JP2005082871A - 永久磁石用合金 - Google Patents

Abstract

【課題】 磁気特性が良好で、かつ、製造コストが安価な永久磁石用合金を提供するものである。
【解決手段】 本発明に係る永久磁石用合金は、
Ｒ-Ｆｅ-Ｍ−Ｂ（Ｒ：希土類元素）系の永久磁石用合金であって、
Ｒは少なくともＮｄ及びＰｒを含み、
Ｎｄ：Ｐｒが１：２．０〜３．３の原子配合比であり、
ＭはＮｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種を含むものである。
【選択図】 図１

Description

本発明は、永久磁石用合金に係り、特に、モータやセンサなどに用いられる小型で高性能な永久磁石用合金に関するものである。

近年、自動車・電気製品用のモータやセンサ、発電機、又は自動車用リターダ等に用いられる永久磁石は、小型化（高性能化）及び低価格化の要求が高まっている。これらの要求を満たす高性能な永久磁石としては、希土類元素の内で比較的低価格なＮｄを用いたＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金が、一般に広く用いられている。

従来、化学量論的組成のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金（Ｎｄ₁₂Ｆｅ₈₂Ｂ₆）より、低希土類組成のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金は、種々のものが開発・報告されている。

報告されている低希土類組成のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金の内、Ｎｄ₁₁Ｆｅ₇₂Ｂ_7.5Ｃｏ₈Ｖ_1.5の合金組成において、１９．１ＭＧＯｅ（152.7kJ/m³）の最大磁気エネルギー積（以下、（ＢＨ）_maxと表す）が得られている（例えば、非特許文献１参照）。また、Ｎｄ₉-Ｆｅ_Bal-Ｃｏ_5〜15-Ｚｒ_2〜7-Ｂ_5〜10の合金組成において、１７ＭＧＯｅ（135kJ/m³）の（ＢＨ）_maxが得られている（例えば、非特許文献２参照）。

また、高保磁力（強磁性）のハード相（硬磁性結晶粒）と高飽和磁束のソフト相（軟磁性結晶粒）とを交換結合させて、より高い性能を引き出した磁石、即ち、ハード相にＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を、ソフト相にＦｅ₃Ｂ相又はαＦｅ相を用いた二相合金ナノコンポジット磁石（又は交換スプリング磁石）が開発されている（例えば、特許文献１参照）。

山本、他３名，「Ｎｄ-Ｆｅ-Ｃｏ-Ｂ-Ｖ系急冷薄帯およびボンド磁石の磁気特性」，日本応用磁気学会誌，社団法人日本応用磁気学会，１９８９年，第１３巻，第２号，p.219-222 T.Yoneyama、O.Kohmoto、and K.Yajima，「MAGNETIC PROPERTIES OF RAPIDLY QUENCHED ND-FE-T-B(T=ZR,NB) MAGNETS」，9th International Workshop on Rare-Earth Magnet and their Applications，August 31-September 2，1987，p.495-502 特開平１１−２８８８０７号公報

ところで、前述した低希土類組成のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金を用いた磁石及び二相合金ナノコンポジット磁石のいずれにおいても、２０ＭＧＯｅを超える（ＢＨ）_maxは未だ得られていない。

また、比較的高い磁気特性を有する非特許文献１，２記載のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金、及び特許文献１記載の磁石合金粒子粉末は、Ｎｄと共に非常に高価な元素であるＣｏを多量に含有するものであるため、合金の製造コストが高いという問題があった。

以上の事情を考慮して創案された本発明の目的は、磁気特性が良好で、かつ、製造コストが安価な永久磁石用合金を提供することにある。

上記目的を達成すべく本発明に係る永久磁石用合金は、
Ｒ-Ｆｅ-Ｍ−Ｂ（Ｒ：希土類元素）系の永久磁石用合金であって、
Ｒは少なくともＮｄ及びＰｒを含み、
ＮｄとＰｒとの原子配合比が１：２．０〜３．３であり、
ＭはＮｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種を含むものである。

具体的には、請求項２に示すように、Ｍが少なくともＮｂを含み、Ｎｂの成分組成が０．２〜０．８ａｔ％であることが好ましい。

請求項３に示すように、Ｍが少なくともＣｕを含み、Ｃｕの成分組成が０．０３〜０．２５ａｔ％であることが好ましい。

請求項４に示すように、Ｍが少なくともＮｂ及びＣｕを含み、Ｎｂの成分組成が０．２〜０．８ａｔ％及びＣｕの成分組成が０．０３〜０．２５ａｔ％であることが好ましい。

これによって、Ｃｏを全く含有していないが、良好な磁気特性を有する永久磁石用合金が得られる。

本発明によれば、Ｃｏを全く含んでいないが、良好な磁気特性を有する永久磁石用合金を得ることができるという優れた効果を発揮する。

以下、本発明の好適一実施の形態を添付図面に基づいて説明する。

本発明者らが以前開発した二相合金ナノコンポジット磁石である高性能希土類永久磁石用合金（特開２００１−３２３３４３号公報参照）は、Ｃｏを全く含有しておらず、従来の合金と比較して製造コストが安価であった。しかし、（ＢＨ）_maxが最大で１５ＭＧＯｅ強であり、磁気特性がやや低いという問題があった。そこで、本発明者らが鋭意研究を行った結果、以下に示す発明を創案するに到った。

本発明の好適一実施の形態に係る永久磁石用合金は、
Ｒ-Ｆｅ-Ｍ−Ｂ（Ｒ：希土類元素）系、具体的には（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_z系の永久磁石用合金であって、
Ｒは少なくともＮｄ及びＰｒを含み、
ＮｄとＰｒとの原子配合比がＮｄ：Ｐｒ＝１：２．０〜３．３であり、
ＭはＮｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種を含むものである。一方、本実施の形態に係る永久磁石用合金を、組織的な観点から表現すると、金属組織が、（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相及びαＦｅ相の略二相組織で構成されるＲ-Ｆｅ-Ｍ−Ｂ系の永久磁石用合金である。

ここで、Ｍは、Ｎｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種で構成される。好ましくは、ＭはＮｂ_b及び／又はＣｕ_cであり、Ｎｂの成分組成ｂは０．２〜０．８ａｔ％、Ｃｕの成分組成ｃは０．０３〜０．２５ａｔ％である。

また、（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）の成分組成ｘは８．５〜９．６ａｔ％である。Ｂの成分組成ｚは４．０〜５．５ａｔ％で、かつ、ｘ／ｚの値は１．６０〜２．２５、好ましくは２前後である。

また、永久磁石用合金の結晶粒サイズは５〜１００ｎｍ、好ましくは１０〜４０ｎｍである。ここで、結晶粒サイズを５〜１００ｎｍと限定したのは、高い保磁力を得るには、二相合金ナノコンポジット磁石における交換結合を強め、（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の高い磁気異方性でαＦｅ相の磁化反転を抑制する必要があるからである。よって、（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相及びαＦｅ相の接触面積を増やすべく、各相の結晶粒のサイズを、前述した範囲に限定することが有効である。

次に、前述した永久磁石用合金においてＰｒ、Ｎｂ、及びＣｕを選択した理由を以下に述べる。

Ｒ-Ｆｅ-Ｂ（Ｒ：希土類元素）の結晶は立方晶であることから、Ｓｍ以外の軽希土類元素で、大きな結晶磁気異方性を得るには、｛００１｝面間のＲ−Ｒ距離を、｛００１｝面内のＲ−Ｒ距離よりも大きくする必要がある。しかし、Ｓｍ₂Ｆｅ₁₄Ｂ、Ｅｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ、Ｔｍ₂Ｆｅ₁₄Ｂなどでは面内異方性が確認され（Ｒ−Ｒ距離の増大が望めず）、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂのようにｃ軸異方性を期待することができない。

また、Ｎｄの一部を、結晶磁気異方性がより大きな重希土類元素、例えばＴｂやＤｙ等で置換すると、更に大きな保磁力を得ることができる。しかし、ＴｂやＤｙ等の重希土類元素は、そのスピンとＦｅスピンとが反平行になるため、飽和磁化が減少し、結果として（ＢＨ）_maxが低下する。

これらの点を考慮した結果、Ｎｄの一部と置換することによって磁気性能の向上を図ることが可能な希土類元素は限られており、その中でも磁気性能の向上に特に有効で、かつ、原料コストが比較的安価なＰｒを選択した。Ｐｒの添加により、保磁力及び角型比の向上が期待できる。

Ｎｂ及びＣｕは、結晶粒微細化に有効な元素であり、磁性粉を単磁区化し、保磁力を高めるのに有効である。Ｎｂ及びＣｕを添加させた結果として、交換相互作用の働きを助け、残留磁束密度を高めて（ＢＨ）_maxを向上させる。

次に、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_zにおける適した数値範囲と、その数値範囲の理由を以下に述べる。

二相合金ナノコンポジット磁石の場合、αＦｅ相と、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相（以下、φ相と表す）との比率が問題となる。ここで、αＦｅ相量が約２８ａｔ％以上になると、保磁力と共に（ＢＨ）_maxが低下する。これは、αＦｅ相の増加に伴ってφ相が減少するためである。また、αＦｅ相量が約１８ａｔ％以下になると、飽和磁束密度と共に（ＢＨ）_maxが低下する。これは、αＦｅ相が少なくなると、磁気モーメントの交換相互作用が減少するためである。これらのバランスを考慮すると、αＦｅ相量は１８〜２８ａｔ％の範囲の時、最もφ相との交換相互作用を発揮することができ、磁気性能も高くなる。

１８〜２８ａｔ％のαＦｅ相量は、組成（Ｎｄ,Ｐｒ）_x-Ｆｅ_Bal-Ｂ_zに換算すると、成分組成ｘが８．５〜９．６ａｔ％である。よって、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_zにおいて、（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）の成分組成ｘを８．５〜９．６ａｔ％と限定した。

また、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_z、例えば、本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe_84.9Nb_0.5Cu_0.1B_5.5において、ａ／（１−ａ）の値を２．０〜３．３と限定したのは、ａ／（１−ａ）の値が２．０未満では、図６に示すように保磁力の低下を招き、図１及び図４に示すように（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。また、ａ／（１−ａ）の値が３．３を超えると、図６に示す保磁力及び図５に示す残留磁束密度の両者の低下を招き、図１及び図４に示すように（ＢＨ）_maxが急激に低下してしまうためである。図４〜図６において、（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe_84.9Nb_0.5Cu_0.1B_5.5を○印で結んだ破線で、（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe₈₆B₅を■印で結んだ実線で示している。また、図１は、図４の破線におけるａ／（１−ａ）＝１〜３．５の部分の拡大図である。

また、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_z、例えば、本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_0.25,Pr_0.75）₉Fe_BalNb_bCu_0.1B_5.5において、ＭとしてＮｂを用い、かつ、その成分組成ｂを０．２〜０．８ａｔ％、好ましくは０．４〜０．６５ａｔ％と限定したのは、図２に示すように、Ｎｂの成分組成ｂが０．２ａｔ％未満では、飽和磁化の低下を招き、（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。また、Ｎｂの成分組成ｂが０．８ａｔ％を超えると、保磁力及び飽和磁化が共に低下して（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。

また、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_z、例えば、本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_0.25,Pr_0.75）₉Fe_BalNb_0.5Cu_cB_4.5において、ＭとしてＣｕを用い、かつ、その成分組成ｃを０．０３〜０．２５ａｔ％、好ましくは０．０７〜０．１７ａｔ％と限定したのは、図３に示すように、Ｃｕの成分組成ｃが０．０３ａｔ％未満では、飽和磁化の低下を招き、（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。また、Ｃｕの成分組成ｃが０．２５ａｔ％を超えると、保磁力が低下し、（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。

また、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_zにおいて、ＭとしてＮｂ及びＣｕを同時に用いることで両者の交互作用が得られる。両者の好適な成分組成ｂ及びｃは、Ｎｂの成分組成ｂが０．２〜０．８ａｔ％、かつ、Ｃｕの成分組成ｃが０．０３〜０．２５ａｔ％、より好ましくは図７中に斜線領域で示すように、Ｎｂの成分組成ｂが０．２８〜０．７７ａｔ％、かつ、Ｃｕの成分組成ｃが０．０３〜０．２０ａｔ％である。これによって、１８ＭＧＯｅ以上の（ＢＨ）_maxを有する永久磁石用合金が得られる。

また、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_zにおいて、Ｂの成分組成ｚを４．０〜５．５ａｔ％、かつ、ｘ／ｚの値を１．６０〜２．２５と限定したのは、ｘ／ｚの値が１．６０未満では、Ｆｅ₃Ｂ相が析出して保磁力が低くなり、（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。また、ｘ／ｚの値が２．２５を超えると、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相が析出して保磁力が低くなり、（ＢＨ）_maxが低下してしまうためである。

本実施の形態に係る永久磁石用合金によれば、成分組成範囲を上記範囲に限定することで、金属組織が高保磁力の（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相と、高飽和磁束のαＦｅ相との略完全な二相組織となり、（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相とαＦｅ相とが距離的に近接した状態となるため、各相の交換相互作用を十分（略最大限）に活かすことができる。即ち、αＦｅ相の高い磁化特性を活かしつつ、保磁力を略最大限に高めることができるため、２０ＭＧＯｅを超える（ＢＨ）_maxを有する永久磁石用合金、つまり磁気特性に優れた永久磁石用合金を得ることができる。

また、第４元素として、Ｎｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種からなる非磁性金属元素（Ｍ）を、０．３〜１．２ａｔ％の範囲で添加することで、結晶粒の微細化を促し、交換相互作用を更に活かすことができる。

また、本実施の形態に係る永久磁石用合金の、（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相及びαＦｅ相の結晶粒サイズを、５〜１００ｎｍ、好ましくは１０〜４０ｎｍの範囲に限定することで、各相の接触面積が増大し、更に保磁力を高めることができる。

また、本実施の形態に係る永久磁石用合金は、Ｃｏ成分を含有していないため、前述した非特許文献１，２記載のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金、又は特許文献１記載の磁石合金粒子粉末と比較して製造コストが安価となる。

次に、本発明の好適一実施の形態に係る永久磁石用合金の製造方法を説明する。

先ず、組成（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）_x-Ｆｅ_Bal-Ｍ_y-Ｂ_zにおいて、
（Ｎｄ_1-a,Ｐｒ_a）の成分組成ｘが８．５〜９．６ａｔ％、かつ、ａ／（１−ａ）の値が２．０〜３．３、
Ｎｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種からなる非磁性金属元素（Ｍ）を０．３〜１．２ａｔ％、好ましくはＮｂ及び／又はＣｕで構成され、Ｎｂ_bの成分組成ｂが０．２〜０．８ａｔ％、Ｃｕ_cの成分組成ｃが０．０３〜０．２５ａｔ％、
Ｂの成分組成ｚが４．０〜５．５ａｔ％、かつ、ｘ／ｚの値が１．６０〜２．２５、好ましくは２前後、
残部がＦｅ、
となるように、各元素の原料体を秤量し、合金原料体を得る。

得られた合金原料体を加熱して合金溶湯を溶製する。その後、合金溶湯に対して不活性ガス（例えば、Ａｒガス）等を用いてガスアトマイズを行い、合金溶湯の液滴を生成させると共に、その液滴を、１５〜１８ｍ／ｓの周速度で回転する回転冷却体に衝突させて急冷し、リボン状の急冷凝固合金体を得る。

これによって、金属組織が（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相及びαＦｅ相の略二相で、かつ、各相の結晶のサイズが５〜１００ｎｍ、好ましくは１０〜４０ｎｍである合金体が得られる。

このようにして得られた急冷凝固合金体（永久磁石用合金）を適宜粉砕し、得られた粉末と樹脂とを混合することで、ボンド磁石が得られる。また、この永久磁石用合金粉末にホットプレス加工を施すことでバルク材が得られる。さらに、この永久磁石用合金粉末に対して、ダイアプセット法を用いることで異方性バルク材が得られる。

１５〜１８ｍ／ｓの周速度で回転する回転冷却体に衝突させて急冷する冷却方法としては、工業的に適用されている従来の高速急冷法等を用いることができ、特に限定するものではない。合金溶湯の液滴を、１５〜１８ｍ／ｓの周速度で回転する回転冷却体に衝突させて急冷し、冷却速度をコントロールすることで、（Ｎｄ,Ｐｒ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ相及びαＦｅ相の略二相組織構造であるリボン状急冷凝固体が得られる。

本実施の形態に係る永久磁石用合金を用いて作製したボンド磁石は、従来のボンド磁石（例えば、非特許文献１，２記載のＮｄ-Ｆｅ-Ｂ系合金又は特許文献１記載の磁石合金粒子粉末を用いて作製したボンド磁石）と比較して、磁気特性が良好である（（ＢＨ）_maxが高い）と共に製造コストが安価である。このため、モータ類やセンサ類、特に自動車・電気製品用のモータやセンサ、発電機、又は自動車用リターダ等に適用することで、小型化（高性能化）及び低価格化を実現することができる。モータやセンサ、発電機、又は自動車用リターダの他にも、磁気特性に優れた高性能磁石を必要とする様々な装置・機器に適用可能である。

また、従来のボンド磁石と同等の磁気特性を有するボンド磁石を、本実施の形態に係る永久磁石用合金を用いて作製することで、従来と比較して磁石粉末量を低減することが可能となり、より安価にボンド磁石を製造することができる。

以上、本発明の実施の形態は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、他にも種々のものが想定されることは言うまでもない。

次に、本発明の実施の形態について、実施例に基づいて説明するが、本発明の実施の形態はこれらの実施例に限定されるものではない。

＜実験例１＞
原料体として、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｆｅ、Ｎｂ、Ｃｕ、及びＦｅ-Ｂを用い、組成の異なる１４種類の永久磁石用合金粉末を作製する。その後、各試料をアルゴンガス雰囲気下でアーク溶解し、φ８〜１２ｍｍ、長さ５０〜２００ｍｍのインゴットをそれぞれ鋳造した。

次に、各インゴットを、溶融スピニングマシンの石英ノズル（外径１２ｍｍ、ノズル先端の穴径０．３〜０．６ｍｍ）内に配置する。石英ノズルのノズル先端はカーボンリングの穴内に臨んで配置されている。また、石英ノズルの下部には、石英ノズル及びカーボンリングを取り囲むように高周波コイルが設けられている。

その後、高周波コイルにより石英ノズルを加熱し、１３００〜１４００℃で各インゴットを溶解する。その後、噴出圧１．２〜２．０×１０⁵ＰａのＡｒガスを用いて、合金溶湯を石英ノズルの先端から噴霧して合金溶湯の液滴を生じさせ、その液滴を、Ａｒガス雰囲気下、１５〜１８ｍ／ｓの周速度で回転する外径２５０ｍｍの銅ロールの表面に衝突させて急冷凝固させる。これによって、厚さ約３０μｍのリボン状急冷凝固体（永久磁石用合金）をそれぞれ作製した（実施例１〜１０及び比較例１〜４）。

次に、実施例１〜１０及び比較例１〜４の各急冷凝固体の磁気特性について、ＶＳＭ（試料振動型磁力計）を用いて評価を行った。磁気特性は、飽和磁束密度（以下、Ｊ_sと表す）、残留磁束密度（以下、Ｊ_rと表す）、保磁力（以下、ｉＨ_cと表す）、（ＢＨ）_max（最大磁気エネルギー積）について評価した。各急冷凝固体の合金組成及び評価結果を表１に示す。

表１に示すように、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｎｂ、及びＢの成分組成を固定し（Ｆｅは残部）、Ｃｕの成分組成のみを変化させた実施例１〜５の各急冷凝固体は、Ｊ_sが１３．５〜１４．９ｋＧ、Ｊ_rが１０．７〜１１．８ｋＧ、ｉＨ_cが６．４〜６．６ｋＯｅ、（ＢＨ）_maxが１７．９〜２０．５ＭＧＯｅであり、Ｃｕの成分組成が０．１０及び０．１５の時、２０ＭＧＯｅを超える（ＢＨ）_maxが得られた。

これに対して、比較例１の急冷凝固体は、Ｃｕを全く添加していないことから、飽和磁化の低下を招いてしまい、（ＢＨ）_maxも１２．８ＭＧＯｅと低かった。

また、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｕ、及びＢの成分組成を固定し（Ｆｅは残部）、Ｎｂの成分組成のみを変化させた実施例６〜８の各急冷凝固体は、Ｊ_sが１３．０〜１４．８ｋＧ、Ｊ_rが１０．３〜１１．６ｋＧ、ｉＨ_cが６．３〜７．５ｋＯｅ、（ＢＨ）_maxが１７．８〜２０．９ＭＧＯｅであり、Ｎｂの成分組成が０．５の時、２０ＭＧＯｅを超える（ＢＨ）_maxが得られた。

これに対して、比較例２の急冷凝固体は、Ｎｂを全く添加していないことから、飽和磁化の低下を招いてしまい、（ＢＨ）_maxも１６．１ＭＧＯｅと低かった。また、比較例３の急冷凝固体は、Ｎｂの添加量が限定範囲（０．２〜０．８ａｔ％）よりも多い１．２ａｔ％であるため、飽和磁化の低下を招くと共に、０．３〜０．８ａｔ％の間で微増していたｉＨ_cが減少（６．３ｋＯｅ）に転じており、（ＢＨ）_maxが急激に低下した（１３．０ＭＧＯｅ）。

また、Ｎｂ、Ｃｕ、及びＢの成分組成を固定し（Ｆｅは残部）、Ｎｄ及びＰｒの成分組成のみを変化させた実施例９，１０及び７の各急冷凝固体は、Ｊ_sが１３．９〜１４．１ｋＧ、Ｊ_rが１１．１〜１１．２ｋＧ、ｉＨ_cが６．４〜７．０ｋＯｅ、（ＢＨ）_maxが１８．０〜２０．９ＭＧＯｅであり、Ｎｄの成分組成が０．２５及びＰｒの成分組成が０．７５（ＰｒとＮｄの組成比（Ｐｒ／Ｎｄ）が３．０）の時、２０ＭＧＯｅを超える（ＢＨ）_maxが得られた。

これに対して、比較例４の急冷凝固体は、Ｐｒ／Ｎｄの値が限定範囲（２．０〜３．３）よりも多い３．５であるため、飽和磁化の低下を招いてしまい、（ＢＨ）_maxが急激に低下した（１４．９ＭＧＯｅ）。

以上、本実施の形態に係る永久磁石用合金である実施例１〜１０の各急冷凝固体は、約１８ＭＧＯｅ以上の（ＢＨ）_maxを有する磁気特性に優れた合金であった。

本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe_84.9Nb_0.5Cu_0.1B_5.5におけるａ／（１−ａ）比と最大磁気エネルギー積との関係を示す図である。 本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_0.25,Pr_0.75）₉Fe_BalNb_bCu_0.1B_5.5におけるＮｂの成分組成ｂと最大磁気エネルギー積との関係を示す図である。 本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_0.25,Pr_0.75）₉Fe_BalNb_0.5Cu_cB_4.5におけるＣｕの成分組成ｃと最大磁気エネルギー積との関係を示す図である。 本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe_84.9Nb_0.5Cu_0.1B_5.5におけるＰｒの成分割合ａと最大磁気エネルギー積との関係を示す図である。 本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe_84.9Nb_0.5Cu_0.1B_5.5におけるＰｒの成分割合ａと残留磁束密度との関係を示す図である。 本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_1-a,Pr_a）₉Fe_84.9Nb_0.5Cu_0.1B_5.5におけるＰｒの成分割合ａと保磁力との関係を示す図である。 本実施の形態に係る永久磁石用合金の一実施例である（Nd_0.25,Pr_0.75）₉Fe_BalNb_bCu_cB_4.5におけるＮｂの成分組成ｂ及びＣｕの成分組成ｃと最大磁気エネルギー積との関係を示す図である。

Claims (4)

1. Ｒ-Ｆｅ-Ｍ−Ｂ（Ｒ：希土類元素）系の永久磁石用合金であって、
   Ｒは少なくともＮｄ及びＰｒを含み、
   ＮｄとＰｒとの原子配合比が１：２．０〜３．３であり、
   ＭはＮｂ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｚｒ、又はＨｆから選択される元素の少なくとも一種を含むことを特徴とする永久磁石用合金。
2. 上記Ｍが少なくともＮｂを含み、Ｎｂの成分組成が０．２〜０．８ａｔ％である請求項１記載の永久磁石用合金。
3. 上記Ｍが少なくともＣｕを含み、Ｃｕの成分組成が０．０３〜０．２５ａｔ％である請求項１記載の永久磁石用合金。
4. 上記Ｍが少なくともＮｂ及びＣｕを含み、Ｎｂの成分組成が０．２〜０．８ａｔ％及びＣｕの成分組成が０．０３〜０．２５ａｔ％である請求項１記載の永久磁石用合金。
   

Images