JP2001217112A

JP2001217112A - Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石

Info

Publication number: JP2001217112A
Application number: JP2000022068A
Authority: JP
Inventors: Masaaki Tokunaga; 雅亮徳永; Mitsuaki Mochizuki; 光明望月
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2000-01-31
Filing date: 2000-01-31
Publication date: 2001-08-10

Abstract

(57)【要約】【課題】従来と同等以上の高いiHc（Br）を維持しつ
つBr（iHc）を向上したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供す
る。【解決手段】Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを
含む希土類元素の１種または２種以上でありＤｙ、Ｔ
ｂ、Ｈｏの１種または２種以上を必ず含み、ＴはＦｅま
たはＦｅとＣｏである）を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結
磁石であって、異方性磁界が不均一に分布しており、そ
の異方性磁界の分布巾が159.2kA/m（2kOe）以上である
ことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は改良したＲ−Ｔ−Ｂ
系焼結磁石（ＲはＹを含む希土類元素の１種または２種
以上でありＤｙ、Ｔｂ、Ｈｏの１種または２種以上を必
ず含み、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏである）に関する。

【０００２】

【従来の技術】希土類磁石の生産量は年々増加してい
る。また各種磁石応用製品の小型（薄肉）化、高性能化
のニーズは益々旺盛になり、要求される最大エネルギ−
積（ＢＨ）maxも年々上昇している。特に情報化時代に
おいて磁気記録がなくてはならない基盤技術であり、そ
の重要な部品であるＨＤＤ（Hard Disk Drive）の記
録密度の向上もとどまる所を知らない。ＨＤＤとして、
希土類磁石を用いたＶＣＭ（Voice Coil Motor）がヘッ
ド駆動用アクチュエ−タとして多用されている。近年、
ＨＤＤの高密度化に伴い、より小型で高速、高精度の位
置決めが可能なＶＣＭを実現できる高性能の希土類焼結
磁石が要求されている。

【０００３】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高性能化は、主
相（Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物相）の体積率の向上、
介在物である酸化物の低減、配向度の向上等で推進
されてきた。しかしながら、主相の異方性磁界（HA）が
5969kA/m（75kOe）程度であり、異方性磁界が小さい場
合は保磁力（iHc）の向上が困難であった。保磁力は異
方性磁界と結晶粒径分布によってほぼ決定される。Ｒ−
Ｔ−Ｂ系焼結磁石の異方性磁界はＮｄの一部をＤｙやＴ
ｂ等の重希土類元素で置換することにより増加できる。
この場合、残留磁束密度（Br）はやや低下するが保磁力
の異なる一連の磁石材質を得ることができる。従来よ
り、主相の体積率向上は、Ｒリッチ相あるいはＢリッチ
相の体積率の低減、すなわち、主に総希土類量(Total
Rare Earth)を極力低減したＲ−Ｔ−Ｂ系合金組成を選
択することにより行われてきた。しかしながら、保磁力
維持に必要なぎりぎりの総希土類量を選択すると、焼結
に至る間の酸化により焼結が十分に進行する臨界の総希
土類量よりも有効な総希土類量が減少して、焼結不良品
を発生するという問題を招く。次に、介在物であるＲ酸
化物（Ｎｄ₂Ｏ₃、ＮｄＦｅＯ₃等）の低減には、特に微
粉砕から焼結に至る製造工程において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼
結磁石用の原料微粉末および成形体の酸化を抑えるため
に、不活性ガス雰囲気中に保持する方法あるいは鉱物油
などの耐酸化性付与作用を有する特殊な油中に前記微粉
末、成形体を浸漬する方法（特許第2731337号、特許第2
859517号）が行われている。次に、配向度の向上は圧縮
成形時の印加磁界強度を高めることや、横磁場成形法の
採用などにより実現されてきた。そして、それらは充分
機能し、398kJ/m^３（50MGOe）を超える高い磁気特性が
実現されている。

【０００４】以下に、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石につ
いて説明する。従来のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高性能化
のために、最適のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主要成分組成
に一致させた溶解組成に調整して溶製した合金が用いら
れてきた。さらに、高性能化に適合した合金組織を得る
ために、鋳造金型の改良がなされ、ストリッフ゜キャスト法という
回転ロ−ルを用いて最適のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主要
成分組成に一致させた溶解組成に調整した合金溶湯を急
冷凝固せしめ、初晶のα−Ｆｅを生成させないＲ−Ｔ−
Ｂ系合金を得る手法（特許第2745042号）も工業生産に
用いられている。次いで、溶製したＲ−Ｔ−Ｂ系合金
を、機械的な粗粉砕法あるいはＨＤ処理（Hydrogen Dec
repitation）と呼ばれる水素吸蔵を利用した粗粉砕法に
より粗粉化して、約400μｍ以下にする。次に、この粗
粉を微粉砕して平均粒径で３〜５μｍの微粉砕粉を得
る。微粉砕手段として、耐酸化付与作用を有する有機溶
媒、粉砕媒体の鋼球および前記粗粉を所定量ずつ配合後
振動ミルまたはホ゛ールミル等の粉砕筒に投入して微粉砕する湿
式微粉砕法、あるいはシ゛ェットミルの高圧不活性ガス噴射流
により前記粗粉を微粉砕する等の乾式微粉砕法が有用で
ある。特にシ゛ェットミルが多用されている。通常、微粉砕粉
は0.2〜数十μｍの粒径分布を有するが、0.5〜10μｍの
粒径分布に制御することが磁気特性を高めるために望ま
しい。次に、磁界中で成形する。（ＢＨ）maxを高める
には印加磁界強度が高いほど成形体の配向度が高まり望
ましいが、工業生産上の制約から通常印加磁界強度は79
5.8〜1193.7kA/m （10〜15kOe）が実用性に富んでい
る。次に、成形体を例えば真空中で1020〜1100℃ｘ1〜5
時間加熱して焼結する。その後、焼結体に熱処理を施す
ことによって高iHcのものが得られる。熱処理は不活性
ガス雰囲気中において２段の熱処理条件を施すことが実
用性に富んでいる。第１段目の熱処理は850〜950℃ｘ1
〜5時間、続いて行う第2段目の熱処理は400〜600℃ ｘ1
〜5時間の加熱条件が好ましく、その後室温まで冷却す
る。このような条件で作製された従来のＲ−Ｔ−Ｂ系焼
結磁石の異方性磁界を、ＳＰＤ（Singular Point Det
ection）法により実測した結果を図１に示す。図１の如
く、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の異方性磁界は１つの
ピークの磁界強度(H）で示される。ＳＰＤ法とは、測定
対象のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配向方向および配向方向
に直角な２方向の4πI（磁化の強さ）−H（磁界の強
さ）曲線を描き、4πIをHで２回微分することによって
異方性磁界を求める方法である。ピ−クを示す磁界強度
が異方性磁界（HA）であり、詳細な測定方法はG. Asti
and S. Rinaldi:J. Appl. Phys.45(1974),3600に記載さ
れている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
のさらなる高性能化を実現するには、従来と同等以上の
高いiHc（Br）を維持しつつBr（iHc）を向上することが
必要である。したがって、本発明の課題は、従来と同等
以上の高いiHc（Br）を維持しつつBr（iHc）を向上した
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼
結磁石は、主相の結晶磁気異方性に係わる異方性磁界の
分布を従来に比べて不均一にして、従来と同等以上の高
いiHc （Br）を維持しつつBr（iHc）を向上したもので
ある。具体的には例えばＤｙ等の重希土類元素の含有量
を変えてＲ成分の構成のみを変えた以外は主要成分を一
致させたＲ−Ｔ−Ｂ系合金の粗粉または微粉の２種類以
上を配合した原料を用いて成形以降を行うことにより作
製される。こうして作製した本発明の焼結磁石の主相結
晶粒は以下の３種類の重希土類元素濃度分布を有するこ
とがわかっている。第１種類めは、主相結晶粒における
表層部および芯部の重希土類元素濃度がほぼ同じ場合で
ある。第２種類めは、主相結晶粒における表層部よりも
芯部の重希土類元素濃度が顕著に高い場合である。第３
種類めは、主相結晶粒における芯部よりも表層部の重希
土類元素濃度が顕著に高い場合である。これら３種類の
主相結晶粒の発生頻度は成形体を構成する２種以上の前
記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金微粉における重希土類元素成分の偏
在状態が、焼結による重希土類元素成分の相互拡散によ
り次第に均一化される程度により決定されるものであ
る。Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ型に比べてＤｙ_２Ｆｅ_１４Ｂ型、
Ｔｂ_２Ｆｅ_１４Ｂ型またはＨｏ_２Ｆｅ_１４Ｂ型の金属間
化合物は飽和磁化は小さいが、大きな異方性磁界を有す
る。これら主相に帰因する異方性磁界の分布は、上記３
種類の主相における重希土類元素成分の偏在程度（重希
土類元素濃度の揺らぎ）を反映して発生するものと判断
される。図２に本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の異方性
磁界(HA)の分布を示す。図２において、HA（lower）はH
A分布のピーク値のうちの低い方を、HA（higher）はそ
の高い方をいう。異方性磁界の分布巾：ｄ（HA）は、ｄ
（HA）＝HA（higher）−HA（lower）で定義する。従
来と同等以上の高いiHc（Br）を維持しつつBr（iHc）を
向上したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得るにはｄ（HA）を15
9.2kA/m（2kOe）以上にする必要がある。

【０００７】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、
主相結晶粒の平均結晶粒径を6〜9μｍとすることがBr、
iHcを高めるために好ましい。平均結晶粒径が9μｍ超で
は減磁曲線の角形性の劣化が顕著になる。より好ましく
は主相結晶粒の平均結晶粒径を6〜9μｍとしかつ主相結
晶粒の最大径を14μｍ以下とすることである。主相結晶
粒の最大径が14μｍ超ではその大粒径の主相結晶粒から
逆磁区の芽が低い印加磁界強度の時点で発生して、角形
性、iHcの低下を招くからである。平均結晶粒径が6μｍ
未満では成形体の配向性等が低下し、最終的に得られる
焼結磁石の（ＢＨ）maxが顕著に低下する。

【０００８】以下に本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主
要成分組成の限定理由を述べる。主要成分のＲとＢとＴ
との合計を100重量％として、Ｒ：28.8〜33％、Ｂ：0.9
〜1.2％、残部Ｔとすることが好ましい。以下、単に％
と記しているのは重量％を示す。Ｒ量が28.8％未満では
iHcが低下し、33％超ではBrが低下する。ＲをＮｄおよ
びＰｒを主体に構成することが実用性に富んでおり、Ｎ
ｄとＰｒとの比率：Ｐｒ／(Ｎｄ＋Ｐｒ)＝0.1〜50％
でかつ (Ｎｄ＋Ｐｒ)／Ｒ≧90％とするのがよい。特
にジジム（Didimium）と称される重量比でＮｄ：Ｐｒ
＝2：1 の合金は化学的性質の似たＮｄ、Ｐｒ純元素の
分離が必要でなく、低コストの混合希土類合金である。
本発明の異方性磁界の分布を実現するために、重希土類
元素の含有量を0.02〜10％とすることが好ましい。重希
土類元素の含有量が0.02％未満では添加効果が認められ
ず、10％超ではBrの低下が顕著になる。Ｂ量は0.9〜1.2
％が好ましく、0.95〜1.15％がより好ましい。Ｂ量が0.
9％未満ではＲ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物を主相とする
ことが困難になり、1.2％超ではＢリッチな非磁性のＲ
Ｆｅ_６Ｂ_６などの相が増加して（ＢＨ）maxが顕著に低
下する。Ｃｏを0.1〜5％含有することが好ましい。Ｃｏ
量が0.1％未満ではキュリ−点および耐食性の向上が困
難であり、5％超ではBr、iHc、（ＢＨ）maxの低下が顕
著になる。Ｇａを0.02〜1％含有することにより、保磁
力を顕著に向上することができる。Ｇａ量が0.02％未満
では添加効果が認められず、1％超では保磁力の向上効
果が飽和するとともにBrの低下が大きくなる。Ｃｕを0.
01〜1％含有することが保磁力の向上に有効であるが、
0.01％未満では添加効果が認められず、1％超ではBrの
低下が大きくなる。Ａｌを0.01〜1％含有することが有
効であるが、0.01％未満では添加効果が認められず、1
％超ではBrが大きく低下する。Ｎｂを0.05〜1.5％含有
することが好ましい。Ｎｂの添加により焼結過程でＮｂ
のほう化物が生成して主相結晶粒の異常粒成長を抑制す
る。Ｎｂ含有量が0.05％未満では添加効果が認められ
ず、1.5％超ではＮｂのほう化物の生成量が多くなりBr
が大きく低下する。

【０００９】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用の原料と
して用いる前記２種以上のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は高周波溶
解またはア−ク溶解等によって溶解組成が調整され、そ
の合金溶湯を鋳型鋳造法またはストリッフ゜キャスト法により凝固
させて得られる。あるいは安価な製造方法として、還元
剤にＣａを用いた還元拡散法により前記２種以上のＲ−
Ｔ−Ｂ系合金を作製してもよい。そのうち、特にストリッフ゜
キャスト法により作製した前記２種以上のＲ−Ｔ−Ｂ系合金
は、第２相である希土類リッチ相および第３相であるＢ
リッチ相の分散性に優れ、鋳型鋳造法で作製したインコ゛ット
で観察される初晶のα−Ｆｅが生成しない。鋳型鋳造し
たインコ゛ットを用いる場合は粉砕前にＡｒガス雰囲気中で均
質化熱処理（1050〜1150℃×0.5〜10時間）を行い、初
晶のα−Ｆｅを消滅させておく必要がある。さらに、スト
リッフ゜キャストした前記２種以上のＲ−Ｔ−Ｂ系合金はas ca
stの状態で粉砕に供してもよいが、上記均質化熱処理と
同条件の熱処理を施すことにより主相結晶粒をやや粗大
化させて、磁界中成形した成形体の配向度を高め、最終
的に得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の（ＢＨ）maxを高
めるようにしてもよい。

【００１０】上記の通り、本発明のHAの分布を実現する
ための、 (1)第１の方法は、例えば後述の実施例に示される如く
の２種類のＲ−Ｔ−Ｂ系合金粗粉を混合したものを用い
て本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製する方法であ
る。すなわち、両者のＲ元素の含有量を同じにするとと
もに、第１の合金粗粉の重希土類元素の含有量を0〜10
重量％として、第２の合金粗粉の重希土類元素の含有量
を10重量％超40重量％以下とする。この場合、第１の合
金粗粉／第２の合金粗粉の配合比を重量で50／50〜95／
5とするのが好ましく、70／30〜95／5とするのがより好
ましく、80／20〜90／10とするのが特に好ましい。これ
は、第１の合金粗粉と第２の合金粗粉との間の重希土類
元素の含有量の差が大きくなるほど、第１の合金粗粉と
第２の合金粗粉との間の微粉砕性（微粉の粒径分布）の
差異が大きくなり、最終的に得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結
磁石の主相結晶粒の粒径分布が幅広くなり、従来に比べ
て磁気特性を向上することが困難になるからである。 (2)第２の方法は、例えば(1)の２種類のＲ−Ｔ−Ｂ系合
金粗粉をそれぞれ別個に微粉砕して作製した２種類のＲ
−Ｔ−Ｂ系合金微粉を混合したものを用いる方法であ
る。この場合も、第１の合金微粉／第２の合金微粉の配
合比は重量で50／50〜95／5とするのが好ましく、70／3
0〜95／5とするのがより好ましく、80／20〜90／10とす
るのが特に好ましい。上記第１または第２の方法により作製したＲ−Ｔ−Ｂ系
焼結磁石の主相結晶粒の平均結晶粒径は6〜9μｍと微細
であり、上記した如くの主相結晶粒における重希土類元
素成分の偏在程度を反映して顕著なHA分布を有するもの
となり、従来に比べてBrおよび／またはiHcを向上でき
ていると判断される。

【００１１】本発明において、異方性磁界を除く磁気特
性はいずれも1990kA/m(25kOe)の着磁磁界で着磁後、自
記磁束計を用いて20℃で測定した。密度測定は水中置換
法により行った。

【００１２】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石には公知の
表面処理が施されて実用に供される。

【００１３】

【発明の実施の形態】本発明を実施例により詳細に説明
するが、それら実施例により本発明が限定されるもので
はない。（実施例１）(1)、(2)の合金組成になるように、それぞ
れア−ク溶解して調整した合金溶湯を鋳型に鋳造し、イン
コ゛ットを作製した。次に、(1)の合金のインコ゛ットはＡｒガス
雰囲気中で1000℃×5時間の均質化熱処理を行い、室温
まで冷却した。また(2)の合金のインコ゛ットはＡｒガス雰囲
気中で1050℃×5時間の均質化熱処理を行い、室温まで
冷却した。この熱処理によりα−Ｆｅは消滅し、かつ主
相結晶粒がやや成長した結果、微粉砕後の微粉粒子が略
主相の単結晶粒子となり成形体の良好な配向度を実現で
きるものになっていた。次に、熱処理後の前記インコ゛ットに
水素粉砕（Hydrogen Decrepitation）を行った後、32メッ
シュ（400μｍ）アンタ゛ーに篩分して(1)、(2)の合金からなる
粗粉を得た。(1)の合金粗粉の酸素量は1450ppmであり、
(2)の合金粗粉の酸素量は1300ppmであった。合金(1)；Ｎｄ：32.5％、Ｂ：1.00％、Ｇａ：0.08％、
Ｆｅ：bal. 合金(2)；Ｎｄ：19.5％、Ｄｙ：13.0％、Ｂ：1.00％、
Ｇａ：0.08％、Ｆｅ：bal.次に、合金(1)の粗粉89.2重
量部と合金(2)の粗粉10.8重量部とを配合後、混合機で
混合した。次に、前記混合粗粉を窒素を粉砕媒体とした
シ゛ェットミルにより、粉砕圧力68.6×10^４Pa（7kg/cm^２）の
条件で微粉砕して平均粒径3.9μｍの微粉を得た。この
微粉を用いて、横磁場成形法（配向磁界と成形圧力とが
ほぼ直角である成形法）により配向磁界強度：1034.5kA
/m（13kOe）、成形圧力：9.8×10^７Pa （１トン/cm^２）の
条件で圧縮成形した。次に、成形体を約4×10^−３Pa
（3×10^−５Torr）、1080℃で２時間焼結後室温まで冷
却して焼結体密度がほぼ7.6 Mg/m^３（7.6 g/cm^３）の焼
結体を得た。次に、焼結体にＡｒガス雰囲気中で２段熱
処理を施した。１段目の熱処理を900℃で2時間加熱する
条件で行った後、２段目の熱処理を550℃で1時間加熱す
る条件で行い、その後室温まで冷却した。得られた焼結
磁石素材を所定形状に加工後、主要成分を分析した。そ
の結果、Ｎｄ：30.85％、Ｄｙ：1.40％、Ｂ：1.00％、
Ｇａ：0.08％、Ｆｅ：bal.であり、含有酸素量は3900pp
mであった。次に、電着によりエポキシ樹脂を平均膜厚
で5μｍに被覆して、本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石
を得た。この焼結磁石の磁気特性を測定した結果、Br＝
1.38T（13.8kG）、bHc＝1058.4kA/m（13.3kOe）、iHc＝
1201.7 kA/m （15.1kOe）、（ＢＨ）max＝362.2kJ/m
^３(45.5MGOe)であった。次に、異方性磁界をパルス磁界
を用いてＳＰＤ法により測定した結果、異方性磁界の分
布は6286.8〜6525.6kA/m（79〜82kOe）にあり、その分
布幅：d(HA)＝238.7 kA/m（3kOe）であり、主相の平均
結晶粒径は8.0μｍであった。

【００１４】（従来例１）(3)の合金組成になるよう
に、ア−ク溶解して調整した合金溶湯を鋳型に鋳造し、
インコ゛ットを作製した。合金(3)；Ｎｄ：30.85％、Ｄｙ：1.40％、Ｂ：1.00％、
Ｇａ：0.08％、Ｆｅ：bal. このインコ゛ットにＡｒガス雰囲気中で1050℃×5時間の均質
化熱処理を行い、室温まで冷却した。次に、熱処理後の
インコ゛ットに水素粉砕（Hydrogen Decrepitation）を行った
後、32メッシュ（400μｍ）アンタ゛ーに篩分して(3)の合金から
なる粗粉を得た。この粗粉を用いた以外は実施例１と同
様にして微粉砕、成形、焼結、熱処理、機械加工および
電着エポキシ樹脂塗装を行い、従来例のＲ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結磁石を得た。この焼結磁石の磁気特性は、Br＝1.35
T(13.5kG)、bHc＝1026.6kA/m(12.9kOe)、iHc＝1153.9kA
/m(14.5kOe)、（ＢＨ）max＝346.3kJ/m^３(43.5MGOe)で
あった。またこの焼結磁石の主要成分組成は、Ｎｄ：3
0.85％、Ｄｙ：1.40％、Ｂ：1.00％、Ｇａ：0.08％、Ｆ
ｅ：bal.であり、含有酸素量は3980ppmであった。ま
た、異方性磁界(HA)のピークは１点であり、そのピーク
は6366.4kA/m （80kOe）に位置していた。

【００１５】（実施例２）合金(4)；Ｎｄ：25.22％、Ｐｒ：7.03％、Ｂ：1.05％、
Ｇａ：0.14％、Ａｌ： 0.15％、Ｆｅ：bal. 合金(5)；Ｎｄ： 8.02％、Ｐｒ：2.23％、Ｄｙ：22.00
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.15％、Ｆ
ｅ：bal. なる主要成分組成を有する合金(4)、(5)をそれぞれストリッ
フ゜キャスト法により作製した。次に、この合金(4)、(5)をそ
れぞれ用いた以外は実施例１と同様にして、均質化熱処
理、水素粉砕、篩分を行い、粗粉化した。次に、得られ
た合金(4)および(5)の粗粉を用いて、表１の混合比率で
混合した。各混合粗粉(a)〜(d)の分析値を表１に示す。
次に、混合粗粉(a)〜(d)をそれぞれ用いた以外は実施例
１と同様にしてＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を作製し、評価
した。結果を表２に示す。

【００１６】

【表１】

【００１７】

【表２】

【００１８】（従来例２）合金(6)；Ｎｄ：24.13％、Ｐｒ：6.72％、Ｄｙ： 1.40
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.15％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(7)；Ｎｄ：23.73％、Ｐｒ：6.62％、Ｄｙ： 1.90
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.15％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(8)；Ｎｄ：23.56％、Ｐｒ：6.51％、Ｄｙ： 2.38
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.15％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(9)；Ｎｄ：22.95％、Ｐｒ：6.40％、Ｄｙ： 2.90
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.15％、Ｆ
ｅ：bal. アーク溶解により合金(6)〜(9)のそれぞれの組成に調整
した溶湯を作製後、ストリッフ゜キャスト法により急冷凝固し、合
金(6)〜(9)を作製した。これら合金(6)〜(9)の単独粗粉
をそれぞれ用いた以外は実施例２と同様にして従来例の
焼結磁石を作製し、評価した。結果を表３に示す。

【００１９】

【表３】

【００２０】表１〜３の結果のうち、BrとiHcとの関係
を図３に示す。表１〜３の結果から、異方性磁界の分
布：d(HA)が159.2kA/m（2kOe）以上である実施例２の焼
結磁石が、異方性磁界の分布：d(HA)＝0 である従来例
２のものに比べて(BH)max等が高められていることがわ
かる。

【００２１】（実施例３）合金(10)；Ｎｄ：25.22％、Ｐｒ：7.03％、Ｂ：1.05
％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ： 0.13％、Ｆｅ：bal. 合金(11)；Ｎｄ：11.93％、Ｐｒ：3.32％、Ｂ：1.05
％、Ｇａ：0.14％、Ｄｙ：17.00％、Ａｌ：0.13％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(10)、(11)をそれぞれストリッフ゜キャスト法により作製し、
粗粉化した。合金(10)および(11)の粗粉を用いてそれぞ
れ表４の混合比率で混合し、粗粉(e)〜(m)を作製した。
表４に各混合粗粉の分析値を示す。前記各混合粗粉を用
いた以外は実施例１と同様にして焼結磁石を作製し、評
価した。結果を表５に示す。また、表５に記載のＳＰＤ
法により測定したHA（higher）およびHA（lower）とＤ
ｙ含有量との関係を図４に示す。図４より、Ｄｙ含有量
の増加とともにd(HA)が増大していることがわかる。

【００２２】

【表４】

【００２３】

【表５】

【００２４】（従来例３）合金(12)；Ｎｄ：24.13％、Ｐｒ：6.72％、Ｄｙ： 1.40
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(13)；Ｎｄ：23.73％、Ｐｒ：6.62％、Ｄｙ： 1.90
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(14)；Ｎｄ：23.56％、Ｐｒ：6.51％、Ｄｙ： 2.38
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(15)；Ｎｄ：22.95％、Ｐｒ：6.40％、Ｄｙ： 2.90
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(16)；Ｎｄ：22.09％、Ｐｒ：6.16％、Ｄｙ： 4.00
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(17)；Ｎｄ：21.31％、Ｐｒ：5.94％、Ｄｙ： 5.00
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(18)；Ｎｄ：20.53％、Ｐｒ：5.72％、Ｄｙ： 6.00
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(19)；Ｎｄ：19.75％、Ｐｒ：5.50％、Ｄｙ： 7.00
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. 合金(20)；Ｎｄ：18.97％、Ｐｒ：5.28％、Ｄｙ： 8.00
％、Ｂ：1.05％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal.ストリッフ゜キャスト法により合金(12)〜(20)を作製し、粗粉化し
た。それらの単独粗粉をそれぞれ用いた以外は実施例３
と同様にして従来の焼結磁石を作製し、評価した。結果
を表６に示す。表６に示すように、これら従来の焼結磁
石のd(HA)＝0であることがわかった。

【００２５】

【表６】

【００２６】（実施例４）合金(21)；Ｎｄ：25.22％、Ｐｒ：7.03％、Ｂ：0.95
％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ： 0.10％、Ｃｏ：1.00％、Ｃ
ｕ：0.03％、Ｎｂ：0.20％、Ｆｅ：bal. 合金(22)；Ｎｄ：13.02％、Ｐｒ：2.23％、Ｄｙ：17.00
％、Ｂ：0.95％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｃ
ｏ： 1.00％、Ｃｕ：0.03％、Ｎｂ：0.20％、Ｆｅ：ba
l. なる組成の合金(20)、(21)を用いて、表７の混合比率で
混合した粗粉(p)〜(q)を作製した。これら粗粉の分析値
を表７に示す。次に、表７の混合粗粉をそれぞれ用いた
以外は実施例１と同様にして焼結磁石を作製し、評価し
た。結果を表８に示す。

【００２７】

【表７】

【００２８】

【表８】

【００２９】（従来例４）合金(23)；Ｎｄ：24.56％、Ｐｒ：6.84％、Ｄｙ：0.85
％、Ｂ：0.95％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｃ
ｏ：1.00％、Ｃｕ：0.03％、Ｎｂ：0.20％、Ｆｅ：ba
l. 合金(24)；Ｎｄ：24.12％、Ｐｒ：6.72％、Ｄｙ： 1.40
％、Ｂ：0.95％、Ｇａ： 0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｃ
ｏ： 1.00％、Ｃｕ：0.03％、Ｎｂ： 0.20％、Ｆｅ：ba
l. 合金(25)；Ｎｄ：23.73％、Ｐｒ：6.62％、Ｄｙ：1.90
％、Ｂ：0.95％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｃ
ｏ：1.00％、Ｃｕ：0.03％、Ｎｂ：0.20％、Ｆｅ：ba
l. 合金(26)；Ｎｄ：23.56％、Ｐｒ：6.51％、Ｄｙ：2.40
％、Ｂ：0.95％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｃ
ｏ：1.00％、Ｃｕ：0.03％、Ｎｂ：0.20％、Ｆｅ：bal. なる組成を有する合金(23)〜(26)をストリッフ゜キャスト法により
作製し、粗粉化した。合金(23)〜(26)の単独粗粉をそれ
ぞれ用いた以外は実施例４と同様にして焼結磁石を作製
し、評価した。結果を表９に示す。

【００３０】

【表９】

【００３１】（実施例５）合金(27)；Ｎｄ：30.5％、Ｐｒ：1.20％、Ｂ：0.97
％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆｅ：bal. 合金(28)：Ｎｄ：19.0％、Ｐｒ：0.70％、Ｄｙ：12.0
％、Ｂ：0.97％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆ
ｅ：bal. なる組成の合金(27)、(28)をストリッフ゜キャスト法により作製
し、粗粉砕した。次に、重量比で、合金(27)：合金(28)
＝93.75：6.25になるように配合し、混合した。この混
合粗粉の組成は、Ｎｄ：29.78％、Ｐｒ：1.17％、Ｄ
ｙ：0.75％、Ｂ：0.97％、Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10
％、Ｆｅ：bal.である。次に、シ゛ェットミルで微粉砕して平
均粒径3.7μｍの微粉を得た。この微粉の所定量を金型
のキャヒ゛ティに充填後、2387.4kA/m（30kOe）のハ゜ルス磁界をフ
゜ラス、マイナス交互に２回ずつ印加した後、795.8kA/m（10kO
e）の直流磁界を印加しつつ、成形圧19.6×10^７Pa（2トン
/cm^２）で圧縮成形した。次に、成形体を真空雰囲気中
で1040℃で3時間焼結した。その後、Ａｒガス雰囲気中
で900℃ｘ2時間加熱後、続いて560℃ｘ１時間加熱し、
続いて水中に急冷した。得られた焼結磁石を所定形状に
加工し、磁気特性を測定した結果、Br＝1.390T（13.90k
G）、bHc＝1062.4 kA/m （13.35kOe）、iHc＝1173.8 kA
/m（14.75kOe）、（ＢＨ）max＝370.1×10^３J/m^３（46.
5MGOe）が得られた。また、異方性磁界の分布は6167.5
〜6350.5 kA/m （77.5〜79.8kOe）であった。（従来例５）Ｎｄ：29.78％、Ｐｒ：1.17％、Ｄｙ：0.7
5％、Ｂ：0.97％,Ｇａ：0.14％、Ａｌ：0.10％、Ｆｅ：
bal.で示される主要成分組成の合金をストリッフ゜キャスト法によ
り作製後、粗粉化した。この粗粉を用いた以外は実施例
５と同様にして焼結磁石を作製し、評価した。なお、焼
結温度は1070℃とした。得られた磁気特性はBr＝1.355T
（13.55kG）、bHc＝1037.7kA/m（13.04kOe）、iHc＝108
6.3 kA/m（13.65kOe）、（ＢＨ）max＝ 350.2J/m^３（4
4.0MGOe）であり、異方性磁界は6183.4 kA/m（77.7kO
e）に１つのピークが観察されたのみであった。図５は
異方性磁界の分布を有する実施例５の焼結磁石の代表的
な主相結晶粒の粒径分布を示す図であり、図６は異方性
磁界の分布を持たない従来例５の焼結磁石の代表的な主
相結晶粒の粒径分布を示す図である。図５、６におい
て、粒径が11〜12μｍというのは、主相結晶粒が11μｍ
以上12μｍ未満を表す。横軸の粒径は、型式：（株）ニコ
ン製UFX-IIの光学顕微鏡を用いて、観察対象の磁石体の
断面写真（倍率：1000倍程度）を撮影後、その撮影した
断面写真をフ゜ラネトロン社製の画像処理ソフト（Image pro. pl
us (DOS/V)）がインストールされている所定のハ゜ーソナルコンヒ゜ュータ
に接続されたスキャナから読み込み、画像処理した。この画
像処理で測定した任意の各主相結晶粒の面積を(S)と
し、さらに各主相結晶粒の断面形状を円と仮定し、各主
相結晶粒の粒径(d)を d＝(4×S/π)^１／２で定義し
た。また、縦軸の頻度（％）は対象の視野における主相
結晶粒の総面積を100％としたときの、各粒径範囲にあ
る主相結晶粒の面積比率である。

【００３２】上記、実施例では重希土類元素がＤｙの場
合を記載したが、他の重希土類元素（ＴｂまたはＨｏ）
を含有した場合でも上記実施例と略同様の効果を得るこ
とができる。

【００３３】

【発明の効果】以上記述の通り、本発明によれば、159.
2kA/m（2kOe）以上の異方性磁界の分布を有するように
したことによって、従来に比べて磁気特性を高めたＲ−
Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】従来のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の異方性磁界(HA)
の分布を示す図である。

【図２】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の異方性磁界(H
A)の分布を示す図である。

【図３】異方性磁界の分布を有する場合と有しない場合
の、BrとiHcとの関係の一例を示す図である。

【図４】Ｄｙ濃度とＨA（higher）、ＨA（lower）との
関係の一例を示す図である。

【図５】本発明の焼結磁石の主相結晶粒径分布の一例を
示す図である。

【図６】従来の焼結磁石の主相結晶粒径分布の一例を示
す図である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを
含む希土類元素の１種または２種以上でありＤｙ、Ｔ
ｂ、Ｈｏの１種または２種以上を必ず含み、ＴはＦｅま
たはＦｅとＣｏである）を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結
磁石であって、異方性磁界が不均一に分布しており、その異方性磁界の
分布巾が159.2kA/m（2kOe）以上であることを特徴とす
るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項２】重量％で主要成分のＲとＴとＢとの合計
を100％としたとき、Ｒが28.8〜33％であるとともにＲ
に占めるＤｙ、Ｔｂ、Ｈｏの１種または２種以上の含有
量が0.2〜10％であり、Ｂが0.9〜1.2％、残部Ｔからな
る請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項３】Ｆｅの一部を、0.02〜1％のＧａ、0.1〜
5％のＣｏ、0.01〜1％のＣｕ、0.01〜1％のＡｌ、0.05
〜1.5％のＮｂの１種または２種以上で置換してなる請
求項１または２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。