JP2003192317A - Method and apparatus for producing fullerene polymer - Google Patents
Method and apparatus for producing fullerene polymerInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、フラーレン重合体
の生成方法およびその装置に関し、さらに詳細には、フ
ラーレン重合体を大量に生成する際に用いて好適なフラ
ーレン重合体の生成方法およびその装置に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for producing a fullerene polymer and an apparatus therefor, and more particularly to a method for producing a fullerene polymer suitable for use in producing a large amount of a fullerene polymer and an apparatus therefor. Regarding
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来のフラーレン重合体の生成方法とし
ては、光重合法、高温高圧法ならびに電子線照射法の３
種類の手法が知られている。以下、これら３種類のフラ
ーレン重合体の生成方法に関して、その概略、特徴なら
びに問題点について説明する。2. Description of the Related Art Conventional methods for producing fullerene polymers include photopolymerization, high temperature and high pressure, and electron beam irradiation.
A variety of techniques are known. The outline, characteristics, and problems of the methods for producing these three types of fullerene polymers will be described below.
【０００３】まず、光重合法とは、Ｃ６０粉末に可視・
紫外域の光を照射することによりフラーレン重合体を生
成するという手法である（参照文献：Ｒａｏ ｅｔ ａ
ｌ．， Ｓｃｉｅｎｃｅ ２５９，９５５（１９９
３））。この光重合法を用いることにより、２量体のフ
ラーレン重合体を生成できることが確認されている。First of all, the photopolymerization method is visible in C 60 powder.
It is a method of generating a fullerene polymer by irradiating light in the ultraviolet region (reference: Rao et a
l. , Science 259, 955 (199
3)). It has been confirmed that a dimer fullerene polymer can be produced by using this photopolymerization method.
【０００４】上記した光重合法は、Ｃ６０粉末に可視・
紫外域の光を照射することのみによりフラーレン重合体
を生成することができるため、後述する高温高圧法や電
子線照射法と比較すると、プロセス的には最も簡便な手
法である。しかしながら、可視・紫外域の光をＣ６０固
体全体に透過させるためには、Ｃ６０を薄膜化する必要
がある。このため、生成されるフラーレン重合体の収量
は非常に低く、量産化には不向きな手法であるという問
題点があった。The above-mentioned photopolymerization method can be applied to C 60 powders
Since a fullerene polymer can be produced only by irradiating it with light in the ultraviolet region, it is the simplest method in terms of process, as compared with the high temperature and high pressure method and electron beam irradiation method described later. However, in order to transmit light in the visible / ultraviolet region to the entire C 60 solid, it is necessary to thin the C 60 . Therefore, the yield of the fullerene polymer produced is very low, and there is a problem that this method is not suitable for mass production.
【０００５】次に、高温高圧法は、Ｃ６０粉末を高温高
圧下に曝露することによりフラーレン重合体を生成する
という手法である（参照文献：Ｙａｍａｗａｋｉ ｅｔ
ａｌ．， Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．９７，１１１６
１（１９９３））。この高温高圧法を用いることによ
り、２量体のフラーレン重合体を生成できることが確認
されている。Next, the high temperature and high pressure method is a method in which a C 60 powder is exposed to high temperature and high pressure to form a fullerene polymer (reference: Yamakawa et al.).
al. , J. Phys. Chem. 97,1116
1 (1993)). It has been confirmed that a dimer fullerene polymer can be produced by using this high temperature and high pressure method.
【０００６】上記した高温高圧法においては、高圧を用
いるため高圧に耐え得るシステムを構築する必要がある
ので、量産化にはシステム全体の構成が複雑かつ大規模
となり、量産化には不向きであるという問題点があっ
た。In the above-mentioned high temperature and high pressure method, since high pressure is used, it is necessary to construct a system capable of withstanding high pressure. Therefore, the mass production of the system is complicated and large in scale, which is not suitable for mass production. There was a problem.
【０００７】また、電子線照射法は、超高真空下におい
てＣ６０粉末に電子線を照射することにより、フラーレ
ン重合体を生成するという手法である（参照文献：Ｚｈ
ｏｕｅｔ ａｌ．， Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．
６４，５７７（１９９４））。 上記した電子線照射法
においては、Ｃ６０粉末に照射する電子線の電子エネル
ギーが高いため、フラーレン重合体のみを生成するよう
な制御を行うことができず、２量体のフラーレン重合体
の生成も認められるが、それにあわせてカーボングラフ
ァイトなども生成されてしまうものであった。このた
め、フラーレン重合体の収量が非常に低く、量産化には
不向きであるという問題点があった。また、電子線は超
高真空下でのみ取り扱いが可能であるため、超高真空を
維持するための排気装置が必要となり、量産化にはシス
テム全体の構成が複雑かつ大規模となるため、この点に
おいても量産化には不向きであるという問題点があっ
た。The electron beam irradiation method is a method in which a fullerene polymer is produced by irradiating a C 60 powder with an electron beam in an ultrahigh vacuum (reference document: Zh).
ouet al. , Appl. Phys. Lett.
64, 577 (1994)). In the electron beam irradiation method described above, since the electron energy of the electron beam for irradiating the C 60 powder is high, it is not possible to perform control such that only the fullerene polymer is generated, and the formation of a dimer fullerene polymer Is also observed, but carbon graphite and the like are also generated accordingly. Therefore, the yield of the fullerene polymer is very low, which is not suitable for mass production. In addition, since the electron beam can be handled only under ultra-high vacuum, an exhaust device for maintaining the ultra-high vacuum is required, and the mass production requires a complicated and large-scale system configuration. There is also a problem in that it is not suitable for mass production.
【０００８】即ち、上記したような従来のフラーレン重
合体の生成方法においては、簡潔なシステム構成により
簡便かつ大量にフラーレン重合体を生成することができ
ないという問題点があった。That is, the conventional method for producing a fullerene polymer as described above has a problem that it is impossible to produce a fullerene polymer easily and in a large amount with a simple system configuration.
【０００９】また、上記したような従来のフラーレン重
合体の生成方法においては、３量体以上の多量体のフラ
ーレン重合体を制御しながら生成することはできないた
め、所望の多量体のフラーレン重合体を生成することが
できないという問題点があった。Further, in the conventional method for producing a fullerene polymer as described above, a fullerene polymer of a trimer or more cannot be produced in a controlled manner. There was a problem that could not be generated.
【００１０】[0010]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記したよ
うな従来の技術の有する問題点に鑑みてなされたもので
あり、その目的とするところは、簡便かつ大量にフラー
レン重合体を生成することを可能にしたフラーレン重合
体の生成方法およびその装置を提供しようとするもので
ある。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made in view of the problems of the above-mentioned conventional techniques, and its object is to produce a fullerene polymer simply and in large quantities. It is intended to provide a method for producing a fullerene polymer and an apparatus therefor that make it possible.
【００１１】また、本発明の目的とするところは、３量
体以上の多量体のフラーレン重合体の生成を制御するこ
とを可能にしたフラーレン重合体の生成方法およびその
装置を提供しようとするものである。Another object of the present invention is to provide a method for producing a fullerene polymer and an apparatus therefor capable of controlling the production of a fullerene polymer of a trimer or higher. Is.
【００１２】[0012]
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明のうち請求項１に記載の発明は、所定の圧力
の雰囲気ガス中においてフラーレン粉末を加熱してフラ
ーレン粒子を発生し、該発生したフラーレン粒子をイオ
ン化してフラーレン重合体を生成するようにしたもので
ある。In order to achieve the above object, the invention according to claim 1 of the present invention is that fullerene powder is heated in an atmosphere gas of a predetermined pressure to generate fullerene particles, The generated fullerene particles are ionized to produce a fullerene polymer.
【００１３】本発明のうち請求項１に記載の発明によれ
ば、フラーレン粉末を加熱してフラーレン粒子を発生さ
せてイオン化するという簡便な手法により、大量にフラ
ーレン重合体を生成することができる。また、雰囲気ガ
スの圧力を調整することにより、２量体のフラーレン重
合体はもとより、３量体あるいはそれ以上のフラーレン
重合体を生成することができる。According to the first aspect of the present invention, a large amount of fullerene polymer can be produced by a simple method of heating fullerene powder to generate fullerene particles and ionizing them. Further, by adjusting the pressure of the atmosphere gas, not only a dimer fullerene polymer but also a trimer or more fullerene polymer can be produced.
【００１４】本発明のうち請求項２に記載の発明は、上
記所定の圧力を１００Ｔｏｒｒ以上としたものである。According to the second aspect of the present invention, the predetermined pressure is 100 Torr or more.
【００１５】本発明のうち請求項２に記載の発明のよう
に、雰囲気ガスの圧力を１００Ｔｏｒｒ以上にすると、
フラーレン重合体の生成効率を向上することができる。According to the second aspect of the present invention, when the pressure of the atmospheric gas is 100 Torr or more,
The production efficiency of the fullerene polymer can be improved.
【００１６】本発明のうち請求項３に記載の発明は、上
記所定の圧力を２００Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒｒとした
ものである。In the invention according to claim 3 of the present invention, the predetermined pressure is 200 Torr to 400 Torr.
【００１７】本発明のうち請求項３に記載の発明のよう
に、雰囲気ガスの圧力を２００Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒ
ｒとすると、２量体のフラーレン重合体の生成効率を向
上することができる。According to a third aspect of the present invention, the pressure of the atmospheric gas is 200 Torr to 400 Tor.
When r is set, the production efficiency of the dimeric fullerene polymer can be improved.
【００１８】本発明のうち請求項４に記載の発明は、上
記イオン化を大気下イオン化法によるイオン化としたも
のである。In the invention according to claim 4 of the present invention, the above-mentioned ionization is ionization by an atmospheric ionization method.
【００１９】本発明のうち請求項４に記載の発明のよう
に、フラーレン粒子のイオン化に大気下イオン化法を用
いることにより、フラーレン重合体の生成効率を向上す
ることができる。As in the invention described in claim 4 of the present invention, the efficiency of producing the fullerene polymer can be improved by using the atmospheric ionization method for ionizing the fullerene particles.
【００２０】本発明のうち請求項５に記載の発明は、所
定の圧力の雰囲気ガス中においてフラーレン粉末を加熱
してフラーレン粒子を発生するフラーレン粒子発生手段
と、上記フラーレン粒子発生手段において発生されたフ
ラーレン粒子をイオン化してフラーレン重合体を生成す
るフラーレン粒子荷電手段とを有するようにしたもので
ある。The fifth aspect of the present invention is the fullerene particle generating means for heating the fullerene powder to generate the fullerene particles in the atmosphere gas having a predetermined pressure, and the fullerene particle generating means. And a fullerene particle charging means for ionizing the fullerene particles to produce a fullerene polymer.
【００２１】本発明のうち請求項５に記載の発明によれ
ば、フラーレン粒子発生手段によりフラーレン粉末を加
熱してフラーレン粒子を発生させ、フラーレン粒子発生
手段により発生されたフラーレン粒子を、フラーレン粒
子荷電手段によりイオン化するという簡便な手法によ
り、大量にフラーレン重合体を生成することができる。
また、フラーレン粒子発生手段においてフラーレン粒子
を発生させる際の雰囲気ガスの圧力を調整することによ
り、２量体のフラーレン重合体はもとより、３量体ある
いはそれ以上のフラーレン重合体を生成することができ
る。According to the fifth aspect of the present invention, the fullerene particles are heated by the fullerene particle generating means to generate fullerene particles, and the fullerene particles generated by the fullerene particle generating means are charged with fullerene particles. A large amount of fullerene polymer can be produced by a simple method of ionizing by means.
Further, by adjusting the pressure of the atmospheric gas when generating the fullerene particles in the fullerene particle generating means, not only the dimer fullerene polymer but also the trimer or more fullerene polymer can be generated. .
【００２２】本発明のうち請求項６に記載の発明は、上
記フラーレン粒子発生手段においてフラーレン粒子を発
生させる際の雰囲気ガスの圧力を１００Ｔｏｒｒ以上と
したものである。According to a sixth aspect of the present invention, the pressure of the atmospheric gas when the fullerene particle generating means generates the fullerene particles is 100 Torr or more.
【００２３】本発明のうち請求項６に記載の発明のよう
に、フラーレン粒子発生手段においてフラーレン粒子を
発生させる際の雰囲気ガスの圧力を１００Ｔｏｒｒ以上
にすると、フラーレン重合体の生成効率を向上すること
ができる。According to the sixth aspect of the present invention, when the pressure of the atmospheric gas when generating the fullerene particles in the fullerene particle generating means is 100 Torr or more, the production efficiency of the fullerene polymer is improved. You can
【００２４】本発明のうち請求項７に記載の発明は、上
記フラーレン粒子発生手段においてフラーレン粒子を発
生させる際の雰囲気ガスの圧力を２００Ｔｏｒｒ〜４０
０Ｔｏｒｒとしたものである。In the invention according to claim 7 of the present invention, the pressure of the atmospheric gas when the fullerene particle generating means generates the fullerene particles is 200 Torr to 40.
It is set to 0 Torr.
【００２５】本発明のうち請求項７に記載の発明のよう
に、フラーレン粒子発生手段においてフラーレン粒子を
発生させる際の雰囲気ガスの圧力を２００Ｔｏｒｒ〜４
００Ｔｏｒｒとすると、２量体のフラーレン重合体の生
成効率を向上することができる。According to the invention described in claim 7 of the present invention, the pressure of the atmosphere gas when the fullerene particle generating means generates the fullerene particles is 200 Torr to 4
When it is 00 Torr, the efficiency of producing a dimer fullerene polymer can be improved.
【００２６】本発明のうち請求項８に記載の発明は、上
記フラーレン粒子荷電手段によるイオン化を、大気下イ
オン化法によるイオン化としたものである。In the invention according to claim 8 of the present invention, the ionization by the fullerene particle charging means is ionization by an atmospheric ionization method.
【００２７】本発明のうち請求項８に記載の発明のよう
に、フラーレン粒子荷電手段において大気下イオン化法
によりフラーレン粒子をイオン化すると、フラーレン重
合体の生成効率を向上することができる。As in the eighth aspect of the present invention, when the fullerene particles are ionized by the ionization method in the atmosphere in the fullerene particle charging means, the efficiency of producing the fullerene polymer can be improved.
【００２８】[0028]
【発明の実施の形態】以下、添付の図面に基づいて、本
発明によるフラーレン重合体の生成方法およびその装置
の実施の形態の一例を詳細に説明するものとする。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION An embodiment of the method for producing a fullerene polymer and the apparatus therefor according to the present invention will be described in detail below with reference to the accompanying drawings.
【００２９】図１には、本発明によるフラーレン重合体
の生成装置の実施の形態の一例を示す概念図が示されて
いる。FIG. 1 is a conceptual diagram showing an example of an embodiment of an apparatus for producing a fullerene polymer according to the present invention.
【００３０】このフラーレン重合体の生成装置（以下、
単に「生成装置」と適宜に称する。）は、フラーレン粒
子発生手段１０と、フラーレン粒子荷電手段２０と、フ
ラーレン重合体捕集手段３０とを有して構成されてい
る。An apparatus for producing this fullerene polymer (hereinafter,
It will be simply referred to as a "generation device" as appropriate. ) Includes a fullerene particle generating means 10, a fullerene particle charging means 20, and a fullerene polymer collecting means 30.
【００３１】なお、フラーレン重合体捕集手段３０は、
後述するように、生成されたフラーレン重合体を捕集し
たり選別したりする処理を行うものであって、本発明に
よるフラーレン重合体の生成装置の構成として必須のも
のではない。The fullerene polymer collecting means 30 is
As will be described later, it is a treatment for collecting and selecting the produced fullerene polymer, and is not essential as a configuration of the fullerene polymer producing apparatus according to the present invention.
【００３２】ここで、フラーレン粒子発生手段１０は、
所定の圧力の雰囲気ガス中において、フラーレン粉末
（例えば、Ｃ６０粉末である。）を加熱することにより
モノマー化（分子化）して、フラーレン分子の粒子（フ
ラーレン粒子）を発生させるものである。Here, the fullerene particle generating means 10 is
The fullerene powder (for example, C 60 powder) is heated in an atmosphere gas at a predetermined pressure to be monomerized (molecularized) to generate particles of fullerene molecules (fullerene particles).
【００３３】雰囲気ガスとしては、例えば、ヘリウム、
ネオン、アルゴン、クリプトン、キセノンあるいはラド
ンなどの希ガスや窒素、ＣＯ２、ＳＦ６などの化学的に
不活性なガスを用いることができる。As the atmosphere gas, for example, helium,
A rare gas such as neon, argon, krypton, xenon, or radon, or a chemically inert gas such as nitrogen, CO 2 , or SF 6 can be used.
【００３４】なお、後述する本願発明者の実験に関する
説明においては、雰囲気ガスとしてアルゴンを用いた場
合についてのみ説明したが、本願発明者の実験によれ
ば、上記した各種のガスを雰囲気ガスとして用いること
が可能であった。In the description of the experiments conducted by the inventor of the present application, only the case where argon is used as the atmospheric gas has been described. However, according to the experiments of the inventor of the present application, the various gases described above are used as the atmospheric gas. It was possible.
【００３５】また、フラーレン粒子発生手段１０におけ
る雰囲気ガスの上記所定の圧力としては任意の値、例え
ば、１００Ｔｏｒｒ以上に設定することができる。雰囲
気ガスの圧力を１００Ｔｏｒｒ以上にすると、フラーレ
ン重合体の生成効率を向上することができる。The predetermined pressure of the atmospheric gas in the fullerene particle generating means 10 can be set to any value, for example, 100 Torr or more. When the pressure of the atmosphere gas is 100 Torr or more, the production efficiency of the fullerene polymer can be improved.
【００３６】ここで、雰囲気ガスの上記所定の圧力は、
フラーレン粒子発生手段１０においてフラーレン重合体
が生成されることのない圧力に設定することが好まし
く、例えば、２〜３気圧以下に設定することが好まし
い。Here, the predetermined pressure of the atmospheric gas is
It is preferable to set the pressure at which the fullerene polymer is not generated in the fullerene particle generating means 10, for example, it is preferable to set the pressure to 2 to 3 atm or less.
【００３７】より詳細には、雰囲気ガスの上記所定の圧
力は任意の値に設定してよいものであるが、例えば、５
０Ｔｏｒｒ〜７６０Ｔｏｒｒに設定することができ、２
量体のフラーレン重合体の生成効率を高くする場合に
は、例えば、１００Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒｒの値に設
定し、好ましくは、２００Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒｒに
設定するとよい。More specifically, the above-mentioned predetermined pressure of the atmospheric gas may be set to an arbitrary value, for example, 5
It can be set from 0 Torr to 760 Torr, and 2
In order to increase the production efficiency of the fullerene polymer as a monomer, for example, the value is set to 100 Torr to 400 Torr, and preferably 200 Torr to 400 Torr.
【００３８】雰囲気ガスの圧力を高くするに従って、３
量体、４量体というように、３量体以上の多量体のフラ
ーレン重合体の生成効率が高くなる。一方、雰囲気ガス
の圧力が１００Ｔｏｒｒ未満の場合、特に、５０Ｔｏｒ
ｒ以下の場合には、フラーレン重合体はほとんど生成さ
れず、モノマーのフラーレンが生成されることになる。As the pressure of the atmospheric gas is increased, it becomes 3
The production efficiency of a fullerene polymer such as a trimer or a tetramer is increased. On the other hand, when the pressure of the atmospheric gas is less than 100 Torr, especially 50 Torr
In the case of r or less, the fullerene polymer is scarcely produced and the monomer fullerene is produced.
【００３９】即ち、フラーレン粒子発生手段１０の雰囲
気ガスの圧力に応じて発生するフラーレン蒸気がフラー
レン粒子となり、後述するフラーレン粒子荷電手段２０
におけるイオン化による重合反応が効率よく進行して、
フラーレン重合体を形成するのに適するように変化する
ものと推定される。That is, the fullerene vapor generated in accordance with the pressure of the atmospheric gas of the fullerene particle generating means 10 becomes fullerene particles, and the fullerene particle charging means 20 described later.
The polymerization reaction due to ionization in
It is presumed that it changes to be suitable for forming a fullerene polymer.
【００４０】また、フラーレン粒子発生手段１０におい
てフラーレン粉末を加熱する際の温度は、フラーレンの
蒸発温度以上の温度であれば、特に限定されるものでは
ない。具体的には、例えば、３５０℃以上、好ましく
は、４００℃以上であり、例えば、３５０℃〜４５０℃
の範囲で任意の温度に設定するようにしてもよい。The temperature for heating the fullerene powder in the fullerene particle generating means 10 is not particularly limited as long as it is a temperature equal to or higher than the evaporation temperature of fullerene. Specifically, the temperature is, for example, 350 ° C. or higher, preferably 400 ° C. or higher, and for example, 350 ° C. to 450 ° C.
You may make it set to arbitrary temperature in the range of.
【００４１】そして、フラーレン粒子荷電手段２０にお
いては、所定の圧力の雰囲気ガス中において、フラーレ
ン粒子発生手段１０において発生させたフラーレン粒子
をイオン化する。このイオン化によりフラーレン粒子内
では効率よく重合反応が進行し、フラーレン重合体が生
成される。Then, in the fullerene particle charging means 20, the fullerene particles generated in the fullerene particle generating means 10 are ionized in the atmosphere gas at a predetermined pressure. Due to this ionization, the polymerization reaction efficiently proceeds in the fullerene particles, and a fullerene polymer is produced.
【００４２】ここで、フラーレン粒子荷電手段２０の雰
囲気ガスとしては、フラーレン粒子発生手段１０におい
て雰囲気ガスとして用いたガスと同種類のガスを用いる
ようにしてもよいし、異なる種類のガスでもよい。Here, the atmosphere gas of the fullerene particle charging means 20 may be the same kind of gas as the gas used as the atmosphere gas in the fullerene particle generating means 10 or may be a different kind of gas.
【００４３】また、雰囲気ガスの圧力については、フラ
ーレン粒子発生手段１０における雰囲気ガスの圧力と同
一の圧力としてもよいし、異なる圧力でもよい。The pressure of the atmospheric gas may be the same as the pressure of the atmospheric gas in the fullerene particle generating means 10 or may be different.
【００４４】また、フラーレン粒子荷電手段２０におい
て、フラーレン粒子をイオン化する際の温度は室温でよ
い。In the fullerene particle charging means 20, the temperature for ionizing the fullerene particles may be room temperature.
【００４５】なお、本願発明者の実験結果によれば、フ
ラーレン粒子荷電手段２０における雰囲気ガスの種類や
圧力あるいは温度は、フラーレン重合体の生成に影響を
与えるものではないことが確認された。According to the experimental results of the inventor of the present application, it was confirmed that the type, pressure or temperature of the atmospheric gas in the fullerene particle charging means 20 does not affect the formation of the fullerene polymer.
【００４６】ここで、フラーレン粒子荷電手段２０にお
けるイオン化の手法としては、例えば、放射線源として
低速電子線源である放射性同位体を用いた大気下イオン
化法を用いることがきる。Here, as a method of ionization in the fullerene particle charging means 20, for example, an atmospheric ionization method using a radioactive isotope which is a slow electron beam source as a radiation source can be used.
【００４７】この大気下イオン化法としては、上記した
放射性同位体を用いたイオン化法の他に、コロナ放電を
利用したイオン化法、紫外光による光イオン化現象を用
いたイオン化法などがあり、本発明にはこれら各種のイ
オン化法を用いることができる。As the ionization method in the atmosphere, there are an ionization method using a corona discharge, an ionization method using a photoionization phenomenon by ultraviolet light, and the like, in addition to the ionization method using a radioisotope described above. For these, various ionization methods can be used.
【００４８】なお、放射性同位体を用いた大気下イオン
化法では、放射線による雰囲気ガスの電離作用を利用す
るため、α崩壊核種が最も効果的にイオン化を行うもの
であり、本発明においてもこの作用を用いることが好ま
しい。しかしながら、十分強いβ線やγ線崩壊核種を用
いれば同様の現象が起こることが確認されており、現在
では、８５Ｋｒ−β線源、９０Ｓｒ−β線源、１２５Ｉ
−γ線源などが実用化されているため、本発明において
これらの線源を用いるようにしてもよい。In the atmospheric ionization method using a radioactive isotope, since the ionization action of the atmospheric gas by radiation is utilized, the α decay nuclide most effectively ionizes, and this action is also used in the present invention. Is preferably used. However, it has been confirmed that the same phenomenon occurs if a sufficiently strong β-ray or γ-ray decay nuclide is used, and now it is 85 Kr-β radiation source, 90 Sr-β radiation source, 125 I.
Since -γ-ray sources and the like have been put into practical use, these sources may be used in the present invention.
【００４９】なお、図２には、本発明におけるイオン化
に用いることが可能な放射性核種の一覧が示されてい
る。この図２に示す一覧の中の２１０Ｐｏ、２４１Ａｍ
ならびに８５Ｋｒは、フラーレン重合体捕集手段３０に
おいてフラーレン重合体を分析するために用いることの
できる電気移動度分析器（ＤＭＡ）を利用した電気移動
度分析法（ＤＭＡ法）と組み合わせてよく利用される核
種である。Note that FIG. 2 shows a list of radionuclides that can be used for ionization in the present invention. 210 Po, 241 Am in the list shown in FIG.
And 85 Kr are often used in combination with an electromobility analysis method (DMA method) using an electromobility analyzer (DMA) that can be used to analyze the fullerene polymer in the fullerene polymer collecting means 30. Is a nuclide.
【００５０】なお、後述する本願発明者の実験に関する
説明においては、２４１Ａｍによる大気下イオン化法を
用いた場合についてのみ説明したが、上記した各種のイ
オン化法をフラーレン粒子のイオン化に用いてもよいこ
とは勿論である。In the description of the experiments conducted by the inventor of the present application, which will be described later, only the case of using the atmospheric ionization method with 241 Am was described, but the various ionization methods described above may be used for ionizing the fullerene particles. Of course.
【００５１】上記のようにしてフラーレン粒子荷電手段
２０においてイオン化により生成されたフラーレン重合
体は、上記したフラーレン粒子発生手段１０における雰
囲気ガスの圧力条件に従って、通常は２量体、３量体、
・・・、ｎ−１量体、ｎ量体（「ｎ」は、正の整数であ
る。）というように各種の多量体を含み、様々なサイズ
まで分布が広がったものとして生成されることになる。
フラーレン重合体捕集手段３０は、上記のようにして得
られたフラーレン重合体を捕集する。The fullerene polymer produced by ionization in the fullerene particle charging means 20 as described above is usually a dimer, a trimer, or a dimer according to the atmospheric gas pressure conditions in the fullerene particle generating means 10 described above.
..., n-1 mer, n-mer ("n" is a positive integer), including various kinds of multimers, and being generated as a distribution having various sizes. become.
The fullerene polymer collecting means 30 collects the fullerene polymer obtained as described above.
【００５２】様々なサイズまで分布が広がったフラーレ
ン重合体の中から特定のサイズのもののみを利用したい
場合には、フラーレン重合体捕集手段３０においてサイ
ズの選別と捕集との処理を行えばよい。When it is desired to use only fullerene polymers having a specific size among the fullerene polymers having various distributions, the fullerene polymer collecting means 30 may perform size selection and collection. Good.
【００５３】ここで、フラーレン重合体捕集手段３０に
おいてサイズの選別と捕集とを行う手法としては、例え
ば、
（１）サイズの選別を行ってから捕集する
（２）捕集後において化学的プロセスによってサイズを
選別・精製するという手法がある。Here, as the method for selecting and collecting the size in the fullerene polymer collecting means 30, for example, (1) selecting after collecting the size and then collecting (2) chemical after collection There is a method of selecting and purifying the size by a statistical process.
【００５４】上記の「（１）サイズの選別を行ってから
捕集する」で用いるサイズの選別法としては、例えば、
気相中においてその場でモノマー・ポリマーを選別する
という方法がある。具体的には、電気移動度分析器（Ｄ
ＭＡ）を利用した電気移動度の測定やクロマトグラフィ
ーを利用した吸着度の測定により、フラーレン重合体の
粒子（粒径）の大きさを選別することにより、フラーレ
ン重合体の所望の多量体を選別すればよい。Examples of the size selection method used in the above-mentioned "(1) Size selection and then collection" include:
There is a method of selecting monomers and polymers in-situ in the gas phase. Specifically, an electric mobility analyzer (D
The desired multimer of fullerene polymer is selected by selecting the size of the particles (particle size) of the fullerene polymer by measuring the electric mobility using MA) and measuring the adsorption degree using chromatography. do it.
【００５５】即ち、化学結合されたフラーレン重合体
は、化学結合を造らないものに比べて粒径が小さくなっ
ていることが知られている。例えば、化学結合されたフ
ラーレン重合体の２量体は、化学結合を造らずに２量体
を作っているものに比べて、その粒径が小さい。That is, it is known that the chemically bonded fullerene polymer has a smaller particle size than that of a polymer not having a chemical bond. For example, a chemically-bonded fullerene polymer dimer has a smaller particle size than a dimer without a chemical bond.
【００５６】電気移動度分析器（ＤＭＡ）を利用した電
気移動度の測定やクロマトグラフィーを利用した吸着度
の測定を行うと、上記した粒径の差異に起因して電気移
動度や吸着度が異なることになるので、これを利用して
フラーレン重合体の選別を行うことができる。When the measurement of the electric mobility using the electromobility analyzer (DMA) and the measurement of the adsorption degree using the chromatography are carried out, the electric mobility and the adsorption rate are decreased due to the above-mentioned difference in particle size. Since it will be different, the fullerene polymer can be selected by utilizing this.
【００５７】また、上記の「（２）捕集後において化学
的プロセスによってサイズを選別・精製する」際に用い
る選別法としては、例えば、フラーレン重合体のトルエ
ンなどの有機溶媒への可溶度が重合体のサイズによって
著しく異なる点を利用すればよい。The selection method used in the above-mentioned "(2) Size selection / purification by chemical process after collection" is, for example, the solubility of the fullerene polymer in an organic solvent such as toluene. It is possible to utilize the fact that is significantly different depending on the size of the polymer.
【００５８】即ち、一旦捕集して得られた混合物をトル
エンなどのモノマー可溶性溶媒で処理することにより、
２量体などのポリマーのみの生成物を得ることができ
る。That is, by treating the mixture once collected and treating with a monomer-soluble solvent such as toluene,
Polymer-only products such as dimers can be obtained.
【００５９】一方、２量体はナフタリン系の溶媒に溶け
るので、そうした手法を用いて３量体以上の精製を行う
ことも可能である。On the other hand, since the dimer is soluble in a naphthalene-based solvent, it is possible to purify the trimer or more using such a method.
【００６０】次に、図３を参照しながら、図１に示すフ
ラーレン重合体の生成装置の具体的な構成例について説
明する。Next, with reference to FIG. 3, a concrete example of the construction of the apparatus for producing a fullerene polymer shown in FIG. 1 will be described.
【００６１】図３において、フラーレン粒子発生手段１
０は、Ｋセル型の加熱炉１１とガス流量コントローラ
（ＭＦＣ）１２とを有して構成されている。ここで、加
熱炉１１内の雰囲気ガスの圧力が、上記所定の圧力に設
定される必要がある。In FIG. 3, fullerene particle generating means 1
The reference numeral 0 has a K-cell type heating furnace 11 and a gas flow rate controller (MFC) 12. Here, the pressure of the atmospheric gas in the heating furnace 11 needs to be set to the above-mentioned predetermined pressure.
【００６２】また、フラーレン粒子荷電手段２０は、放
射線源として２４１Ａｍを用いており、２４１Ａｍによ
る電離作用による大気下イオン化法を行うものとして構
成されている。Further, the fullerene particle charging means 20 uses 241 Am as a radiation source, and is configured to perform the ionization method in the atmosphere by the ionization action of 241 Am.
【００６３】さらに、フラーレン重合体捕集手段３０
は、電気移動度分析器（ＤＭＡ）３１とガス流量コント
ローラ（ＭＦＣ）３２とを有して構成されている。Further, means for collecting fullerene polymer 30
Is configured to have an electric mobility analyzer (DMA) 31 and a gas flow rate controller (MFC) 32.
【００６４】なお、符号４０は、ガス流量コントローラ
１２，３２へガスを供給するためのガス供給手段であ
る。ガス供給手段４０からは、ステンレス配管４１を介
してガス流量コントローラ１２へガスが供給され、ステ
ンレス配管４２を介してガス流量コントローラ３２へガ
スが供給される。Reference numeral 40 is a gas supply means for supplying gas to the gas flow controllers 12 and 32. From the gas supply means 40, gas is supplied to the gas flow rate controller 12 via the stainless steel pipe 41, and gas is supplied to the gas flow rate controller 32 via the stainless steel pipe 42.
【００６５】また、符号５０は、このフラーレン重合体
の生成装置のシステム全体の圧力を調整するための圧力
バルブである。即ち、このフラーレン重合体の生成装置
においては、圧力調整バルブ５０によりシステム全体の
圧力が制御され、システム全体の圧力が一定に保たれる
ようになされている。これにより、加熱炉１１内の雰囲
気ガスの圧力が上記所定の圧力に設定されることにな
る。Reference numeral 50 is a pressure valve for adjusting the pressure of the entire system of the fullerene polymer producing apparatus. That is, in this fullerene polymer producing apparatus, the pressure of the entire system is controlled by the pressure adjusting valve 50, and the pressure of the entire system is kept constant. As a result, the pressure of the atmospheric gas in the heating furnace 11 is set to the above predetermined pressure.
【００６６】さらに、符号６０は、電気移動度分析器
（ＤＭＡ）３１の検出部３１ｂ（後述する。）の流量測
定に用いるマスフローメータ（ＭＦＭ）である。Further, reference numeral 60 is a mass flow meter (MFM) used for measuring the flow rate of a detection unit 31b (described later) of the electric mobility analyzer (DMA) 31.
【００６７】次に、本願発明者が上記した図３に示すフ
ラーレン重合体の生成装置を用いて行った実験の実験条
件ならびにその結果について説明する。Next, the experimental conditions and the results of the experiment conducted by the inventor of the present invention using the apparatus for producing a fullerene polymer shown in FIG. 3 will be described.
【００６８】なお、温度条件は、フラーレン粒子発生手
段１０以外は、全て室温で動作させるようにした。All the temperature conditions were set to operate at room temperature except for the fullerene particle generating means 10.
【００６９】本願発明者の実験においては、ガス供給手
段４０により供給するガスとしてはアルゴン（鈴木商館
から納品の７ｍ３，１４．７ＭＰａボンベを使用し
た。）を用いた。なお、ガスの純度は標準品（メーカー
公称９９．９９％）である。In the experiment conducted by the inventor of the present application, argon (a 7 m 3 , 14.7 MPa cylinder delivered from Suzuki Shokan Co., Ltd. was used) was used as the gas supplied by the gas supply means 40. The gas purity is a standard product (manufacturer's nominal 99.99%).
【００７０】そして、ボンベ内に貯留したガスを、ガス
供給手段４０に内蔵された圧力調整器（なお、圧力調整
器としては、例えば、ＴＡＮＡＫＡ製のＪＥＴ−Ｓ１０
６ＮＶを用いることができる。）にて３気圧に減圧し、
減圧したガスをステンレス配管４１を使ってガス流量コ
ントローラ１２へ供給するとともにステンレス配管４２
を使ってガス流量コントローラ３２に供給している。な
お、ガス流量コントローラ１２へガスを供給するステン
レス配管４１としては、約３ｍの１／８″パイプを使用
し、一方、ガス流量コントローラ３２へガスを供給する
ステンレス配管４２としては、１／２″パイプを使用し
た。The gas stored in the cylinder is supplied with a pressure regulator built in the gas supply means 40 (the pressure regulator may be, for example, JET-S10 manufactured by TANAKA).
6 NV can be used. ) To 3 atmospheres,
The depressurized gas is supplied to the gas flow controller 12 using the stainless steel pipe 41 and the stainless steel pipe 42
Is supplied to the gas flow rate controller 32. The stainless pipe 41 for supplying the gas to the gas flow controller 12 is a 1/8 ″ pipe of about 3 m, while the stainless pipe 42 for supplying the gas to the gas flow controller 32 is 1/2 ″. I used a pipe.
【００７１】また、Ｑａｅを制御するガス流量コントロ
ーラ１２としては、例えば、ＳＴＥＣ製の４００ＭｋＩ
ＩＩ（Ｎ２校正品）を使用することができ、その場合に
は、デジタル表示で「０．７１」に設定（アルゴン換算
量で「１．０ｓｌｍ」に設定）した。The gas flow rate controller 12 for controlling Q ae is, for example, 400 MkI manufactured by STEC.
II (N 2 calibrated product) can be used, and in this case, it was set to “0.71” on the digital display (set to “1.0 slm” in terms of argon equivalent).
【００７２】一方、Ｑｓｈを制御するガス流量コントロ
ーラ３２としては、例えば、ＫＯＦＬＯＣ製の３９１０
型（Ｎ２校正品）を使用することができ、その場合に
は、デジタル表示で２．１４に設定（アルゴン換算で
「３０．０ｓｌｍ」に設定）した。On the other hand, the gas flow rate controller 32 for controlling Q sh is, for example, 3910 manufactured by KOFLOC.
A mold (N 2 calibrated product) can be used, and in that case, it was set to 2.14 on the digital display (set to “30.0 slm” in terms of argon).
【００７３】そして、フラーレン粒子発生手段１０にお
いては、Ｃ６０粉末を入れたＫセル型の加熱炉１１を４
００°Ｃに加熱し、発生させた蒸気をガス流量コントロ
ーラ１２により流量１．０ｓｌｍに調整されたアルゴン
ガスと混合し、フラーレン粒子荷電手段２０に導入する
ようにした。なお、加熱炉１１内の雰囲気ガスであるア
ルゴンガスの圧力は、圧力調整バルブ５０により上記所
定の圧力に設定される。In the fullerene particle generating means 10, the K-cell type heating furnace 11 containing the C 60 powder is placed in the
It was heated to 00 ° C., and the generated vapor was mixed with argon gas whose flow rate was adjusted to 1.0 slm by the gas flow controller 12 and introduced into the fullerene particle charging means 20. The pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is set to the above-mentioned predetermined pressure by the pressure adjusting valve 50.
【００７４】ここで、Ｋセル型の加熱炉１１としては、
例えば、クヌーセンセル式分子線蒸発源（なお、クヌー
センセル式分子線蒸発源としては、例えば、アールデッ
ク社製のＲＥ−０１０を用いることができる。）を使用
することができる。例えば、アールデック社製のＲＥ−
０１０を用いる場合には、ＩＣＦ１１４ストレートステ
ンレス管にマウントして使用すればよい。Here, as the K-cell type heating furnace 11,
For example, a Knudsen cell type molecular beam evaporation source (for example, RE-010 manufactured by Artdec Co., Ltd. can be used as the Knudsen cell type molecular beam evaporation source) can be used. For example, RE- made by Artdec
When 010 is used, it may be mounted on an ICF114 straight stainless steel tube and used.
【００７５】本願発明者の実験においては、アールデッ
ク社製のＲＥ−０１０を使用し、クヌーセンセルには石
英を材質として用いた１０ｃｃタイプのものを使用し
た。そして、約０．２ｇのＣ６０粉末（マツボー、純度
９９．９８％）を上記クヌーセンセル中に入れた。In the experiment by the inventor of the present application, RE-010 manufactured by Artdec was used, and the Knudsen cell of 10 cc type using quartz as a material was used. Then, about 0.2 g of C 60 powder (Matsubo, purity 99.98%) was put into the Knudsen cell.
【００７６】なお、加熱炉１１を４００°Ｃに加熱する
際には、ガス供給手段４０より上記条件に設定したガス
流量を流した状態で、クヌーセンセル式分子線蒸発源の
温度を２００．０℃まで加熱（上昇率は自動設定とし
た。通常１０〜２０分で安定状態になる。）し、その状
態で１時間ほど予備加熱を行った後に、４００．０゜Ｃ
に設定し、温度の安定化（およそ１時間で安定する。）
を待ってから実験を開始した。When the heating furnace 11 is heated to 400 ° C., the temperature of the Knudsen cell type molecular beam evaporation source is set to 200.0 while the gas flow rate set to the above conditions is supplied from the gas supply means 40. After heating up to ℃ (the rate of rise is set automatically, it usually becomes stable in 10 to 20 minutes), and after preheating for about 1 hour, 400.0 ° C
Stabilize the temperature (set to about 1 hour).
I waited for and started the experiment.
【００７７】なお、本願発明者の実験によると、クヌー
センセル式分子線蒸発源の温度は３５０℃〜４５０℃の
範囲で変化させても、実験結果に影響はでなかったが、
フラーレンを効率よく蒸発することのできる４００゜Ｃ
以上であることが好ましい。According to the experiment conducted by the inventor of the present application, even if the temperature of the Knudsen cell type molecular beam evaporation source was changed in the range of 350 ° C. to 450 ° C., the experimental result was not affected.
400 ° C which can evaporate fullerenes efficiently
The above is preferable.
【００７８】フラーレン粒子荷電手段２０における粒子
荷電（イオン化）は、放射線源たる ２４１Ａｍによる電
離作用によって行った。即ち、フラーレン粒子荷電手段
２０においては、放射線源たる低速電子線源として
２４１Ａｍ（ラジオアイソトープ協会、強度８２μＣ
ｉ））を用いた大気下イオン化法を用いて、フラーレン
粒子をイオン化した。Particles in fullerene particle charging means 20
Charge (ionization) is a radiation source 241Electricity by Am
The separation action was performed. That is, fullerene particle charging means
In 20, as a slow electron beam source that is a radiation source
241Am (Radioisotope Association, strength 82 μC
i)) is used to perform fullerene
The particles were ionized.
【００７９】具体的には、上記２４１Ａｍのディスクを
アルミニウム両面テープによってＮＷ２５ストレート管
中に３枚直列に設置した。このＮＷ２５ストレート管を
上記したフラーレン粒子発生手段１０の加熱炉１１に直
接接続した。Specifically, three 241 Am disks were installed in series in a NW25 straight tube with an aluminum double-sided tape. This NW25 straight tube was directly connected to the heating furnace 11 of the fullerene particle generating means 10 described above.
【００８０】フラーレン重合体捕集手段３０の電気移動
度分析器３１としては、低圧型ＤＭＡ装置（なお、低圧
型ＤＭＡ装置としては、例えば、Ｗｙｃｋｏｆｆ製の型
式ＬＰＤＭＡを用いることができる。）を利用した。As the electric mobility analyzer 31 of the fullerene polymer collecting means 30, a low voltage type DMA device (the low voltage type DMA device may be, for example, a model LPDMA manufactured by Wyckoff) may be used. did.
【００８１】本願発明者の実験においては、Ｗｙｃｋｏ
ｆｆ製の型式ＬＰＤＭＡを使用し、分級部３１ａにはＤ
ＭＡＩＩＩ型を用い、また、検出部３１ｂにはファラデ
ーカップＬＰＦＣ型を用いた。In the experiment by the inventor of the present application, Wycko
ff model LPDMA is used, and D is used for the classification unit 31a.
The MAIII type was used, and the Faraday cup LPFC type was used for the detection unit 31b.
【００８２】なお、圧力調整バルブ５０としては、例え
ば、自動圧力コントロールシステム（自動圧力コントロ
ールシステムとしては、例えば、電源にはＭＫＳ製の６
００Ｓｅｒｉｅｓを用いることができ、バルブにはＭＫ
Ｓ製の６５３Ｂ−２０−２ＣＦ−１を用いることができ
る。）を利用した。測定条件の圧力を設定後、十分安定
化させてから（典型的には２〜１０分で安定する。）測
定を開始した。The pressure adjusting valve 50 is, for example, an automatic pressure control system (the automatic pressure control system is, for example, an MKS 6
00 Series can be used and the valve is MK
653B-20-2CF-1 manufactured by S can be used. ) Was used. After setting the pressure of the measurement conditions, the pressure was sufficiently stabilized (typically, it was stable in 2 to 10 minutes), and then the measurement was started.
【００８３】検出部３１ｂの流量測定に用いるマスフロ
ーメータ６０としては、例えば、ＬＩＮＴＥＣ製のＭＭ
−２２００Ｍ−ＬＰを用いることができ、本実験にもそ
れを利用した。The mass flow meter 60 used for measuring the flow rate of the detecting section 31b is, for example, MM manufactured by LINTEC.
-2200M-LP can be used and was used in this experiment.
【００８４】また、流量調整には手動弁（手動弁として
は、ＮＷ２５Ｌ型手動弁があり、例えば、ＶＡＴ製の２
６３２８−ＫＡ０１を用いることができる。）を利用
し、これをマスフローメータ６０の直後に接続して調整
を行った。Further, a manual valve is used for flow rate adjustment (as a manual valve, there is a NW25L type manual valve, for example, a VAT-made 2 valve).
6328-KA01 can be used. ) Was used and was connected immediately after the mass flow meter 60 for adjustment.
【００８５】上記のような実験条件において、フラーレ
ン粒子発生手段１０により発生されたフラーレン粒子
を、フラーレン粒子荷電手段２０においてイオン化し、
フラーレン重合体捕集手段３０を構成する電気移動度分
析器３１内に導入した。そして、電気移動度分析器３１
の分級部３１ａによって粒径選別されたイオンを、検出
部３１ｂを構成するファラデーカップによってイオン電
流として検出した。Under the above experimental conditions, the fullerene particles generated by the fullerene particle generating means 10 are ionized by the fullerene particle charging means 20,
The fullerene polymer was introduced into the electric mobility analyzer 31 which constitutes the means 30 for collecting the fullerene polymer. Then, the electric mobility analyzer 31
The ions whose particle size was selected by the classification unit 31a of No. 1 were detected as an ion current by the Faraday cup constituting the detection unit 31b.
【００８６】図４には、上記した実験条件において、圧
力調整バルブ５０によってシステム全体の圧力を変化さ
せることにより、フラーレン粒子発生手段１０の加熱炉
１１内の雰囲気ガスたるアルゴンガスの圧力を変化させ
ながらフラーレン重合体の生成を行った結果における、
生成されたフラーレン重合体の粒子の粒径分布の圧力依
存性が示されている。この図４に示すグラフのスペクト
ルの解析の結果、加熱炉１１内の雰囲気ガスたるアルゴ
ンガスの圧力が５０Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒにおいて
は、図４に示すグラフにおいて左から１番目のピークは
Ｃ６０単量体に対応することが確認された。In FIG. 4, under the above-mentioned experimental conditions, the pressure of the entire system is changed by the pressure adjusting valve 50 to change the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 of the fullerene particle generating means 10. While the fullerene polymer was produced,
The pressure dependence of the particle size distribution of the particles of the fullerene polymer produced is shown. Results of the analysis of the spectrum of the graph shown in FIG. 4, in the pressure of the ambient gas serving argon gas in the heating furnace 11 is 50Torr～400Tor, 1-th peak from the left in the graph shown in FIG. 4 is C 60 monomer It was confirmed to correspond to.
【００８７】また、加熱炉１１内の雰囲気ガスたるアル
ゴンガスの圧力が５０Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒにおいて
は、図４に示すグラフにおいて左から２番目のピーク
は、（Ｃ６０）２に対応し、その構造は２つのＣ６０が
化学結合して重合体になっているフラーレン重合体の２
量体であることが確認された。より詳細には、図５に示
すような「［２＋２］ダンベル型Ｃ１２０」の「Ｄ＿Ｄ
２ｈ（６６／６６）」と称される構造のフラーレン重合
体の２量体であると推定される。When the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is 50 Torr to 400 Tor, the second peak from the left in the graph shown in FIG. 4 corresponds to (C 60 ) 2 and its structure is 2 of fullerene polymer in which two C 60 are chemically bonded to form a polymer
It was confirmed to be a monomer. More specifically, “D_D” of “[2 + 2] dumbbell type C 120 ” as shown in FIG.
It is presumed to be a dimer of a fullerene polymer having a structure called " 2h (66/66)".
【００８８】特に、２量体に関しては、加熱炉１１内の
雰囲気ガスたるアルゴンガスの圧力が１００Ｔｏｒｒ〜
４００Ｔｏｒｒ、より詳細には、２００Ｔｏｒｒ〜４０
０Ｔｏｒｒにおいて顕著に生成することが確認された。Particularly regarding the dimer, the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is 100 Torr to
400 Torr, more specifically 200 Torr-40
It was confirmed that it was remarkably generated at 0 Torr.
【００８９】さらに、加熱炉１１内の雰囲気ガスたるア
ルゴンガスの圧力が４００Ｔｏｒｒ以上の高圧域におい
ては、３量体以上の重合体も生成することが確認され
た。Further, it was confirmed that a polymer of trimer or more is also produced in the high pressure region where the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is 400 Torr or more.
【００９０】なお、本発明により得られる２量体の収率
については、グラフとしてあげたもののピーク強度比か
ら生成効率を見積もった。Regarding the yield of the dimer obtained by the present invention, the production efficiency was estimated from the peak intensity ratio shown in the graph.
【００９１】Ｃ６０のピーク強度を１としたとき、（Ｃ
６０）２の生成効率はそれぞれ、加熱炉１１内の雰囲気
ガスたるアルゴンガスの圧力が１００Ｔｏｒｒのときに
３．５％であり、加熱炉１１内の雰囲気ガスたるアルゴ
ンガスの圧力が２００Ｔｏｒｒのときに２０．２％であ
り、加熱炉１１内の雰囲気ガスたるアルゴンガスの圧力
が３００Ｔｏｒｒのときに５６．３％であり、加熱炉１
１内の雰囲気ガスたるアルゴンガスの圧力が４００Ｔｏ
ｒｒのときに１５３％である、ものと見積もられた。When the peak intensity of C 60 is 1, (C
60 ) 2 is 3.5% when the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is 100 Torr, and when the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is 200 Torr. 20.2%, and when the pressure of the argon gas as the atmospheric gas in the heating furnace 11 is 300 Torr, it is 56.3%.
The pressure of the argon gas, which is the atmospheric gas in 1, is 400 To
It was estimated to be 153% at rr.
【００９２】なお、図４に示したデータが得られる実験
条件の範囲としては、以下の範囲においては実験結果に
影響はなかった。The experimental results were not affected in the following range of experimental conditions for obtaining the data shown in FIG.
【００９３】ガス流量コントローラ１２におけるＱａｅ
については、０．５〜３．０ｓｌｍまで実施した。理論
上は、０〜∞ｓｌｍでもよいはずであると認められる。Q ae in the gas flow controller 12
As for, the test was carried out from 0.5 to 3.0 slm. In theory, it is recognized that 0 to ∞ slm should suffice.
【００９４】また、ガス流量コントローラ３２における
Ｑｓｈについては、５．０〜５０．０ｓｌｍまで実施し
た。理論上は、この流量の変化はフラーレン重合体の発
生には関係せず、単に分析装置の分解能に影響が出るだ
けである。Regarding Q sh in the gas flow controller 32, it was carried out from 5.0 to 50.0 slm. Theoretically, this change in flow rate is not related to the generation of fullerene polymer, but merely affects the resolution of the analyzer.
【００９５】次に、加熱炉１１の温度は、３５０〜４５
０゜Ｃで実施した。理論上は、４５０゜Ｃ以上でも不都
合はないはずである。Next, the temperature of the heating furnace 11 is 350 to 45.
Performed at 0 ° C. Theoretically, there should be no inconvenience above 450 ° C.
【００９６】なお、上記したように、フラーレン粒子発
生手段１０の加熱炉１１内の雰囲気ガスの圧力が５０Ｔ
ｏｒｒ以下ではモノマーしか生成されないものと推定さ
れ、７６０Ｔｏｒｒ以上では粒子が巨大化した多量体が
生成されるものと推定される。As described above, the pressure of the atmospheric gas in the heating furnace 11 of the fullerene particle generating means 10 is 50 T.
It is presumed that only monomers are produced below orr, and it is presumed that when 760 Torr or above, multimers with large particles are produced.
【００９７】なお、上記した実施の形態においては、フ
ラーレン重合体としてＣ６０の重合体を例にして説明し
たが、上記した手法によりＣ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ
８２などのフラーレン重合体も生成することができる。In the above embodiments, the C 60 polymer was used as an example of the fullerene polymer, but the C 70 , C 76 , C 78, C
Fullerene polymers such as 82 can also be produced.
【００９８】[0098]
【発明の効果】本発明は、以上説明したように構成され
ているので、簡便かつ大量にフラーレン重合体を生成す
ることが可能になるという優れた効果を奏する。EFFECTS OF THE INVENTION Since the present invention is constituted as described above, it has an excellent effect that a fullerene polymer can be easily produced in a large amount.
【００９９】また、本発明は、以上説明したように構成
されているので、フラーレン重合体の３量体以上の多量
体の生成を制御することが可能になるという優れた効果
を奏する。Further, since the present invention is configured as described above, it has an excellent effect that it is possible to control the formation of a trimer or higher multimer of a fullerene polymer.
【図１】本発明によるフラーレン重合体の生成装置の実
施の形態の一例を示す概念図である。FIG. 1 is a conceptual diagram showing an example of an embodiment of an apparatus for producing a fullerene polymer according to the present invention.
【図２】本発明におけるイオン化に用いることが可能な
放射性核種の一覧表である。FIG. 2 is a list of radionuclides that can be used for ionization in the present invention.
【図３】図１に示すフラーレン重合体の生成装置の具体
的な構成例を示す説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram showing a specific configuration example of the fullerene polymer producing apparatus shown in FIG.
【図４】本発明により生成されたフラーレン重合体の粒
子の粒径分布の圧力依存性を示すグラフである。FIG. 4 is a graph showing the pressure dependence of the particle size distribution of fullerene polymer particles produced according to the present invention.
【図５】本発明により生成されたフラーレン重合体の２
量体である「［２＋２］ダンベル型Ｃ１２０」の「Ｄ＿
Ｄ２ｈ（６６／６６）」と称される構造の構造図であ
る。FIG. 5: 2 of fullerene polymer produced according to the present invention
“D_” of “[2 + 2] dumbbell type C 120 ” which is a quantity
FIG. 6 is a structural diagram of a structure referred to as “D 2h (66/66)”.
１０ フラーレン粒子発生手段 １１ 加熱炉 １２ ガス流量コントローラ（ＭＦＣ） ２０ フラーレン粒子荷電手段 ３０ フラーレン重合体捕集手段 ３１ 電気移動度分析器（ＤＭＡ） ３１ａ 分級部 ３１ｂ 検出部 ３２ ガス流量コントローラ（ＭＦＣ） ４０ ガス供給手段 ４１ ステンレス配管 ４２ ステンレス配管 ５０ 圧力調整バルブ ６０ マスフローメータ（ＭＦＭ） 10 Fullerene particle generating means 11 heating furnace 12 Gas flow controller (MFC) 20 Fullerene particle charging means 30 means for collecting fullerene polymer 31 Electric Mobility Analyzer (DMA) 31a classification section 31b Detector 32 gas flow controller (MFC) 40 gas supply means 41 stainless steel piping 42 Stainless steel piping 50 Pressure control valve 60 Mass Flow Meter (MFM)
Claims (8)
ーレン粉末を加熱してフラーレン粒子を発生し、 該発生したフラーレン粒子をイオン化してフラーレン重
合体を生成するフラーレン重合体の生成方法。1. A method for producing a fullerene polymer, in which fullerene powder is heated in an atmosphere gas of a predetermined pressure to generate fullerene particles, and the generated fullerene particles are ionized to generate a fullerene polymer.
成方法において、 前記所定の圧力は、１００Ｔｏｒｒ以上であるフラーレ
ン重合体の生成方法。2. The method for producing a fullerene polymer according to claim 1, wherein the predetermined pressure is 100 Torr or more.
成方法において、 前記所定の圧力は、２００Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒｒで
あるフラーレン重合体の生成方法。3. The method for producing a fullerene polymer according to claim 1, wherein the predetermined pressure is 200 Torr to 400 Torr.
ずれか１項に記載のフラーレン重合体の生成方法におい
て、 前記イオン化は、大気下イオン化法によるイオン化であ
るフラーレン重合体の生成方法。4. The method for producing a fullerene polymer according to claim 1, wherein the ionization is ionization by an atmospheric ionization method. .
ーレン粉末を加熱してフラーレン粒子を発生するフラー
レン粒子発生手段と、 前記フラーレン粒子発生手段において発生されたフラー
レン粒子をイオン化してフラーレン重合体を生成するフ
ラーレン粒子荷電手段とを有するフラーレン重合体の生
成装置。5. A fullerene particle generating means for heating fullerene powder to generate fullerene particles in an atmosphere gas of a predetermined pressure, and a fullerene polymer is generated by ionizing the fullerene particles generated in the fullerene particle generating means. And a fullerene particle charging means for producing a fullerene polymer.
成装置において、 前記フラーレン粒子発生手段における前記所定の圧力
は、１００Ｔｏｒｒ以上であるフラーレン重合体の生成
装置。6. The fullerene polymer producing device according to claim 1, wherein the predetermined pressure in the fullerene particle producing means is 100 Torr or more.
成装置において、 前記フラーレン粒子発生手段における前記所定の圧力
は、２００Ｔｏｒｒ〜４００Ｔｏｒｒであるフラーレン
重合体の生成装置。7. The fullerene polymer generating device according to claim 1, wherein the predetermined pressure in the fullerene particle generating means is 200 Torr to 400 Torr.
ずれか１項に記載のフラーレン重合体の生成装置におい
て、 前記フラーレン粒子荷電手段によるイオン化は、大気下
イオン化法によるイオン化であるフラーレン重合体の生
成装置。8. The fullerene polymer producing apparatus according to claim 5, wherein the fullerene particle charging means ionizes the fullerene by an atmospheric ionization method. Polymer generator.
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|---|---|---|---|
| JP2001385538A JP2003192317A (en) | 2001-12-19 | 2001-12-19 | Method and apparatus for producing fullerene polymer |
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Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006265089A (en) * | 2005-02-22 | 2006-10-05 | Tama Tlo Kk | Method and apparatus for producing composite fullerene particle and composite fullerene particle |
| JP2008150249A (en) * | 2006-12-19 | 2008-07-03 | Kyushu Univ | Fibrous fullerene and method of manufacturing the same |
| JP4923311B2 (en) * | 2003-09-30 | 2012-04-25 | マサチューセッツ インスティテュート オブ テクノロジー | Fullerene structures and such structures connected to carbon materials |
-
2001
- 2001-12-19 JP JP2001385538A patent/JP2003192317A/en active Pending
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