JP2003504811A - 膜分離されたバイポーラマルチセル電気化学反応器 - Google Patents

膜分離されたバイポーラマルチセル電気化学反応器

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ブロマン・バリ・ミカエル
ツォッキ・アンドレア
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Abstract

(57)【要約】 バイポーラ電極保持サブアセンブリ及び膜保持サブアセンブリの二種類の予め組立てられた素子を交互に積重ねることによりマルチセル装置が構成される。素子の交互スタックは底部端素子上に積み上げられ、スタックは最後の膜保持素子の上に頂部端電極素子を載せることで終了する。各バイポーラ電極板素子及び各イオン交換膜分離体保持素子は非導電性且つ化学的耐性を有し、一般的には成型プラスチック材よりなる略同様の長方形フレーム部材よりなり、その上面(組立)面にＯリング型ガスケット手段を受ける溝を有し、第一平面から凹んだ内側フランジ部（１９）と非導電性保持カウンタフランジ（１４、１５）とを有し、長方形フレームの二個の対向する辺に沿って、位置合わせされた個所にスルーホール及び凹部を有し、依って組立が完成したときには負電解液流と正電解液流の全ての負電解液流室、また全ての正電解液流室を滝状に通過する別個の循環用ダクトを形成する。バイポーラ反応器は二種の電解液用の流入及び流出マニホルドを持っていず、電解液は夫々の電解液流室をジグザグ状に、即ち必然的に水圧に直列あるいは滝状モードで流れる。好ましくは平行なフロー経路の二個の系統はフェルト電極内に形成される。各系統は櫛形流分配経路系を形成し、各系統の平行な指状経路は他の系統の指状経路と互い違いになっている。

Description

【発明の詳細な説明】
発明の背景 １．発明の分野 本発明は、電極においてガスを発生させることなく夫々正及び
負電解液で還元及び酸化反応を行う為の電気化学反応器に関するものである。詳
しくは、本発明はレドックス フロー バッテリ装置を提供する為の膜分離され
たバイポーラマルチセル電気化学反応器に関するものである。 ２．関連技術の説明 レドックス フロー バッテリ装置は効率的なエネルギ変
換装置として、益々関心を集めてきている。レドックスカプルの候補の中では、
全バナジウムレドックス装置は最も好ましいもののひとつである。 構造的には、レドックス フロー バッテリ装置として提案されている電気化
学反応器は一般的な電解工程用として開発された電気化学的反応装置構造より派
生したもので、唯一の応用は電極として使用する物質に関するものであった。 通常、レドックスバッテリとして使用される従来の電気化学反応器はイオン交
換膜で分離されたバイポーラ電極板素子を積重ね、各膜の一方の側に正電解液流
室を、その反対側に負電解液流室を形成したものである。バイポーラ素子を積重
ねたスタックは、両端の電極素子の間のフィルタを通過させる装置内に一緒に組
立てられる。 通常これらの素子は、位置合わせを行ったスルーホールが設けられたフレーム
を有し、夫々正電解液流室及び負電解液流室を介して並列モードで循環する二種
類の電解液の流入及び流出マニホルドが形成されている。 これらの素子は従来、垂直方向位置に取付けられ、作動していた。 バッテリの両端において、レドックスバッテリで要求されるような十分な電圧
に達するよう多数の電気的に直列なバイポーラ素子を組立てること、各電解液流
室の外周及び二種類の電解液用の流入及び流出マニホルドを形成するためのフレ
ームの特別なスルーホールを密封する為の無数のガスケットを位置決めすること
、またフィルタプレス装置を二個の端の素子をスタックの上から圧縮するタイロ
ッドによって最終締め付けを行うことは、特に技能の高い技術者を要する極めて
精緻で、時間を消費する作業である。 夫々の電解液流室を通る二種類の電解液の並列流は電解液の途切れることのな
い電解液通路中の所謂漂遊電流あるいはバイパス電流を最小限にすると言う点で
、重大な問題を引き起こす。これは両端の電極間で電気的に直列に機能する多様
なパイポーラ素子に相互の電圧差が存在し、その両端の電極には全バッテリ電圧
差が生じるので、マニホルド中の電解液がこれらのバイパス電流あるいは漂遊電
流の無数の通路をもたらすからである。バイパスまたは漂遊電流は変換装置のエ
ネルギ効率を低下させるが、より重大なことは、これらが導電面における極めて
高いハーフ・セル電圧により導電部材（例えばカーボン）に激しい腐食現象を起
こすことである。 一方レドックス装置が電極における最適なハーフ・セル反応条件を維持するに
は、電解液流室を通る電解液はかなりの流速を必要とし、この条件のためバイポ
ーラ反応器を比較的高い正圧で作動させなくてはならないことを意味するであろ
う。 従来の電気化学工程と異なり、レドックス フロー バッテリ装置には更に無
公害車に使用されるという意図があり、動力／重量比は重要なパラメータである
。 発明の要約 本発明の主な目的は、完全に前組立てられた素子を、一個づつ順に水平に積み
立てることができるようにすることによってより容易に組立てることができ、ま
たバイポーラ素子を同じ水平方向の状態で作動できる構成品を用いて、夫々負及
び正電解液において、ガスを発生させることなく還元及び酸化反応を行う為の膜
分離されたバイポーラマルチセル電気化学反応器を提供するにある。 本発明の新規な構成の基本的態様によれば、マルチセル組立品は二種類の予め組
立てられた素子、即ち一方はバイポーラ電極保持前組立品、他方は膜保持前組立
品である素子を交互に積重ねて構成したものである。 交互に積重ねられた素子は当然、底部端素子の上に積み上げられ、そのスタック
は最後の膜保持素子の上に頂部端電極素子を載せることにより終わる。二個の端
電極素子は積重ねの上から複数のタイロッドで締めつけることにより圧縮される
。フィルタプレススタックを水圧密封の方法で締める通常の方法に従い、多種の
素子のフレームの結合面の間に操作可能に設置されたガスケットにより、タイロ
ッドは従来同様積重ねられた素子の外周に配置される。 本発明の構成の必須の態様によれば、各バイポーラ電極板保持素子と各イオン
交換膜分離体保持素子は非導電性で化学的耐性を有する材料、代表的には成型さ
れたプラスチック材よりなる略同様な長方形フレームを含み、フレームは上部（
組立）面に、Ｏリング型ガスケットを受けるための溝を有し、長方形フレームの
両側に沿って位置を合わせた個所に設けられたスルーホール及び凹部を有し、組
立が完了した時には全ての負電解液室と全ての正電解液室とを通る夫々負電解液
と正電解液の別個の循環用のダクトが滝状に形成されるようになっている。負電
解液は負電解液室の第１側に沿って流入し、反対側、即ち第２側に向かって流れ
、電解液室を流出し、電極を保持するフレームと次の膜分離体を保持するフレー
ムに形成された位置合わせされた孔を介して次の負電極流室の高さに至ると、前
の負電解液室より流出した同じ第２側より流入し、次の対のフレームの位置合わ
せされた孔を通って次の負電極流室の高さへと次々に流れる。同様の流路が正電
解液用にも、バッテリ中を「対方向流」モードにあるいは「同一方向流」モード
で設けられている。 実際にはバイポーラ電気化学反応器は二種類の電解液用の流入及び流出マニホ
ルドを有するわけではなく、それどころか電解液は夫々の電解液流室の中をジグ
ザグ状に流れ、即ち、水圧並列モードいうより、本質的に水圧直列または滝状モ
ードで流れる。 このようにすればバイパス電流は一セル電圧くらいの電圧差にのみ「駆動」さ
れ、略無視できる程度になり、何よりも導電性部品の腐食を引き起こさない。 二種類の前組立てされた素子は位置合わせするよう「位置決め」され、誤りな
くこれらを順に交互に正確に、正しい方向で完全に相互に整列するよう積重ねら
れてバイポーラバッテリが構成されるよう。 適切な形状の位置決めピンとソケット及びスルーホールと、電解液流室との連
絡のためのスロット部の位置以外には成型されたプラスチックフレームはどちら
の型の素子のものでも略同一である。 本質的に各フレームはフレームの底（組立）面、即ち通過電解液ダクト孔の周
囲と電解液流室の密封外周の周囲にOリングガスケットを受けるための溝を有す
る面とは反対側の面より凹んだ内側フランジ部を有する。 二種類の素子の前組立を行うにあたって、この内側フランジ部の上には、バイ
ポーラ電極板またはイオン交換膜分離体の何れかの比較的に狭い外周縁部が載置
される。 二種類のフレームは便利なように異なる色または色調で製造し、どれがバイポ
ーラ電極板またはイオン交換膜を保持することになっているか容易に認識できる
ようにしてもよい。 イオン交換膜分離体またはバイポーラ電極板がセットされるフランジ部の表面
には規則正しい間隔で設けられ、フランジの表面より突出する複数の保持ピンが
設けられている。 電極板及びイオン交換膜分離体は互いに異なり、夫々のフレーム部材の保持ピ
ンが挿入される位置合わせしたスルーホールが設けられている。 非導電で化学的耐性を有する材質の保持カウンタフランジは、通常は夫々の種
類のフレームと同じ材質及び色を有し、更に保持ピンと位置合わせを行った多数
の孔を有するが、電極板または膜分離体何れかのフレームの種類に属する方の外
周部上に機能するように取付けられ、フレームの凹部フランジ部の上に載置され
る。 保持カウンタフランジは、保持ピンの突出部を熱せられた道具で平らにするこ
とにより位置決めされ、バイポーラ電極板またはイオン交換膜分離体を夫々の中
央の窓に永久的に固定される。 その大きさに合わせて切断または製造された膜及びパイポーラ電極板が嵌合す
るフレームの窓は長方形であるため、貴重な膜及びバイポーラ板材の無駄を最小
限にできる。カウンタフランジをきっちり嵌合することで、膜またバイポーラ板
の輪郭を効果的に密封し、電解液が互いに混じり合うことを防ぎ、よってガスケ
ットの数を減らすことができる。必要な場合、例えば特に薄い膜を取付ける場合
には、任意にスペーサガスケットを使用してもよい。 本構成はこのように前組立てされた素子を、嵌め込まれたバイポーラ電極板ま
たはイオン交換膜分離体が外れる危険を冒すことなしに反転させることができる
ので、Oリングガスケットを、受け溝を適切に設けたフレームの反対（上側）面
に容易に配置することができる。 第１の種類の前組立てされた各素子は反転され、スタックの最上部に置かれ、
次の前組立てされた別の種類の素子をその上に置く前にOリングガスケットを夫
々の溝に置いてその上にOリングガスケットと第１の種類の別の前組立てされた
素子を置く準備をするというようにスタックが完成するまで続ける。 位置決めピンとソケットは、正しく交互に積重ねることとバイポーラ電極と膜
分離体の前組立てされた素子を正しい方向に向かせるよう強制するに加え、素子
の面上での正しい方向を規定するので、スルーホールとスロット部は互いに位置
を合わせ、ジグザグ状で直流の二種の電解液の流路を実現できる。 バッテリスタックは整数の倍数の数のブロックからなることが好ましく、各ブ
ロックは４個の交互に結合した素子、即ち２個の膜素子と２個のバイポーラ素子
とよりなり、バッテリは偶数個のセルを有する。このようにすれば、夫々の電解
液はバッテリの同じ側より流入、排出することになる。 しばしば、そしてまた最も好ましいのであるが、電極は多孔性布地またはマッ
ト状のカーボン繊維よりなり、導電バイポーラ電極板の反対面に設けられた同様
の電極構造物と電気的に接続され、かなりの部分が夫々の電解液流室の深さまで
延びる大きな活性面積を有する略三次元電極構造を構成している。 本構成は、電極におけるハーフ・セル反応過程において容認し得る反応速度を
上げる必要から要求されたもので、適切な流速で多数の夫々の電解液流室を流れ
る二種の電解液用のポンプを駆動するモータに吸収される電力を最小限にする必
要とは相反する。 この問題は、スタックの一方の端から反対側端に向かって、電解液を一個の室
から次の室へ順に滝状に共通流入マニホルドから共通流出マニホルドへと全ての
電解液流室を流れる電解液が並列に流れる時に一層増大する。 滝状の流れのモードはバイパス電流によって生ずる腐食問題を除去するには極
めて効果的であるが、これは必然的に二種の電解液のバッテリ内での圧力低下の
増大を意味する。 液体不浸透性且つ導電性のバイポーラ電極板から延びる多孔性三次元電極を使
用したときに有用であるが、本発明によるバッテリ構造の重要な任意の特徴によ
れば、電解液流室に多孔性のマット状電極を侵入させるようにして使用した時に
、この電解液を夫々の多数の電解液流室を通る直列、または滝状流路を用いたと
きに起こるこのような圧力低下の増大は実際上除去され、さらに多孔性電極とイ
オン交換膜分離体との間に残る間隙または遮られることのない流通空間が縮小さ
れ、あるいはなくすことさえでき、電解液中の抵抗損を最小にするよう互いに接
触するよう配置してもよい。 これらの一見矛盾するような条件は実際本発明によれば、二系統の平行な流経
路を多孔性電極に形成（切削）することにより達成できる。各系統の平行に間隔
をおいた経路は夫々電解液流室の流入又は流出側に沿って形成された共通直角基
部経路より他の系統の基部経路に到達する少し前まで延びる。各系統は櫛形分配
経路系を形成し、その平行指状経路は他の系統の指状経路と互い違いになってい
る。 実際には、一方の櫛形経路系はその基部又は集合経路が電解液流室に向かう電
解液の流入ダクトと連絡する電解液流室の側に沿って設けられており、他方の相
対する櫛形経路系は、その平行指状系が第１経路系の指状経路と互い違いになっ
ており、その基部又は集合経路は流出ダクトと連絡する電解液流室の反対側に沿
って設けられている。 一方の系統の互い違いの指状フロー経路は互いに平行で、各々他の系列の互い
違いの平行な指状フロー経路の集合基部経路の少し手前で終結する。従って各流
入、あるいは「供給」フロー経路は二個の隣接する流出（排出）フロー経路と決
められた幅の三次元多孔性電極材の一片によって分離され、平行経路はついには
電極材に切削されてもよい。 流入及び流出電解液フロー経路の互い違いになった系統は電解液流室の電解領
域中の圧力低下が均一に少なくなるよう電解液を均一に分配し、三次元多孔電極
の塊全体に電解液流分配経路を形成する。 一定の流速における三次元多孔性電極材を通る電解液の特定の圧力低下量を求
め、互い違いの「供給」及び「排出」フロー経路という二個の系統を互いに適当な距
離離すように設計することにより圧力低下を一定の範囲内に予め設定することが
できる。 夫々の電解液流室中をバッテリの一方の端から反対側の端へ直列に流れる電解
液が被る圧力低下を際立って減少させる以外に、このように三次元多孔性電極の
厚みを通して適当に切削した互い違いの「供給」及び「排出」経路を配置することに
より、バッテリのセル領域全体に亘って電流密度が極めて均一に分配されるので
、バッテリの電気化学性能を著しく高めることが分かった。 本発明は添付の請求の範囲でより明確に規定される。本発明による複数の実施例の説明 図１、２、３、４及び５は本発明の好ましい実施例により実現したバッテリを
図示する。 二種類の予め組立てられた素子、即ち膜素子及びバイポーラ電極板素子を示す
図１の分解図は、好ましい実施例による本発明の構造の説明的概観を示す。 膜素子のフレーム部１Ｍとバイポーラ電極素子のフレーム部１Ｅは、多くの点
で実質的に類似している。二つの型のフレーム１Ｅと１Ｍでは用いられる金型が
異なるが、両者とも適宜異なる位置決めピンやソケットを設けるため成型したポ
リプロピレン等のプラスチック材料よりなる。 最も好ましい実施例によれば、成型したプラスチック製フレーム１Ｍ及び１Ｅ
には、長方形の内側窓が形成されるが、フレームの外周は長方形ではなく特殊に
湾曲した形状を有する。その形状はフレームの各辺が突状外縁を有し、よってフ
レームの横断面幅が各辺の中央部近傍において、角近傍におけるより大きくなっ
ていることにより決定される。フレームのこの特殊な形状により、電解液圧耐久
要件を考慮した重量対構造強度は最適になる。実際、完成したバッテリ組立品は
５気圧の最高電解液圧に耐えられるよう水圧実験を行った。フレーム本体の辺の
凸形状が、応力集中を減少させ、最も効率的な重量／圧力抵抗比を得ることによ
る曲げ強度要件に最もよく適合することがわかった。 図１の分解図は正電解液及び負電解液の夫々正極、負極流室を通る流路は、夫
々正（＋）と負（−）符号によって示された流れの線によって概略的に辿る事が
できる。 電解液流路は、水平に配置され、正極の端電極よりなる底端素子から始まって
バッテリの素子の積重ね方向に従って示されている。 図において、下部素子は膜素子であり、例えばスルホン化ポリエチレン膜やポ
リスチレンスルホン酸膜、又は同様の化学的耐性を有する膜等の正イオン交換膜
であっても負イオン交換膜でもよいが、長方形状に切断された膜２を示す。 膜２は大きさに合わせて切断され、更にその周辺部に沿って予め決めされた位
置に複数の孔３が穿孔されている。同様に固定用カウンタフランジ４は、一般的
にフレーム部材１Ｍと同一の材料よりなるが、膜２の孔３の位置と幾何学的に一
致する個所に予め位置決めされた孔を有する。 図１の膜素子を１８０度反転させた拡大詳細図である図２を参照するに、膜２
と固定用カウンタフランジ４がフレーム１Ｍの凹んだ内側フランジ部６を覆うよ
うに設けられている。その状態において、膜と保持用カウンタフランジ４の位置
合わせされた孔３、５は、フランジ部６の面にある一列の成型された保持ピン７
と夫々係合する。 膜２を取付ける前にフランジ部６上にスペーサゴムガスケットを配置し、また
第２スペーサゴムガスケットを膜２と固定用カウンタフランジ４の間に介在させ
て膜２と反対側にある夫々の電解液流室に必要な深さを調整し、及び／または負
電解液が正電解液へ、又はその逆方向への漏れを分離膜２の両側における二個の
電解液流室の圧力差ができることにより防ぐようにしてもよい。 あるいは、例えばシリコンゲル密封剤等の適当な密封剤を素子の前組立段階で
用いて、確実な漏れ防止装置を設けるようにしてもよい。 適切な手段を用いることにより保持カウンタフランジ４はやがて膜を覆って圧
接し、カウンタフランジ４の孔５より突出する保持ピン７の端は熱せられた道具
を用いて加熱リベット締めされ、ピン７の溶融端を固定フランジ４のしのぎ孔５
内で「成型」する。 保持ピン７が「リベット締め」されると素子は完全に前組立てされており、予
め取付けられた膜が外れる危険を全く冒すことなく、反転した状態で最後に取付
けられたバイポーラ電極素子の上に積重ねればよい。 更に、膜素子の成型されたフレーム部材１Ｍの上面に、既に取付けられていな
いならば、直ぐに外周シールＯリングガスケット８と二個の正（又は負）電解液
ダクト用Ｏリング９と９´を取付けることができる。 膜素子のフレーム部材１Ｍの上面には少なくとも二個の、好ましくは四個の位
置決めピン１０が設けられており、これは本実施例では楕円形断面を有する。一
方下面には図２の詳細図で部分的に図示する二個あるいは好ましくは四個のピン
ソケット１１があり、これは図示した本実施例では円形断面を有する。 図示した実施例において、バッテリ組立品を完成させるタイロッドは全てのフ
レームと外周密封Ｏリングガスケット８の外側の二個の端素子の外周部に規則正
しく形成された孔１２を通る。 図１の分解図の上部はバイポーラ電極素子を示す。 本発明の最も好ましい実施例によれば、バイポーラ電極板は中央導電板１３を
含む導電性複合体であり、中央導電板はその典型として約１乃至３ミリメートル
またはそれ以上の厚さのガラス質のカーボン板よりなり、その反対面を典型的に
は１乃至５ミリメートル又はそれ以上の厚さ（深さ）に構成されたカーボンフェ
ルト電極構造体１４が覆うように接着されている。 フェルト電極１４は導電性壁膜１３に電気的に接続され、簡単に電極室中を流
れる電解液が浸透できるよう比較的に開放的な構造を有する。 バイポーラ電極板複合体１３−１４は、典型的には成型された膜素子のフレー
ム部材１Ｍが製造される熱可塑性材料と同じ材料からなる夫々のフレーム部材１
Ｅに取付けられている。 バイポーラ電極素子の前組立は膜素子の前組立と全く同様である。 導電性カーボン板壁膜１３の外周部における位置合わせされた複数の孔１６と
、保持用カウンタフランジ１５の孔１７と、無論フレーム１Ｅの凹んだ内側フラ
ンジ部１９の保持ピン１８（図３）の配置が異なるようにすることにより、二種
類の積重ね可能な素子の前組立で誤りが起こるのを防ぐことができる。 図３は図１のパイポーラ電極素子を１８０度反転させた拡大詳細図である。 膜素子のフレーム部材１Ｍと異なり、バイポーラ電極素子のフレーム部材１Ｅ
は上面に位置決めピン２０（図１）を有し、そのピンは膜素子のフレーム部材１
Ｍの下側にある円形ソケット１１に嵌合するに適当な直径の円形断面を有する。
図３の反転図に示すように、パイポーラ電極素子（図１）の成型されたフレーム
部材１Ｅの上部には膜素子の成型されたフレーム部材１Ｍの上面にある位置決め
ピン１０を受けるに適当な断面楕円形のソケット２１が形成されている。 膜素子のフレーム部材１Ｍと同様、バイポーラ電極素子のフレーム部材１Ｅも
またその上面に外周密封Ｏリング２２と二個の正（又は負）電解液ダクト用Ｏリ
ング２３及び２３´を受ける溝が形成されている。 図に示す最も好ましい実施例によれば、多孔性カーボンマット電極１４は、夫
々の電解液流室の中の電解液流と同じ方向に沿うよう方向付けされ、平行で互い
違いになった電解液を分配する経路よりなる経路系を異なる二つの系統として有
する。即ちこれらは夫々正電解液用と負電解用の流入凹部スロット２４，２４´
と２５，２５´から凹んだ流出スロット２６，２６´と２７，２７´へ、電解液
流室の両側に、機能的に存在する。 本実施例では二個のダクトと夫々のスロットが示されているが、当然、よりよ
い分配及び／又は水圧の低下を減少させるため、セルの側によっては一個のダク
トとスロットのみを設けてもよい。 図１、３、４及び５に図示するように、第１の「櫛形」経路系は指状経路ｓ１
、ｓ２、ｓ３…、ｓｎを有し、これらの指状経路は電解液流室の側に沿って形成
され、その中を通って電解液が夫々の電解液ダクトに接続された流入スロットを
介して電解液流室に流入する基部又は集合経路Ｓより互いに平行に延び、対応す
る集合または基部経路Ｄに至る少し手前で終わる。経路Ｄは電解液流室の反対側
に沿って形成され、そこより電解液が夫々の電解液ダクトと連絡する流出スロッ
トを介して電解液流室から出る。 同様に第２の櫛形経路系は指状経路ｄ１、ｄ２、ｄ３…、ｄｎを有し、これら
の指状経路は基部又は集合経路Ｄより互いに平行に延び、第１櫛形経路系の指状
経路ｓ１、ｓ２、ｓ３…と互い違いになっている。第２の櫛形経路系は指状経路
ｄ１、ｄ２、ｄ３…は第１経路系の基部又は集合経路Ｓに至る少し前で終了する
。 二個の互い違いの経路の系統ｓ１、ｓ２、ｓ３…及びｄ１、ｄ２、ｄ３…は電
解液分配（供給）経路系及び電解液排出（排出）経路系を構成する。 図４の平面図及び図１、３でわかる通り、夫々の流入電解液と電解液流室を流
出する電解液の基部または集合経路ＳとＤは、電解液流室の側壁から一定距離の
所で終わるフェルト電極１４を有することによって規定されており、従って流入
スロット２４と２４´（図３）又は２５と２５´（図１と４）を介して電解液流
室に入る電解液はこの基部または集合経路Ｓ内に分配され、更に供給指状経路ｓ
１、ｓ２、ｓ３…に沿って分配される。 排出指状経路ｄ１、ｄ２、ｄ３…は供給指状経路と互い違いになっており、流
出スロット２７と２７´（図４）に向かって電解液の排出経路をいくつでも提供
する。 電解液はこのように、多孔質カーボン繊維フェルト電極の塊の中を圧力低下を
抑えながら均一に分配される。 図４に理想的な流れを示す矢印によって概略的に示すように、電解液はカーボ
ンフェルトの限られた部分を略横方向に流れるようになっており、互い違いの供
給及び排出経路系は協働して電解液流室での圧力低下が殆ど起こらないよう流路
をもたらすので、活性電極面の隅々まで効果的に電解液を供給する。 このような経路系電極の形状を用いれば、カーボンフェルト電極はセルの電解
液流室の深さ全体を占めることができ、膜分離体が直に流路を設けたカーボンフ
ェルト電極の表面に圧接することが可能になり、電解液の抵抗降下が最小限にな
る。 二個の経路系はカーボンフェルト電極をバイポーラ電極板１３に結合された後
、又はその前にカーボンフェルト電極を切ることにより形成することができる。
実際、カーボンフェルトはダイスとポンチ装置により切り抜き、裏張りシートに
接着して予め形成しておき、接着工程の間の取扱いを容易にしてもよい。裏張り
シートは最終的には接着した電極より剥がす、あるいは他の適当な方法で除去す
ればよい。 図５は本発明のバッテリのバイポーラ電極板複合体の特殊な構造を示す拡大詳
細図である。 図６は組立てられたバッテリスタックの切断三次元図である。 図示した例において正カーボン電極Ｔ＋よりなる底部端電極と上部端子電極Ｔ−
は成型されたプラスチックＰ＋とＰ−の頑丈な端板に夫々セットされる。端板は
ステンレス製の応力板ＳＳで補強されており、そこにタイロッドＴＲを締める時
に圧縮ナットＭが作用する。 プラスチックの端板Ｐ＋、Ｐ−を用いることにより、バッテリの外部回路との
電気的接続用の完璧に密封された耐腐食性端子を構成するのが容易となる。 図示したように、本発明のバッテリは水平位置に組立てられることに加えて、
作動中もそのような水平位置を保つことができる。 夫々のセルの膜分離体の下の全ての正電極、従って、膜分離体の上の全ての負
電極の向きは望ましい向きとなっている。 実際には、作動中、負電極においては水素が、正電極においては酸素が時々ま
た偶然に最低量発生することがある。 この望ましい向きによれば、やがて発生した酸素は浮力により膜分離体に向か
って、水素は負電極の基部に向かって上昇し、やがて酸素も水素も電解液と共に
流出される。 このように、カーボンの酸化（腐食）を引き起こしかねない酸素とカーボンの
基部板との連続的な接触は最小限になる。更に、実質的に水素を透過する高分子
膜は、セルスタックが転倒したときに、膜を通って水素を一定量移行させること
もある。 従来の垂直方向ではなく略水平な方向でセル素子を取付け、バッテリを作動さ
せることができると言うことは、バッテリを極めて容易に組立てることができる
からだけではなく、特に大きなセル面積を有するバッテリの場合にはバッテリを
作動させるにあたっても有利であることがわかった。垂直方向は機械的応力を減
少させ、素子のより効率的な構成を可能にし、更に水圧密封問題を緩和させる。
【図面の簡単な説明】
新規な電気化学バッテリ装置の異なる特徴と関連する利点は以下のいくつかの好
ましい実施の態様の説明を通して、また添付の図面を参照することによりより明
確になり、図面において、 図１は好ましい実施の態様における膜素子及びバイポーラ素子の分解斜視図、 図２はフレームの長方形窓に膜が嵌められる方法を詳細に説明する、上下反転し
た膜素子の部分詳細図、 図３はフレームの長方形窓に膜が嵌められる方法を詳細に説明する、上下反転し
たバイポーラ電極素子の部分詳細図、 図４は本発明によるカーボンフェルト又は布地の電極構造を用いたバイポーラ電
極板素子の平面図、 図５は図１及び図３に示すバイポーラ電極板の部分断面図、 図６は完全に組立てられたバッテリスタックの切断三次元図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ツォッキ・アンドレア イタリア国 フィレンツェ １−50125、 エルタ カニナ 45 Ｆターム(参考） 5H026 CC01 【要約の続き】 ードで流れる。好ましくは平行なフロー経路の二個の系 統はフェルト電極内に形成される。各系統は櫛形流分配 経路系を形成し、各系統の平行な指状経路は他の系統の 指状経路と互い違いになっている。

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】正電解液と負電解液においてガスを発生させずに夫々ハーフ・
    セル還元と酸化反応を行うための膜分離されたバイポーラマルチセル電気化学反
    応器において、複数の交互に配置されたバイポーラ電極板素子とイオン交換膜分
    離素子を含み、各膜の一方の側に正電解液流室を、その反対側に負電解液流室を
    形成し、電気化学反応器中に電流を、あるいは電気化学反応器から電流を吸収す
    る電気負荷を供給する電源を機能的に含む電気回路に電気的に接続された二個の
    電極端素子の間でフィルタプレス構造として両者共組立てて構成し、 前記バイポーラ電極板及び前記イオン交換膜分離素子はフレーム部を含み、フ
    レーム部が非導電性且つ化学的耐性で、密封ガスケット手段と協働して、組立て
    たときに、全ての前記負電解液流室及び全ての前記正電解液流室を夫々滝状に負
    電解液と正電解液を別個に循環させるダクトを形成するようなスルーホール及び
    凹部を、位置合わせを行った個所に有するように構成された反応器において、 前記バイポーラ電極板素子及び前記イオン交換膜分離素子の全てのフレームは
    内側フランジ部を有し、内側フランジ部は通過電解液ダクト用スルーホールの周
    囲と密封外周の周囲にOリングガスケットを受ける溝を有する面とフレームの反
    対側の第１平面より凹んでおり、そこに夫々バイポーラ電極板又はイオン交換膜
    分離体の夫々の外周部を保持すること、 複数の保持ピンが前記フランジ部及び電極板または膜分離体が保持される外周
    部の通過スルーホールより突出すること、 非導電性且つ化学的耐性を有する材料からなる保持カウンタフランジは、前記
    保持ピンの位置と位置合わせされた孔を有し、フレームの凹んだフランジ部に設
    けられた前記電極板または膜分離体の外周部に機能的に取付けられ、カウンタフ
    ランジの前記位置合わせされた孔より突出する前記保持ピンの加熱して平らにさ
    れたヘッドによりフレームに永久的に固定されること、 前組立てされた電極板及び膜分離素子がOリングガスケットを保持するフレー
    ムの他面を上向きにして交互に水平位置に積重ねられることを特徴とする電気化
    学反応器。
  2. 【請求項２】各フレーム部の前記他面及び前記第１平面は夫々、互いに形状
    の異なる多数の位置決め及び整列ピン及びソケットを有し、前記バイポーラ電極
    板及びイオン交換膜分離素子を誤った交互の順序及び／又は誤った方向に積重ね
    ることを防ぐようにしたことを特徴とする請求の範囲１による電気化学反応器。
  3. 【請求項３】前記内側フランジ部、前記バイポーラ電極板及び前記イオン交
    換膜分離体は長方形で、前記フレーム部は突形外側を有する請求の範囲１による
    電気化学反応器。
  4. 【請求項４】各イオン交換膜分離体の両側に沿って設けられた夫々の電解液
    流室中の前記負電解液及び前記正電解液の流れる方向は互いに反対方向であるこ
    とを特徴とする請求の範囲１による電気化学反応器。
  5. 【請求項５】前記バイポーラ電極板が各々液体不浸透性導電板よりなり、そ
    の両面に多孔性、液体浸透性を有し、前記導電板に電気的に接続されたフェルト
    または布地のカーボン繊維の三次元電極構造を有し、電解液は一方の電極室に流
    入し他方の側より流出するように構成され、更に前記多孔性電極構造は二個の別
    個の櫛形経路系を有し、一方の経路系の指状経路は略互いに平行で、他方の経路
    系の略平行な指状経路と互い違いになっており、第１の、即ち供給櫛形経路系は
    電解液室の側に沿って形成された基部又は集合経路を有し、その中を通って電解
    液が電解液室に供給され、第２の、即ち排出櫛形経路系は電解液室の反対側に沿
    って形成された基部又は集合経路を有し、その中を通って電解液が電解液室より
    排出されること、 一方の経路系の全ての指状経路は夫々の基部又は集合経路より延び、他の経路系
    の集合経路に届く少し手前で終結することを特徴とする請求の範囲１による電気
    化学反応器。
  6. 【請求項６】前記バイポーラ電極板素子及び前記イオン交換膜分離素子の各
    フレーム部の厚みに亘る前記スルーホールによって形成された前記各負及び正電
    解液の別個の循環用ダクトは略長方形のフレーム部の一側に沿って間隔をおいて
    形成された二個又はそれ以上の孔により形成される請求の範囲１による電気化学
    反応器。
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