5に示す。実施例1においては、射出角が0°〜20°の光においては、比較例で透過率が低かった波長域400〜550nmの光の透過率を向上させることができた。射出角が30°の光においても同様に、比較例において透過率が低かった波長域350〜500nmの光の透過率を向上させることができた。
実施例2は、第2の実施形態に対応する実施例であり、中間層は、その屈折率が透明基板から陽極層に向けて段階的に低下するように、第1〜第9薄層によって構成した。中間層のそれぞれの薄層は、表3に示すようにITOとSiO2の混合比率を変化させることにより、形成した。
実施例2に係る有機EL素子から発せられた光の波長毎の透過率を図6に示す。図6に示すように、本実施例においては、射出角が0°〜30°の光において、ほぼ全ての波長域(350〜750nm)について透過率を向上させることができた。射出角が0°〜20°の光においては、比較例で透過率が低かった波長域400〜550nmの光の透過率を顕著に向上させることができた。射出角が30°の光においても、比較例で透過率が低かった波長域350〜500nmの光の透過率を顕著に向上させることができた。さらに、実施例2では、比較例、および実施例1に比べ、波長毎の透過率のばらつきが少なかった。
実施例3は、第4の実施形態に対応する実施例であり、実施例2にさらに反射防止層が設けられた例である。反射防止層の第1防止層、第2防止層は、表4に示すように、それぞれMgF2およびシリカエアロゲルにより成膜した。
実施例3に係る有機EL素子から発せられた光の波長毎の透過率を図7に示す。図7に示すように、実施例3の光は、射出角が0°〜30°の全ての光について、全ての波長域(350nm〜750nm)において、比較例に比べその透過率を向上させることができた。また、実施例1および2に比べても、透過率は顕著に向上していることが理解できる。
10 透明基板
11 中間層
12 陽極層
13 有機層
14 陰極層
16 反射防止層
20 有機EL素子
11 中間層
12 陽極層
13 有機層
14 陰極層
16 反射防止層
20 有機EL素子
Claims (13)
- 透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、有機層が順に積層され、前記有機層から発せられた光が前記陽極、中間層、および透明基板を介して外部に発せられ、前記中間層の屈折率は、前記陽極層の屈折率と、前記透明基板の屈折率の間の屈折率であることを特徴とする有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記透明基板の屈折率は、前記陽極層の屈折率よりも低いことを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記中間層の屈折率は、前記透明基板の屈折率と前記陽極層の屈折率の相加平均であることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記中間層の屈折率は、前記透明基板に近づくにつれ前記透明基板の屈折率に近づき、前記陽極に近づくにつれ前記陽極の屈折率に近づくように設定されることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記中間層は複数の薄層が積層されて構成され、前記薄層の屈折率はそれぞれ異なることを特徴とする請求項4に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記中間層は、連続的に屈折率が異なることを特徴とする請求項4に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記中間層は、前記陽極を形成する成分を含むことを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記透明基板には、前記中間層が積層された裏面に反射防止層が形成され、前記反射防止層は、前記透明基板より屈折率が低いことを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記反射防止層は前記透明基板から離れるとともに、前記反射防止層の屈折率と前記透明基板の屈折率の差は大きくなることを特徴とする請求項8に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 前記光のうち、出射角が0〜30°である光であって、少なくとも波長域が400〜500nmの光の透過率を向上させることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
- 透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、前記陽極層、中間層および透明基板を介して外部に光を発せさせる有機層を順に積層する積層工程を含み、前記中間層は、その屈折率が、前記陽極層の屈折率と、前記透明基板の屈折率の間の屈折率となるように積層されることを特徴とする有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法。
- 前記中間層を、第1成分および第2成分によって形成するとともに、前記陽極を前記第1成分によって形成することを特徴とする請求項11に記載の有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法。
- 前記中間層を、前記第1成分のターゲットおよび前記第2成分のターゲットを用いた2元スパッタリング法により形成するとともに、前記陽極を前記第1成分のターゲットを用いたスパッタリング法により形成することを特徴とする請求項12に記載の有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法。
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