JP2006012462A

JP2006012462A - 燃料電池のシール構造

Info

Publication number: JP2006012462A
Application number: JP2004184063A
Authority: JP
Inventors: Tokuichi Mineo; 徳一峰尾; Motoharu Obika; 基治小比賀
Original assignee: Nissan Motor Co Ltd
Current assignee: Nissan Motor Co Ltd
Priority date: 2004-06-22
Filing date: 2004-06-22
Publication date: 2006-01-12

Abstract

【課題】電極面に対する面圧分布のばらつき抑えつつ、電解質膜の外周側におけるシール性を向上させる。
【解決手段】電解質膜７の両側にアノード側電極９およびカソード側電極１１を、さらのその外側にセパレータ１５および１７をそれぞれ配置する。各電極９，１１より外側に突出する電解質膜７のはみ出し部７ｂの両面に、ポリカーボネートなどの弾性係数の大きい板状シール材１９，２１を配置し、カソード側のセパレータ１７と板状シール材２１との間に、シリコンゴムなどのゴム製弾性材料からなるガスケット２３を介装する。
【選択図】図４

Description

本発明は、電解質膜の一方側にアノード側電極を、同他方側にカソード側電極をそれぞれ配置し、さらにその外側を一対のセパレータで挟んで構成した燃料電池のシール構造に関する。

固体高分子型燃料電池は、電解質膜である高分子イオン交換膜（陽イオン交換膜）の両側にそれぞれアノード側電極およびカソード側電極を配置して構成した膜−電極アッセンブリ（ＭＥＡ）を、セパレータによって挟持して単位電池を構成している。

このような固体高分子型燃料電池は、通常、単位電池を所定数だけ積層することにより、燃料電池スタックとして使用する。

上記した燃料電池スタックにおいて、アノード側電極に供給する燃料ガス（水素含有ガス）は、電極上で水素イオン化され、適度に加湿された電解質膜を介してカソード側電極側へと移動する。その間に生じた電子が外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。一方、カソード側電極には、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスあるいは空気が供給されているために、このカソード側電極において、前記水素イオン、前記電子および酸素ガスが反応して水が生成される。

また、一対のセパレータのうち少なくとも一方には、電極と反対側の面に発電時の発熱を抑えるための冷却媒体を流す冷却媒体流路を形成している。

上記した燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却媒体は、各々独立した流路に通す必要があるため、各流路間を仕切るシールが必要である。シール部位としては、例えば、燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却媒体を、燃料電池スタックの各単位電池に分配供給するための単位電池積層方向に貫通する連通孔の周囲、ＭＥＡの外周，およびセパレータの表裏面の外周などがあり、シール材としては、有機ゴムなどの柔らかく適度に反発力のある材料が一般的に採用される。

ところで、前記したＭＥＡの外周のシールについては、例えば下記特許文献１，２に記載されているように、電解質膜を挟むように設置した一対の電極より、外側へはみ出した電解質膜のはみ出し部において行っている。
特開２０００−１８２６３９号公報特開２００２−４２８３７号公報

上記した特許文献１に記載されているように、２つのシール材に板状のゴムシールを用いる場合には、ゴムシールからの反力が大きいため、スタック締め付け圧力の増加によるセパレータ破損、電極に対する面圧分布のばらつきの問題がある上、２つのシール材が、電解質膜を挟んで互いに向き合う対称位置からずれた場合には、シール性が損なわれる。

また、上記した特許文献２に記載されているように、上記２つのシール材の一方に板状のゴムシールを他方に幅の狭いゴムシールを用いる場合には、２つのシール材相互のシール位置のずれは防止できるものの、幅の広いシール材側で圧縮応力が分散して面圧が低下し、幅の広いシール材側のシール性が低下する。

さらに、上記各特許文献１，２のように、電解質膜に圧縮性のゴムシールが直接接触するシール構造では、発電時における電解質膜の膨張収縮によって、電解質膜が破損し、シール性が損なわれるものとなる。

そこで、本発明は、電極面に対する面圧分布のばらつき抑えつつ、電解質膜の外周側におけるシール性を向上させることを目的としている。

本発明は、電解質膜の一方側にアノード側電極を、同他方側にカソード側電極をそれぞれ配置し、さらにその外側を一対のセパレータで挟んで構成した燃料電池のシール構造において、前記電解質膜は、前記アノード側電極およびカソード側電極より外側に突出するはみ出し部を備え、このはみ出し部の両面に板状シール材を設け、この板状シール材の一方を前記セパレータに接合し、前記板状シール材の他方と前記セパレータとの間に前記板状シール材より幅の狭い弾性シール材を設け、前記板状シール材は前記弾性シール材より弾性係数が大きいことを最も主要な特徴とする。

本発明によれば、電解質膜の外周側のはみ出し部の両面に、弾性シール材より弾性係数が大きい板状シール材を設け、板状シール材の一方をセパレータに接合し、他方の板状シール材とセパレータとの間に、板状シール材より幅の狭い弾性シール材を設けたので、シール材からの反力を抑えて電極面における面圧分布を均一化しつつ、電解質膜両面のシール材相互のずれがあってもシール性を確保でき、発電中の電解質膜の膨張収縮による破損を防止してシール性を確保することができる。

以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。

まず、本発明の全実施形態にわたって共通するか、または類似する部分の基本となる構成および作用を、図１〜３を用いて説明する。本発明に係わる燃料電池は、固体高分子電解質型燃料電池（以下、単に燃料電池とする。）であり、例えば燃料電池自動車に搭載する。ただし、自動車以外に用いてもよい。

図１は燃料電池スタックの全体を示す斜視図である。この燃料電池スタックは、１Ｖ程度の起電圧を生じる単位電池１を、複数積層して積層体３を形成する。積層体３を構成する複数の単位電池１は、それぞれが燃料電池として機能する。そして、この燃料電池スタックは、後述するが、四隅に配置して内部を貫通するテンションロッドなどを用いて締結する。なお、ここでテンションロッドの本数は４本（四隅）とは限らず、所望の締結力が確保できる仕様であるならばその限りではない。

図２は単位電池１の構造を示す分解斜視図である。単位電池１は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜７と、電解質膜７の一方の面に配置したガス拡散電極であるアノード側電極（燃料極）９と、電解質膜７の他方の面に配置したガス拡散電極であるカソード側電極（空気極）１１とで、膜−電極アッセンブリ（MEA）１３を構成している。

ＭＥＡ１３の両側には、アノード側電極９に燃料ガス（水素）を、カソード側電極１１に酸化剤ガス（酸素、通常は空気）をそれぞれ供給するための流体通路を形成するセパレータ１５および１７をそれぞれ配置する。

ここで、電解質膜７はその全周にわたりアノード側電極９より外側にはみ出しており、このはみ出し部とセパレータ１５との間に板状シール材１９を介装する。また、電解質膜７はその全周にわたりカソード側電極１１より外側にはみ出しており、このはみ出し部とセパレータ１７との間に、板状シール材２１と、板状シール材２１のセパレータ１７側に位置する弾性シール材としてのガスケット２３とをそれぞれ介装する。

電解質膜７は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成したプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。電解質膜７の表面には、触媒として白金または白金と他の金属からなる合金を担持させてある。

ガス拡散電極は、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスや、カーボンペーパ、あるいはカーボンフェルトなど、充分なガス拡散性および導電性を有する部材によって構成する。

セパレータ１５，１７は、充分な導電性と強度と耐食性とを有する材料によって形成する。例えば、カーボン材料をプレス成形したり、また、充分な耐食性が実現可能であれば、金属など他の材料によって形成してもよい。

上記したセパレータ１５のアノード側電極９側には図示しない燃料ガス流路を、セパレータ１７のカソード側電極１１側には酸化剤ガス流路２５を、それぞれ形成してあり、また、必要に応じて冷却媒体流路２７を形成する。なお、図２では、酸化剤ガス流路２５および冷却媒体流路２７の詳細な流路形状については省略している。

ガスケット２３は、シリコンゴム、ＥＰＤＭまたはフッ素ゴムなどのゴム状弾性材料によって形成する。このガスケット２３は、セパレータ１７あるいは板状シール材２１に一体化しても構わない。板状シール材１９，２１は、ガスケット２３に比べて弾性係数の大きい、例えば、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートのような材料で形成し、電解質膜７に例えば熱硬化型フッ素系あるいは熱硬化型シリコンのような液状シールによって接着して接合する。

上記した燃料電池スタックは、複数の単位電池１からなる積層体３の積層方向両端に、図１に示すように集電板２９，３１、絶縁板３３，３５、エンドプレート３７，３９をそれぞれ配置する。そして、この燃料電池スタックの、例えば四隅に、前述したテンションロッドを貫通させ、テンションロッドの端部に形成したねじ部に、ナット４１を螺合締結することで、スタック構成部品を締め付ける。

テンションロッドは、剛性を備えた材料、例えば鋼などの金属材料によって形成し、また単位電池１同士の電気的短絡を防止するため、表面には絶縁処理を施す。

集電板２９，３１は、緻密質カーボンや銅板などガス不透過な導電性部材によって形成し、絶縁板３３，３５は、ゴムや樹脂などの絶縁性部材によって形成する。

エンドプレート３７，３９は、剛性を備えた材料、例えば鋼などの金属材料によって形成する。また、２枚の集電板２９，３１には、それぞれ出力端子４３，４５を設けてあり、燃料電池スタックで生じた起電力を、この出力端子４３，４５を介して出力する。

上記したテンションロッドによる燃料電池スタックの締付方法は、すべてのテンションロッドを積層体３の内部に貫通させる必要はなく、スタック外部でエンドプレート３７，３９同士を締め付けるテンションロッドを設けてもよい。

また、図３に示すように、燃料電池スタックの積層方向一端側のエンドプレート３９と、エンドプレート３９の積層方向内側に設けた絶縁板３５との間に、内側エンドプレート４７を配置し、エンドプレート３９と内側エンドプレート４７との間に、ばねなどからなる加圧機構４９を設置して、エンドプレート３７，３９間をテンションロッドで締め付ける構造であってもよい。なお、締結機構として、ナット４１を用いずに、一方のエンドプレートにねじ孔を設け、このねじ孔にテンションロッド先端のねじ部を締結するようにしてもよい。

また、燃料電池スタックの一方の端部のエンドプレート３７には、図１に示すように、燃料ガス入口５１および同出口５３、酸化剤ガス入口５５および同出口５７、冷却媒体入口５９および同出口６１を、それぞれ備えている。これら各入口に連通する燃料ガス，酸化剤ガスおよび冷却媒体の各分配流路および、各出口に連通する燃料ガス，酸化剤ガスおよび冷却媒体の各集合流路を、集電板２９，絶縁板３３および積層体３を貫通して形成する。

上記した各分配流路および集合流路は、前記したセパレータ１５のアノード側電極９側に形成した燃料ガス流路、セパレータ１７のカソード側電極１１側に形成した酸化剤ガス流路２５、冷却媒体流路２７の各対応する流路にそれぞれ連通している。

上記した積層体３に分配流路を形成するために、図２に示すように、セパレータ１５，板状シール材１９，電解質膜７，板状シール材２１，ガスケット２３，セパレータ１７には、燃料ガス入口５１に対応する位置に、燃料ガス入口用連通孔１５ａ，１９ａ，７ａ，２１ａ，２３ａ，１７ａをそれぞれ形成してある。

同様に、燃料ガス出口５３，酸化剤ガス入口５５および同出口５７，冷却媒体入口５９および同出口６１についても、それぞれ対応する連通孔を設けてある。

（第１の実施形態）
図４は、本発明の第１の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池１の外周部分の断面図である。セパレータ１５のアノード側電極９に対向する面には、前記図２には示されていないアノードガス流路としての燃料ガス流路６３を形成している。

アノード側電極９およびカソード側電極１１に対して外側にはみ出している電解質膜７のはみ出し部７ｂの両面に、前記した板状シール材１９，２１をそれぞれ接着する。そのうち図４中で下部に位置する一方の板状シール材１９をアノード側のセパレータ１５に接着する。図４中で上部に位置する他方の板状シール材２１とカソード側のセパレータ１７との間には、板状シール材１９，２１より幅の狭い断面円形もしくは楕円形のガスケット２３を介装する。

上記したように、電解質膜７の両面に、ガスケット２３より弾性係数の大きい板状シール材１９，２１を接着し、その一方側にのみ圧縮性の弾性シール材であるガスケット２３を設けることで、両側にゴムシールを用いる場合に比較してゴムシールからの反力が小さくなり、スタック締め付け圧力の抑制によってセパレータ１５，１７の破損を防止でき、ガス拡散電極（アノード側電極９およびカソード側電極１１）との面圧分布が均一化する上、ガスケット２３が板状シール材２１に対し、図４に示すような幅方向中心位置から多少ずれた場合であっても、シール性を確保することができる。

また、幅の狭いガスケット２３に接触する幅の広い板状シール材２１および、板状シール材１９は、弾性係数がガスケット２３に比較して大きい材料としているので、幅の広い板状シール材２１，１９での圧縮応力の分散を抑制でき、幅の広い板状シール材２１側のシール性低下を防止することができる。

さらに、電解質膜７には、ガスケット２３に比べて弾性係数の大きい板状シール材１９，２１を直接接触させ、圧縮性のゴムシールであるガスケット２３を直接接触させていないので、電解質膜７は発電時に膨張収縮しても破損を防止でき、シール性を確保することができる。

また、電解質膜７の両面に板状シール材１９，２１を接着しておくことで、ＭＥＡ１３の取り扱い性が向上する効果もある。

さらに、アノード側のセパレータ１５に板状シール材１９を接着することで、燃料ガス流路６３を流れる燃料ガスである水素に対するシール性をより確実に保持することができ、信頼性が向上する。

なお、上記した第１の実施形態におけるガスケット２３の断面形状は、円形や楕円形に限らず他の形状であっても構わない。これは以下に説明する他の実施形態でも同様である。

（第２の実施形態）
図５は、本発明の第２の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池１の外周部分の断面図であり、図４に示した第１の実施形態と全体構造は同様である。なお、前記した図４はスタック締結後の状態を示しているが、図５はスタック締結前すなわち組付前の状態を示している。

この実施形態は、図５に示すように、電解質膜７のはみ出し部７ｂとその両面に設けた２枚の板状シール材１９，２１との合計厚さｄ1を、ＭＥＡ１３の厚さ、つまり電解質膜７と、その両側に設けたアノード側電極９およびカソード側電極１１との合計厚さｄ2より、所定値以上薄く設定している。

このように設定することで、スタック締め付け時のガス拡散電極の変位を充分に確保でき、ガス拡散電極に付与するべき面圧を保持することができる。

（第３の実施形態）
図６は、本発明の第３の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池１の外周部分の断面図である。なお、図６についても、図５と同様にスタック締結前の状態を示している。

ここで、ＭＥＡ１３の厚さｄ2は、例えば図６に示すようにガス拡散電極の厚さのばらつきによって全体が不均一となる。そこで、この第３の実施形態では、電解質膜７とその両面に設けた２枚の板状シール材１９，２１との合計厚さｄ1を、ＭＥＡ１３の厚さｄ2の最小値より所定値以上薄くなるよう設定している。

これにより、ＭＥＡ１３の厚さｄ2が全体として不均一になっていても、スタック締め付け時のガス拡散電極の変位を、全域にわたって確保することができ、ガス拡散電極に付与するべき面圧を全域にわたって発生させることができる。

（第４の実施形態）
図７は、本発明の第４の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池１の外周部分の断面図である。この実施形態は、前記図４に示した第１の実施形態に対し、ガスケット２３を、カソード側電極１１近傍に設定している。その他の構成は、第１の実施形態と同様である。

これにより、ガスケット２３とカソード側電極１１との間の空間領域が狭くなり、発電反応に関与しない反応および酸化剤ガス流量を低減でき、燃料電池スタックの発電効率を向上させることができる。

本発明によれば、組付前の状態での前記電解質膜のはみ出し部とその両面に設けた前記２枚の板状シール材との合計厚さを、組付前の状態での前記電解質膜とその両面に設けた前記アノード側電極およびカソード側電極との合計厚さより、所定値以上薄く設定したので、燃料電池組付時のアノード側電極およびカソード側電極の変位を充分に確保でき、各電極に付与するべき面圧を保持することができる。

前記電解質膜とその両面に設けた前記アノード側電極およびカソード側電極との合計厚さは、この合計厚さの最小値であるので、アノード側電極やカソード側電極の厚さにばらつきがあっても、燃料電池組付時の各電極の変位を、全域にわたって確保することができ、各電極に付与するべき面圧を全域にわたって発生させることができる。

前記前記板状シール材を接合する前記セパレータはアノードガス流路を備えているので、アノード側流路を流れる燃料ガスのシール性をより確実に保持することができ、信頼性が向上する。

前記弾性シール材を、その内側に位置する前記電極近傍に配置したので、発電反応に関与しない反応および酸化剤ガス流量を低減でき、燃料電池の発電効率を向上させることができる。

本発明の燃料電池スタックの基本構造を示す斜視図である。図１の燃料電池スタックにおける単位電池の分解斜視図である。図１の燃料電池スタックの一部を変更した正面断面図である。本発明の第１の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池の外周部分の断面図である。本発明の第２の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池の外周部分の断面図である。本発明の第３の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池の外周部分の断面図である。本発明の第４の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池の外周部分の断面図である。

符号の説明

７電解質膜
７ｂ電解質膜のはみ出し部
９アノード側電極
１１カソード側電極
１５，１７セパレータ
１９，２１板状シール材
２３弾性シール材
６３燃料ガス流路（アノードガス流路）
ｄ1 電解質膜と２枚の板状シール材との合計厚さ
ｄ2 電解質膜とアノード側電極およびカソード側電極との合計厚さ

Claims

電解質膜の一方側にアノード側電極を、同他方側にカソード側電極をそれぞれ配置し、さらにその外側を一対のセパレータで挟んで構成した燃料電池のシール構造において、前記電解質膜は、前記アノード側電極およびカソード側電極より外側に突出するはみ出し部を備え、このはみ出し部の両面に板状シール材を設け、この板状シール材の一方を前記セパレータに接合し、前記板状シール材の他方と前記セパレータとの間に前記板状シール材より幅の狭い弾性シール材を設け、前記板状シール材は前記弾性シール材より弾性係数が大きいことを特徴とする燃料電池のシール構造。
請求項１に記載の燃料電池のシール構造において、組付前の状態での前記電解質膜のはみ出し部とその両面に設けた前記２枚の板状シール材との合計厚さを、組付前の状態での前記電解質膜とその両面に設けた前記アノード側電極およびカソード側電極との合計厚さより、所定値以上薄く設定したことを特徴とする燃料電池のシール構造。
請求項２に記載の燃料電池のシール構造において、前記電解質膜とその両面に設けた前記アノード側電極およびカソード側電極との合計厚さは、この合計厚さの最小値であることを特徴とする燃料電池のシール構造。
請求項１ないし３のいずれか１項に記載の燃料電池のシール構造において、前記板状シール材を接合する前記セパレータはアノードガス流路を備えていることを特徴とする燃料電池のシール構造。
請求項１ないし４のいずれか１項に記載の燃料電池のシール構造において、前記弾性シール材を、その内側に位置する前記電極近傍に配置したことを特徴とする燃料電池のシール構造。