JP2004106426A

JP2004106426A - 非晶質合金薄帯積層体およびその製造方法

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Publication number: JP2004106426A
Application number: JP2002274132A
Authority: JP
Inventors: Takashi Ono; 小野　隆; Hiroshi Watanabe; 渡辺　洋
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc
Priority date: 2002-09-19
Filing date: 2002-09-19
Publication date: 2004-04-08
Anticipated expiration: 2022-09-19
Also published as: JP4183463B2

Abstract

【課題】Ｃｏ系非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性と機械的強度を併せ持つ非晶質合金薄帯積層体、およびその製造方法を提供する。
【解決手段】樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体において、非晶質合金薄帯としてＣｏ系非晶質合金薄帯を用い、特定の条件において積層接着および焼鈍を同時に行うことにより、また特定の圧力、温度、時間の条件において積層接着させ、次いで特定の圧力、温度、時間の条件において焼鈍させることにより、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性と機械的強度を併せ持つ非晶質合金薄帯積層体を製造することができる。

Description

【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体に関し、より詳細には、磁気応用部品として優れた磁気性能と強度を併せ持つ非晶質合金薄帯積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
非晶質合金薄帯は、各種金属を原材料に溶融状態から急激に冷却することで製造される非結晶の固体であり、通常は厚さ約０．０１〜０．１ミリメートル程度の薄帯である。これら非晶質合金薄帯においては、原子は配列に規則性がないランダム構造であり、軟磁性材料として優れた特性を有している。特にＣｏ元素を含むＣｏ系非晶質合金薄帯は、高い比透磁率と低いコア損失を併せ持った材料であり、種々の磁気応用部品、例えばインダクタンス、各種コイル、各種トランス、ノイズフィルター、磁気センサー、磁気ヘッド、アンテナ、電波吸収体、モーター、各種コア、配線基板など、幅広い分野において用いられることが期待されている。
【０００３】
非晶質合金薄帯は、その優れた磁気特性を発現させるために、予め所定の焼鈍熱処理を施す方法が一般に用いられている。焼鈍熱処理の条件は発現させたい磁気特性や非晶質合金の種類によって異なるが、概ね不活性雰囲気下において温度３００〜５００℃程度、時間０．１〜１００時間程度の高温長時間で行われることが一般的である。ところが焼鈍熱処理によって優れた磁気特性を発現する反面、極めて脆弱な薄帯となり、物理的に取り扱いにくくなる問題を抱えている。
【０００４】
この問題に対処する方法として、ポリイミド樹脂などの焼鈍温度に耐える耐熱性高分子化合物を接着剤として用い、非晶質合金薄帯を積層接着する方法が開示されている（特許文献１）。この方法によれば、焼鈍と同時に耐熱性樹脂による接着積層ができるため、脆弱な薄帯を取り扱う問題を解決できる。しかし、耐熱性樹脂を用いることによって非晶質合金薄帯に不要な応力が生じ、樹脂を用いない場合に比べて、磁気特性が低減する問題が新たに生じる。すなわち、非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性を十分に発揮させることができない。また、実質的にＦｅ系非晶質合金薄帯を巻回によって積層させたコアについて検討されているに留まっており、Ｃｏ系非晶質合金薄帯に関して、その磁気特性を十分に発現させるための技術は、何ら開示されていない。
【０００５】
以上のように、非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性を持ちながら、機械的強度を併せ持つ材料は未だ見出されていないのが実状であり、その開発が望まれている。
【０００６】
【特許文献１】特開昭５８−１７５６５４
【０００７】
【本発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性と機械的強度を併せ持つ非晶質合金薄帯積層体、およびその製造方法を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体において、非晶質合金薄帯としてＣｏ系非晶質合金薄帯を用い、特定の条件において積層接着および焼鈍を同時に行うことにより、また特定の条件において積層接着を行い、次いで特定の条件において焼鈍を行うことにより、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性と機械的強度を併せ持つ非晶質合金薄帯積層体となることを見出し、本発明を完成した。
【０００９】
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［６］に記載した事項により特定される。
【００１０】
［１］　樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体において、該非晶質合金の元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表され、閉磁路系で測定される周波数１００ｋＨｚにおける該非晶質合金薄帯積層体の比透磁率μが１２，０００以上およびコア損失Ｐｃが１２Ｗ／ｋｇ以下であり、該非晶質合金薄帯積層体の引っ張り強度が３０ＭＰａ以上であることを特徴とする非晶質合金薄帯積層体。
【００１１】
［２］　元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表される非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯を重ね合わせ、圧力０．０１〜１００ＭＰａ、温度３５０〜４８０℃、時間１〜３００分の条件で積層接着および焼鈍を同時に行うことを特徴とする、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体の製造方法。
【００１２】
［３］　元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表される非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯を重ね合わせ、圧力０．０１〜５００ＭＰａ、温度２００〜３５０℃、時間１〜３００分の条件で積層接着を行い、次いで圧力０〜１００ＭＰａ、温度３５０〜４８０℃、時間１〜３００分の条件で焼鈍を行うことを特徴とする、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体の製造方法。
【００１３】
［４］　［２］または［３］記載の方法で製造される樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体。
【００１４】
［５］　［２］または［３］記載の方法で製造される請求項１記載の非晶質合金薄帯積層体。
【００１５】
［６］　［１］、［４］または［５］記載の非晶質合金薄帯積層体を含んで構成される磁気応用部品。
【００１６】
【発明の実施の形態】
本発明の非晶質合金薄帯積層体は、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体である。
【００１７】
本発明において用いる非晶質合金薄帯は、その元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂで表されるものである。但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。元素Ｘは、非晶質合金薄帯を製造する上で、非晶質化のために結晶化速度を低減するために有効な元素である。ａが１０より小さい場合には非晶質化が低下して一部結晶質が混在する恐れがあり、またａが３５を超えると、非晶質構造は得られるものの合金薄帯の機械的強度が低下し、連続的な薄帯が得られなくなる恐れがある。従って、本発明において１０＜ａ≦３５であり、１２≦ａ≦３０であることがより好ましい。元素Ｙは、非晶質合金薄帯の耐食性に効果がある。この中で特に有効な元素は、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｎ、Ｗ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｈである。ｂが３０を越えると非晶質合金薄帯の機械的強度が脆弱になる恐れがある。従って、本発明において０≦ｂ≦３０であり、０≦ｂ≦２０であることがより好ましい。非晶質金属薄帯において、ＣｏのＦｅ置換は飽和磁化の増加に寄与する傾向にある。従って、本発明において０≦ｃ≦０．３であり、０≦ｃ≦０．２５であることがより好ましい。
【００１８】
本発明において用いる非晶質合金薄帯の厚さは、特に限定されるものではないが、５〜５０ミクロンであることが好ましく、１０〜３０ミクロンであることがより好ましい。この範囲を外れると、本発明の効果が十分に得られなくなる恐れがある。
【００１９】
本発明の非晶質合金薄帯積層体は、閉磁路系で測定される周波数１００ｋＨｚにおける該非晶質合金薄帯積層体の比透磁率μが１２，０００以上であり、かつコア損失Ｐｃが１２Ｗ／ｋｇ以下である。より好ましくは、本発明の非晶質合金薄帯積層体は、閉磁路系で測定される周波数１００ｋＨｚにおける該非晶質合金薄帯積層体の比透磁率μが１４，０００以上であり、かつコア損失Ｐｃが１１Ｗ／ｋｇ以下であり、さらに好ましくは比透磁率μが１６，０００以上であり、かつコア損失Ｐｃが１０Ｗ／ｋｇ以下である。閉磁路系での比透磁率μおよびコア損失Ｐｃの測定方法としては、一般的な手法を用いることができるが、本発明においては、リング形状を好適に用いられる。具体的には、リングの厚さ方向が積層体の積層端面となる様にし、リングの寸法は、内径５〜１００ミリメートル、外径１０〜３００ミリメートル、厚さ１０〜１０００ミクロンの範囲が好適に用いられる。本発明における比透磁率μの測定条件は、ｓｉｎ波形で印加磁界５ミリエルステッドであり、本発明におけるコア損失Ｐｃの測定条件は、ｓｉｎ波形で最大磁束密度０．１テスラである。
【００２０】
本発明の非晶質合金薄帯積層体は、引っ張り強度が３０ＭＰａ以上である。より好ましくは、本発明の非晶質合金薄帯積層体は、引っ張り強度が５０ＭＰａ以上である。引っ張り強度の測定は、日本工業規格ＪＩＳ−Ｋ７１２７に準ずる。この規格においてはサンプルの厚さに規定はなく、１ミリメートル以下が対象となっているが、本発明においては積層体の厚さを１０〜５００ミクロンの範囲とすることが好ましい。ただし、この範囲に限定されるものではない。試験片としては、３号形試験片を採用する。予め打ち抜き等で規格に適合した試験片形状に加工して積層したサンプルでもよく、また積層体を打ち抜いたものでも良い。
【００２１】
本発明の非晶質合金薄帯積層体の製造方法として、元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表される非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯を重ね合わせ、圧力０．０１〜１００ＭＰａ、温度３５０〜４８０℃、時間１〜３００分の条件で積層接着および焼鈍を同時に行う方法を好適に用いることができる。
【００２２】
複合薄帯を積層接着および焼鈍を同時に行う際の圧力条件は、０．０１〜１００ＭＰａが好ましく、０．０３〜２０ＭＰａがより好ましく、０．１〜３ＭＰａがさらに好ましい。０．０１ＭＰａ未満であると、十分接着が行われず積層体の引っ張り強度が低減するなどの問題が生じる恐れがあり、１００ＭＰａを超えると、比透磁率が低減したりコア損失が増大するなど、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。また複合薄帯を積層接着および焼鈍を同時に行う際の温度条件は、３５０〜４８０℃が好ましく、３８０〜４５０℃がより好ましく、４００〜４４０℃がさらに好ましい。３５０℃未満あるいは４８０℃を超えると、適切な焼鈍が行われないなどの原因により、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。また複合薄帯を積層接着および焼鈍を同時に行う際の時間条件は、１〜３００分が好ましく、５〜２００分がより好ましく、１０〜１２０分がさらに好ましい。１分未満あるいは３００分を超えると、適切な焼鈍が行われないなどの原因により、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じたり、十分接着が行われず積層体の引っ張り強度が低減するなどの問題が生じる恐れがある。
【００２３】
複合薄帯を積層接着および焼鈍を同時に行う方法は特に限定されるものではなく、例えば熱プレス法、器具などを用いて積層固定して加熱する方法などを好適に挙げることができる。また、積層接着および焼鈍を同時に行う際には、窒素などの不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。
【００２４】
本発明の非晶質合金薄帯積層体の製造方法として、［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表される非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯を重ね合わせ、圧力０．０１〜５００ＭＰａ、温度２００〜３５０℃、時間１〜３００分の条件で積層接着を行い、次いで圧力０〜１００ＭＰａ、温度３５０〜４８０℃、時間１〜３００分の条件で焼鈍を行う方法を好適に用いることができる。
【００２５】
複合薄帯を積層接着する際の圧力条件は、０．０１〜５００ＭＰａが好ましく、０．０３〜２００ＭＰａがより好ましく、０．１〜１００ＭＰａがさらに好ましい。０．０１ＭＰａ未満であると、十分接着が行われず積層体の引っ張り強度が低減するなどの問題が生じる恐れがあり、５００ＭＰａを超えると、比透磁率が低減したりコア損失が増大するなど、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。また複合薄帯を積層接着する際の温度条件は、２００〜３５０℃が好ましく、２５０〜３００℃がより好ましい。２００℃未満であると、十分接着が行われず積層体の引っ張り強度が低減するなどの問題が生じる恐れがあり、３５０℃を超えると、比透磁率が低減したりコア損失が増大するなど、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。また複合薄帯を積層接着する際の時間条件は、１〜３００分が好ましく、５〜２００分がより好ましく、１０〜１２０分がさらに好ましい。１分未満あるいは３００分を超えると、適切な積層接着が行われないなどの原因により、積層体の引っ張り強度が低減するなどの問題が生じる恐れがある。
【００２６】
積層接着した積層体を焼鈍する際の圧力条件は、０〜１００ＭＰａが好ましく、０〜２０ＭＰａがより好ましく、０〜１０ＭＰａがさらに好ましい。１００ＭＰａを超えると、比透磁率が低減したりコア損失が増大するなど、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。また積層接着した積層体を焼鈍する際の温度条件は、３５０〜４８０℃が好ましく、３８０〜４５０℃がより好ましく、４００〜４４０℃がさらに好ましい。３５０℃未満あるいは４８０℃を超えると、適切な焼鈍が行われないなどの原因により、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。また積層接着した積層体を焼鈍する際の時間条件は、１〜３００分が好ましく、５〜２００分がより好ましく、１０〜１２０分がさらに好ましい。１分未満あるいは３００分を超えると、適切な焼鈍が行われないなどの原因により、優れた磁気特性が得られないなどの問題が生じる恐れがある。
【００２７】
複合薄帯を積層接着または焼鈍を行う方法は特に限定されるものではなく、例えば熱プレス法、器具などを用いて積層固定して加熱する方法などを好適に挙げることができる。また、積層接着および焼鈍を行う際には、窒素などの不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。
【００２８】
非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯の製造方法は、特に限定されるものではなく、例えば非晶質合金薄帯に樹脂または樹脂の前駆体が溶解した溶液を薄く塗布し、溶剤を乾燥させる方法などを好適に用いることができる。
【００２９】
本発明の非晶質合金薄帯積層体において、積層接着の媒体として用いる樹脂としては、熱可塑性の耐熱樹脂が好適に用いられる。その特性は、本発明の効果が得られる範囲であれば特に限定されるものではないが、窒素雰囲気下３６５℃、２時間の熱履歴を経た後の３０℃における引っ張り強度が３０ＭＰａ以上であり、かつ窒素雰囲気下３６５℃、２時間の熱履歴を経た際の熱分解による重量減少率が２重量％以下である特性を有する熱可塑性樹脂を好適に用いることができる。具体的には、ポリイミド系樹脂、ポリエーテルイミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルケトン系樹脂を好適に用いることができ、より具体的には化学式（１）〜（１０）で表される繰り返し単位を主鎖骨格に有する樹脂を好適に用いることができる。但し、化学式（１）においてｄおよびｅは、ｄ＋ｅ＝１、０≦ｄ≦１、０≦ｅ≦１を満たす数であり、ＱおよびＲは、直接結合、エーテル結合、イソプロピリデン結合、スルフィド結合、スルホン結合、並びにカルボニル結合から選ばれる結合基で、同一でも異なっていても良い。また化学式（２）においてＴは、直接結合、エーテル結合、イソプロピリデン結合、スルフィド結合、スルホン結合、並びにカルボニル結合から選ばれる結合基である。また化学式（６）においてｆおよびｇは、ｆ＋ｇ＝１、０≦ｆ≦１、０≦ｇ≦１を満たす数である。）。
【００３０】
【化１】

【００３１】
本発明の非晶質合金薄帯積層体は、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気性能に機械強度を加味した優れた磁性材料であり、従来技術では得ることができないものである。
【００３２】
本発明の非晶質合金薄帯積層体は、それを含んで構成される磁気応用部品として好適に用いることができる。より具体的には、例えばインダクタンス、各種コイル、各種トランス、ノイズフィルター、磁気センサー、磁気ヘッド、アンテナ、電波吸収体、モーター、各種コア、配線基板に好適に用いることができる。
【００３３】
【実施例】
以下、本発明を実施例により詳細に説明する。なお、実施例等における諸物性等の測定は、以下の方法により行った。
・磁気特性評価用のリング：非晶質合金薄帯の片面に樹脂層を形成した複合薄帯を、内径２５ミリメートル、外径４０ミリメートルに打ち抜き、５枚を重ねて所定の条件で加熱積層して得た。
・比透磁率μ：周波数１００ｋＨｚ、ｓｉｎ波形で印加電界５ミリエルステッドの条件で、インピー　ダンスアナライザー（ＹＨＰ　４１９２Ａ　ＬＦ）により測定した。
・コア損失Ｐｃ：周波数１００ｋＨｚ、ｓｉｎ波形で最大磁束密度０．１テスラの条件で、Ｂ−Ｈアナライザー（ＩＷＡＴＳＵ　ＳＹ−８２１６）により測定した。
・引っ張り強度：日本工業規格ＪＩＳ−Ｋ７１２７に準じて測定した。非晶質合金薄帯の片面に樹脂層を形成した複合薄帯を、打ち抜きにより３号形試験片状に加工し、２０枚を重ねて所定の条件で加熱積層して試験片を作製し、測定に供した。
【００３４】
【合成例】
米国ハネウェル社製の非晶質合金薄帯Ｍｅｔｇｌａｓ２７１４Ａ（元素比Ｃｏ：Ｆｅ：Ｎｉ：Ｓｉ：Ｂ＝６６：４：１：１５：１４）の片面に、化学式（１１）で表される繰り返し単位を主鎖骨格に有するポリアミド酸が２０重量％溶解した溶液（溶媒：Ｎ，Ｎ―ジメチルアセトアミド）を薄く塗布し、加熱によって溶媒の除去と熱イミド化を行った。得られた複合薄帯は、幅５０ミリメートル、合金層が平均１６．５ミクロン、イミド樹脂層が平均４ミクロンであった。
【００３５】
【化２】

【００３６】
【参考例１】
米国ハネウェル社製の非晶質合金薄帯Ｍｅｔｇｌａｓ２７１４Ａ（元素比Ｃｏ：Ｆｅ：Ｎｉ：Ｓｉ：Ｂ＝６６：４：１：１５：１４）を、比透磁率ならびにコア損失測定用にリング状に打ち抜き、何も処理することなく比透磁率ならびにコア損失を測定した。その結果、比透磁率は７，２８０、コア損失２１．１Ｗ／ｋｇであった。また引っ張り強度は１０２０ＭＰａであった。結果を表１および表２に示す。
【００３７】
【参考例２】
米国ハネウェル社製の非晶質合金薄帯Ｍｅｔｇｌａｓ２７１４Ａ（元素比Ｃｏ：Ｆｅ：Ｎｉ：Ｓｉ：Ｂ＝６６：４：１：１５：１４）を、比透磁率ならびにコア損失測定用にリング状に打ち抜き、無加圧、温度４００℃、時間６０分の条件で焼鈍処理した。熱処理は一般的なチューブ型の加熱炉を用い、窒素雰囲気で行うために窒素を毎分０．５リットル通流しながら実施した。なお、樹脂層を形成した複合薄帯ではないため、実際には接着せず積層体とはなっていない。薄帯を５枚重ねて測定した。結果を表１に示す。比透磁率は１２，１３０と高く、またコア損失は１０．８Ｗ／ｋｇと低く、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が優れた磁気特性を有していることを確認した。しかしながら得られた薄帯は非常に脆く、慎重に取り扱わなければ破損する程度であり、引っ張り強度は測定することができなかった。
【００３８】
【参考例３〜４】
参考例２と同様にして、表１に示した条件で熱処理を行い、磁気特性等を評価した。結果を表１に示す。
【００３９】
【実施例１】
合成例で示した複合薄帯を、比透磁率ならびにコア損失測定用にリング状、引っ張り強度測定用にＪＩＳ規格の試験片状に打ち抜いた。リング状のものは５枚、試験片状のものは２０枚を同じ向きで重ね、熱プレス機（ＴＯＹＯＳＥＩＫＩミニテストプレス　タイプＷＣＨ）を用いて、圧力１ＭＰａ、温度４００℃、時間６０分の条件で積層接着および焼鈍を同時に行った。なお窒素雰囲気で行うために、タンケンシールセーコウ社製のボディーフレームを用いて、窒素を毎分０．５リットル通流しながら実施した。磁気特性を測定したところ、比透磁率は２１，６８０、コア損失７．３Ｗ／ｋｇであり、同条件で処理した非晶質合金薄帯のみの磁気特性よりも優れた性能を有していた。また、引っ張り強度は１１０ＭＰａであり、機械的強度も優れるものであった。結果を表１に示す。
【００４０】
【実施例２〜７】
実施例１と同様にして、表１に示した条件で積層接着および焼鈍を同時に行い、評価した。結果を表１に示す。
【００４１】
【比較例１〜６】
実施例１と同様にして、表１に示した条件で積層接着および焼鈍を同時に行い、評価した。結果を表１に示す。
【００４２】
【参考例５】
米国ハネウェル社製の非晶質合金薄帯Ｍｅｔｇｌａｓ２７１４Ａ（元素比Ｃｏ：Ｆｅ：Ｎｉ：Ｓｉ：Ｂ＝６６：４：１：１５：１４）を、比透磁率ならびにコア損失測定用にリング状に打ち抜き、圧力１０ＭＰａ、温度２５０℃、時間３０分の条件で、熱プレス機（ＴＯＹＯＳＥＩＫＩ　ミニテストプレス　タイプＷＣＨ）を用いて加圧熱処理した。なお窒素雰囲気で行うために、タンケンシールセーコウ社製のボディーフレームを用いて、窒素を毎分０．５リットル通流しながら実施した。一度冷却した後、次いで無加圧、温度４２０℃、時間６０分の条件で熱処理を行った。この熱処理は一般的なチューブ型の加熱炉を用い、窒素雰囲気で行うために窒素を毎分０．５リットル通流しながら実施した。なお、樹脂層を形成した複合薄帯ではないため、実際には接着せず積層体とはなっていない。薄帯を５枚重ねて測定した。結果を表２に示す。比透磁率は１５，１２０と高く、またコア損失は９．８Ｗ／ｋｇと低く、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が優れた磁気特性を有していることを確認した。しかしながら得られた薄帯は非常に脆く、慎重に取り扱わなければ破損する程度であり、引っ張り強度は測定することができなかった。
【００４３】
【実施例８】
合成例で示した複合薄帯を、比透磁率ならびにコア損失測定用にリング状、引っ張り強度測定用にＪＩＳ規格の試験片状に打ち抜いた。リング状のものは５枚、試験片状のものは２０枚を同じ向きで重ね、熱プレス機（ＴＯＹＯＳＥＩＫＩミニテストプレス　タイプＷＣＨ）を用いて、圧力１０ＭＰａ、温度２５０℃、時間３０分の条件で積層接着して積層体を得た。なお窒素雰囲気で行うために、タンケンシールセーコウ社製のボディーフレームを用いて、窒素を毎分０．５リットル通流しながら実施した。一度冷却した後、次いで無加圧、温度４２０℃、時間６０分の条件で熱処理を行った。この熱処理は一般的なチューブ型の加熱炉を用い、窒素雰囲気で行うために窒素を毎分０．５リットル通流しながら実施した。磁気特性を測定したところ、比透磁率は１４，７８０、コア損失９．９Ｗ／ｋｇであり、同条件で処理した非晶質合金薄帯のみの磁気特性と同レベルの優れた性能を有していた。また、引っ張り強度は１０２ＭＰａであり、機械的強度も優れるものであった。結果を表２に示す。
【００４４】
【実施例９〜１３】
実施例８と同様にして、表２に示した条件で積層接着、次いで焼鈍を行い、評価した。結果を表２に示す。
【００４５】
【比較例７〜１１】
実施例８と同様にして、表２に示した条件で積層接着、次いで焼鈍を行い、評価した。結果を表２に示す。
【００４６】
【表１】

【００４７】
【表２】

【００４８】
【発明の効果】
本発明の非晶質合金薄帯積層体は、Ｃｏ系非晶質合金薄帯が本来有する優れた磁気特性と機械的強度を併せ持つ材料であり、従来技術では達成することができなかった性能を有する材料である。本発明の非晶質合金薄帯積層体は、非晶質合金薄帯としてＣｏ系非晶質合金薄帯を用い、特定の圧力、温度、時間の条件において積層接着させることにより、また特定の圧力、温度、時間の条件において積層接着させ、次いで特定の圧力、温度、時間の条件において焼鈍させることにより、製造することができる。本発明の非晶質合金薄帯積層体は、それを含んで構成される磁気応用部品として好適に用いることができ、具体的には、例えばインダクタンス、各種コイル、各種トランス、ノイズフィルター、磁気センサー、磁気ヘッド、アンテナ、電波吸収体、モーター、各種コア、配線基板に好適に用いることができる。

Claims

樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体において、該非晶質合金の元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表され、閉磁路系で測定される周波数１００ｋＨｚにおける該非晶質合金薄帯積層体の比透磁率μが１２，０００以上およびコア損失Ｐｃが１２Ｗ／ｋｇ以下であり、該非晶質合金薄帯積層体の引っ張り強度が３０ＭＰａ以上であることを特徴とする非晶質合金薄帯積層体。
元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表される非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯を重ね合わせ、圧力０．０１〜１００ＭＰａ、温度３５０〜４８０℃、時間１〜３００分の条件で積層接着および焼鈍を同時に行うことを特徴とする、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体の製造方法。
元素組成が［Ｃｏ_１−ｃ・Ｆｅ_ｃ］_{１００−ａ−ｂ}・Ｘ_ａ・Ｙ_ｂ（但し、ＸはＳｉ、Ｂ、Ｃ、Ｇｅから選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表し、ＹはＺｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、Ｎｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｈ、Ｒｕ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｍｎまたは希土類元素から選ばれる少なくとも一種類以上の元素を表す。またａ、ｂ、ｃはそれぞれ、１０＜ａ≦３５、０≦ｂ≦３０、０≦ｃ≦０．３で表される数である。）で表される非晶質合金薄帯の片面または両面に樹脂層を形成させた複合薄帯を重ね合わせ、圧力０．０１〜５００ＭＰａ、温度２００〜３５０℃、時間１〜３００分の条件で積層接着を行い、次いで圧力０〜１００ＭＰａ、温度３５０〜４８０℃、時間１〜３００分の条件で焼鈍を行うことを特徴とする、樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体の製造方法。
請求項２または請求項３記載の方法で製造される樹脂を媒体として非晶質合金薄帯が積層接着された非晶質合金薄帯積層体。
請求項２または請求項３記載の方法で製造される請求項１記載の非晶質合金薄帯積層体。
請求項１、請求項４または請求項５記載の非晶質合金薄帯積層体を含んで構成される磁気応用部品。