JP2003247413A - エンジン燃焼排気の触媒式後処理方法 - Google Patents

エンジン燃焼排気の触媒式後処理方法

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JP2003247413A JP2002362641A JP2002362641A JP2003247413A JP 2003247413 A JP2003247413 A JP 2003247413A JP 2002362641 A JP2002362641 A JP 2002362641A JP 2002362641 A JP2002362641 A JP 2002362641A JP 2003247413 A JP2003247413 A JP 2003247413A
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catalyst
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プライス ミヒャエル
Hans Fickel
フィッケル ハンス
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 低コストのエンジン燃焼排気の触媒式後処
理方法を提供する。 【解決手段】 本発明は、水素がＮＯx 貯蔵触媒の上
流の排気に供給可能であることにより、ＮＯx 貯蔵触媒
が再生可能である、ＮＯx 貯蔵触媒によってエンジンの
燃焼排気を触媒式に後処理するための方法に関する。Ｎ
Ｏx 貯蔵触媒／吸収触媒１８を再生するための二次プロ
セスにおいて使用される水素が一次水素プロセスから取
り出される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ＮＯx 貯蔵触媒に
よってエンジンの燃焼排気を触媒式に後処理するための
方法に関し、更に詳しくは、ＮＯx 貯蔵触媒の上流の排
気に水素を供給することにより、ＮＯx 貯蔵触媒が再生
可能である、方法に係わる。
【０００２】
【従来の技術】特性曲線の広い範囲で理論空燃比よりも
小さな空燃比で運転される、希薄燃焼運転の内燃機関、
特に直接噴射式オットーエンジン、ディーゼルエンジン
または水素エンジンの場合、窒素酸化物を低減する必要
がある。そのために、連続的に作動する装置のほかに、
間欠作動するＮＯx 貯蔵触媒が知られている。このＮＯ
x 貯蔵触媒は内燃機関を理論空燃比よりも小さな空燃比
で運転する際に、ＮＯxを一次貯蔵し、理論空燃比より
も大きな空燃比による短い運転相において再びＮＯx を
放出可能である。例えば白金を含む吸収体が使用され
る。この吸収体は酸素によってＮＯを先ず最初にＮＯ2
に酸化し、続いて貯蔵ステップにおいて酸性のＮＯ2 が
金属酸化物に接触し、その際それに属する硝酸塩を形成
する。その際、貯蔵材料としてはアルカリ金属とアルカ
リ土類金属が使用可能である（例えばバリウム）。この
金属はその基本的な特性に基づいて、設定温度範囲内で
充分に安定した硝酸塩を形成することができる。貯蔵酸
化物の貯蔵量が尽きると、貯蔵体を再生するために、エ
ンジンを濃い混合気で短時間運転しなければならない。
その際、濃い混合気内に存在する還元剤が硝酸塩を破壊
し、ＮＯと元の金属酸化物を生じる。
【０００３】この思想を実現する際に、特にＮＯx 吸収
体を再生するために必要である、希薄燃焼運転から過濃
混合気燃焼運転への交代が、きわめて不利であることが
判った。制御コストが非常に高いというほかに、ＨＣや
ＣＯの漏れ並びに微粒子または煤の放出の危険がある。
【０００４】この方法のため、ＮＯx 貯蔵触媒の上流の
生排気に水素を供給することにより、ＮＯx 貯蔵触媒を
再生する対策が講じられた。特に自動車の希薄燃焼エン
ジン、例えば直接噴射式ディーゼルエンジンやガソリン
エンジンのための排気後処理を行うこのような方法およ
び装置と、ガソリンエンジンとディーゼルエンジンのＮ
Ｏx 貯蔵触媒の機能の維持と、ディーゼルエンジンの微
粒子フィルタは特許文献１に記載されている。ＮＯx 貯
蔵触媒を再生するために、水素が１分間あたり約１回間
欠的に生排気に添加され、それによって窒素酸化物の還
元が行われる。特許文献１によれば、水素を生成するた
めに、高価な加水分解ユニットが車載されている。この
加水分解ユニットは固有の電解槽のほかに、水タンク、
配量装置、一時貯蔵のための水素タンクおよび導管系を
備えている。
【０００５】この場合、ＮＯx 貯蔵触媒の再生のために
のみ、関連する方法技術的な装置を含む固有の水素プロ
セスが必要であることは、きわめて不利でコストがかか
る。ＮＯx 貯蔵触媒の再生のために使用される水素はそ
の都度、触媒再生のためにのみ準備され、場合によって
は水素タンクに一時貯蔵される。水素タンクには規則的
に水素を補充しなければならない。
【０００６】
【特許文献１】独国特許出願公開第１９９３９８０７号
公報
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】そこで、本発明の課題は、上記欠点のない
方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】この課題は本発明に従
い、請求項１記載の特徴を有する方法の使用によって解
決される。この場合、基本思想は、ＮＯx 貯蔵触媒を再
生するための二次プロセスで使用される水素を、一次水
素プロセスから取り出すことを含んでいる。
【０００８】本発明の範囲内では、水素の用語は、特に
水素に富む合成ガスも含むと理解すべきである。本発明
の好ましい実施形は従属請求項の対象である。
【０００９】内燃機関が水素によって運転可能である自
動車の場合、内燃機関に供給される水素流から一部の量
が取り出され、ＮＯx 貯蔵触媒の上流で排気流に供給さ
れるときわめて合目的である。排気後処理装置の構造に
応じて、排気流への水素の供給は不連続的にまたは連続
的に行われる。
【００１０】内燃機関が炭化水素によって運転可能であ
り、かつ一次水素プロセスで特に燃料電池を運転するた
めの水素が改質装置によって発生させられる自動車の場
合、排気浄化装置の構造に応じて、一次水素プロセスか
ら水素の一部の量が不連続的にまたは連続的に取り出さ
れ、ＮＯx 貯蔵触媒の上流で排気流に供給されると非常
に有利である。
【００１１】本発明の他の合目的な実施形は従属請求項
４〜６に記載されている。
【発明の実施の形態】次に、図に関連して本発明を実施
の形態に基づいて詳しく説明する。
【００１２】図１は、自動車におけるＮＯx 貯蔵触媒
（ＮＯx 吸収触媒）の再生を示している。この自動車の
内燃機関は一次水素プロセスに対応して水素で運転可能
である。燃料を貯蔵するために、断熱されたタンク１１
が設けられている。このタンク内には極低温水素が液状
状態で約−２６０°Ｃで貯蔵されている。水素は管路１
２，１２ｃを経て内燃機関１４に達し、そこで管路１３
から供給された空気によって変換される。希薄燃焼運転
における、理論空燃比よりも小さな空燃比での燃焼時に
排気１５に含まれる窒素酸化物はＮＯx 貯蔵触媒１８に
供給される。更に、浄化された排気が管路１９から排出
される。
【００１３】内燃機関１４の管路１２を通って供給され
る水素の一部は管路１２ａに分岐供給され、貯蔵再生の
ための二次水素プロセスに対応してＮＯx 貯蔵触媒１８
の上流の排気流に供給される。水素はタンク１１内で液
状状態で貯蔵され一方、触媒内でガスの形で反応する。
液状状態の水素が好ましくは断熱された管路１２，１２
ｃを経て内燃機関１４に供給される場合、分岐供給され
る水素が管路１２ａ内で既に蒸発し、ガスの状態で触媒
１８の上流の排気流１５に供給されると有利である。管
路１２ａの長さにわたってこの管路が暖かい媒体を案内
する他の管路と熱交換するように接触し、管路１２ａを
流通する水素を暖めることにより、水素の蒸発がきわめ
て合目的に行われる。例えば管路１２ａは他の管路の周
りにらせん状に延びているかあるいは他の管路によって
らせん状に取り囲まれている。更に、空気によって水素
を加熱するために冷却リブを備えた実施形も合目的であ
る。
【００１４】吸収運転において、ＮＯx 貯蔵触媒は、先
ず最初にＮＯを酸素によって触媒の白金でＮＯ2 に酸化
し、続いて酸性のＮＯ2 が貯蔵に対応して金属酸化物に
接触してそれに属する硝酸塩を形成することにより、排
気から窒素酸化物を取り除く。ＮＯx 貯蔵触媒の吸収
（負荷）が増大するにつれて、貯蔵酸化物の貯蔵量が尽
きるので、貯蔵酸化物の再生が必要である。本実施の形
態では、これは供給される水素によって行われる。この
場合、水素と貯蔵された窒素酸化物は次式に従って反応
して窒素と水になる。
【００１５】 Ｈ2 ＋1/x ＮＯx ads ≧1/2 ｘＮ2 ＋Ｈ2 Ｏ （１） その際、再生が触媒の吸収状態に依存して行われるよう
に、水素の添加を調節すると合目的である。ＮＯx 貯蔵
触媒の多量の吸収量は、生排気への多量の水素添加を必
要とし、吸収量が低下すると水素添加はそれに相応して
不連続的にまたは連続的に低減させられ、そして逆もそ
のとおりである。
【００１６】図１には、ＮＯx 貯蔵触媒が１つの吸収部
分１８を備えた実施の形態が示してある。この吸収部分
は領域的に交互に吸収運転または脱離運転可能である。
そのために、水素は、好ましくは連続的に、ＮＯx 貯蔵
触媒１８の上流の排気流に供給され、その際、時間的に
相次いで交代する領域に水素が供給され、この領域の再
生によって貯蔵触媒１８全体の再生が連続的に行われる
ように、水素が供給される。例えば、水素が時点ｔ0 で
は領域１８ａに、そして時点（ｔ0 ＋Δｔ）では領域１
８ｃに供給され一方、領域１８ｂ，１８ｄは対応する時
点でＮＯx を吸収する。横断面１８の部分領域１８ａ，
１８ｃに水素を供給するために、例えば触媒と相対的に
回転可能な被覆要素が使用される。この被覆要素は円形
の横断面を扇形部に分割し、この扇形部によって、供給
される水素を所定の領域に案内可能である。他の実施の
形態では、水素を入れるためのノズルが動くことができ
るので、水素が適切に向けられて入れられる。
【００１７】図２は並列に配置された２つの吸収部分２
８ａ，２８ｂを有するＮＯx 貯蔵触媒を備えた代替的な
実施の形態を示している。内燃機関２４から管路２５を
経て排出された窒素酸化物を含む排気流は、管路２５
ａ，２５ｂを通って吸収部分２８ａおよび／または吸収
部分２８ｂに案内可能である。水素は管路２２ａ，２２
ｂを経て触媒２８の上流の排気流に供給可能である。
【００１８】時間的に相次いで交代する、吸収運転また
は脱離運転における吸収部分２８ａ，２８ｂの運転によ
り、その都度一方の吸収部分の再生を行うことができ一
方、他方の吸収部分を排気浄化のために使用可能であ
る。例えば時点ｔ0 では、吸収部分２８ｂが実線で示し
た管路２２ｂを経て生排気に水素を供給することによっ
て再生され一方、吸収部分２８ａは実線で示した管路２
５ａを経て供給された排気から窒素酸化物を吸収する。
それに続く時点ｔ0 ＋Δｔで、破線で示した管路２２ａ
を経て水素が吸収部分２８ａに供給されるので、この吸
収部分の再生が行われ一方、吸収部分２８ｂは排気から
窒素酸化物を吸収する。次に、時点ｔ0 ＋２Δｔで、両
吸収部分２８ａ，２８ｂが再生され、排気浄化のために
使用される。
【００１９】更に、一次水素プロセスに燃料電池を備
え、この燃料電池に水素を供給するために例えば図３に
示すような改質装置を備えている自動車に、本発明を適
用すると非常に合目的である。自動車の内燃機関が炭化
水素によって運転されると合目的である。この炭化水素
は同様に、水素に富む合成ガスを製造するために改質装
置に供される。それぞれの改質方法に従って、改質装置
３０の反応領域３６ｂにおいて、炭化水素を含む燃料３
２が空気３３および／または水３１１を添加しながら主
としてＨ2 、ＣＯおよびＮ2 からなるリフォーメートに
変換される。
【００２０】図４はこのような自動車の排気浄化装置を
示している。タンク４１には炭化水素を含む、ガソリ
ン、ディーゼル油のような燃料が貯蔵されている。この
燃料は管路４２，４２ａを経て内燃機関に供給される。
管路４３，４３ａを経て供給される空気による燃焼時に
発生する、希薄燃焼運転で窒素酸化物を含む排気は、浄
化のために、管路４５を経てＮＯx 貯蔵触媒４８に供給
される。このＮＯx 貯蔵触媒は、領域４８ａ，４８ｃに
酸素を交互に供給することによって再生される。この場
合、領域４８ｂ，４８ｄは排気浄化のために供される。
その際、吸収過程と脱離過程は図１の説明と同じように
行われる。
【００２１】ＮＯx 貯蔵触媒４８を再生するための二次
水素プロセスで式（１）に従って必要な水素は、図示し
ていない燃料電池から供されるリフォーメートから分岐
供給される。水素改質のために、炭化水素を含む燃料が
管路４２ｂを経て、並びに空気および／または水が管路
４３ｂ，４１１，４１２を経て改質装置４６に供給され
る。リフォーメートが再生のために管路４７を経てＮＯ
x 貯蔵触媒４８の上流の排気流に添加される。浄化され
た排気は管路４９，４９ｂを経て排出される。この場
合、少なくとも一部の流れが水を回収するために管路４
９ａを経て凝縮器４９ｃを通って案内されるときわめて
合目的である。この実施の形態でも勿論、既に図２に示
し説明したように、２つの吸収部分を備えたＮＯx 貯蔵
触媒４８を使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】内燃機関が水素によって運転可能である自動車
における、１つの吸収部分を備えたＮＯx 貯蔵触媒の再
生を示す。
【図２】内燃機関が水素によって運転可能である自動車
における、並列に配置された２つの吸収部分を備えたＮ
Ｏx 貯蔵触媒の再生を示す。
【図３】改質装置内で行われる反応プロセスを示す図で
ある。
【図４】改質装置を備えた自動車における、水素による
ＮＯx 貯蔵触媒の再生を示す。
【符号の説明】
１４，２４，４４ 内燃機関 １８，２８，４８ ＮＯx 貯蔵触媒 １８ａ，１８ｃ ＮＯx 貯蔵触媒の領域 ２８ａ，２８ｂ 吸収部分 ４６ 改質装置
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ミヒャエル プライス ドイツ連邦共和国 デー・86343 ケーニ ッヒスブルン ブルーメンアレー 49 (72)発明者 ハンス フィッケル ドイツ連邦共和国 デー・85368 モース ブルク ドリーシャー シュトラーセ 26 (72)発明者 ユルゲン リンクラー ドイツ連邦共和国 デー・86438 キッシ ンク アウクスブルガーシュトラーセ 47 アー Ｆターム(参考） 3G091 AA02 AA16 AB06 AB16 BA14 CA19 GB02W GB03W HA11 HA46 HB00 HB02 4D048 AA06 AB02 AC01 EA04

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ＮＯx 貯蔵触媒によってエンジンの燃焼
    排気を触媒式に後処理するための方法であって、水素が
    ＮＯx 貯蔵触媒の上流の排気に供給可能であることによ
    り、ＮＯx 貯蔵触媒が再生可能である、方法において、
    ＮＯx 貯蔵触媒／吸収触媒（１８，２８，４８）を再生
    するための二次プロセスにおいて使用される水素が一次
    水素プロセスから取り出されることを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】 内燃機関（１４，２４）が一次水素プロ
    セスにおいて水素によって運転可能である自動車におい
    て、内燃機関（１４，２４）に供給される水素流から、
    その一部の量が取り出され、ＮＯx 貯蔵触媒（１８，２
    ８）の上流で排気流に供給されることを特徴とする請求
    項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 内燃機関（４４）が炭化水素によって運
    転可能であり、かつ一次水素プロセスで特に燃料電池を
    運転するための水素が改質装置（４６）によって炭化水
    素から発生させられる自動車において、水素の一部の量
    が取り出され、ＮＯx 貯蔵触媒（４８）の上流で排気流
    に供給されることを特徴とする請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】 ＮＯx 貯蔵触媒（１８，２８，４８）の
    下流で排気に含まれる水蒸気が凝縮され、水素プロセス
    に供給されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか
    一つに記載の方法。
  5. 【請求項５】 ＮＯx 貯蔵触媒（２８）が並列に配置さ
    れた２つの吸収部分（２８ａ，２８ｂ）を備え、吸収運
    転または脱離運転で排気が時間的に相次いで交互に前記
    吸収部分を流通可能であることを特徴とする請求項１〜
    ４のいずれか一つに記載の方法。
  6. 【請求項６】 ＮＯx 貯蔵触媒（１８）が時間的に相次
    いで領域的に（１８ａ，１８ｃ）再生可能である１つの
    吸収部分を備えていることを特徴とする請求項１〜５の
    いずれか一つに記載の方法。
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