JP2003055723A - 積層板用銅合金箔 - Google Patents
積層板用銅合金箔Info
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Abstract
施さずともエポキシ樹脂を含む接着剤との接着性が良好
で銅張積層板に積層が可能な表面粗さの小さくかつ高い
導電性と強度を有する銅合金箔を提供する。 【解決手段】 添加元素の成分を重量割合にてSnが
0.01質量%〜0.5質量%を含み、残部を銅及び不
可避不純物からなり、防錆皮膜の厚さが表面から3nm
以下とすることにより、表面粗さを十点平均表面粗さ
(Rz)で2μm以下、導電率が70%IACS以上で
あり、粗化処理が不要で、エポキシ樹脂を含む接着剤で
基板樹脂と接合したときにエポキシ樹脂を含む接着剤と
銅合金箔との180°ピール強度が8.0N/cm以上
である積層板用銅合金箔。
Description
板に用いる銅合金箔に関するものである。
が多く用いられる。 プリント配線板は基材となる樹脂
の種類によって、硬質積層板(リジット基板)と、可撓
性積層板(フレキシブル基板)とに大別される。フレキ
シブル基板は可撓性を持つことを特徴とし、可動部の配
線に用いられる他に、電子機器内で折り曲げた状態で収
納することも可能であるために、省スペース配線材料と
しても用いられている。また、基板自体が薄いことか
ら、半導体パッケージのインターポーザー用途あるいは
液晶ディスプレイのICテープキャリアとしても用いら
れている。 フレキシブル基板の基材はポリイミド樹脂
フィルムやポリエステル樹脂フィルムが用いられている
が、現状では耐熱性の点からポリイミドが多く用いられ
ている。 フレキシブル基板の導電材には導電性の点か
ら一般に銅が用いられている。 プリント配線板は銅張
積層板の銅箔をエッチングして種々の配線パターンを形
成し、電子部品をハンダで接続して実装していく。
キシブル基板と三層フレキシブル基板がある。 二層フ
レキシブル基板はポリイミドなどの樹脂と導電材となる
銅が直接に接合された構造となっている。 一方、三層
フレキシブル基板は、ポリイミドなどの樹脂フィルムと
導電材となる銅箔とを、エポキシ樹脂やアクリル樹脂な
どを含有する接着剤で貼り合わせた構造となっている
が、接着性が良いことや安価であることから、広く用い
られている。 このような構造の違いから、フレキシブ
ル基板で銅と接合する樹脂は、二層フレキシブル基板が
ポリイミドであるのに対して、三層フレキシブル基板で
は接着剤に含まれる樹脂である。
は耐熱性、耐久性、可撓性などの特性を必要とすること
から、各種の樹脂を混合して強度やガラス転移温度を調
整しているが、一般にエポキシ樹脂を主成分とするもの
が用いられている。 この用途の接着剤はエポキシ樹脂
(例えばビスフェノールA型グリシジルエーテルやグリ
シジルエステル型エポキシ樹脂)などにアミンなど硬化
剤、可撓性を付与するニトリルゴムやエラストマーを含
む溶剤状あるいはシート状のものが用いられる。 銅張
積層板の製造方法は、一般的にポリイミドフィルム上に
溶剤状の接着剤を塗布して乾燥したところへ銅箔を重ね
るか、ポリイミドフィルムと銅箔の間に接着剤をシート
状にしたもの間に挟み、ロールプレス機あるいは平面加
熱プレス機で仮接着後、更に100〜200℃で数十分
から数時間ほど加熱硬化して接着する。
して実装されるとき等に、銅箔と樹脂との熱膨張係数の
違いにより熱応力が加わるので、銅箔と樹脂の接着性が
悪いと剥離する問題が生じる。 このため銅張積層板に
使われる銅箔は樹脂との接着性を改善するために、銅箔
に表面に銅の粒子を電気めっきで形成する粗化処理が施
している。 これは、銅箔の表面に凹凸を形成して、樹
脂に銅箔を食い込ませて機械的な接着強度を得る、いわ
ゆるアンカー効果で接着性を改善するものである。一方
で、近年の電子機器の小型化、軽量化、高機能化に伴っ
てプリント配線板に対して高密度実装の要求が高まり、
電子回路の配線幅と配線間隔を小さくしたファインピッ
チ化が進んでいる。 導電材に表面粗さの大きい銅箔や
粗化処理で凹凸を形成した銅箔を用いると、エッチング
で回路を形成する際に、樹脂に銅が残るエッチング残が
生じたり、エッチング直線性が低下して回路幅が不均一
になりやすい。 このため、電子回路をファインピッチ
化するためには、銅箔の表面粗さの小さいことが好まし
い。 また、パソコンや移動体通信等の電子機器では電
気信号が高周波化しているが、電気信号の周波数が1G
Hz以上になると、電流が導体の表面にだけ流れる表皮
効果の影響が顕著になり、表面の凹凸で伝送経路が変化
する影響が無視できなくなる。 このため、高周波特性
から銅箔の表面粗さを小さくする試みがなされている。
製造方法の違いにより電解銅箔と圧延銅箔に分類され
る。 電解銅箔は一般に硫酸酸性硫酸銅めっき浴からチ
タンやステンレスのドラム上に銅を電解析出して製造さ
れる。 電解析出時に銅箔に凹凸が形成されて表面粗さ
が大きくなる。 最近はめっき浴に添加剤を加えたり、
電解析出条件を調節して表面粗さを小さくした銅箔、い
わゆるロープロファイル箔が製造されるようになってき
た。 圧延銅箔は圧延ロールにより塑性加工して製造さ
れるので、圧延ロールの表面形態が箔の表面に転写した
平滑な表面が得られる。 なお、箔とは一般に100μ
m以下の厚さの薄板をいう。
る銅箔は樹脂との接着性を改善するために、銅箔に粗化
処理が施しているが、上記の理由から粗化処理を施さな
い表面粗さの小さい銅箔を樹脂フィルムと貼り合わせる
ことが望ましく、粗化処理を施さずに接着強度を確保す
ることが必要である。 また、三層フレキシブル基板で
は金属である銅箔と有機物である接着剤の接着強度を改
善するためにシランカップリング剤等を銅箔に塗布する
試みがなされているが、充分な接着性は得られていな
い。
純銅や少量の添加元素を含む銅合金が用いられる。 電
子回路のファインピッチ化に伴って導体である銅箔が薄
くなり、また回路幅が狭くなっていることから、銅箔の
特性に対して、直流抵抗損失が小さく導電率が高いこと
が求められている。 銅は導電性に優れた材料であり、
導電性が重視される上記の分野では純度99.9%以上
の純銅が用いられるのが一般的である。 しかし、銅は
純度を上げると強度が低下するので、銅箔が薄くなると
ハンドリング性が悪くなるため、銅箔の強度が大きいこ
とが好ましい。
を粗化処理を施さずに、ポリイミドフィルムとをエポキ
シ樹脂を含む接着剤を用いて貼り合わせることを試み
た。ところが、ポリイミドフィルムと純銅の圧延銅箔と
が剥離しやすく、エポキシ樹脂を含む接着剤と銅の界面
が剥離しやすいことが判明した。 このため導電材であ
る銅箔を粗化処理を施さずに用いることは、接着剤の主
成分であるエポキシ樹脂と銅箔の剥離が生じやすく、そ
の結果から断線などの欠陥となる問題があり、実用化に
至っていない。
フィルムと導電材の銅箔とをエポキシ樹脂を含有する接
着剤で貼り合わせた三層プリント配線板を製造するとき
の接着性を改善して、粗化処理のような特別な処理を施
さずに、銅箔の表面粗さがRzで2μm以下、180゜
ピール強度で8.0N/cm以上の接着強度が得られる
積層板用の銅合金箔を提供することである。
ド樹脂フィルムと導電材の銅箔とをエポキシ樹脂を含有
する接着剤で貼り合わせたときの接着性について検討し
た結果、接着性は導電性の優れる純銅をベースにして少
量の添加元素を加えた銅合金で改善されること、銅合金
箔の防錆被膜が厚くなると低下することが判明した。
具体的には、エポキシ樹脂を含有する接着剤との接着性
に対する各種の添加元素の影響、防錆被膜の厚さと接着
性の関係について研究を重ねた結果、本発明は、 (1) 添加元素の成分を重量割合にてSnが0.01
質量%〜0.5質量%を含み、残部を銅及び不可避不純
物からなり、防錆皮膜の厚さが表面から3nm以下とす
ることにより、表面粗さを十点平均表面粗さ(Rz)で
2μm以下、導電率が70%IACS以上であり、粗化
処理が不要で、エポキシ樹脂を含む接着剤で基板樹脂と
接合したときにエポキシ樹脂を含む接着剤と銅合金箔と
の180゜ピール強度が8.0N/cm以上であること
を特徴とする、積層板用銅合金箔。 (2) 添加元素の成分を重量割合にSnが0.01質
量%〜0.5質量%を含み、更にAl、Be、Co、F
e、Mg、Mn、Ni、P、Pb、Si、TiおよびZ
nの各成分の内一種以上を総量で0.005質量%〜
2.5質量%を含有し、残部を銅及び不可避不純物から
なり、防錆皮膜の厚さが表面から3nm以下とすること
により、表面粗さを十点平均表面粗さ(Rz)で2μm
以下、引張強さが500N/mm2以上、導電率が60
%IACS以上であり、粗化処理が不要で、エポキシ樹
脂を含む接着剤で基板樹脂と接合したときにエポキシ樹
脂を含む接着剤と銅合金箔との180゜ピール強度が
8.0N/cm以上であることを特徴とする、積層板用
銅合金箔。
組成等を上記に限定した理由を述べる。 (1) 防錆被膜:純銅および銅合金の変色防止は、ベ
ンゾトリアゾールやイミダゾールなどの窒素を含有する
有機物を用いて、表面に銅とのキレートを形成して防錆
被膜とすることが広く行われている。 一方でこれらの
防錆被膜は撥水性を有し、エポキシ樹脂の結合を阻害し
て接着性を悪くする作用がある。 このため、防錆被膜
の厚みを表面から3nm以下と制限することで、エポキ
シ樹脂を含む接着剤を用いて銅合金箔とポリイミドフィ
ルムとを強固に接着することができるようになる。 防
錆皮膜の厚さを低減するためには、例えば防錆剤の濃度
を低減する方法があり、防錆剤にベンゾトリアゾールを
用いた場合には、その濃度を3000ppm以下とする
ことが好ましい。 防錆皮膜の表面からの厚さはオージ
ェ電子分光分析により測定することにより定量化でき
る。 すなわち、オージェ電子分光分析により、深さ方
向に分析を行い、防錆剤を構成する元素である窒素の検
出強度がバックグラウンドと同一になるまでの表面から
の深さをSiO2換算で測定することにより求められ
る。
に、重合を促進する触媒としての作用が働くことが知ら
れている。 このため、Snを銅に添加して合金箔とす
ることにより、金属と接着剤の主成分であるエポキシ樹
脂との結合を促進して、界面の結合が強化されたと考え
られる。 しかし,Snの添加量が少なすぎると触媒と
して十分な作用をしないため、金属と樹脂の結合が十分
に行われず、接着性の改善効果が小さい。 プリント配
線板として実用上で支障のない180゜ピール強度であ
る8.0N/cm以上を付与することが必要である。
この特性を得るためには、Snの添加量が重量比で0.
01質量%以上であることが判明した。一方、銅中に添
加するSnの量が多くなると、導電率を低下して回路用
の導電材料として適さなくなる。 このため、プリント
配線板の積層板用銅合金箔として適切な組成を検討した
結果、重量比でSnが0.01〜0.5質量%、より好
ましくは0.02〜0.2質量%であることが判明し
た。
Mn、Ni、P、Pb、Si、TiおよびZnはいずれ
も主として 銅合金の強度を高める効果を有しており、
必要に応じて1種以上の添加がなされる。 その含有量
が総量で0.005質量%未満であると上記の作用に所
望の効果が得られず、一方で総量で2.5質量%を越え
る場合には導電性、ハンダ付け性、加工性を著しく劣化
させる。 従って、Al、Be、Co、Fe、Mg、M
n、Ni、P、Pb、Si、TiおよびZnの含有量の
範囲は総量で0.005質量%〜2.5質量%と定め
た。
きくなると、電気信号の周波数が1GHz以上で電流が
導体の表面にだけ流れる表皮効果により、インピーダン
スが増大して高周波信号の伝送に影響する。 したがっ
て、高周波回路用途の導電材の用途では表面粗さが小さ
くなることが必要であり、表面粗さと高周波特性の関連
を検討した結果、プリント配線板の積層板用銅合金箔と
して、表面粗さが十点平均表面粗さ(Rz)で2μm以
下とすればよいことがわかった。 表面粗さを小さくす
る方法は、圧延銅箔、電解銅箔の製造条件を適正化する
こと、銅箔の表面を化学研磨あるいは電解研磨するとい
った手法がある。 一般には、圧延銅箔は容易に表面粗
さを小さくすることが可能であり、圧延機のワークロー
ルの表面粗さを小さくして、銅箔に転写されるワークロ
ールのプロファイルを小さくすることができる。
ものではなく、例えば合金めっき法による電解銅箔ある
いは合金を溶解鋳造して圧延する圧延銅箔のような方法
で製造できる。 以下に例として圧延による方法を述べ
る。 溶融した純銅に所定量の合金元素を添加して、鋳
型内に鋳造してインゴットとする。 銅合金の溶解鋳造
は酸化物等の生成を抑制するため、真空中あるいは不活
性ガス雰囲気中で行うことが望ましい。 また原料は酸
素含有量の少ない電気銅あるいは無酸素銅を用いること
が望ましい。 インゴットは、熱間圧延である程度の厚
さまで薄くした後、皮削りを行い、その後冷間圧延と焼
鈍を繰返し行い、最後に冷間圧延を行って箔に仕上げ
る。 圧延上がりの材料は圧延油が付着しているので、
アセトンや石油系溶剤等で脱脂処理をする。
じるので、焼鈍は真空中あるいは不活性ガス雰囲気中で
行うか、焼鈍後に酸化層を除去することが必要である。
例えば、酸洗で酸化層を除去するには硫酸+過酸化水
素、硝酸+過酸化水素、または硫酸+過酸化水素+弗化
物を用いることが好ましい。
作製は、主原料として無酸素銅を高周波真空誘導溶解炉
を用いてAr雰囲気中にて高純度黒鉛製るつぼ内で溶解
したところへ、副原料としてスズ、アルミニウム、銅ベ
リリウム母合金、コバルト、銅鉄母合金、マグネシウ
ム、マンガン、ニッケル、銅リン母合金、鉛、銅シリコ
ン母合金、チタンおよび亜鉛から選ばれた添加元素を添
加した後、鋳鉄製の鋳型内に鋳造した。この方法で厚さ
30mm、幅50mm、長さ150mm、重さ約2kg
の銅合金のインゴットを得た。このインゴットを900
℃に加熱して、熱間圧延により厚さ8mmまで圧延して
酸化スケールを除去した後、冷間圧延と熱処理とを繰り
返して厚さ35μmの圧延上がりの銅合金箔を得た。
金箔は圧延油が付着しているのでアセトン中に浸漬して
油分を除去した。 これを硫酸10重量%および過酸化
水素1重量%を含む水溶液に浸漬して表面の酸化層およ
び防錆皮膜を除去した。 防錆皮膜の厚みの影響を調査
する目的で、ベンゾトリアゾールの濃度を調整した水溶
液に浸漬して、直ちに乾燥した。 これ以外に粗化処理
やシランカップリング処理等の接着性を改善する特別な
表面処理を実施していない。 このようにして作製した
銅合金箔を、エポキシ樹脂を含む接着剤でポリイミドフ
ィルムと接着して銅張積層板を作製した。 銅張積層板
の作製は、エポキシ樹脂と硬化剤を混合した溶剤型の接
着剤を厚さ25μmのポリイミドフィルム上に、ギャッ
プ量100μmのアプリケータで塗布し、これを乾燥機
内で温度130℃で4分間乾燥した後、前述の銅合金箔
を重ねて、平面加熱プレス機を用いて温度170℃、圧
力30kgf/cm2の条件で30分間保持して銅張積
層板を得た。 ここで乾燥後の接着剤の厚みは20μm
であった。
強さ」、「導電率」、「防錆皮膜の厚み」、「表面粗
さ」、「高周波特性」および「接着強度」を以下の方法
で評価した。 (1)引張強さ:引張強さは引張試験で室温における引
張強さを測定した。測定試料は厚さ35μmに加工した
銅箔をプレシジョンカッターを用いて幅12.7mm、
長さ150mmの短冊状に切断した。 これを評点間距
離50mmで、引張速度50mm/分で測定した。 (2)導電率:導電率は20℃における電気抵抗を、ダ
ブルブリッジを用いた直流四端子法で求めた。測定試料
は厚さ35μmの箔に加工した銅箔を幅12.7mmに
切断した。 これを測定間長さ50mmの電気抵抗を測
定して導電率を求めた。 (3)防錆皮膜の厚み:前述したように、オージェ電子
分光分析の深さ方向分析をおこない、防錆剤を構成する
元素である窒素の検出強度がバックグラウンドと同一に
なるまでの表面からの深さをそれぞれSiO2換算で測
定した。 (4)表面粗さ:表面粗さは触針式表面粗さ計を用いて
圧延方向に対して直角方向に測定した。測定条件はJI
S B 0601に記載された方法に準拠して、十点平
均表面粗さ(Rz)で評価した。 (5)高周波特性:高周波特性は高周波電流を通電した
ときのインピーダンスで評価した。インピーダンスは厚
さ35μmの箔に加工した銅箔を幅1mmに加工し、1
0MHz、20mAの高周波電流を通電したときの電圧
降下を長さ100mmについて測定して求めた。 (6)接着強度:接着強度は180゜ピール強度をJI
S C 5016に記載された方法に準拠して実施し
た。 測定は引き剥がし導体幅を5.0mmとし、ポリ
イミドフィルム側を引張試験機側に固定して、導体であ
る銅合金箔を180゜方向に曲げて、引張速度50mm
/分で引き剥がした。
表1は銅合金箔の組成および表4はその特性評価結果
である。 なお、表中に「−」で示した部分は測定を
実施していないことを示す。 実施例のNo.1〜N
o.4は本発明の請求項1に関する銅合金箔の実施例で
ある。 本発明の銅合金箔は導電率が70%IACS以
上であり、銅合金箔をエポキシ樹脂を含む接着剤でポリ
イミドフィルムと接着したときの180゜ピール強度が
8.0N/cm以上であった。 優れた導電性と高い接
着強度を有していることがわかる。
す。 表3は銅合金箔の組成および表4はその特性評価
結果である。実施例のNo.5〜No.9は本発明の請
求項2に関する銅合金箔の実施例である。 表4に示す
ように、本発明の銅合金箔は導電率が60%IACS以
上であり、引張強さが500N/mm2以上、銅合金箔
を、エポキシ樹脂を含む接着剤でポリイミドフィルムと
接着したときの180゜ピール強度が8.0N/cm以
上であった。 優れた導電性とハンドリング性を有し、
かつ高い接着強度を有していることがわかる。
はその特性評価結果である。 No.10〜12は、本
発明の請求項1に関する比較例である。 No.10は
本発明の合金成分を加えていない圧延銅箔である。 無
酸素銅をAr雰囲気中にて溶解鋳造したインゴットを箔
に加工して、実施例と同じ接着剤を用いてポリイミドフ
ィルムと同条件で接着した。 素材が純銅であるので導
電性は大きいが、180゜ピール強度が7.5N/cm
と小さく、充分な接着強度が得られていないので、プリ
ント配線板としたときに剥離が生じる恐れがある。
加して実施例と同様の方法で箔に加工した。 No.1
1はSnの濃度が少ないために、導電率が大きいが耐熱
性および接着性を改善する効果が十分でない。 180
゜ピール強度が小さく、積層板に加工したときの剥離す
る恐れがある。 一方、No.12はSnの濃度が重量
比で0.5質量%を超えて添加したために、180゜ピ
ール強度は高いが、導電率が70%IACS未満と低く
なり、高い導電率を要するプリント配線板の導電材とし
ては適さない。
請求項2に関する比較例である。 それぞれにSnに加
えて、No.13はFeを、またNo.14はTiを添
加して実施例と同様の方法で箔に加工した。 Feある
いはTiの添加量が重量比で2.5質量%を超えて添加
したために、引張強さ、ピール強度は高いが、導電率が
60%IACS未満と低くなり、プリント配線板の導電
材としては適さない。
例のNo.2の合金箔を用いてその表面をエメリー紙で
軽く削り取って表面を粗す処理を行った。その結果、表
面粗さが大きくなると高周波で通電した場合に表皮効果
によってインピーダンスが増加するため、高周波回路の
導電材用途としては適さない。
例のNo.2の合金箔を用いて、防錆剤としてベンゾト
リアゾールの濃度を0.5%(5000ppm)に調整
した水溶液中に浸漬する処理を行った。防錆剤の高濃度
であったために防錆皮膜の厚さが5nmと厚くなり、1
80゜ピール強度が4.5N/cmと小さい。
接着剤を用いてポリイミド樹脂フィルムと接着してプリ
ント配線板積層板用に用いると、表面粗さが小さくとも
樹脂と優れた接着性を有し、かつ高い導電性と強度を有
する。これによって、微細配線を必要とする電子回路の
導電材としての用途に好適である。
Claims (2)
- 【請求項1】 添加元素の成分を重量割合にてSnが
0.01質量%〜0.5質量%を含み、残部を銅及び不
可避不純物からなり、防錆皮膜の厚さが表面から3nm
以下とすることにより、表面粗さを十点平均表面粗さ
(Rz)で2μm以下、導電率が70%IACS以上で
あり、粗化処理が不要で、エポキシ樹脂を含む接着剤で
基板樹脂と接合したときにエポキシ樹脂を含む接着剤と
銅合金箔との180゜ピール強度が8.0N/cm以上
であることを特徴とする、積層板用銅合金箔。 - 【請求項2】 添加元素の成分を重量割合にSnが0.
01質量%〜0.5質量%を含み、更にAl、Be、C
o、Fe、Mg、Mn、Ni、P、Pb、Si、Tiお
よびZnの各成分の内一種以上を総量で0.005質量
%〜2.5質量%を含有し、残部を銅及び不可避不純物
からなり、防錆皮膜の厚さが表面から3nm以下とする
ことにより、表面粗さを十点平均表面粗さ(Rz)で2
μm以下、引張強さが500N/mm2以上、導電率が
60%IACS以上であり、粗化処理が不要で、エポキ
シ樹脂を含む接着剤で基板樹脂と接合したときにエポキ
シ樹脂を含む接着剤と銅合金箔との180゜ピール強度
が8.0N/cm以上であることを特徴とする、積層板
用銅合金箔。
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