JP2003507889A - 化学的にゲート動作する単一電子トランジスタを使用したセンシングデバイス - Google Patents

化学的にゲート動作する単一電子トランジスタを使用したセンシングデバイス

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JP2003507889A
JP2003507889A JP2001517431A JP2001517431A JP2003507889A JP 2003507889 A JP2003507889 A JP 2003507889A JP 2001517431 A JP2001517431 A JP 2001517431A JP 2001517431 A JP2001517431 A JP 2001517431A JP 2003507889 A JP2003507889 A JP 2003507889A
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フェルドハイム，ダニエル・エル
ブルーソー，ルイス・シー，ザ・サード
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ノース・キャロライナ・ステイト・ユニヴァーシティ
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Abstract

(57)【要約】 所定の電流・電圧特性を有し、室温において動作可能な化学または生物センサとしての用途に適合した化学的にゲート動作する単一電子トランジスタ（６０）が提供される。この単一電子トランジスタは、第１の絶縁材から形成された基板（ＳｕＢ）と、その基板上に配置されたソース電極（Ｓ）及びドレイン電極（Ｄ）と、そのソース電極とドレイン電極との間に配置された約１２ｎｍ以下の大きさの空間寸法を有する金属ナノ粒子（Ｌ）とを備える。検出物特異性結合剤がナノ粒子の表面上に配置される。目標検出物と結合剤の間に発生する結合事象により電流・電圧特性の検出可能な変化が引き起こされる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】発明の分野 本発明は、化学物質（chemical material）または生物学的物質（biological
material）を電子的に感知、検出、測定する技術、特に、分子受容体（molecula
r receptors）と関連させて、電子変換器（electronic transducers）として単
一電子トランジスタ（single-electron transistors）を利用するセンシングデ
バイスに関する。
【０００２】発明の背景 ここに開示される本発明は、広い意味で、２つの別個の研究分野の有利かつ実
用的な活用法を明示する。一番目の分野は、化学生物センシングデバイスの構築
において、電界効果型トランジスタ（「ＦＥＴ（field effect transistor）」
）と、類似の電子論理デバイスとの使用を必要とする。二番目の分野は、デジタ
ル論理素子としてのＦＥＴの改良またはその代替として単一電子トランジスタ（
ＳＥＴ）の開発を必要とする。本発明に本来の正当な評価を与えるために、それ
ぞれの分野における最近の発展が次に記述される。
【０００３】 最新デジタル回路において見出される最も一般的なタイプのＦＥＴの中の一つ
は金属・酸化膜・半導体（metal-oxide-semiconductor）ＦＥＴつまりＭＯＳＦ
ＥＴである。ＭＯＳＦＥＴの２つの一般的なクラスにはｎチャネルエンハンスメ
ント型ＭＯＳＦＥＴとｎチャネル空乏型ＭＯＳＦＥＴが含まれる。エンハンスメ
ント型ＭＯＳＦＥＴは図１Ａに符号１０で大体示されている。高導電性のソース
領域Ｓとドレイン領域Ｄはｎ型シリコン（つまり余剰自由負電荷を付加するため
に原子不純物つまり「ドーパント」を伴ったシリコン原子）を含み、絶縁ｐ型Ｓ
ｉチャネル１２と基板１４（余剰自由正電荷を付加するために適切なドーパント
を含む）によって分離される。ゲートＧとして知られる金属電極が提供され、そ
れは薄い酸化物層１６（例えばＳｉＯ2）によって基板１４から絶縁される。ゲ
ートＧと基板１４との間に印加されるバイアス電圧Ｖgateが存在しない場合には
、ｐ型チャネル１２が絶縁体としての役割をするのでソース領域Ｓとドレイン領
域Ｄとの間に電流は流れることはできない。デジタルエレクトロニクスにおいて
、これはデバイスの「ＯＦＦ」状態に対応する。ゲートＧに正電位が与えられる
と、電子はチャネル１２に流れ込んで、基本的にソース領域Ｓとドレイン領域Ｄ
との間にｎ型にドープされた導電性通路１８が生成される。これは「オン」状態
に対応する。
【０００４】 「ノーマリー・オフ」型トランジスタのこの振る舞いは、薄いｎ型チャネル２
２がソース領域Ｓとドレイン領域Ｄとの間で酸化物層１６の下に挿入された図１
Ｂにおいて符号２０で示されたｎチャネル空乏型ＭＯＳＦＥＴの振る舞いと対比
できる。こちらの「ノーマリー・オン」型トランジスタでは、印加されるゲート
バイアスが存在しない場合に、導電性通路がソース領域Ｓとドレイン領域Ｄとの
間に存在する。負電位がゲートＧに与えられると、電子がチャネル２２から押し
出される。これによってチャネル２２にＰ型の（絶縁）特質が与えられ、ソース
領域Ｓとドレイン領域Ｄとの間の電流通路が消滅する。ｐチャネルＭＯＳＦＥＴ
として知られている類似のデバイスは、ｎ型材料とｐ型材料を交換することによ
って構成することができる。さらに、ｎチャネル及びｐチャネルエンハンスメン
ト型ＭＯＳＦＥＴは単一の集積回路チップ上に一体化され、相補型ＭＯＳＦＥＴ
つまりＣＭＯＳを形成することができる。ＣＭＯＳトランジスタの様々な組合せ
がコンピュータ演算の基礎となるＮＯＴ、ＡＮＤ、ＯＲ、ＸＯＲ、及び他の論路
ゲートを構成するために使用することができる。
【０００５】 ＭＯＳＦＥＴの第２の重要な機能は信号増幅である。トランジスタにおける増
幅は、電子がチャネル領域の強電場中を通過する際の電子の加速に起因するもの
である。これにより信号はコンピュータ回路を強度を損なうことなく伝達するこ
とが可能となる。
【０００６】 ＦＥＴ技術によってもたらされる重要な利点と機能は、化学生物センサ（chem
ical and biological sensors）あるいは「バイオセンサ（biosensors）」の分
野の改良につながった。これらの発展は、スピンラベルのみならず、アイソトー
プラベル、蛍光ラベル、生物発光ラベル及び酵素ラベルといった従来の化学的ま
たは生物学的ラベリング法が一定の不利点を有するという認識に一部基づいてい
る。一般に、ラベリング技術は高度の感度と特異性（あるいは選択性）を有して
おらず、小型化に適していない。
【０００７】 したがって、従来のＦＥＴタイプのデバイスから組立てられる多くのタイプの
バイオセンサ（biosensors）が開発された。Dandekar氏へ付与された米国特許第
４，７７７，０１９号は生物学的物質（biological material）を検出または測
定するために生物化学信号（biological chemical signal）を電子信号に変換す
るデバイスの一例である。Dandekarのデバイスでは、アデニン（adenine）でド
ープされた（窒化シリコンまたは酸化シリコンといった）半導体材料の塊からで
きた生物層（biological layer）がＦＥＴの被絶縁ゲート層の最上部に提供され
た。それぞれのアデニン分子に付随するその２つの水素結合ブリッジはチミン（
thymine）分子とペアになることができ、従ってデバイスはチミンの存在と濃度
を検出するために溶剤中に設置されてよい。チミンとペアになったアデニンの静
電場はペアになっていないアデニンの静電場と異なっており、静電場の違いはＦ
ＥＴの導電率を変化させて、ＦＥＴを流れるソース・ドレイン電流を変化させる
。更に、ポリ−ウラシル−ｍＲＮＡ（poly-Uracil-mRNA）といった高分子はアデ
ニンの場所に結合して、デバイスは溶剤中のＤＮＡ種を検出することができる。
【０００８】 生物学的に活性な物質を分析するためのＦＥＴベースのバイオセンサはForres
t氏等に付与された米国特許第４，７７８，７６９号においても提供されている
。絶縁材の層から形成されたゲート絶縁体がｐ型シリコン基板上に配置される。
ｐ型基板はソース領域とドレイン領域となるｎ型シリコンの２つの拡散領域を含
む。ゲート電極はそのゲート絶縁体上に配置される。分析によって探し求められ
るリガンド（ligand）に対する特異結合パートナ（specific binding partner）
として知られる所定量の作用物質がゲート電極上に固定される。ゲート電極がデ
バイスの閾値電位（ＶT）以下にあるとき、ｎ型ソース領域からｐ型基板に電子
は全く通過することができないので、ソース領域とドレイン領域との間に電流は
殆ど流れることができない。ゲート電極電位（Ｖg）がＶTより大きいとき、電場
がゲート絶縁体を通るように生成され、絶縁体／基板境界からの多数ｐ型キャリ
アの斥力が引き起こされ、ソース領域とドレイン領域の間に負キャリアが支配す
る空乏領域が形成される。ソース領域とドレイン領域との間に電圧電位を印加す
ると、ドレイン電流が流れることになる。
【０００９】 電子変換器としてＦＥＴを利用する別のバイオセンサがOda氏等に付与された
米国特許第４，８７７，５８２号に開示されている。化学的あるいは生化学的受
容体がＦＥＴのゲート最上部に配置される。受容体には、膜（membranes）、抗
体(antibodies)あるいは微生物の上の固定化酵素（immobilized enzymes）が含
まれる。ある具体例として、ゲートにおいてアルブミン（albumin）とグルタル
アルデヒド（glutaraldehyde）によって固定されたウレアーゼが尿素（urea）の
存在を検出するために利用される。
【００１０】 Hanazato氏等に付与された米国特許第４，８９４，３３９号も半導体センサと
関連させた固定化酵素膜（immobilized enzyme membrane）の使用を開示してい
る。 その酵素膜は、酵素としてグルコースオキシダーゼ（glucose oxidase）を含む
水溶液、ポリビニルピロリドン（polyvinyl pyrrolidone）と２，５ｂｉｓ(4'-a
zide-2'-sulfobenzal)シクロペンタノンナトリウム塩（2,5-bis (4'-azide-2'-s
ulfobenzal) cyclopentanone sodium salt）を含む水溶性の感光性樹脂、そして
ウシ血清アルブミン（bovine serum albumin）で下地（base）を被覆することに
よって生成される。次に乾燥した被覆の一部は光架橋を導入するために紫外光に
よって照射され、機械的強度の増強のために化学的架橋を導入するためにグルタ
ルアルデヒドで処理される。センサは、エポキシ樹脂ボード上に、水素イオン感
応性被絶縁ゲートＦＥＴ、つまり、ｐＨ−ＩＳＦＥＴチップで２つのｐＨ−ＩＳ
ＦＥＴを含むもの、を取り付けることによって構成される。この酵素膜はｐＨ−
ＩＳＦＥＴのいずれかの上に配置され、参照電極が提供される。導線によって測
定回路との交信が実現される。
【００１１】 Hampp氏等に付与された米国特許第５，０３９，３９０号はＦＥＴのゲートに
結合した化学的感応性膜を含む化学センサの別の例である。選ばれた膜に依存し
て、デバイスはイオン、ガス、酵素、抗体や坑原、あるいは水素化物形成ＤＮＡ
／ＲＮＡ基（hydride-forming DNA/RNA groups）に敏感となる。
【００１２】 多種多様な化学物質と生物学的物質を同時に検出することができるセンサシス
テムは国際公開番号ＷＯ９３／０８４６４（国際出願番号ＰＣＴ／ＵＳ９２／０
８９４０）に開示されている。ＦＥＴベースのデバイスのアレイが、較正及び関
連回路と一緒に単一基板上に取り付けられる。それぞれのデバイスには異なるタ
イプの物質を測定するように構成された、別々の特定の受容体が与えられる。
【００１３】 Hollis氏等に付与された米国特許第５，６５３，９３９号も、それぞれ特定の
目標分子を検出するように構成された特定のプローブまたは受容体を含むＦＥＴ
ベースのデバイスのアレイを含むシステムを開示している。
【００１４】 上記述したようなＦＥＴベースの化学生物センサ（chemical and biological
sensors）は多種多様な用途に有用であることが証明されている。不幸にも、化
学的生物学的変換のためのデバイスとしての有用性の更なる改良は基礎をなすＦ
ＥＴ技術と同程度に制限される。ＭＯＳＦＥＴデバイスは、低動作電圧（例えば
０．１Ｖ）、低電力消費、高速度、微細化の容易性を含むいくつかの理由からコ
ンピュータ技術を席巻してきた。過去において、ＭＯＳＦＥＴは各構成部分（つ
まりチャネル、ソース、ドレイン、導線など）を一定の比率によって縮小させて
、それまでのように動作させながら微細化が可能であった。フォトリソグラフィ
の限界が急速に近づくにつれ、回路密度を継続的に増大させるには、トランジス
タの設計、製造、動作の形態に、かなり劇的な変化が必要だということが明らか
になってきている。こういうＭＯＳＦＥＴの動作原理が、サイズが１００ｎｍ以
下にまで減少したときにそのまま縮尺できる（scale）かどうか全く定かではな
い。トランジスタのｎｐｎ領域が縮小するにつれ、電子のフローを制御する能力
は電子がただｎｐｎ境界を通ってトンネルする量子力学的確率に支配される。さ
らに、トランジスタ密度が増大するにつれ、一電子が隣接するトランジスタをト
ンネルする確率が増大する。これらのトンネリングのプロセスによってデータ処
理や記憶にエラーが生じる。ＭＯＳＦＥＴのサイズが減少するにつれ、どの２つ
のトランジスタも同一の電気特性を備えるように製作する能力が損なわれる（つ
まりどの２つのトランジスタにおいても特定のドーパント濃度を実現することが
難しくなる）ということも関心事である。現在、多くの用途に対するよりよいア
プローチは、量子物理法則の効果を利用しようとするというよりは、むしろ回避
することである。
【００１５】 一つのこうしたアプローチは、デジタル情報を送信するためのバルク電流デバ
イスの代替として単一電子ナノエレクトロニクスに基づくデバイスを開発するこ
とであった。これまでこのアプローチは、化学的な変換ではなくデジタル情報を
処理するための方法を改良する目的のためにだけに追求されてきた。興味がある
のは、ナノメータサイズの金属粒子あるいは半導体粒子（ナノクラスタ（nanocl
usters）、金属アイランド（metal islands）、金属ドット（metal dots）、あ
るいは量子ドット（quantum dots）などとも呼ばれる）を用いて単一の電子の流
れに基づいて動作するトランジスタ、つまり単一電子トンネリング理論に基づい
て動作する単一電子トランジスタ（「ＳＥＴ（single electron transistors）
」）を作製することである。ＳＥＴは原理的には従来のＦＥＴに類似している。
しかしながらＳＥＴでは、金属アイランドにおける電子を一つずつ相関転送（co
rrelated transfer）することは、単一電子によってアイランドを帯電するため
に必要なエネルギー（ｅ2／ＣT、ここで「ｅ」は電子の電荷、ＣTは全アイラン
ドの容量）が熱エネルギー（ｋＴ）によって供給されるエネルギーと比べて比較
的大きいときに起きる。このようにＳＥＴにおける論理演算はナノメーターサイ
ズのドットを用いた単一電子のトンネリングに基づく。
【００１６】 従来の電子素子に関しては、単一電子電荷の離散性は巨視的レベルにおいて重
要ではない。例えば、バッテリに結合した巨視的コンデンサーは一つのプレート
上で固定正電荷イオンから電子を変位させて、それらを誘電材料を介して第２の
プレートまで伝えることによって帯電される。バッテリがこの作業を実行するた
めに必要なこの仕事は次式（１）によって与えられる。 Ｗ＝ｑ2／２Ｃ ここでｑ＝ｎｅは蓄積した全電荷、「ｅ」は単一電子の電荷、そしてＣは（静電
）容量である。ピコファラド（ｐＦ）の容量と、例として１００ｍＶの印加電圧
電位とをもつような典型的なコンピュータのコンデンサーでは、全電荷は数百万
個の電子が存在するであろう。重要なことは、もしコンデンサーの接合が十分に
薄く、単一の電子が一つのプレートから別のプレートへトンネルすることができ
たなら、帯電電位に対する観測可能な効果は全く存在しないであろう。従ってコ
ンデンサーが帯電されると電子は整数値に拘束されるけれども、巨視的デバイス
においては電子の「粒子性」は明白ではない。
【００１７】 他方、もし接合容量が小さく（＜−１０-18Ｆ）、かつ抵抗が高ければ、回路
における単一電子の帯電エネルギーとトンネリングはコンデンサーの電流・電圧
（Ｉ−Ｖ）特性に影響を与えることができる。例えば、図２は、符号３０によっ
て大体示されているような、バルク金属・絶縁体・ナノクラスタ・絶縁体・バル
ク金属型二重トンネル接合（bulk metal-insulator-nanocluster-insulator-bul
k metal double-tunnel junction）、あるいは「ＭＩＮＩＭ」若しくは「ＭＩＤ
ＩＭ」を含むデバイスを示している。（本開示において、用語「クラスタ」と「
粒子」は直径約５０ｎｍ未満の半導体粒子と金属粒子の両方を記述するために交
換可能に使用される。）一般に、絶縁材の層３２（半導体であり得る）は２つの
金属領域または電極３４，３６の間に配置される。金属ナノ粒子またはナノクラ
スタＱＤは絶縁層３２中に配置される。第一、第二の絶縁接合Ｊ1、Ｊ2は、ナノ
クラスタＱＤのいずれかの側方に実効的に定められる。ＭＩＮＩＭ３０が外部電
圧源Ｖextによってバイアスされると、ＭＩＮＩＭ３０またはナノクラスタコン
デンサーが帯電されるにつれ通常とは大きく異なった電流応答が観測される。図
４に示されているように電流のステップが観測され、ステップは何百ミリボルト
もにもわたることがある電圧プラトーによって分けられる。この応答はクーロン
階段として知られている。それぞれの電流ステップはナノクラスタＱＤへの単一
電子の付加に対応する。
【００１８】 半古典的アプローチにおいて、図３Ａに示されているように、ＭＩＮＩＭ３０
は、直列に配置され理想電圧源Ｖextによって駆動される静電容量と抵抗Ｃ1、Ｒ 1 、とＣ2、Ｒ2を有する２つのコンデンサーとして扱われる。（用語「理想」は
ここでは瞬間的に電荷を配送できるゼロの内部抵抗を有するバッテリを記述する
ために使用される。）このシステムの状態はそれぞれの接合Ｊ1、Ｊ2にわたる電
圧降下（Ｖ1、Ｖ2）と、ナノクラスタＱＤ上の電子数Ｑ0とよって記述される。
そのときこのシステムのダイナミクスは、一個の電子が最初の接合Ｊ1および／
または第二の接合Ｊ2をトンネルしてＱ0を変化させる確率によって記述される（
つまり確率アプローチ）。これらのトンネル事象は、電子がバルク金属または電
極３４から第１の接合Ｊ1を経由してナノクラスタＱＤにトンネルする際のその
各電子のエネルギーの変化に依存する。
【００１９】 当業者がもっと良く理解するために、この依存性は、外部バイアスが印加され
る前にＭＩＮＩＭ３０が電極３４，３６と接触するように置かれたときにそれに
起こることを議論することによって理論的に定量化できる。電極３４と電極３６
とナノクラスタＱＤとのフェルミ準位は電子が電極３４，３６からナノクラスタ
ＱＤにトンネルすることによって揃おうとする。一般に、フェルミ準位は正確に
揃うことはできないが、しかし一つ以上の電子分だけエネルギーがずれることに
なるだろう。これは電荷の離散性と接合領域に存在する不純物よるものである。
しかしながら単純化された定量化を実現する目的のために、この揃い方が完全で
、量子力学的エネルギー準位同士は静電気的エネルギー同士よりエネルギー的に
近づいていると仮定することができる。フェルミ準位の揃い方のズレは以下説明
される数式（８）に電圧オフセット項を加えることによって説明できる。同じく
、この量子力学的エネルギー準位に関する仮定は直径約５ｎｍより大きな金属粒
子に対して有効である。しかしながら半導体粒子はこれよりずっと大きなサイズ
において量子効果を示す。最後に、接合Ｊ1、Ｊ2の抵抗（Ｒ＞ｈ／ｅ2）は電子
が接合の一端あるいはもう一方の端に局所化されるほど非常に大きいことが仮定
される。
【００２０】 系が静電気的に平衡状態にあるとき、ある電位が電圧源Ｖextによって印加さ
れ、ｎ個の電子が接合Ｊ1の薄い絶縁障壁を経由してナノクラスタＱＤにトンネ
ルする。値ｎは印加ポテンシャル（あるいは印加エネルギー）の関数であること
を見出すことができる。このプロセスをエネルギーによって記述するため、量Δ
Ｅ1＝Ｅf−Ｅjを得るために局所化アプローチ（localized approach）が採用さ
れる。ΔＥ1は電子のトンネリングの前（Ｅj）と後（Ｅf）の接合Ｊ1のエネルギ
ーの差である。この量は、ナノクラスタＱＤ上に一つの電子を置くために外部電
圧源Ｖextによって供給されなければならないエネルギーを表す。図３Ｂを参照
して説明すると、その初期状態はｎ個の電子が帯電した接合Ｊ1のエネルギーで
ある。このエネルギーは数式（２）によって与えられる。 Ｅj＝（ｎｅ）2／２ＣT ここで、「ｅ」は単一電子の電荷、ＣT＝Ｃ1＋Ｃ2は全クラスタ容量、すなわち
第一の接合Ｊ1をトンネルする際に一個の電子が「見る」容量である。最終のエ
ネルギー状態ＥfはナノクラスタＱＤ上に一個の電子が存在する系のエネルギー
である。一個の電子をナノクラスタＱＤ上に置くことによって、電位はＶ1だけ
低下して、分極電荷が回路を流れる。結果、バッテリＶextはｅＶ1の仕事をして
一個の電子を第二の電極３６から第一の電極３４にもたらす。クラスタ電荷を一
個の電子だけ帯電させることに付随するエネルギーは、次の数式（３）で得られ
る。 Ｅf＝ｅＶ1＋［（Ｑ0−ｅ）2／２ＣT］
【００２１】 数式（３）の第二項を展開して、数式（２）を差し引くと、次の数式（４）が
得られる。 Ｅf−Ｅi＝ｅＶ1−（Ｑ0ｅ／ＣT）＋（ｅ2／２ＣT）
【００２２】 系のエネルギーはクラスタ電荷の変化と電圧源Ｖextによってなされる仕事に
よって完全に記述される。バッテリあるいはポテンシオスタットによって印加さ
れなければならない外部電圧を計算するために、Ｖ1とＶextの関係が必要である
。最初に、電荷保存則は数式（５）を与える。 Ｃ1Ｖ1＝Ｃ2Ｖ2
【００２３】 次にキルヒホフのループ則が数式（６）を与える。 Ｖext＝Ｖ1＋Ｖ2
【００２４】 数式（５）と数式（６）を組み合わせると、数式（７）が得られる。 Ｖ1＝Ｃ2Ｖext／ＣT
【００２５】 そして最終的に数式（８）が得られる。 ΔＥ１＝（ｅＣ2Ｖext／ＣT）−（ｅＱ0／ＣT）＋（ｅ2／２ＣT）
【００２６】 数式（８）の第一項は一個の電子がナノクラスタＱＤをトンネルしてしまった
後にＶ１を維持するために電圧源Ｖextによってなされた仕事である。第二項と
第三項は単一電子の帯電効果を表す。第二項は、一個以上の電子がすでにナノク
ラスタＱＤ上に存在している場合に一個の電子をトンネルさせるために必要な追
加的な仕事である。この項は、電圧が増加するごとにｎ個より多くの電子がクラ
スタにトンネルするのを防止するために必要な電圧帰還を与える。ここでｎはス
テップ数である（例えば図４における１ｅ-、２ｅ-、・・・等）。すでに説明し
た、単一の電子に気付くことが無かった巨視的なスケールの場合とは対照的に、
デバイス３０といったナノスケールコンデンサーを介しての単一電子の移動によ
って回路に実質的なエネルギー変化を生じる。これは許された数（ｎ）の電子よ
り多くの電子が同時にナノクラスタＱＤ上に存在することを防止する。
【００２７】 図４に示された電流の階段現象は、接合Ｊ1の許された電圧変化ΔＶ＞０を考
慮することによって説明できる。もしこれが当てはまらなければ、電子は、それ
がきたところまで、すぐにトンネルして戻ってしまうだろう。したがって、数式
（９）が成立する。 Ｖext＞Ｑ0／Ｃ2−ｅ／２Ｃ2
【００２８】 初期に中性であるナノ粒子（Ｑ0＝０）の場合には、電流が回路を流れる前に
外部電圧ｅ／２Ｃ2が必要とされる。この現象はクーロンギャップ（Coulomb gap
）あるいはクーロンブロケード（Coulomb blockade）と呼ばれている。この電圧
に達すると、単一電子はナノクラスタＱＤまでトンネルする。電子はいつまでも
ナノクラスタＱＤ上に残ってはいないが、しかし迅速に次の接合Ｊ2を経由して
トンネルオフする（比Ｒ2Ｃ2／Ｒ1Ｃ1に依存して約１００ｐｓで）。しかしなが
ら、追加の電子がナノクラスタＱＤに同時にトンネルするのを防止するために必
要とされる電圧帰還を与えるには十分長く残る。こうして、単一電子の連続的な
電流ｌ＝ｅ／２Ｒ2ＣTがその回路を流れる（因子ｅ／ＲＣは電荷／時間の単位を
含む）。ナノクラスタＱＤ上に置かれたそれぞれの追加電子は、電圧でｅ／Ｃ2
をそのまま必要とする。これによって図４に示された電流階段現象における全体
的な１／２、３／２、５／２などの電圧増分が導かれる（前のステップより後に
ある電流ステップの大きさは、それぞれｅ／Ｒ2Ｃ2）。
【００２９】 ＭＩＮＩＭ３０の設計に関して、接合容量と抵抗は最適化されなくてはならな
い。シミュレーションによるＭＩＮＩＭのＩ−Ｖ曲線は、最も鋭いステップが、
Ｃ2とＲ2≫Ｃ1とＲ1に対して観測されることを示している。Ｃ2／Ｃ1とＲ2／Ｒ1 が１に近づくと、０Ｖにおいてはゼロ電流のプラトーのままであるが、しかし電
流ステップは消滅する。もし接合Ｊ1とＪ2に対するＲとＣが等しければ、電子は
同じ割合で接合Ｊ1とＪ2をトンネルするだろう。こうして電流ステップを見るた
めに要求される電圧帰還は損なわれる。不幸にも、接合の厚みが増大するとＣが
減少するがＲが増大するので、これらの比は異なった誘電特性を備えた材料から
接合を構築することによってのみ最適化が可能である。
【００３０】 熱効果はもう１つの重大な設計検討課題である。ＳＥＴは量子ドットとして多
結晶シリコンあるいはポリアセチレンを使用して構築されてきた。こうしたデバ
イスは、ＳＥＴ現象を作り出すために４Ｋまで冷却されなければならないので、
実用的ではない。熱で活性化されたトンネリングプロセスを避けるために、ｅ／
２Ｃ2≫ｋＴでなくてはならない。Ｔが増大するにつれ、単一電子の電流ステッ
プが徐々にかき消され、オーミックな応答（つまり線形のＩ−Ｖ曲線）が観測さ
れる。一般に、ＳＥＴの室温動作には、直径約１２ｎｍ未満、好ましくは１０ｎ
ｍ未満のナノ粒子を使用して、分子レベルまでのトランジスタ小型化が要求され
る。このようなデバイスはセルフアセンブリ法（self-assembly methods）、つ
まりリソグラフィ系とは反対の液層からの化学相互作用による集合（アセンブリ
）、を使用してよりうまく構築される。Smith氏に付与された米国特許第５，４
２０，７４６号には、純炭素原子のクラスタ、フラーレン（Ｃ60）、が量子ドッ
トして提供された室温において動作可能なＳＥＴデバイスが開示されている。こ
のデバイスは２つの導電層の間に配置された（二酸化シリコンといった）絶縁材
の層から成る。その絶縁層の中に一つ以上のフラーレンが配置されている。次に
このデバイスは導線を導電層に接続することによってバッテリによってバイアス
される。上記デバイスは、十分に小さい二重障壁トンネル構造として機能するの
で、各フラーレンがどんなトンネル電流もクーロンブロケード効果を経験する。
低バイアス（一定の臨界閾値電圧を下回る）の下では、フラーレンの帯電電圧が
その印加バイアスよりも大きいので、電流は一切流れないことになる。すなわち
、クーロンブロケード効果（Coulomb blockade effect）は電子がフラーレンに
向かって絶縁材を通ってトンネルするのを阻止する。臨界電圧が得られると、一
個の電子は第一の導電層を離れて、絶縁材を通ってフラーレンへとトンネルする
。次いでその電子はフラーレンを出て、絶縁材を通って第二の導電層へのトンネ
ルを続ける。フラーレン上へ二個の電子を帯電させる帯電電圧は単一電子の帯電
電圧よりも大きい。従って、もしデバイスに印加される電圧が単一電子の帯電電
圧以上で二個の電子の帯電電圧未満に維持されるならば、一度にただ一個の電子
がフラーレン上に存在することになる。この振る舞いの結果として、デバイスは
実質的に階段状の電流・電圧曲線（Ｉ−Ｖ特性）を有するはずである。
【００３１】 ＭＯＳＦＥＴの機能性をエミュレートするために、空間的にはっきり分ってい
るＭＩＮＩＭ二重トンネル接合を有する三端子ＳＥＴデバイスに、ナノ粒子近く
に配置されたゲート電極を提供することができる。ソースからドレインへの単一
電子の流れフローは、単一電子をナノ粒子からゲート電極を介して注入（または
除去）することによって制御できる。
【００３２】 不幸にも、複雑なＳＥＴ構造を製造するフォトリソグラフィ技術は約１００ｎ
ｍたらずの最小サイズ特徴（minimum size features）に限定される。同じく、
電子ビームリソグラフィは、５ｎｍのオーダの特徴を作りこむことができるが、
高価で遅く、まだ容易に利用できるものではない。更に、比較的単純な金属蒸発
法によれば金属アイランドに１０ｎｍまで下がる特長を実現することができるが
、しかし金属アイランドの正確な配置や分散度は制御するのが難しい。リソグラ
フィや金属蒸発とは対照的に、液相での化学合成によればほとんど任意の大きさ
のクラスタを実現することができる。
【００３３】 したがって、ＳＥＴデバイスを製造するための今日までのところの最善のアプ
ローチは、液相において、化学的な指向性により、事前に設計した複合体の構造
へと材料を組織化させることとして定義されるセルフアセンブリである。化学合
成されたナノ粒子はＳＥＴコンポーネントとしていくつかの利点を与える。その
最も重要なものは小さなサイズである。金属及び半導体のナノ粒子は溶液中に数
十オングストローム以上という平均直径で準備できる。吸着した、あるいは共有
結合によって付着したリガンド（ligands）は、凝集体に対するスタビライザと
しての役割を果たすことができ、かつナノ粒子に化学的機能性を取り入れるため
に使用することができる。重要なことに、ナノ粒子は複数の絶縁薄膜の間に静電
気結合または共有結合の化学的性質によって固定することができる。
【００３４】 室温で動作可能なセルフアセンブリ型ＳＥＴの一例はYamashita氏に付与され
た米国特許第５，６４６，４２０号に開示されている。脂質二重層は炭素基板に
よって一つの外側において支持され、導電層によってもう一方の外側において支
持される。脂質二重層のそれぞれの層は内側に向いた疎水基、外側に向いた親水
基を対称的に含む。バクテリオロドプシンのαへリックス立体配座と４つのＧＣ
ＣＣセグメントとを持つタンパク質材料が脂質二重層のそれぞれの層の間に配置
される。タンパク質材料は絶縁材として機能する。量子ドットがそのタンパク質
材料によって支持される。それはフラビン（Flavin）または７アセチル・１０メ
チル・イソアロキサジン（7-acetyl-10-methyl-isoalloxazine）といった導電性
有機化合物から作られ、そこではアセチル基がタンパク質材料のシーケンスのＧ
部分のシステインの硫黄原子に結合する。一対の電極はソースとドレインの機能
を果たし、４つのフェニル基のそれぞれのオルト位がそれぞれの部分の対応する
アラニンアミノ基（つまり端部アミノ酸（end amino acid））に結合しているMn 3 +terrakis-tetraphenyl-porphyrinといった分子内錯塩（inner complex salt）
からできている。電極はそれぞれタンパク質材料の上端と下端に結合している。
ポリアセチレン制御ゲート（あるいはπ電子を有する他の有機ポリマ）は、対向
する疎水基の間に配置され、そして量子ドットに結合する。最後に、外側端子は
穴を介して炭素基板に挿入される。
【００３５】 単一電子の移動はトンネル効果によって単一のフラビン分子を介して起きる。
フェルミ準位に最も近い遷移準位は室温における電子の熱励起準位（２５ｍＶ）
よりも高く、室温のＳＥＴ現象が可能である。外側端子は制御ゲートと接続し、
その制御ゲートへの電圧の印加によってフラビン分子のポテンシャルエネルギー
の変化が引き起こされる。電圧を増大させると、電気伝導の追加的な遷移準位が
生成され、階段状のＩ−Ｖ特性が結果としてもたらされる。本開示は、このデバ
イスが大いに小型化された電子スイッチとして有用であるかもしれないことを示
す。
【００３６】 本発明者は、上述したＳＥＴ現象を示すデバイスによって得られる利益がこれ
まで化学的及び生物学的な変換の分野に応用されてこなかったと考えている。そ
れ故に、増大した感度、選択力、そして小型化、を利用するＳＥＴベースの化学
生物センサが長い間必要だと感じられてきた。本発明者はこのようなデバイスを
発見した。以下、詳細に説明する。
【００３７】発明の開示 本発明は、一つ以上の化学及び／または生物センシング素子をＳＥＴベースの
変換器（SET-based transducer）と組み合わせ、多種多様なポータブルで小規模
の感覚システムと用途に適合することができる。本開示から、（ｉ）単一分子、
単一分子結合事象、そして単一分子レドックス反応を検出する能力、（ｉｉ）単
一チップまたは基板上に何千〜何百万のセンサを集積することができる小さな寸
法、（ｉｉｉ）速い応答時間、（ｉｖ）選択性、（ｖ）低コスト、そして（ｖｉ
）低電力消費といった、多くの利点が直ちに明らかである。
【００３８】 以上のことから、本発明が提供する化学的にゲート動作する単一電子トランジ
スタは所定の電流・電圧特性を有し、化学または生物センサとして使用されるよ
う構成され、室温で動作可能である。この単一電子トランジスタは、第１の絶縁
材で形成された基板と、その基板上に配置されたソース電極及びドレイン電極と
、そのソース電極とドレイン電極との間に配置された約１２ｎｍｎ以下の大きさ
の空間寸法を持つ金属ナノ粒子とを備える。検出物特異性結合剤（analyte-spec
ific binding agent）がナノ粒子の表面上に配置される。目標検出物とその結合
剤との間に起こる結合事象によって電流・電圧特性に検出可能な変化が引き起こ
される。
【００３９】 本発明は化学物質または生物学的物質を感知するためのデバイスも提供する。
このデバイスは、所定の電流・電圧特性を有し、被絶縁基板と、その基板上に配
置されたソース電極と、その基板上に配置されたドレイン電極と、そのソース電
極とドレイン電極との間に配置されたそれぞれが約１２ｎｍ以下の大きさの空間
寸法を持つ金属ナノ粒子のアレイと、を含む単一電子トランジスタを備える。検
出物特異性結合剤がそれぞれのナノ粒子の表面上に配置され、このとき目標検出
物と一つ以上のナノ粒子との間に生じる結合事象によって電流・電圧特性の検出
可能な変化が引き起こされる。
【００４０】 本発明は化学物質または生物学的物質を感知するための別のデバイスも提供す
る。このデバイスは、所定の電流・電圧特性を有する複数の単一電子トランジス
タを備える。それぞれの単一電子トランジスタは、被絶縁基板と、その基板上に
配置されたソース電極及びドレイン電極と、そのソース電極とドレイン電極との
間に配置された金属ナノ粒子と、を含む。それぞれのナノ粒子は約１２ｎｍ以下
の大きさの空間寸法を有する。検出物特異性結合剤がそれぞれのナノ粒子の表面
上に配置され、このとき目標検出物と結合剤との間に起こる結合事象によって電
流・電圧特性に検出可能な変化が引き起こされる。電圧源が単一電子トランジス
タと交信し、そして集積回路が単一電子トランジスタと交信する。その集積回路
は結合事象の発生によって引き起こされる単一トランジスタの電流・電圧特性の
変化を解釈するよう構成される。
【００４１】 本発明は化学物質または生物学的物質を感知するための更に別のデバイスも提
供する。このデバイスは、被絶縁基板と、その基板上に互いに間隔を置いて配置
された複数の細長い下部電極と、その複数の下部電極上にそれらの下部電極を横
断するように互いに間隔を置いて配置された複数の細長い上部電極とを備える。
上部電極と下部電極は協働して、上部電極と下部電極が交叉してなる複数の交叉
領域を含む格子パタンを形成する。それぞれの交叉領域はテストサイトを定める
。単一電子トランジスタは各テストサイトに構築される。それぞれの単一電子ト
ランジスタは所定の参照電流・電圧特性を有し、各テストサイトにおいて上部電
極と下部電極との間に配置された金属ナノ粒子を含む。それぞれのナノ粒子は約
１２ｎｍ以下の大きさの空間寸法を持ち、絶縁媒体によって安定化される。それ
ぞれのナノ粒子はそれぞれのナノ粒子の表面上に配置された検出物特異性結合剤
を有し、このとき目標検出物とナノ粒子との間に起きる結合事象によってナノ粒
子の電流・電圧特性の検出可能な変化が引き起こされる。電圧源は上部電極と下
部電極と交信する。集積回路はテストサイトと交信し、結合事象の発生によって
引き起こされる単一トランジスタの電流・電圧特性の変化を解釈するよう構成さ
れる。
【００４２】 本発明が提供する別の化学的にゲート動作する単一電子トランジスタは、所定
の電流・電圧特性を有し、化学または生物センサとしての用途のために構成され
、室温において動作可能である。この単一電子トランジスタは、下部絶縁基板と
、その下部絶縁基板上に配置された中間金属層と、上部絶縁基板とを備える。ウ
ェルが上部絶縁層及び中間金属層内に形成され、中間金属層の第１の部分にソー
ス電極を、中間金属層の第２の部分にドレイン電極を定める。上部金属層が、ウ
ェル上かつ上部絶縁基板上に配置される。金属ナノ粒子が前記ウェル内に配置さ
れ、約１２ｎｍ以下の大きさの空間寸法を有し、かつ絶縁媒体内で安定化される
。分子受容体（molecular receptor）が上部金属層の表面に付着し、このとき目
標検出物とその分子受容体との間の結合事象によって電流・電圧特性に検出可能
な変化が引き起こされる。
【００４３】 本発明は更に単一電子トランジスタプローブも提供する。このプローブは化学
物質または生物学的物質の存在について表面を走査するように構成され、またそ
れは導電性プローブチップと、１２ｎｍ以下の空間寸法を有し、絶縁媒体を介し
て前記プローブに付着した金属ナノ粒子と、そのナノ粒子に付着した検出物特異
性結合剤と、を具備する。目標検出物と検出物特異性結合剤との間に起こる結合
事象によって電流・電圧特性の検出可能な変化が生じる。
【００４４】 本発明は更に別に、室温において動作可能でかつ化学物質を感知するのに有用
な、所定の電流・電圧特性を有する単一電子トランジスタデバイスも提供する。
単一電子トランジスタは、第１の絶縁材から形成された基板と、その基板上に配
置された金属層と、二重トンネル接合を定める絶縁体とを備える。前記絶縁体は
金属層の一領域内に形成され、金属層の酸化物を含む。またこのとき、前記絶縁
体は金属層を、第１の領域と、第２の領域と、第３の領域とに分割する。第１の
領域はソース電極を定め、第２の領域はドレイン電極を定め、そして第３の領域
は約１２ｎｍ以下の空間寸法を有する金属ナノ粒子を定める。目標分子のナノ粒
子への結合によって電流−電圧特性に検出可能な変化が引き越される。
【００４５】 以上の説明から、本発明の目的は、単一電子の移動原理の下で動作する化学ま
たは生物センサを提供することである。
【００４６】 本発明のもう一つの目的は、電界効果型トランジスタベースのデバイスに見い
だされる分子受容体または検出物特異性結合剤を実用的で動作可能な単一電子ト
ランジスタベースのデバイスに使用することによって得られる利点を統合するこ
とである。
【００４７】 本発明の更なる目的は、金属ナノ粒子から構築され、かつ化学的または生物学
的な結合剤によって修正された、トランジスタ用ゲートを提供することである。
【００４８】 これまで述べられてきた本発明の一部の目的と他の目的は、以下に最も良く説
明される添付図面を参照しながら説明が進むにつれて明らかとなる。
【００４９】 以下、図面を参照して本発明の実施の態様を詳細に説明する。本発明者は、ゲ
ート電極がＳＥＴデバイスに取り付けられると、単一電子をナノ粒子に注入する
（取り除く）ことによってそのデバイスの電流の振る舞いが劇的に変化すること
があり得ることに言及する。換言すれば、ＳＥＴデバイスのＩ−Ｖ曲線は、外側
のソースによってナノ粒子上に置かれた電荷に非常に敏感である。もし単一電子
がゲート電極からナノ粒子に注入されれば、ＳＥＴデバイスを流れる電流は数百
ピコアンぺア（ｐＡ）もの変化をすることがあり得る。
【００５０】発明の詳細な説明 本発明者は、ＳＥＴデバイスの同じ電流感度が、化学ＳＥＴデバイス（chemic
al SET device）を生み出す化学的にゲーティングを行う機構（chemical gating
mechanism）によって実現できることを見いだしている。以下にその例が説明さ
れる化学ＳＥＴデバイスの実施態様は、絶縁体またはナノ粒子の表面に結合する
単一検出物分子の存在に敏感である。化学ＳＥＴデバイスは、セルフアセンブリ
単分子層（selfassemble monolayers）、タンパク質、ＤＮＡ、無機物を含む、
その表面またはそのリガンドでキャップされた表面に様々な検出物特異性結合剤
（analyte-specific binding agents）を導入することによって、より選択的に
なり得る。
【００５１】 単一電子デバイスをナノスケールの電気回路に組み込む際の大変なチャレンジ
は、ナノ粒子上あるいはその近くに残存するかもしれない不純物に対するＳＥＴ
電流の感度である。不純物はＳＥＴ電流・電圧曲線をシフトさせて、そのために
どの２つのＳＥＴデバイスも電子的に同等とはなりにくくなってしまう。粒子を
キャップするリガンド（particle-capping ligands）をＳＥＴ電流を操作するた
めの「化学的ゲート（chemical gates）」として使用できることが見いだされて
いる。しかしながら、もしＳＥＴベースのセンサに使用されるために選ばれたナ
ノ粒子がリガンドキャッピングによって安定化されることが必要であると判断さ
れれば、結果として生じるキャップされたナノ粒子が、化学センサ用途に求めら
れる物理的変化に敏感かどうか、あるいは、検出物に対する特異性がある結合剤
もしくは分子受容体がキャッピング材料に付着できるかどうかが、更に決定され
なければならない。
【００５２】 本発明の例となる分析結果は図５−図９に例示されている。リガンドによって
安定化された金（Ａｕ）ナノクラスタが水溶液中に観測された。２つの異なった
リガンド、つまりオクタンチオール（octanethiol）（Ｃ8−Ａｕ、直径５ｎｍ）
と、Ａｕナノクラスタに結合したときにｐＫa〜１２となるガルビノール（galvi
nol）（Ｇａｌ−Ａｕ、直径３ｎｍ）、が議論された。図５において、金ナノク
ラスタ４２はオクタンチオールリガンド４４によってキャップされており、オク
タンチオール被覆４８で絶縁された平らなＡｕ基板４６の上方に配置されている
。図７では、金ナノクラスタ４２はガルビノールリガンド５２（ＧＡＬ）によっ
てキャップされている。個別のナノクラスタ４２は、被絶縁（ポリエチレン）チ
ップ５６を備えた走査型トンネル顕微鏡（「ＳＴＭ（scanning tunneling micro
scope）」）５４によって電子的に探査された。図６Ａ、図６Ｂと、図９Ａ、図
９Ｂ、図９Ｃ、図９Ｄにそれぞれ示されているように、水中のＣ8−Ａｕ（ｐＨ
は５と１２）、水中のＧａｌ−Ａｕ（ｐＨは５，８，１０と１２）に対して、明
確なＩ−Ｖステップ（クーロン階段曲線）が観測された。これらの電流ステップ
と電圧プラトーはＳＥＴの働きを表している。
【００５３】 テストされた２つのｐＨ値ではＣ8−Ａｕに化学的な違いが一切無いので、ｐ
Ｈの関数としてＩ−Ｖの振る舞いにほとんど変化が結果として生じなかった。電
圧プラトーの幅（ΔＶ）はｐＨｓ５と１２において、それぞれ５９±７．８ｍＶ
と６３±４．６ｍＶであった。ΔＶ値は、ΔＶ＝ｅ／Ｃを使用してクラスタ容量
を評価するために使用することができ、約２．７±０．３０ａＦ／clusterと２
．５±０．１０ａＦ／cluster（０．０５ａＦ／ｎｍ2）を与える。しかしながら
、図８に示されているようにｐＨが増大するにつれて、ガルビノール（galvinol
）はガルビニキシオド陰イオン（galvinoxide anion）に変換される。その結果
、Ｇａｌ−Ａｕに対してＩ−Ｖの振る舞いの変化が脱プロトン化（deprotonatio
n）に応じて生じる。ｐＨ５からｐＨ８まで正バイアス電位への全階段（Ｉ−Ｖ
曲線）の微妙なシフト（約３０ｍＶ）は注目に値する。このシフトはｐＨ１０と
１２で得られるＩ−Ｖ曲線において更に一層強い（約６０ｍＶから１２０ｍＶま
で）。さらに、ΔＶはその大きさにおいて、ｐＨ５での７４±７．８ｍＶからｐ
Ｈ８での６４±４．０ｍＶ、ｐＨ１２での４８±５．６にまで減少する。
【００５４】 上記したＳＥＴ階段の化学誘導変化は脱プロトン化の際にガルビノール単分子
層に生じる変化及び構造変化を議論することによって説明される。ｐＨ５におい
て、ガルビノールはプロトン化された中性形にある。そのため、ｐＨ５における
Ｇａｌ−Ａｕのクーロン階段は最初のステップが０Ｖを中心として一般的に対称
的である。ｐＨが増大するにつれ、ガルビノールはガルビノキシド陰イオンに変
換される。ナノクラスタ上で負電荷が増大することによって２つの結果がもたら
される。最初に、クラスタの全容量が増加する。ΔＶに基づいて、ナノクラスタ
容量の増加量が、ｐＨ５における２．２±０．２４ａＦ／cluster（０．０６ａ
Ｆ／ｎｍ2）から、ｐＨ８における２．５±０．１４ａＦ／cluster（０．０９ａ
Ｆ／ｎｍ2）、ｐＨ１２における３．３±０．３１ａＦ／cluster（０．１２ａＦ
／ｎｍ2）へというように計算された。第二の結果はナノクラスタ表面上の負電
荷の増大である。固体ＳＥＴデバイスにおいては、金属アイランドの近くに位置
している、不純物あるいはゲート電極バイアスの印加いずれかからの負電荷によ
って、クーロン階段が正バイアス電位へシフトする。Ｇａｌ−Ａｕ系におけるそ
の正バイアス電位へのシフトは固体での測定と定性的に合っている。電位シフト
と容量変化が、Ｃ8−ＡｕではなくＧａｌ−Ａｕに対してのみ、そしてＧａｌ−
Ａｕに対して同一のイオン強度の３つの異なったｐＨにおいて、観測されたとい
う事実によって、ｐＨ依存性ゲートを備えた（pH-gated）ＥＴデバイスの実現可
能性が証明された。
【００５５】 従って、溶液のｐＨ値を直接測定して、ｐＨ値の変化の結果として起きること
が知られているレドックス事象または検出物結合事象を検出するためのＳＥＴデ
バイスが、図１０に示されているように発明者によって構築された。ソース電極
Ｓとドレイン電極Ｄは支持基板ＳＵＢの表面上に間隔を置いた位置関係で配置さ
れている。支持基板ＳＵＢはシリコン、二酸化シリコンあるいはポリマといった
通常の絶縁材から形成される。代わりに、基板ＳＵＢは導電性材料から作られ、
チオール層といった絶縁材によって絶縁されてよい。ナノスコピックな量の銀の
金あるいは白金といった金属がソース電極Ｓとドレイン電極Ｄとの間に配置され
、金属アイランドまたはナノ粒子ＱＤとしての機能を果たす。ナノ粒子ＱＤは、
ｐＨの変化に早く反応するチオール（thiol）、好ましくはガルビノール（galvi
nol）といったリガンド物質Ｌでキャップされる。次に適当なリード線ＬＷある
いはそれと同種のものがソース電極とドレイン電極に接続される。デバイスに接
触している溶液のｐＨ値の変化によってすでに説明したように階段状のＩ−Ｖ曲
線にシフトが引き起こされるだろう。この変化は、正確に測定され、そして電気
回路あるいは他の周知の手段の助けを借りて解釈できる。
【００５６】 ＳＥＴベースの化学的にゲート動作する符号７０で大体示されているセンサデ
バイスが、ｐＨ依存性ＳＥＴデバイス６０に類似した基本構造を有していて、特
定の検出物、すなわち目標分子、化合物、あるいは生体物質、を選択的に検出す
るための異なったタイプの化学的なゲートで設計された多種多様なセンサまたは
テストサイトにおける変換素子（transduction element）として利用されてよい
。発明者はこれを検出物特異性結合剤または分子受容体Ａをナノ粒子ＱＤに直接
付着させることによって、あるいは、リガンドつまりＩ（二重トンネル接合の役
割をする）をキャップさせることによって、のいずれかによって実現した。選ば
れた特定の結合剤に依存して、検出物Ｂが結合剤Ａに結合した場合にＩ−Ｖ特性
の観測可能な変化がＳＥＴデバイス７０に生じるだろう。このような構成におい
て、キャッピングしているリガンドつまり絶縁体Ｉは二重トンネル接合として機
能し、結合剤ＡはＳＥＴデバイスの化学的に動作するゲート電極として機能する
。セルフアセンブリ単分子層（self-assembled monolayers）、タンパク質、抗
体または坑原、ＤＮＡと無機物を含む多種多様な結合剤Ａが選ばれてよい。そし
て、結果として、多種多様な検出物Ｂが周知の結合関係と化学的性質によって検
出することができる。
【００５７】 電流検出法（amperometric mode）または電位差検出法（potentiometric mode
）の双方が図１２Ａと図１２Ｂに示されているようにセンサデバイス７０に可能
である。実線は検出物Ｂが存在しないときのセンサデバイス７０のＩ−Ｖ曲線を
表し、点線は検出物Ｂが存在するときの曲線を表す。
【００５８】 電流検出法では、ソース−ドレイン電位は、バッテリまたはポテンシオスタッ
トを使用するといったことをして、Ｉ−Ｖ曲線上の任意の電圧のプラトーのある
一点においてバイアスされる。検出物ＢがナノクラスタＱＤに結合すると、ナノ
クラスタＱＤ上の電荷が変化して、結果的にセンサデバイス７０のＩ−Ｖ特性を
変更させ、図１２Ａに示されているように、効果的に全体のＩ−Ｖ曲線を一電子
だけ電流を上方または下方にシフトさせる。バイアス電圧はポテンシオスタット
（Ｖhold）によって固定されるので、ｎをナノクラスタＱＤに注入（＋ｅ）また
はそこから除去（−ｅ）される電荷の数とすれば、回路を流れる電流は±ｎｅだ
け変化しなければならない。換言すれば、センサデバイス７０は電荷の注入（ま
たは除去）後は同じ電流ステップ上に留まらねばならない。変化が許される唯一
のパラメータは電流である。従ってナノクラスタ電荷の変化によって電流が流れ
（または、センサデバイス７０の構成またはバイアスに依存して流れなくなり）
、センサデバイス７０は「化学的」ゲート（"chemical"gate）を実現する。
【００５９】 電位差検出法では、図１２Ｂに示されているように、固定電流がソース電極Ｓ
とドレイン電極Ｄとの間を流れることが強制され、接合にわたる電位がモニタさ
れる。この場合、電流は固定されている（Ｉhold）ので、電流ステップの固定し
たポジションを維持するために電位が変化しなけばならない。実際、電位の大き
な変化（直径１０ｎｍのナノクラスタに対して約２００ｍＶ）がナノクラスタＱ
Ｄへの単一電荷の付加に応答して期待できる。
【００６０】 どちらの場合も、センサデバイス７０のＩ−Ｖ曲線はナノクラスタＱＤに注入
される電荷の単なる変化１ｅ-に敏感であるので、単一電子検出物は検出可能で
ある。さらに、信号変換は単一電子の移動に基づいているので、１０-12のオー
ダの応答時間が可能である。
【００６１】 図１３は、本発明者のセンサデバイスの線図表現で、分子結合事象が存在しな
い場合、金属リード間の単一電子の流れがナノクラスタＱＤを横切るように発生
する。目標検出物Ｂが分子認識素子Ａに結合すると、「ゲート」が閉じ、Ｉ−Ｖ
曲線のシフトが検出されるかもしれない。図１４Ｂは時間の関数としての電流の
対応するプロットで、センサデバイス７０の動作がデジタル情報として有利に利
用できることを示している。
【００６２】 多くの実施態様が上記新規デバイスから構築される。例えば、図１５では、テ
ストサイトの面積を増大させ、望ましい検出物を検出する機会を改善するため、
あるいは溶液中の検出物濃度を測定するために、ナノ粒子またはナノクラスタの
アレイ８０がソース電極Ｓとドレイン電極Ｄとの間に提供される。クラスタアレ
イ８０は、外部電圧源Ｖと、Ｉ−Ｖ特性の変化を解釈するための集積解析回路Ｉ
Ｃに、電気的に接続される。
【００６３】 さらに、図１６に符号９０で大体示されるように、テストカードあるいは着用
可能バッジが提供されてよい。着用可能バッジ９０は、集積回路ＩＣ、時計用バ
ッテリ（watch battery）ＷＢといったソース電位、そして複数のセンシングク
ラスタアレイ８０を具備する。個別のセンシングアレイ８０またはそのグループ
はそれぞれのナノ粒子またはキャップしているリガンドに付着した異なる結合剤
を含んでよく、その結果、着用可能バッジ９０は様々な異なった検出物を検出す
ることができる。周知の方法が、集積解析回路ＩＣが異なるセンシングアレイ８
０から受信した様々な信号を区別できるために使用されてよい。例えば、各個別
のセンシングアレイ８０の位置設定と結合剤またはその特定のセンシングアレイ
８０によって検出される対応する検出物の識別はデジタル化されてよい。こうし
て、特定のセンシングアレイ８０のＩ−Ｖ特性の変化は、そのセンシングアレイ
８０に関連する受容体に結合することが知られている検出物の存在に関する陽性
テスト（positive test）として、集積解析回路ＩＣによって解釈できる。
【００６４】 図１７には、符号１００で大体示された、導電性サンドウィッチ格子構成にあ
るアレイが提供されている。複数の最上部電極ＴＥ（top electrodes）が複数の
最下部電極ＢＥ（bottom electrodes）と直交するように配置され、導電性格子
１００を形成してしる。ＴＥとＢＥがクロスするそれぞれの位置によってテスト
サイトＴＳ（test site）が指定される。複数のナノ粒子ＱＤは各サイトＴＳに
おいて電極ＴＥ、ＢＥの間に配置されている。図１７Ｂに詳細に示されているよ
うに、複数のリガンドといった絶縁材Ｉが二重トンネル接合の機能を果たすため
に提供されいる。それぞれのテストサイトＴＳにおいて、電極ＴＥまたはＢＥの
一つはソース電極として、他方の電極はドレイン電極として、機能する。結果、
それぞれのテストサイトＴＳは事実上単一のＳＥＴトランジスタを含む。各トラ
ンジスタまたは各グループのトランジスタは異なる結合剤を含み、その結果、導
電性格子１００は多数の異なる検出物を検出するよう設計された多数のテストサ
イトＴＳを含むことができる。
【００６５】 図１８には、符号１１０で大体示されたバックゲート型ＳＥＴトランジスタ（
back-gated SET transistor）が提供されている。ソース電極Ｓとドレイン電極
Ｄは上部絶縁基板１１２と下部絶縁基板１１４との間にサンドウィッチされてい
る。ナノ粒子ＱＤとキャップしているリガンドあるいは他の材料Ｉはソース電極
Ｓとドレイン電極Ｄとの間に形成されたウェル１１６内に配置されている。金属
層１１８はナノ粒子ＱＤ上に配置され、ＳＥＴトランジスタ１１０の化学的に動
作するゲートのベースを形成する。複数の分子認識素子Ａは金属１１８に付着し
ており、それによって目標検出物Ｂとの結合事象に対するＳＥＴトランジスタ１
１０の感度が増大する。ここに開示されたその他の実施態様のように、非目標種
Ｃの存在はＳＥＴトランジスタ１１０のＩ−Ｖ特性に全く影響しない。
【００６６】 図１９において、テスト面１２２の走査を可能にするＳＥＴプローブ１２０が
本発明者によって提供される。ナノ粒子ＱＤは適切なリガンドＬを使ってプロー
ブチップ１２４に付着している。プローブチップ１２４は白金−イリジウム（Ｐ
ｒ−Ｉｒ）チップでよい。ＳＥＴプローブ１２０のＩ−Ｖ特性の変化の大きさは
、テスト面１２２上に存在する一定の分子またはラジカルの存在に依存するであ
ろう。例えば、メタン（ＣＨ3）が存在する場合のプローブ１２０の応答は水酸
化物（ＯＨ）が存在する場合の応答とは異なる。周知の較正データを使用すれば
、プローブチップ１２０によって実行される表面走査によってテスト面１２２の
化学的識別特性を表示するイメージを作り出すためにラスタ化（rasterized）さ
れてよい情報が生成されるだろう。分子受容体は特定の物質を走査するためにナ
ノ粒子ＱＤまたはリガンドＬのいずれかに付着してよい。
【００６７】 一部の場合において、本発明者は、上手く動作するために、追加的な検出物特
異性結合剤を要求するゲートを使って、ＳＥＴベースの化学センサを構築できる
ことを見いだした。図１０におけるｐＨ依存性センサ６０は一例である。別の例
は図２０に符号１３０で大体示された実施態様で、それは一酸化炭素検出器とし
て使用されてよい。白金層１３２（例えば５ｎｍ）がｎ型シリコンといった絶縁
基板ＳＵＢ上に配置されている。白金の細線（約１ｎｍ×１０ｎｍ×深さ５ｎｍ
）は、孤立した白金アイランドＱＤ（つまり金属または量子ドット）を定めるた
めに、ＳＴＭのチップを使用して水／Ｈ2ＳＯ4媒質内で酸化白金（ＰｔＯ）に酸
化される。結果として、Ｐｔ−ＰｔＯ−Ｐｔナノ粒子−ＰｔＯ−Ｐｔ型二重トン
ネル接合Ｊが形成される。その外側の金属領域はソース電極Ｓとドレイン電極Ｄ
としての役割をする。ＣＯ検出器１３０はＣＯの存在に敏感である。というのは
、Ｐｔ−ＣＯ吸収がＰｔアイランドで起き、それによってＳＥＴトランジスタの
Ｉ−Ｖ特性が変更されるからである。このアプローチを一般化することによって
、類似のセンサーが構築できる。すなわち、ケミカルセンシングに興味のある小
さな分子に結合する（例えばＴｉあるいはＳｎなどの）いくつかの金属／金属酸
化物の組み合わせが可能である。
【００６８】 以上説明したように、変換器素子が単一電子の移動現象に応じて動作し、分子
結合事象に対してかなり敏感な、化学物質及び／または生物学的物質を感知する
ための電子デバイスが提供される。本デバイスは、セルフアセンブリ法を使って
構築でき、きわめて小さく、非常に少量の電力を消費する。このＳＥＴベースの
デバイスの感度、選択力、精度と他の特性は従来のＦＥＴベースのデバイスより
も優れている。非常に多数のこれらのデバイスは単一チップあるいは基板上に集
積可能で、多種多様なセンシングシステムとからめて利用できる。
【００６９】 本発明の様々な細部は本発明の技術的範囲を超えることなく変更可能であるこ
とは理解されるだろう。さらに、上記説明は説明目的だけのものであって、限定
目的のためのものではない。本発明は以下の請求の範囲に含まれる請求項によっ
て明確にされる。
【図面の簡単な説明】
【図１Ａおよび図１Ｂ】 従来の電界効果型トランジスタの斜視図である。
【図２】 単一電子トランジスタの平面図である。
【図３Ａおよび図３Ｂ】 図２の単一電子トランジスタの動作を示す電気回路図である。
【図４】 図２の単一電子トランジスタの電気応答を表す電流対電圧のプロットを示した
図である。
【図５】 オクタンチオール（octanethiol）リガンドで安定化された金ナノ粒子の電気
応答を測定するために使用される装置の概略図である。
【図６Ａおよび図６Ｂ】 異なるｐＨ値に対する図５の金ナノ粒子の電気応答を表す電流対電圧のプロッ
トを示した図である。
【図７】 ガルビノール（galvinol）リガンドで安定化された金ナノ粒子の電気応答を測
定するために使用される装置の概略図である。
【図８】 ガルビノール（galvinol）からガルビノキシド（galvinoxide）への変換を示
した化学図である。
【図９Ａ〜図９Ｄ】 異なるｐＨ値に対する図７の金ナノ粒子の電気応答を表す電流対電圧のプロッ
トを示した図である。
【図１０】 本発明による単一電子トランジスタの側面図である。
【図１１】 本発明による別の単一電子トランジスタの側面図である。
【図１２Ａおよび図１２Ｂ】 電流検出法と電位差検出法における図１１の単一電子トランジスタの電気応答
を表す電流対電圧のプロットをそれぞれ示した図である。
【図１３】 図１１の単一電子トランジスタの動作の一例を示した線図である。
【図１４Ａおよび図１４Ｂ】 図１１の単一電子トランジスタが図１３に示されているように動作するときに
その振る舞いを示した、電流対電圧、電流対時間、の具体的なプロットをそれぞ
れ示した図である。
【図１５】 本発明によるナノ粒子アレイを含む単一電子トランジスタの概略図である。
【図１６】 本発明による複数の単一電子トランジスタを含む生化学的センシングデバイス
の平面図である。
【図１７Ａ】 テストサイトの格子状パタンに配列した複数の単一電子トランジスタを含む本
発明による生化学的センシングデバイスの斜視図である。
【図１７Ｂ】 図１７Ａのデバイスのテストサイトの詳細な側面図である。
【図１８】 本発明による別の単一電子トランジスタの側面図である。
【図１９】 本発明による単一電子トランジスタベースの走査プローブの斜視図である。
【図２０】 本発明による別の単一電子トランジスタの透視図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｇ０１Ｎ 27/30 ３０１Ｎ (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ， ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ， ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＢＺ，Ｃ Ａ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ， ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，Ｋ Ｅ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ， ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，Ｒ Ｕ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ， ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ブルーソー，ルイス・シー，ザ・サード アメリカ合衆国ノースカロライナ州27607， ローリー，オベリー・ストリート １／２ 2811

Claims (26)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 所定の電流・電圧特性を有し、室温において動作可能な化学
    または生物センサとしての用途に適合した、化学的にゲート動作する単一電子ト
    ランジスタであって、 （ａ）第１の絶縁材から形成された基板と、 （ｂ）前記基板上に配置されたソース電極と、 （ｃ）前記基板上に配置されたドレイン電極と、 （ｄ）前記ソース電極と前記ドレイン電極との間に配置された約１２ｎｍまた
    はそれ以下の大きさの空間寸法を有する金属ナノ粒子と、 （ｅ）前記ナノ粒子の表面上に配置された検出物特異性結合剤であって、目標
    検出物との間に発生する結合事象によって前記電流・電圧特性の検出可能な変化
    が引き起こされる検出物特異性結合剤と を具備してなる化学的にゲート動作する単一電子トランジスタ。
  2. 【請求項２】 前記ナノ粒子の表面に付着した第２の絶縁材を更に具備し、
    該第２の絶縁材に前記検出物特異性結合剤が付着している請求項１に記載の単一
    電子トランジスタ。
  3. 【請求項３】 前記ナノ粒子は約１０ｎｍまたはそれ以下の大きさの空間寸
    法を有する請求項１に記載の単一電子トランジスタ。
  4. 【請求項４】 前記ナノ粒子は金から形成されたことを特徴とする請求項１
    に記載の単一電子トランジスタ。
  5. 【請求項５】 前記ナノ粒子は銀から形成された請求項１に記載の単一電子
    トランジスタ。
  6. 【請求項６】 前記ナノ粒子は白金から形成されている請求項１に記載の単
    一電子トランジスタ。
  7. 【請求項７】 固定バイアス電位を印加するように構成された電圧源を更に
    具備し、目標検出物と前記結合剤との間に発生する結合事象によって当該トラン
    ジスタを流れる電流に実質的に階段状の変化が引き起こされる請求項１に記載の
    単一電子トランジスタ。
  8. 【請求項８】 固定電流を印加するように構成された電流源を更に具備し、
    目標検出物と前記結合剤との間に発生する結合事象によって前記ナノ粒子と前記
    電極との間の電圧に実質的に階段状の変化が引き起こされる請求項１に記載の単
    一電子トランジスタ。
  9. 【請求項９】 所定の電流・電圧特性を備えるとともに、被絶縁基板と、該
    基板上に配置されたソース電極と、該基板上に配置されたドレイン電極と、該ソ
    ース電極と該ドレイン電極との間に配置されたそれぞれが約１２ｎｍ以下の大き
    さの空間寸法を有する金属ナノ粒子のアレイと、目標検出物と一つ以上の前記ナ
    ノ粒子との間に発生する結合事象によって前記電流・電圧特性に検出可能な変化
    が引き起こされる、各ナノ粒子の表面上に配置された検出物特異性結合剤とを含
    んでなるトランジスタを具備してなる、化学物質または生物学的物質を感知する
    センシングデバイス。
  10. 【請求項１０】 前記ソース電極及び前記ドレイン電極に結合した電圧源と
    、前記単一電子トランジスタと交信して、前記結合事象の発生によって引き起こ
    される前記単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化を解釈するように構成
    された集積回路とを更に具備した請求項９に記載のセンシングデバイス。
  11. 【請求項１１】 前記ナノ粒子に付着した絶縁媒体を更に具備した請求項９
    に記載のセンシングデバイス。
  12. 【請求項１２】 前記結合剤は各ナノ粒子に対応する絶縁媒体の部分に付着
    している請求項９に記載のセンシングデバイス。
  13. 【請求項１３】 （ａ）所定の電流・電圧特性をそれぞれがそなえる単一電
    子トランジスタであって、絶縁基板と、該基板上に配置されたソース電極と、該
    基板上に配置されたドレイン電極と、該ソース電極と該ドレイン電極との間に配
    置された約１２ｎｍ以下の大きさの空間寸法を有する金属ナノ粒子と、各ナノ粒
    子の表面上に配置された検出物特異性結合剤とを含み、目標検出物と各ナノ粒子
    との間に発生する結合事象によって電流・電圧特性に検出可能な変化を生じる複
    数の単一電子トランジスタと、 （ｂ）前記単一電子トランジスタと交信する電圧源と、 （ｃ）前記単一電子トランジスタと交信して、前記結合事象の発生によって引
    き起こされる単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化を解釈するように構
    成された集積回路と を具備してなる化学物質または生物学的物質を感知するセンシングデバイス。
  14. 【請求項１４】 各ナノ粒子の表面に付着した絶縁材を更に具備し、前記検
    出物特異性結合材は該絶縁材に付着している請求項１３に記載のセンシングデバ
    イス。
  15. 【請求項１５】 各単一電子トランジスタは前記ソース電極と前記ドレイン
    電極との間に配列した複数のナノ粒子を含む請求項１３に記載のセンシングデバ
    イス。
  16. 【請求項１６】 各単一電子トランジスタは他の単一電子トランジスタの結
    合剤とは異なる結合剤を含み、各結合剤は異なった目標検出物を受け取るように
    構成され、前記集積回路は、各単一電子トランジスタの所定の参照電流・電圧特
    性とアドレスに基づいて、各単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化を解
    釈して、各単一電子トランジスタの応答を区別するように構成された請求項１３
    に記載のセンシングデバイス。
  17. 【請求項１７】 前記複数の単一電子トランジスタは単一電子トランジスタ
    の複数のグループに分割され、各グループに属する単一電子トランジスタは他の
    グループに属する単一電子トランジスタの結合剤とは異なる結合剤を含んで異な
    った目標検出物を検出するように構成され、前記集積回路は、各グループに属す
    る単一電子トランジスタの所定の参照電流・電圧特性とアドレスに基づいて、各
    グループに属する単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化を解釈して、各
    グループの単一電子トランジスタの応答を区別するように構成された請求項１３
    に記載のセンシングデバイス。
  18. 【請求項１８】 化学物質または生物学的物質を感知するセンシングデバイ
    スであって、 （ａ）被絶縁基板と、 （ｂ）前記基板上に互いに空間的に間隔を置いて配置された複数の細長い下部
    電極と、 （ｃ）前記下部電極上に該下部電極と横断するように互いに空間的に間隔を置
    いて配置され、該下部電極と協働して該下部電極との間にそれぞれが一つのテス
    トサイトを定める複数の交叉領域を含む格子パタンを形成する複数の細長い上部
    電極と、 （ｄ）そのそれぞれが事前準備された参照電流・電圧特性を有し、かつそのそ
    れぞれのテストサイトにおいて前記上部電極と前記下部電極との間に配置された
    １２ｎｍ以下の大きさの空間寸法を持つ、絶縁媒体によって安定化された、その
    表面に検出物特異性結合剤が配置された金属ナノ粒子を含み、目標検出物とその
    ナノ粒子との間に発生する結合事象によってそのナノ粒子の電流・電圧特性に検
    出可能な変化が引き起こされる、各テストサイトに構築された単一電子トランジ
    スタと、 （ｅ）前記上部電極及び前記下部電極と交信する電圧源と、 （ｆ）前記テストサイトと交信して、前記結合事象の発生によって引き起こさ
    れる前記単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化を解釈するように構成さ
    れた集積回路と を具備したセンシングデバイス。
  19. 【請求項１９】 各単一電子トランジスタの結合剤は前記絶縁媒体に付着し
    ている請求項１８に記載のセンシングデバイス。
  20. 【請求項２０】 各単一電子トランジスタは、他の単一電子トランジスタの
    結合剤とは異なっていてそれぞれが異なった検出物を受容するように構成された
    結合剤を含み、前記集積回路は、各単一電子トランジスタの所定の参照電流・電
    圧特性とアドレスに基づいて、各単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化
    を解釈して、各単一電子トランジスタの応答を区別するように構成された請求項
    １８に記載のセンシングデバイス。
  21. 【請求項２１】 前記テストサイトはテストサイトの複数のグループに分割
    され、テストサイトの各グループに属する単一電子トランジスタは他のグループ
    に属する単一電子トランジスタの結合剤とは異なる結合剤を含み、前記集積回路
    は、各グループの単一電子トランジスタの所定の参照電流・電圧特性とアドレス
    に基づいて、各グループの単一電子トランジスタの電流・電圧特性の変化を解釈
    して、各グループの単一電子トランジスタの応答を区別するように構成された請
    求項１８に記載のセンシングデバイス。
  22. 【請求項２２】 所定の電流・電圧特性を有し、室温において動作可能な化
    学または生物センサとしての用途に適合した、化学的にゲート動作する単一電子
    トランジスタであって、 （ａ）下部絶縁基板と、 （ｂ）前記下部絶縁基板上に配置された中間金属層と、 （ｃ）上部絶縁基板であって、前記中間金属層の第１の部分にソース電極を、
    前記中間金属層の第２の部分にドレイン電極を定めるウェルが前記中間金属層と
    前記上部絶縁基板との中に形成されている上部絶縁基板と、 （ｄ）前記ウェル上及び前記上部絶縁基板上に配置された上部金属層と、 （ｅ）前記ウェル内に配置され、約１２ｎｍかそれ以下の大きさの空間寸法を
    有し、かつ絶縁媒体内に安定化された金属ナノ粒子と、 （ｆ）前記上部金属層の表面に付着し、目標検出物とそれとの間に発生する結
    合事象によって電流・電圧特性に検出可能な変化が引き起こされる分子受容体と
    、 を具備してなる化学的にゲート動作する単一電子トランジスタ。
  23. 【請求項２３】 前記上部金属層の表面上に付着した複数の分子受容体を更
    に具備した請求項２２に記載の単一電子トランジスタ。
  24. 【請求項２４】 化学物質または生物学的物質の存在に関して表面を走査す
    るように構成された単一電子トランジスタプローブであって、 （ａ）導電性プローブチップと、 （ｂ）１２ｎｍかそれ以下の空間寸法を有し、絶縁媒体を介して前記プローブ
    チップに付着した金属ナノ粒子と、 （ｃ）前記ナノ粒子に付着し、目標検出物との間に発生する結合事象によって
    電流・電圧特性の検出可能な変化を生じる検出物特異性結合剤と、 を具備した単一電子トランジスタプローブ。
  25. 【請求項２５】 室温において動作可能で、化学物質を感知するのに有用な
    所定の電流・電圧特性を有する単一電子トランジスタデバイスであって、 （ａ）第１の絶縁材から形成された基板と、 （ｂ）前記基板上に配置された金属層と、 （ｃ）前記金属層の一領域内に形成され、前記金属層の酸化物を含むと共に、
    前記金属層を、ソース電極を定める第１の領域と、ドレイン電極を定める第２の
    領域と、目標分子との結合事象によって電流・電圧特性に検出可能な変化が引き
    起こされる約１２ｎｍかそれ以下の空間寸法を有する金属ナノ粒子を定める第３
    の領域とに分割して、二重トンネル接合を実現する絶縁体と を具備してなる単一電子トランジスタデバイス。
  26. 【請求項２６】 前記金属層は白金であり、前記絶縁体は白金酸化物を含み
    、前記ナノ粒子における一酸化炭素の吸収によって電流・電圧特性の検出可能な
    変化が引き起こされる請求項２５に記載の単一電子トランジスタ。
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Cited By (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005079342A (ja) * 2003-08-29 2005-03-24 Japan Science & Technology Agency 電界効果トランジスタ及び単一電子トランジスタ並びにそれを用いたセンサ
JP2005294543A (ja) * 2004-03-31 2005-10-20 National Institute For Materials Science 単一電子素子とその製造方法
JP2007513322A (ja) * 2003-11-07 2007-05-24 キネテイツク・リミテツド 分子単電子トランジスタ（ｍｓｅｔ）検出デバイス
JP2008192712A (ja) * 2007-02-01 2008-08-21 Japan Science & Technology Agency トンネル磁気抵抗素子
JP2008536103A (ja) * 2005-03-08 2008-09-04 ナショナル リサーチ カウンシル オブ カナダ 静電的に制御された原子的な規模の導電性デバイス
KR20110071737A (ko) * 2009-12-21 2011-06-29 삼성전자주식회사 전계효과 트랜지스터 및 이에 기반한 센서
JP2012127956A (ja) * 2003-08-12 2012-07-05 Panasonic Corp センサおよびこの製造方法
JP2013019851A (ja) * 2011-07-13 2013-01-31 Hiroshima Univ 半導体センサ
JP2013504442A (ja) * 2009-09-11 2013-02-07 ジェイピー ラボラトリーズ インコーポレイテッド ナノ構造の変形、破壊、および変換に基づくモニタリング装置およびモニタリング方法
JP2020502484A (ja) * 2016-11-02 2020-01-23 エルジー・ケム・リミテッド ガス感知センサー

Families Citing this family (23)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6324523B1 (en) * 1997-09-30 2001-11-27 Merrill Lynch & Co., Inc. Integrated client relationship management processor
SE0004334D0 (sv) * 2000-11-24 2000-11-24 Sahltech Ab Electron spectroscopy
JP3883512B2 (ja) 2001-04-23 2007-02-21 三星電子株式会社 微細流路の側壁に形成されたｍｏｓｆｅｔよりなる物質検出用チップ、これを含む物質検出装置、及び物質検出装置を利用した物質検出方法
US6653653B2 (en) 2001-07-13 2003-11-25 Quantum Logic Devices, Inc. Single-electron transistors and fabrication methods in which a projecting feature defines spacing between electrodes
US6483125B1 (en) 2001-07-13 2002-11-19 North Carolina State University Single electron transistors in which the thickness of an insulating layer defines spacing between electrodes
DE10163557B4 (de) * 2001-12-21 2007-12-06 Forschungszentrum Jülich GmbH Transistorbasierter Sensor mit besonders ausgestalteter Gateelektrode zur hochempfindlichen Detektion von Analyten
DE10228260A1 (de) * 2002-06-25 2004-01-22 Bayer Ag Methode und Vorrichtung zum impedimetrischen Nachweis eines oder mehrerer Analyten in einer Probe
US6673717B1 (en) 2002-06-26 2004-01-06 Quantum Logic Devices, Inc. Methods for fabricating nanopores for single-electron devices
DE10319155B4 (de) * 2003-04-29 2008-02-14 Bruker Daltonik Gmbh Elektrisch auslesbare Bindungen von Analytmolekülen an immobilisierten Sondenmolekülen
US7947485B2 (en) * 2005-06-03 2011-05-24 Hewlett-Packard Development Company, L.P. Method and apparatus for molecular analysis using nanoelectronic circuits
WO2007084077A1 (en) * 2006-01-20 2007-07-26 Agency For Science, Technology And Research Biosensor cell and biosensor array
US7786472B2 (en) * 2006-03-20 2010-08-31 Arizona Board of Regents/Behalf of University of Arizona Quantum interference effect transistor (QuIET)
WO2016100049A1 (en) * 2014-12-18 2016-06-23 Edico Genome Corporation Chemically-sensitive field effect transistor
US11921112B2 (en) 2014-12-18 2024-03-05 Paragraf Usa Inc. Chemically-sensitive field effect transistors, systems, and methods for manufacturing and using the same
US10020300B2 (en) 2014-12-18 2018-07-10 Agilome, Inc. Graphene FET devices, systems, and methods of using the same for sequencing nucleic acids
US9857328B2 (en) 2014-12-18 2018-01-02 Agilome, Inc. Chemically-sensitive field effect transistors, systems and methods for manufacturing and using the same
US11782057B2 (en) 2014-12-18 2023-10-10 Cardea Bio, Inc. Ic with graphene fet sensor array patterned in layers above circuitry formed in a silicon based cmos wafer
US9618474B2 (en) 2014-12-18 2017-04-11 Edico Genome, Inc. Graphene FET devices, systems, and methods of using the same for sequencing nucleic acids
US9859394B2 (en) 2014-12-18 2018-01-02 Agilome, Inc. Graphene FET devices, systems, and methods of using the same for sequencing nucleic acids
US10006910B2 (en) 2014-12-18 2018-06-26 Agilome, Inc. Chemically-sensitive field effect transistors, systems, and methods for manufacturing and using the same
EP3459115A4 (en) 2016-05-16 2020-04-08 Agilome, Inc. GRAPHEN-FET DEVICES, SYSTEMS AND METHODS FOR USE THEREOF FOR SEQUENCING NUCLEIC ACIDS
RU178317U1 (ru) * 2017-02-17 2018-03-29 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова" (МГУ) Полевой транзистор для определения биологически активных соединений
KR102155313B1 (ko) * 2018-05-29 2020-09-11 서울대학교산학협력단 지질 나노타블렛

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5922537A (en) * 1996-11-08 1999-07-13 N.o slashed.AB Immunoassay, Inc. Nanoparticles biosensor

Cited By (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012127956A (ja) * 2003-08-12 2012-07-05 Panasonic Corp センサおよびこの製造方法
US8502277B2 (en) 2003-08-29 2013-08-06 Japan Science And Technology Agency Field-effect transistor, single-electron transistor and sensor using the same
US9506892B2 (en) 2003-08-29 2016-11-29 Japan Science And Technology Agency Field-effect transistor, single-electron transistor and sensor using the same
JP2005079342A (ja) * 2003-08-29 2005-03-24 Japan Science & Technology Agency 電界効果トランジスタ及び単一電子トランジスタ並びにそれを用いたセンサ
JP4669213B2 (ja) * 2003-08-29 2011-04-13 独立行政法人科学技術振興機構 電界効果トランジスタ及び単一電子トランジスタ並びにそれを用いたセンサ
US8772099B2 (en) 2003-08-29 2014-07-08 Japan Science And Technology Agency Method of use of a field-effect transistor, single-electron transistor and sensor
US8766326B2 (en) 2003-08-29 2014-07-01 Japan Science And Technology Agency Field-effect transistor, single-electron transistor and sensor
JP2007513322A (ja) * 2003-11-07 2007-05-24 キネテイツク・リミテツド 分子単電子トランジスタ（ｍｓｅｔ）検出デバイス
JP2005294543A (ja) * 2004-03-31 2005-10-20 National Institute For Materials Science 単一電子素子とその製造方法
JP2008536103A (ja) * 2005-03-08 2008-09-04 ナショナル リサーチ カウンシル オブ カナダ 静電的に制御された原子的な規模の導電性デバイス
JP2008192712A (ja) * 2007-02-01 2008-08-21 Japan Science & Technology Agency トンネル磁気抵抗素子
JP2013504442A (ja) * 2009-09-11 2013-02-07 ジェイピー ラボラトリーズ インコーポレイテッド ナノ構造の変形、破壊、および変換に基づくモニタリング装置およびモニタリング方法
JP2016028238A (ja) * 2009-09-11 2016-02-25 ジェイピー ラボラトリーズ インコーポレイテッド ナノ構造の変形、破壊、および変換に基づくモニタリング装置およびモニタリング方法
JP2017205868A (ja) * 2009-09-11 2017-11-24 ジェイピー ラボラトリーズ インコーポレイテッド ナノ構造の変形、破壊、および変換に基づくモニタリング装置およびモニタリング方法
KR20110071737A (ko) * 2009-12-21 2011-06-29 삼성전자주식회사 전계효과 트랜지스터 및 이에 기반한 센서
KR101711205B1 (ko) 2009-12-21 2017-03-02 삼성전자주식회사 전계효과 트랜지스터 및 이에 기반한 센서
JP2013019851A (ja) * 2011-07-13 2013-01-31 Hiroshima Univ 半導体センサ
JP2020502484A (ja) * 2016-11-02 2020-01-23 エルジー・ケム・リミテッド ガス感知センサー

Also Published As

Publication number Publication date
EP1212795A4 (en) 2006-09-27
EP1212795A1 (en) 2002-06-12
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AU7700600A (en) 2001-03-13

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