JP2005268045A - Battery and vehicle loaded with battery - Google Patents

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JP2005268045A JP2004078884A JP2004078884A JP2005268045A JP 2005268045 A JP2005268045 A JP 2005268045A JP 2004078884 A JP2004078884 A JP 2004078884A JP 2004078884 A JP2004078884 A JP 2004078884A JP 2005268045 A JP2005268045 A JP 2005268045A
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泰成 久光
Kenji Hosaka
賢司 保坂
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a means easily exhausting gas generated in first charge/discharge to the outside and enhancing battery performance such as charge/discharge characteristics and battery life in a lithium ion secondary battery. <P>SOLUTION: An electrode has a current collector and an active material layer placed on the current collector and having channels. In the electrode used in a battery shown in the figure, channels having a pattern illustrated in Fig. 1 are formed. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、電極およびそれを用いる電池に関する。特に、本発明の電極は、車両のモータ駆動用電源としての二次電池に、好適に用いられる。   The present invention relates to an electrode and a battery using the electrode. In particular, the electrode of the present invention is suitably used for a secondary battery as a power source for driving a motor of a vehicle.

近年、大気汚染や地球温暖化に対処するため、二酸化炭素量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が盛んに行われている。   In recent years, in order to cope with air pollution and global warming, reduction of the amount of carbon dioxide has been strongly desired. In the automobile industry, there is a great expectation for reducing carbon dioxide emissions by introducing electric vehicles (EV) and hybrid electric vehicles (HEV), and the development of secondary batteries for motor drive that holds the key to commercialization of these is thriving. Has been done.

モータ駆動用二次電池としては、全ての電池の中で最も高い理論エネルギーを有するリチウムイオン二次電池が注目を集めており、現在急速に開発が進められている。リチウムイオン二次電池は、一般に、バインダを用いて正極活物質等を正極集電体の両面に塗布した正極と、バインダを用いて負極活物質等を負極集電体の両面に塗布した負極とが、電解質層を介して接続され、電池ケースに収納される構成を有している（例えば、特許文献１を参照）。   As a secondary battery for driving a motor, a lithium ion secondary battery having the highest theoretical energy among all the batteries is attracting attention, and is currently being developed rapidly. Generally, a lithium ion secondary battery includes a positive electrode in which a positive electrode active material or the like is applied to both surfaces of a positive electrode current collector using a binder, and a negative electrode in which a negative electrode active material or the like is applied to both surfaces of a negative electrode current collector using a binder. However, it has the structure connected through the electrolyte layer and accommodated in a battery case (for example, refer patent document 1).

このリチウムイオン二次電池の初回充放電時には、電池要素からガスが発生することが知られている。このガスは、負極の細孔内に吸着していた空気や、負極表面に被膜が形成される際の電解液の分解などが原因と考えられている。このガスをそのままにしておくと、電極の活物質の剥離等が起こり、充放電特性や電池寿命等の特性が低下する原因となる。このため、初回充放電後に一旦電池ケースの封を開け、発生したガスを電池ケースの外部へ逃がす必要があった（例えば、特許文献２を参照）。   It is known that gas is generated from the battery element during the initial charge / discharge of the lithium ion secondary battery. This gas is considered to be caused by air adsorbed in the pores of the negative electrode, decomposition of the electrolyte when a film is formed on the negative electrode surface, or the like. If this gas is left as it is, the active material of the electrode is peeled off, which causes the characteristics such as charge / discharge characteristics and battery life to deteriorate. For this reason, it was necessary to open the battery case once after the first charge / discharge and let the generated gas escape to the outside of the battery case (see, for example, Patent Document 2).

従来のリチウムイオン二次電池では、それほど電極の面積も大きくないため、一旦電池ケースの封を開けるのみでも、発生したガスを電池ケースの外部に逃がすことは容易である。しかしながら、近年、電池性能を向上させる観点から、リチウムイオン電池は大型化する傾向にある。このため、電池ケースの封を開けるのみでは、初回充放電時に発生したガスを充分に電池ケースの外部に逃がすことができない場合がある。つまり、電池の大型化に伴い、発生したガスが電池要素の中心部に残留し、外部に逃げない場合がある。その結果、そのガスの存在により電池要素における電極活物質や電解質の剥離が発生し、電池性能が低下するという問題があった。特に、電池の出力密度を向上させる観点から開発が進められており、電池面積の大型化の傾向が著しいバイポーラ電池において、このような問題は顕著である。
特開２００３−７３４５号公報 特開２００３−１５７８１０号公報 In the conventional lithium ion secondary battery, since the area of the electrode is not so large, it is easy to let the generated gas escape to the outside of the battery case only by opening the battery case once. However, in recent years, lithium ion batteries have a tendency to increase in size from the viewpoint of improving battery performance. For this reason, there is a case where the gas generated at the first charge / discharge cannot be sufficiently released outside the battery case only by opening the battery case. That is, as the battery size increases, the generated gas may remain in the center of the battery element and may not escape to the outside. As a result, the presence of the gas causes the electrode active material and the electrolyte to peel off in the battery element, resulting in a problem that the battery performance deteriorates. In particular, development has been progressed from the viewpoint of improving the output density of the battery, and such a problem is remarkable in a bipolar battery in which a tendency to increase the battery area is remarkable.
JP 2003-7345 A JP 2003-157810 A

そこで、本発明の目的は、リチウムイオン二次電池において、初回充放電時に発生したガスを外部に抜けやすくし、充放電特性や電池寿命等の電池性能を向上させうる手段を提供することである。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a means capable of improving the battery performance such as charge / discharge characteristics and battery life by facilitating escape of gas generated at the first charge / discharge in the lithium ion secondary battery. .

本発明は、集電体と、前記集電体上に位置する、チャネルが形成された活物質層とを有する電極である。   The present invention is an electrode having a current collector and an active material layer on the current collector, in which a channel is formed.

本発明の電極においては、前記電極の有する活物質層に、電池要素内で発生したガスが外部に抜けるためのチャネルが形成されている。このため、電池要素内で発生したガスが外部に抜けやすくなり、充放電特性および電池寿命等の特性が向上しうる。   In the electrode of the present invention, a channel through which the gas generated in the battery element escapes to the outside is formed in the active material layer of the electrode. For this reason, the gas generated in the battery element can easily escape to the outside, and characteristics such as charge / discharge characteristics and battery life can be improved.

本発明の第１は、集電体と、前記集電体上に位置する、チャネルが形成された活物質層とを有する電極である。   The first of the present invention is an electrode having a current collector and an active material layer formed on the current collector and having a channel.

本発明の効果について、図面を用いて詳細に説明する。図１は、本発明の電極の好ましい一形態を示す平面図であり、図２は、図１に示す形態の側面図である。   The effects of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. FIG. 1 is a plan view showing a preferred embodiment of the electrode of the present invention, and FIG. 2 is a side view of the embodiment shown in FIG.

本発明の電極１においては、図１および図２に示すように、集電体２の面上に位置する活物質層３にチャネル４を形成することによって、電池要素内で発生したガスを外部に抜けやすくする。なお、図１および図２は、説明の都合上、誇張して記載されており、集電体２および活物質層３の厚さやチャネル４の幅等の比率は、実際とは異なる。また、以下の説明では、集電体および活物質層、並びにこれらを有する電極の平面形状がいずれも同一の矩形である形態を例に挙げて説明するが、本発明の技術的範囲がこの形態のみに制限されるわけではない。   In the electrode 1 of the present invention, as shown in FIGS. 1 and 2, by forming a channel 4 in the active material layer 3 located on the surface of the current collector 2, the gas generated in the battery element is externally supplied. Make it easy to come out. 1 and 2 are exaggerated for convenience of explanation, and the ratios of the current collector 2 and the thickness of the active material layer 3 and the width of the channel 4 are different from actual ones. Further, in the following description, the current collector, the active material layer, and the electrode having these will be described as an example in which the planar shape is the same rectangle. However, the technical scope of the present invention is this form. It is not limited to only.

従来は、一般に、集電体の面全体に活物質層が形成された電極が用いられていた。従来の電極においても、電極がそれほど大きくない場合には、発生したガスを充分に外部に抜くことができる。しかしながら、電極が大きくなると、発生したガスを充分に外部に抜くことができない場合が生じる。このため、電池が大きくなると、発生したガスが電池要素内に残留し、電極活物質や電解質層等が剥離する場合があった。その結果、充放電特性や電池寿命等の特性が低下する原因ともなっていた。   Conventionally, an electrode having an active material layer formed on the entire surface of a current collector is generally used. Even in the conventional electrode, when the electrode is not so large, the generated gas can be sufficiently extracted to the outside. However, when the electrode becomes large, the generated gas may not be extracted to the outside sufficiently. For this reason, when the battery becomes large, the generated gas may remain in the battery element, and the electrode active material, the electrolyte layer, and the like may peel off. As a result, characteristics such as charge / discharge characteristics and battery life have been reduced.

これに対し、本発明の電極１においては、集電体２の面上に位置する活物質層３に、チャネル４が形成されている。電池要素内で発生したガスは、このチャネルを通ることにより、外部に移動しやすくなる。その結果、電池ケースの封を開けるのみでも、初回充放電時に発生したガスを充分に外部に抜くことが可能となる。その結果、初回充放電時に発生したガスが電池要素内に残留することによる電池要素の劣化が防止され、電池性能の向上が図れる。   On the other hand, in the electrode 1 of the present invention, the channel 4 is formed in the active material layer 3 located on the surface of the current collector 2. The gas generated in the battery element easily moves to the outside by passing through this channel. As a result, the gas generated during the first charge / discharge can be sufficiently extracted to the outside simply by opening the battery case. As a result, the deterioration of the battery element due to the gas generated during the first charge / discharge remaining in the battery element is prevented, and the battery performance can be improved.

「チャネル」とは、外部へと通じる、電極１の活物質層３に形成された通路である。かようなチャネル４が存在することで、初回充放電時に電池要素内で発生したガスが電池要素外部へと抜けうる。   A “channel” is a passage formed in the active material layer 3 of the electrode 1 that leads to the outside. Due to the presence of such a channel 4, the gas generated in the battery element during the first charge / discharge can escape to the outside of the battery element.

本発明において、活物質層３に形成されるチャネル４の形状については、特に制限はない。チャネル４の形状としては、図１および図３〜図１４に示す形状が例示される。図３〜図１４は、本発明の電極１の好ましい形態を示す平面図である。ただし、図１〜図１４に示した形状は、単なる例示に過ぎず、他の形状が採用されてもよい。また、場合によっては、活物質層３は、第１の形状のチャネルを有する第１活物質層と、第２の形状のチャネルを有する第２活物質層との２層からなっていてもよい。さらに、３層以上からなっていてもよい。   In the present invention, the shape of the channel 4 formed in the active material layer 3 is not particularly limited. Examples of the shape of the channel 4 include the shapes shown in FIGS. 1 and 3 to 14. 3-14 is a top view which shows the preferable form of the electrode 1 of this invention. However, the shapes shown in FIGS. 1 to 14 are merely examples, and other shapes may be employed. In some cases, the active material layer 3 may be composed of two layers of a first active material layer having a first shape channel and a second active material layer having a second shape channel. . Furthermore, you may consist of three or more layers.

以下、チャネル４の好ましい形態につき、図面を参照して詳細に説明する。   Hereinafter, a preferred embodiment of the channel 4 will be described in detail with reference to the drawings.

図１においては、電極１の矩形の短手方向に平行な２本のチャネル４が形成されている。図３においては、電極１の矩形の長手方向に平行な２本のチャネル４が形成されている。図４においては、図１に示すチャネル４および図３に示すチャネル４の双方のチャネル４が形成されている。つまり、電極１の矩形の短手方向に平行な２本のチャネル４、および電極１の矩形の長手方向に平行な２本のチャネル４の、計４本のチャネル４が形成されている。図５においては、十字型のチャネル４が形成されている。つまり、チャネル４は、電極１の矩形の対向する２組の辺の中点どうしを結んだ、重心Ｇで交わる２本の直線に沿って形成されている。図６および図７においては、電極１の矩形の辺（矩形の短手方向の辺（図６）または矩形の長手方向の辺（図７））に平行な、前記矩形の重心Ｇを通る１本のチャネル４が形成されている。言い換えれば、チャネル４は、電極１の矩形の対向する辺（矩形の長手方向の辺（図６）または矩形の短手方向の辺（図７））の中点どうしを結んだ、１本の直線に沿って形成されている。図８および図９においては、電極１の矩形に平行な３本のチャネル４が形成されている。つまり、チャネル４は、電極１の矩形の対向する辺（矩形の長手方向の辺（図８）または矩形の短手方向の辺（図９））の４等分点どうしをそれぞれ結んだ、３本の直線に沿って形成されている。図１０においては、電極１の矩形の対角線に沿ったチャネル４が形成されている。図１１においては、図５に示すチャネル４および図１０に示すチャネル４の双方のチャネル４が形成されている。つまり、チャネル４は、電極１の矩形の対向する２組の辺の中点どうしを結んだ、重心で交わる２本の直線、および電極の矩形の対角線のそれぞれに沿って、計４本形成されている。図１２においては、図１０に示すチャネル４に加えて、電極１の矩形の隣接する中点どうしを結んだ直線に沿ったチャネル４も形成されている。   In FIG. 1, two channels 4 parallel to the rectangular lateral direction of the electrode 1 are formed. In FIG. 3, two channels 4 parallel to the longitudinal direction of the rectangle of the electrode 1 are formed. In FIG. 4, both the channel 4 shown in FIG. 1 and the channel 4 shown in FIG. 3 are formed. In other words, a total of four channels 4 are formed: two channels 4 parallel to the rectangular short direction of the electrode 1 and two channels 4 parallel to the long side of the rectangular shape of the electrode 1. In FIG. 5, a cross-shaped channel 4 is formed. That is, the channel 4 is formed along two straight lines that intersect at the center of gravity G that connects the midpoints of two opposing sides of the rectangular shape of the electrode 1. 6 and FIG. 7, 1 passes through the center of gravity G of the rectangle parallel to the rectangular side of the electrode 1 (the rectangular side (FIG. 6) or the long side of the rectangle (FIG. 7)). A book channel 4 is formed. In other words, the channel 4 connects one midpoint of the rectangular opposing sides of the electrode 1 (longitudinal side of the rectangle (FIG. 6) or lateral side of the rectangle (FIG. 7)). It is formed along a straight line. 8 and 9, three channels 4 parallel to the rectangle of the electrode 1 are formed. That is, the channel 4 connects the four equally divided points of the opposite sides of the rectangle of the electrode 1 (long side of the rectangle (FIG. 8) or short side of the rectangle (FIG. 9)). It is formed along the straight line of the book. In FIG. 10, a channel 4 is formed along the rectangular diagonal of the electrode 1. In FIG. 11, both the channel 4 shown in FIG. 5 and the channel 4 shown in FIG. 10 are formed. That is, a total of four channels 4 are formed along each of two straight lines intersecting at the center of gravity connecting the midpoints of the two opposing sides of the rectangular shape of the electrode 1 and diagonal lines of the rectangular shape of the electrode. ing. In FIG. 12, in addition to the channel 4 shown in FIG. 10, a channel 4 along a straight line connecting adjacent midpoints of the rectangle of the electrode 1 is also formed.

本発明においては、図５〜図１２に示すように、チャネル４は、活物質層３の重心を通るように形成されていることが好ましい。一般に、電池要素内で発生したガスが最も外部に抜けにくいのは、電池要素の中心部周辺と考えられる。このため、外部に通じるチャネルを活物質層の重心を通るように形成することで、最も抜けにくかった電池要素の中心部周辺において発生したガスが、容易に電池要素の外部へ抜けうる。   In the present invention, as shown in FIGS. 5 to 12, the channel 4 is preferably formed so as to pass through the center of gravity of the active material layer 3. In general, it is considered that the gas generated in the battery element is most difficult to escape to the outside around the center of the battery element. For this reason, by forming the channel leading to the outside so as to pass through the center of gravity of the active material layer, the gas generated around the center of the battery element that is hard to escape can easily escape to the outside of the battery element.

また、電池要素の中心部周辺は、一般に、最も電池反応が進行する部位でもあり、反応に伴う発熱による温度上昇が著しい。その結果、電極１の活物質の劣化や剥離等の問題が生じる場合もあった。これに対し、活物質層３の重心を通るようにチャネル４を形成すると、電池要素の中心部周辺の温度上昇が抑制され、上記のような問題の発生が防止されうる。   In addition, the periphery of the center of the battery element is generally the part where the battery reaction proceeds most, and the temperature rise due to heat generated by the reaction is remarkable. As a result, problems such as deterioration and peeling of the active material of the electrode 1 may occur. On the other hand, when the channel 4 is formed so as to pass through the center of gravity of the active material layer 3, the temperature rise around the center portion of the battery element is suppressed, and the occurrence of the above problems can be prevented.

上記で説明した図１、および図３〜図１２に示すチャネル４は、いずれも、線対称かつ点対称な形状を有している。このように、線対称および／または点対称な形状を有するチャネル４が活物質層３に形成されると、発生したガスが抜けやすくなることによる効果に加え、本発明の電極１の耐振動性、ひいては本発明の電極１が採用される電池の耐振動性が向上しうるという効果も得られる。以下、かかる効果につき、詳細に説明する。   Each of the channels 4 shown in FIGS. 1 and 3 to 12 described above has a line-symmetric and point-symmetric shape. Thus, when the channel 4 having a line-symmetrical and / or point-symmetrical shape is formed in the active material layer 3, in addition to the effect that the generated gas is easily released, the vibration resistance of the electrode 1 of the present invention. As a result, the effect that the vibration resistance of the battery employing the electrode 1 of the present invention can be improved is also obtained. Hereinafter, this effect will be described in detail.

本発明の電極が、例えば車両等に搭載された場合、車両の走行等に伴う振動状態にさらされると、前記電極は歪む場合がある。その結果、電極の活物質が剥離し、電池の容量が低下する等の問題が生じる。また、この問題は、電極の大型化が進んでいる現状ではより深刻な問題となりつつある。   When the electrode of the present invention is mounted on a vehicle or the like, for example, the electrode may be distorted when exposed to a vibration state associated with traveling of the vehicle or the like. As a result, the active material of the electrode is peeled off, causing problems such as a reduction in battery capacity. In addition, this problem is becoming a more serious problem in the present situation where the size of the electrode is increasing.

上述したように、本発明の電極１において、活物質層３に形成されるチャネル４が、線対称および／または点対称の形状を有していると、電極１の耐振動性が向上しうる。この理由は明確ではないが、電極の揺れに対する寄与率の高い振動モードが効率よく抑制されうるためであると考えられる。なお、本発明の技術的範囲は、特許請求の範囲の記載に基づいて定められるべきである。したがって、本発明の効果が上記以外の理由で得られていたとしても、それによって本発明の技術的範囲は何ら制限されるべきではない。   As described above, in the electrode 1 of the present invention, when the channel 4 formed in the active material layer 3 has a line-symmetrical and / or point-symmetrical shape, the vibration resistance of the electrode 1 can be improved. . Although this reason is not clear, it is thought that it is because the vibration mode with a high contribution rate with respect to the shaking of an electrode can be suppressed efficiently. The technical scope of the present invention should be determined based on the description of the claims. Therefore, even if the effects of the present invention are obtained for reasons other than those described above, the technical scope of the present invention should not be limited in any way.

また、電極の揺れに対する寄与率の高い振動モードは、主に電極の重心を通るように存在していると考えられる。よって、本発明の電極１において、活物質層３に形成されるチャネル４は、図５〜図１２に示すように、前記活物質層３の重心Ｇに形成されていると、電極１の揺れに対する寄与率の高い振動モードが効率よく抑制されると考えられるため、好ましい。   In addition, it is considered that the vibration mode having a high contribution rate to the electrode shaking exists mainly through the center of gravity of the electrode. Therefore, in the electrode 1 of the present invention, when the channel 4 formed in the active material layer 3 is formed at the center of gravity G of the active material layer 3 as shown in FIGS. Since it is thought that the vibration mode with a high contribution ratio to is effectively suppressed, it is preferable.

以上、図１、および図３〜図１２に示す形状を例に挙げて、チャネルの好ましい形状について説明したが、これらの形状以外の形状が採用されてもよいことは勿論である。   The preferred shapes of the channel have been described above by taking the shapes shown in FIGS. 1 and 3 to 12 as examples, but it is needless to say that shapes other than these shapes may be adopted.

また、図示したそれぞれのチャネル４はいずれも等しい幅を有する直線状であるが、他の形状を有していてもよい。例えば、図１３に示すように、チャネル４の幅が徐々に変化していてもよい。また、図１４に示すように、チャネル４の一部が膨らんだ瘤が存在していてもよい。   Each of the illustrated channels 4 is a straight line having the same width, but may have other shapes. For example, as shown in FIG. 13, the width of the channel 4 may be gradually changed. Further, as shown in FIG. 14, there may be a knob in which a part of the channel 4 is expanded.

チャネルの幅は、特に制限されない。チャネルの幅（チャネルの幅が変化する場合は、１本のチャネルの幅の平均値）は、好ましくは１〜１０ｍｍであり、より好ましくは１〜５ｍｍである。チャネルの幅が１ｍｍ未満では、チャネルを形成したことによるメリットが充分に得られない場合がある。一方、チャネルの幅が１０ｍｍを超えると、相対的に活物質量が減少する結果、電池の容量等の性能が低下する虞がある。   The channel width is not particularly limited. The channel width (when the channel width changes, the average value of the widths of one channel) is preferably 1 to 10 mm, and more preferably 1 to 5 mm. If the channel width is less than 1 mm, there may be a case where the merit obtained by forming the channel cannot be sufficiently obtained. On the other hand, when the width of the channel exceeds 10 mm, the amount of the active material is relatively decreased, so that the performance such as the battery capacity may be deteriorated.

活物質層に形成されるチャネルの面積の、前記活物質層が形成される集電体の面の面積に対する割合は、好ましくは２〜２５％、より好ましくは５〜２０％である。チャネルの面積の割合が２％未満では、チャネルを形成したことによるメリットが充分に得られない場合がある。一方、チャネルの面積の割合が２５％を超えると、相対的に活物質量が減少する結果、電池の容量等の性能が低下する虞がある。   The ratio of the area of the channel formed in the active material layer to the area of the surface of the current collector on which the active material layer is formed is preferably 2 to 25%, more preferably 5 to 20%. If the ratio of the channel area is less than 2%, there may be a case where the merit obtained by forming the channel cannot be sufficiently obtained. On the other hand, when the ratio of the channel area exceeds 25%, the amount of the active material is relatively decreased, and thus the performance such as the capacity of the battery may be deteriorated.

図２に示す形態においては、チャネル４が形成されることにより、チャネル４が存在する部分では集電体２の表面が露出している。しかし、本発明はこの形態に限定されず、図１５に示すように、チャネル４が形成される部分に活物質層３が存在していてもよい。   In the form shown in FIG. 2, the channel 4 is formed so that the surface of the current collector 2 is exposed in the portion where the channel 4 exists. However, the present invention is not limited to this mode, and the active material layer 3 may exist in a portion where the channel 4 is formed as shown in FIG.

また、図１６に示すように、活物質層３に形成されるチャネル４に沿って、活物質以外の物質５が配置されていてもよい。図１６は、本発明の電極の好ましい形態を示す側面図であり、図１６に示す電極においては、図１１に示す電極と同様のパターンを有するチャネルが形成されている。ここで、電池要素内で発生したガスがチャネルを通して電池要素の外部に抜けうるのであれば、前記活物質以外の物質５が配置される形態は特に制限されない。例えば、ガスを通すことができない材料が配置される場合には、ガスが通過しうるようにチャネル４の一部を残して配置される。   In addition, as shown in FIG. 16, a substance 5 other than the active material may be disposed along the channel 4 formed in the active material layer 3. FIG. 16 is a side view showing a preferred embodiment of the electrode of the present invention. In the electrode shown in FIG. 16, a channel having the same pattern as that of the electrode shown in FIG. 11 is formed. Here, the form in which the substance 5 other than the active material is disposed is not particularly limited as long as the gas generated in the battery element can escape to the outside of the battery element through the channel. For example, when a material that cannot pass gas is disposed, the material is disposed leaving a part of the channel 4 so that the gas can pass therethrough.

例えば、前記チャネルに沿って、活物質よりも強度の大きい物質が配置されていてもよい。これにより、上記で説明した耐振動性を向上させる効果がより一層得られる。活物質よりも強度の大きい物質としては、例えば、フッ素系樹脂、フェノール樹脂、フラン樹脂等が挙げられる。なお、活物質やその他の例示した物質の強度は、ＪＩＳ−Ｋ−５６００−５−１の塗膜の耐屈曲性試験により測定されうる。   For example, a material having a strength higher than that of the active material may be disposed along the channel. Thereby, the effect which improves the vibration resistance demonstrated above is acquired further. Examples of the substance having a strength higher than that of the active material include a fluorine-based resin, a phenol resin, and a furan resin. In addition, the intensity | strength of an active material and the other illustrated substance can be measured by the bending resistance test of the coating film of JIS-K-5600-5-1.

さらに、活物質層３に形成されるチャネル４に沿って、撥電解液性の物質が配置されていてもよい。これにより、本発明の電極１が電解液を有する電池に採用された場合であっても、前記撥電解液性の物質が前記電解液をはじくことにより、チャネル４が前記電解液により塞がれるのが防止される。その結果、発生したガスが充分に電池要素の外部へ抜けることができるため、電池性能が向上しうる。ここで、「撥電解液性の物質」とは、電池に一般的に用いられる電解液をはじく性質を有する物質をいう。本願においては、「撥電解液性の物質」とは、電池に一般的に用いられる電解液であるエチレンカーボネートの、その物質に対する接触角が、８０°以上の物質をいうものとする。
前記接触角は、好ましくは１００°以上、より好ましくは１２０°以上、特に好ましくは１５０°以上である。前記撥電解液性の物質として、具体的には、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）樹脂（例えば、テフロン（登録商標）樹脂）や、ポリテトラフルオロエチレン樹脂微粒子と金属微粒子とを混合した超撥水ポリテトラフルオロエチレン樹脂等が挙げられる。また、前記撥電解液性の物質は、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリ（パーフルオロオクチルエチルアクリレート）等のフッ素樹脂であってもよい。 Furthermore, an electrolyte-repellent material may be disposed along the channel 4 formed in the active material layer 3. As a result, even when the electrode 1 of the present invention is employed in a battery having an electrolytic solution, the channel 4 is blocked by the electrolytic solution when the electrolyte-repellent substance repels the electrolytic solution. Is prevented. As a result, the generated gas can sufficiently escape to the outside of the battery element, so that the battery performance can be improved. Here, the “electrolyte-repellent substance” refers to a substance having a property of repelling an electrolyte solution generally used for batteries. In the present application, the “electrolyte-repellent substance” refers to a substance having a contact angle of 80 ° or more with respect to the substance of ethylene carbonate, which is an electrolyte generally used for batteries.
The contact angle is preferably 100 ° or more, more preferably 120 ° or more, and particularly preferably 150 ° or more. Specific examples of the electrolyte-repellent substance include polytetrafluoroethylene (PTFE) resin (for example, Teflon (registered trademark) resin) and super water-repellent water in which polytetrafluoroethylene resin fine particles and metal fine particles are mixed. Examples thereof include polytetrafluoroethylene resin. The electrolyte-repellent substance may be a fluororesin such as polychlorotrifluoroethylene (PCTFE) or poly (perfluorooctylethyl acrylate).

本発明の電極は、活物質を含む活物質層を有し、前記活物質層において電池反応、すなわち、カソード反応またはアノード反応が進行する。活物質層における電池反応によって生じた電子は、集電体を通じて集められ、外部の負荷に対して、電気的仕事をする。   The electrode of the present invention has an active material layer containing an active material, and a battery reaction, that is, a cathode reaction or an anode reaction proceeds in the active material layer. Electrons generated by the battery reaction in the active material layer are collected through a current collector and perform electrical work on an external load.

次に、本発明の電極を構成する集電体および活物質層について説明する。   Next, the current collector and the active material layer constituting the electrode of the present invention will be described.

集電体は、アルミ箔、銅箔、ステンレス（ＳＵＳ）箔など、導電性の材料から構成される。集電体の一般的な厚さは、１０〜５０μｍである。ただし、この範囲を外れる厚さの集電体を用いてもよい。集電体の大きさは、電極の使用用途に応じて決定される。大型の電池に用いられる大型の電極を作製するのであれば、面積の大きな集電体が用いられる。小型の電極を作製するのであれば、面積の小さな集電体が用いられる。   The current collector is made of a conductive material such as aluminum foil, copper foil, or stainless steel (SUS) foil. A typical thickness of the current collector is 10 to 50 μm. However, a current collector having a thickness outside this range may be used. The size of the current collector is determined according to the intended use of the electrode. If a large electrode used for a large battery is manufactured, a current collector having a large area is used. If a small electrode is produced, a current collector with a small area is used.

活物質層は、前記集電体の面上に位置し、活物質を含む。   The active material layer is located on the surface of the current collector and includes an active material.

活物質は、本願においては特に制限されない。正極活物質としては、ＬｉＭｎ２Ｏ４などのＬｉ−Ｍｎ系複合酸化物やＬｉＮｉＯ２などのＬｉ−Ｎｉ系複合酸化物が挙げられる。場合によっては、２種以上の正極活物質が併用されてもよい。負極活物質としては、結晶性炭素材や非結晶炭素材等の炭素材料が挙げられる。具体的には、天然黒鉛、人造黒鉛等の黒鉛系炭素材料、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、ソフトカーボン、ハードカーボン等が挙げられる。なかでも、ハードカーボンがより好ましい。 The active material is not particularly limited in the present application. Examples of the positive electrode active material include Li—Mn complex oxides such as LiMn 2 O 4 and Li—Ni complex oxides such as LiNiO 2 . In some cases, two or more positive electrode active materials may be used in combination. Examples of the negative electrode active material include carbon materials such as a crystalline carbon material and an amorphous carbon material. Specific examples include graphite-based carbon materials such as natural graphite and artificial graphite, carbon black, activated carbon, carbon fiber, coke, soft carbon, and hard carbon. Among these, hard carbon is more preferable.

活物質層には、必要であれば、その他の物質が含まれてもよい。例えば、バインダ、導電助剤、リチウム塩（支持電解質）、イオン伝導性ポリマー等が含まれうる。また、活物質層中に含まれるイオン伝導性ポリマーを重合させるための重合開始剤が含まれてもよい。   The active material layer may contain other materials if necessary. For example, a binder, a conductive additive, a lithium salt (supporting electrolyte), an ion conductive polymer, and the like can be included. Moreover, the polymerization initiator for polymerizing the ion conductive polymer contained in an active material layer may be contained.

バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ＥＣＯゴム系バインダ等が挙げられる。   Examples of the binder include polyvinylidene fluoride (PVdF) and an ECO rubber binder.

導電助剤とは、電極における活物質層の導電性を向上させるために配合される添加物をいう。導電助剤としては、グラファイトなどのカーボン粉末が挙げられる。   A conductive support agent means the additive mix | blended in order to improve the electroconductivity of the active material layer in an electrode. Examples of the conductive aid include carbon powder such as graphite.

リチウム塩（支持電解質）としては、ＬｉＢＥＴＩ（リチウムビス（パーフルオロエチレンスルホニルイミド）；Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ）、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３等が挙げられる。 As a lithium salt (supporting electrolyte), LiBETI (lithium bis (perfluoroethylenesulfonylimide); Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N), LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAsF 6 , LiCF 3 SO 3 Etc.

イオン伝導性ポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）系およびポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）系のポリマーが挙げられる。ここで、前記イオン伝導性ポリマーは、本発明の電極が採用される電池の電解質層において電解質として用いられるイオン伝導性ポリマーと同じであってもよく、異なっていてもよいが、同じであることが好ましい。   Examples of the ion conductive polymer include polyethylene oxide (PEO) -based and polypropylene oxide (PPO) -based polymers. Here, the ion conductive polymer may be the same as or different from the ion conductive polymer used as the electrolyte in the electrolyte layer of the battery in which the electrode of the present invention is employed, but is the same. Is preferred.

重合開始剤は、イオン伝導性ポリマーの架橋性基に作用して、架橋反応を進行させるために配合される。開始剤として作用させるための外的要因に応じて、光重合開始剤、熱重合開始剤などに分類される。重合開始剤としては、例えば、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）やベンジルジメチルケタール（ＢＤＫ）等が挙げられる。   The polymerization initiator is added to act on the crosslinkable group of the ion conductive polymer to advance the crosslinking reaction. Depending on the external factor for acting as an initiator, it is classified into a photopolymerization initiator, a thermal polymerization initiator and the like. Examples of the polymerization initiator include azobisisobutyronitrile (AIBN) and benzyldimethyl ketal (BDK).

活物質層中に含まれる成分の配合比は、特に限定されない。配合比は、電極の活物質層についての公知の知見を適宜参照することにより、調整されうる。   The compounding ratio of the components contained in the active material layer is not particularly limited. The mixing ratio can be adjusted by appropriately referring to known knowledge about the active material layer of the electrode.

活物質層の大きさも特に制限されない。活物質層が大きいほど本発明の効果は顕著に現れることから、活物質層の大きさ（面積）は、好ましくは３００ｃｍ２以上、より好ましくは６００ｃｍ２以上、特に好ましくは１２００ｃｍ２以上である。 The size of the active material layer is not particularly limited. Since the effect of the present invention becomes more prominent as the active material layer is larger, the size (area) of the active material layer is preferably 300 cm 2 or more, more preferably 600 cm 2 or more, and particularly preferably 1200 cm 2 or more.

続いて、本発明の電極の製造方法について説明する。   Then, the manufacturing method of the electrode of this invention is demonstrated.

本発明の電極は、例えば、集電体の面に所望のパターンでマスキングテープを貼付し、その上に、活物質を含む活物質スラリーを塗布して乾燥させ、最後に前記マスキングテープを剥離することにより、製造されうる。   In the electrode of the present invention, for example, a masking tape is applied to the surface of the current collector in a desired pattern, an active material slurry containing an active material is applied thereon and dried, and finally the masking tape is peeled off. Can be manufactured.

以下、上記の製造方法の好ましい一形態について説明するが、本発明の技術的範囲は、下記の形態のみに限定されない。   Hereinafter, although one preferable form of said manufacturing method is demonstrated, the technical scope of this invention is not limited only to the following form.

まず、マスキングテープを貼付する工程について説明する。   First, the process of applying the masking tape will be described.

この工程では、チャネルを形成しようとする集電体の面上に、形成しようとするチャネルのパターンに応じてマスキングテープを貼付する。この際、用いられるマスキングテープは、特に制限されない。好ましくは、集電体および後で塗布されるスラリー中の各成分と反応せず、スラリー塗布後に剥離可能なものである。   In this step, a masking tape is attached to the surface of the current collector on which the channel is to be formed, according to the pattern of the channel to be formed. At this time, the masking tape used is not particularly limited. Preferably, it does not react with the current collector and each component in the slurry to be applied later, and can be peeled off after applying the slurry.

マスキングテープを貼付する方法や装置等の形態も特に制限されない。所望の位置にマスキングテープを貼付しうるのであれば、手動でもよく、自動化された装置等が用いられてもよい。   The form of the method or apparatus for applying the masking tape is not particularly limited. As long as the masking tape can be attached at a desired position, it may be manual or an automated apparatus may be used.

マスキングテープを貼付する際の好ましいパターンは、上記で説明したチャネルの好ましいパターンと同様であるので、ここでは説明を省略する。   Since a preferable pattern for applying the masking tape is the same as the preferable pattern of the channel described above, the description is omitted here.

次に、活物質スラリーを調製する工程について説明する。   Next, the process for preparing the active material slurry will be described.

この工程においては、活物質を、適当なスラリー粘度調整溶媒中に添加し、分散させて活物質スラリーを調製する。また、必要であれば、前記活物質スラリー中には、バインダ、導電助剤、リチウム塩（支持電解質）、イオン伝導性ポリマー、および重合開始剤等の他の成分を添加してもよい。ここで、前記活物質スラリー中に含まれる各成分の好ましい形態については、上記で説明した通りであるため、ここでは説明を省略する。   In this step, the active material is added to and dispersed in an appropriate slurry viscosity adjusting solvent to prepare an active material slurry. If necessary, other components such as a binder, a conductive additive, a lithium salt (supporting electrolyte), an ion conductive polymer, and a polymerization initiator may be added to the active material slurry. Here, since the preferable form of each component contained in the said active material slurry is as having demonstrated above, description is abbreviate | omitted here.

なお、前記活物質スラリーを調製する際には、各成分の添加の順序などは特に制限されない。例えば、前記スラリー中に含まれる溶媒以外の全ての成分の混合物を調製した後、前記混合物に溶媒を添加し、混合して活物質スラリーを調製してもよい。また、前記スラリー中に含まれる溶媒以外のいくつかの成分の混合物を調製した後、前記混合物に溶媒を添加し、混合した後、さらに残りの成分を添加し、混合して活物質スラリーを調製してもよい。この際、各成分の添加や混合のために用いられる装置は特に制限されず、例えば、ホモミキサー等が挙げられる。   In addition, when preparing the said active material slurry, the order of addition of each component in particular is not restrict | limited. For example, after preparing a mixture of all components other than the solvent contained in the slurry, a solvent may be added to the mixture and mixed to prepare an active material slurry. Also, after preparing a mixture of several components other than the solvent contained in the slurry, add a solvent to the mixture, mix, and then add the remaining components and mix to prepare an active material slurry May be. At this time, the apparatus used for adding or mixing each component is not particularly limited, and examples thereof include a homomixer.

次に、活物質スラリーを塗布する工程について説明する。   Next, the process of applying the active material slurry will be described.

この工程においては、前記の工程において調製された活物質スラリーを、適当な集電体上に塗布する。前記活物質スラリーを塗布する方法は特に制限されず、コーター等の従来公知の方法が用いられうる。可能であれば、スプレー印刷、インクジェット印刷等の印刷方法も用いられうる。次いで、活物質スラリーが塗布された前記集電体を乾燥させて、スラリー中に含有される溶媒を除去する。乾燥させる際には、例えば、真空乾燥機が用いられうる。また、乾燥条件は、スラリーの種々の性状に応じて変化するため、一義的に決定されえないが、通常、９０〜１４０℃で５分〜１時間程度である。   In this step, the active material slurry prepared in the above step is applied onto a suitable current collector. The method for applying the active material slurry is not particularly limited, and a conventionally known method such as a coater can be used. If possible, printing methods such as spray printing and ink jet printing can also be used. Next, the current collector coated with the active material slurry is dried to remove the solvent contained in the slurry. For drying, for example, a vacuum dryer can be used. Moreover, since drying conditions change according to the various properties of the slurry, they cannot be uniquely determined, but are usually 90 to 140 ° C. for about 5 minutes to 1 hour.

ここで、活物質層中に含まれるイオン伝導性ポリマーを重合させるための重合開始剤が活物質層中に含まれる場合には、その後、種々の方法により前記イオン伝導性ポリマーを重合（架橋）させて、電極を完成させる。この際の重合（架橋）方法は特に制限されず、活物質層中に含まれる重合開始剤の種類に応じて適宜選択されうる。例えば、熱重合、光（紫外線）重合、放射線重合、電子線重合等が挙げられる。重合（架橋）させるための装置および条件は特に制限されず、従来公知の装置および条件が用いられうる。   Here, when a polymerization initiator for polymerizing the ion conductive polymer contained in the active material layer is contained in the active material layer, the ion conductive polymer is then polymerized (crosslinked) by various methods. To complete the electrode. The polymerization (crosslinking) method at this time is not particularly limited, and can be appropriately selected according to the kind of the polymerization initiator contained in the active material layer. Examples thereof include thermal polymerization, photo (ultraviolet) polymerization, radiation polymerization, and electron beam polymerization. The apparatus and conditions for polymerizing (crosslinking) are not particularly limited, and conventionally known apparatuses and conditions can be used.

また、必要であれば、上記の方法により製造された電極にプレス操作を行ってもよい。このプレス操作を行うことで、得られる電極の表面をより平坦化させることが可能となる。前記プレス操作に用いられる装置および条件は特に制限されず、従来公知の装置および方法が適宜用いられうる。   Moreover, if necessary, you may perform press operation to the electrode manufactured by said method. By performing this pressing operation, the surface of the obtained electrode can be further flattened. The apparatus and conditions used for the press operation are not particularly limited, and conventionally known apparatuses and methods can be appropriately used.

以上、マスキングテープを用いてチャネルを形成する好ましい形態について説明したが、本発明の技術的範囲はこの形態のみに制限されるわけではない。すなわち、マスキングテープを用いずにチャネルを形成してもよく、例えば、パターン印刷、インクジェット印刷等を用いる方法もまた用いられうる。また、集電体の前面に活物質層を形成した後に、所望の部位の活物質層を剥離して、チャネルを形成してもよい。さらに、チャネルを有する活物質層を集電体の両面に形成する場合には、チャネルを有する活物質層を形成する順序は特に制限されず、両面の形成を同時に行ってもよく、一方の面へ形成した後に他方の面へ形成してもよい。   As described above, the preferred mode of forming the channel using the masking tape has been described, but the technical scope of the present invention is not limited to this mode. That is, a channel may be formed without using a masking tape, and for example, a method using pattern printing, ink jet printing, or the like can also be used. Alternatively, after forming the active material layer on the front surface of the current collector, the active material layer at a desired site may be peeled to form a channel. Further, in the case where the active material layer having a channel is formed on both surfaces of the current collector, the order in which the active material layer having a channel is formed is not particularly limited, and both surfaces may be formed at the same time. After forming, the other surface may be formed.

図１５に示すような、チャネルが形成される部分にも活物質層が存在するような電極は、例えば、活物質スラリーを集電体の面全体に塗布して第１の活物質層を形成し、その後、前記活物質層上に、上記で説明したような方法によりチャネルを有する第２の活物質層を形成することによって製造されうる。   As shown in FIG. 15, for an electrode in which an active material layer is also present in a portion where a channel is formed, for example, an active material slurry is applied to the entire surface of the current collector to form a first active material layer Thereafter, the second active material layer having the channel can be formed on the active material layer by the method described above.

さらに、図１６に示すような、活物質層に形成されるチャネルに沿って、活物質以外の物質（例えば、撥電解液性の物質）が配置されるような電極は、例えば、上記で説明したような方法によりチャネルを有する活物質層を集電体上に形成した後に、活物質以外の所望の物質を含む溶液、または前記物質の溶融液を、前記チャネル部分に流し込み、または噴霧し、その後、乾燥または固化させることによっても製造されうる。これにより、チャネルの底面のみならず、側面部にも撥電解液性の物質等の活物質以外の物質が配置されうる。これらの形態に制限されず、活物質以外の物質からなるテープを貼付してもよい。   Furthermore, an electrode in which a material other than the active material (for example, an electrolyte-repellent material) is disposed along the channel formed in the active material layer as shown in FIG. After forming an active material layer having a channel on the current collector by such a method, a solution containing a desired substance other than the active material, or a molten liquid of the substance is poured into the channel portion or sprayed, Thereafter, it can also be produced by drying or solidifying. As a result, substances other than the active material such as an electrolyte-repellent substance can be disposed not only on the bottom surface of the channel but also on the side surface portion. It is not restricted to these forms, You may stick the tape which consists of substances other than an active material.

なお、工業的な生産過程においては、生産性を向上させるために、最終的な電池のサイズよりも大きい電極を作製し、これを所定の大きさにカットする工程を採用してもよい。   In an industrial production process, in order to improve productivity, an electrode larger than the final battery size may be produced and cut into a predetermined size.

本発明の第２は、正極、電解質層、および負極が、この順序で積層されてなる電池であって、前記正極または前記負極の少なくとも一方が前記記載の電極である、電池である。本発明の電極は正極であってもよいし、負極であってもよい。正極および負極の少なくとも一方に本発明の電極が採用されていればよい。好ましくは、正極および負極の双方が、本発明の電極である。   A second aspect of the present invention is a battery in which a positive electrode, an electrolyte layer, and a negative electrode are laminated in this order, and at least one of the positive electrode and the negative electrode is the electrode described above. The electrode of the present invention may be a positive electrode or a negative electrode. The electrode of this invention should just be employ | adopted for at least one of the positive electrode and the negative electrode. Preferably, both the positive electrode and the negative electrode are the electrodes of the present invention.

外装材内部に電池要素が収納される場合には、タブが外装材の外部に引き出される形で、前記電池要素が収納される。そして、内部の密封性を確保するために、電池要素が収納されていない部位の外装材はシールされる。前記外装材としては、高分子金属複合フィルムが用いられうる。高分子金属複合フィルムとは、少なくとも金属薄膜および樹脂フィルムが積層されたフィルムである。このような外装材によって、薄いラミネート電池が形成されうる。   When the battery element is accommodated inside the exterior material, the battery element is accommodated in such a manner that the tab is pulled out of the exterior material. And in order to ensure internal sealing performance, the exterior material of the site | part in which the battery element is not accommodated is sealed. As the exterior material, a polymer metal composite film can be used. The polymer metal composite film is a film in which at least a metal thin film and a resin film are laminated. With such an exterior material, a thin laminated battery can be formed.

一般的な電池においては、正極、電解質層、および負極がこの順序に配置され、これらが外装材中に封止される。前記電解質層中に含まれる電解質の形態は特に制限されず、従来公知の形態が採用されうる。前記電解質は、液体電解質、固体電解質、およびゲル電解質のいずれであってもよい。   In a general battery, a positive electrode, an electrolyte layer, and a negative electrode are arranged in this order, and these are sealed in an exterior material. The form of the electrolyte contained in the electrolyte layer is not particularly limited, and a conventionally known form can be adopted. The electrolyte may be a liquid electrolyte, a solid electrolyte, or a gel electrolyte.

本発明の電池は、好ましくは、リチウムイオン二次電池である。また、より好ましくは、バイポーラ型のリチウムイオン二次電池（バイポーラ電池）である。参考までに、図１７に、バイポーラ型でないリチウムイオン二次電池（一般リチウムイオン電池）の概略断面図を示し、図１８に、バイポーラ型のリチウムイオン二次電池の概略断面図を示す。図１７および図１８からわかるように、一般リチウムイオン電池とバイポーラ電池とは、その電極の配置構成が異なるのみである。通常、一般リチウムイオン電池は電池容量が大きく高エネルギー型の電池であり、長期間持続して電力を供給する性能に優れる。これに対し、バイポーラ電池は高出力密度の電池であり、短時間に大きな電力を供給する性能に優れる。したがって、いずれの形態を採用するかは、必要とする電力の形態に応じて適宜決定されうる。なお、図１７および図１８は、電池の一般的な構成を説明するための図であるため、電極の活物質層に形成されたチャネルは図示されていない。図１９および図２０に、前記のそれぞれの電池における電極および電解質層の積層状態の一部を示す。なお、図１９および図２０に示す電池に用いられる電極においては、活物質層に、図１に示すパターンのチャネルが形成されている。なお、本発明の技術的範囲がこれらの図面の内容に制限されるものではない。   The battery of the present invention is preferably a lithium ion secondary battery. More preferably, it is a bipolar lithium ion secondary battery (bipolar battery). For reference, FIG. 17 shows a schematic sectional view of a non-bipolar lithium ion secondary battery (general lithium ion battery), and FIG. 18 shows a schematic sectional view of a bipolar lithium ion secondary battery. As can be seen from FIGS. 17 and 18, the general lithium ion battery and the bipolar battery differ only in the arrangement of electrodes. Generally, a general lithium ion battery is a high-energy battery having a large battery capacity, and is excellent in performance of supplying power for a long period of time. On the other hand, a bipolar battery is a battery with a high output density and is excellent in the performance of supplying large power in a short time. Therefore, which form is adopted can be appropriately determined according to the form of required power. Note that FIGS. 17 and 18 are diagrams for explaining a general configuration of the battery, and thus the channel formed in the active material layer of the electrode is not illustrated. 19 and 20 show a part of the laminated state of the electrode and the electrolyte layer in each of the batteries. In the electrode used in the battery shown in FIGS. 19 and 20, a channel having the pattern shown in FIG. 1 is formed in the active material layer. The technical scope of the present invention is not limited to the contents of these drawings.

図１８に示すように、バイポーラ電池２０においては、隣接する集電体間の短絡（液絡）を防止する目的で、絶縁層３５が単電池（セル）３３の周囲に設けられている。従って、初回充放電時に電池要素３７から発生したガスを抜く際に、電池外装体２９の封を開けるのみでは発生したガスが充分に外部に抜けない場合がある。かような場合には、例えば、電池外装体２９に加えて、絶縁層３５についてもその一部の封を開け、発生したガスを抜いた後に、再度封をすればよい。   As shown in FIG. 18, in the bipolar battery 20, an insulating layer 35 is provided around the single battery (cell) 33 for the purpose of preventing a short circuit (liquid junction) between adjacent current collectors. Therefore, when removing the gas generated from the battery element 37 at the time of the first charge / discharge, the generated gas may not sufficiently escape to the outside only by opening the seal of the battery exterior body 29. In such a case, for example, a part of the insulating layer 35 may be opened in addition to the battery outer body 29, and the generated gas may be removed and then sealed again.

複数個の本発明の電池を、または、少なくとも１つの本発明の電池と他の種類の電池とを、並列接続、直列接続、並列−直列接続、または直列−並列接続により接続し、組電池としてもよい。すなわち、本発明の第３は、本発明の電池を含む、組電池である。これにより、使用目的ごとの電池容量や出力に対する要求に、新たに電池を作製することなく、比較的安価に対応することが可能になる。組電池を製造する際の具体的な形態は特に制限されず、組電池について現在用いられている公知の知見が採用されうる。さらに、本発明の組電池を複数接続して、複合組電池としてもよい。   A plurality of the batteries of the present invention, or at least one battery of the present invention and another type of battery are connected in parallel connection, series connection, parallel-series connection, or series-parallel connection to form an assembled battery. Also good. That is, the third aspect of the present invention is an assembled battery including the battery of the present invention. Thereby, it becomes possible to respond to the demand for the battery capacity and output for each purpose of use relatively inexpensively without producing a new battery. The specific form at the time of manufacturing an assembled battery is not specifically limited, The well-known knowledge currently used about an assembled battery can be employ | adopted. Furthermore, a plurality of assembled batteries of the present invention may be connected to form a composite assembled battery.

本発明の電池および組電池、並びにこれらを含む複合組電池は、好ましくは、駆動用電源や補助電源として車両に用いられうる。すなわち、本発明の第４は、本発明の電池または本発明の組電池を搭載する車両である。   The battery and the assembled battery of the present invention, and the composite assembled battery including these can be preferably used in a vehicle as a driving power source or an auxiliary power source. That is, the 4th of this invention is a vehicle carrying the battery of this invention, or the assembled battery of this invention.

本発明の電池または組電池、並びにこれらを含む複合組電池が搭載されうる車両としては、特に制限されないが、電気自動車、燃料電池自動車やこれらのハイブリッドカーが好ましい。   A vehicle on which the battery or the assembled battery of the present invention and the composite assembled battery including these can be mounted is not particularly limited, but an electric vehicle, a fuel cell vehicle, and a hybrid vehicle thereof are preferable.

本発明の効果を、以下の実施例および比較例を用いて説明する。ただし、本発明の技術的範囲は以下の実施例に限定されない。   The effects of the present invention will be described using the following examples and comparative examples. However, the technical scope of the present invention is not limited to the following examples.

実施例１
＜正極活物質スラリーの調製＞
正極活物質であるＬｉＭｎ２Ｏ４（平均粒径：５μｍ）（９０質量部）、バインダであるポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）（５質量部）および導電助剤であるアセチレンブラック（５質量部）を準備し、これに適量のスラリー粘度調整溶媒を添加した。これを充分に撹拌して、正極活物質スラリーを調製した。 Example 1
<Preparation of positive electrode active material slurry>
LiMn 2 O 4 (average particle size: 5 μm) (90 parts by mass) as a positive electrode active material, polyvinylidene fluoride (PVdF) (5 parts by mass) as a binder, and acetylene black (5 parts by mass) as a conductive auxiliary agent An appropriate amount of slurry viscosity adjusting solvent was added thereto. This was sufficiently stirred to prepare a positive electrode active material slurry.

＜負極活物質スラリーの調製＞
負極活物質であるハードカーボン粒子（平均粒径：６μｍ）（９５質量部）およびバインダであるポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）（５質量部）を準備し、これに適量のスラリー粘度調整溶媒を添加した。これを充分に撹拌して、負極活物質スラリーを調製した。 <Preparation of negative electrode active material slurry>
Hard carbon particles (average particle size: 6 μm) (95 parts by mass) as a negative electrode active material and polyvinylidene fluoride (PVdF) (5 parts by mass) as a binder were prepared, and an appropriate amount of slurry viscosity adjusting solvent was added thereto. . This was sufficiently stirred to prepare a negative electrode active material slurry.

＜電極の作製＞
以下に示す方法により、正極集電体および負極集電体の両面に、図１に示すパターンのチャネルを有する活物質層を形成し、正極および負極を作製した。 <Production of electrode>
By the method described below, an active material layer having a channel having the pattern shown in FIG. 1 was formed on both surfaces of the positive electrode current collector and the negative electrode current collector, thereby producing a positive electrode and a negative electrode.

まず、正極集電体としてアルミニウム箔（厚さ：２０μｍ、Ａ４サイズ）を準備し、負極集電体として銅箔（厚さ：２０μｍ、Ａ４サイズ）を準備した。   First, an aluminum foil (thickness: 20 μm, A4 size) was prepared as a positive electrode current collector, and a copper foil (thickness: 20 μm, A4 size) was prepared as a negative electrode current collector.

準備した各集電体の両面に、それぞれ図１に示すパターンでマスキングテープ（厚さ：１５μｍ、幅：５ｍｍ）を貼付し、次いで、上記で調製した正極活物質スラリーを正極集電体の両面に、および負極活物質スラリーを負極集電体の両面に、コーターを用いて塗布した。その後、真空乾燥させ、前記マスキングテープを剥離し、正極（厚さ：２０μｍ）および負極（厚さ：２０μｍ）を完成させた。   A masking tape (thickness: 15 μm, width: 5 mm) with a pattern shown in FIG. 1 is applied to both surfaces of each prepared current collector, and then the positive electrode active material slurry prepared above is applied to both surfaces of the positive electrode current collector. The negative electrode active material slurry was applied to both sides of the negative electrode current collector using a coater. Then, it vacuum-dried, the said masking tape was peeled, and the positive electrode (thickness: 20 micrometers) and the negative electrode (thickness: 20 micrometers) were completed.

＜ゲルポリマー前駆体溶液の調製＞
リチウム塩であるＬｉＢＥＴＩ（リチウムビス（パーフルオロエチレンスルホニルイミド）；Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ）を１ｍｏｌ／Ｌの濃度で含有する、プロピレンカーボネート（ＰＣ）とエチレンカーボネート（ＥＣ）との等体積混合電解液（９５質量部）に、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）系ポリマー前駆体（５質量部）を添加し、さらに、重合開始剤である過酸化物を、前記ポリマー前駆体の質量に対して１０００ｐｐｍ添加して、半固体状のゲルポリマー前駆体溶液を調製した。 <Preparation of gel polymer precursor solution>
Propylene carbonate (PC) and ethylene carbonate (EC) containing LiBETI (lithium bis (perfluoroethylenesulfonylimide); Li (C 2 F 5 SO 2 ) 2 N), which is a lithium salt, at a concentration of 1 mol / L, A polyethylene oxide (PEO) polymer precursor (5 parts by mass) is added to an equal volume mixed electrolytic solution (95 parts by mass), and a peroxide as a polymerization initiator is added to the mass of the polymer precursor. On the other hand, a semi-solid gel polymer precursor solution was prepared by adding 1000 ppm.

＜リチウムイオン二次電池の作製＞
上記で作製した正極および負極、並びにセパレータであるアラミド不織布フィルム（厚さ：４０μｍ）に、上記で調製したゲルポリマー前駆体溶液を含浸させた。 <Production of lithium ion secondary battery>
The gel polymer precursor solution prepared above was impregnated into the positive electrode and negative electrode prepared above and an aramid nonwoven fabric film (thickness: 40 μm) as a separator.

次いで、電解質層を形成する前記セパレータを、交互に配置された６枚の正極および６枚の負極のそれぞれの間に挟持する形で積層し、積層体を作製した。   Next, the separator for forming the electrolyte layer was laminated so as to be sandwiched between six positive electrodes and six negative electrodes arranged alternately to produce a laminate.

前記積層体を８０℃で１時間加熱することによって、ポリマー前駆体を重合させ、電解質が非流動性である電池要素を得た。   The laminate was heated at 80 ° C. for 1 hour to polymerize the polymer precursor, thereby obtaining a battery element in which the electrolyte was non-flowable.

得られた電池要素を、アルミニウム層の両面が樹脂層で被覆されてなるラミネートフィルムにより真空封止し、リチウムイオン二次電池を作製した。この際、正極集電体および負極集電体のそれぞれに電気的に連結された正極端子および負極端子を、前記ラミネートフィルムから突出させた形で設けた。   The obtained battery element was vacuum-sealed with a laminate film in which both surfaces of an aluminum layer were covered with a resin layer, to produce a lithium ion secondary battery. At this time, a positive electrode terminal and a negative electrode terminal electrically connected to the positive electrode current collector and the negative electrode current collector were provided so as to protrude from the laminate film.

実施例２〜１０
活物質層に形成されるチャネルを図３〜図１１に示すパターンとしたこと以外は、実施例１と同様の方法および装置を用いて、リチウムイオン二次電池を作製した。なお、複数のチャネルが交差するパターンのチャネルを形成する際には、マスキングテープが重ならないようにして、チャネルを形成した。 Examples 2-10
A lithium ion secondary battery was fabricated using the same method and apparatus as in Example 1 except that the channel formed in the active material layer was changed to the pattern shown in FIGS. Note that when forming a channel having a pattern in which a plurality of channels intersect, the channel was formed such that the masking tapes did not overlap.

実施例１１
マスキングテープを剥離した後に、形成されたチャネル全体に約１０μｍの厚さでポリテトラフルオロエチレン樹脂（テフロン（登録商標）樹脂）を配置したこと以外は、実施例１０と同様の方法および装置を用いて、リチウムイオン二次電池を作製した。 Example 11
The same method and apparatus as in Example 10 were used, except that after the masking tape was peeled off, polytetrafluoroethylene resin (Teflon (registered trademark) resin) was disposed at a thickness of about 10 μm over the entire formed channel. Thus, a lithium ion secondary battery was produced.

なお、樹脂の配置は、予め面をドライヤー等で加熱しておき、綿棒を用いて樹脂を含むコーティング剤を塗布し、その後速やかに乾いた綿棒で拭き取ることにより行った。   The resin was placed in advance by heating the surface with a dryer or the like, applying a coating agent containing the resin using a cotton swab, and then wiping it quickly with a dry cotton swab.

比較例１
活物質層にチャネルを形成しなかったこと以外は、実施例１と同様の方法および装置を用いて、リチウムイオン二次電池を作製した。 Comparative Example 1
A lithium ion secondary battery was fabricated using the same method and apparatus as in Example 1 except that the channel was not formed in the active material layer.

＜電池の評価＞
上記の実施例および比較例で作製したリチウムイオンについて、以下の方法により充放電試験を行い、容量維持率を測定した。 <Battery evaluation>
About the lithium ion produced by said Example and comparative example, the charge / discharge test was done with the following method and the capacity | capacitance maintenance factor was measured.

まず、０．５Ｃで充電した後、０．５Ｃで放電した。この際の放電容量を初期放電容量とした。その後、一旦ラミネートフィルムの封を開け、充放電時に発生したガスを外部に逃がし、再度ラミネートフィルムの封をした。   First, after charging at 0.5 C, the battery was discharged at 0.5 C. The discharge capacity at this time was defined as the initial discharge capacity. Thereafter, the laminate film was once opened, the gas generated during charging and discharging was released to the outside, and the laminate film was sealed again.

次いで、下記の条件により１００サイクルのサイクル試験を行った。   Next, a cycle test of 100 cycles was performed under the following conditions.

１．充電：０．５Ｃの電流で所定の電圧まで充電した（ＣＣ）。   1. Charging: Charged to a predetermined voltage with a current of 0.5 C (CC).

２．休止：１０分間休止した。   2. Pause: Pause for 10 minutes.

３．放電：０．５Ｃの電流で所定の電圧まで放電した。   3. Discharge: Discharged to a predetermined voltage with a current of 0.5C.

４．休止：１０分間休止した。   4). Pause: Pause for 10 minutes.

充電電圧：４．２Ｖ
放電電圧：２．５Ｖ
ここで、１Ｃとは、その電流値で１時間充電すると、ちょうどその電池が満充電（１００％充電）状態になる電流値をいう。例えば、２Ｃとは１Ｃの２倍の電流値であり、３０分で電池が満充電状態になる電流値である。 Charging voltage: 4.2V
Discharge voltage: 2.5V
Here, 1C refers to a current value at which the battery is fully charged (100% charged) when charged at that current value for 1 hour. For example, 2C is a current value that is twice that of 1C, and the current value at which the battery is fully charged in 30 minutes.

前記サイクル試験の１００サイクル目の放電容量を最終放電容量とした。最終放電容量の、初期放電容量に対する百分率を算出し、容量維持率とした。結果を表１に示す。   The discharge capacity at the 100th cycle of the cycle test was defined as the final discharge capacity. The percentage of the final discharge capacity relative to the initial discharge capacity was calculated and used as the capacity maintenance rate. The results are shown in Table 1.

また、前記サイクル試験の際に、発生したガスにより電池要素中に生じる凹凸の有無を、目視により観察した。結果を、観察されなかった場合を○、観察された場合（電池全体積の約３％以上の膨れが観察された場合）を×として表１に示す。   Further, during the cycle test, the presence or absence of irregularities generated in the battery element by the generated gas was visually observed. The results are shown in Table 1 as ◯ when not observed, and x when observed (when swelling of about 3% or more of the total battery volume was observed).

Figure 2005268045
Figure 2005268045

＜活物質層に形成されたチャネルによって生じる効果＞
各実施例と比較例との比較から、活物質層にチャネルを形成することによって、初回充放電時に電池要素中において発生したガスが外部に抜けやすくなり、電池の容量維持率が増大することがわかる。また、チャネルの形状を制御することによって、容量維持率をより高めることができることがわかる。 <Effect caused by channel formed in active material layer>
From the comparison between each example and the comparative example, by forming a channel in the active material layer, the gas generated in the battery element at the time of the first charge / discharge is easily released to the outside, and the capacity maintenance rate of the battery is increased. Understand. It can also be seen that the capacity retention rate can be further increased by controlling the shape of the channel.

本発明の電極の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows one preferable form of the electrode of this invention. 図１に示す形態の側面図である。It is a side view of the form shown in FIG. 本発明の電極の他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す平面図である。It is a top view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す側面図である。It is a side view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. 本発明の電極のさらに他の好ましい一形態を示す側面図である。It is a side view which shows another preferable one form of the electrode of this invention. バイポーラ型でないリチウムイオン二次電池（一般リチウムイオン電池）の概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of the lithium ion secondary battery (general lithium ion battery) which is not a bipolar type. バイポーラ型のリチウムイオン二次電池の概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of a bipolar type lithium ion secondary battery. バイポーラ型でないリチウムイオン二次電池（一般リチウムイオン電池）における電極および電解質層の積層状態の一部を示す図である。It is a figure which shows a part of lamination | stacking state of the electrode and electrolyte layer in the lithium ion secondary battery (general lithium ion battery) which is not a bipolar type. バイポーラ型のリチウムイオン二次電池における電極および電解質層の積層状態の一部を示す図である。It is a figure which shows a part of lamination | stacking state of the electrode and electrolyte layer in a bipolar type lithium ion secondary battery.

符号の説明Explanation of symbols

１ 電極
２ 集電体
３ 活物質層
４ チャネル
５ 活物質以外の物質
１０ 一般リチウムイオン電池
１３ 正極活物質層
１５ 負極活物質層
１７ 電解質層
２１ 正極集電体
２３ 負極集電体
２５ 正極タブ
２７ 負極タブ
２９ 電池外装体
３０ バイポーラ電池
３１ 集電体
３３ 単電池（セル）
３５ 絶縁層
３７ 電池要素
Ｇ 重心 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Electrode 2 Current collector 3 Active material layer 4 Channel 5 Material other than active material 10 General lithium ion battery 13 Positive electrode active material layer 15 Negative electrode active material layer 17 Electrolyte layer 21 Positive electrode current collector 23 Negative electrode current collector 25 Positive electrode tab 27 Negative electrode tab 29 Battery exterior body 30 Bipolar battery 31 Current collector 33 Single battery (cell)
35 Insulating layer 37 Battery element G Center of gravity

Claims (13)

集電体と、前記集電体の面上に位置する、チャネルが形成された活物質層とを有する電極。   The electrode which has a collector and the active material layer in which the channel was formed located on the surface of the said collector. 前記チャネルは、前記活物質層の重心を通るように形成されてなる、請求項１に記載の電極。   The electrode according to claim 1, wherein the channel is formed so as to pass through the center of gravity of the active material layer. 前記チャネルは、線対称および／または点対称の形状に形成されてなる、請求項１または２に記載の電極。   The electrode according to claim 1, wherein the channel is formed in a line-symmetrical and / or point-symmetrical shape. 前記活物質層の形状は矩形であり、前記チャネルは、前記矩形の対角線に沿って形成されてなる、請求項３に記載の電極。   The electrode according to claim 3, wherein the active material layer has a rectangular shape, and the channel is formed along a diagonal line of the rectangular shape. 前記活物質層の形状は矩形であり、前記チャネルは、前記矩形の対向する２組の辺の中点どうしを結んだ２本の直線に沿って形成されてなる、請求項３に記載の電極。   4. The electrode according to claim 3, wherein the active material layer has a rectangular shape, and the channel is formed along two straight lines connecting midpoints of two opposing sides of the rectangular shape. 5. . 前記チャネルに沿って、前記活物質よりも強度の大きい物質が配置されてなる、請求項１〜５のいずれか１項に記載の電極。   The electrode according to claim 1, wherein a substance having a strength higher than that of the active material is disposed along the channel. 前記チャネルに沿って、撥電解液性の物質が配置されてなる、請求項１〜６のいずれか１項に記載の電極。   The electrode according to any one of claims 1 to 6, wherein an electrolyophobic substance is disposed along the channel. 前記撥電解液性の物質は、ポリテトラフルオロエチレン樹脂または超撥水ポリテトラフルオロエチレン樹脂である、請求項７に記載の電極。   The electrode according to claim 7, wherein the electrolyte-repellent substance is a polytetrafluoroethylene resin or a super-water-repellent polytetrafluoroethylene resin. 正極、電解質層、および負極が、この順序で積層されてなる電池であって、前記正極または負極の少なくとも一方が、請求項１〜８のいずれか１項に記載の電極である、電池。   A battery in which a positive electrode, an electrolyte layer, and a negative electrode are laminated in this order, and at least one of the positive electrode and the negative electrode is the electrode according to any one of claims 1 to 8. リチウムイオン二次電池である、請求項９に記載の電池。   The battery according to claim 9, which is a lithium ion secondary battery. バイポーラ電池である、請求項９または１０に記載の電池。   The battery according to claim 9 or 10, which is a bipolar battery. 請求項９〜１１のいずれか１項に記載の電池を含む、組電池。   The assembled battery containing the battery of any one of Claims 9-11. 請求項９〜１１のいずれか１項に記載の電池、または請求項１２に記載の組電池を搭載する車両。   A vehicle on which the battery according to any one of claims 9 to 11 or the assembled battery according to claim 12 is mounted.
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