JP2002304986A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JP2002304986A JP2002304986A JP2001105272A JP2001105272A JP2002304986A JP 2002304986 A JP2002304986 A JP 2002304986A JP 2001105272 A JP2001105272 A JP 2001105272A JP 2001105272 A JP2001105272 A JP 2001105272A JP 2002304986 A JP2002304986 A JP 2002304986A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】高負荷放電、低温放電に優れた非水電解質二次
電池を提供する。 【解決手段】リチウムを吸蔵・放出することが可能な炭
素材料等を負極材料として用いる非水電解質二次電池に
おいて、負極にポリアクリル酸塩及び水溶性高分子を含
有させるとともに、ポリアクリル酸塩の含有量を０．１
重量％〜０．５重量％、水溶性高分子の含有量を０．３
重量％〜０．５重量％とした非水電解質二次電池。水溶
性高分子は、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メ
チルセルロース、ポリビニルピロリドン、カルボキシメ
チルセルロースから選択される少なくとも１種である。
電池を提供する。 【解決手段】リチウムを吸蔵・放出することが可能な炭
素材料等を負極材料として用いる非水電解質二次電池に
おいて、負極にポリアクリル酸塩及び水溶性高分子を含
有させるとともに、ポリアクリル酸塩の含有量を０．１
重量％〜０．５重量％、水溶性高分子の含有量を０．３
重量％〜０．５重量％とした非水電解質二次電池。水溶
性高分子は、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メ
チルセルロース、ポリビニルピロリドン、カルボキシメ
チルセルロースから選択される少なくとも１種である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムを吸蔵・
放出することが可能な炭素材料等を負極材料として用い
た非水電解質二次電池に関して、特に、負極の改良に関
するものである。
放出することが可能な炭素材料等を負極材料として用い
た非水電解質二次電池に関して、特に、負極の改良に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、非水電解質二次電池の材料として
デンドライトもしくはモッシー状のリチウムが電析する
恐れがないなどの理由から、コークス、黒鉛などのリチ
ウムを吸蔵・放出可能な炭素材料が、負極材料として実
用化されている。
デンドライトもしくはモッシー状のリチウムが電析する
恐れがないなどの理由から、コークス、黒鉛などのリチ
ウムを吸蔵・放出可能な炭素材料が、負極材料として実
用化されている。
【０００３】上記炭素材料を使用した負極は、通常、炭
素粉末（黒鉛、コークス粉末など）を、結着剤溶液に分
散させてスラリーとし、このスラリーをドクターブレー
ド等の手法にて集電体金属箔上に塗工した後、乾燥する
方法等により作製されており、この場合の結着剤として
は、主にポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素樹脂が使用
されている。
素粉末（黒鉛、コークス粉末など）を、結着剤溶液に分
散させてスラリーとし、このスラリーをドクターブレー
ド等の手法にて集電体金属箔上に塗工した後、乾燥する
方法等により作製されており、この場合の結着剤として
は、主にポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素樹脂が使用
されている。
【０００４】しかしながら、リチウムを吸蔵した黒鉛等
の炭素材料を負極に用いる場合、結着剤としてフッ素樹
脂を使用すると、充放電サイクルの進行と共にリチウム
と結着剤であるフッ素樹脂（ＰＶＤＦ、ＰＴＦＥ）が反
応・分解して負極活物質間の結着力、活物質との負極芯
体との結着力を低下させる。その結果、電池内部の抵抗
が増加し、サイクル特性が悪化するという問題があっ
た。
の炭素材料を負極に用いる場合、結着剤としてフッ素樹
脂を使用すると、充放電サイクルの進行と共にリチウム
と結着剤であるフッ素樹脂（ＰＶＤＦ、ＰＴＦＥ）が反
応・分解して負極活物質間の結着力、活物質との負極芯
体との結着力を低下させる。その結果、電池内部の抵抗
が増加し、サイクル特性が悪化するという問題があっ
た。
【０００５】上記のような問題を解決する方法として、
負極結着剤にアクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢ
Ｒ）やスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）などの非フ
ッ素系有機重合体を用いることが提案されている。
負極結着剤にアクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢ
Ｒ）やスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）などの非フ
ッ素系有機重合体を用いることが提案されている。
【０００６】負極結着剤に上記のようなＮＢＲやＳＢＲ
を用いた場合、ＮＢＲやＳＢＲなどは、通常、それらの
ラテックス粒子を水に分散しただけのものであるので粘
性に乏しく、炭素材料と結着剤を混合させるだけでは、
塗工可能な粘度を有した負極スラリーにはならないた
め、増粘剤の使用が必須となる。そこで、現在ではその
増粘剤としてヒドロキシプロピルメチルセルロース（以
下、ＨＰＭＣと記述する）、メチルセルロース（以下、
ＭＣと記述する）、ポリビニルピロリドン（以下、ＰＶ
Ｐと記述する）やカルボキシメチルセルロース（以下、
ＣＭＣと記述する）などの水溶性高分子を用いることが
提案されている。これらの増粘剤種は、すべて絶縁性で
あり、電極反応を妨げるため、その添加量はできるだけ
少量とすることが望まれる。しかしながら、塗工可能な
負極スラリーとするために用いるＨＰＭＣ、ＭＣ、ＰＶ
ＰやＣＭＣなどの必要量が多くなるため、高負荷放電、
低温放電を低下させる原因となっている。
を用いた場合、ＮＢＲやＳＢＲなどは、通常、それらの
ラテックス粒子を水に分散しただけのものであるので粘
性に乏しく、炭素材料と結着剤を混合させるだけでは、
塗工可能な粘度を有した負極スラリーにはならないた
め、増粘剤の使用が必須となる。そこで、現在ではその
増粘剤としてヒドロキシプロピルメチルセルロース（以
下、ＨＰＭＣと記述する）、メチルセルロース（以下、
ＭＣと記述する）、ポリビニルピロリドン（以下、ＰＶ
Ｐと記述する）やカルボキシメチルセルロース（以下、
ＣＭＣと記述する）などの水溶性高分子を用いることが
提案されている。これらの増粘剤種は、すべて絶縁性で
あり、電極反応を妨げるため、その添加量はできるだけ
少量とすることが望まれる。しかしながら、塗工可能な
負極スラリーとするために用いるＨＰＭＣ、ＭＣ、ＰＶ
ＰやＣＭＣなどの必要量が多くなるため、高負荷放電、
低温放電を低下させる原因となっている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記のよう
な問題点を解決し、その目的とするところは、高負荷放
電、低温放電に優れた非水電解質二次電池を提供するこ
とである。
な問題点を解決し、その目的とするところは、高負荷放
電、低温放電に優れた非水電解質二次電池を提供するこ
とである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本願発明者は、上記課題
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、ポリアクリル
酸塩を用いることにより優れた高負荷放電性能、低温放
電性能が得られることを見いだし、本願発明を成すに至
ったものである。
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、ポリアクリル
酸塩を用いることにより優れた高負荷放電性能、低温放
電性能が得られることを見いだし、本願発明を成すに至
ったものである。
【０００９】すなわち、本願第１の発明は、正極と負極
とを備えた非水電解質二次電池であって、前記負極にポ
リアクリル酸塩および水溶性高分子（前記ポリアクリル
酸塩を除く）を含有し、前記ポリアクリル酸塩の添加量
が負極合材全重量に対して０．１重量％以上０．５重量
％以下、前記水溶性高分子の添加量が負極合材全重量に
対して０．３重量％以上０．５重量％以下、であること
を特徴とする非水電解質二次電池である。
とを備えた非水電解質二次電池であって、前記負極にポ
リアクリル酸塩および水溶性高分子（前記ポリアクリル
酸塩を除く）を含有し、前記ポリアクリル酸塩の添加量
が負極合材全重量に対して０．１重量％以上０．５重量
％以下、前記水溶性高分子の添加量が負極合材全重量に
対して０．３重量％以上０．５重量％以下、であること
を特徴とする非水電解質二次電池である。
【００１０】本発明によれば、ポリアクリル酸塩と他の
水溶性高分子を用いることによって高負荷放電性能、低
温放電性能が向上する。これは、従来用いられていたＨ
ＰＭＣ、ＭＣ、ＰＶＰやＣＭＣを単独で用いるよりも少
量でも充分な増粘効果を有するため、負極合材への添加
量を少なくすることができるためであるものと推察され
る。そして、ポリアクリル酸塩の添加量は負極合材全重
量に対して、０．１重量％以上、０．５重量％以下であ
ることが好ましい。これは、ポリアクリル酸塩が、０．
１重量％よりも小さい場合、負極スラリーが充分に増粘
せず、塗工に適切な粘度とならないからである。また、
０．５重量％よりも大きい場合、負極のエネルギー密度
が低下し、高負荷放電、低温放電などの電池特性に悪影
響を及ぼすからである。さらに、前記ポリアクリル酸塩
を除く他の水溶性高分子の添加量を負極合材全重量に対
して、０．３重量％以上、０．５重量％以下とするのが
よい。これは、前記水溶性高分子の添加量を、０．３重
量％より小さくした場合、負極スラリーが充分に増粘せ
ず、塗工に適切な粘度とならないからである。また、
０．５重量％よりも大きくした場合、負極のエネルギー
密度が低下し、さらに高負荷放電、低温放電などの電池
特性に悪影響を及ぼすからである。
水溶性高分子を用いることによって高負荷放電性能、低
温放電性能が向上する。これは、従来用いられていたＨ
ＰＭＣ、ＭＣ、ＰＶＰやＣＭＣを単独で用いるよりも少
量でも充分な増粘効果を有するため、負極合材への添加
量を少なくすることができるためであるものと推察され
る。そして、ポリアクリル酸塩の添加量は負極合材全重
量に対して、０．１重量％以上、０．５重量％以下であ
ることが好ましい。これは、ポリアクリル酸塩が、０．
１重量％よりも小さい場合、負極スラリーが充分に増粘
せず、塗工に適切な粘度とならないからである。また、
０．５重量％よりも大きい場合、負極のエネルギー密度
が低下し、高負荷放電、低温放電などの電池特性に悪影
響を及ぼすからである。さらに、前記ポリアクリル酸塩
を除く他の水溶性高分子の添加量を負極合材全重量に対
して、０．３重量％以上、０．５重量％以下とするのが
よい。これは、前記水溶性高分子の添加量を、０．３重
量％より小さくした場合、負極スラリーが充分に増粘せ
ず、塗工に適切な粘度とならないからである。また、
０．５重量％よりも大きくした場合、負極のエネルギー
密度が低下し、さらに高負荷放電、低温放電などの電池
特性に悪影響を及ぼすからである。
【００１１】前記水溶性高分子としては、ヒドロキシプ
ロピルメチルセルロース（ＨＰＭＣ）、メチルセルロー
ス（ＭＣ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、カルボ
キシメチルセルロース（ＣＭＣ）が好ましい。特にカル
ボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）が好ましい。また、
これらを混合して用いても良い。
ロピルメチルセルロース（ＨＰＭＣ）、メチルセルロー
ス（ＭＣ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、カルボ
キシメチルセルロース（ＣＭＣ）が好ましい。特にカル
ボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）が好ましい。また、
これらを混合して用いても良い。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態により本
願発明について詳細に説明する。
願発明について詳細に説明する。
【００１３】本発明の負極の製造方法には、特に制限は
なく、従来の製法と同様に、集電体、結着剤等を用い
る。集電体としてはＣｕ、Ｎｉ等が用いられる。
なく、従来の製法と同様に、集電体、結着剤等を用い
る。集電体としてはＣｕ、Ｎｉ等が用いられる。
【００１４】本発明の非水電解質二次電池の負極活物質
としては、導電性を有したものであり、リチウムイオン
を吸蔵・放出することができる炭素材料やＳｉＯ２等の
珪素酸化物などを用いることができる。特に炭素材料が
好ましく、炭素材料としては、導電性を有したものであ
り、リチウムイオンを吸蔵・放出することができる難黒
鉛化炭素、コークスや天然黒鉛、人造黒鉛などが使用可
能である。これらの炭素材料の粒子径は特に限定される
ものではない。
としては、導電性を有したものであり、リチウムイオン
を吸蔵・放出することができる炭素材料やＳｉＯ２等の
珪素酸化物などを用いることができる。特に炭素材料が
好ましく、炭素材料としては、導電性を有したものであ
り、リチウムイオンを吸蔵・放出することができる難黒
鉛化炭素、コークスや天然黒鉛、人造黒鉛などが使用可
能である。これらの炭素材料の粒子径は特に限定される
ものではない。
【００１５】負極の結着剤としては、ブタジエン基を有
する共重合体の非フッ素系有機重合体を用いることが好
ましい。ブタジエン基を有する共重合体としては、スチ
レン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、カルボキシ変性ＳＢ
Ｒ、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、ア
クリレート−ブタジエンゴム等があり、好ましくはカル
ボキシ変性ＳＢＲである。
する共重合体の非フッ素系有機重合体を用いることが好
ましい。ブタジエン基を有する共重合体としては、スチ
レン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、カルボキシ変性ＳＢ
Ｒ、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、ア
クリレート−ブタジエンゴム等があり、好ましくはカル
ボキシ変性ＳＢＲである。
【００１６】負極の増粘剤として、ポリアクリル酸塩を
用いることができる。ポリアクリル酸塩としては、ポリ
アクリル酸リチウム、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリ
アクリル酸カリウム、ポリアクリル酸アンモニウムなど
を用いることができ、特にポリアクリル酸リチウム（以
下、ＰＡＡ−Ｌｉと記述する）が好ましい。また、複数
種のポリアクリル酸塩を混合して用いても良い。ポリア
クリル酸塩とポリアクリル酸塩以外の他の水溶性高分子
とを組み合わせて用いることができる。
用いることができる。ポリアクリル酸塩としては、ポリ
アクリル酸リチウム、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリ
アクリル酸カリウム、ポリアクリル酸アンモニウムなど
を用いることができ、特にポリアクリル酸リチウム（以
下、ＰＡＡ−Ｌｉと記述する）が好ましい。また、複数
種のポリアクリル酸塩を混合して用いても良い。ポリア
クリル酸塩とポリアクリル酸塩以外の他の水溶性高分子
とを組み合わせて用いることができる。
【００１７】水溶性高分子としては、水に可溶な高分子
であって、例えばＨＰＭＣ、ＭＣ、ＰＶＰやＣＭＣを用
いることが可能であるが、好ましくはＣＭＣを用いる。
であって、例えばＨＰＭＣ、ＭＣ、ＰＶＰやＣＭＣを用
いることが可能であるが、好ましくはＣＭＣを用いる。
【００１８】また、この電極を形成する方法として、本
発明における負極スラリーは、塗工液として集電体金属
箔に塗布し、乾燥させる。塗布方法としてリバースロー
ル法、コンマバー法、グラビヤ法、エアーナイフ法など
の任意のコーターヘッドを用いることができる。乾燥方
法としては、放置乾燥のほか、送風乾燥機、温風乾燥
機、赤外線加熱機、遠赤外線加熱機などが使用できる
が、特に限定されるものではない。
発明における負極スラリーは、塗工液として集電体金属
箔に塗布し、乾燥させる。塗布方法としてリバースロー
ル法、コンマバー法、グラビヤ法、エアーナイフ法など
の任意のコーターヘッドを用いることができる。乾燥方
法としては、放置乾燥のほか、送風乾燥機、温風乾燥
機、赤外線加熱機、遠赤外線加熱機などが使用できる
が、特に限定されるものではない。
【００１９】本発明の非水電解質二次電池に用いる電解
液の有機溶媒には、特に制限はなく、例えばエーテル
類、ケトン類、ラクトン類、ニトリル類、アミン類、ア
ミド類、硫黄化合物、ハロゲン化炭化水素類、エステル
類、カーボネート類、ニトロ化合物、リン酸エステル系
化合物、スルホラン系炭化水素類等を用いることができ
るが、これらのうちでもエーテル類、ケトン類、エステ
ル類、ラクトン類、ハロゲン化炭化水素類、カーボネー
ト類、スルホラン系化合物が好ましい。これらの例とし
ては、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフ
ラン、１，４−ジオキサン、アニソール、モノグライ
ム、４−メチル−２−ペンタノン、酢酸エチル、酢酸メ
チル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、１，
２−ジクロロエタン、γ−ブチロラクトン、ジメトキシ
エタン、メチルフォルメイト、ジメチルカーボネート、
エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、プ
ロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ビニレ
ンカーボネート、ジメチルホルムアミド、ジメチルスル
ホキシド、ジメチルチオホルムアミド、スルホラン、３
−メチル−スルホラン、リン酸トリメチル、リン酸トリ
エチル及びこれらの混合溶媒等が好ましい。さらに、好
ましくは環状カーボネート類及び環状エステル類であ
る。もっとも好ましくは、エチレンカーボネート、プロ
ピレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及び
ジエチルカーボネートのうち、１種又は２種以上した混
合物の有機溶媒である。
液の有機溶媒には、特に制限はなく、例えばエーテル
類、ケトン類、ラクトン類、ニトリル類、アミン類、ア
ミド類、硫黄化合物、ハロゲン化炭化水素類、エステル
類、カーボネート類、ニトロ化合物、リン酸エステル系
化合物、スルホラン系炭化水素類等を用いることができ
るが、これらのうちでもエーテル類、ケトン類、エステ
ル類、ラクトン類、ハロゲン化炭化水素類、カーボネー
ト類、スルホラン系化合物が好ましい。これらの例とし
ては、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフ
ラン、１，４−ジオキサン、アニソール、モノグライ
ム、４−メチル−２−ペンタノン、酢酸エチル、酢酸メ
チル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、１，
２−ジクロロエタン、γ−ブチロラクトン、ジメトキシ
エタン、メチルフォルメイト、ジメチルカーボネート、
エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、プ
ロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ビニレ
ンカーボネート、ジメチルホルムアミド、ジメチルスル
ホキシド、ジメチルチオホルムアミド、スルホラン、３
−メチル−スルホラン、リン酸トリメチル、リン酸トリ
エチル及びこれらの混合溶媒等が好ましい。さらに、好
ましくは環状カーボネート類及び環状エステル類であ
る。もっとも好ましくは、エチレンカーボネート、プロ
ピレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及び
ジエチルカーボネートのうち、１種又は２種以上した混
合物の有機溶媒である。
【００２０】また、本発明の非水電解質二次電池に用い
る電解質塩としては特に制限はないが、ＬｉＣｌＯ４、
ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、ＬｉＰ
Ｆ６、ＬｉＩ、ＬｉＡｌＣｌ４等及びそれらの混合物が
挙げられる。さらに、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６のうち、
１種又は２種を混合物したリチウム塩が好ましい。
る電解質塩としては特に制限はないが、ＬｉＣｌＯ４、
ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、ＬｉＰ
Ｆ６、ＬｉＩ、ＬｉＡｌＣｌ４等及びそれらの混合物が
挙げられる。さらに、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６のうち、
１種又は２種を混合物したリチウム塩が好ましい。
【００２１】また、上記電解質には補助的に固体のイオ
ン導伝性ポリマー電解質を用いることもできる。この場
合、非水電解質二次電池の構成としては、正極、負極お
よびセパレータと有機又は無機の固体電解質と上記非水
電解液との組み合わせ、又は正極、負極およびセパレー
タとしての有機又は無機の固体電解質膜と上記非水電解
液との組み合わせがあげられる。ポリマー電解質膜がポ
リエチレンオキシド、ポリアクリロニトリル又はポリエ
チレングリコールおよびこれらの変成体などの場合に
は、軽量で柔軟性があり、巻回極板に使用する場合に有
利である。さらに、ポリマー電解質以外にも、無機固体
電解質あるいは有機ポリマー電解質と無機固体電解質と
の混合材料などを使用することができる。
ン導伝性ポリマー電解質を用いることもできる。この場
合、非水電解質二次電池の構成としては、正極、負極お
よびセパレータと有機又は無機の固体電解質と上記非水
電解液との組み合わせ、又は正極、負極およびセパレー
タとしての有機又は無機の固体電解質膜と上記非水電解
液との組み合わせがあげられる。ポリマー電解質膜がポ
リエチレンオキシド、ポリアクリロニトリル又はポリエ
チレングリコールおよびこれらの変成体などの場合に
は、軽量で柔軟性があり、巻回極板に使用する場合に有
利である。さらに、ポリマー電解質以外にも、無機固体
電解質あるいは有機ポリマー電解質と無機固体電解質と
の混合材料などを使用することができる。
【００２２】本発明の負極と組み合わされる正極の活物
質としては、リチウムを吸蔵・放出可能な化合物であれ
ば、特に制限がなく使用することができ、特にリチウム
含有複合酸化物は、組成式ＬｉｘＭＯ２またはＬｉｙＭ
２Ｏ４（ただし、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦
２）で表され、具体的にはＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎ
Ｏ ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４等が挙げられる。
質としては、リチウムを吸蔵・放出可能な化合物であれ
ば、特に制限がなく使用することができ、特にリチウム
含有複合酸化物は、組成式ＬｉｘＭＯ２またはＬｉｙＭ
２Ｏ４（ただし、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦
２）で表され、具体的にはＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎ
Ｏ ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４等が挙げられる。
【００２３】また、本発明に係る非水電解質電池の隔離
体としては、織布、不織布、合成樹脂微多孔膜等を用い
ることが出来、特に、合成樹脂微多孔膜が好適に用いる
ことができる。中でもポリエチレン及びポリプロピレン
製微多孔膜、またはこれらを複合した微多孔膜等のポリ
オレフィン系微多孔膜が、厚さ、膜強度、膜抵抗等の面
で好適に用いられる。
体としては、織布、不織布、合成樹脂微多孔膜等を用い
ることが出来、特に、合成樹脂微多孔膜が好適に用いる
ことができる。中でもポリエチレン及びポリプロピレン
製微多孔膜、またはこれらを複合した微多孔膜等のポリ
オレフィン系微多孔膜が、厚さ、膜強度、膜抵抗等の面
で好適に用いられる。
【００２４】さらに高分子固体電解質等の固体電解質を
用いることで、セパレータを兼ねさせることも出来る。
この場合、高分子固体電解質として有孔性高分子固体電
解質膜を使用する等して高分子固体電解質にさらに電解
液を含有させても良い。この場合、ゲル状の高分子固体
電解質を用いる場合には、ゲルを構成する電解液と、細
孔中等に含有されている電解液とは異なっていてもよ
い。また、合成樹脂微多孔膜と高分子固体電解質等を組
み合わせて使用してもよい。
用いることで、セパレータを兼ねさせることも出来る。
この場合、高分子固体電解質として有孔性高分子固体電
解質膜を使用する等して高分子固体電解質にさらに電解
液を含有させても良い。この場合、ゲル状の高分子固体
電解質を用いる場合には、ゲルを構成する電解液と、細
孔中等に含有されている電解液とは異なっていてもよ
い。また、合成樹脂微多孔膜と高分子固体電解質等を組
み合わせて使用してもよい。
【００２５】また、電池の形状は特に限定されるもので
はなく、本発明は、角形、楕円形、コイン形、ボタン
形、シート形電池等の様々な形状の非水電解質二次電池
に適用可能である。
はなく、本発明は、角形、楕円形、コイン形、ボタン
形、シート形電池等の様々な形状の非水電解質二次電池
に適用可能である。
【００２６】
【実施例】以下、本発明を適用した具体的な実施例につ
いて説明するが、本発明は本実施例により何ら限定され
るものではなく、その主旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能である。
いて説明するが、本発明は本実施例により何ら限定され
るものではなく、その主旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能である。
【００２７】［実施例１］本発明に用いた角形非水電解
質二次電池の概略断面図を図1に示す。図1において非水
電解質二次電池１はアルミ集電体に正極活物質を塗布し
てなる正極３と、銅集電体に負極活物質を塗布してなる
負極４と非水電解液を注入したセパレータ５を介して巻
回した巻回型電極群２を電池ケース（厚み７．８ｍｍ）
６に収納してなるものである。電池ケース６に安全弁８
を設けた電池蓋７をレーザー溶接することによって取り
付けられ、正極端子９は正極リード１０を介して正極３
と接続され、負極４は電池ケース６の内壁と接触により
接続されている。
質二次電池の概略断面図を図1に示す。図1において非水
電解質二次電池１はアルミ集電体に正極活物質を塗布し
てなる正極３と、銅集電体に負極活物質を塗布してなる
負極４と非水電解液を注入したセパレータ５を介して巻
回した巻回型電極群２を電池ケース（厚み７．８ｍｍ）
６に収納してなるものである。電池ケース６に安全弁８
を設けた電池蓋７をレーザー溶接することによって取り
付けられ、正極端子９は正極リード１０を介して正極３
と接続され、負極４は電池ケース６の内壁と接触により
接続されている。
【００２８】正極は、活物質のＬｉＣｏＯ２、導電材の
アセチレンブラックと、結着剤のポリフッ化ビニリデン
を重量比で９０：５：５の割合となるように混合し、正
極合材とし、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに分散させる
ことによりスラリーを調製した。このスラリーを厚さ２
０μmのアルミ集電体に均一に塗布して、乾燥させた
後、ロールプレスで圧縮成型することにより正極３を作
製した。
アセチレンブラックと、結着剤のポリフッ化ビニリデン
を重量比で９０：５：５の割合となるように混合し、正
極合材とし、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに分散させる
ことによりスラリーを調製した。このスラリーを厚さ２
０μmのアルミ集電体に均一に塗布して、乾燥させた
後、ロールプレスで圧縮成型することにより正極３を作
製した。
【００２９】負極は、黒鉛粉末、カルボキシ変性ＳＢ
Ｒ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．４：２．
０：０．２：０．４の割合となるように添加して、水を
加え混合し、負極スラリーを調整した。厚さ１２μｍの
銅集電体にロールコーターを用いて、負極活物質スラリ
ーを両面に各２００ｍ塗布し、膜厚２００〜２４０μｍ
の塗工膜を得た。その後、ロールプレスで圧縮成型する
ことにより負極４を作製した。
Ｒ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．４：２．
０：０．２：０．４の割合となるように添加して、水を
加え混合し、負極スラリーを調整した。厚さ１２μｍの
銅集電体にロールコーターを用いて、負極活物質スラリ
ーを両面に各２００ｍ塗布し、膜厚２００〜２４０μｍ
の塗工膜を得た。その後、ロールプレスで圧縮成型する
ことにより負極４を作製した。
【００３０】セパレータ５には、厚さ２５μｍ程度の微
多孔性ポリエチレンフィルムを用いた。
多孔性ポリエチレンフィルムを用いた。
【００３１】電解液は、１ＭのＬｉＰＦ６をエチレンカ
ーボネート及びエチルメチルカーボネートの混合溶媒
（容積比１：２）に溶解した電解液を含浸させ、上述の
構成要素および手順により、電池を作製した。
ーボネート及びエチルメチルカーボネートの混合溶媒
（容積比１：２）に溶解した電解液を含浸させ、上述の
構成要素および手順により、電池を作製した。
【００３２】［実施例２］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
２：２．０：０．５：０．３の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
２：２．０：０．５：０．３の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００３３】［実施例３］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
４：２．０：０．１：０．５の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
４：２．０：０．１：０．５の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００３４】［実施例４］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
０：２．０：０．５：０．５の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
０：２．０：０．５：０．５の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００３５】［実施例５］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
６：２．０：０．１：０．３の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
６：２．０：０．１：０．３の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００３６】［実施例６］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＨＰＭＣを重量比で９
７．４：２．０：０．２：０．４の割合にする以外は、
実施例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＨＰＭＣを重量比で９
７．４：２．０：０．２：０．４の割合にする以外は、
実施例１と同様な手順で電池を得た。
【００３７】［比較例１］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
４５：２．０：０．０５：０．５の割合にする以外は、
実施例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
４５：２．０：０．０５：０．５の割合にする以外は、
実施例１と同様な手順で電池を得た。
【００３８】［比較例２］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
３：２．０：０．１：０．６の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
３：２．０：０．１：０．６の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００３９】［比較例３］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
０：２．０：０．６：０．４の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
０：２．０：０．６：０．４の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００４０】［比較例４］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
３：２．０：０．５：０．２の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
変性ＳＢＲ、ＰＡＡ−Ｌｉと、ＣＭＣを重量比で９７．
３：２．０：０．５：０．２の割合にする以外は、実施
例１と同様な手順で電池を得た。
【００４１】［比較例５］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲと、ＨＰＭＣを重量比で９６．８：２．０：
１．２の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
変性ＳＢＲと、ＨＰＭＣを重量比で９６．８：２．０：
１．２の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
【００４２】［比較例６］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲと、ＣＭＣを重量比で９６．８：２．０：
１．２の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
変性ＳＢＲと、ＣＭＣを重量比で９６．８：２．０：
１．２の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
【００４３】［比較例７］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲと、ＣＭＣを重量比で９７．１：２．０：
０．９の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
変性ＳＢＲと、ＣＭＣを重量比で９７．１：２．０：
０．９の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
【００４４】［比較例８］負極を黒鉛粉末、カルボキシ
変性ＳＢＲと、ＨＰＭＣを重量比で９７．１：２．０：
０．９の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
変性ＳＢＲと、ＨＰＭＣを重量比で９７．１：２．０：
０．９の割合にする以外は、実施例１と同様な手順で電
池を得た。
【００４５】まず、上記、実施例及び比較例で作製した
負極について、次のように評価を行った。実験方法は以
下の通りである。
負極について、次のように評価を行った。実験方法は以
下の通りである。
【００４６】［実験１］塗工膜の表面状態を肉眼で観察
した評価結果を表１に示す。評価内容としては、スラリ
ー塗工時にスラリーの粘度が十分でないために生じる集
電体箔上におけるはじき等により塗工面にスジが入って
いる箇所を数えた。また、塗工の安定性を検討するため
に、約２００ｍ塗布した極板の塗布始めと終わりの塗布
重量を測定し、その重量のばらつきの度合いを評価し
た。表１に塗布始めの塗布重量から終わりの重量を差し
引いたものを示す。
した評価結果を表１に示す。評価内容としては、スラリ
ー塗工時にスラリーの粘度が十分でないために生じる集
電体箔上におけるはじき等により塗工面にスジが入って
いる箇所を数えた。また、塗工の安定性を検討するため
に、約２００ｍ塗布した極板の塗布始めと終わりの塗布
重量を測定し、その重量のばらつきの度合いを評価し
た。表１に塗布始めの塗布重量から終わりの重量を差し
引いたものを示す。
【００４７】
【表１】
【００４８】表１において、塗工面にスジが無く、塗布
重量のばらつきが小さいものが好適であると言える。そ
の塗布重量のばらつきは、電池設計をおこなう上で小さ
いことが望ましい。表１より、本発明であるＰＡＡ−Ｌ
ｉと他の増粘剤を併用した負極スラリーは、ＨＰＭＣや
ＣＭＣを単独で用いるよりも、明らかに少量での使用が
可能であることがわかる。また、比較例１より、ＰＡＡ
−Ｌｉの添加量は、０．０５重量％では添加量が不十分
であり、０．１重量％以上の添加量が好ましいことがわ
かる。同様に比較例４より，ＣＭＣの添加量は、０．２
重量％では添加量が不十分であり、０．３重量％以上の
添加量が好ましいことがわかる。
重量のばらつきが小さいものが好適であると言える。そ
の塗布重量のばらつきは、電池設計をおこなう上で小さ
いことが望ましい。表１より、本発明であるＰＡＡ−Ｌ
ｉと他の増粘剤を併用した負極スラリーは、ＨＰＭＣや
ＣＭＣを単独で用いるよりも、明らかに少量での使用が
可能であることがわかる。また、比較例１より、ＰＡＡ
−Ｌｉの添加量は、０．０５重量％では添加量が不十分
であり、０．１重量％以上の添加量が好ましいことがわ
かる。同様に比較例４より，ＣＭＣの添加量は、０．２
重量％では添加量が不十分であり、０．３重量％以上の
添加量が好ましいことがわかる。
【００４９】次に表１において電池として評価可能であ
ると判断した実施例１〜６および比較例２，３，５，６
の電池について高負荷放電、低温放電性能について検討
を行った。実験方法は、以下の通りである。
ると判断した実施例１〜６および比較例２，３，５，６
の電池について高負荷放電、低温放電性能について検討
を行った。実験方法は、以下の通りである。
【００５０】［実験２］作製した電池を室温（２５℃）
において、０．５Ａ（１ＣＡ）で４．１Ｖまで定電流・
定電圧充電で３時間充電し、０．５Ａ（１ＣＡ）で２．
７５Ｖまで定電流放電を行い、その放電容量を測定し
た。また、同様の条件で充電を行い、１．５Ａ（３Ｃ
Ａ）で２．７５Ｖまで定電流放電を行い、その放電容量
を測定した。
において、０．５Ａ（１ＣＡ）で４．１Ｖまで定電流・
定電圧充電で３時間充電し、０．５Ａ（１ＣＡ）で２．
７５Ｖまで定電流放電を行い、その放電容量を測定し
た。また、同様の条件で充電を行い、１．５Ａ（３Ｃ
Ａ）で２．７５Ｖまで定電流放電を行い、その放電容量
を測定した。
【００５１】［実験３］作製した電池を室温（２５℃）
において、０．５Ａで４．１Ｖまで定電流・定電圧充電
で３時間充電し、０．５Ａ（１ＣＡ）で２．７５Ｖまで
定電流放電を行い、その放電容量を測定した。また、同
様の条件で室温（２５℃）において充電した電池を、恒
温槽中で−１０℃にて０．５Ａ（１ＣＡ）で定電流放電
を行い、その放電容量を測定した。なお、それぞれの温
度における放電は、恒温槽中の温度がその温度に到達し
てから２時間後とした。
において、０．５Ａで４．１Ｖまで定電流・定電圧充電
で３時間充電し、０．５Ａ（１ＣＡ）で２．７５Ｖまで
定電流放電を行い、その放電容量を測定した。また、同
様の条件で室温（２５℃）において充電した電池を、恒
温槽中で−１０℃にて０．５Ａ（１ＣＡ）で定電流放電
を行い、その放電容量を測定した。なお、それぞれの温
度における放電は、恒温槽中の温度がその温度に到達し
てから２時間後とした。
【００５２】実施例１〜５、および比較例２，３，５，
６の電池の、実験２および実験３におけるそれぞれの放
電容量を表２にまとめた。
６の電池の、実験２および実験３におけるそれぞれの放
電容量を表２にまとめた。
【００５３】
【表２】
【００５４】表２から明らかなように、本発明電池は、
比較電池に比べて、高負荷放電容量、低温放電容量とも
に優れていることがわかる。これらの結果から高負荷放
電および低温放電に優れた非水電解質二次電池を得るた
めには、ＨＰＭＣやＣＭＣを単独で用いるよりＰＡＡ−
Ｌｉと他の増粘剤を併用する方が好適であることがわか
る。さらには、ＰＡＡ−ＬｉとＣＭＣを併用する方がよ
り好適であることがわかる。
比較電池に比べて、高負荷放電容量、低温放電容量とも
に優れていることがわかる。これらの結果から高負荷放
電および低温放電に優れた非水電解質二次電池を得るた
めには、ＨＰＭＣやＣＭＣを単独で用いるよりＰＡＡ−
Ｌｉと他の増粘剤を併用する方が好適であることがわか
る。さらには、ＰＡＡ−ＬｉとＣＭＣを併用する方がよ
り好適であることがわかる。
【００５５】この理由は、上述したようにＨＰＭＣやＣ
ＭＣは、その添加量が多いために、高負荷放電、低温放
電を低下させたと考えられる。
ＭＣは、その添加量が多いために、高負荷放電、低温放
電を低下させたと考えられる。
【００５６】また、ＰＡＡ−Ｌｉの添加量は、塗工可能
な負極スラリーを得るために、０．１重量％以上必要で
あり、高負荷放電および低温放電性能を向上させるため
には０．５重量％以下であることが好ましい。同様に、
ＣＭＣやＨＰＭＣの添加量は、塗工可能な負極スラリー
を得るために、０．３重量％以上必要であり、高負荷放
電および低温放電性能を向上させるためには０．５重量
％以下であることが好ましい。
な負極スラリーを得るために、０．１重量％以上必要で
あり、高負荷放電および低温放電性能を向上させるため
には０．５重量％以下であることが好ましい。同様に、
ＣＭＣやＨＰＭＣの添加量は、塗工可能な負極スラリー
を得るために、０．３重量％以上必要であり、高負荷放
電および低温放電性能を向上させるためには０．５重量
％以下であることが好ましい。
【００５７】
【発明の効果】本発明は、正極と、リチウムを吸蔵・放
出可能な炭素材料からなる負極とを備えた非水電解質二
次電池において、前記負極にポリアクリル酸リチウムと
前記ポリアクリル酸リチウムを除く他の水溶性高分子を
用いていることで、高負荷放電特性および低温放電特性
に優れた電池を得ることができる。
出可能な炭素材料からなる負極とを備えた非水電解質二
次電池において、前記負極にポリアクリル酸リチウムと
前記ポリアクリル酸リチウムを除く他の水溶性高分子を
用いていることで、高負荷放電特性および低温放電特性
に優れた電池を得ることができる。
【図１】本発明にかかる角形非水電解質二次電池の概略
を示す断面図。
を示す断面図。
１ 非水電解質二次電池 ２ 巻回型電極群 ３ 正極 ４ 負極 ５ セパレータ ６ 電池ケース ７ 電池蓋 ８ 安全弁
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 10/40 Ｈ０１Ｍ 10/40 Ｚ Ｆターム(参考） 4J002 AB03Y AC02W AC07W AC08W AC11W BG01X BJ00Y DA026 DJ016 GQ00 5H029 AJ02 AK03 AL02 AL06 AL07 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 AM16 BJ02 BJ14 BJ27 DJ02 DJ08 EJ01 EJ04 EJ12 HJ01 5H050 AA02 AA06 BA17 BA18 CA08 CA09 CB02 CB07 CB08 DA03 DA11 EA02 EA10 EA23 EA24 HA01
Claims (2)
- 【請求項１】正極と負極とを備えた非水電解質二次電池
であって、前記負極にポリアクリル酸塩および水溶性高
分子（前記ポリアクリル酸塩を除く）を含有し、前記ポ
リアクリル酸塩の添加量が負極合材全重量に対して０．
１重量％以上０．５重量％以下、前記水溶性高分子の添
加量が負極合材全重量に対して０．３重量％以上０．５
重量％以下、であることを特徴とする非水電解質二次電
池。 - 【請求項２】上記水溶性高分子が、ヒドロキシプロピル
メチルセルロース、メチルセルロース、ポリビニルピロ
リドン、カルボキシメチルセルロースからなる群から選
択される少なくとも１種であることを特徴とする上記請
求項１に記載の非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001105272A JP2002304986A (ja) | 2001-04-03 | 2001-04-03 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001105272A JP2002304986A (ja) | 2001-04-03 | 2001-04-03 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002304986A true JP2002304986A (ja) | 2002-10-18 |
Family
ID=18957987
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001105272A Pending JP2002304986A (ja) | 2001-04-03 | 2001-04-03 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002304986A (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005011808A (ja) * | 2003-06-20 | 2005-01-13 | Samsung Sdi Co Ltd | リチウム電池用負極組成物とそれを採用した負極及びリチウム電池 |
| JP2009080971A (ja) * | 2007-09-25 | 2009-04-16 | Tokyo Univ Of Science | リチウムイオン電池用負極 |
| JP2010518581A (ja) * | 2007-02-06 | 2010-05-27 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | 新規結合剤を含む電極、並びにその製造方法及び使用方法 |
| JP2010519706A (ja) * | 2007-02-27 | 2010-06-03 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | 電解質、電極組成物、及びこれらから製造される電気化学セル |
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| WO2015104830A1 (ja) * | 2014-01-10 | 2015-07-16 | 株式会社日立製作所 | リチウムイオン二次電池及びこれを備えた蓄電装置並びにリチウムイオン二次電池用負極材料スラリ及び負極 |
| JP2015198038A (ja) * | 2014-04-02 | 2015-11-09 | 信越化学工業株式会社 | 非水電解質二次電池用負極及び非水電解質二次電池 |
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-
2001
- 2001-04-03 JP JP2001105272A patent/JP2002304986A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712 Effective date: 20051213 |