JP2002265777A - ポリフェニレンオキサイド樹脂組成物、プリプレグ、積層板、プリント配線板、多層プリント配線板 - Google Patents

ポリフェニレンオキサイド樹脂組成物、プリプレグ、積層板、プリント配線板、多層プリント配線板

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JP2002265777A JP2001068857A JP2001068857A JP2002265777A JP 2002265777 A JP2002265777 A JP 2002265777A JP 2001068857 A JP2001068857 A JP 2001068857A JP 2001068857 A JP2001068857 A JP 2001068857A JP 2002265777 A JP2002265777 A JP 2002265777A
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英一郎 斉藤
Kiyotaka Komori
清孝 古森
Naoki Ito
直樹 伊藤
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 成形時の溶融樹脂の流動性が良好で成形性に
優れたポリフェニレンオキサイド樹脂組成物を提供す
る。 【解決手段】 ポリフェニレンオキサイド、トリアリル
イソシアヌレートを含有してなるポリフェニレンオキサ
イド樹脂組成物に関する。ポリフェニレンオキサイドと
して、数平均分子量が２０００〜１２０００の範囲のも
のを用いる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、プリント配線板等
の絶縁材料として有用な、耐熱性をするポリフェニレン
オキサイド樹脂組成物、並びにこのポリフェニレンオキ
サイド樹脂組成物を用いたプリプレグ、このプリプレグ
を用いた積層板、さらにこの積層板を使用したプリント
配線板、多層プリント配線板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年の電子機器は、搭載される半導体デ
バイスの高集積化とパッケージの精緻化、プリント配線
板の高密度配線化及び接合、実装技術の向上に伴い、非
常に進展しており、特に、移動体通信のような高周波数
帯を利用する電子機器においては、進展が著しい。
【０００３】この種の電子機器を構成するプリント配線
板は、多層化と微細配線化が同時進行しているが、情報
処理の高速化に要求される信号伝達速度の高速化には材
料の誘電率を低減することが有効であり、また、伝送時
の損失を低減するためには誘電正接（誘電損失）の少な
い材料を使用することが効果的である。
【０００４】このような高周波数帯を利用する電子機器
のプリント配線板には、誘電率や誘電損失等の高周波特
性が優れている点でポリフェニレンオキサイド樹脂〔ポ
リフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂とも言う〕が適し
ているが、ポリフェニレンオキサイド樹脂は一般に耐熱
性や寸法安定性が十分であるとはいえないものであっ
た。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】そこで本出願人は、耐
熱性の向上と寸法安定性の向上を図ったポリフェニレン
オキサイド樹脂組成物を特開平８−２３１８４７号公報
で提案している。すなわち、ポリフェニレンオキサイ
ド、トリアリルイソシアヌレート、相溶化剤、難燃剤と
して非反応性臭素化化合物をそれぞれ配合してポリフェ
ニレンオキサイド樹脂組成物を調製するようにしたもの
である。
【０００６】しかし、ポリフェニレンオキサイドは、そ
れ自身の融点が高いため、ポリフェニレンオキサイド樹
脂組成物を用いて作製したプリプレグは溶融粘度が高
い。このため、例えば多層プリント配線板を製造するた
めに、回路として導体パターンを表面に設けたプリント
配線板にプリプレグを重ねて加熱加圧成形するにあたっ
て、通常の成形温度では溶融時の粘度が高くて流動性が
低く、導体パターン間に樹脂を十分に充填することが困
難であって、ボイドやカスレが発生し易く、成形性に問
題を有するものであった。
【０００７】本発明は上記の点に鑑みてなされたもので
あり、成形時の溶融樹脂の流動性が良好で成形性に優れ
たポリフェニレンオキサイド樹脂組成物を提供すること
を目的とするものであり、またこのポリフェニレンオキ
サイド樹脂組成物を用いたプリプレグ、積層板、プリン
ト配線板、多層プリント配線板を提供することを目的と
するものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の請求項１に係る
ポリフェニレンオキサイド樹脂組成物は、ポリフェニレ
ンオキサイド、トリアリルイソシアヌレートを含有して
なるポリフェニレンオキサイド樹脂組成物において、ポ
リフェニレンオキサイドの数平均分子量が２０００〜１
２０００の範囲であることを特徴とするものである。
【０００９】また請求項２の発明は、請求項１のポリフ
ェニレンオキサイド樹脂組成物には相溶化剤を含有して
成ることを特徴とするものである。
【００１０】また請求項３の発明は、請求項１又は２の
ポリフェニレンオキサイド樹脂組成物には難燃剤を含有
して成ることを特徴とするものである。
【００１１】また請求項４の発明は、溶剤が添加された
請求項１乃至３のポリフェニレンオキサイド樹脂組成物
のワニスにおいて、難燃剤が、ポリフェニレンオキサイ
ド及びトリアリルイソシアヌレートに非反応の臭素化有
機化合物であり、かつ、溶剤に溶解せず、分散している
ことを特徴とするものである。
【００１２】また請求項５の発明は、請求項４におい
て、臭素化有機化合物の真比重が２．０〜３．５である
ことを特徴とするものである。
【００１３】また請求項６の発明は、請求項１乃至５に
おいて、ポリフェニレンオキサイドを３０〜６０質量
部、トリアリルイソシアヌレートを３５〜６２質量部の
割合で含有して成ることを特徴とするものである。
【００１４】また請求項７の発明は、請求項１乃至６に
おいて、ポリフェニレンオキサイドを３０〜６０質量
部、トリアリルイソシアヌレートを３５〜６２質量部の
割合で含有し、かつ、臭素の含有量がポリフェニレンオ
キサイド樹脂組成物全量に対して８〜２０質量％になる
ように臭素化有機化合物を含有して成ることを特徴とす
るものである。
【００１５】本発明の請求項８に係るプリプレグは、請
求項１乃至請求項７のいずれかに記載のポリフェニレン
オキサイド樹脂組成を基材に含浸し、加熱乾燥して半硬
化させて成ることを特徴とするものである。
【００１６】本発明の請求項９に係る積層板は、請求項
８に記載のプリプレグの所定枚数を加熱加圧して積層成
形して成ることを特徴とするものである。
【００１７】本発明の請求項１０に係るプリント配線板
は、請求項９に記載の積層板の表面に導体パターンを作
製して成ることを特徴とするものである。
【００１８】本発明の請求項１１に係る多層プリント配
線板は、請求項９に記載の積層板の表面に導体パターン
を作製すると共に、請求項８に記載のプリプレグを所定
枚数加熱加圧成形して成ることを特徴とするものであ
る。
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を説明
する。
【００２０】本発明において用いられるポリフェニレン
オキサイド（以下ＰＰＯと称する）はポリフェニレンエ
ーテル（ＰＰＥ）とも称されるものであり、化学構造式
が例えば次の一般式（１）で表される樹脂である。
【００２１】
【化１】
【００２２】上記の一般式（１）で表されるＰＰＯの一
例としては、次の式（２）で表されるポリ（２，６−ジ
メチル−１，４−フェニレンオキサイド）を挙げること
ができる。
【００２３】
【化２】
【００２４】このようなＰＰＯは、例えば、米国特許第
４０５９５６８号明細書に開示されている方法で合成し
たものを用いることができるものであり、特に限定され
るものでないが、例えば、重量平均分子量（Ｍｗ）が４
６０００〜５３０００で、数平均分子量（Ｍｎ）との
比、すなわち、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４．０〜
４．５のものが好ましい。しかし、このままではＰＰＯ
の融点及び溶融粘度が高いため、このＰＰＯを含有する
樹脂組成物の溶融粘度が高く、多層プリント配線板製造
用のプリプレグなどの材料として用いると、成形性の上
で問題がある。そこで本発明では、ＰＰＯの分子量を低
減することにより、樹脂組成物の溶融粘度を低減し、成
形性の向上を図るようにしている。
【００２５】ＰＰＯの分子量を低減する手法としては、
ＰＰＯにフェノール種を反応させる「The Journal of O
rganic Chemistry, 34297-303(1969)」に記載の方法を
使用することができる。この反応で使用されるフェノー
ル種としては、フェノール、クレゾール、キシレノー
ル、ヒドロキノン、ビスフェノールＡ、２，６−ジメチ
ルフェノール、４，４′−ジヒドロキシジフェニルエー
テル等を挙げることができるが、硬化後の耐熱性を向上
させるために、２官能以上のフェノール種を使用するこ
とがより好ましい。また、本反応の開始剤として、過酸
化ベンゾイル，３，３′，５，５′−テトラメチル−
１，４−ジフェノキノン、クロラニル、２，４，６−ト
リ−ｔ−ブチルフェノキシル、ｔ−ブチルペルオキシイ
ソプロピルモノカーボネート、アゾビスイソブチロニト
リルのような酸化剤を用いるのが好ましく、必要に応じ
てカルボン酸金属塩などで本反応を促進することもでき
る。また、反応後の成分として、低分子量アルコールの
ような揮発性の高い成分を発生する開始剤が誘電率上昇
を抑制できるため、より好ましい。このようにフェノー
ル種を反応させて低分子量化して得られるＰＰＯは、数
平均分子量が２０００〜１２０００の範囲であることが
好ましい。数平均分子量がこの範囲より高いと、溶融粘
度が高く成形性を向上させることができないものであ
り、また数平均分子量がこの範囲より小さいと、分子量
が低過ぎて耐熱性を得ることが難しくなるものである。
【００２６】そして本発明では、耐熱性と寸法安定性と
を改良するために、ＰＰＯにトリアリルイソシアヌレー
ト（以下ＴＡＩＣと称する）を配合し、さらにスチレン
・ブタジエンブロックコポリマー、スチレン・イソプレ
ンブロックコポリマー、１，２−ポリブタジエン、１，
４−ポリブタジエン、マレイン変性ポリブタジエン、ア
クリル変性ポリブタジエン、エポキシ変性ポリブタジエ
ンからなる群から選ばれる少なくとも一種の相溶化剤を
配合してＰＰＯ樹脂組成物を調製するのが好ましい。Ｔ
ＡＩＣは、そのモノマー（以下ｍ−ＴＡＩＣと称する）
とプレポリマー（以下ｐ−ＴＡＩＣと称する）のいずれ
か一方を用いるようにしてもよく、あるいは両方を併用
するようにしてもよい。
【００２７】本発明のＰＰＯ樹脂組成物には、必要に応
じてさらに難燃剤を配合することができる。ここで、Ｐ
ＰＯとＴＡＩＣに相溶化剤及び難燃剤を配合したＰＰＯ
樹脂組成物に溶剤を添加してワニスとして用いる場合、
難燃剤として、ＰＰＯ及びＴＡＩＣに非反応の臭素化有
機化合物を用いるのが好ましく、かつこの難燃剤は溶剤
に溶解させず、分散させて使用することが好ましい。す
なわち、熱可塑性のＰＰＯと熱硬化性のＴＡＩＣとを混
合した状態で硬化させて積層板を製造すると、両者は相
互侵入網目構造〔ＩＰＮ（Interpenetrating Polymer N
et Work)〕を形成し、耐熱性の高い積層板として極めて
優れた構造となる。しかし難燃剤が不飽和結合を有する
反応型の難燃剤である場合や、溶剤に溶解する溶解型の
難燃剤である場合には、この難燃剤が、ＰＰＯ−ＴＡＩ
ＣのＩＰＮ中に侵入してＩＰＮの形成を阻害し、その結
果、ＴＡＩＣの未重合残渣が多く発生し、このＰＰＯ樹
脂組成物を用いて作製した積層板の耐水性、耐湿性、吸
湿耐熱性及びガラス転移点（以下Ｔｇと称する）が低下
するおそれがある。一方、難燃剤がＰＰＯ及びＴＡＩＣ
に非反応の臭素化有機化合物であり、かつ溶剤に溶解せ
ず分散していることにより、難燃剤を樹脂中にフィラー
として存在させることができ、ＰＰＯ−ＴＡＩＣのＩＰ
Ｎの形成を阻害せず、ＴＡＩＣが略完全に硬化して良好
なＩＰＮを形成することができるものであり、耐水性、
耐湿性、吸湿耐熱性及びＴｇを向上させることができる
ものである。
【００２８】さらに、上記の臭素化有機化合物は、真比
重が２．０〜３．５であることが好ましい。すなわち、
難燃剤である臭素化有機化合物の真比重が２．０未満の
場合はワニス中での分散性が悪く、また真比重が３．５
を超える場合には、ＰＰＯ樹脂組成物のワニス中で沈降
し易くなって、常に撹拌していないと均一なワニスが得
られず、作業性が悪くなる。
【００２９】上記のような臭素化有機化合物としては、
芳香族臭素化化合物が好ましく、次の化学構造式（３）
で表されるデカブロモジフェニルエタンや、化学構造式
（４）で表される４，４−ジブロモビフェニル等を挙げ
ることができる。
【００３０】
【化３】
【００３１】ここで、本発明のＰＰＯ樹脂組成物にあっ
て、ＰＰＯとＴＡＩＣは、ＰＰＯを３０〜６０質量部、
ＴＡＩＣを３５〜６２質量部の割合で含有するのが好ま
しい。すなわち、ＰＰＯが３０質量部未満で、ＴＡＩＣ
が６２質量部を超える割合の場合には、ＰＰＯ樹脂組成
物を用いて作製した積層板は脆くなり易く、またＰＰＯ
が６０質量部を超え、ＴＡＩＣが３５質量部未満の割合
の場合には、十分なＩＰＮを形成することができず、積
層板の耐水性、耐湿性、吸湿耐熱性及びＴｇを十分に向
上させることができない。
【００３２】また、難燃剤として臭素化有機化合物を用
いる場合、臭素の含有率がＰＰＯ樹脂組成物全量に対し
て８〜２０質量％になるように、臭素化有機化合物の含
有量を設定するのが好ましい。すなわち、臭素の含有率
がＰＰＯ樹脂組成物全量に対して８質量％未満の場合に
は、ＰＰＯ樹脂組成物を用いて作製した積層板の難燃性
が低く、ＵＬ規格の９４Ｖ−０のレベルの難燃性を維持
できなくなり、逆に２０質量％を超える場合には、積層
板を製造する加熱加圧成形時に臭素（Ｂｒ）が解離して
積層板の表面に析出し易くなり、積層板の耐熱性が低下
する傾向が生じるおそれがある。
【００３３】さらに本発明のＰＰＯ樹脂組成物におい
て、相溶化剤の含有量は樹脂分に対し１０質量％以下が
好ましい。相溶化剤の含有量がこれを超えると、耐熱性
の低下が起こるおそれがあり好ましくない。
【００３４】上記のようにして得られる本発明のＰＰＯ
樹脂組成物を用いてプリプレグを作製することができる
が、ＰＰＯ樹脂組成物を基材に含浸してプリプレグを得
るために、まずＰＰＯ、ＴＡＩＣ、難燃剤としての臭素
化有機化合物、必要に応じて加えられる相溶化剤と有機
溶媒とを混合し、ＰＰＯ樹脂ワニスを調製する。この有
機溶媒としては、臭素化有機化合物を溶解せず、樹脂成
分を溶解し、かつ反応に悪影響を及ぼすものでなければ
特に限定されないものであり、例えば、メチルエチルケ
トン等のケトン類、ジブチルエーテル等のエーテル類、
酢酸エチル等のエステル類、ジメチルホルムアミド等の
アミド類、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭
化水素類、トリクロロエチレン等の塩素化炭化水素など
適当な有機溶媒を一種あるい二種以上を混合して用いる
ことができる。ワニスの樹脂固形分の濃度は、ワニスを
基材に含浸する作業に応じて適当に調整すればよいもの
であり、例えば５０〜９０質量％が適当である。
【００３５】そして上記のように調製したワニスを基材
に含浸し、さらに加熱乾燥して有機溶媒を蒸発させるこ
とによって、プリプレグを得ることができる。この基材
としては、有機繊維やガラス繊維の織布または不織布を
用いることができる。このプリプレグは、上記のＰＰＯ
樹脂組成物からなるので、耐水性、耐湿性、吸湿耐熱性
に優れ、ガラス転移点が高いものである。また基材への
ワニスの含浸量は、プリプレグ中の樹脂固形分の重量比
率が３５質量％以上になるようにするのが好ましい。一
般に基材の誘電率は樹脂のそれよりも大きいので、この
プリプレグを用いて得られる積層板の誘電率を小さくす
るには、プリプレグ中の樹脂固形分の含有量を上記の質
量比率より多くするのが望ましいのである。例えば、基
材にＥガラス布を用いたプリプレグにおいては、３７質
量％以上の樹脂固形分の含有量で誘電率３．７以下を達
成することができるものであり、基材にＮＥガラス布を
用いたプリプレグにおいては、４５質量％以上の樹脂固
形分の含有量で誘電率３．４以下を達成することができ
るものである。
【００３６】本発明においては、上記のようにして得た
プリプレグを用いて積層板を作製することができる。す
なわち、上記のプリプレグを一枚または複数枚重ね、さ
らにその上下の両面又は片面に銅箔などの金属箔を重
ね、これを加熱加圧成形して積層一体化することによっ
て、両面金属箔張り又は片面金属箔張りの積層板を作製
することができるものである。このようにして得られる
積層板は、上記のプリプレグを用いて形成されているの
で、耐水性、耐湿性、吸湿耐熱性に優れ、ガラス転移点
が高いものである。
【００３７】そしてこのようにして作製した積層板の表
面の金属箔をエッチング加工等して回路形成をすること
によって、積層板の表面に回路として導体パターンを設
けたプリント配線板を得ることができるものである。こ
のように得られるプリント配線板は、上記の積層板を用
いて形成されているので、誘電率が低く、電気特性に優
れるものである。
【００３８】さらに、このプリント配線板を内層用プリ
ント配線板として用い、導体パターンの金属箔に表面処
理を施した後、本発明で得たプリプレグを介して複数枚
のプリント配線板を重ねると共に、その最外層に本発明
で得たプリプレグを介して金属箔を重ね、これを加熱加
圧成形して積層一体化することによって、多層プリント
配線板を作製することができるものである。このように
多層プリント配線板の成形を行なうにあたって、ＰＰＯ
樹脂組成物のＰＰＯは分子量が２０００〜１２０００と
低く、溶融粘度が低くて流動性が良好であるため、ボイ
ドやカスレの発生なく成形を良好に行なって、導体パタ
ーン間に樹脂を十分に充填することができるものであ
り、回路の信頼性が高く電気特性に優れた多層プリント
配線板を得ることができるものである。
【００３９】尚、上記の各成形条件は、ＰＰＯ樹脂組成
物の各原料の配合比率により異なるものであり、特に限
定されるものでないが、一般的には温度１７０℃以上２
３０℃以下、圧力０．９８ＭＰａ以上５．９ＭＰａ以下
（１０ｋｇ／ｃｍ2以上６０ｋｇ／ｃｍ2以下）の条件で
適切な時間、加熱加圧するのが好ましい。
【００４０】
【実施例】以下本発明を実施例によって具体的に説明す
る。
【００４１】（実施例１）ＰＰＯ（日本ジーイープラス
チックス株式会社製：商品名「ノリルＰＸ９７０１」、
数平均分子量１４０００）を３０質量部、フェノール種
としてビスフェノールＡを０．３０質量部、開始剤とし
てｔ−ブチルペルオキシイソプロピルモノカーボネート
（日本油脂株式会社製：商品名「パーブチルＩ」）を
０．２７質量部、ナフテン酸コバルトを０．００８質量
部それぞれ配合し、これに溶剤であるトルエンを９０質
量部加えて８０℃にて１時間混合し、分散・溶解させて
反応させることによって、ＰＰＯの分子量調整をする処
理を行った。この処理後に得られた透明のＰＰＯ溶液の
ＰＰＯは、数平均分子量をゲルパーミエーションクロマ
トグラフ（ＧＰＣ）にて測定したところ、７８００であ
った。
【００４２】このようにして得た数平均分子量７８００
のＰＰＯ溶液に、ｍ−ＴＡＩＣ（日本化成株式会社製）
を３０質量部、ｐ−ＴＡＩＣ（第一工業製薬株式会社
製：商品名「Ｐ−ＴＡＩＣ−１０００Ｃ」）を２０質量
部、相溶化剤としてスチレン・ブタジエン・ブロックコ
ポリマー（旭化成工業株式会社製：商品名タフプレン
Ａ）を５質量部、難燃剤として臭素化有機化合物である
デカブロモジフェニルエタン（三井東圧ファイン株式会
社製：商品名「プラネロンＢＤＥ」、Ｂｒ８２．３質量
％）を１５質量部、及び開始剤としてα、α’ビス（ｔ
−ブチルパーオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼン（日
本油脂株式会社製：商品名「ＰＢ−Ｐ」）を３質量部配
合し、これを溶剤であるトルエン中で混合して、分散・
溶解させることによってＰＰＯ樹脂組成物のワニスを得
た。
【００４３】このようにして得たＰＰＯ樹脂組成物のワ
ニスにおいて、難燃剤はＰＰＯ及びＴＡＩＣに非反応の
臭素化有機化合物であるので、ワニス中で難燃剤は溶剤
に溶解していず、分散していた。
【００４４】（実施例２〜１６）ＰＰＯの分子量調整
を、フェノール種、開始剤の種類及び量を表１乃至３の
ように設定して行ない、そして分子量調整したＰＰＯ溶
液にＴＡＩＣ、相溶化剤、難燃剤、開始剤（開始剤は実
施例１と同じ）の種類と量を表１乃至３のように設定し
て配合し、これを溶剤であるトルエン中で混合し、分散
・溶解させることによってＰＰＯ樹脂組成物のワニスを
得た。尚、表１においてＡＩＢＮはアゾビスイソブチロ
ニトリルであり、表２において「Saytex8010」はアルベ
マール社製のデカブロモ芳香族化合物である。また表３
において「ＳＲ−２４５」は溶剤（トルエン）に溶解す
る溶解型の難燃剤である化学式（５）で表される添加型
難燃剤（日産化学株式会社製：商品名「ＳＲ−２４
５」、Ｂｒ６７．４質量％）を示し、ペンタブロモジフ
ェニルエーテルは比重２．２の添加型難燃剤（三井東圧
ファイン株式会社製、Ｂｒ７０質量％）である。
【００４５】
【化４】
【００４６】（比較例１）ＰＰＯの分子量調整をせず、
そのまま用いるようにした他は、実施例１と同様にして
ＰＰＯ樹脂組成物のワニスを得た。
【００４７】次に、上記のようにして実施例１〜１６及
び比較例１で得たＰＰＯ樹脂組成物のワニスをＥガラス
クロス（日東紡績株式会社製：商品名「１１６Ｅ」）に
含浸させた後、温度１２０℃、５分間の条件で加熱乾燥
し、溶媒を除去して樹脂含有量５０質量％のプリプレグ
を得た。
【００４８】このプリプレグについて、樹脂流れ性を評
価した。樹脂流れ性の試験はＪＩＳＣ ６５２１に準拠
して行なった。結果を表１乃至表３に示す。
【００４９】また、このようにして得た１枚のプリプレ
グの両面に３５μｍ厚の銅箔（ＳＴ箔）を重ね、これを
温度１８０℃、圧力２．９ＭＰａ（３０ｋｇ／ｃ
ｍ2）、１８０分間の成形条件で加熱加圧し、多層プリ
ント配線板用の両面銅張積層板を得た。
【００５０】次に、この両面銅張積層板を用い、両面の
銅箔にプリント配線加工を行なって内層用回路としての
導体パターンを作製することによって、内層用のプリン
ト配線板を得た。次いで、この内層用プリント配線板の
両面の銅箔の導体パターンの表面に黒化処理を施し、こ
の内層用プリント配線板を２枚使用して、その両面にそ
れぞれプリプレグを１枚ずつ配してこれらを重ね、その
上下両側に厚さ１８μｍの銅箔（ＳＴ箔）を重ねて、温
度１８０℃、圧力２．９ＭＰａ（３０ｋｇ／ｃｍ2）、
１８０分間の成形条件で加熱加圧し、多層プリント配線
板用の６層銅張積層板を得た。
【００５１】このようにして得られた多層プリント配線
板用の６層銅張積層板を５０ｍｍ×５０ｍｍにカットし
て、外層銅箔をエッチングにて除去し、成形性、吸湿
率、吸湿後はんだ耐熱性を評価した。ここで、成形性の
測定は、内層パターンとして、導体厚み３５μｍ、残銅
率５０％、２．５４ピッチの格子状パターンを使用し、
ボイド、かすれの有無を目視にて判定することによって
行なった。吸湿率の測定は、ＪＩＳ Ｃ ６４８１に準
拠して行なった。吸湿耐熱性の測定は、銅張積層板を１
００℃で２時間煮沸するＤ−２／１００のテストと１３
５℃、２気圧、２時間のプレッシャークッカーテスト
（ＰＣＴ）を行なった後、サンプル数５個で、２６０℃
の半田槽中に２０秒間浸漬したときのフクレ等の発生の
有無を目視で観察して行なった。これらの結果を表１乃
至表３に示す。
【００５２】また多層プリント配線板用の６層銅張積層
板を１００ｍｍ×１０mmにカットし、ＪＩＳ Ｃ ６４
８１と同様にして、内層処理された側の銅箔と樹脂との
間の接着強度を測定することによって、内層銅箔の接着
力を評価した。結果を表１乃至表３に示す。
【００５３】また、５枚のプリプレグを重ね、その上下
両面に厚さ１８μｍの銅箔（ＳＴ箔）を重ねて、温度１
８０℃、圧力４．９ＭＰａ（５０ｋｇ／ｃｍ2）、１８
０分間の成形条件で加熱加圧し、プリント配線板用の両
面銅張積層板を得た。
【００５４】得られた両面銅張積層板の表面の銅箔をエ
ッチングして除去し、５０ｍｍ×５０ｍｍにカットし
て、ガラス転移点（Ｔｇ）、誘電率、誘電正接、難燃
性、銅箔接着力を評価した。ここで、ガラス転移点の測
定は粘弾性スペクトロメーターを用いて行ない、難燃性
の測定はＵＬ法で行なった。さらに、誘電率、誘電正
接、銅箔接着力をＪＩＳ Ｃ ６４８１に準拠して測定
した。これらの結果を表１乃至表３に示す。
【００５５】
【表１】
【００５６】
【表２】
【００５７】
【表３】
【００５８】表１乃至表３にみられるように、各実施例
のものは、比較例１のものよりもプリプレグの樹脂の流
れ性が良好で、多層プリント配線板の成形性も良好であ
ることが確認される。尚、実施例１２はＰＰＯの分子量
が低めであるので、ガラス転移点がやや低く、実施例１
３は難燃剤としてワニスの溶剤に溶解するものを用いて
いるので、ガラス転移点、吸湿率、吸湿後耐熱性に問題
を有し、実施例１４は難燃剤としてワニスの溶剤に一部
溶解するものを用いているので、ガラス転移点に問題を
有し、実施例１５はＴＡＩＣの配合量が少ないので、ガ
ラス転移点に問題を有し、実施例１６はＰＰＯの配合量
が少ないので、吸湿後耐熱性に問題を有する。
【００５９】
【発明の効果】上記のように本発明の請求項１に係るポ
リフェニレンオキサイド樹脂組成物は、ポリフェニレン
オキサイド、トリアリルイソシアヌレートを含有してな
るポリフェニレンオキサイド樹脂組成物において、数平
均分子量が２０００〜１２０００の範囲のポリフェニレ
ンオキサイドを用いるようにしたので、ポリフェニレン
オキサイドとトリアリルイソシアヌレートの硬化物でＩ
ＰＮ構造を形成して耐熱性を高く得ることができると共
に、分子量が比較的低いポリフェニレンオキサイドを用
いることによって成形時の溶融樹脂の流動性を良好にす
ることができ、成形性を高めることができるものであ
る。
【００６０】また請求項２の発明は、ポリフェニレンオ
キサイド樹脂組成物に相溶化剤を含有するようにしたの
で、ポリフェニレンオキサイドとトリアリルイソシアヌ
レートの配合比を変更してもＩＰＮ構造を形成し易くす
ることができ、耐熱性を高く得ることができるものであ
る。
【００６１】また請求項３の発明は、ポリフェニレンオ
キサイド樹脂組成物に難燃剤を含有するようにしたの
で、難燃性を高く得ることができるものである。
【００６２】また請求項４の発明は、溶剤が添加された
ポリフェニレンオキサイド樹脂組成物のワニスにおい
て、難燃剤として、ポリフェニレンオキサイド及びトリ
アリルイソシアヌレートに非反応の臭素化有機化合物で
あり、かつ、溶剤に溶解せず、分散するものを用いるよ
うにしたので、難燃剤は組成物中にフィラーとして存在
させることができ、ポリフェニレンオキサイドとトリア
リルイソシアヌレートの硬化物でＩＰＮ構造を形成する
ことを阻害することがなくなって、耐熱性を高く得るこ
とができるものである。
【００６３】また請求項５の発明は、難燃剤の臭素化有
機化合物として、真比重が２．０〜３．５のものを用い
るようにしたので、臭素化有機化合物がワニス中で沈降
し難く、攪拌を常時しなくても均一なワニスを得ること
ができるものである。
【００６４】また請求項６の発明は、ポリフェニレンオ
キサイドを３０〜６０質量部、トリアリルイソシアヌレ
ートを３５〜６２質量部の割合で含有するようにしたの
で、耐熱性を高く得ることができるものである。
【００６５】また請求項７の発明は、ポリフェニレンオ
キサイドを３０〜６０質量部、トリアリルイソシアヌレ
ートを３５〜６２質量部の割合で含有し、かつ、臭素の
含有量がポリフェニレンオキサイド樹脂組成物全量に対
して８〜２０質量％になるように臭素化有機化合物を含
有するようにしたので、耐熱性を高く得ることができる
と共に、難燃性を高く得ることができるものである。
【００６６】本発明の請求項８に係るプリプレグは、請
求項１乃至請求項７のいずれかに記載のポリフェニレン
オキサイド樹脂組成を基材に含浸し、加熱乾燥して半硬
化させたものであり、成形性が良好なプリプレグを得る
ことができるものである。
【００６７】本発明の請求項９に係る積層板は、請求項
８に記載のプリプレグの所定枚数を加熱加圧して積層成
形したものであり、成形性良く積層板を得ることができ
るものである。
【００６８】本発明の請求項１０に係るプリント配線板
は、請求項９に記載の積層板の表面に導体パターンを作
製したものであり、成形性良くプリント配線板を得るこ
とができるものである。
【００６９】本発明の請求項１１に係る多層プリント配
線板は、請求項９に記載の積層板の表面に導体パターン
を作製すると共に、請求項８に記載のプリプレグを所定
枚数加熱加圧成形したものであり、成形性良く成形を行
なうことができ、導体パターン間に樹脂を十分に充填し
てボイドやかすれのない多層プリント配線板を得ること
ができるものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０５Ｋ 3/46 Ｈ０５Ｋ 3/46 Ｔ (72)発明者 伊藤 直樹 大阪府門真市大字門真1048番地松下電工株 式会社内 Ｆターム(参考） 4F072 AA04 AA07 AB09 AB28 AD42 AE07 AE10 AE11 AE13 AF15 AF20 AG03 4J002 BL01X BP01X CH07W EB137 EU187 EU196 FD137 GQ00 GQ01 GQ05 HA08 5E346 AA54 CC04 CC08 CC32 DD12 DD32 EE06 EE09 HH13 HH18 HH32

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ポリフェニレンオキサイド、トリアリル
    イソシアヌレートを含有してなるポリフェニレンオキサ
    イド樹脂組成物において、ポリフェニレンオキサイドの
    数平均分子量が２０００〜１２０００の範囲であること
    を特徴とするポリフェニレンオキサイド樹脂組成物。
  2. 【請求項２】 相溶化剤を含有して成ることを特徴とす
    る請求項１に記載のポリフェニレンオキサイド樹脂組成
    物。
  3. 【請求項３】 難燃剤を含有して成ることを特徴とする
    請求項１又は２に記載のポリフェニレンオキサイド樹脂
    組成物。
  4. 【請求項４】 溶剤が添加されたポリフェニレンオキサ
    イド樹脂組成物のワニスにおいて、難燃剤が、ポリフェ
    ニレンオキサイド及びトリアリルイソシアヌレートに非
    反応の臭素化有機化合物であり、かつ、溶剤に溶解せ
    ず、分散していることを特徴とする請求項３に記載のポ
    リフェニレンオキサイド樹脂組成物。
  5. 【請求項５】 臭素化有機化合物の真比重が２．０〜
    ３．５であることを特徴とする請求項４に記載のポリフ
    ェニレンオキサイド樹脂組成物。
  6. 【請求項６】 ポリフェニレンオキサイドを３０〜６０
    質量部、トリアリルイソシアヌレートを３５〜６２質量
    部の割合で含有して成ることを特徴とする請求項１乃至
    ５のいずれかに記載のポリフェニレンオキサイド樹脂組
    成物。
  7. 【請求項７】 ポリフェニレンオキサイドを３０〜６０
    質量部、トリアリルイソシアヌレートを３５〜６２質量
    部の割合で含有し、かつ、臭素の含有量がポリフェニレ
    ンオキサイド樹脂組成物全量に対して８〜２０質量％に
    なるように臭素化有機化合物を含有して成ることを特徴
    とする請求項１乃至６のいずれか記載のポリフェニレン
    オキサイド樹脂組成物。
  8. 【請求項８】 請求項１乃至請求項７のいずれかに記載
    のポリフェニレンオキサイド樹脂組成を基材に含浸し、
    加熱乾燥して半硬化させて成ることを特徴とするプリプ
    レグ。
  9. 【請求項９】 請求項８に記載のプリプレグの所定枚数
    を加熱加圧して積層成形して成ることを特徴とする積層
    板。
  10. 【請求項１０】 請求項９に記載の積層板の表面に導体
    パターンを作製して成ることを特徴とするプリント配線
    板。
  11. 【請求項１１】 請求項９に記載の積層板の表面に導体
    パターンを作製すると共に、請求項８に記載のプリプレ
    グを所定枚数加熱加圧成形して成ることを特徴とする多
    層プリント配線板。
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