JP2002115534A - 内燃機関の排ガス浄化装置 - Google Patents
内燃機関の排ガス浄化装置Info
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Abstract
内燃機関のリーンバーン排ガスからNOx等の有害成分
を効果的に除去・無害化できる排ガス浄化装置を提供す
る。 【解決手段】エンジンの排ガス流路に排ガス中の各成分
間の酸化還元化学量論関係が還元剤に対して酸化剤が多
い状態にあるときNOxを捕捉し、酸化剤に対し還元剤
が同量以上の状態にあるとき捕捉したNOxを接触還元
するNOx触媒、及び前記の酸化還元化学量論関係が還
元剤に対して酸化剤が多い状態にあるときNOx触媒上
にNOxを捕捉させ、次に酸化剤に対し還元剤が同量以
上の状態にあるとき、NOx触媒上に捕捉したNOxを
還元剤と接触反応させてN2に還元して無害化する機能
を有し、その1部を三元触媒としたNOx触媒を配置し
た内燃機関の排ガス浄化装置。
Description
から排出される排気ガスを浄化する装置に係わり、特に
希薄空燃比(リーンバーン)で運転可能な内燃機関及び
該内燃機関を搭載した自動車から排出される排ガスの浄
化装置に関する。
スに含まれる、一酸化炭素(CO),炭化水素(HC:H
ydrocarbon),窒素酸化物(NOx)等は大気汚染物質
として人体に悪影響を及ぼす、植物の生育を妨げる等の
問題を生起する。従来より、これらの排出量低減には多
大の努力が払われ、内燃機関の燃焼方法の改善による発
生量の低減、排出された排ガスを触媒等を利用して浄化
する方法の開発が進められてきた。ガソリンエンジン車
に関しては、三元触媒なるPt,Rhを活性の主成分と
し、HC及びCOの酸化とNOxの還元を同時に行って
無害化する触媒を用いる方法が主流となっている。
下、理論空燃比という)近傍で燃焼させて生成した排ガ
スにしか効果的に作用しない。従来は、空燃比は自動車
の運転状況に応じて変動するものの変動範囲は原則とし
て理論空燃比(ガソリンの場合A(空気の重量)/F(燃
料の重量)=約14.7;以下、本発明では理論空燃比
をA/F=14.7 で代表させるが燃料種によりこの数
値は変る。)近傍に調節されてきた。しかし、理論空燃
比より希薄(リーン)な空燃比でエンジンを運転できる
と燃費を節約できることから、最近では空燃比18以上
のリーン域で内燃機関を燃焼させる自動車が開発されて
いる。しかし、現用三元触媒でリーンバーン排気の浄化
を行わせるとHC,COの酸化浄化は行えるもののNO
xを効果的に還元浄化することはできない。したがっ
て、リーンバーン方式の大型車への適用,リーンバーン
燃焼時間の拡大(リーンバーン方式の適用運転域の拡
大)を図るには、リーンバーン方式に対応できる排ガス
浄化技術が必要となる。すなわち、酸素(O2)が多量
に含まれる排ガス中のHC,NO,NOx、特にNOx
を浄化する技術の開発が急務となっている。
担体に触媒貴金属とNOx吸蔵材とを担持したリーンN
Ox触媒を排ガス流路の上流側に配置し、多孔質担体に
触媒貴金属を担持した三元触媒を排ガス流路の下流側に
配置した排ガス浄化手段を開示する。リーン状態で排ガ
ス中のNOは、上流側のリーンNOx触媒上で排ガス中
に多量に含まれる酸素と反応してNO2となりNOx吸
蔵材に吸蔵され(NOxを硝酸塩として吸収)、HC及
びCOはリーンNOx触媒と三元触媒で酸化される。そ
して、ストイキ〜リッチ側ではNOx吸蔵材に吸蔵され
ていたNOxが放出され、排ガス中のNOxと共にリー
ンNOx触媒上で排ガス中のHC及びCOにより還元さ
れ、残部のNOx,HC及びCOは三元触媒上で浄化さ
れる。しかし、リーンNOx触媒と三元触媒の両方を配
置しなければならない問題があった。
置の構造が簡単であり、内燃機関のリーンバーン排ガス
からNOx等の有害成分を効果的に除去・無害化できる
排ガス浄化装置を提供する。
明の各方法により解決できる。
間の酸化還元化学量論関係が還元剤に対して酸化剤が多
い状態にあるときNOxを捕捉し、酸化剤に対し還元剤
が同量以上の状態にあるとき捕捉したNOxを接触還元
するNOx触媒、及び前記の酸化還元化学量論関係が還
元剤に対して酸化剤が多い状態にあるときNOx触媒上
にNOxを捕捉させ、次に酸化剤に対し還元剤が同量以
上の状態にあるとき、NOx触媒上に捕捉したNOxを
還元剤と接触反応させてN2に還元して無害化する機能
を有し、その一部を三元触媒としたNOx触媒を配置す
る。
を持たない、三元触媒機能単独の部分としたことを特徴
とする。その際、NOx触媒の一部を三元触媒とするこ
とにより、一個の触媒で、排ガス中のHC,CO,NO
xをリーン及びストイキの全運転領域で効果的に浄化で
きる。
ス流路にNOx触媒を配置し、該排ガス流路の該NOx
触媒の上流側又は下流側を三元触媒機能を有する触媒と
した内燃機関の排ガス浄化装置である。
捉する能力を持ち同時に触媒機能を持つ材料を指す。
る能力とNOxを接触的に還元する能力及びHC,CO
等を接触的に酸化する能力を持つNOx吸着触媒、及
び、NOxを硝酸塩として吸収(吸蔵)して捕捉する能
力及びHC,CO等を接触的に酸化する能力を持つNO
x吸収(吸蔵)触媒を指す。
に以下が好適に適用できる。カリウム(K)、ナトリウ
ム(Na)、マグネシウム(Mg)、ストロンチウム
(Sr)及びカルシウム(Ca)から選ばれる少なくと
も一種とセリウム(Ce)等からなる希土類から選ばれ
る少なくとも一種と、白金(Pt)、ロジウム(R
h)、パラジウム(Pd)等からなる貴金属から選ばれ
る少なくとも一種の元素を含む、金属及び金属酸化物
(もしくは複合酸化物)からなる組成物。ここで、セリ
ウム等の希土類及び貴金属は三元触媒の成分でもあり、
触媒製造時にまず三元触媒を製造し、その後、カリウム
(K)、ナトリウム(Na)、マグネシウム(Mg)、
ストロンチウム(Sr)及びカルシウム(Ca)から選
ばれる少なくとも一種を部分的に担持することにより、
一部は三元触媒として、他の部分はNOx触媒となる。
に以下が好適に適用できる。バリウム(Ba)、ランタ
ン(La)から選ばれる少なくとも一種とセリウム等か
らなる希土類から選ばれる少なくとも一種と、白金(P
t)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pd)等からな
る貴金属から選ばれる少なくとも一種の元素を含む、金
属及び金属酸化物からなる組成物。ここで、セリウム等
の希土類及び貴金属は三元触媒の成分でもあり、触媒製
造時にまず三元触媒を製造し、その後、バリウム(B
a)、ランタン(La)から選ばれる少なくとも一種を
部分的に担持することにより、一部は三元触媒として、
他の部分はNOx触媒となる。
多い状態は、内燃機関における燃焼条件を理論空燃比ま
たは燃料過剰(リッチ)とすることにより提供できる。
排気ダクトに設けられた酸素濃度センサー出力及び吸気
流量センサー出力等に応じて燃料噴射量を制御すること
により、複数の気筒の一部を燃料過剰とし残部を燃料不
足とし、全気筒からの混合排ガス中の成分が酸化還元化
学量論関係において酸化剤に対して還元剤が同量または
多い状態をつくる方法をも含む。
流のNOx触媒上流に還元剤を投入する方法がある。還
元剤には内燃機関の燃料としてのガソリン、軽油、灯
油、天然ガス、これらの改質物、水素、アルコール類、
アンモニア等が適用できる。ブローバイガス及びキャニ
スターパージガスをNOx触媒上流に導きこれらに含ま
れる炭化水素等の還元剤を投入することも有効である。
燃料直噴式内燃機関においては、排気行程で燃料を噴射
し還元剤としての燃料を投入することが有効である。
ト及びステンレス等の金属材料からなるハニカム状構造
体に吸着触媒成分をコーティングして得られるハニカム
形状、ペレット状、板状、粒状及び粉末等の各種の形状
で適用できる。
お、本発明は以下に記載の実施態様に限定されるもので
ない。
面模式図を示す。本発明になるNOx吸着触媒はコージ
エライトハニカム31の全面にアルミナ32及びCe、
Pt、Rh33を担持し、更にその表面の70%にN
a、Ti、Mg34を担持した構成からなる。
法で調整した。
合しアルミナスラリーを得た。該アルミナスラリー(コ
ーティング液)にハニカムを浸漬した後速やかに引き上
げ、該ハニカムのセル内に閉塞した前記コーティング液
をエアーブローして除去した後、乾燥、続いて450
℃、 1時間焼成した。この操作を繰返しハニカムの見
掛け容積1Lあたり150gのアルミナをコーティング
した。該アルミナコートハニカムを硝酸セリウム(硝酸
Ce)溶液、ジニトジアンミンPt硝酸溶液及び硝酸ロ
ジウム(硝酸Rh)溶液の混合溶液に含浸し、乾燥後6
00℃で1時間焼成し、三元触媒を得た。続いて該三元
触媒を硝酸ナトリウム(硝酸Na)溶液とチタニアゾル
溶液と硝酸マグネシウム(硝酸Mg)溶液の混合溶液に
含浸し、上記と同様の条件で乾燥,焼成した。ここで、
含浸する溶液の量を前記三元触媒の全吸水量より少なく
することによりNa,Ti,Mgのハニカム触媒への担
持部分を調整し、三元触媒30%:NOx吸着触媒70
%の割合に調整した。
の割合は、好適にはNOx吸着触媒が20〜90%であ
る。ここで、三元触媒とNOx吸着触媒の割合は、自動
車エンジンからの排ガス成分と濃度、並びに排ガス規制
等に基づいた大気中への排ガス成分の目標放出量から推
定され、マッチィングすることができる。
Rh,Ptを担持したハニカム状三元触媒(0.2Rh
−2.7Pt−27Ce/Al2O3)の比率が30%、
アルミナ(Al2O3)にCe,Rh,Pt,Na,T
i,Mgを担持したハニカム状NOx吸着触媒(4Mg
−18Na−4Ti−0.2Rh−2.7Pt−27C
e/Al2O3)の比率が70%のハニカム状NOx触媒
{N1}を得た。なお、/Al2O3は活性成分がAl2O3
上に担持されたことを示し、元素記号の前の数値はハニ
カム見掛け容積1L当たりに担持した表示金属成分重量
(g)である。
吸着すると共に、NOxの一部を排ガス中のHC等の還
元成分にて還元するため、三元触媒でHC等の還元成分
が浄化されないよう三元触媒を排ガス流路の後流に配置
した。
HC及びCOを酸化する機能を有するがその能力は三元
触媒より低い。ストイキ運転時に三元触媒と同様の機能
を有するがその能力は三元触媒そのものより低い。従っ
て、NOx触媒の一部が三元触媒であることにより、リ
ーン及びストイキの全運転領域に渡り、排ガスの浄化が
より効果的に行える。
{B1}を以下の方法で調整した。
合しアルミナスラリーを得た。該アルミナスラリー(コ
ーティング液)にハニカムを浸漬した後速やかに引き上
げ、該ハニカムのセル内に閉塞したコーティング液をエ
アーブローして除去した後、乾燥、続いて450℃、1
時間で焼成した。この操作を繰返しハニカムの見掛け容
積1Lあたり150gのアルミナをコーティングした。
該アルミナコートハニカムを硝酸セリウム(硝酸Ce)
溶液、ジニトジアンミンPt硝酸溶液及び硝酸ロジウム
(硝酸Rh)溶液の混合溶液に含浸し、乾燥後600℃
で1時間焼成し、三元触媒を得た。続いて該三元触媒を
硝酸バリウム(硝酸Ba)溶液に含浸し、上記と同様に
乾燥,焼成した。ここで、含浸する溶液の量を上記三元
触媒の全吸水量より少なくすることによりBaのハニカ
ム触媒への担持部分を三元触媒30%:NOx吸収触媒
70%の割合に調整した。
の割合は好適にはNOx吸収触媒が20〜90%であ
る。ここで、三元触媒とNOx吸収触媒の割合は、自動
車エンジンからの排ガス成分と濃度、並びに排ガス規制
等に基づいた大気中への排ガス成分の目標放出量から推
定され、マッチィングすることができる。
Rh,Ptを担持したハニカム状三元触媒(0.2Rh
−2.7Pt−27Ce/Al2O3)の比率が30%、
アルミナ(Al2O3)にCe,Rh,Pt,Baを担持
したハニカム状NOx吸収触媒(20Ba−0.2Rh
−2.7Pt−27Ce/Al2O3)の比率が70%の
ハニカム状NOx触媒{B1}を得た。
吸収し、三元触媒はHC等の還元成分を酸化するため、
三元触媒を排ガス流路の上流に配置し、酸化活性温度に
速く到達するようにした。但し、これにこだわることは
ない。また、NOx吸収触媒は、リーン運転時にHC及
びCOを酸化する機能を有するがその能力は三元触媒よ
り低い。ストイキ運転時に三元触媒と同様の機能を有す
るがその能力は三元触媒そのものより低い。従って、N
Ox触媒の一部が三元触媒であることにより、リーン及
びストイキの全運転領域に渡り、排ガスの浄化がより効
果的に行える。
装置のフローを示す。リーンバーン可能なエンジン9
9,エアクリーナー1,エアフローセンサー2,スロッ
トルバルブ3等を擁する吸気系,酸素濃度センサー(or
A/Fセンサー)19,排気温度センサー21,NOx
触媒18等を擁する排気系及び制御ユニット(ECU2
5)等から構成される。ECU25は入出力インターフ
ェイスとしてのI/O LSI,演算処理装置MPU,
多数の制御プログラムを記憶させた記憶装置RAMおよ
びROM,タイマーカウンター等より構成される。
る。エンジンへの吸入空気はエアクリーナー1により濾
過された後エアフローセンサー2により計量され、スロ
ットルバルブ3を経て、さらにインジェクター5から燃
料噴射を受け、混合気としてエンジン99に供給され
る。エアフローセンサー信号その他のセンサー信号はE
CU25(Engine Control Unit)へ入力される。
触媒の状態を評価して運転空燃比を決定し、インジェク
ター5の噴射時間等を制御して混合気の燃料濃度を所定
値に設定する。
5からの信号で制御される点火プラグ6により着火され
燃焼する。燃焼排ガスは排気浄化系に導かれる。排気浄
化系にはNOx触媒が設けられ、ストイキ運転時にはそ
の三元触媒機能により排ガス中のNOx,HC,COを
浄化し、また、リーン運転時にはNOx捕捉能によりN
Oxを浄化すると同時に併せ持つ燃焼機能により、H
C,COを浄化する。
り、リーン運転時にはNOx触媒のNOx浄化能力を常
時判定して、NOx浄化能力が低下した場合燃焼の空燃
比等をリッチ側にシフトしてNOx触媒のNOx捕捉能
を回復させる。以上の操作により、本装置では、リーン
運転,ストイキ(含むリッチ)運転の全てのエンジン燃
焼条件下における排ガスを効果的に浄化する。
(以下空燃比)は次の様に制御される。図2に空燃比制
御方法をブロック線図で示した。
を出力する負荷センサー8の出力,エアフローセンサー
2により計量された吸気量の出力信号,クランク角セン
サー29により検出されるエンジン回転数信号,排気温
度センサー21の温度信号,スロットルバルブ3の開度
を検出するスロットルセンサー信号,水温センサ28の
エンジン冷却水温信号,スターター信号等の情報からE
CU25は空燃比(A/F)を決定し、さらにこの信号
は酸素センサー19からフィードバックされる信号に基
づき補正され、燃料噴射量を決定する。なお、低温時,
アイドル時,高負荷時等では各センサー及びスイッチの
信号によりフィードバック制御を停止する。また、空燃
比補正学習機能により空燃比の微妙な変化や急な変化に
も正確に対応できるよう空燃比補正学習機能で対応す
る。
4.7)及びリッチ(A/F<14.7)のときECU25
の指示によりインジェクタ5の噴射条件が決定されスト
イキ及びリッチ運転が行われる。一方、リーン(A/F
>14.7)運転が決定された場合、NOx触媒のNO
x捕捉能の有無の判定を行い吸着能があると判定された
場合に指示通りのリーン運転を行うべく燃料噴射量が決
定され、吸着能がないと判定された場合には空燃比を所
定期間リッチシフトしてNOx吸着触媒を再生する。
浄化装置の排ガス浄化性能を評価した。排気量1.8L
のリーンバーン仕様車にNOx触媒を搭載し、シャシダ
イナモメータ上で走行させた。供試触媒は容積1.7L
のハニカム状(400cell/in2)で、700℃で5時
間酸化雰囲気で熱処理したものを床下に置いた。走行
は、国内排ガス規制測定法に基づく10−15モード走
行とした。排ガス分析は自動車定容量希釈サンプリング
装置でCVS(Constant Volume Sampling)を求める方
法を適用した。また、比較触媒としてNOx吸着触媒
(容積0.85L)と三元触媒(容積0.85L)を直
列に配置したものも評価した。
10モード及び15モードの定常走行時と10モードの
20km/hから40km/hへの加速時及び15モー
ドの40km/hから60km/hへの加速時と50k
m/hから70km/hへの加速時をリーン(A/F=
22,23)走行としその他をストイキ走行とした。
を表1に示した。
元触媒としたNOx触媒を設け、リーン排ガスの酸化雰
囲気でNOxを捕捉し還元雰囲気をつくってNOx触媒
を再生することにより、リーンバーン排ガス中のNOx
等を、燃費に大きな影響を与えることなく高効率で浄化
できる。
る。
トルバルブ、5…インジェクタ、6…点火プラグ、7…
アクセルペダル、8…負荷センサ、9…吸気温度セン
サ、12…燃料ポンプ、13…燃料タンク、18…NO
x触媒、19…酸素センサ、20…NOx触媒温度セン
サ、21…排ガス温度センサ、22…NOx濃度セン
サ、25…ECU、26…ノックセンサ、28…水温セ
ンサ、29…クランク角センサ、31…コージエライト
ハニカム、32…アルミナ、33…Ce、Pt、Rhを
含む層、34…Na、Ti、Mgを含む層、99…エン
ジン。
Claims (6)
- 【請求項1】エンジンの排ガス流路に排ガス中の各成分
間の酸化還元化学量論関係が還元剤に対して酸化剤が多
い状態にあるときNOxを捕捉し、酸化剤に対し還元剤
が同量以上の状態にあるとき捕捉したNOxを接触還元
するNOx触媒、及び前記の酸化還元化学量論関係が還
元剤に対して酸化剤が多い状態にあるときNOx触媒上
にNOxを捕捉させ、次に酸化剤に対し還元剤が同量以
上の状態にあるとき、NOx触媒上に捕捉したNOxを
還元剤と接触反応させてN2に還元して無害化する機能
を有し、その1部を三元触媒としたNOx触媒を配置し
たことを特徴とする内燃機関の排ガス浄化装置。 - 【請求項2】請求項1において,NOx触媒の一部がN
Ox触媒機能を持たない、三元触媒機能単独の部分とし
たことを特徴とする内燃機関の排ガス浄化装置。 - 【請求項3】リーン運転が可能な内燃機関の排ガス流路
にNOx触媒を配置し、該排ガス流路の該NOx触媒の
上流側を三元触媒機能を有する触媒としたことを特徴と
する内燃機関の排ガス浄化装置。 - 【請求項4】リーン運転が可能な内燃機関の排ガス流路
にNOx触媒を配置し、該排ガス流路の該NOx触媒の
下流側を三元触媒機能を有する触媒としたことを特徴と
する内燃機関の排ガス浄化装置。 - 【請求項5】請求項1〜4のいずれかにおいて、NOx
触媒は排ガスの空燃比がリーン状態でNOxを化学吸着
し、空燃比がストイキ又はリッチの状態で吸着したNO
xを接触還元することを特徴とする内燃機関の排ガス浄
化装置。 - 【請求項6】請求項1〜4のいずれかにおいて、NOx
触媒は排ガスの空燃比がリーン状態でNOxを硝酸塩と
して吸収し、空燃比がストイキ又はリッチの状態で吸収
したNOxを接触還元することを特徴とする内燃機関の
排ガス浄化装置。
Priority Applications (1)
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---|---|---|---|
JP2000312227A JP2002115534A (ja) | 2000-10-12 | 2000-10-12 | 内燃機関の排ガス浄化装置 |
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Publication Number | Publication Date |
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JP2000312227A Pending JP2002115534A (ja) | 2000-10-12 | 2000-10-12 | 内燃機関の排ガス浄化装置 |
Country Status (1)
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Cited By (2)
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---|---|---|---|---|
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-
2000
- 2000-10-12 JP JP2000312227A patent/JP2002115534A/ja active Pending
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