JP2000516902A - 炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化する方法及び装置 - Google Patents
炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化する方法及び装置Info
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Abstract
(57)【要約】
炭化水素燃料又はアルコールを水素ガスと二酸化炭素に転化させる装置と方法を開示する。該装置は、部分酸化反応領域(24)と部分酸化反応領域とは異なる別のスチーム改質領域(26)を持つ第1の容器(18)を含む。第1の容器は、部分酸化反応領域に第1の容器の入り口(20)、及びスチーム改質領域に第1の容器の出口(22)を持つ。改質器は第1の容器周りに延びるらせん状の管(32)も含む。らせん状の管は酸素を含む供給源(42)に接続する第1の末端、及び部分酸化反応領域で第1の容器に接続する第2の末端を持つ。酸素を含む供給源からのガスはらせん状の管を通して第1の容器に送ることができる。第2の容器の入り口(60)と第2の容器の出口(22)を持つ第2の容器(58)は、第1の容器周りに環状に配置する。らせん状の管は第1の容器と第2の容器の間に配置し、第1の容器からの気体は第2の容器を通ることができる。
Description
【発明の詳細な説明】
炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化する方法及び装置
発明の背景
静止した用途と移動する用途の両方のための発電で、燃料電池はますます重要
性な役割を演じ続けている。燃料電池の第一の利点は、現在の熱機関と異なりカ
ルノーサイクル効率による制限がない高度に効率的な運転である。更に燃料電池
は、その操作の清浄さにおいて任意の既知のエネルギー転換装置にかなり勝って
いる。燃料電池は化学的な電力源であり、電力は電力負荷に比例した速度で電池
に供給する還元剤(水素)と酸化剤(酸素)の間の化学反応で発生する。従って
、燃料電池が作用するためには酸素と水素源の両方が必要である。
水素ガスの使用を制限する一因となる2つの問題が現在ある。第一に、水素ガ
ス(H2)は従来の炭化水素と比べて体積当たりのエネルギー密度が低く、この
ことは、等量のエネルギーを水素として貯蔵することは、同じ量のエネルギーを
従来の炭化水素として貯蔵するよりも多くの体積を取るということを意味する。
第二に、多数の燃料電池電力システムを支持できる広範囲にわたる水素インフラ
ストラクチャーが現在存在しない。
燃料電池をのための水素の魅力的な供給源は、様々な炭化水素及びアルコール
燃料の分子構造内に含まれている。改質器は一次燃料の分子を分解して、燃料電
池を作用させることができる水素に富むガス流れを製造する装置である。炭化水
素及びアルコール燃料を改質するためのプロセスは大規模な工業的な基準では確
立されているが、小規模で高度に統合された装置のための同様な開発は知られて
いない。
従って様々な炭化水素燃料源から水素ガスを発生させ、輸送媒体に動力を与え
る燃料電池で使用されるより小型の装置が求められている。
本発明の概略
本発明は、アルコール又は炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化させる
改質器及び方法に関する。
改質器は、部分酸化反応領域、及び部分酸化反応領域とは異なる別のスチーム
改質反応領域を持つ第1の容器を含む。第1の容器は、部分酸化反応領域に第1
の容器の入り口及びスチーム改質領域に第1の容器の出口を持つ。改質器は、第
1の容器周りに延びるらせん状の管も含む。らせん状の管は酸素を含む供給源に
接続する第1の末端及び部分酸化反応領域で第1の容器に接続する第2の末端を
持つ。酸素を含む供給源からの酸素ガスは、らせん状の管を通して第1の容器に
送ることができる。第2の容器の入り口と第2の容器の出口を持つ第2の容器を
、第1の容器周りに環状に配置する。らせん状の管を第1の容器と第2の容器の
間に配置し、第1の容器からのガスは第2の容器に通すことができる。
本発明の方法は、酸素を含むガスを第1の容器周りに配置されたらせん状の管
に通すことを含む。炭化水素蒸気とスチームをらせん状の管に入れ、酸素ガス、
燃料蒸気及びスチームの混合物を作る。酸素ガス、燃料蒸気及びスチームの混合
物は第1の容器に入れる。燃料蒸気は自然に部分酸化して、一酸化炭素と水素ガ
スを含む加熱改質物流れを作る。残っている燃料蒸気を加熱改質物流れ中でスチ
ーム改質して水素ガスと一酸化炭素を作る。加熱改質物流れをらせん状の管の外
側に通過させ、それによって加熱改質物流れがらせん
状の管の中の混合物を加熱する。改質物流れの一酸化炭素ガスの一部は、高温シ
フト(shift)反応によって二酸化炭素と水素ガスに転化させる。改質物流
れの残っている一酸化炭素ガスの少なくとも一部は、低温シフト反応によって二
酸化炭素と水素ガスに転化させる。
炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化させる改質器のもう1つの他の態
様では、装置は、炭化水素又はアルコールでよい第1の燃料と酸素を含むガスの
第1の混合物を受け取る第1の管の入り口、及び第1の混合物の第1の反応改質
物を導く第1の管の出口を持つ第1の管を含む。第1の管の周りに第2の管が環
状に配置され、この第2の管は炭化水素又はアルコールでよい第2の燃料とスチ
ームの第2の混合物を受け取るための第2の管の入り口を持つ。第2の管は第2
の管の出口を持ち、第2の混合物の第2の反応改質物を導く。触媒改質領域は第
2の管周りに環状に配置する。第1の反応改質物と第2の反応改質物を、それぞ
れ第1の管の出口と第2の管の出口を通して触媒改質領域に送り、混合物を更に
改質することができる。好ましい態様では、炭化水素燃料分別装置(fract
ionator)を第1の管の入り口と第2の管の入り口に取り付ける。分別装
置は重い部分を炭化水素燃料から分離し、その後第1の管の部分酸化領域に送る
ことができる。軽い部分は炭化水素燃料から分離して、その後第2の管のスチー
ム改質領域に送ることができる。
炭化水素又はアルコール燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化させる本発明の方
法のもう1つの他の態様では、第1の炭化水素又はアルコール燃料と酸素を含む
ガスの第1の混合物を第1の管に入れる。第1の混合物の炭化水素又はアルコー
ル燃料は自然に部分酸化して、水素ガスと一酸化炭素を含む第1の加熱改質物流
れを作る。第
2の炭化水素又はアルコール燃料とスチームの第2の混合物は、第1の管周りに
環状に配置された第2の管に入れる。第2の混合物の第2の炭化水素又はアルコ
ール燃料は部分的にスチーム改質されて、水素ガスと一酸化炭素を含む第2の加
熱改質物流れを作る。第1の加熱改質物流れと第2の加熱改質物流れを触媒改質
領域に通して、改質物流れを水素ガスと二酸化炭素に更に改質する。好ましい態
様では、第1の管と第2の管に入れる前の炭化水素燃料は、炭化水素燃料の重い
部分と炭化水素燃料の軽い部分に分別する。重い部分は、その後部分酸化領域に
送る。軽い部分はスチーム改質領域に送る。
本発明は多くの利点を持つ。本発明の装置は様々な炭化水素燃料、例えばガソ
リン、JP−8、メタノール及びエタノールを使用できる。部分酸化反応領域は
燃料の部分燃焼を可能にする一方で、すすを作らず、及びスチーム改質領域と、
部分酸化領域周りに環状に配置された反応器の他の部分に熱を供給する。更に、
本発明の装置は自動車で使用するのに十分小型である。いくらかの態様では、本
発明の装置は高温シフト触媒を含み、これは、低温シフト触媒だけを使用するよ
りも装置をより小さくより軽くすることができる。
図面の簡単な説明
図1は、本発明の装置の第1の態様の正射影側面図である。
図2は、本発明の装置の第2の態様の正射影側面図である。
図3は、本発明の装置の第3の態様の正射影側面図である。
発明の詳細な説明
本発明の方法と装置の特徴と詳細を、ここで添付の図を参照してより詳しく説
明し及び請求の範囲に示す。異なる図に存在する同じ
数字は同じものを表す。本発明の特定の態様は説明のために示され、本発明の範
囲を限定するものではないことが理解されよう。本発明の重要な特徴は、本発明
の範囲から逸脱することなく様々な態様において使用することができる。全ての
百分率と部数は特に示さなければ重量によるものである。
本発明の1つの態様を図1に示す。改質器10は改質容器12を持つ。改質容
器12は円筒状の形状でよい。改質器10は上部14と下部16を持つ。改質容
器12の中央に配置されたものは、改質容器12の高さに実質的に達する第1の
容器18である。第1の容器18は、第1の容器18に入るガスを受け取るため
の第1の容器の入り口20を持ち、そしてガスを第1の容器を通して接線方向に
導くことができる。第1の容器18は改質器10の上部14に第1の容器の出口
22を持ち、ガスを第1の容器から出す。穴のあいたプレート31を第1の容器
の出口22に配置して、第1の容器18の直径を覆う。部分酸化反応領域24は
第1の容器18の下部16にある。
部分酸化領域24は、酸素によって炭化水素又はアルコール燃料を部分酸化し
て一酸化炭素、スチーム及び水素ガスを含む混合物を作るのに適している。スチ
ーム改質領域26は部分酸化領域24の上にあり、スチーム改質触媒28を含む
。好ましくはスチーム改質触媒は、ニッケルを、所定量の貴金属、例えばコバル
ト、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムとともに含み、及び
担体(support)、例えばマグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミ
ナ、シリカ、ジルコニアを単独で又は組み合わせて含む。あるいは、スチーム改
質触媒28は、カリウムのようなアルカリ金属を助触媒とし、耐火物担体、例え
ば単独の又は組み合わせたマグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シ
リカ、又はジ
ルコニアで担持された単一の金属、アルカリ金属、例えばニッケルのようなもの
でよい。スチーム改質領域26は、スチームと部分酸化領域24で発生したメタ
ンを自熱的に(autothermally)改質して、水素ガスと一酸化炭素
にすることができる。顆粒でよいスチーム改質触媒28は、穴のあいたプレート
30と穴のあいたプレート31で部分酸化領域24内に支持する。
らせん状の管32は第1の容器18の長手方向の周りに延在する。らせん状の
管32の第1の末端34は、入り口ハウジング33に位置する。酸素源42は導
管35によって、酸素ガス領域40から酸素を含むガスを受け取る第1の末端入
り口36を伴う入り口ハウジング33に接続する。らせん状の管32の第2の末
端44は第1の容器の入り口20に接続する。適当な酸素を含有するガスの例は
、酸素(O2)、空気等を含む。燃料入り口46は第2の末端44の近くでらせ
ん状の管32につながる。導管50は燃料源48から燃料入り口46に達する。
適当な燃料の例は炭化水素を含み、アルコールも包含する。燃料はガソリン、ケ
ロシン、JP−8、メタン、メタノール及びエタノールを含む。スチーム入り口
52は燃料入り口46に近い。スチームはスチーム源54からスチーム管56に
送り、第1のスチーム入り口52を通してらせん状の管32に入れることができ
る。もう1つの他の態様では、燃料とスチームをらせん状の管32に入れること
ができる。
第2の容器58は、第1の容器18周りに環状に配置する。第2の容器の入り
口60は、第1の容器の出口22からの気体製品を受け取る。改質器10の下部
16にある第2の容器の出口62は、ガスが第2の容器58を出ることを可能に
する。らせん状の管32は第1の容器18と第2の容器58の間に配置し、及び
第1の容器18からのガスは第2の容器の入り口60から、第2の容器58を通
してらせん状の管32を越え及び横切らせ、第2の容器の出口62に送ることが
できる。流れの分配領域63は、第2の容器の出口62のからのガスを高温シフ
ト領域64に導く。追加のスチーム又は水をスチーム源から第2のスチーム入り
口53を通して第2の容器58に送って、追加のスチームを供給し、追加の冷却
を提供し及び燃料の改質を促進することができる。
高温シフト領域64は、第2の容器58と改質容器12の間に環状に配置され
、高温シフト触媒を含む。適当な高温シフト触媒の例は、約300℃〜約600
℃の温度範囲で機能することができるものである。好ましくは高温シフト触媒は
遷移金属酸化物、例えば酸化鉄(III)(Fe2O3)及び酸化クロム(Cr2
O3)を含む。高温シフト触媒の他のタイプは、単独及び組み合せでの、銅を助
触媒とする酸化鉄及び酸化クロム、ケイ素化鉄、担持された白金、担持されたパ
ラジウム及び他の担持された白金族金属を含む。高温シフト触媒66は、穴のあ
いたプレート68と穴のあいたプレート70によって所定の位置を保持する。ガ
スは、高温シフト領域64を通過し、穴のあいたプレート70を通って、硫黄除
去領域71に進むことができる。
高温シフト領域64の上にあるのは硫黄除去領域71である。硫黄除去領域7
1は、低温シフト触媒に有害なガス流れ中の硫化水素(H2S)の量を、約1p
pm以下の濃度に減らすことができる触媒を含む。適当な触媒の例は、酸化亜鉛
を含む。硫黄除去領域71は、使用する燃料のタイプに応じて大きさを変える。
硫黄分が少ない燃料を使用する場合、小さい硫黄除去領域が求められる。硫黄分
が多い燃料を使用する場合、より大きい硫黄除去領域が必要である。ガスは、硫
黄除去領域71から穴のあいたプレート73を通って冷却領域72に進むことが
できる。
高温シフト領域64から低温シフト領域76に達する冷却領域72は、第2の
容器58から改質器12に放射状にのびる複数の垂直フィン74を含む。
冷却管78は第2の容器58周りにらせん状に配置して、垂直フィン74に取
り付ける。冷却管78は冷却管入り口80を持ち、冷却管78を通って冷却管出
口82に達する冷却媒体、例えば水を受け取る。他のもう1つの態様では、冷却
管78を第2の容器58周りに2列にして巻き付ける。高温触媒領域64からの
気体製品は、垂直フィン74の間を進み且つ冷却管78を通り過ぎて、気体製品
を冷却することができる。
低温シフト領域76は、冷却領域78の上で第2の容器58と改質容器12の
間に環状に配置し、一酸化炭素を約1体積%以下のレベルに減少させる低温シフ
ト変性(modifying)触媒84を含む。適当な低温変性触媒の例は、約
150℃〜約300℃の温度範囲で機能するものである。好ましくは低温変性触
媒は、酸化銅(II)(CuO)及び酸化亜鉛(ZnO)を含む。低温シフト触
媒の他のタイプは、ジルコニアのような他の遷移金属酸化物に担持される銅、遷
移金属酸化物又は耐火性担体、例えばシリカ又はアルミナに担持された亜鉛、担
持された白金、担持されたレニウム、担持されたパラジウム、担持されたロジウ
ム及び担持された金を含む。低温シフト領域の触媒84は、下部の穴のあいたプ
レート86と上部の穴のあいたプレート88によって所定の位置に保持される。
冷却領域72からの気体製品は、穴のあいたプレート86を通り、低温シフト領
域76を通り、上部の穴のあいたプレート88を通ることができる。出口領域9
0は、低温シフト領域76の上にあり、改質器出口92を持つ。
炭化水素燃料を水素ガスに転化する方法では、酸素を含むガス、
例えば空気を酸素源42から導管35を通して、入り口ハウジング33に送り、
酸素ガス領域40に送り、らせん状の管32の第1の末端の入り口36に入れる
。改質器10は約0〜500psigの圧力範囲で操作することができる。酸素
を含むガス、例えば空気は、約450℃の温度に予熱する。好ましい態様では、
空気は約40m/sより大きい速さを持つ。
適当な炭化水素又はアルコールの蒸気は、燃料源48から燃料管50を通して
燃料入り口46に送る。適当な炭化水素燃料の例は、ガソリン、JP−8、メタ
ノール、エタノール、ケロシン、及び改質器で通常使用する他の適当な炭化水素
を含む。気体炭化水素、例えばメタン又はプロパンも使用することができる。ス
チームはスチーム源54からスチーム管56を通し、第1のスチーム入り口52
に送る。スチームは約100℃〜約150℃の範囲の温度を持つ。空気、スチー
ム及び炭化水素燃料を十分な速度で供給して、らせん状の管32内で混合し、そ
れらは混合物が第1の容器の入り口20を通して部分酸化領域24に入ると自然
に部分酸化して、一酸化炭素と水素ガスを含む加熱改質物流れを作る。好ましい
態様では、酸素を含むガスを空の部屋である部分酸化領域24の内側の周囲の接
線方向に送る。部分酸化領域24では、改質物製品はメタン、水素ガス、水及び
一酸化炭素を含むことができる。部分酸化領域24は約950℃〜約1150℃
の範囲の好ましい温度を持つ。より重い燃料では温度領域の高温側で実施するこ
とが好ましい一方で、より軽い燃料では温度範囲の低温側で実施する。
部分酸化領域24から、改質物製品を穴のあいたプレート30に通してスチー
ム改質領域26に送る。スチーム改質領域26では、部分酸化領域24からの加
熱改質物流れの残っている炭化水素蒸気を、スチーム改質触媒28の存在下で水
素ガスと一酸化炭素にスチ
ーム改質する。スチーム改質領域26は典型的に約700〜900℃の範囲の温
度を持つ。部分酸化反応は十分な熱を供給して、らせん状の管32に熱を供給し
、らせん状の管32の空気と他の含有物を予熱し、及びスチーム改質工程にも熱
を供給する。炭化水素燃料を部分酸化領域24で部分的に燃焼させ、スチームを
伴う燃料の残部を部分酸化領域の燃焼生成物と混合して、スチーム改質触媒28
の存在下で一酸化炭素と水素ガスへのスチーム改質及び炭化水素シフトをさせる
。スチーム改質領域26から出る加熱改質物流れは約700℃〜約900℃の範
囲の温度を持つ。加熱改質物流れは、第1の容器18と第2の容器58の間のら
せん状の管32の外側の周囲に送り、それによってらせん状の管32の内容物及
び第1の容器18と第2の容器56も暖めて加熱改質物蒸気を冷却する。
加熱改質物流れは第2の容器の出口62から流れの分配領域63に出して、そ
こで約300℃〜約600℃の温度に冷却し、穴のあいたプレート68を通して
、高温シフト領域64に送り、ここで加熱改質物流れを高温シフト触媒66と約
300℃〜600℃の温度範囲で接触させることによって本質的に全ての一酸化
炭素を除去又は減少させる。高温シフト領域64を断熱的に操作して、わずかな
温度上昇で一酸化炭素レベルを減少させる。1つの態様では、高温シフト領域6
4に入る加熱改質物流れは約14〜17体積%の一酸化炭素を持っており、約2
〜4体積%の一酸化炭素を伴って高温シフト領域64を出る。
高温シフト領域で処理した改質物流れは、硫黄除去領域71に通し、ここで流
れの硫化水素含有物を約1ppm未満の濃度まで減少させる。硫黄除去領域71
から、改質物を冷却領域72に送り、ここで流れを垂直フィン74及び冷却管7
8に接触させて、流れの温度を約150℃〜約300℃に下げる。これは低温シ
フト触媒84
が感温性であり、約300℃を超える温度では焼結することがあるからである。
冷却領域72は、低温シフト領域76のために高温改質物ガスを冷却する。冷却
領域の管78は連続的に流体を流して操作することにより、正確及び最大のスチ
ーム側熱移動を可能にし、汚れ及び腐食を減少させ、汚染された水の使用を可能
にし、及び一定の最低壁温を達成する。
改質物流れを穴のあいたプレート86に通して低温シフト反応領域76に送り
、ここで改質物流れを低温シフト触媒84に接触させて、低温シフト反応によっ
て改質物流れの残っている一酸化炭素ガスの少なくとも一部を二酸化炭素に転化
して製品流れを作る。低温シフト反応領域76は断熱的に操作して、穏やかな触
媒温度上昇で一酸化炭素の残量をわずかなレベルに減少させる。結果として得ら
れるガス製品流れは、低温シフト反応領域76から出して、穴のあいたプレート
88を通し、ガス排出領域90に送り、改質器出口92に送る。出ていく製品流
れは、含水体積基準で水素ガスが約40%及び一酸化炭素が1%未満の組成を持
つことができる。
本発明の第2の態様を図2に示す。第2の改質器100は、改質器シェル10
2を持つ。改質器のシェル102は上部104と下部106を持つ。改質器のシ
ェル102の中央に配置されたものは、実質的に改質器のシェル102の高さに
達する第1の管108である。第1の管108は下部106に第1の管の入り口
110を持ち、第1の管108に入るガスを受け取る。第1の管108は、酸素
と第1の炭化水素燃料の第1の混合物を受け取るように構成される。第1の管の
出口112は、第1の混合物の第1の反応改質物を混合領域114に送るように
構成される。
第2の管116は第1の管108周りに環状に配置する。第2の管116は第
2の管の入り口118を持ち、第2の炭化水素燃料と
スチームを受け取る。第2の管116は第2の管の出口120も持ち、第2の混
合物の第2の反応改質物を送る。第2の管116はスチーム改質触媒を含むこと
ができる。適当な触媒の例は、ニッケルを所定量の貴金属、例えばコバルト、白
金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムと共に含み、及び担体、例
えばマグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シリカ、ジルコニアを単
独で又は組み合わせて含む。あるいはスチーム改質触媒は、カリウムのようなア
ルカリ金属を助触媒とし、耐火物担体、例えば単独又は組み合わせたマグネシア
、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シリカ、又はジルコニアに担持されたニ
ッケルのような単一の金属でよい。もう1つの他の態様では、第2の管116は
第1の管108の中に環状に配置することができて、スチームと燃料を中央の管
に送ることができ、燃料と酸素を中央の管周りに環状に配置された管に送ること
ができる。
酸素源122は酸素管124によって第1の管108に接続する。適当な酸素
源の例は酸素ガス又は空気である。スチーム源126はスチーム管128によっ
て第2の管116に接続する。1つの態様でスチーム源126は、温度が約15
0℃、圧力が約60psiaのスチーム源とすることができる。
燃料源130は燃料管132によって分別装置134に接続する。燃料源13
0は適当な燃料、例えばガソリン、JP−8及びケロシンを含む炭化水素を含み
、メタノール及びエタノールを含むアルコールも含む。分別装置134は軽い部
分の出口136を持ち分別装置134から軽い部分を送り、及び重い部分の出口
138を持ち分別装置134から重い部分を送る。重い部分は重い部分の出口1
38から重い部分の管140を通して第1の管の入り口110に送ることができ
る。軽い部分は軽い部分の出口138から軽い部分の
管142を通して第2の管の入り口118に送る。もう1つの他の態様では分別
装置を用いずに、重い部分(第1の炭化水素燃料)と軽い部分(第2の炭化水素
燃料)のために別々の供給源を使用することができる。
触媒改質領域144は第2の管116周りに環状に配置する。第1の反応改質
物と第2の反応改質物は、それぞれ第1の管の出口112と第2の管の出口12
0を通して、触媒改質領域144の上の混合領域114に送ることができる。
触媒改質領域144は、混合物の更なる水素ガスへの改質のための触媒を含む
。適当な触媒の例は、ニッケルを所定量の貴金属、例えばコバルト、白金、パラ
ジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムとともに含み、及び担体、例えば、
マグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シリカ、ジルコニアを単独で
又は組み合わせて含む。あるいは触媒は、耐火性担体、例えば単独又は組み合わ
せたマグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シリカ、又はジルコニア
に担持され、カリウムのようなアルカリ金属を助触媒とする、ニッケルのような
単一の金属でよい。触媒改質領域144は第1の管108と第2の管116の実
質的な長さである高さを持つことができる。触媒改質領域144は十分に多孔性
であり、出口領域146からのガスが通過するのを可能にする。触媒改質領域1
44の触媒147は、下部の穴のあいたプレート148と上部の穴のあいたプレ
ート150によって所定の位置に保持する。触媒改質領域144の製品ガスは、
出口領域146から改質器シェル出口152を通り第2の改質器100を出るこ
とができる。
炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化させる本発明の第2の態様では、
燃料を燃料源130から燃料管132を通して分別装置に送る。燃料は分別装置
134で軽い部分と重い部分に分ける。
重い部分は、重い部分の出口138から重い部分の管140を通して第1の管の
入り口110に送る。酸素を含むガス、例えば空気は、酸素源122から酸素管
124を通して第1の管の入り口110に送る。酸素を含むガスと炭化水素燃料
の重い部分は第1の管で混合物を作り、それにより第1の混合物の炭化水素燃料
は自然に部分酸化して、水素ガスと一酸化炭素を含む第1の加熱改質物流れを作
る。第1の加熱改質物流れは約1525℃に加熱することができる。燃料と酸素
の比は使用する燃料のタイプに応じて調節する。より重い燃料はより高い燃焼温
度を必要とすることがある。燃料の部分酸化は結果として、一酸化炭素、水、水
素ガス及びメタンを含む燃料混合物をもたらす。部分酸化反応からの過剰な熱は
、第1の管108から第2の管116への熱の移動を可能にする。約1375℃
を超える温度での重い部分の燃焼によって、部分酸化領域で炭素すす又はタール
が有意に生成することがない。必要ならば、高温表面点火装置又はスパークプラ
グで点火を行ってもよい。
燃料の軽い部分は、分別装置134の軽い部分の出口136から軽い部分の管
142を通して第2の管116に送る。スチームは、スチーム源126からスチ
ーム管128を通して第2の管の入り口118に送り、第2の管116に入れる
。また酸素ガスは、酸素ガス源122から酸素管124を通して、第2の管の入
り口118に送り第2の管116に入れる。もう1つの態様では、スチームだけ
を炭化水素燃料の軽い部分と共に第2の管に入れる。酸素を含むガス、炭化水素
燃料の軽い部分及びスチームの第2の混合物を、第1の管108周りに環状に配
置された第2の管116内で作る。第2の混合物の炭化水素燃料は部分的に反応
して、水素ガスと一酸化炭素を含む第2の加熱改質物流れを作る。スチームの存
在下において、第2の混合物は部分的にスチーム改質する。第1の管108の反
応からの熱はエネルギーを提供して、第2の管116で進行する反応を助ける。
第1の管108からの第1の加熱改質物流れと第2の管116からの第2の加
熱改質物流れを、それぞれ第1の管の出口112と第2の管の出口120に通し
て、混合領域114に入れる。これらの別々の管は、約4:1の大きい燃料対酸
素比での炭素還元操作を可能にする。それは、留出物燃料、例えばガソリン、デ
ィーゼル燃料、ジェット燃料又はケロシンを使用して、それにより重い部分タイ
プの燃料を第1の管108に優先的に送って重い分子を壊すのに必要な高温燃焼
をさせ、一方で軽い部分タイプの蒸気を第2の管116に送り、燃焼室との熱的
な接触の結果として部分的にスチーム改質をさせることも可能にする。第1の加
熱改質物流れと第2の加熱改質物流れは、混合領域114内で混合させる。混合
物を混合領域114から触媒改質領域144に通して出口領域146に送る。触
媒改質領域144では、一酸化炭素の残りを二酸化炭素に改質して製品流れを作
る。製品流れは出口領域146を通り、改質器シェル出口152を通って第2の
改質器100から出る。
本発明の他のもう1つの態様を図3に示す。第3の改質器200は改質器シェ
ル202を持つ。改質器シェル202は上部204と下部206を持つ。改質器
シェル202の中央に配置されたものは、第1の管208である。第1の管20
8は第1の管の入り口210を下部206に持ち、第1の管208に入るガスを
受け取る。第1の管208は、ガスが第1の管208を出る第1の管の出口21
2を上部204に持つ。第1の管208はスチーム改質触媒214を含み、スチ
ームの存在下で炭化水素を改質する。適当なスチーム改質触媒の例は、ニッケル
を所定量の貴金属、例えばコバルト、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム
、イリジウムとともに含み
、及び担体、例えば、マグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シリカ
、ジルコニアを単独で又は組み合わせて含む。あるいはスチーム改質触媒は、耐
火物の担体、例えばマグネシア、アルミン酸マグネシウム、アルミナ、シリカ、
又はジルコニアの単独のもの又はそれらの組み合わせに担持されたカリウムのよ
うなアルカリ金属を助触媒とするニッケルのような単一の金属でよい。第1の管
208は、スチームと第1の炭化水素又はアルコール燃料の混合物を受け取るよ
うに構成される。第1の管の出口212は、第1の混合物の第1の反応改質物を
混合領域216に送るように構成される。第1の管208は均一の直径でよく、
又は代わりに、管はテーパー付きでよく、例えば第1の管の入り口210で第1
の管の出口212でよりも小さい直径を持っていてよい。
スチーム源213はスチーム管215によって第1の管208に接続する。ス
チーム源213は約150℃の温度及び約60psiaの圧力のスチーム源とす
ることができる。軽い燃料の供給源217は軽い燃料の管219によって第1の
管208に接続して、軽い燃料を第1の管208に送る。軽い燃料は適当な燃料
例えば、ガソリン、JP−8、ケロシンを含む炭化水素を含み、またメタノール
及びエタノールを含むアルコールも含む。
第2の管218は第1の管208周りに環状に配置する。第2の管218は第
2の管の入り口220を持ち、酸素と重い炭化水素燃料の混合物を受け取る。第
2の管218は第2の管の出口222も持ち、第2の混合物の第2の反応改質物
を送る。第2の管218は第2の管218の均一な直径部分を持つことができ、
又は代わりに第2の管218は、テーパー付きでよく、例えば下部206でより
大きい直径及び上部204で小さい直径を持っていてよい。第2の管の出口22
2は、第2の混合物の第2の反応改質物を混合領域2
16に送るように構成する。
第2の管周りに環状に配置されたものは、第3の管224である。第3の管2
24は混合領域216の近くに第3の管の入り口226を持ち、第1の混合物の
第1の反応改質物と第2の混合物の第2の反応改質物の混合物を受け取る。第3
の管224は第3の管の出口228を持ち、第3の管224からの第1の反応改
質物と第2の反応改質物の混合物を送る。第3の管224はスチーム改質触媒2
25を含み、混合物中に存在する炭化水素を更に改質することができる。適当な
スチーム改質触媒の例は、スチーム改質触媒214のために説明したのと同じ触
媒を含む。
らせん状の管232は、第3の管224の長手方向の周りに延びる。らせん状
の管232の第1の末端234は入り口ハウジング233に位置する。酸素源2
42は導管235で、酸素ガス領域240からの酸素を含むガスを受け取る第1
の末端の入り口236を持つ入り口ハウジング233に接続する。らせん状の管
232の第2の末端247はらせん状の管の出口244を持ち、酸素を含むガス
を第2の管218に送る。適当な酸素を含むガスの例は、酸素(O2)、空気等
を含む。
重い燃料の供給源241は、重い燃料の管243によって重い燃料の入り口2
46に接続する。重い燃料の入り口246は、第2の末端247の近くでらせん
状の管232に結合する。適当な重い燃料の例は、ガソリン、ケロシン、JP−
8、メタノール及びエタノールを含む。もう1つの他の態様では、重い燃料(第
1の炭化水素燃料)と軽い燃料(第2の炭化水素燃料)のために燃料の同じ供給
源を使用することができる。あるいは、図2で説明したような分別装置を使用し
、重い燃料と軽い燃料を供給することができる。もう1つの他の態様では、軽い
燃料と重い燃料は同じでよく、及び同じ
供給源に由来するものでよい。
容器252は、第3の管224周りに環状に配置する。容器入り口254は、
第3の管の出口228からの改質物製品を容器252へ送ることができる。らせ
ん状の管232は、容器252と第3の管224の間に配置し、第3の管224
からの気体を容器入り口254から容器252に通し、らせん状の管232を越
え及び横切らせ、容器出口256に送る。流れの分配領域258は、ガスを容器
出口256から触媒改質領域260に送る。追加のスチームを第2のスチームの
入り口257を通して加えて、改質のための追加の冷却と水を提供することがで
きる。
触媒改質領域260は、容器252周りに環状に配置する。触媒改質領域26
0は触媒262を含み、改質物を更にシフトさせ水素ガスにする。適当な触媒の
例は、酸化鉄(III)(Fe2O3)と酸化クロム(Cr2O3)を含む。高温シ
フト触媒の他のタイプは、単独及び組み合わせでの、銅を助触媒とする酸化鉄及
び酸化クロム、ケイ素化鉄、担持された白金、担持されたパラジウム及び他の担
持された白金族金属を含む。触媒は粉末状でよく、及び実質的に容器252の高
さである高さを持つことができる。触媒改質領域260は十分に多孔性で、流れ
の分配領域258から出口領域268へのガスの通過を可能にする。触媒改質領
域260の触媒262は、下部の穴のあいたプレート264と上部の穴のあいた
プレート266によって所定の位置に保持する。触媒改質領域260の製品ガス
は、出口領域268から改質器シェル出口270を通し、第3の改質器200か
ら出すことができる。
炭化水素又はアルコール燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化する本発明の第3
の態様で、燃料は軽い燃料の供給源217から軽い燃料の管219を通して第1
の管の入り口210に送る。スチームは
、スチーム源213からスチーム管215を通して管の入り口210に送り、管
208に入れる。軽い燃料は部分的にスチームと反応して、水素ガスと一酸化炭
素を含む第1の加熱改質物流れを作る。第1の加熱改質物流れは、第1の管20
8から第1の管の出口212を通して混合領域216に送る。
酸素を含むガス、例えば空気は酸素源242から導管235を通して入り口ハ
ウジング233そして酸素ガス領域240に送り、らせん状の管232の第1の
末端の入り口236に入れる。酸素を含むガス、例えば空気は約450℃の温度
まで予熱する。好ましい態様では、空気は約40m/sよりも大きい速さを持つ
。酸素を含むガスをらせん状の管232に通し、適当な重い燃料の蒸気を重い燃
料の供給源241から重い燃料の管243に通す。適当な重い燃料の例は、JP
−8、ケロシン及び改質器で典型的に使用する他の炭化水素燃料を含む。気体炭
化水素、例えばメタン及びエタンも使用できる。酸素を含むガスと重い燃料は十
分な速さで供給して、らせん状の管232内で混合させ、混合物が第2の管の入
り口220を通って第2の管218に入ってすぐに自然に自発的に酸化させて、
スチーム、一酸化炭素及び酸素ガスを含む加熱した第2の改質物流れを作る。好
ましい態様では、酸素を含むガスは第2の管218の内側の周囲の接線方向に送
る。第2の混合物の炭化水素燃料は部分的に反応して、水素ガスと一酸化炭素を
含む第2の加熱改質物流れを作る。第2の管218の熱は、エネルギーを供給し
て第1の管208で反応を進行させる。
第1の管208と第2の管218に供給する燃料は、ほぼ同じ量でもそうでな
くてもよい。第2の管218、つまり部分酸化室は、燃料対酸素ガスの比を例え
ば約2:1にして約1375℃の温度で操作する。第2の管218から第1の管
208への熱の移動は、温
度を約925℃に維持しながら、第1の管208での部分的なスチーム改質をも
たらすことができる。液体燃料、例えばガソリン及び軽質ケロシンについては、
燃料のより軽い側を予備気化させて、第1の管208に輸送する。重い燃料は、
高温(約1375℃)が炭化を最少にして燃料を分解することができる部分酸化
領域で燃焼させる。
第1の管208からの第1の加熱改質物流れと第2の管218からの第2の加
熱改質物流れを、それぞれ第1の管の出口212と第2の管の出口222に送り
、混合領域216に入れる。別々の管は、約4又は5:1の大きい燃料対酸素比
での炭素還元操作を可能にして、すすの発生を減少させる。それは、留出物燃料
、例えばガソリン又はケロシンの使用し、それにより、重い部分タイプの燃料を
第2の管218に優先的に送って重い分子を壊すのに必要な高温燃焼をし、一方
で軽い部分タイプの蒸気を第1の管208に送り、第2の管218からの加熱燃
焼物との熱的な接触の結果として部分スチーム改質をすることを可能にする。第
1の加熱改質物流れと第2の加熱改質物流れを混合領域216内で混合する。混
合物は、混合領域216から第3の管の入り口226を通して第3の管224に
入れる。
第3の管224では、燃料の更なる部分を水素と一酸化炭素に改質して、第3
の管の改質物流れを作る。第3の管の改質物流れは、第3の管の出口228を通
して出す。第3の管の改質物製品は、容器入り口254を通して容器252に入
れ、ここで改質物流れをらせん状の管232を越えその周りを通過させて、容器
出口256に送る。追加のスチームをスチーム入り口253に通して容器252
に追加し、追加の冷却を提供し改質物流れ中に存在する炭化水素と一酸化炭素を
更に改質することができる。改質物流れを、流れの分
配領域258から触媒改質領域260を通して送り、ここで、改質物流れを触媒
改質領域に通して一酸化炭素を更に改質し、水素ガスと二酸化炭素にして、約0
.5体積%の一酸化炭素濃度を持つ製品流れを作る。製品流れは、出口領域26
8を通し、シェル出口270を通して排出する。
関連発明
当業者は通常の実験を使用するだけで、ここで具体的に説明した本発明の特定
の態様の多くの関連発明(equivalent)を認識し又は確認することが
できるであろう。そのような関連発明は、本発明の請求の範囲に含まれることを
意図する。
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フロントページの続き
(81)指定国 EP(AT,BE,CH,DE,
DK,ES,FI,FR,GB,GR,IE,IT,L
U,MC,NL,PT,SE),OA(BF,BJ,CF
,CG,CI,CM,GA,GN,ML,MR,NE,
SN,TD,TG),AP(GH,KE,LS,MW,S
D,SZ,UG,ZW),EA(AM,AZ,BY,KG
,KZ,MD,RU,TJ,TM),AL,AM,AT
,AU,AZ,BA,BB,BG,BR,BY,CA,
CH,CN,CU,CZ,DE,DK,EE,ES,F
I,GB,GE,GH,HU,IL,IS,JP,KE
,KG,KP,KR,KZ,LC,LK,LR,LS,
LT,LU,LV,MD,MG,MK,MN,MW,M
X,NO,NZ,PL,PT,RO,RU,SD,SE
,SG,SI,SK,SL,TJ,TM,TR,TT,
UA,UG,UZ,VN,YU,ZW
(72)発明者 ミッチェル,ウィリアム エル.
アメリカ合衆国,マサチューセッツ
02178,ベルモント,オークリー ロード
111
(72)発明者 ベントリー,ジェフリー エム.
アメリカ合衆国,マサチューセッツ
01886,ウエストフォード,ランドマーク
ロード 20
(72)発明者 ティーセン,ヨハネス エイチ.ジェイ.
アメリカ合衆国,マサチューセッツ
02140,ケンブリッジ,ニューポート ロ
ード−アパートメント 1 ナンバー7
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1.炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化させる改質器であって、以下 のa)〜c)を含む改質器。 a)部分酸化反応領域及び該部分酸化反応領域とは異なる別のスチーム改質反 応領域を持つ第1の容器であって、部分酸化反応領域に第1の容器の入り口を持 ち及びスチーム改質領域に第1の容器の出口を持つ第1の容器。 b)酸素源に接続する第1の末端及び第1の容器の入り口に接続する第2の末 端を持ち、第1の容器周りに延在するらせん状の管であって、それによって該酸 素源からの酸素ガスを前記第1の容器に導くことができるらせん状の管。 c)第2の容器の入り口と第2の容器の出口を持つ第2の容器であって、第1 の容器周りに環状に配置され、それにより、前記らせん状の管が第1の容器と第 2の容器の間に配置され、及び第1の容器からのガスが通ることができる第2の 容器。 2.第1の容器の入り口が、第1の容器の内側の周囲の接線方向に酸素ガスを 送るように構成された請求項1に記載の改質器。 3.前記酸素源が空気を含む請求項1に記載の改質器。 4.らせん状の管が炭化水素源に接続し、酸素ガスと炭化水素がらせん状の管 内で混合するのを可能にする請求項1に記載の改質器。 5.らせん状の管がスチーム源に接続して、酸素ガスと炭化水素がらせん状の 管内でスチーム源からのスチームと混合するのを可能にする請求項4に記載の改 質器。 6.前記スチーム改質領域が第1の触媒を含む請求項1に記載の改質器。 7.前記第1の触媒がニッケル触媒を含む請求項6に記載の改質器。 8.前記第1の容器が点火手段を含む請求項1に記載の改質器。 9.第3の容器が第2の容器周りに環状に配置され、及び該第3の容器が第2 の容器からのガスを第3の容器に通すために第3の容器の入り口と第3の容器の 出口を持つ請求項1に記載の改質器。 10.前記第3の容器が高温シフト領域を持つ請求項9に記載の改質器。 11.前記高温シフト領域が第2の触媒を持つ請求項10に記載の改質器。 12.前記高温シフト領域の前記第2の触媒が酸化鉄を含む請求項11に記載 の改質器。 13.前記第3の容器が低温シフト領域を持つ請求項12に記載の改質器。 14.前記低温シフト領域が第3の触媒を持つ請求項13に記載の改質器。 15.前記低温シフト領域の前記第3の触媒が銅を含む請求項14に記載の改 質器。 16.炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化させる方法であって、以下 のa)〜g)の工程を含む方法。 a)酸素ガスを第1の管周りに配置されたらせん状の管に通す工程。 b)炭化水素蒸気とスチームをらせん状の管に入れて、酸素ガス、炭化水素蒸 気及びスチームの混合物を作る工程。 c)酸素ガス、炭化水素蒸気及びスチームの混合物を第1の管に入れ、それに よって該炭化水素蒸気が自然に部分酸化して一酸化炭素と水素ガスを含む加熱改 質物流れを作る工程。 d)加熱改質物流れの残っている炭化水素蒸気をスチーム改質して、水素ガス と一酸化炭素を作る工程。 e)加熱改質物流れをらせん状の管を通り越させて、それにより、加熱改質物 流れがらせん状の管内の混合物を加熱する工程。 f)高温シフト反応によって、改質物流れの一酸化炭素ガスの一部を二酸化炭 素ガスに転化させる工程。 g)低温シフト反応によって、改質物流れの残っている一酸化炭素ガスの少な くとも一部を二酸化炭素に転化させ、それにより水素ガスと二酸化炭素を含む製 品流れを作る工程。 17.酸素ガスを第1の容器の内側の周囲の接線方向に導く請求項16に記載 の方法。 18.酸素ガスが空気を含む請求項16に記載の方法。 19.炭化水素蒸気と酸素ガスを第1の容器に入れる前に、炭化水素蒸気と酸 素ガスを混合する請求項16に記載の方法。 20.炭化水素蒸気と酸素ガスを更にスチームと混合する請求項19に記載の 方法。 21.炭化水素蒸気を第1の触媒の存在下でスチーム改質する請求項16に記 載の方法。 22.第1の触媒がニッケル触媒を含む請求項21に記載の方法。 23.スチーム改質を約700〜900℃の温度範囲で行う請求項16に記載 の方法。 24.高温シフト反応を第2の触媒の存在下で行う請求項16に記載の方法。 25.第2の触媒が酸化鉄を含む請求項24に記載の方法。 26.高温シフト反応を約300〜600℃の温度範囲で行う請求項16に記 載の方法。 27.低温シフト反応を第3の触媒の存在下で行う請求項16に記載の方法。 28.第3の触媒が銅を含む請求項27に記載の方法。 29.低温シフト反応を約150〜300℃の温度範囲で行う請求項16に記 載の方法。 30.炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化する改質器であって、以下 のa)〜c)を含む改質器。 a)酸素を含むガスと第1の燃料の第1の混合物を受け取るための第1の管の 入り口、及び該第1の混合物の第1の反応改質物を導くための第1の管の出口を 持つ第1の管。 b)第2の燃料とスチームの第2の混合物を受け取るための第2の管の入り口 を持ち、該第2の混合物の第2の反応改質物を導くための第2の管の出口を持つ 、第1の管周りに環状に配置された第2の管。 c)第2の管周りに環状に配置された触媒改質領域であって、前記混合物の更 なる改質のために概触媒改質領域へ、第1の反応改質物と第2の反応改質物をそ れぞれ第1の管の出口と第2の管の出口を通して導くことができる触媒改質領域 。 31.炭化水素燃料分別装置を第1の管の入り口と第2の管の入り口に取り付 け、それによって、概分別装置が炭化水素燃料から重い部分を分離してその後、 前記部分酸化領域に送ることができ、炭化水素燃料から軽い部分を分離してその 後、前記スチーム改質領域に送ることができる請求項30に記載の装置。 32.前記酸素ガスが空気を含む請求項30に記載の改質器。 33.第1の燃料と第2の燃料が同じである請求項30に記載の改質器。 34.第1の燃料が留出物燃料、ガソリン及びアルコールを含む 請求項30に記載の改質器。 35.第2の燃料が留出物燃料、ガソリン及びアルコールを含む請求項30に 記載の改質器。 36.触媒改質領域の触媒をニッケル、パラジウム、白金、ロジウム及びルテ ニウムからなる群より選択する請求項30に記載の改質器。 37.炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に転化する方法であって、以下の a)〜c)の工程を含む方法。 a)酸素を含むガスと第1の炭化水素燃料の第1の混合物を第1の管に入れ、 それによって該第1の混合物の第1の炭化水素燃料が自然に部分酸化して水素ガ スと一酸化炭素を含む第1の加熱改質物流れを作る工程。 b)第2の炭化水素燃料とスチームの第2の混合物を前記第1の管周りに環状 に配置された第2の管に導き、それによって該第2の混合物の該第2の炭化水素 燃料が部分的にスチーム改質して、水素ガスと一酸化炭素を含む第2の加熱改質 物流れを作る工程。 c)前記第1の加熱改質物流れと第2の加熱改質物流れを触媒改質領域に通し て、該改質物流れを更に改質する工程。 38.炭化水素燃料を第1の管及び第2の管に入れる前に、後に前記部分酸化 領域に送る炭化水素燃料の重い部分、及び前記スチーム改質領域に送る炭化水素 燃料の軽い部分に分別する請求項37に記載の方法。 39.空気が酸素ガスである請求項37に記載の方法。 40.第1の混合物の第1の炭化水素燃料と第2の混合物の第2の炭化水素燃 料が同じである請求項37に記載の方法。 41.触媒改質領域が第1の触媒を含む請求項37に記載の方法。 42.第1の触媒をニッケル、パラジウム、白金、ロジウム及びルテニウムか らなる群より選択する請求項41に記載の方法。 43.第1の混合物の第1の炭化水素燃料を、留出物燃料、ガソリン、メタノ ール、エタノール、アルコール類及びエーテル類からなる群より選択する請求項 37に記載の方法。 44.第2の混合物の第2の炭化水素燃料を、留出物燃料、ガソリン、メタノ ール、エタノール、アルコール類及びエーテル類からなる群より選択する請求項 37に記載の方法。 45.第1の燃料と第2の燃料を含む炭化水素燃料を水素ガスと二酸化炭素に 転化させる改質器であって、以下の(a)〜(c)を含む改質器。 a)スチームと第2の燃料の第1の混合物を受け取るための第1の管の入り口 、及び該第1の混合物の第1の反応改質物を導くための第1の管の出口を持つ第 1の管。 b)第1の燃料と酸素を含むガスの第2の混合物を受け取るための第2の管の 入り口を持ち、該第2の混合物の第2の反応改質物を導くための第2の管の出口 を持ち、第1の管周りに環状に配置された第2の管。 c)第2の管周りに環状に配置された触媒改質領域であって、前記混合物を更 に改質するために、第1の反応改質物と第2の反応改質物をそれぞれ第1の管の 出口と第2の管の出口に通して導くことができる触媒改質領域。
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