JP2004014146A

JP2004014146A - Manufacturing method of organic electroluminescent element and its system

Info

Publication number: JP2004014146A
Application number: JP2002161963A
Authority: JP
Inventors: Yukinori Kawamura; 河村　幸則; Makoto Uchiumi; 内海　誠
Original assignee: Fuji Electric Holdings Ltd
Current assignee: Fuji Electric Co Ltd
Priority date: 2002-06-03
Filing date: 2002-06-03
Publication date: 2004-01-15
Anticipated expiration: 2022-06-03
Also published as: JP3705242B2

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for forming a negative electrode of a passive matrix driven organic EL element, capable of manufacturing the negative electrode separated in high definition by a smaller number of processes. <P>SOLUTION: This manufacturing method is provided with a process to form a positive electrode having a line pattern on a substrate, a process to form an organic EL luminescent layer on the substrate having the positive electrode formed on it, and a process to form a negative electrode having a line pattern extending perpendicularly to the line pattern of the positive electrode on the organic EL luminescent layer. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は有機ＥＬ素子の作製方法およびシステムに関するものであり、特にパッシブマトリクス駆動有機ＥＬ素子の陰極分離方法およびシステムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下有機ＥＬ素子）は、各種フラットパネルディスプレイへの応用が盛んに検討されてきている。有機ＥＬ素子は、基板上に少なくとも陽極、有機ＥＬ発光層および陰極を積層した構造を有する。有機ＥＬ素子をパッシブマトリクス駆動する場合、陽極および陰極は互いに直交する方向に延びるラインパターンに形成されることが一般的である。
【０００３】
ラインパターンを有する陰極を形成する際には、半導体の分野において通常用いられているウェットプロセスを用いることができない。なぜなら、エッチャントが有機ＥＬ発光層を侵してその機能を低下させるからである。そこで従来は、図１に示すように、最初に基板５１上にラインパターンを有する下部陽極５２を形成し、下部陽極５２上に逆テーパー形状の絶縁隔壁５５を形成し、その後に有機ＥＬ発光層５３および陰極５４を積層してラインパターン（下部陽極５２と直交する方向に延びる）を有する陰極を形成する方法が用いられている。
【０００４】
ラインパターンを有する陰極の別の作製方法は、作製するラインパターンに対応する開口部を有するメタルマスクを用いて、スパッタないし蒸着法により電極材料を積層して陰極を形成することである。
【０００５】
また、特開２０００−６８０５４号公報においては、樹脂製ワイヤをマスクとして用いる電極の形成法が提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、絶縁隔壁を用いる方法においては、有機ＥＬ発光層および陰極の製膜前に絶縁隔壁をあらかじめ形成しておく必要があり、メタルマスクを用いる方法に比較して工程が増えてしまう。一方、メタルマスクを用いる方法において高精細に分離した陰極を作製する場合には、メタルマスクを薄くする必要があり、蒸着時の輻射熱による撓みでラインパターンのボケが発生したり、メタルマスク自身の強度が低下するという問題点を有する。さらに、樹脂製ワイヤを用いる方法において高精細に分離した陰極を作製する場合には、樹脂製ワイヤを細くする必要があり、蒸着時の輻射熱による撓みでラインパターンのボケが発生したり、樹脂ワイヤ自身の強度が低下するという問題点を有する。
【０００７】
したがって、より少ない工程数で、高精細に分離した陰極を作製することができる方法が強く求められている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、耐熱性金属のワイヤをマスクとして用いることにより、高精細に分離した陰極を、より少ない工程数かつ高品質で作製できる方法およびシステムを開発した。
【０００９】
本発明の第１の実施形態である有機ＥＬ素子の作製方法は、基板上にラインパターンを有する陽極を形成する工程と、陽極を形成した前記基板上に有機ＥＬ発光層を形成する工程と、マスクとして複数本の耐熱性金属のワイヤを用いて、有機ＥＬ発光層上に前記陽極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンを有する陰極を形成する工程とを具えたことを特徴とする。
【００１０】
前記耐熱性金属は、タングステン、タンタルおよびモリブデンからなる群から選択してもよい。また、前記陰極を形成する工程は、蒸着またはスパッタにより実施することができる。さらに、２本の前記耐熱性金属ワイヤを接触させたものを前記マスクとして用いてもよい。
【００１１】
本発明の第２の実施形態である、基板上に陽極、有機ＥＬ発光層および陰極を積層することにより有機ＥＬ素子を作製するシステムは、陽極および有機ＥＬ発光層を形成された基板を保持する基板ホルダと、陰極材料の供給源と、マスクとして複数本の耐熱性金属のワイヤを前記基板ホルダと前記供給源との間に送り出すためのマスク送出手段と、該マスクを巻き取るためのマスク巻取ロールとを具えたことを特徴とする。
【００１２】
【発明の実施の形態】
本発明の第１の実施形態である有機ＥＬ素子の作製方法は、基板上にラインパターンを有する陽極を形成する工程と、陽極を形成した前記基板上に有機ＥＬ発光層を形成する工程と、マスクとして複数本の耐熱性金属のワイヤを用いて、有機ＥＬ発光層上に前記陽極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンを有する陰極を形成する工程とを具えたことを特徴とする。以下、図２を参照して本発明を説明する。
【００１３】
基板１上に設けられる下部陽極２は、適切な間隔を有するラインパターン状に形成され、ホール注入性を向上させるために仕事関数の大きい材料が用いられる。そのような材料として、ＩＴＯまたはＩＺＯのような透明導電性酸化物を用いることができる。また、有機ＥＬ発光層からの発光を透明陰極側から取り出すために、下部陽極が有機ＥＬ発光層からの光を反射することが好ましい。下部陽極に対する反射性の付与は、例えば透明導電性酸化物の下に反射性金属層（例えばＡｌなど）を設けることにより実現することができる。
【００１４】
下部陽極２が形成されている基板の方向に光を取り出すボトムエミッション方式では下部の陽極が透明であることが必須である。この場合には、透明導電性酸化物のみを用いて下部陽極を形成することが好ましい。
【００１５】
前記下部陽極２の上に、有機ＥＬ発光層３が設けられる。有機ＥＬ発光層３は、有機発光材料を含む有機発光層を少なくとも具備し、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層または電子注入層を設けることができる。以下に、例示的な有機ＥＬ発光層の構成を示す（明瞭性のため、両電極を含めて示す）。
（１）陽極／有機発光層／陰極
（２）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（３）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（４）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（５）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
【００１６】
有機ＥＬ発光層３を構成する各層の材料としては、公知のものが使用される。例えば、有機発光層として青色から青緑色の発光を得るためには、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などが好ましく使用される。
【００１７】
上記の有機ＥＬ発光層３の上に、下部陽極２のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンを有する上部陰極４を形成する。図２（ａ）は有機ＥＬ発光層３の上に複数本のワイヤ５を配置した状態を示し、図２（ｂ）は上部陰極４を形成した状態を示す。トップエミッション方式の素子を形成する場合には、有機ＥＬ発光層３からの発光に対して陰極が透明である必要がある。透明な陰極としては、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属、またはこれらのフッ化物等からなる電子注入性の金属、その他の金属との合金や化合物の極薄膜（１０ｎｍ以下）を用いて電子注入性を付与し、その上に、ＩＴＯまたはＩＺＯなどの透明導電膜を形成する構成とすることが好ましい。
【００１８】
ボトムエミッション方式における上部陰極４は、有機ＥＬ発光層３からの発光を反射させるために反射性を有することが求められる。上部陰極は、前述の電子注入性の金属、合金または化合物のような材料で形成することができる。あるいはまた、それら材料の上に反射性金属層を設けて反射性を向上させてもよい。
【００１９】
本発明においては、複数本の耐熱性金属のワイヤ５をマスクとする蒸着法またはスパッタ法により陰極を形成する。本発明におけるマスクとして利用できる耐熱性金属は、タングステン、タンタルまたはモリブデンを含む。また、必要に応じてこれらの合金を用いてもよい。所定の陰極間隔を実現できる太さを有する耐熱性金属ワイヤ５をマスクとして使用できるが、好ましくは１５μｍ〜６０μｍ、より好ましくは３０μｍの太さのワイヤを用いることができる。該ワイヤは、円形、楕円形、矩形、台形など任意の断面形状を有することが可能である。好ましくは円形断面を有するワイヤが用いられる。
【００２０】
本発明において用いられる耐熱性金属は、高張力（５〜２０Ｎ）を印加することが可能であるため、複数本のワイヤを配列する場合に正確に所定の間隔を保つことが可能である。また、ポリマー樹脂や他の金属類と比較して熱膨張率が１桁小さいので、陰極の形成（蒸着ないしスパッタ法による）中に輻射熱が印加された場合であっても、歪みが発生することがなく、所定の間隔を維持することができる。
【００２１】
さらに、ワイヤ５をマスクとして用いる場合、該ワイヤ上にも陰極材料が堆積するので、所定の回数を使用した後にワイヤをクリーニングする必要がある。本発明の耐熱性合金を用いる場合には、減圧下で加熱することによって陰極材料を除去することが可能である。化学薬品を用いる必要がないので、工程の簡略化および廃棄物の削減が可能となる。
【００２２】
マスクとなる複数本の耐熱性合金のワイヤは、互いに所定の間隔をあけて直線状に配列されるように、張力を付与される。張力を付与する手段としては任意のものを利用することができるが、例えば型枠に複数本のワイヤを固定してもよいし、複数本のワイヤをローラに取り付け、そのローラのトルクによって張力を付与してもよい。
【００２３】
本発明の方法において、陰極をスパッタ法で形成する場合、陰極材料の組成制御を容易に行うことが可能となる。しかしながら、スパッタ粒子はさまざまな方向の運動量を有するために、円形断面のワイヤをマスクとして用いる場合、ワイヤの円形断面を回り込んで陰極が形成されて、隣接する陰極ラインパターン間の所定の間隔が維持されない恐れがある。その場合には、図３に示すように、複数組の接触した２本のワイヤをマスクとして用いることが有効である。図３（ａ）のように有機ＥＬ発光層上に複数組のワイヤを配置し、スパッタ法により陰極材料を堆積させることにより、少なくともワイヤの太さｒの間隔をあけてラインパターンの陰極を形成することが可能となる（図３（ｂ）参照）。接触した２本のワイヤをマスクとして用いる場合にも所定の陰極間隔を実現できる太さを有する耐熱性金属ワイヤ５をマスクとして使用できるが、好ましくは１５μｍ〜５０μｍ、より好ましくは３０μｍの太さのワイヤを用いることができる。
【００２４】
本発明の第２の実施形態は、基板上に陽極、有機ＥＬ発光層および陰極を積層することにより有機ＥＬ素子を作製するシステムであって、陽極および有機ＥＬ発光層を形成された基板を保持する基板ホルダと、陰極材料の供給源と、マスクとして複数本の耐熱性金属のワイヤを前記基板ホルダと前記供給源との間に送り出すためのマスク送出手段と、該マスクを巻き取るためのマスク巻取ロールとを具えた有機ＥＬ素子の作製システムである。
【００２５】
本発明の有機ＥＬ素子の作製システムの一例を図４に示す。図４（ａ）は正面図であり、図４（ｂ）は供給源１８の側から見た上面図である。該システムは、基板１１を保持する基板ホルダ１２（基板保持手段）と、陰極材料を供給する供給源１８と、前記基板保持手段と前記供給源との間に複数の耐熱性金属のワイヤ１３から形成されるマスクを送り出すワイヤ送出ロール１４（マスク送出手段）と、該ワイヤを巻き取るワイヤ巻取ロール１５（マスク巻取手段）とを有する。さらに、図４の構成においては、複数本の耐熱性金属のワイヤ１３を所定の間隔に維持するためのガイド機構１６および１７を有する。
【００２６】
トップエミッション方式の有機ＥＬ素子を作製する場合、基板１１は、下部陽極２および有機ＥＬ発光層３をあらかじめ形成された基板１である。また、ボトムエミッション形式の有機ＥＬ素子を作製する場合には、基板１１は、少なくとも蛍光色変換のための色変換フィルター層、下部陽極および有機ＥＬ発光層を積層した基板である。
【００２７】
基板ホルダ１２は、基板１１を保持し、陰極材料の供給源１８に対して適切な位置に配置される。基板１１の保持は、機械的クランプにより行われる。基板ホルダ１２は、基板１１と複数本の耐熱性金属ワイヤ１３からなるマスクとを密着させるために、アクチュエータ１９を含む上下移動機構を有してもよい。さらに、基板ホルダ１２は基板周辺部への不要な陰極材料の堆積を防ぐための周辺部マスク（不図示）を有してもよい。
【００２８】
マスク送出手段は、複数本の耐熱性金属ワイヤ１３を、送出方向と交差する方向に所定の間隔をはなして平行に整列させて送り出すことができ、かつ該ワイヤに適切な張力を与えることができる、当該技術において知られている任意の手段であってもよい。好ましくは複数本のワイヤを巻き付けたワイヤ送出ロール１４である。回転機構（モータ、ステップモータなど）に該ロールを取り付け、ワイヤを所定量送り出し、かつワイヤに張力を与えるための駆動ロールとしてもよい。あるいはまた、ワイヤ巻取ロール１５が回転機構が取り付けられて駆動ロールとして機能する場合には、ワイヤ送出ロール１４は、ワイヤに張力を与えるために摩擦力などを用いる回転抑制手段を取り付けた従動ロールであってもよい。また、ワイヤ送出ロール１４は、その表面に複数本の耐熱性金属ワイヤ１３のそれぞれを収容する溝を設けたプーリー状のものであってもよい。
【００２９】
マスク巻取手段は、所定の間隔をはなして整列させて送り出された複数本の耐熱性金属ワイヤ１３を巻き取ることができ、かつ該ワイヤに適切な張力を与えることができる、当該技術において知られている任意の手段であってもよい。好ましくは複数本のワイヤを巻き付けられるワイヤ巻取ロール１５である。回転機構（モータ、ステップモータなど）に該ロールを取り付け、ワイヤを所定量巻き取り、かつワイヤに張力を与えるための駆動ロールとしてもよい。あるいはまた、ワイヤ送出ロール１４が回転機構が取り付けられて駆動ロールとして機能する場合には、ワイヤ巻取ロール１５は、低トルクの巻取用モータおよびワイヤに張力を与えるために摩擦力などを用いる回転抑制手段を取り付けた従動ロールであってもよい。また、ワイヤ巻取ロール１５は、その表面に複数本の耐熱性金属ワイヤ１３のそれぞれを収容する溝を設けたプーリー状のものであってもよい。
【００３０】
ワイヤ送出ロール１４およびワイヤ巻取ロール１５は、位置を固定されたロールであってもよいし、またはワイヤ１３からなるマスクを基板に密着させるために上下移動可能に設置されていてもよい。
【００３１】
複数本の耐熱性金属ワイヤ１３を所定の間隔を離して整列させるために、マスク送出手段とは別にガイド１６および１７を用いてもよい。例えば、ガイド１６および１７は、複数本のワイヤ１３を、所定の間隔で設けられた凹部を通すような当該技術において知られている構成を採ることが可能である。ガイド１６および１７は、所定位置に固定的に配設されていてもよい。あるいはまた、ワイヤ送出ロール１４およびワイヤ巻取ロール１５が上下移動可能に設置される場合には、それに対応して上下移動可能に設置されることが好ましい。さらに、ガイド１６および１７に対して、所定の間隔で設けられた凸部を有するワイヤ押さえ（不図示）を付与し、ワイヤ１３を固定してもよい。この構成に加えて、ガイド１６および１７を左右方向に移動可能に設置して、ガイド１６および１７ならびにワイヤ押さえに挟持されたワイヤに張力を印加することもできる。
【００３２】
上記のワイヤ送出ロール１４、ワイヤ巻取ロール１５、ならびにガイド１６および１７は、複数組の接触した２本のワイヤを所定の間隔を離して整列させ、かつ該ワイヤに張力を与えるための構成を採ることができる。
【００３３】
陰極材料の供給源１８は、当該技術において知られている、抵抗加熱、電子ビーム加熱、アーク放電またはレーザ加熱を用いる蒸着源、あるいはスパッタターゲットのようなスパッタ源であってもよい。スパッタ法を用いる場合、供給源１８とワイヤ１３からなるマスクとの間にコリメータ（不図示）を配置して、基板面に垂直入射する運動量成分のスパッタ粒子を多くするようにしてもよい。複数の材料が積層された陰極を形成する場合、供給源１８は、複数の蒸発源またはスパッタ源から構成されてもよい。
【００３４】
前述のように、ワイヤをマスクとして用いる場合、ワイヤ上にも陰極材料が堆積するので、所定の回数使用した後に交換およびクリーニングを行う必要がある。本発明の有機ＥＬ素子の作製システムでは、所定の回数の作製を行った後に、マスク送出手段から所定量のワイヤを送出し、対応する量をマスク巻取手段により巻き取る動作を行い、新たなワイヤをマスクとして用いることが可能となる。このことにより、マスクの交換およびクリーニングの必要回数を減少させ、システムのダウンタイムを減少させることにより、より高いスループットを得ることができる。さらに、本発明においては耐熱性金属ワイヤ１３をマスクとして用いているので、別の真空槽中でワイヤを加熱することによりクリーニングをすることができる。したがって、クリーニングに化学薬品を用いる必要がなく、工程の簡略化および廃棄物の減少に有効である。
【００３５】
本発明の方法により、多数の有機ＥＬ発光素子をマトリクス上に配列したＥＬディスプレイを作製することができる。該ＥＬディスプレイは、基板とは反対側に光を取り出すトップエミッション方式を採ってもよいし、あるいは基板の側に光を取り出すボトムエミッション方式を採ってもよい。
【００３６】
トップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイの一例を図５に示す。基板２１の上に、下部陽極２２、有機発光層２３および上部透明陰極２４からなる有機ＥＬ素子が形成される。この際、下部電極２２および有機発光層２３を設けた基板２１に対して、本発明の方法を用いて上部透明電極２４を形成する。下部陽極２２および上部透明電極２４は、互いに直交するラインパターンに形成される。一方、透明基板３２の上に、所望される色変換フィルター層を形成する。図５においては、青色、緑色および赤色の色変換フィルター層が形成されており、青色変換フィルター層は青色カラーフィルター層２６Ｂから構成され、および緑色および赤色変換フィルター層は、それぞれカラーフィルター層２６Ｇおよび２６Ｒと色変換層２７Ｇおよび２７Ｒとの積層体で構成されている。また、各色変換フィルター層の間にはブラックマスク３３が形成されている。次に、それら色変換フィルター層およびブラックマスク３３上に保護層２８を形成し、さらに上記の層を覆うようにパッシベーション層２９が形成して、色変換フィルターが得られる。次に有機ＥＬ素子と色変換フィルターとを、それらの間に充填剤層３０を形成しながら位置合わせをして貼り合わせ、最後に周辺部分を封止樹脂３１を用いて封止して、有機ＥＬディスプレイが得られる。
【００３７】
ボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイの一例を図６に示す。透明基板３２の上に、所望される色変換フィルター層を形成する。本実施態様においても、青色（２６Ｂ）、緑色（２６Ｇ，２７Ｇ）および赤色（２６Ｒ，２７Ｒ）の色変換フィルター層が形成されており、その構成はトップエミッション方式の場合と同等である。また、各色変換フィルター層の間にはブラックマスク３３が形成されている。次に、それら色変換フィルター層およびブラックマスク３３上に保護層２８を形成し、さらに上記の層を覆うようにパッシベーション層２９が形成する。そして、その上に透明電極３４、有機発光層２３および上部電極３５からなる有機ＥＬ素子を形成する。この際、有機発光層２３以下までの層を設けた透明基板２１に対して、本発明の方法を用いて上部透明電極３５を形成する。透明電極３４および上部電極３５は、互いに直交するラインパターンに形成される。最後に、充填剤３０、封止樹脂３１および封止基板３６を用いて全体を封止して有機ＥＬディスプレイが得られる。
【００３８】
【実施例】
（実施例１）
ガラス基板１の上に、幅３００μｍ、間隔３０μｍのラインパターンを有し、厚さ３００ｎｍのＡｌおよび厚さ２００ｎｍのＩＺＯ（ＩｎＺｎＯ）からなる下部陽極２を形成した。Ａｌは有機発光層からの発光を反射して効率よく光を放出することおよび電気抵抗を低減することに有効である。また、仕事関数の大きい材料であるＩＺＯは、有機ＥＬ発光層に対してホールを効率よく注入することに有用である。
【００３９】
前記下部陽極２を形成した基板１を抵抗加熱蒸着装置内に装着し、正孔注入層、正孔輸送層、有機発光層、電子注入層を真空を破らずに順次成膜して有機ＥＬ発光層３を形成した。成膜に際して真空槽内圧を１×１０^−４Ｐａまで減圧した。正孔注入層は銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を１００ｎｍ積層した。正孔輸送層は４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を２０ｎｍ積層した。有機発光層は４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を３０ｎｍ積層した。電子注入層はアルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ）を２０ｎｍ積層した。
【００４０】
次に、下部陽極２および有機ＥＬ発光層３を形成した基板１１を、有機ＥＬ素子作製システムの基板ホルダ１２に取り付けた、該システムは、真空槽内にアクチュエータ１９に取り付けられた基板ホルダ１２、複数本のタングステンワイヤ１３（直径６０μｍ）、該ワイヤを送出するワイヤ送出ロール１４、ワイヤ巻取ロール１５、ガイド１６および１７、ならびに蒸着源およびスパッタ源１８を具えたものである。複数本のワイヤ１３を、ガイド１６および１７により間隔３００μｍを有して、下部陽極２のラインパターンと直交する方向に平行に整列させた。また、該ワイヤに、ワイヤ送出ロール１４およびワイヤ巻取ロール１５により１０Ｎの張力を印加した。
【００４１】
次に、アクチュエータ１９により基板ホルダ１２を移動させて、基板１１をワイヤ１３からなるマスクに密着させ、真空槽内圧を１×１０^−４Ｐａまで減圧した。蒸着源よりＭｇ／Ａｇを供給し、膜厚２ｎｍのＭｇ／Ａｇ層を積層させた。そしてスパッタ源よりＩＺＯを供給して、膜厚２００ｎｍのＩＺＯ層を形成し、幅３００μｍ、間隔３０μｍのラインパターンを有する透明陰極４を形成した。その後に、アクチュエータ１９により基板ホルダ１２をワイヤ１３から離して取り付け位置に移動させ、透明陰極４を形成した基板１１を取り出した。
【００４２】
なお、複数本のワイヤ１３からなるマスクは、透明陰極の形成を２０回おこなうごとに、送出および巻取を行った。
【００４３】
一方、透明（ガラス）基板上に青色フィルター材料（富士ハントエレクトロニクステクノロジー製：カラーモザイクＣＢ−７００１）をスピンコート法にて塗布後、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し，膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４４】
同様のカラーフィルター材料系で赤、緑のカラーフィルター層６Ｇおよび６Ｒを上記透明基板上にスピンコート法にて塗布後，フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、膜厚１．５μｍのラインパターンとした。
【００４５】
緑色蛍光色素としてクマリン６（０．７重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化成工業株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、透明基板上の緑色カラーフィルター層上にスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し、膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４６】
赤色蛍光色素としてクマリン６（０．６重量部）、ローダミン６Ｇ（０．３重量部）、ベーシックバイオレット１１（０．３重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化成工業株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、基板の赤色カラーフィルター層上に、スピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し、膜厚１０μｍのラインパターンとした。
【００４７】
各色の色変換フィルター層の間に、ブラックマスク（厚さ１．５μｍ）を形成した。熱伝導率の高いブラックマスクとして、色変換フィルター層壁面に、まず格子状のパターン形成が可能なマスクを用いたスパッタ法にて膜厚５００ｎｍの酸化クロム層を形成した。次いで、同様のマスクを用い、スパッタ法にて、ＳｉＮ膜を、Ｒ，Ｇ，Ｂの各サブピクセルの周辺に、同膜厚になるように形成した。画素のピッチは０．３×０．３ｍｍで、各色のサブピクセルの形状は、０．１×０．３ｍｍである。
【００４８】
色変換フィルター層の上面に、ＺＰＮ１１００（日本ＺＥＯＮ製）を、色変換フィルター層表面からの厚さが３μｍになるようにスピンコート法にて塗布し、保護層を形成した。そして、パッシベーション層９として、スパッタ法にてＳｉＯＮ_ｘ膜を３００ｎｍ堆積させ、色変換フィルター基板を得た。
【００４９】
こうして得られた下部陽極、有機ＥＬ発光層および上部透明陰極を形成した基板と色変換フィルター基板とをＵＶ硬化型の封止樹脂１１で貼り合わせて、有機ＥＬディスプレイを得た。このとき、両基板の間の空間にはシリコーンゲル等の材料を充填剤層１０として充填した。
【００５０】
（実施例２）
複数本のワイヤ１３（太さ６０μｍ）に代えて、２本のタングステンワイヤ（太さ３０μｍ）を接触させた複数の組を用いたことを除いて、実施例１を繰り返した。形成された上部陰極４は、幅３００μｍ、間隔３０μｍのラインパターンを有した。
【００５１】
（実施例３）
実施例１においてマスクとして用いたタングステンワイヤ１３をシステムから取り外した。該ワイヤを別の真空槽中に配置し、真空槽を１０^−４Ｐａに減圧し、そして１１００℃に加熱することにより、該ワイヤ上に積層した陰極材料のクリーニングを行った。クリーニングを実施したタングステンワイヤを、再び本発明のシステムに取り付けてマスクとして用いることができた。
【００５２】
【発明の効果】
本発明のように耐熱性金属ワイヤをマスクとして用いる場合、ワイヤに高張力を印加することが可能であるため、複数本のワイヤを配列する場合に正確に所定の間隔を保つことが可能である。また、ポリマー樹脂や他の金属類と比較して輻射熱が印加されても、歪みが発生することがなく、所定の形状の分離された電極を形成することが可能である。さらに、該ワイヤ上に堆積した陰極材料を減圧下で加熱することによって除去することができるので、化学薬品によるクリーニングの必要の排除が、工程の簡略化および廃棄物の削減が可能となる。
【００５３】
さらに、本発明の有機ＥＬ素子の作製システムにおいては、所定の回数の作製を行った後に、マスク送出手段から所定量のワイヤを送出し、対応する量をマスク巻取手段により巻き取る動作を行い、新たなワイヤをマスクとして用いることが可能となる。このことにより、マスクの交換およびクリーニングの必要回数を減少させ、システムのダウンタイムを減少させることにより、より高いスループットを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来の絶縁隔壁を用いる有機ＥＬ素子の作製方法を示す概略図である。
【図２】複数本の耐熱性金属ワイヤをマスクとして用いる有機ＥＬ素子の作製方法を示す概略図である。（ａ）は有機ＥＬ発光層の上に複数本の耐熱性金属ワイヤを配置した状態を示す図であり、（ｂ）は上部陰極を形成した状態を示す図である。
【図３】複数組の接触した２本の耐熱性金属ワイヤをマスクとして用いる有機ＥＬ素子の作製システムを示す概略図である。（ａ）は有機ＥＬ発光層の上に複数組の接触した２本の耐熱性金属ワイヤを配置した状態を示す図であり、（ｂ）は上部陰極を形成した状態を示す図である。
【図４】耐熱性金属ワイヤをマスクとして用いる有機ＥＬ素子の作製システムを示す概略図であり、（ａ）は正面図であり、（ｂ）は上面図である。
【図５】本発明の方法により作成されるトップエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを示す概略図である。
【図６】本発明の方法により作成されるボトムエミッション方式の有機ＥＬディスプレイを示す概略図である。
【符号の説明】
１、２１，５１　　基板
２、２２、５２　　下部陽極
３、１３、５３　　有機ＥＬ発光層
４、１４、５４　　上部陰極
５　　ワイヤ
１１　　基板
１２　　基板ホルダ
１３　　ワイヤ
１４　　ワイヤ送出ロール
１５　　ワイヤ巻取ロール
１６、１７　　ガイド
１８　　供給源
１９　　アクチュエータ
２６Ｒ、２６Ｇ、２６Ｂ　　カラーフィルター層（赤色、緑色、青色）
２７Ｒ、２７Ｇ　　色変換層（赤色、緑色）
２８　　保護層
２９　　パッシベーション層
３０　　充填剤層
３１　　封止樹脂
３２　　透明基板
３３　　ブラックマスク
３４　　透明電極
３５　　上部電極
３６　　封止基板[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a method and system for manufacturing an organic EL device, and more particularly to a method and system for separating a cathode of a passive matrix driven organic EL device.
[0002]
[Prior art]
In recent years, the application of organic electroluminescent elements (hereinafter, referred to as organic EL elements) to various flat panel displays has been actively studied. The organic EL element has a structure in which at least an anode, an organic EL light emitting layer, and a cathode are stacked on a substrate. When the organic EL element is driven in a passive matrix, the anode and the cathode are generally formed in a line pattern extending in directions orthogonal to each other.
[0003]
When forming a cathode having a line pattern, a wet process generally used in the field of semiconductors cannot be used. This is because the etchant invades the organic EL light emitting layer and lowers its function. Therefore, conventionally, as shown in FIG. 1, first, a lower anode 52 having a line pattern is formed on a substrate 51, an inverted tapered insulating partition wall 55 is formed on the lower anode 52, and then an organic EL light emitting layer is formed. A method of forming a cathode having a line pattern (extending in a direction orthogonal to the lower anode 52) by laminating the cathode 53 and the cathode 54 is used.
[0004]
Another method for manufacturing a cathode having a line pattern is to form a cathode by stacking electrode materials by sputtering or vapor deposition using a metal mask having an opening corresponding to the line pattern to be manufactured.
[0005]
Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-68054 proposes a method for forming an electrode using a resin wire as a mask.
[0006]
[Problems to be solved by the invention]
However, in the method using the insulating partition, it is necessary to form the insulating partition before forming the organic EL light emitting layer and the cathode, and the number of steps is increased as compared with the method using the metal mask. On the other hand, in the case of using a metal mask to produce a highly separated cathode, it is necessary to make the metal mask thinner, which causes the line pattern to be blurred due to bending due to radiant heat during vapor deposition or the metal mask itself. There is a problem that strength is reduced. Further, in the case of using a resin wire to produce a highly separated cathode, it is necessary to make the resin wire thin, and a line pattern is blurred due to bending due to radiant heat during vapor deposition, There is a problem that its own strength is reduced.
[0007]
Therefore, there is a strong demand for a method capable of producing a highly separated cathode with a smaller number of steps.
[0008]
[Means for Solving the Problems]
The present inventors have developed a method and system that can produce a highly separated cathode with fewer steps and high quality by using a heat-resistant metal wire as a mask.
[0009]
The method for manufacturing an organic EL device according to the first embodiment of the present invention includes a step of forming an anode having a line pattern on a substrate, and a step of forming an organic EL light emitting layer on the substrate on which the anode is formed. Forming a cathode having a line pattern extending in a direction orthogonal to the line pattern of the anode on the organic EL light-emitting layer by using a plurality of heat-resistant metal wires as a mask.
[0010]
The refractory metal may be selected from the group consisting of tungsten, tantalum and molybdenum. Further, the step of forming the cathode can be performed by vapor deposition or sputtering. Further, a mask in which two heat-resistant metal wires are brought into contact may be used as the mask.
[0011]
A system for manufacturing an organic EL element by laminating an anode, an organic EL light emitting layer, and a cathode on a substrate according to a second embodiment of the present invention holds a substrate on which an anode and an organic EL light emitting layer are formed. A substrate holder, a supply source of a cathode material, a mask sending unit for sending a plurality of heat-resistant metal wires as a mask between the substrate holder and the supply source, and a mask winding unit for winding up the mask And a take-up roll.
[0012]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
The method for manufacturing an organic EL device according to the first embodiment of the present invention includes a step of forming an anode having a line pattern on a substrate, and a step of forming an organic EL light emitting layer on the substrate on which the anode is formed. Forming a cathode having a line pattern extending in a direction orthogonal to the line pattern of the anode on the organic EL light-emitting layer by using a plurality of heat-resistant metal wires as a mask. Hereinafter, the present invention will be described with reference to FIG.
[0013]
The lower anode 2 provided on the substrate 1 is formed in a line pattern having an appropriate interval, and is made of a material having a large work function in order to improve hole injection properties. As such a material, a transparent conductive oxide such as ITO or IZO can be used. Further, in order to extract light emitted from the organic EL light emitting layer from the transparent cathode side, it is preferable that the lower anode reflects light from the organic EL light emitting layer. Reflectivity can be imparted to the lower anode by, for example, providing a reflective metal layer (for example, Al) under the transparent conductive oxide.
[0014]
In the bottom emission method in which light is extracted in the direction of the substrate on which the lower anode 2 is formed, it is essential that the lower anode is transparent. In this case, it is preferable to form the lower anode using only the transparent conductive oxide.
[0015]
An organic EL light emitting layer 3 is provided on the lower anode 2. The organic EL light emitting layer 3 includes at least an organic light emitting layer containing an organic light emitting material, and may be provided with a hole injection layer, a hole transport layer, or an electron injection layer as needed. The configuration of an exemplary organic EL light emitting layer is shown below (including both electrodes for clarity).
(1) anode / organic light emitting layer / cathode
(2) anode / hole injection layer / organic light emitting layer / cathode
(3) anode / organic light emitting layer / electron injection layer / cathode
(4) anode / hole injection layer / organic light emitting layer / electron injection layer / cathode
(5) anode / hole injection layer / hole transport layer / organic light emitting layer / electron injection layer / cathode
[0016]
Known materials are used for the materials of each layer constituting the organic EL light emitting layer 3. For example, in order to obtain blue to blue-green light emission as the organic light emitting layer, for example, a fluorescent whitening agent such as a benzothiazole type, a benzimidazole type, a benzoxazole type, a metal chelated oxonium compound, a styrylbenzene type compound, an aromatic compound Dimethylidin compounds are preferably used.
[0017]
An upper cathode 4 having a line pattern extending in a direction orthogonal to the line pattern of the lower anode 2 is formed on the organic EL light emitting layer 3. FIG. 2A shows a state where a plurality of wires 5 are arranged on the organic EL light emitting layer 3, and FIG. 2B shows a state where the upper cathode 4 is formed. When forming an element of the top emission type, the cathode needs to be transparent for light emission from the organic EL light emitting layer 3. Transparent cathodes include alkali metals such as lithium and sodium, alkaline earth metals such as potassium, calcium, magnesium and strontium, or electron-injecting metals such as fluorides thereof, and alloys and compounds with other metals. It is preferable to provide an electron injecting property by using an ultra-thin film (10 nm or less), and form a transparent conductive film such as ITO or IZO thereon.
[0018]
The upper cathode 4 in the bottom emission method is required to have reflectivity in order to reflect light emitted from the organic EL light emitting layer 3. The upper cathode can be formed of a material such as the above-mentioned electron-injecting metal, alloy or compound. Alternatively, a reflective metal layer may be provided on these materials to improve reflectivity.
[0019]
In the present invention, the cathode is formed by a vapor deposition method or a sputtering method using a plurality of heat-resistant metal wires 5 as a mask. The refractory metal that can be used as the mask in the present invention includes tungsten, tantalum or molybdenum. Moreover, you may use these alloys as needed. A heat-resistant metal wire 5 having a thickness capable of realizing a predetermined cathode interval can be used as a mask, but a wire having a thickness of preferably 15 μm to 60 μm, more preferably 30 μm can be used. The wire can have any cross-sectional shape, such as circular, oval, rectangular, trapezoidal, and the like. Preferably, a wire having a circular cross section is used.
[0020]
Since the heat-resistant metal used in the present invention can apply a high tension (5 to 20 N), it is possible to accurately maintain a predetermined interval when arranging a plurality of wires. In addition, since the coefficient of thermal expansion is one order of magnitude lower than that of polymer resins and other metals, even when radiant heat is applied during formation of the cathode (by vapor deposition or sputtering), distortion may occur. , And a predetermined interval can be maintained.
[0021]
Further, when the wire 5 is used as a mask, the cathode material is also deposited on the wire, so it is necessary to clean the wire after a predetermined number of uses. When using the heat-resistant alloy of the present invention, it is possible to remove the cathode material by heating under reduced pressure. Since there is no need to use chemicals, the process can be simplified and waste can be reduced.
[0022]
A plurality of heat-resistant alloy wires serving as a mask are tensioned so as to be arranged linearly at a predetermined interval from each other. As the means for applying tension, any means can be used.For example, a plurality of wires may be fixed to a mold, or a plurality of wires may be attached to a roller, and the tension may be increased by the torque of the roller. You may give.
[0023]
In the method of the present invention, when the cathode is formed by a sputtering method, the composition of the cathode material can be easily controlled. However, since the sputtered particles have momentum in various directions, when a wire having a circular cross section is used as a mask, a cathode is formed around the circular cross section of the wire, and a predetermined interval between adjacent cathode line patterns is formed. May not be maintained. In that case, as shown in FIG. 3, it is effective to use a plurality of sets of two contacting wires as a mask. As shown in FIG. 3A, a plurality of sets of wires are arranged on the organic EL light emitting layer, and a cathode material is deposited by a sputtering method to form a cathode having a line pattern at least with an interval of the wire thickness r. (See FIG. 3B). When using two wires in contact as a mask, a heat-resistant metal wire 5 having a thickness capable of realizing a predetermined cathode interval can be used as a mask, but preferably has a thickness of 15 μm to 50 μm, more preferably 30 μm. Wire can be used.
[0024]
The second embodiment of the present invention is a system for manufacturing an organic EL device by laminating an anode, an organic EL light emitting layer, and a cathode on a substrate, and holding the substrate on which the anode and the organic EL light emitting layer are formed. A substrate holder, a supply source of a cathode material, a mask sending means for sending a plurality of refractory metal wires as a mask between the substrate holder and the supply source, and a mask for winding up the mask This is a system for manufacturing an organic EL element including a winding roll.
[0025]
FIG. 4 shows an example of a system for manufacturing an organic EL device of the present invention. FIG. 4A is a front view, and FIG. 4B is a top view as viewed from the supply source 18 side. The system comprises a substrate holder 12 (substrate holding means) for holding a substrate 11, a supply source 18 for supplying a cathode material, and a plurality of refractory metal wires 13 between the substrate holding means and the supply source. It has a wire sending roll 14 (mask sending means) for sending out a mask to be formed, and a wire winding roll 15 (mask winding means) for winding the wire. Further, the configuration of FIG. 4 has guide mechanisms 16 and 17 for maintaining a plurality of heat-resistant metal wires 13 at predetermined intervals.
[0026]
When manufacturing a top emission type organic EL device, the substrate 11 is the substrate 1 on which the lower anode 2 and the organic EL light emitting layer 3 are formed in advance. When a bottom emission type organic EL device is manufactured, the substrate 11 is a substrate on which at least a color conversion filter layer for fluorescent color conversion, a lower anode, and an organic EL light emitting layer are laminated.
[0027]
The substrate holder 12 holds the substrate 11 and is located at an appropriate position with respect to the supply source 18 of the cathode material. The holding of the substrate 11 is performed by a mechanical clamp. The substrate holder 12 may have a vertical movement mechanism including an actuator 19 in order to bring the substrate 11 into close contact with a mask made of a plurality of heat-resistant metal wires 13. Further, the substrate holder 12 may have a peripheral mask (not shown) for preventing unnecessary deposition of the cathode material on the peripheral portion of the substrate.
[0028]
The mask sending means can send out the plurality of heat-resistant metal wires 13 in a predetermined direction in a direction intersecting with the sending direction and in parallel with each other, and can give an appropriate tension to the wires. And any means known in the art. Preferably, it is a wire delivery roll 14 wound with a plurality of wires. The roll may be attached to a rotating mechanism (a motor, a step motor, or the like) to serve as a drive roll for feeding a predetermined amount of wire and applying tension to the wire. Alternatively, when the wire take-up roll 15 functions as a drive roll with a rotation mechanism attached thereto, the wire delivery roll 14 is a driven roll equipped with a rotation suppressing unit using a frictional force or the like to apply tension to the wire. It may be. Further, the wire delivery roll 14 may be a pulley-shaped one provided with grooves for accommodating a plurality of heat-resistant metal wires 13 on the surface thereof.
[0029]
The mask winding means is capable of winding a plurality of heat-resistant metal wires 13 which are arranged and sent out at predetermined intervals and can apply an appropriate tension to the wires. Any of the means described may be used. Preferably, it is a wire winding roll 15 around which a plurality of wires can be wound. A drive roll for attaching the roll to a rotating mechanism (a motor, a step motor, or the like), winding the wire by a predetermined amount, and applying tension to the wire may be used. Alternatively, when the wire feeding roll 14 is provided with a rotating mechanism and functions as a driving roll, the wire winding roll 15 uses a low-torque winding motor and a frictional force to apply tension to the wire. A driven roll to which rotation suppression means is attached may be used. Further, the wire winding roll 15 may be a pulley-shaped one having a groove on its surface for accommodating a plurality of heat-resistant metal wires 13.
[0030]
The wire feeding roll 14 and the wire winding roll 15 may be fixed rolls, or may be installed so as to be able to move up and down in order to bring the mask made of the wire 13 into close contact with the substrate.
[0031]
In order to align the plurality of heat-resistant metal wires 13 at a predetermined interval, guides 16 and 17 may be used separately from the mask sending means. For example, the guides 16 and 17 can adopt a configuration known in the art such that the plurality of wires 13 pass through recesses provided at predetermined intervals. The guides 16 and 17 may be fixedly provided at predetermined positions. Alternatively, when the wire feeding roll 14 and the wire winding roll 15 are installed so as to be able to move up and down, it is preferable to be installed so as to be able to move up and down correspondingly. Further, wire guides (not shown) having convex portions provided at predetermined intervals may be provided to the guides 16 and 17 to fix the wires 13. In addition to this configuration, the guides 16 and 17 can be installed so as to be movable in the left-right direction, and tension can be applied to the guides 16 and 17 and the wire held between the wire holders.
[0032]
The wire feeding roll 14, the wire winding roll 15, and the guides 16 and 17 are arranged to align a plurality of sets of two contacted wires at a predetermined interval and to apply tension to the wires. Can be taken.
[0033]
Source 18 of the cathode material may be a deposition source using resistance heating, electron beam heating, arc discharge or laser heating, or a sputter source, such as a sputter target, known in the art. When the sputtering method is used, a collimator (not shown) may be arranged between the supply source 18 and the mask made of the wires 13 so as to increase the number of sputter particles of the momentum component which is perpendicularly incident on the substrate surface. When forming a cathode in which a plurality of materials are stacked, the supply source 18 may include a plurality of evaporation sources or sputtering sources.
[0034]
As described above, when a wire is used as a mask, the cathode material also deposits on the wire, so it is necessary to replace and clean after using the wire a predetermined number of times. In the organic EL device manufacturing system of the present invention, after performing a predetermined number of times of manufacturing, a predetermined amount of wire is sent out from the mask sending means, and an operation of winding the corresponding amount by the mask winding means is performed. The wire can be used as a mask. This reduces the required number of mask replacements and cleanings and reduces system downtime, thereby providing higher throughput. Further, in the present invention, since the heat-resistant metal wire 13 is used as a mask, cleaning can be performed by heating the wire in another vacuum chamber. Therefore, it is not necessary to use a chemical for cleaning, which is effective for simplifying the process and reducing waste.
[0035]
According to the method of the present invention, an EL display in which a large number of organic EL light emitting elements are arranged in a matrix can be manufactured. The EL display may employ a top emission system for extracting light to the side opposite to the substrate, or a bottom emission system for extracting light to the side of the substrate.
[0036]
FIG. 5 shows an example of a top emission type organic EL display. An organic EL element including a lower anode 22, an organic light emitting layer 23, and an upper transparent cathode 24 is formed on a substrate 21. At this time, the upper transparent electrode 24 is formed on the substrate 21 provided with the lower electrode 22 and the organic light emitting layer 23 by using the method of the present invention. The lower anode 22 and the upper transparent electrode 24 are formed in line patterns orthogonal to each other. On the other hand, a desired color conversion filter layer is formed on the transparent substrate 32. In FIG. 5, blue, green, and red color conversion filter layers are formed, the blue conversion filter layer is constituted by a blue color filter layer 26B, and the green and red conversion filter layers are respectively color filter layers 26G and 26G. 26R and a layered structure of the color conversion layers 27G and 27R. A black mask 33 is formed between the color conversion filter layers. Next, a protective layer 28 is formed on the color conversion filter layer and the black mask 33, and a passivation layer 29 is formed so as to cover the above layers, thereby obtaining a color conversion filter. Next, the organic EL element and the color conversion filter are aligned and adhered while forming the filler layer 30 therebetween, and finally, the peripheral portion is sealed with the sealing resin 31 so that An EL display is obtained.
[0037]
FIG. 6 shows an example of a bottom emission type organic EL display. A desired color conversion filter layer is formed on the transparent substrate 32. Also in the present embodiment, blue (26B), green (26G, 27G) and red (26R, 27R) color conversion filter layers are formed, and the configuration is the same as that of the top emission type. A black mask 33 is formed between the color conversion filter layers. Next, a protective layer 28 is formed on the color conversion filter layer and the black mask 33, and a passivation layer 29 is formed so as to cover the above layers. Then, an organic EL element including the transparent electrode 34, the organic light emitting layer 23, and the upper electrode 35 is formed thereon. At this time, the upper transparent electrode 35 is formed on the transparent substrate 21 provided with the layers up to the organic light emitting layer 23 by using the method of the present invention. The transparent electrode 34 and the upper electrode 35 are formed in line patterns orthogonal to each other. Finally, the entire structure is sealed using the filler 30, the sealing resin 31, and the sealing substrate 36 to obtain an organic EL display.
[0038]
【Example】
(Example 1)
A lower anode 2 having a line pattern with a width of 300 μm and an interval of 30 μm and made of Al having a thickness of 300 nm and IZO (InZnO) having a thickness of 200 nm was formed on a glass substrate 1. Al is effective in efficiently emitting light by reflecting light emitted from the organic light emitting layer and reducing electric resistance. In addition, IZO, which is a material having a large work function, is useful for efficiently injecting holes into the organic EL light emitting layer.
[0039]
The substrate 1 on which the lower anode 2 is formed is mounted in a resistance heating vapor deposition apparatus, and a hole injection layer, a hole transport layer, an organic light emitting layer, and an electron injection layer are sequentially formed without breaking vacuum to form an organic EL light emitting device. Layer 3 was formed. During film formation, the internal pressure of the vacuum chamber was ^-4 The pressure was reduced to Pa. The hole injection layer was formed by laminating copper phthalocyanine (CuPc) to a thickness of 100 nm. As the hole transport layer, 4,4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (α-NPD) was laminated to a thickness of 20 nm. The organic luminescent layer was formed by laminating 4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) biphenyl (DPVBi) to a thickness of 30 nm. As the electron injection layer, aluminum tris (8-quinolinolate) (Alq) was laminated to a thickness of 20 nm.
[0040]
Next, the substrate 11 on which the lower anode 2 and the organic EL light-emitting layer 3 were formed was attached to a substrate holder 12 of an organic EL device manufacturing system. The system comprises a substrate holder 12 attached to an actuator 19 in a vacuum chamber. It is provided with a plurality of tungsten wires 13 (60 μm in diameter), a wire feeding roll 14 for feeding the wires, a wire winding roll 15, guides 16 and 17, and an evaporation source and a sputtering source 18. A plurality of wires 13 were aligned in parallel with a direction perpendicular to the line pattern of the lower anode 2 at a distance of 300 μm by the guides 16 and 17. Further, a tension of 10 N was applied to the wire by the wire feeding roll 14 and the wire winding roll 15.
[0041]
Next, the substrate holder 12 is moved by the actuator 19 so that the substrate 11 is brought into close contact with the mask made of the wire 13, and the internal pressure of the vacuum chamber is reduced to 1 × 10 ^-4 The pressure was reduced to Pa. Mg / Ag was supplied from an evaporation source, and a 2 nm-thick Mg / Ag layer was laminated. Then, IZO was supplied from a sputtering source to form an IZO layer having a thickness of 200 nm, and a transparent cathode 4 having a line pattern having a width of 300 μm and an interval of 30 μm was formed. Thereafter, the substrate holder 12 was moved away from the wire 13 to the mounting position by the actuator 19, and the substrate 11 on which the transparent cathode 4 was formed was taken out.
[0042]
The mask composed of a plurality of wires 13 was sent and wound up every time the transparent cathode was formed 20 times.
[0043]
On the other hand, after a blue filter material (Fuji Hunt Electronics Technology: Color Mosaic CB-7001) is applied on a transparent (glass) substrate by spin coating, patterning is performed by photolithography, and a line pattern having a film thickness of 10 μm is formed. did.
[0044]
Using the same color filter material system, red and green color filter layers 6G and 6R are applied on the transparent substrate by spin coating, and then patterned by photolithography to form a 1.5 μm-thick line pattern. .
[0045]
Coumarin 6 (0.7 parts by weight) as a green fluorescent dye was dissolved in 120 parts by weight of a solvent, propylene glycol monoethyl acetate (PGMEA). 100 parts by weight of a photopolymerizable resin “V259PA / P5” (trade name, Nippon Steel Chemical Co., Ltd.) was added and dissolved to obtain a coating solution. This coating solution was applied on a green color filter layer on a transparent substrate by a spin coating method, and was patterned by a photolithographic method to form a line pattern having a film thickness of 10 μm.
[0046]
Coumarin 6 (0.6 parts by weight), Rhodamine 6G (0.3 parts by weight), and Basic Violet 11 (0.3 parts by weight) as red fluorescent dyes are dissolved in 120 parts by weight of propylene glycol monoethyl acetate (PGMEA) as a solvent. I let it. 100 parts by weight of a photopolymerizable resin “V259PA / P5” (trade name, Nippon Steel Chemical Co., Ltd.) was added and dissolved to obtain a coating solution. This coating solution was applied on the red color filter layer of the substrate by spin coating, and was patterned by photolithography to form a line pattern having a film thickness of 10 μm.
[0047]
A black mask (1.5 μm in thickness) was formed between the color conversion filter layers for each color. First, as a black mask having high thermal conductivity, a chromium oxide layer having a thickness of 500 nm was formed on the wall surface of the color conversion filter layer by a sputtering method using a mask capable of forming a lattice pattern. Next, an SiN film was formed around the R, G, and B sub-pixels to have the same thickness by a sputtering method using the same mask. The pixel pitch is 0.3 × 0.3 mm, and the shape of each color sub-pixel is 0.1 × 0.3 mm.
[0048]
On the upper surface of the color conversion filter layer, ZPN1100 (manufactured by ZEON Japan) was applied by spin coating so that the thickness from the surface of the color conversion filter layer became 3 μm, to form a protective layer. Then, as the passivation layer 9, SiON is formed by sputtering. _x A film was deposited to a thickness of 300 nm to obtain a color conversion filter substrate.
[0049]
The substrate on which the lower anode, the organic EL light emitting layer, and the upper transparent cathode thus obtained were formed and the color conversion filter substrate were bonded with a UV-curable sealing resin 11 to obtain an organic EL display. At this time, the space between the two substrates was filled with a material such as silicone gel as the filler layer 10.
[0050]
(Example 2)
Example 1 was repeated except that a plurality of sets of two tungsten wires (thickness 30 μm) were used instead of the plurality of wires 13 (thickness 60 μm). The formed upper cathode 4 had a line pattern having a width of 300 μm and an interval of 30 μm.
[0051]
(Example 3)
The tungsten wire 13 used as a mask in Example 1 was removed from the system. The wire was placed in another vacuum chamber and the vacuum chamber was ^-4 The cathode material laminated on the wire was cleaned by reducing the pressure to Pa and heating to 1100 ° C. The cleaned tungsten wire could be reattached to the system of the present invention and used as a mask.
[0052]
【The invention's effect】
When a heat-resistant metal wire is used as a mask as in the present invention, it is possible to apply a high tension to the wire, so that when arranging a plurality of wires, it is possible to accurately maintain a predetermined interval. . Further, even when radiant heat is applied as compared with a polymer resin or other metals, no distortion occurs, and a separated electrode having a predetermined shape can be formed. Furthermore, since the cathode material deposited on the wire can be removed by heating under reduced pressure, the elimination of the necessity of cleaning with chemicals can simplify the process and reduce waste.
[0053]
Further, in the organic EL device manufacturing system of the present invention, after performing a predetermined number of times of manufacturing, an operation of sending a predetermined amount of wire from the mask sending means and winding the corresponding amount by the mask winding means is performed. Thus, a new wire can be used as a mask. This reduces the required number of mask replacements and cleanings and reduces system downtime, thereby providing higher throughput.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a schematic view showing a method for manufacturing an organic EL element using a conventional insulating partition.
FIG. 2 is a schematic view illustrating a method for manufacturing an organic EL element using a plurality of heat-resistant metal wires as a mask. (A) is a diagram showing a state where a plurality of heat-resistant metal wires are arranged on an organic EL light emitting layer, and (b) is a diagram showing a state where an upper cathode is formed.
FIG. 3 is a schematic view showing a system for manufacturing an organic EL element using a plurality of sets of two contacting heat-resistant metal wires as a mask. (A) is a figure which shows the state which arrange | positioned two sets of two heat-resistant metal wires which contacted on the organic EL light emitting layer, and (b) is a figure which shows the state in which the upper cathode was formed.
FIGS. 4A and 4B are schematic views showing a system for manufacturing an organic EL element using a heat-resistant metal wire as a mask, wherein FIG. 4A is a front view and FIG. 4B is a top view.
FIG. 5 is a schematic view showing a top emission type organic EL display produced by the method of the present invention.
FIG. 6 is a schematic view showing a bottom emission type organic EL display produced by the method of the present invention.
[Explanation of symbols]
1,21,51 substrate
2, 22, 52 Lower anode
3, 13, 53 Organic EL light emitting layer
4, 14, 54 Upper cathode
5 wires
11 Substrate
12 Substrate holder
13 wires
14 Wire delivery roll
15 Wire take-up roll
16, 17 Guide
18 Source
19 Actuator
26R, 26G, 26B Color filter layer (red, green, blue)
27R, 27G color conversion layer (red, green)
28 Protective layer
29 Passivation layer
30 filler layer
31 sealing resin
32 transparent substrate
33 Black Mask
34 transparent electrode
35 Upper electrode
36 sealing substrate

Claims

基板上にラインパターンを有する陽極を形成する工程と、
陽極を形成した前記基板上に有機ＥＬ発光層を形成する工程と、
マスクとして複数本の耐熱性金属のワイヤを用いて、有機ＥＬ発光層上に前記陽極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンを有する陰極を形成する工程と
を具えたことを特徴とする有機ＥＬ素子の作製方法。Forming an anode having a line pattern on the substrate,
Forming an organic EL light emitting layer on the substrate on which the anode has been formed,
Forming a cathode having a line pattern extending in a direction perpendicular to the line pattern of the anode on the organic EL light-emitting layer using a plurality of heat-resistant metal wires as a mask. A method for manufacturing an EL element.

前記耐熱性金属は、タングステン、タンタルおよびモリブデンからなる群から選択されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。The method according to claim 1, wherein the heat-resistant metal is selected from the group consisting of tungsten, tantalum, and molybdenum.

前記陰極を形成する工程は、蒸着またはスパッタにより実施されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。2. The method according to claim 1, wherein the step of forming the cathode is performed by vapor deposition or sputtering.

前記マスクは、２本の前記耐熱性金属ワイヤを接触させたものであることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子の作製方法。The method for manufacturing an organic EL device according to claim 1, wherein the mask is formed by bringing the two heat-resistant metal wires into contact with each other.

基板上に陽極、有機ＥＬ発光層および陰極を積層することにより有機ＥＬ素子を作製するシステムにおいて、
陽極および有機ＥＬ発光層を形成された基板を保持する基板ホルダと、
陰極材料の供給源と、
マスクとして複数本の耐熱性金属のワイヤを前記基板ホルダと前記供給源との間に送り出すためのマスク送出手段と、
該マスクを巻き取るためのマスク巻取ロールと
を具えたことを特徴とする有機ＥＬ素子の作製システム。In a system for producing an organic EL device by laminating an anode, an organic EL light emitting layer and a cathode on a substrate,
A substrate holder for holding a substrate on which the anode and the organic EL light emitting layer are formed;
A source of cathode material;
Mask sending means for sending a plurality of heat-resistant metal wires as a mask between the substrate holder and the supply source,
A system for manufacturing an organic EL device, comprising a mask winding roll for winding the mask.

前記耐熱性金属は、タングステン、タンタルおよびモリブデンからなる群から選択されることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子の作製システム。The system according to claim 5, wherein the heat-resistant metal is selected from the group consisting of tungsten, tantalum, and molybdenum.

前記供給源は、蒸着源またはスパッタターゲットであることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子の作製システム。6. The system according to claim 5, wherein the supply source is a deposition source or a sputter target.

前記マスク送出手段は、複数組の２本の前記耐熱性金属ワイヤを接触させたものを送出することを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子の作製システム。The system according to claim 5, wherein the mask sending unit sends a plurality of sets of the two heat-resistant metal wires in contact with each other.