JP3536943B2

JP3536943B2 - 希土類磁石用合金及びその製造方法

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Publication number: JP3536943B2
Application number: JP33582594A
Authority: JP
Inventors: 洋一広瀬; 史郎佐々木; 寛長谷川
Original assignee: Showa Denko KK
Current assignee: Showa Denko KK
Priority date: 1994-12-21
Filing date: 1994-12-21
Publication date: 2004-06-14
Anticipated expiration: 2019-06-14
Also published as: JPH08176755A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は希土類元素を含む磁石の
原料となる原料合金およびこの原料合金の製造方法に関
する。

【０００２】

【従来の技術】最近、希土類合金系の優れた磁気特性を
活かした希土類焼結磁石あるいは希土類ボンド磁石が注
目されてきており、特にＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石において、
磁気特性をさらに向上させた磁石の開発が行われてい
る。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石では磁性を担う強磁性相Ｒ₂ Ｆ
ｅ₁₄Ｂ相の他に、非磁性でＮｄ等の希土類元素の濃度の
高い相（Ｒリッチ相と呼ぶ）が存在し、次の様な重要な
役割を果たしている。融点が低く、磁石化工程の焼結時に液相となり、磁石
の高密度化、したがって磁化の向上に寄与する。粒界の凹凸をなくし、逆磁区のニュークリエーション
サイトを減少させ保磁力を高める。Ｒリッチ相は非磁性であり主相を磁気的に絶縁するこ
とから、保磁力を高める。したがって、Ｒリッチ相の体積率が低いか、分散状態が
悪いためにＲリッチ相に覆われていない界面が存在すれ
ば、その部分では局所的な保磁力低下によって角型性が
悪化すると共に、焼結不良によって磁化も低下するため
最大磁気エネルギー積の低下をもたらすことが知られて
いる。

【０００３】ところが、高特性磁石になるほど強磁性相
であるＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の体積率を高める必要があるた
め、必然的にＲリッチ相の体積率が減少し、部分的なＲ
リッチ相不足を生じ、十分な特性が得られない場合が多
い。そこで高特性材のＲリッチ相不足による特性低下防
止に関した多くの研究が報告されており、それらは大き
く２つのグル−プに分けられる。

【０００４】１つは主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相とＲリッチ相を
別々の合金から供給するものであり、一般に２合金法と
呼ばれている。殆どＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相単相からなる合金と
Ｒリッチ相を生成する合金の２種類をそれぞれ微粉砕し
た後、適当な比率で混合、成形焼結する方法で、Ｒリッ
チ相の分散性を改善するためにＲリッチ相を生成する合
金に多くの工夫が見られる。例えば、焼結温度での液相
組成の非晶質合金を使用すれば、Ｒリッチ相よりもＦe
の含有量が多いため、同じ組成の磁石を作製するのにＲ
リッチ相を混合するよりも主相を生成する合金との混合
比率を高くでき、結果として焼結時に生成するＲリッチ
相の分散性が良好となり、磁気特性向上に成功している
（E.Otsuki,T.Otsuka and T.Imai,11th Internatinal W
orkshopon Rare Earth magnets and their Application
s,vol.1,p328(1990) ）。

【０００５】もう一つはストリップキャスティング法に
より、従来の金型鋳造法よりも高い冷却速度で凝固する
ことで組織を微細化し、Ｒリッチ相が微細に分散した組
織を有する合金を生成するものである。合金内のＲリッ
チ相が微細に分散しているため、粉砕、焼結後のＲリッ
チ相の分散性も良好となり、磁気特性向上に成功してい
る（特開平5-222488、特開平5-295490）。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】以上のように２合金法
とストリップキャスティング法によってＲリッチ相の良
好な分散がもたらされ、磁気特性の向上がなされたが、
これらの方法は以下のような問題を抱えている。

【０００７】まず、前者の２合金法では、極めて高い特
性が報告されているが、Ｒリッチ相を生成する非晶質合
金の作製に液体超急冷を使用しなければならないが、液
体超急冷は生産性が悪くコストアップをもたらす。液体
超急冷を利用せず、Ｒリッチ相生成合金にＣo 系金属間
化合物を使用して45MGOe以上の特性を発現した報告も存
在する（楠、美濃輪、本島、電気学会論文誌A、113 巻12
号、P849-853、1993）。しかし、Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相はα−
Ｆｅと液相から包晶反応によって生成するため、ほぼＲ
₂ Ｆｅ₁₄Ｂ化学量論組成での鋳造を要する主相を生成す
る合金では、α−Ｆｅの残存量が極めて多い。そして、
α−Ｆｅは粉砕性を著しく害し、粉砕時の組成変動の原
因となり、磁気特性の低下、バラツキの増加を引き起こ
す。そのため、主相を生成する合金は、初晶であるα−
Ｆｅを消滅し、ほぼＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相単相とする必要から
長時間の均質化処理を必要とする。さらに２合金法では
２種類の合金粉を別々に粉砕し、均一に混合しなければ
ならないため、従来のas cast の１合金を粉砕する方法
と比較すると生産性が格段に悪く、コストの増加が避け
られないため、45MGOe程度以上の付加価値が高い極めて
高特性な材料にしか使用できない。

【０００８】一方、ストリップキャスティング法も鋳造
に時間がかかり、高活性の希土類元素を含む溶湯を長時
間保持し、少量ずつ供給するため、ルツボ、保持炉ある
いはタンディッシュと溶湯の反応により、成分が変動し
やすい。また、温度を一定に保ち、定常状態で安定した
鋳造を持続させるのが極めて難しく、収率が低いといっ
た問題がある。さらに、特殊で高価な鋳造設備を必要と
する等の問題もあり、コストアップは避けられない。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者は特殊で高価な
鋳造設備を使用せずに、従来の金型鋳造法によってＲリ
ッチ相の不足、偏在による特性劣化が生じにくい合金を
作製する方法について検討した結果、従来単に粒界相又
はＲリッチ相と呼ばれていた、鋳造時に最後まで液相と
して存在するＲに富んだ部分が凝固した領域（共晶領域
と呼ぶ）に注目した。その結果、その共晶部分が凝固す
る600 〜800 ℃辺りでの冷却速度によって組織形態が変
化し、さらに磁石の保磁力、角型性とも関連する事実を
見いだした。さらに、共晶領域の分散状態や主相の結晶
粒径の大きさの制御によってさらに効果が高まる事実も
見いだした。本発明はこれらの知見に基づいてなされた
ものである。

【００１０】すなわち本発明はＲ（Ｙを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）、Ｔ（Ｆeを必須とする遷移金
属）及びＢ（硼素）を基本成分とする永久磁石の原料合
金に於て、従来単に粒界相又はＲリッチ相と呼ばれてい
た、鋳造時に最後まで液相として存在するＲに富んだ部
分が凝固した領域、すなわち共晶領域の分散状態を制御
することにより、実質的に利用できるＲリッチ相の体積
率を増加すること、さらに共晶領域の組織や主相の結晶
粒径の制御により上記課題を解決したものである。

【００１１】次に本発明の構成を以下に詳細に記す。図
１、図２に本発明と従来の合金の代表的な顕微鏡組織の
模式図を示す。図２の従来の合金では主相１が柱状に晶
出し、その周囲を最後に凝固する共晶領域２がとり囲ん
だ組織を呈する。また図１に示す本発明の合金ではほと
んどの主相１の結晶粒の内部にも共晶領域２が存在す
る。図２の方がやや拡大してあり、主相１の大きさは図
１の本発明合金の方が大きい。

【００１２】（１）共晶領域の分布共晶領域２が主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ１の結晶粒界の他に、主
相１の結晶粒内にも存在することを特徴とする。最後ま
で液相として存在するＲ（希土類）に富んだ部分は、６
００〜８００℃の間に最終的には共晶反応によって幾つ
かの固相に変態、凝固する。例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ三元
系では６６５℃で共晶反応によって、液相がＮｄメタル
相、Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相、ＮｄＦｅ₄ Ｂ₄ 相の３相に変
態、凝固することが知られている。他の成分元素を含む
場合には反応温度、生成相が変化すると思われる。本
来、Ｎｄリッチ相とはＮｄ−Ｆｅ−Ｂ三元系ではＮｄメ
タル相を指すものであるが、共晶反応で生成したＮｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ相、ＮｄＦｅ₄ Ｂ₄ 相も合わせた総称として扱
っている場合も存在し、特に原料合金の組織を議論する
際に多く見られる。他の成分元素を含む場合も同様であ
る。そこで本発明では従来広くＲリッチ相、又は粒界相
とも呼ばれていた、鋳造時に最後まで液相として存在す
るＲに富んだ部分が凝固した領域を共晶領域２と呼び、
Ｒの一次固溶体であるＲリッチ相と区別して表現する。
本発明の合金では、共晶領域２が柱状晶組織部分では主
相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ１の結晶粒界と結晶粒内にも主としてそ
の長軸方向に平行に伸長して存在し、等軸晶組織部分で
は球状に存在しているものがある。

【００１３】一方、従来の鋳造法で得られる合金は、結
晶粒を構成する主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ１を結晶粒界を構成す
るＲの含有量が多い相３が被覆している組織構造（特開
平5-295490）であり、本発明による主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ１
の結晶粒内の複数のＲの含有量が多い相３を含む共晶領
域２の存在に関する記述はなく、全く別の組織と言え
る。

【００１４】本発明の合金では共晶領域２同士の間隔
（Ｄ）が主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒１の短軸方向の大きさ
（Ｗ）の２分の１以下である領域の体積率が７０％以上
であることを特徴とする。ここで共晶領域２同士の間隔
（Ｄ）とは、結晶粒界の共晶領域同士であっても結晶粒
内の共晶領域同士であっても良い。あるいは、また結晶
粒界と結晶粒内の共晶領域の間隔であっても良い。つま
り近接する共晶領域同士の間隔が主相の短軸方向の大き
さの２分の１以下であれば良い。共晶領域２は微細分散
した方が都合が良く、具体的には共晶領域２同士の間隔
（Ｄ）が主相のＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒１の短軸方向の大き
さ（Ｗ）の２分の１以下である領域の体積率が７０％以
上であることが好ましい。

【００１５】（２）共晶領域の組織共晶領域中のＲの含有量がより少ない相の短軸方向の大
きさは３μｍ以下にするのが好ましい。図３に本発明に
よる合金の共晶領域内の組織を拡大した模式図を示す。
共晶領域２の内部には周囲よりもＲの含有量がより少な
い相４が細い棒状に析出した組織を呈している。共晶領
域２の内部のＲの含有量がより少ない相４とは、先に示
したＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相、ＲＦｅ₄ Ｂ₄ 相であり、他の成分
元素を含む場合には異なった相が存在する場合もある
が、周囲のＲ含有量の多い相３以外の相とも言える。こ
のＲの含有量がより少ない相４の短軸方向の大きさが、
磁石化工程で磁場成形用の粉末を得る微粉砕粒径程度、
つまり３〜５μｍ以下であれば、これらの相４を含む粉
砕粉は常にＲの含有量が多い相３と共存することにな
る。そのためＲの含有量が多い相３を含む粉末の比率が
増加し、Ｒの含有量が多い相３の分散性の改善、焼結時
の高密度化を促進、さらに焼結後の熱処理時の保磁力の
温度依存性を改善し、優れた磁気特性の磁石の製造が可
能となる。

【００１６】この合金を微粉砕した場合に共晶領域２内
部の組織微細化によって、Ｒの含有量が多い相３を含む
粉末の比率が増加し、Ｒの含有量が多い相３の分散性の
改善により、焼結性並びに磁気特性の向上が可能とな
る。そして、Ｒの含有量が多い相３の分散性はＲの含有
量が多い相３を含む共晶領域２が、合金内で微細分散す
ることでさらに良好となる。つまり共晶領域２と主相１
との界面の拡大に応じて、微粉砕時のＲの含有量が多い
相３を含む粉砕粉の量が増加するため、Ｒの含有量が多
い相３の分散性向上をもたらす。したがって、共晶領域
２と主相１との界面を拡大し、Ｒの含有量が多い相３の
分散性を高めるには、共晶領域２が薄く長く伸長する柱
状晶組織の方が好ましい。

【００１７】図４に従来法による合金の共晶領域内の組
織を拡大した模式図を示す。従来合金ではＲ含有量のよ
り少ない相４の大きさが、本発明の場合よりも太く、あ
るものは片状を呈している。本発明による合金に比較し
て、共晶領域２内部のＲの含有量がより少ない相４の短
軸方向の大きさが微粉砕粒径程度より大きく、Ｒの含有
量が多い相３を含まない粉末の比率が増加するため、Ｒ
の含有量が多い相３の分散性は低下し、磁気特性は低下
する。Ｒの含有量がより少ない相４の微細化にはこれら
の相を生成する共晶反応時の冷却速度を増加し、核生成
頻度を高めつつ各生成相の粗大化を防止する方法が有効
である。また、ある種の添加元素によって微細化が促進
される可能性も存在する。

【００１８】（３）主相の結晶粒径主相であるＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒の長軸方向の大きさが５
０μｍ以上、短軸方向の大きさが１０μｍ以上である領
域の体積率が７０％以上であることを特徴とする。凝固
方向に沿って切断した図１に示す顕微鏡組織において、
主相１の結晶粒径が磁場成形用の粉末を得る微粉砕粒径
程度、つまり３〜５μｍ程度以下であると１つの粉砕粉
中に方位の異なる２つ以上の主相が存在することにな
り、配向性が低下する。したがって主相１の結晶粒径は
大きい方が都合が良く、長軸方向の大きさ（Ｌ）が５０
μｍ以上、短軸方向の大きさ（Ｗ）が１０μｍ以上であ
る結晶粒の体積率が７０％以上であることが好ましい。
より好ましくは、長軸方向の大きさ（Ｌ）が１００μｍ
以上、短軸方向の大きさ（Ｗ）が２０μｍ以上が良い。
主相の各結晶粒は合金をエメリー紙で研磨した後、アル
ミナ、ダイアモンド等を使用してバフ研磨した面を偏光
顕微鏡で観察することにより容易に識別可能である。偏
光顕微鏡では磁気Ｋｅｒｒ効果により、入射した偏光が
強磁性体表面の磁化方向に応じた偏光面の回転を生じて
反射するため、各結晶粒から反射する偏光面の相違が明
暗として観察される。図５は本発明の合金の偏光顕微鏡
写真であって、主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂの結晶粒界を示す。各
結晶粒の結晶方向の相違が明暗となって明瞭に識別可能
である。また、黒い筋状となって観察される共晶領域が
主相結晶粒界だけでなく、主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒内に
もその長軸方向にほぼ平行に存在している。なお、主相
結晶粒内の細かい縞模様は磁区に対応している。

【００１９】（４）製造方法本発明の合金の製造方法について説明すると、鋳造時に
８００℃から６００℃の温度域を５℃／秒以上の冷却速
度で冷却することを特徴とする。共晶領域２を生成する
温度域、つまり最後まで液相として存在するＲ（希土
類）に富んだ部分が凝固する温度域での冷却速度を増加
し、核生成頻度を高めつつ各生成相の粗大化を防止する
ことで、共晶領域２内のＲの含有量がより少ない相４が
微細化する。組成によって凝固温度は多少上下するが、
具体的には８００℃から６００℃の温度域を５℃／秒以
上の冷却速度で冷却することが好ましく、より好ましい
冷却速度は１０℃／秒以上である。このような条件は、
ストリップキャスティング法等の特殊な鋳造法を用いな
くても、例えば、従来の鋳造法でもモールド比（鋳型
比）を十分大きくすることによっても達成可能である。

【００２０】モールド比は鋳型の熱容量を鋳造する合金
の熱容量で除した値であり、簡単にはそれぞれの重量
比、より簡単にはそれぞれの側板の厚さの比でも十分比
較可能である。例えば、代表的な鋳型材である鉄と銅は
単位体積当りの熱容量がほぼ等しいことから、側板厚さ
の比で議論すれば材質の相違も含めて比較することが可
能である。モールド比の増加により、鋳型の温度上昇が
抑制されるため、従来鋳型の温度上昇でインゴットの冷
却効率が特に低下していた８００℃以下での冷却速度の
増加が可能となる。モールド比の増加は側板の厚肉化か
インゴットの簿肉化により可能である。さらに効率的な
水冷機構を有することで溶湯から移動した熱を速やかに
除去し、鋳型の温度上昇を防止する方法も有効であり、
両者を組合わせることでより効率的な冷却が可能とな
る。その他、遠心鋳造法等によるインゴットの簿肉化も
有効である。

【００２１】本発明では８００℃以上、６００℃以下の
冷却速度は特に規定しないが、８００℃以上については
主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相１の結晶粒径、共晶領域２の分散性
に影響することは良く知られている。一般的なＲ−Ｆｅ
−Ｂ系磁石組成では液相から初晶α−Ｆｅが生成して、
これと液相から包晶反応によってＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相１を生
成するか、或は凝固速度が早い場合には包晶反応温度以
下まで過冷却されて液相からＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相１を直接生
成する。したがって、この包晶反応が終了するまでの冷
却速度のマクロ的な合金組織への影響は特に大きく、冷
却速度が大きい程マクロ組織の微細化をもたらす。スト
リップキャスティング法はこの効果により、α−Ｆｅ生
成を抑制し、良好なＲの含有量が多い相３の分散に成功
している。しかし、Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相結晶粒１の微細化に
よって、微粉砕後の粉砕粉中に方位の異なる２つ以上の
Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相１が存在する確率が高まり、配向性の低
下をもたらすため、冷却速度を適度に制御することが必
要となる。本発明の合金に於ても８００℃以上、特に包
晶反応終了までの冷却速度を主相の短軸方向の大きさ
（Ｗ）が、１０μｍ未満にならない範囲内で適度に増加
させることは、共晶領域２の分散性向上によるＲの含有
量が多い相３の分散性の向上をもたらし有効である。

【００２２】

【作用】本発明はＲ（希土類元素）を含む永久磁石の原
料合金に於て、従来単に粒界相又はＲリッチ相と呼ばれ
ていた、鋳造時に最後まで液相として存在するＲに富ん
だ部分が凝固した領域（共晶領域）の分布を制御するこ
とにより、実質的に利用できるＲに富んだ相の体積率を
増加すること、さらに主相の結晶粒径、共晶領域の分散
状態の制御により、高特性Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石用の
原料として適した合金を提供するものである。特に従来
注目されていなかった包晶反応によって主相Ｒ₂ Ｆｅ₁₄
Ｂ相が生成した後の、８００℃から６００℃での凝固冷
却速度に注目し、複雑な工程、装置を用いることなく優
れた焼結磁石用合金を提供するものである。

【００２３】

【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳細に説明
する。（実施例１）表１に示すように、合金インゴットの組成
が、Ｎｄ：２９．０重量％、Ｄｙ：３．４重量％、Ｂ：
１. ０重量％、Ａｌ：０. ３５重量％、残部鉄になるよ
うに、鉄ネオジム合金、金属ディスプロシウム、フェロ
ボロン、アルミニウム、鉄を配合し、アルゴンガス雰囲
気中で、アルミナるつぼを使用して高周波溶解炉で溶解
し、銅製箱型鋳型に鋳造した。この際、鋳型に設置した
熱電対で合金の凝固時の温度変化を測定し、８００℃〜
６００℃での冷却速度は表１に示すように平均１７℃／
秒であった。なお、モールド比は２０であり、得られた
インゴットの厚さは５ｍｍであった。その断面のマクロ
組織は鋳型近傍のチル晶部を除いて柱状晶であり、さら
に研磨した後、その断面の組織を偏光顕微鏡で観察した
結果、柱状晶部の主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の粒径は長軸方
向２００〜１０００μｍ程度、短軸方向２０〜１００μ
ｍ程度であり、柱状晶部分のインゴット全体に対する体
積率は８５％であった。また、反射電子顕微鏡で観察し
た結果、共晶領域は主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の長軸方向に
細長く伸長し、その間隔は１０〜３０μｍ程度であり、
共晶領域内に析出するＲの含有量がより少ない相の短径
は１μｍ程度であった。

【００２４】次に得られた合金インゴットを、窒素ガス
中においてブラウンミルで３５メッシュ以下まで粉砕し
た後、さらに窒素ガス中においてジェットミルで４μｍ
まで微粉砕した。次いで得られた微粉末を１０ＫＯｅ、
１ｔｏｎｆ／ｃｍ² の条件で磁場成形し、１０×１０×
１０ｍｍの成形体を得た後、真空中１０６０℃にて２時
間焼結し、さらに真空中６２０℃にて１時間の時効処理
した。得られた焼結磁石の磁気特性を表１に合せて示
す。最大磁気エネルギー積は３９．８ＭＧＯｅ、保磁力
は２０．０ｋＯｅであった。

【００２５】（実施例２）実施例１と同じ組成となるよ
うに、実施例１と同じ方法で溶解し、銅製水冷箱型鋳型
に鋳造した。この際、実施例１と同様に凝固時の温度変
化を測定し、８００℃〜６００℃での冷却速度は平均１
２℃／秒であった。鋳型の水冷は鋳型外周部にろう付け
した銅管内に水を流した。なお、モールド比は１０であ
り、得られたインゴットの厚さは５ｍｍであった。その
断面のマクロ組織は鋳型近傍のチル晶部を除いて柱状晶
であり、さらに研磨した後、実施例１と同様の方法で組
織観察した結果、柱状晶部の主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の平
均粒径は長軸方向２００〜１０００μｍ程度、短軸方向
２０〜１００μｍ程度であった。柱状晶部分のインゴッ
ト全体に対する体積率は８３％であった。また、共晶領
域は実施例１で作製したインゴットと同様に主相Ｎｄ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ相の長軸方向に細長く伸長し、その間隔は１０
〜４０μｍ程度であり、共晶領域内に析出するＲの含有
量がより少ない相の短径は２μｍ程度であった。次に得
られたインゴットより、実施例１と同様の方法で焼結磁
石を作製し、その最大エネルギー積は３８．８ＭＧＯ
ｅ、保磁力は１９．３ｋＯｅであった。

【００２６】（実施例３）実施例１と同じ組成となるよ
うに、実施例１と同じ方法で溶解し、鉄製水冷箱型鋳型
に鋳造した。この際、実施例１と同様に凝固時の温度変
化を測定し、８００℃〜６００℃での冷却速度は平均８
℃／秒であった。鋳型の水冷は鋳型側板の厚み方向中央
部に設けた直径２０ｍｍの穴に水を流した。なお、モー
ルド比は２０であり、得られたインゴットの厚さは１０
ｍｍでった。その断面のマクロ組織は鋳型近傍のチル晶
部を除いて柱状晶であり、さらに研磨した後、実施例１
と同様の方法で組織観察した結果、柱状晶部の主相Ｎｄ
₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の平均粒径は長軸方向３００〜１５００μ
ｍ、短軸方向３０〜１５０μｍであった。柱状晶部分の
インゴット全体に対する体積率は９２％であった。ま
た、共晶領域は実施例１で作製したインゴットと同様に
主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の長軸方向に細長く伸長し、その
間隔は１０〜５０μｍ程度であり、共晶領域内に析出す
るＲの含有量がより少ない相の短径は２μｍ程度であっ
た。次に得られたインゴットより、実施例１と同様の方
法で焼結磁石を作製し、その最大エネルギー積は３８．
５ＭＧＯｅ、保磁力は１９．１ｋＯｅであった。

【００２７】（実施例４）実施例１と同じ組成となるよ
うに、実施例１と同じ方法で溶解し、鋳型内径５００ｍ
ｍ長さ１０００ｍｍの遠心鋳造装置にて鋳造した。この
時の鋳型の回転数は、遠心力が１０Ｇとなるように、１
８９ｒｐｍに設定し、溶湯供給終了後に鋳型内部にアル
ゴンガスを供給してインゴットを冷却した。なお、ここ
では凝固時の温度測定は実施していない。得られた合金
インゴットの厚さは２〜３ｍｍであり、その断面のマク
ロ組織は鋳型近傍のチル晶部を除いて柱状晶であった。
その後、実施例１と同様の方法で組織観察した結果、柱
状晶部の主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の平均粒径は長軸方向３
００〜１０００μｍ、短軸方向３０〜１００μｍであっ
た。柱状晶部分のインゴット全体に対する体積率は９８
％であった。また、共晶領域は実施例１で作製したイン
ゴットと同様に主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の長軸方向に細長
く伸長し、その間隔は１０〜３０μｍ程度であり、共晶
領域内に析出するＲの含有量がより少ない相の短径は１
μｍ程度であった。次に得られたインゴットより、実施
例１と同様の方法で焼結磁石を作製し、その最大エネル
ギー積は３９．５ＭＧＯｅ、保磁力は１９．５ｋＯｅで
あった。

【００２８】（比較例）実施例１と同じ組成となるように、実施例１と同じ方法
で溶解し、鉄製水冷箱型鋳型に鋳造した。この際、実施
例１と同様に凝固時の温度変化を測定し、８００℃〜６
００℃での冷却速度は平均１℃／秒であった。なお、鋳
型の水冷は実施例２と同様の機構とし、モールド比は５
であり、得られたインゴットの厚さは２０ｍｍであっ
た。その断面のマクロ組織は殆ど柱状晶であるが、鋳型
近傍にチル晶組織、インゴット中央部には等軸晶組織が
存在していた。さらに研磨した後、実施例１と同様の方
法で組織観察した結果、柱状晶部の主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ
相の平均粒径は長軸方向３００〜１５００μｍ程度、短
軸方向３０〜２００μｍ程度であった。柱状晶部分のイ
ンゴット全体に対する体積率は８０％であった。また、
共晶領域は主相Ｎｄ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ相の主に粒界部に存在
し、特に等軸晶領域では粒界三重点で５０μｍ程度まで
粗大化していた。また、共晶領域内に析出するＲの含有
量がより少ない相の短径は５μｍ以上であった。次に得
られたインゴットより、実施例１と同様の方法で焼結磁
石を作製し、その最大エネルギー積は３５．２ＭＧＯ
ｅ、保磁力は１５．５ｋＯｅであった。

【００２９】

【表１】

【００３０】

【発明の効果】本発明によれば、高性能希土類磁石用原
料として最適な原料合金を複雑な工程、装置を用いるこ
となく製造することが可能となり、極めて有用である。

【００３１】（実施例５）比較例２で作製したインゴッ
トを直径５ｍｍ以下に割り、アルゴン雰囲気中で９００
℃、１時間の熱処理を実施した後、アルゴンガスを直接
吹き付け冷却した。その際の試料表面の温度変化を測定
したところ、８００℃〜６００℃での冷却速度は平均１
０℃／秒であった。該合金のマクロ組織、主相の粒径、
共晶領域の分散状態に変化はなかったが、共晶領域内に
析出するＲの含有量がより少ない相の短径は３μｍ程度
であった。次に得られた試料より、実施例１と同様の方
法で焼結磁石を作製し、その最大エネルギー積は３７．
５ＭＧＯｅ、保磁力は１８．０ｋＯｅであった。

【００３２】（比較例４）比較例２で作製したインゴッ
トを厚さ２０ｍｍのままアルゴン雰囲気中で９００℃、
１時間の熱処理を実施した後、アルゴンガスを直接吹き
付け冷却した。その際の試料の温度変化を測定したとこ
ろ、８００℃〜６００℃での冷却速度は平均３℃／秒で
あった。該インゴットのマクロ組織、主相の粒径、共晶
領域の分散状態に変化はなく、共晶領域内に析出するＲ
の含有量がより少ない相の粒径も熱処理前同様に５μｍ
以上であった。次に得られた試料より、実施例１と同様
の方法で焼結磁石を作製し、その最大エネルギー積は３
４．９ＭＧＯｅ、保磁力は１５．１ｋＯｅであった。

【００３３】（比較例５）比較例２で作製したインゴッ
トを厚さ２０ｍｍのままアルゴン雰囲気中で６００℃、
１時間の熱処理を実施した後、アルゴンガスを直接吹き
付け冷却した。該インゴットのマクロ組織、主相の粒
径、共晶領域の分散状態に変化はなく、共晶領域内に析
出するＲの含有量がより少ない相の粒径も熱処理前同様
に５μｍ以上であった。次に得られた試料より、実施例
１と同様の方法で焼結磁石を作製し、その最大エネルギ
ー積は３５．１ＭＧＯｅ、保磁力は１５．３ｋＯｅであ
った。

【００３４】

【表１】

【００３５】

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による合金の顕微鏡組織を模式的に示す
図である。

【図２】従来の合金の顕微鏡組織を模式的に示す図であ
る。

【図３】本発明による合金の共晶領域の組織を拡大して
示した模式図である。

【図４】従来の合金の共晶領域の組織を拡大して示した
模式図である。

【図５】本発明の合金の主相及び共晶領域の晶出状態を
示す偏光顕微鏡写真である。

【符号の説明】

１Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ柱状晶２共晶領域３Ｒの含有量がより多い相４Ｒの含有量がより少ない相

フロントページの続き (72)発明者長谷川寛埼玉県秩父市大字下影森1505番地昭和電工株式会社秩父研究所内 (56)参考文献特開平５−295490（ＪＰ，Ａ) 特開平５−222488（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C22C 38/00

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも
１種）、Ｔ（Ｆｅを必須とする遷移金属）及びＢを基本
成分とし、主相であるＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ柱状晶とＲ₂Ｆｅ₁₄
ＢよりもＲの含有率が多い共晶領域とを有し、該共晶領
域がＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ柱状晶内とＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ柱状晶粒界と
に晶出し、Ｒ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ柱状晶の長軸方向の大きさが１
００μｍ以上、短軸方向の大きさが２０μｍ以上であ
り、共晶領域は柱状晶の長軸方向に細長く伸長し、その
共晶領域の間隔がＲ₂ Ｆｅ₁₄Ｂ柱状晶の短軸方向の大き
さの２分の１以下である晶出領域の体積率が７０％以上
であることを特徴とする希土類磁石用合金。