JP2002516472A - 燃料電池用膜電極ユニット - Google Patents

燃料電池用膜電極ユニット

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Abstract

(57)【要約】 燃料電池用の膜電極ユニット、すなわちアノードとカソードとこれらアノードとカソード間にあるプロトン伝導体とを持ち、そのアノードとカソードは場合によっては触媒で被覆されている膜電極ユニット。このプロトン伝導体は、飽和するまで電解質を含浸させたマイクロ繊維不織布によって形成され、その際この不織布は、＋200℃までの温度でも、そしてまた酸化力又は還元力のある条件下でも電解質に対して化学的に不活性であり、この不織布の重量は20〜200g/m2であり、この不織布の厚みは１mm未満であり、細孔容積は65〜92％である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は燃料電池用膜電極ユニットに関する。より詳細には本発明は、アノー
ド、カソード、これらのアノードとカソードの間にあるプロトン伝導体を備え、
これらのアノード及びカソードが場合によって触媒でコーティングされている、
燃料電池用膜電極ユニットに関する。
【０００２】
【従来の技術】
このような膜電極ユニットは公知である。この膜電極ユニットでは、化学的エ
ネルギーから直接的な方法で電気エネルギーを得るために、燃料電池内では水素
及び酸素を含む反応ガス又は流体成分の反応時に、イオン化過程と電気的過程の
分離が起こる。
【０００３】 さまざまなタイプの燃料電池の存在と作用形態が、「Spektrum der Wissensch
aft」（1995年７月）、92〜96のK.D.KreuerとJ.Maierの論文に記載されている。
【０００４】 これらの電極は非常に良好な電子伝導体（電気抵抗0.1Ωcm-1前後）でなけれ
ばならない。これは−電解質表面に関連して−触媒反応を必要とする。この電解
質は、導電性はできるだけ低く、イオン伝導性は高いものでなければならない。
この電解質は特に出発ガスをできるだけ透過させないものでなければならない。
全ての物質は、相互間ならびに反応に関係するものに対して化学的に不活性でな
ければならない。すなわち、カソードにおける酸化力が強い条件下でも、アノー
ドにおける還元力が強い条件下でも、望まれざる結合がそれらの間に生じてはな
らない。
【０００５】 複数の単電池を接続して電池積層物とするためには、単電池に含まれる固形構
成部分に十分な機械的耐荷力を与えなければならない。さらには電池構成部分の
材料や工程の費用、寿命及び環境共存性も重要である。
【０００６】 運転温度が80〜90℃である場合、プロトン伝導性ポリマー膜が燃料電池で価値
を認められている。この膜は、分子及びプロトンに自由な運動性をあたえるとい
う液体としての性質と、形状が安定しているという固体としての性質を併せ持つ
。この要件は、スルホン化ペルフルオロビニルエーテル側鎖を備えるポリテトラ
フルオロエチレンをベースとしたペルフルオロ系イオノマー膜によってほぼ理想
的に満たされる。この材料は疎水部分と親水部分からなり、両部分は水が存在す
ると分離し、その際ゲル状ではあるが形状の安定した膜を形成する。このポリマ
ーの疎水性主鎖は、酸化と還元に対して非常に安定しており、膨潤状態でも膜に
形状の安定した骨格をあたえる。水中で膨潤した親水性の、液体類似の、スルホ
ン酸を含む側鎖によって、非常に良好なプロトン伝導性が達成される。数ナノメ
ートルという大きさの細孔は水分子数個の大きさに相当する。水が存在すること
により、経路や細孔内での高度のプロトン運動性がもたらされる。
【０００７】 この陽イオン交換装置の不利な点は、すでに引用した文献箇所に記載されてい
るように価格が高いことであって、これは製造手順に手間がかかることによる。
さらにその廃棄処理又はリサイクルも環境上の問題を生じる。
【０００８】 燃料電池の動作中に、このような膜は乾燥する傾向がある。特に燃焼用酸素が
空気流によって電池に供給される場合そうであるが、水分子をアノードからカソ
ードに運ぶというプロトンの流れの特性もその理由である。
【０００９】 公知のフィルム又はそのスルホン酸基の熱に対する安定性の上限は、90〜100
℃である。それよりも高い温度では形態構造が崩壊を始める。
【００１０】 したがってこの公知のペルフルオロ系イオノマー膜は、独立したフォイルとし
て、より高い動作温度における用途を閉ざされており、したがって下記の使用に
は適さない： ａ）改質されたメタノールから得た水素を温度130℃以上で燃料として使用する
こと（この方法は、「Spektrum der Wissenschaft」（1995年７月）97〜104のU.
Benzらの論文に記載されている）。 ｂ）温度130℃以上で、典型的には150〜200℃で、アノードでメタノールを直接
酸化するために使用すること。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、ペルフルオロ系イオノマー膜の上記の有利な特性に下記の特
性を加えるような、燃料電池用膜電極ユニットを製造することである。 １．従来の技術のポリマー膜よりも製造コストを軽減すること。 ２．廃棄処理の際の汚染物質を削減すること。 ３．触媒毒の作用を軽減して、改質されたメタノールを燃料として水素に適用し
、装置内部でメタノールを改質又は直接酸化するため、200℃までの温度安定性
を得ること。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記課題は、本発明請求項１の諸特徴による上位概念にしたがった膜電極ユニ
ットによって解決される。有利な実施形態を下位請求項に記載した。
【００１３】 本発明が意図するのは、飽和するまで電解質を含浸したマイクロ繊維不織布に
よってプロトン伝導体を形成することである。この不織布は、温度＋200℃まで
、そしてまた酸化力及び還元力のある条件下でも、電解質に対して化学的に不活
性であり、不織布の重量は20〜200g/m2であり、不織布の厚みは最大１mmであり
、細孔容積は65〜92％である。
【００１４】 マイクロ繊維不織布の平均細孔半径は20nmから10μmとする。
【００１５】 本発明の対象物の場合、マイクロ繊維不織布の不織布骨格が膜の機械的安定性
を確保しているので、この機械的安定性を電解質がもたらす必要はない。これに
より膜の材料コストは、例えばペルフルオロ系イオノマーのこれに相当する寸法
の独立した膜を製造する費用と比較して、最大90％削減することができる。
【００１６】 このマイクロ繊維不織布は、ペルフルオロ系イオノマーで満たされたものとす
ることができる。このペルフルオロ系イオノマーは、スルホン化ペルフルオロビ
ニルエチレン側鎖を備えるポリテトラフルオロエチレンとすることができる。そ
れに代わる方法としては、このマイクロ繊維不織布に１〜５モルの硫酸水溶液又
は濃縮燐酸を含浸させることが考えられる。その他燐酸ジルコニウム水和物及び
燐酸二水素アンモニウム水和物を使用することもできる。
【００１７】 本発明は燃料電池の出力（イオン伝導性）の点で、ペルフルオロ系イオノマー
からなる純粋なポリマー膜と同等であり、しかも従来の高価な材料を使用する必
要がないことを、下記の例で明らかにしよう。
【００１８】
【発明の実施の形態】
各例とも基礎材料は共通であって、下記の通りである。
【００１９】 ・不織布材料：断面が四角形（幅６〜13μm、高さ1.7〜2.4μm）であるポリス
ルホン繊維。
【００２０】 ・ポリスルホン材料の機械的特性： 溶融範囲：343〜399℃ 引張強さ：70 Mpa 破断伸び：50〜100％ ヤング率：2.4Gpa 負荷1.8MPa時の曲げ温度：174℃。
【００２１】 ・繊維の製造：ポリスルホンの塩化メチレン溶液を静電場で繊維化する。例え
ばそのためにDE-OS2620399に記載の装置を使用することができる。繊維は線形に
連続して動く繊維キャリアーに集められる。
【００２２】 ・不織布の特性： 重量：150g/m2 厚み（圧縮時）：0.05mm 厚み（電解質を含浸時）：0.18mm 非圧縮状態の平均細孔半径：８μm 圧縮状態の平均細孔半径：４μm 細孔容積：83％。
【００２３】 本発明の膜の温度安定性は、それと異なる他の理由がない限り、主として不織
布材料によって決定され、そのため温度安定性が失われるのは、純粋な繊維材料
ポリスルホンの場合約174℃になってからである。不織布中で繊維が相互に機械
的に結合しているため、さらに機械的安定性も温度250℃まで高められる。これ
により燃料電池の高温動作が可能になり、そのためアノード触媒毒発生は明らか
に少なくなる。
【００２４】 例１ 直径16mmのガラス濾過器内で、DuPont社市販のペルフルオロ系イオノマーであ
る液体Nafionを、マイクロ繊維不織布に被覆する。わずかな負圧をかけてこの液
相物を不織布の細孔構造に吸引する。溶剤を分離するため、こうして含浸させた
膜を乾燥棚内で60℃で処理する。その後は再処理まで蒸留水水中で保管可能であ
る。
【００２５】 例２〜４ 上記マイクロ繊維不織布に例１と同様に、三つの異なるモル数の硫酸水溶液を
含浸させる。その際粘性を減じるために硫酸を約70℃まで加熱する。異常を生じ
ることなく、70℃まで加熱した酸の中で不織布を数分間煮沸することができる。
【００２６】 こうして得られた膜の保管は、同じ含浸媒質中で行うのが合目的である。
【００２７】 このようにして準備された膜に対し、1979年５月付けのDIN53779に記載の方法
にしたがって比導電率を求めた。結果は下表の通りである。
【００２８】
【表１】
【００２９】 表中の例５は、従来技術によるポリマー膜に対して同じ測定を行った場合の比
較例であって、ペルフルオロ系イオノマー（Nafion-117、Dupont社）からなり、
厚み125μmで、他の支持を必要とせずに自己支持できるポリマー膜を用いた。
【００３０】 比導電率S/cmの数値は次のことを示す。すなわち純粋なNafionに比べるとコス
トが非常に有利で、構造がより単純であり、機械的にも安定性がある本発明の膜
によって、従来技術に相当する出力を持つ燃料電池を動作可能であるということ
である。温度100℃以上の場合に採用するときは、濃縮燐酸をイオン伝導体とし
て使用できる。
【００３１】 例えば厚み125μmの膨潤Nafion膜と比較すると、例１〜４に使用された電解質
を含浸した不織布は２倍の厚みがある。
【００３２】 電圧と電流の積から得られる燃料電池の出力は、酸濃度を高くすること、すな
わち比導電率S/cmを高くすることによってだけでなく、より薄い不織布を使用し
て拡散障害を少なくすることによっても得られる。
【００３３】 例として、例１、３、５に対応するそれぞれの室温における電流／電圧曲線を
図１に示す。従来技術（例５）と比較すると、これに匹敵する特性曲線が本発明
による膜によって得られることがわかる。酸濃度が高くなれば、又は不織布材料
が薄くなれば、電池出力が高くなるという上記の効果は、この図においては各曲
線を縦軸の座標の正の方向に移動させることによって得られる。
【００３４】 不織布に高い温度安定性があるため、100℃以上の温度に応用するとき、電解
質として濃縮燐酸をも使用できる。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 触媒により被覆可能なアノードと、触媒により被覆可能なカ
    ソードと、これらのアノードとカソード間にあるプロトン伝導体とを備える燃料
    電池用膜電極ユニットであって、 前記プロトン伝導体が、飽和するまで電解質を含浸させたマイクロ繊維不織布
    によって形成され、該マイクロ繊維不織布が、＋200℃までの温度で、かつ酸化
    力及び還元力のある条件下で前記電解質に対して化学的に不活性であり、前記マ
    イクロ繊維不織布が、重量20〜200g/m2、厚み１mm未満、細孔容積65〜92％であ
    ることを特徴とする燃料電池用膜電極ユニット。
  2. 【請求項２】 前記マイクロ繊維不織布の平均細孔半径が20nmから10μmで
    あることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池用膜電極ユニット。
  3. 【請求項３】 前記マイクロ繊維不織布がペルフルオロ系イオノマーを充填
    されていることを特徴とする、請求項１又は２に記載の燃料電池用膜電極ユニッ
    ト。
  4. 【請求項４】 前記ペルフルオロ系イオノマーが、スルホン化ペルフルオロ
    ビニルエーテル側鎖を備えるポリテトラフルオロエチレンであることを特徴とす
    る、請求項３に記載の燃料電池用膜電極ユニット。
  5. 【請求項５】 前記マイクロ繊維不織布が、１〜５モルの硫酸水溶液を含浸
    されていることを特徴とする、請求項１又は２に記載の燃料電池用膜電極ユニッ
    ト。
  6. 【請求項６】 前記マイクロ繊維不織布が濃縮燐酸を含浸されていることを
    特徴とする、請求項１又は２に記載の燃料電池用膜電極ユニット。
  7. 【請求項７】 前記マイクロ繊維不織布が、燐酸ジルコニウム水和物又は燐
    酸二水素アンモニウム水和物を含浸されていることを特徴とする、請求項１又は
    ２に記載の燃料電池用膜電極ユニット。
JP2000550170A 1998-05-18 1999-04-01 燃料電池用膜電極ユニット Pending JP2002516472A (ja)

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