JP2003531085A - 燃料プロセッサ - Google Patents

燃料プロセッサ

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JP2003531085A
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gas shift
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ヘンドリク・マルティヌス・ヴェンティンク
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Shell Internationale Research Maatschappij BV
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Abstract

(57)【要約】 炭化水素燃料を水素及び二酸化炭素へ転化するための簡易な燃料プロセッサであり、炭化水素燃料を一酸化炭素と水素とを含む生成ガスへと転化するための炭化水素転化領域（５）、水−ガスシフト転化反応に好適である触媒を含む水−ガスシフト反応領域（６）、水−ガスシフト転化反応に好適である触媒を含む水−ガスシフト反応補助領域（７）、及び一酸化炭素除去領域（８）を連続的に含む該燃料プロセッサ。本発明は、さらにそのような燃料プロセッサ及び燃料電池を含む燃料電池システム、並びにこのような燃料プロセッサ又はそのような燃料電池システムの使用に関する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、炭化水素燃料を水素及び一酸化炭素へ転化するための燃料プロセッ
サに関する。本発明は、さらにこのような燃料プロセッサ、燃料プロセッサと燃
料電池とを含む集合体、並びにそのような集合体の使用に関する。
【０００２】 燃料電池技術は種々の小規模な適用のために現れたので、燃料電池内で酸化さ
れ電気を発生させるための水素を提供するために、炭化水素燃料を水素リッチな
ガスに転化することができる比較的小さな燃料プロセッサの必要性がある。特に
燃料電池パワーの乗用車用における水素のオンボード（ｏｎ−ｂｏａｒｄ）製造
並びに熱及び力を発生させるための家庭のシステムのために、コンパクトな燃料
プロセッサが必要とされる。 小規模な適用のための有望な燃料電池は、プロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池
である。このタイプの燃料電池の触媒は一酸化炭素により毒されるので、ＰＥＭ
電量電池に供給されるべき水素リッチガスの一酸化炭素濃度は、１００ｐｐｍ未
満、好ましくは５０ｐｐｍ未満又はより好ましくは２０ｐｐｍ未満でなければな
らない。
【０００３】 炭化水素燃料の水素及び一酸化炭素への転化のための最近提唱される燃料プロ
セッサは、スチーム改質、部分酸化又はそれらの組み合わせである。参考文献と
して例えばＷＯ９９／４８８０５があり、ここで、スチーム改質及び部分酸化を
組み合わせて、炭化水素から水素を接触的に発生させるための方法が開示される
。 しかし、スチームリフォーマ又は部分酸化領域の生成ガスの一酸化炭素濃度は
、ＰＥＭ燃料電池における直接的な転化のためには高すぎる。それゆえ一酸化炭
素は、水−ガスシフト反応の手段により、二酸化炭素に転化される、 ＣＯ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋Ｈ2 続けて、残った一酸化炭素は、反応 ＣＯ＋１／２Ｏ2 →ＣＯ2 による選択的な酸化、又は反応 ＣＯ＋３Ｈ2 →ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ によるメタン化のいずれかにより取り除かれる。
【０００４】 一酸化炭素含有水素含有ガスの発生、水−ガスシフト転化及び一酸化炭素の選
択的な酸化が統合された燃料プロセッサは、当業界で公知である。 ＥＰ ８６１ ８０２において、液体供給物加熱、蒸発、スチーム超加熱、改
質、シフト反応、選択的なＣＯ酸化及び接触的燃焼部分が統合された燃料リフォ
ーミング装置が開示される。装置の異なる部分は平板熱交換エレメントにより構
成される。特にミス操作が生じたときの突然の圧力上昇時のガス漏れを防ぐため
に、平板熱交換エレメントの使用は、高品質の表面仕上げ及びシーリングを必要
とする。 部分酸化及び／又はスチーム改質のための反応領域並びに水−ガスシフト転化
及び残留する一酸化炭素の除去のための接触反応領域が、好ましくは単一の反応
器内に統合されているコンパクトな燃料プロセッサを提供することが本発明の目
的である。本発明の他の目的は、突然の発火からの被害を容易に阻止できる安全
な燃料プロセッサを提供することである。さらに本発明の別の目的は、周囲への
ガスの漏れを最小化するためのシーリングの数を最少化することである。さらな
る目的は、低コストで、好ましくは大量生産された部品により製造されることが
できる燃料プロセッサを提供することである。
【０００５】 従って、本発明は請求項１に規定されるような、水素及び二酸化炭素を製造す
るための燃料プロセッサに関する。 本発明の燃料プロセッサを参考として概略図１〜３に表す。該図は一定比例に
て描かれてはいない。
【０００６】 図１に示される燃料プロセッサは、内殻２及び外殻３の間に第一流路４が規定
される内殻２及び外殻３からなる二重壁の円柱状側壁を有する容器１を含む。容
器１内において、炭化水素燃料の第一生成ガスへの接触部分酸化するための炭化
水素転化領域５、第一生成ガスの第二生成ガスへの水−ガスシフト転化のための
環状の水−ガスシフト反応領域６、第二生成ガスの第三生成ガスへの水−ガスシ
フト転化のための環状水−ガスシフト反応補助領域７、及び第三生成ガスにおけ
る一酸化炭素の選択的な酸化用触媒を含む環状の一酸化炭素除去領域８を含む。
【０００７】 炭化水素転化領域５の入口９は、第一流体流路４の出口１０と流動可能に連結
する。 環状の水−ガスシフト反応領域６は、水供給導管１２が進出するエバポレータ
１１の周りに配置される。エバポレータ１１は蒸気用の出口１３を有する。
【０００８】 容器１中には、さらに、 − 炭化水素転化領域５の出口１５から、エバポレータ１１及びその蒸気用の出
口１３に沿って、水−ガスシフト反応領域６の入口１６まで延びる第二流体流路
１４、 − 水−ガスシフト反応領域６の出口１８から、容器１の側壁の内殻２の内部表
面に沿って、水−ガスシフト反応補助領域７を経由し、一酸化炭素除去領域８の
入口２２へ延びる第三流体流路１７であり、冷却器２３の温かい側（ｗａｒｍ
ｓｉｄｅ）を通って延びるように冷却器２３の一部を含む該流体流路１７、 − 一酸化炭素除去領域８の出口２５から容器の出口２６まで延びる第四流体流
路２４、 を含む。
【０００９】 第一流体流路４は、通常の操作中に炭化水素転化領域５のための反応体が通っ
て供給される入口２７を有する。図１の具体例において、容器１は２重の壁であ
り、そして環状の第一流体流路４は側壁の内殻２及び外殻３の間で規定される。
その代わりに、容器１は単一の側壁及びその側壁の外側に位置するらせん状導管
により規定される第一流体流路を有することができる。
【００１０】 好ましくは、内殻２及び外殻３の間で規定される環状の第一流体流路４は、炭
化水素転化領域５の入口９と流動可能に連絡する出口と導管の逆側の入口９を有
するらせん状導管（図示せず）を含む。それゆえ、炭化水素転化領域のための反
応体、例えば炭化水素燃料及び分子状酸素含有ガスは、炭化水素転化領域５内に
別々に供給される。らせん状導管の出口は、環状の第一流体流路４内に、第一流
体流路４の出口から数種の距離にて、反応体が第一流体流路４の下流部分にて直
ちに混合できるように位置することができる。
【００１１】 炭化水素転化領域５は、炭化水素燃料を水素と一酸化炭素とを含む第一生成ガ
スへと転化するために好適である。この領域は、炭化水素燃料の接触又は非接触
部分酸化及び／又はスチーム改質のための領域であることができる。炭化水素転
化領域が吸熱反応用の領域である場合、例えばスチーム改質は、その反応のため
に熱を供給するためのソースは、燃料プロセッサ内に導入されなければならない
。必要とされる熱は、例えば接触バーナーにより提供され、そこで燃料プロセッ
サと連結する燃料電池のオフガスが酸化される。 好ましくは、炭化水素転化領域は接触部分酸化領域である。接触部分酸化反応
において、燃料及び酸素含有ガスの混合物は好適な触媒と接触し、そして発熱反
応にて一酸化炭素及び水素の混合物へ転化される。燃料が炭化水素である場合は
、反応は以下の通りである。 Ｃn Ｈ2n+2 ＋ １／２n Ｏ2 → ｎＣＯ ＋ （ｎ＋１）Ｈ2
【００１２】 接触部分酸化方法及びこの方法のために好適な触媒は、例えばＥＰ ６２９
５７８、ＥＰ ７７３ ９０６及びＷＯ ００／００４２６により当業界におい
て公知である。触媒は通常は、触媒活性金属及び随意に促進剤を備える触媒キャ
リアの固定された配置である。触媒キャリアは耐火性酸化物、金属、又はそれら
の組み合わせである。好適な固定配置は、触媒キャリア粒子の固定床、フォーム
又はハニカムのようなセラミック又は金属モノリス構造、金属ワイヤ又はガーゼ
の配列、或いはそれらの組み合わせである。
【００１３】 図１に表される具体例において、炭化水素転化領域は、炭化水素燃料の部分酸
化用に好適な触媒活性金属を備えるセラミックフォームの形で、触媒２８を含む
。 炭化水素転化領域５は、容器１の内部か又は容器の外側に備え付けられる。好
ましくは、炭化水素転化領域は、図１に表された具体例のように鉛直な容器１の
頂部内又は頂部付近に、より好ましくは容器の頂部に配置される。炭化水素転化
領域の入口は、好ましくはその上端に位置する。
【００１４】 図１に示された本発明の燃料プロセッサの通常の操作中に、炭化水素燃料及び
分子状酸素含有ガス、好ましくは空気は入口２７を経由して装填され、そして第
一流体流路４を通って炭化水素転化領域５へ流れる。炭化水素燃料は、炭化水素
及び／又は酸素化物のようなガス状又は液体燃料であることができる。触媒２８
に接触するときに燃料はガス状である。それゆえ、液体燃料が使用された場合、
それは第一流体流路４内で蒸発される。好ましい炭化水素燃料は、メタン、天然
ガス、エタン、プロパンのようなガス状炭化水素及び液化石油ガス（ＬＰＧ）で
ある。
【００１５】 炭化水素転化領域５の入口９において、反応体の混合物の温度は、通常、２５
０〜４００℃の範囲である。場合によっては、スチームのようなさらなる反応体
がさらなる導管（図示せず）又は第一流体流路４を通って供給される。 炭化水素燃料は、一酸化炭素及び水素を含む第一生成ガスに部分的に酸素化さ
れ、通常は触媒２８の出口１５において７５０〜１１００℃の範囲の温度を有す
る。燃料としてメタンが使用される場合は、第一生成ガス中の一酸化炭素濃度は
、乾燥生成ガスに基づいて典型的には１５〜２０容量％の範囲である。
【００１６】 第一生成ガスは第二流体流路１４を通って、水−ガスシフト反応領域６へ流れ
る。第二流体流路はエバポレータ１１及びその蒸気用出口１３に沿って延びるの
で、熱い第一生成ガスは、エバポレータ１１内の水の蒸発の原因となり、第一生
成ガスの冷却を生じ、そして水蒸気は第一生成ガスとともに水−ガスシフト反応
領域６へ流れる。 図１の具体例において、エバポレータ１１は、水供給導管１２が内部に進出す
る２つの壁３０、３１間の水リザーバ２９を規定する二重壁の容器の形体である
。水リザーバ２９は、その上端において蒸気用の環状の出口１３を有する。
【００１７】 水−ガスシフト反応領域６に入るガスの温度は、導管１２を通るエバポレータ
１１への水供給を調整することにより所望の温度に調整される。 第一生成ガス中の一酸化炭素の一部は、水−ガスシフト反応領域６中で、水蒸
気を使用して二酸化炭素及び水素へとシフトされる。この反応領域６はエバポレ
ータ１１の周りに配置され、そして水−ガスシフト用に好適な環状固定配置形態
の触媒３２を含む。このような触媒は公知である。 水−ガスシフト転化は発熱反応である。触媒３２の固定配置が内部で冷却され
ない好ましい具体例において、触媒を出るガスの温度は、触媒に入るガスの温度
よりも高い。
【００１８】 好ましくは、水−ガスシフト反応領域６は、高温の水−ガスシフト反応用の領
域である。この反応用の触媒は、当業界で公知である。典型的には、これらの触
媒は促進されたクロム−鉄酸化物触媒である。反応は、典型的には３００〜５０
０℃で操作する。典型的には、水−ガスシフト反応領域６の入口１６におけるガ
スの温度は、３００〜４５０℃、好ましくは３５０〜４００℃の範囲であり、そ
して出口１８にて触媒３２を出るガス、すなわち第二生成ガスの温度は、典型的
には３５０〜５３０℃、好ましくは４００〜４８０℃である。第二生成ガス中の
一酸化炭素濃度は、通常、乾燥生成ガスに基づき２〜５容量％の範囲である。
【００１９】 第二生成ガスは、水−ガスシフト反応領域６の出口１８から、容器１の側壁の
内殻２の内部表面に沿って延びる第三流路１７を通って、水−ガスシフト反応補
助領域７の入口１９へ流れる。第三流路１７は内殻２とプレート３４により規定
される環状空間３３を含む。環状空間３３内を流れる第二生成ガスは、第一流体
流路４を通って流れる炭化水素転化領域の反応体と向流熱交換関係にある。これ
は第二生成ガスの冷却を生じ、典型的には水−ガスシフト反応領域６の出口１８
における４００〜４８０℃の範囲における温度から、水−ガスシフト反応補助領
域７の入口１９における１８０〜２２０℃の範囲の温度までである。水−ガスシ
フト反応補助領域７の入口１９において所望の温度に到達するために必要な場合
は、容器１の側壁２、３におけるさらなる冷却が適用されることができる。
【００２０】 環状の水−ガスシフト反応補助領域７は、水−ガスシフト転化用、好ましくは
低温水−ガスシフト転化に好適な環状固定配置の形で、触媒３５を含む。低温シ
フト触媒は当業界 で公知であり、そして典型的にはアルミナ上に支持される銅
−亜鉛触媒である。 この領域７において、第二生成ガス中に残存する一酸化炭素の一部は、残留す
る水を用いて二酸化炭素へ水−ガスシフトされる。反応は典型的には１９０〜２
４０℃で操作される。断熱的な温度増加のために、水−ガスシフト反応補助領域
の流出物、第三生成ガスの温度は、水−ガスシフト反応補助領域７の出口２１に
おいて、典型的には２１０〜２７０℃の範囲である。第三生成ガス中の一酸化炭
素濃度は、乾燥生成ガスに基づき、典型的には０．１〜０．６容量％の範囲であ
る。
【００２１】 第三生成ガスは、水−ガスシフト反応補助領域７の出口２１から一酸化炭素除
去領域８の入口２２へ流れる。水−ガスシフト反応補助領域７の出口２１と一酸
化炭素除去領域８の入口２２との間において、流体流路１７は冷却器２３を含む
。冷却器２３は、冷却剤用の入口３８及び出口３９を有する冷却剤回路３７を取
り囲む環状空間３６、すなわち冷却器の温かい側を含む。環状空間３６は流体流
路１７の一部を形成する。好ましくは、冷却器２３は容器１の中央に配置される
。図１の具体例において、冷却器２３は水供給導管１２を取り囲んでいる。その
代わりに、冷却器の冷たい側は、水供給導管１２により形成されることができる
。 典型的には、第三生成ガスは水−ガスシフト反応補助領域７の出口２１におけ
る２１０〜２７０℃の範囲の温度から、一酸化炭素除去領域の入口２２における
１２０〜１７０℃の範囲の温度へ冷却される。
【００２２】 環状の一酸化炭素除去領域８は、触媒４０を、一酸化炭素の選択的な酸化に好
適な固定配置の形で含む。このような触媒は当業界で公知であり、そして通常、
耐火性酸化物触媒 キャリア上の１種又はそれ以上の貴金属を含む。触媒の好適
な固定配置は、触媒粒子、すなわち貴金属を備える触媒キャリア粒子の固定床、
或いは触媒を被覆したセラミック又は金属モノリス構造であることができる。通
常の操作において、第三生成ガス中に残留する一酸化炭素は、この領域中で選択
的に二酸化炭素へ酸化され、１００ｐｐｍｖ未満、好ましくは５０ｐｐｍｖ未満
、より好ましくは２０ｐｐｍｖ未満の一酸化炭素濃度を有する流出液を得る。こ
の反応に必要な分子状酸素含有ガス、通常は空気は、一酸化炭素除去領域８の入
口２２に流動可能に連絡する出口４２を有する供給導管４１を通り、一酸化炭素
除去領域８中に供給される。空気を触媒４０を接触させる前に第三生成ガスと良
好に混合することを達成するために、空気供給導管４１の出口４２は冷却器２３
内の環状空間３６内に、図１の具体例に表されるように配置されることが好まし
い。
【００２３】 選択的な酸化反応の操作温度は、典型的には１００〜２００℃である。理想的
には、最適な選択性を達成するために、領域８内の温度はできる限り一定に維持
される、すなわち触媒の固定配置内の急激な温度勾配が最小化される。それゆえ
、領域８の触媒４０の固定配置は発熱の選択的酸化反応において生成される熱を
除去できるフランジ４３上に取り付けられることが好ましい。図１に表される具
体例において、フランジ４３は冷却器２３の冷却水により冷却される。フランジ
４３は、さらなる冷却手段を備えることができる。これが熱除去を容易化するた
めに、フランジ４３は容器１の外側に、例えば図１に表されるように容器の底に
配置されることが好ましい。 好ましくは、領域８内の温度勾配を最小化するために、領域８の触媒の固定配
置は、触媒を備える触媒支持体として金属フォームを含み、より好ましくは触媒
は金属フォーム上に被覆される。
【００２４】 好ましくは、操作窓を広げるために、特に処理量については、領域８は、一酸
化炭素の選択的な酸化のための連続して配置される２種の触媒床を含む。図２に
表される領域８の具体例において、図１に表されるような触媒４０の固定配置は
、ここでは別々の触媒床４４及び４５により描かれる。燃料プロセッサは分子状
酸素含有ガス、好ましくは空気を第二触媒床４５に供給するための第二供給導管
４６を含む。第二供給導管４６の出口４７は、第一触媒床４４の出口４９から第
二触媒床４５の入口５０へ延びる流体流路４８内に位置する。流体流路４８はら
せん状コイル５１を含み、流体流路の長さを増加させることができ、そしてそれ
により空気と第一触媒床４４の流出物との混合を改善する。
【００２５】 一酸化炭素除去領域が、連続的に配置され及びフランジ上に取り付けられた一
酸化炭素の選択的な酸化用の２種の触媒床を含む場合は、フランジは、有利には
熱を第一触媒床の流出物から、それが第二触媒床に入る前に除去するのに使用さ
れる。 図１に示される具体例において、本発明の燃料プロセッサの容器１は、水−ガ
スシフト反応領域６、水−ガスシフト反応補助領域７及び一酸化炭素除去領域８
を、連続的に、長手方向に含む。このような配置の利点は、通常の操作中に、温
度が容器の一方の側から他方の側へ、すなわち水−ガスシフト反応領域から一酸
化炭素除去領域へと減少し、それにより熱損失を最小化することである。
【００２６】 水−ガスシフト転化領域は発熱であり、そして領域６及び７の触媒は通常内部
で冷却されるので、これらの領域の出口の温度は入口のものよりも高い。上記好
ましい配置における容器の長手方向の一定の温度減少を維持するために、水−ガ
スシフト転化領域の入口は、水−ガスシフト反応補助領域の側部及び水−ガスシ
フト反応領域の出口は炭化水素転化領域の側部に位置することが好ましく、そし
て、水−ガスシフト反応補助領域の入口は一酸化炭素除去領域の側部及び水−ガ
スシフト反応補助領域の出口は水−ガスシフト反応領域の側部にあることが好ま
しい。
【００２７】 図３において、本発明の燃料プロセッサの第二の具体例を示す。図３において
、図１又は２に描かれた部分と類似する部分は、同じ参照番号を使用して参照さ
れる。図３に表された具体例は、容器が容器の中央に位置するフランジ４３によ
り２つの部分５２及び５３に分離される点で、図１に記載される具体例と異なる
。図３に表される具体例は、図１に示される具体例から出発し、処理量が゛もと
の値の約２倍まで増加しなければならない場合に、特に好適である。容器の側壁
のために同じ型が使用されることにより、２倍の能力を有するプロセッサが構成
される。 容器の第一部分５２は、内殻２及び外殻３間の第一流体流路４を規定する二重
の壁の側壁を有する。容器の第一部分５２は炭化水素転化領域５、水−ガスシフ
ト反応領域６、これはエバポレータ１１の周りに配置される、及び一酸化炭素除
去領域８の部分を含む。容器の第二部分５３は単一の側壁５４を有し、並びに水
−ガスシフト反応補助領域７及び一酸化炭素除去領域８の部分を含む。
【００２８】 図１に表された具体例と同じく、炭化水素転化領域のための反応体は第一流体
流路４を経由して、炭化水素転化領域５へ供給され、ここで第一生成ガスが形成
される。第一生成ガスは第二流体流路１４を経由し、エバポレータ１１及びその
蒸気用開口１３に沿って、水−ガスシフト反応領域６の入口１６へ流れ、ここで
第二生成ガスへと転化される。第二生成ガスは第三流体流路１７を経由して、水
−ガスシフト反応補助領域の入口１９へ流れる。第三流体流路１７は、側壁３の
内部表面３に沿って、フランジ４３を通り、水−ガスシフト反応補助領域７の入
口１９へ延びる。水−ガスシフト反応補助領域において、第二生成ガスは第三生
成ガスへと転化され、水−ガスシフト反応補助領域の出口２１から一酸化炭素除
去領域の入口２２へ流れる。
【００２９】 図３に表される具体例において、領域８は一酸化炭素の選択的な酸化用の２種
の触媒床４４、４５を有し、それぞれの床が床の第一部分４４ａ、４５ａ及び第
二部分４４ｂ、４５ｂ内に分離される。第一触媒床４４ａ、４４ｂは容器の第二
部分５３内に含まれ、第二床４５ａ、４５ｂは容器の第一部分５２内に含まれる
。通常の操作中に、第一触媒床４４の流出物は流路４８を経由して、第二触媒床
４５へ流れる。空気は、フランジ４３を通って延びる空気供給導管（図示せず）
を経由して第一触媒床４４の入口及び第二触媒床４５の入口５０へ供給される。
【００３０】 図１及び３に表される好適な具体例において、燃料プロセッサは、水−ガスシ
フト転化用の２種の反応領域、すなわち反応領域６及び７を含む。代わりに、燃
料プロセッサは接触水−ガスシフト転化のための単一の反応領域、好ましくは中
程度の温度シフト転化（ＭＴＳ）のための領域を含むことができる。好適なＭＴ
Ｓ触媒は当業界で公知である。 エバポレータの代わりに、本発明の燃料プロセッサは他の型のスチーム発生器
、例えば噴霧器（ｖａｐｏｒｉｓｅｒ）を含むことができる。スチーム発生器は
、本発明の燃料プロセッサの通常の操作中に、スチーム発生に必要な熱が、炭化
水素転化領域からの一酸化炭素と水素を含む生成ガスを用いた熱交換により提供
されるように配置される。
【００３１】 本発明の燃料プロセッサにおいて、水−ガスシフト反応領域、すなわち図１及
び３内の反応領域６の流出ガスは、第一流体流路、すなわち容器の側壁の中又は
外側における流路内の流体の流れとは逆に冷却される。図１及び３に表される好
適な具体例において、水−ガスシフト反応領域からの流出ガスは、炭化水素転化
領域、すなわち領域５のための反応体とは逆に冷却されることができる。その代
わりに、流出物は、異なる流体フローと逆に冷却されることができる。この場合
、第一流体流路４の出口１０は炭化水素転化領域５の入口９と流動可能に連結し
ないものと認められる。例えば、本発明の燃料プロセッサが燃料電池及び燃料電
池のオフガスを燃焼するためのバーナー後の触媒と組み合わせられる場合は、接
触アフターバーナーの煙道ガスを用いた熱交換により、炭化水素転化領域用の反
応体をプレヒートし、そして、第一流体流路を経由してアフターバーナーに供給
することにより、水−ガスシフト反応領域の流出物を冷却するために接触アフタ
ーバーナーに必要な空気を使用することが有利であり得る。
【００３２】 本発明の燃料プロセッサは、非常に簡単である。好ましくは、 容器の容量は最
大４０リットル、より好ましくは最大２５リットル、さらにより好ましくは最大
１５リットルである。その簡単さのために、熱損失は比較的低く、そして燃料プ
ロセッサの効率は１：５〜１：１０の範囲内におけるターンダウン比（ｔｕｒｎ
ｄｏｗｎ ｒａｔｉｏｏ）で一定のままであることが分かった。本明細書中で
効率とは、生成される水素のより低い加熱値（ＬＨＶ）のことであり、炭化水素
供給物のＬＨＶとは分けられる。
【００３３】 生成ガス、すなわち一酸化炭素除去領域の流出物の一酸化炭素濃度に逆に影響
することなしに、種々の反応領域間のガスの内部の漏れが許容されることが、本
発明の燃料プロセッサの利点である。異なる反応領域の配置は、第一生成ガスの
部分の水−ガスシフト反応補助領域への漏れ又は第二生成ガスの部分の一酸化炭
素除去領域への漏れが、燃料プロセッサの挙動に逆に影響しないようなものであ
る。結果として、燃料プロセッサの異なる部分間の耐ガス（ｇａｓ−ｔｉｇｈｔ
）シーリングが必要ではなく、そして燃料プロセッサは、例えば部品を一緒に単
純にプレスすることにより組み立てられることができる大量生産の深絞り部品か
ら構成されることができる。
【００３４】 さらに、本発明の燃料プロセッサの構成は、消炎領域が、炭化水素転化領域と
一方では水- ガスシフト反応領域の間に、並びに他方では水−ガスシフト反応補
助領域と一酸化炭素除去領域との間に存在するように構成される。内部側壁２と
プレート３４との間の環状空間３３は、消火領域（ｑｕｅｎｃｈｉｎｇ ｚｏｎ
ｅ）として作用する。さらに、一方では炭化水素転化領域及び水−ガスシフト反
応領域並びに他方では水−ガスシフト反応補助領域及び一酸化炭素除去領域は、
燃料プロセッサの内部により互いに幾分分離される区画内に含まれる。１つの区
画における望まない爆発の発生において、爆発のエネルギーは内部で分けられた
区画のゆがみにより吸収され、容器の側壁において減少された力を生じる。
【００３５】 本発明の燃料プロセッサは、炭化水素燃料を、一酸化炭素を１００ｐｐｍ未満
含む水素含有ガスに転化できるので、燃料電池、特にＰＥＭ燃料電池と組合せて
使用するのに好適である。それゆえ、本発明は上記燃料プロセッサ及び燃料電池
、特にＰＥＭ燃料電池を含む燃料電池システムにも関する。 別の態様において、本発明は、炭化水素燃料を、１００ｐｐｍ未満の一酸化炭
素を有する水素及び一酸化炭素を含むガス流に転化するために規定される前記の
ような燃料プロセッサの使用、並びに炭化水素燃料を電気エネルギーに変換する
ための上記規定された燃料電池システムの使用に関する。
【００３６】 本発明を、以下の例によりさらに例証する。例 燃料プロセッサ 天然ガスを、図１に表したものと類似する構成を有するが図２に示す一酸化炭
素除去領域を有する本発明の燃料プロセッサ内で、水素リッチなガスへ転化した
。 炭化水素転化領域は、炭化水素の接触部分酸化用の触媒を、６５ppi （インチ
当たりの孔）で２．５重量％のイリジウム、２．５重量％のロジウム及び７重量
％のジルコニウムを備えるイットリア含有部分安定化ジルコニアフォーム（Ｙ−
ＰＳＺ）の形で含んだ。 触媒は６５ｐｐｉのＹ−ＰＳＺフォームを四塩化イリ
ジウム、三塩化ロジウム及び硝酸ジルコニルを含む溶液に含浸させ、続けて含浸
させたフォームを乾燥及び焼成することにより製造した。 水―ガスシフト反応領域は、市販入手可能な鉄ベースのＨＴＳ（高温シフト）
触媒（ＩＣＩ−Ｋａｔａｌｃｏ−７１−５ｍ）のペレットの固定床を含んだ。 水−ガスシフト反応補助領域は、市販入手可能な亜鉛―銅ベースのＬＴＳ（低
温シフト）触媒（ＩＣＩ−Ｋａｔａｌｃｏ−８３−３ｍｒ）のペレットの固定床
を含んだ。
【００３７】 一酸化炭素除去領域は、一酸化炭素の選択的な酸化用の触媒を被覆した市販入
手できるアルミニウムアロイ（ＤＵＯＣＥＬ、例えばＥＲＧ、オークランド、Ｕ
ＳＡ）（ＤＵＯＣＥＬは登録商標）の２種の環状フォームを含んだ。触媒は、ア
ルファ−アルミナキャリア上にＲｕ及びＰｔを含んだ。 容器の全容量は１０Ｌであり；個々の反応領域の容量は以下のとおりである；
炭化水素転化領域（ＣＰＯ） ０．０２Ｌ； 水−ガスシフト反応領域（ＨＴＳ） １．５Ｌ； 水−ガスシフト反応補助領域（ＬＴＳ） １．５Ｌ； 一酸化炭素除去領域第一触媒床（ＳｅｌＯｘ Ｉ） ０．５Ｌ、第二触媒床（Ｓ
ｅｌＯｘ ＩＩ） ０．５Ｌ。
【００３８】天然ガス転化 天然ガスの流体（０．１８ｇ／ｓ）を、第一流体流路４内で上方向に螺旋形状
をなす螺旋状導管（図１には図示せず）を経由して炭化水素転化領域の入口９へ
供給し、そして空気（０．７８ｇ／ｓ）を入口２７及び第一流体流路４を経由し
て入口９へ供給した。入口９において生じた供給混合物の温度は３５０〜４００
℃であり、圧力は１．２バール（絶対）であった。 各反応領域の入口及び出口の温度並びに各出口における一酸化炭素濃度を測定
した。結果を以下の表に示す。ＣＯ濃度は感想生成ガスの体積に基づく。蒸発し
た水の量は０．２６ｇ／ｓであった。生成した水素は２８．６Ｎｌ／分であった
。
【００３９】
【表１】 表 ┌──────┬────┬───────┬─────────┐ │ 反応領域 │ 位置 │ 温度（℃） │ＣＯ濃度（容量％）│ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ＣＰＯ │入口 │３５０−４００│ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ │出口 │８００−９００│ １６−１８ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ＨＴＳ │入口 │３５０−４００│ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ │出口 │４３０−４８０│ ２−３ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ＬＴＳ │入口 │１９０−２２０│ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ │出口 │２２０−２５０│ ０．２−０．４ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ＳｅｌＯｘ │入口 Ｉ│１２０−１７０│ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ │出口 Ｉ│１２０−１７０│ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ │入口 II│１２０−１７０│ │ ├──────┼────┼───────┼─────────┤ │ │出口 II│１２０−１７０│＜ １０ ｐｐｍｖ│ └──────┴────┴───────┴─────────┘
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、本発明の燃料プロセッサの第一の具体例の長手方向の断面である。
【図２】 図２は、図１の区画IIを表し、一酸化炭素除去領域の別の態様を有する。
【図３】 図３は、本発明の燃料プロセッサの第二の具体例の長手方向の断面であり、特
に燃料の大きな処理量のために好適である。
【符号の説明】
１ 容器 ２ 内殻 ３ 外殻 ４ 第一流体流路 ５ 炭化水素転化領域 ６ 水−ガスシフト反応領域 ７ 水−ガスシフト反応補助領域 ８ 一酸化炭素除去領域 ９ 入口 １０ 出口
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１４年６月１４日（２００２．６．１４）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】 好ましくは、内殻２及び外殻３の間で規定される環状の第一流体流路４は、炭
化水素転化領域５の入口９と流動可能に連絡する出口と導管の逆側の入口９を有
するらせん状導管（図示せず）を含む。それゆえ、炭化水素転化領域のための反
応体、例えば炭化水素燃料及び分子状酸素含有ガスは、炭化水素転化領域５内に
別々に供給される。らせん状導管の出口は、環状の第一流体流路４内に、第一流
体流路４の出口から数種の距離にて、反応体が第一流体流路４の下流部分にて直
ちに混合できるように位置することができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】 炭化水素転化領域５は、炭化水素燃料を水素と一酸化炭素とを含む第一生成ガ
スへと転化するために好適であり、そして接触部分酸化領域である。接触部分酸
化反応において、燃料及び酸素含有ガスの混合物は好適な触媒と接触し、そして
発熱反応にて一酸化炭素及び水素の混合物へ転化される。燃料が炭化水素である
場合は、反応は以下の通りである。 Ｃn Ｈ2n+2 ＋ １／２n Ｏ2 → ｎＣＯ ＋ （ｎ＋１）Ｈ2
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１４年６月１４日（２００２．６．１４）
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】 接触部分酸化方法及びこの方法のために好適な触媒は、例えばＥＰ ６２９
５７８、ＥＰ ７７３ ９０６及びＷＯ ００／００４２６により当業界におい
て公知である。触媒は通常は、触媒活性金属及び随意に促進剤を備える触媒キャ
リアの固定された配置である。触媒キャリアは耐火性酸化物、金属、又はそれら
の組み合わせである。好適な固定配置は、触媒キャリア粒子の固定床、フォーム
又はハニカムのようなセラミック又は金属モノリス構造、金属ワイヤ又はガーゼ
の配列、或いはそれらの組み合わせである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】 図１に表される具体例において、炭化水素転化領域は、炭化水素燃料の部分酸
化用に好適な触媒活性金属を備えるセラミックフォームの形で、触媒２８を含む
。 好ましくは、炭化水素転化領域は、図１に表された具体例のように容器１の頂
部に配置される。炭化水素転化領域の入口は、好ましくはその上端に位置する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】 図１に示された本発明の燃料プロセッサの通常の操作中に、炭化水素燃料及び
分子状酸素含有ガス、好ましくは空気は入口２７を介して装填され、そして第一
流体流路４を通って炭化水素転化領域５へ流れる。炭化水素燃料は、炭化水素及
び／又は酸素化物のようなガス状又は液体燃料であることができる。触媒２８に
接触するときに燃料はガス状である。それゆえ、液体燃料が使用された場合、そ
れは第一流体流路４内で蒸発される。好ましい炭化水素燃料は、メタン、天然ガ
ス、エタン、プロパンのようなガス状炭化水素及び液化石油ガス（ＬＰＧ）であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ， ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ヘンドリク・マルティヌス・ヴェンティン ク オランダ国 エヌエル−1031 シーエム アムステルダム バトホイスウエヒ ３ Ｆターム(参考） 4G140 EA03 EA06 EA07 EB03 EB16 EB33 EB35 EB36 EB41 EB44 EB46 EC08 5H026 AA06 CX05 HH02 HH05 5H027 BA01 BA16 BA17 DD00 KK31

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 炭化水素燃料を水素及び二酸化炭素へ転化する燃料プロセッ
    サであり、 （ａ）側壁及び出口を有する容器； （ｂ）側壁の内又は外側に配置され、入口及び出口を有する第一流体流路； （ｃ）炭化水素燃料を、一酸化炭素及び水素を含む生成ガスへ転化するための炭
    化水素転化領域であり、入口及び出口を有する該領域； （ｄ）スチーム発生器； （ｅ）入口及び出口を有する水−ガスシフト反応領域であり、水−ガスシフト転
    化反応のために好適な触媒を含む該領域； （ｆ）炭化水素転化領域から、スチーム発生器に沿って、水−ガスシフト反応領
    域の入口まで延びる第二流体流路； （ｇ）入口及び出口を有する一酸化炭素除去領域であり、一酸化炭素を選択的に
    酸化するための又は一酸化炭素のメタン化のために好適な触媒を含む該領域；及
    び （ｈ）水−ガスシフト反応領域の出口から、容器の側壁の内部表面に沿って、一
    酸化炭素除去領域の入口まで延びる第三流体流路； を含み、少なくともスチーム発生器及び水−ガスシフト反応領域が容器中に含ま
    れる該燃料プロセッサ。
  2. 【請求項２】 一酸化炭素除去領域が容器内に含まれ、燃料プロセッサが一
    酸化炭素除去領域の出口から容器の出口まで延びる第四流体流路をさらに含む請
    求項１の燃料プロセッサ。
  3. 【請求項３】 長手方向に、容器が連続的に水−ガスシフト反応領域及び一
    酸化炭素除去領域を含む請求項２の燃料プロセッサ。
  4. 【請求項４】 水−ガスシフト転化反応のために好適な触媒を含み、入口及
    び出口を有する水−ガスシフト反応補助領域をさらに含み、そして第三流体流路
    が水−ガスシフト反応領域の出口から、該容器の側壁の内部表面に沿って、水−
    ガスシフト反応補助領域を経由して一酸化炭素除去領域の入口まで延び、そして
    水−ガスシフト反応補助領域の出口及び一酸化炭素除去領域の入口の間に冷却器
    を含む、請求項１〜３のいずれか１項の燃料プロセッサ。
  5. 【請求項５】 水−ガスシフト反応補助領域が容器中に含まれる請求項４の
    燃料プロセッサ。
  6. 【請求項６】 容器が、水−ガスシフト反応領域、水−ガスシフト反応補助
    領域及び一酸化炭素除去領域を、連続的に、長手方向に含む請求項２又は５の燃
    料プロセッサ。
  7. 【請求項７】 水−ガスシフト反応補助領域が、冷却器の周りに配置された
    環状反応領域である請求項４〜６のいずれか１項の燃料プロセッサ。
  8. 【請求項８】 炭化水素転化領域の入口が第一流体流路の出口と流動可能に
    連結する請求項１〜７のいずれか１項の燃料プロセッサ。
  9. 【請求項９】 容器が、第一流体流路が内殻及び外殻の間に規定される該内
    殻及び外殻を含む二重の壁の側壁を少なくとも部分的に有する、請求項１〜８の
    いずれか１項の燃料プロセッサ。
  10. 【請求項１０】 炭化水素転化領域が、炭化水素燃料の酸素含有ガスを用い
    た部分酸化及び／又は炭化水素燃料のスチーム改質のために好適な固定配置内の
    触媒を含む請求項１〜９のいずれか１項の燃料プロセッサ。
  11. 【請求項１１】 炭化水素転化領域が、容器中に含まれる請求項１〜１０の
    いずれか１項の燃料プロセッサ。
  12. 【請求項１２】 炭化水素転化領域が容器の上端に位置する請求項１１の燃
    料プロセッサ。
  13. 【請求項１３】 スチーム発生器がエバポレータである請求項１〜１２のい
    ずれか１項の燃料プロセッサ。
  14. 【請求項１４】 エバポレータが二重の壁の容器の形態であり、当該壁が水
    リザーバを規定する請求項１３の燃料プロセッサ。
  15. 【請求項１５】 一酸化炭素除去領域が、一酸化炭素の選択的な酸化のため
    に好適な触媒を含む請求項１〜１４のいずれか１項の燃料プロセッサ。
  16. 【請求項１６】 一酸化炭素除去領域が、連続的に配置された２種の触媒床
    を含む請求項１５の燃料プロセッサ。
  17. 【請求項１７】 一酸化炭素除去領域中の触媒が、金属支持体上に、好まし
    くは金属フォーム上に、より好ましくはアルミニウム含有フォーム上に被覆され
    る請求項１５又は１６の燃料プロセッサ。
  18. 【請求項１８】 一酸化炭素除去領域がフランジ上に取り付けられる請求項
    １〜１７のいずれか１項の燃料プロセッサ。
  19. 【請求項１９】 該フランジが容器の底である請求項１８の燃料プロセッサ
    。
  20. 【請求項２０】 該フランジが容器の中央に配置され、そして炭化水素転化
    領域及び、水−ガスシフト反応領域がフランジの一方の側部に配置され、及び水
    −ガスシフト反応補助領域フランジの他方の側部に配置される請求項５又は１８
    の燃料プロセッサ。
  21. 【請求項２１】 該容器が最大４０リットル、好ましくは最大２５リットル
    、より好ましくは最大１５リットルの容量を有する請求項１〜２０のいずれか１
    項の燃料プロセッサ。
  22. 【請求項２２】 請求項１〜２１のいずれか１項の燃料プロセッサ及び燃料
    電池、好ましくはプロトン交換膜燃料電池を含む燃料電池システム。
  23. 【請求項２３】 炭化水素燃料を、水素及び１００ｐｐｍｖ未満の一酸化炭
    素、好ましくは５０ｐｐｍｖ未満の一酸化炭素、より好ましくは２０ｐｐｍｖ未
    満の一酸化炭素を含むガス流に変換するための請求項１〜２１のいずれか１項の
    燃料プロセッサの使用。
  24. 【請求項２４】 炭化水素燃料のエネルギーへの変換のための請求項２２の
    燃料電池システムの使用。
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