JP2002050328A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JP2002050328A JP2002050328A JP2000234790A JP2000234790A JP2002050328A JP 2002050328 A JP2002050328 A JP 2002050328A JP 2000234790 A JP2000234790 A JP 2000234790A JP 2000234790 A JP2000234790 A JP 2000234790A JP 2002050328 A JP2002050328 A JP 2002050328A
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- JP
- Japan
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- gasket
- electrolyte secondary
- resin
- secondary battery
- aqueous electrolyte
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Sealing Battery Cases Or Jackets (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 リフローはんだ付けを可能とする耐熱型のコ
イン型非水電解質二次電池を提供する。 【解決手段】 内缶と外缶の間のガスケットが熱可塑性
樹脂であり、かつ素材成形品から樹脂の融点以下で熱圧
縮成形したガスケットを用いて非水電解質二次電池を作
製する。
イン型非水電解質二次電池を提供する。 【解決手段】 内缶と外缶の間のガスケットが熱可塑性
樹脂であり、かつ素材成形品から樹脂の融点以下で熱圧
縮成形したガスケットを用いて非水電解質二次電池を作
製する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、コイン型非水電解
質二次電池および、リフロー炉によるはんだ付けを可能
とした耐熱特性を有するコイン型非水電解質二次電池に
関するものである。
質二次電池および、リフロー炉によるはんだ付けを可能
とした耐熱特性を有するコイン型非水電解質二次電池に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来よりコイン型（ボタン型）非水電解
質二次電池は、高エネルギー密度、軽量であるといった
特徴により、機器のバックアップ用の電源としての用途
が増加している。
質二次電池は、高エネルギー密度、軽量であるといった
特徴により、機器のバックアップ用の電源としての用途
が増加している。
【０００３】該電池においては、電池の気密、液密、お
よび正・負極缶の絶縁を保つガスケットの材質が極めて
重要である。従来ガスケット材質としては、耐薬品性、
弾力性、耐クリープ性にすぐれ、成形性がよく、射出成
形で作製された安価なポリプロピレンが用いられてき
た。
よび正・負極缶の絶縁を保つガスケットの材質が極めて
重要である。従来ガスケット材質としては、耐薬品性、
弾力性、耐クリープ性にすぐれ、成形性がよく、射出成
形で作製された安価なポリプロピレンが用いられてき
た。
【０００４】コイン型非水電解質二次電池は、移動体通
信機器のメモリーなどのバックアップ用電源として、プ
リント基板に装着されて用いられることが多い。従来こ
れらのコイン型非水電解質二次電池のプリント基板上へ
のはんだ付けははんだこてを用いて行われてきた。しか
しながら、近年の機器の小型化あるいは高機能化に伴
い、プリント基板上の同一面積内に搭載される電子部品
数を多くするために、非水電解質二次電池にもリフロー
はんだ付けが行える耐熱性が要求されてきている。
信機器のメモリーなどのバックアップ用電源として、プ
リント基板に装着されて用いられることが多い。従来こ
れらのコイン型非水電解質二次電池のプリント基板上へ
のはんだ付けははんだこてを用いて行われてきた。しか
しながら、近年の機器の小型化あるいは高機能化に伴
い、プリント基板上の同一面積内に搭載される電子部品
数を多くするために、非水電解質二次電池にもリフロー
はんだ付けが行える耐熱性が要求されてきている。
【０００５】従来これらのコイン型非水電解質二次電池
のガスケット材料としてはポリプロピレンが一般的に用
いられてきた。しかしながら、ポリプロピレンは耐熱温
度が低いため、リフローはんだ付けに必要な耐熱性は得
られない。そこで、耐熱温度が高く、有機電解質の耐薬
品性が高いいわゆるエンジニアリングプラスチックスを
ガスケットに使用することが提案され、一部は実用化さ
れている。
のガスケット材料としてはポリプロピレンが一般的に用
いられてきた。しかしながら、ポリプロピレンは耐熱温
度が低いため、リフローはんだ付けに必要な耐熱性は得
られない。そこで、耐熱温度が高く、有機電解質の耐薬
品性が高いいわゆるエンジニアリングプラスチックスを
ガスケットに使用することが提案され、一部は実用化さ
れている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】射出成形で作製され
た、ガスケットは漏液等の問題があり、高度の製造上の
管理が必要であった。また、リフローハンダ付けにおい
ては、更に高度の漏液対策が必要であった。これは、リ
フローはんだ付けのような急激な温度変化において充分
な信頼性の封止性が得られないためである。このため、
現在は外缶・内缶及びガスケットの厳しい寸法管理と製
品のスクリーニング及び厳しい信頼性試験を行ってい
る。
た、ガスケットは漏液等の問題があり、高度の製造上の
管理が必要であった。また、リフローハンダ付けにおい
ては、更に高度の漏液対策が必要であった。これは、リ
フローはんだ付けのような急激な温度変化において充分
な信頼性の封止性が得られないためである。このため、
現在は外缶・内缶及びガスケットの厳しい寸法管理と製
品のスクリーニング及び厳しい信頼性試験を行ってい
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】非水電解質二次電池にお
いて、十分な耐熱性および耐薬品性を持ったガスケット
を用いてもリフローはんだ付けの熱処理で漏液が見られ
る原因の１つに、外缶、内缶とガスケットの熱膨張の差
が考えられる。外缶及び内缶に使用されている金属材料
とガスケットに使用されている樹脂材料では熱膨張係数
に大きな差がある。このため、急激な温度変化を伴うリ
フローはんだ付けでは熱処理過程においては外缶・内缶
とガスケットの熱膨張に差があるため、十分な封口性が
保てないためと考えられる。
いて、十分な耐熱性および耐薬品性を持ったガスケット
を用いてもリフローはんだ付けの熱処理で漏液が見られ
る原因の１つに、外缶、内缶とガスケットの熱膨張の差
が考えられる。外缶及び内缶に使用されている金属材料
とガスケットに使用されている樹脂材料では熱膨張係数
に大きな差がある。このため、急激な温度変化を伴うリ
フローはんだ付けでは熱処理過程においては外缶・内缶
とガスケットの熱膨張に差があるため、十分な封口性が
保てないためと考えられる。
【０００８】そこで本発明者等は、熱可塑性樹脂で、か
つ素材成形品から樹脂の融点以下で熱圧縮成形したガス
ケットを使用した非水電解質二次電池を作製すること
で、リフローはんだ付けにおいて耐漏液性の高く信頼性
の高い非水電解質二次電池が得られることを見出した。
つ素材成形品から樹脂の融点以下で熱圧縮成形したガス
ケットを使用した非水電解質二次電池を作製すること
で、リフローはんだ付けにおいて耐漏液性の高く信頼性
の高い非水電解質二次電池が得られることを見出した。
【０００９】一般に素材成形品から融点以下の温度で熱
圧縮成形で成形された熱可塑性樹脂の成形品に温度を加
えると、元の素材成形品の形状に戻ろうとする性質があ
る。そこで、成形品のガスケット形状よりも厚みの厚い
板材を素材成形品として融点以下で熱圧縮成形を行うこ
とで、リフローはんだ付けの熱処理によりガスケット厚
みが厚くなるようなガスケットが作製できる。これによ
り、本来であれば外缶及び内缶（金属）とガスケット
（樹脂）の間に隙間ができるあるいは缶とガスケットの
間に封止に十分な応力が得られなくなるはずの非水電解
質二次電池にこのガスケットを用いることで、熱処理に
よるガスケットの膨張で外缶及び缶（金属）とガスケッ
ト（樹脂）の間に隙間ができずあるいは缶とガスケット
の間に封止に充分な応力が得られるようになることを見
出した。
圧縮成形で成形された熱可塑性樹脂の成形品に温度を加
えると、元の素材成形品の形状に戻ろうとする性質があ
る。そこで、成形品のガスケット形状よりも厚みの厚い
板材を素材成形品として融点以下で熱圧縮成形を行うこ
とで、リフローはんだ付けの熱処理によりガスケット厚
みが厚くなるようなガスケットが作製できる。これによ
り、本来であれば外缶及び内缶（金属）とガスケット
（樹脂）の間に隙間ができるあるいは缶とガスケットの
間に封止に十分な応力が得られなくなるはずの非水電解
質二次電池にこのガスケットを用いることで、熱処理に
よるガスケットの膨張で外缶及び缶（金属）とガスケッ
ト（樹脂）の間に隙間ができずあるいは缶とガスケット
の間に封止に充分な応力が得られるようになることを見
出した。
【００１０】また、経時的に元の素材成形品の形状に戻
ろうとする性質があり、リフローはんだ付け以外の電池
においても効果がある。
ろうとする性質があり、リフローはんだ付け以外の電池
においても効果がある。
【００１１】
【発明の実施の形態】ガスケットは通常ポリプロピレン
等が用いられる。リフローハンダ付けを行う場合は、少
なくとも２００℃以上の耐熱を有する熱可塑性樹脂であ
り、かつ素材成形品を融点以下で熱圧縮成形が可能な樹
脂である。熱圧縮成形は、融点以下に加熱した金型に素
材成形品を供給し、プレス成形機で加圧した後に冷却硬
化し脱型する方法である。本条件に合致すれば特に樹脂
の種類は限定しないが、ポリフェニレンサルファイド
（ＰＰＳ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリエーテルエ
ーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルニトリル
樹脂（ＰＥＮ）、ポリエーテルケトン樹脂（ＰＥＫ）、
ポリアリレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹
脂、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート樹
脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアミノビスマレイ
ミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミドイミ
ド、ポリイミド、フッ素樹脂が望ましい。
等が用いられる。リフローハンダ付けを行う場合は、少
なくとも２００℃以上の耐熱を有する熱可塑性樹脂であ
り、かつ素材成形品を融点以下で熱圧縮成形が可能な樹
脂である。熱圧縮成形は、融点以下に加熱した金型に素
材成形品を供給し、プレス成形機で加圧した後に冷却硬
化し脱型する方法である。本条件に合致すれば特に樹脂
の種類は限定しないが、ポリフェニレンサルファイド
（ＰＰＳ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリエーテルエ
ーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルニトリル
樹脂（ＰＥＮ）、ポリエーテルケトン樹脂（ＰＥＫ）、
ポリアリレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹
脂、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート樹
脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアミノビスマレイ
ミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミドイミ
ド、ポリイミド、フッ素樹脂が望ましい。
【００１２】特に熱変形温度が２３０℃以上の樹脂でポ
リフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、液晶ポリマー
（ＬＣＰ）、テトラフルオロエチレン−パーフルオロア
ルキルビニルエーテル共重合樹脂（ＰＦＡ）、ポリエー
テルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルニ
トリル樹脂（ＰＥＮ）、がリフロー温度での破裂等がな
く、しかもリフロー後の保存においてもガスケットの変
形による漏液などがなく良好であった。
リフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、液晶ポリマー
（ＬＣＰ）、テトラフルオロエチレン−パーフルオロア
ルキルビニルエーテル共重合樹脂（ＰＦＡ）、ポリエー
テルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルニ
トリル樹脂（ＰＥＮ）、がリフロー温度での破裂等がな
く、しかもリフロー後の保存においてもガスケットの変
形による漏液などがなく良好であった。
【００１３】また、この材料に１０重量％程度以下の添
加量でガラス繊維、マイカウイスカー、セラミック微粉
末等を添加したものであっても、本実験と同様の効果を
発揮することが実験によって判明している。
加量でガラス繊維、マイカウイスカー、セラミック微粉
末等を添加したものであっても、本実験と同様の効果を
発揮することが実験によって判明している。
【００１４】本ガスケット成形の熱圧縮成形に用いられ
る素材成形品の厚みは、熱圧縮成形後のガスケット厚み
よりも厚いことが必要である。
る素材成形品の厚みは、熱圧縮成形後のガスケット厚み
よりも厚いことが必要である。
【００１５】本発明の非水電解質二次電池の他の要素部
品も、少なくとも２００℃以上の耐熱を有する材料で構
成する。
品も、少なくとも２００℃以上の耐熱を有する材料で構
成する。
【００１６】正極としては、リフローハンダ付けを行わ
ない場合、マンガン酸化物またはリチウム含有マンガン
酸化物を正極として用いることができる。
ない場合、マンガン酸化物またはリチウム含有マンガン
酸化物を正極として用いることができる。
【００１７】リフローハンダ付けで用いる場合は、チタ
ン酸化物、リチウム含有チタン酸化物、モリブデン酸化
物、マンガン酸化物、バナジウム酸化物、ニオブ酸化
物、リチウム含有マンガン酸化物、リチウム含有コバル
ト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物、リチウム含有
マンガンコバルト酸化物、リチウム含有マンガンニッケ
ル酸化物、リチウム含有コバルトニッケル酸化物、リチ
ウム含有マンガンコバルトニッケル酸化物が正極活物質
として用いられる。
ン酸化物、リチウム含有チタン酸化物、モリブデン酸化
物、マンガン酸化物、バナジウム酸化物、ニオブ酸化
物、リチウム含有マンガン酸化物、リチウム含有コバル
ト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物、リチウム含有
マンガンコバルト酸化物、リチウム含有マンガンニッケ
ル酸化物、リチウム含有コバルトニッケル酸化物、リチ
ウム含有マンガンコバルトニッケル酸化物が正極活物質
として用いられる。
【００１８】負極としては、リフローハンダ付けを行わ
ない場合、リチウム金属、リチウム−アルミニウム等の
リチウム合金を用いることができる。
ない場合、リチウム金属、リチウム−アルミニウム等の
リチウム合金を用いることができる。
【００１９】リフローハンダ付けで用いる場合は、リチ
ウムをドーピングした炭素、リチウムをドーピングした
金属酸化物（ＳｉＯ、ＷＯ２、ＷＯ３等）、リチウム含
有チタン酸化物（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等）、二酸化モリ
ブデン、ニオブ酸化物等を用いることができる。
ウムをドーピングした炭素、リチウムをドーピングした
金属酸化物（ＳｉＯ、ＷＯ２、ＷＯ３等）、リチウム含
有チタン酸化物（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等）、二酸化モリ
ブデン、ニオブ酸化物等を用いることができる。
【００２０】正負極の組み合わせにより電池電圧が決ま
るため、正極としても負極としても使える物質もある。
るため、正極としても負極としても使える物質もある。
【００２１】リチウム含有チタン酸化物（Ｌｉ４Ｔｉ５
Ｏ１２等）、二酸化モリブデン、ニオブ酸化物等の比較
的電位の高い活物質を負極に用いた場合は、フッ素樹脂
を用いたガスケットとの組み合わせにおいて有効であ
る。負極缶と接触するガスケット面の電位が、リチウム
析出電位まで下がらないため、フッ素樹脂とリチウムの
反応が起こりにくいためである。
Ｏ１２等）、二酸化モリブデン、ニオブ酸化物等の比較
的電位の高い活物質を負極に用いた場合は、フッ素樹脂
を用いたガスケットとの組み合わせにおいて有効であ
る。負極缶と接触するガスケット面の電位が、リチウム
析出電位まで下がらないため、フッ素樹脂とリチウムの
反応が起こりにくいためである。
【００２２】電解質には、特に限定されることなく従来
の電気二重層キャパシタや非水二次電池に用いられてい
る非水溶媒が用いられる。上記非水溶媒には、環状エス
テル類、鎖状エステル類、環状エーテル類、鎖状エーテ
ル類等が用いられ、具体的には、プロピレンカ−ボネ−
ト（ＰＣ）、エチレンカ−ボネ−ト（ＥＣ）、ブチレン
カーボネート（ＢＣ）、ビニレンカーボネート、ジメチ
ルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（Ｄ
ＥＣ）、γ−ブチロラクトン（γＢＬ）、２メチル‐γ
‐ブチロラクトン、アセチル‐γ‐ブチロラクトン、γ
‐バレロラクトン、１，２−ジメトキシエタン（ＤＭ
Ｅ）、１，２‐エトキシエタン、ジエチルエーテル、エ
チレングリコールジアルキルエーテル、ジエチレングリ
コールジアルキルエーテル、トリエチレングリコールジ
アルキルエーテル、テトラエチレングリコールジアルキ
ルエーテル、ジプロピルカーボネート、メチルエチルカ
ーボネート、メチルブチルカーボネート、メチルプロピ
ルカーボネート、エチルブチルカーボネート、エチルプ
ロピルカーボネート、ブチルプロピルカーボネート、プ
ロピオン酸アルキルエステル、マロン酸ジアルキルエス
テル、酢酸アルキルエステル、テトラヒドロフラン（Ｔ
ＨＦ）、アルキルテトラヒドロフラン、ジアルキルアル
キルテトラヒドロフラン、アルコキシテトラヒドロフラ
ン、ジアルコキシテトラヒドロフラン、１，３‐ジオキ
ソラン、アルキル‐１，３‐ジオキソラン、１，４‐ジ
オキソラン、２−メチルテトラヒドロフラン、ジメチル
スルフォキシド、１，３−ジオキソラン、ホルムアミ
ド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニト
リル、ニトロメタン、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピ
オン酸メチル、プロピオン酸エチル、リン酸トリエステ
ル、無水マレイン酸、スルホラン、３−メチルスルホラ
ンなどの非水溶媒およびこれらの誘導体や混合物などが
好ましく用いられる。
の電気二重層キャパシタや非水二次電池に用いられてい
る非水溶媒が用いられる。上記非水溶媒には、環状エス
テル類、鎖状エステル類、環状エーテル類、鎖状エーテ
ル類等が用いられ、具体的には、プロピレンカ−ボネ−
ト（ＰＣ）、エチレンカ−ボネ−ト（ＥＣ）、ブチレン
カーボネート（ＢＣ）、ビニレンカーボネート、ジメチ
ルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（Ｄ
ＥＣ）、γ−ブチロラクトン（γＢＬ）、２メチル‐γ
‐ブチロラクトン、アセチル‐γ‐ブチロラクトン、γ
‐バレロラクトン、１，２−ジメトキシエタン（ＤＭ
Ｅ）、１，２‐エトキシエタン、ジエチルエーテル、エ
チレングリコールジアルキルエーテル、ジエチレングリ
コールジアルキルエーテル、トリエチレングリコールジ
アルキルエーテル、テトラエチレングリコールジアルキ
ルエーテル、ジプロピルカーボネート、メチルエチルカ
ーボネート、メチルブチルカーボネート、メチルプロピ
ルカーボネート、エチルブチルカーボネート、エチルプ
ロピルカーボネート、ブチルプロピルカーボネート、プ
ロピオン酸アルキルエステル、マロン酸ジアルキルエス
テル、酢酸アルキルエステル、テトラヒドロフラン（Ｔ
ＨＦ）、アルキルテトラヒドロフラン、ジアルキルアル
キルテトラヒドロフラン、アルコキシテトラヒドロフラ
ン、ジアルコキシテトラヒドロフラン、１，３‐ジオキ
ソラン、アルキル‐１，３‐ジオキソラン、１，４‐ジ
オキソラン、２−メチルテトラヒドロフラン、ジメチル
スルフォキシド、１，３−ジオキソラン、ホルムアミ
ド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニト
リル、ニトロメタン、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピ
オン酸メチル、プロピオン酸エチル、リン酸トリエステ
ル、無水マレイン酸、スルホラン、３−メチルスルホラ
ンなどの非水溶媒およびこれらの誘導体や混合物などが
好ましく用いられる。
【００２３】リフローハンダ付けように本発明の電気二
重層キャパシタを用いる場合は、電解液としては常圧で
の沸点が２００℃以上の非水溶媒が安定である。リフロ
ー温度は２５０℃程度に上がる場合があるが、その温度
で電池内部の圧力が上がっているせいか常圧での沸点が
２０４℃のγ−ブチロラクトン（γＢＬ）を用いた場合
でも電池の破裂はなかった。プロピレンカーボネート
（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、γ−ブチロ
ラクトン（γＢＬ）選ばれる単独または複合物で用いる
ことが良好であった。
重層キャパシタを用いる場合は、電解液としては常圧で
の沸点が２００℃以上の非水溶媒が安定である。リフロ
ー温度は２５０℃程度に上がる場合があるが、その温度
で電池内部の圧力が上がっているせいか常圧での沸点が
２０４℃のγ−ブチロラクトン（γＢＬ）を用いた場合
でも電池の破裂はなかった。プロピレンカーボネート
（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、γ−ブチロ
ラクトン（γＢＬ）選ばれる単独または複合物で用いる
ことが良好であった。
【００２４】これら非水溶媒中に存在する主な不純物と
しては、水分と、有機過酸化物（例えばグリコール類、
アルコール類、カルボン酸類）などが挙げられる。前記
各不純物は、電極の表面に絶縁性の被膜を形成し、電極
の界面抵抗を増大させるものと考えられる。したがっ
て、サイクル寿命や容量の低下に影響を与える恐れがあ
る。また高温（６０℃以上）貯蔵時の自己放電も増大す
る恐れがある。このようなことから、非水溶媒を含む電
解質においては前記不純物はできるだけ低減されること
が好ましい。具体的には、水分は５０ｐｐｍ以下、有機
過酸化物は１０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
しては、水分と、有機過酸化物（例えばグリコール類、
アルコール類、カルボン酸類）などが挙げられる。前記
各不純物は、電極の表面に絶縁性の被膜を形成し、電極
の界面抵抗を増大させるものと考えられる。したがっ
て、サイクル寿命や容量の低下に影響を与える恐れがあ
る。また高温（６０℃以上）貯蔵時の自己放電も増大す
る恐れがある。このようなことから、非水溶媒を含む電
解質においては前記不純物はできるだけ低減されること
が好ましい。具体的には、水分は５０ｐｐｍ以下、有機
過酸化物は１０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【００２５】支持塩としては過塩素酸リチウム（ＬｉＣ
ｌＯ4 ）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）、ホ
ウフッ化リチウム（ＬｉＢＦ4 ）、六フッ化砒素リチウ
ム（ＬｉＡｓＦ6 ）、トリフルオロメタスルホン酸リチ
ウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ）、ビストリフルオロメチルス
ルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
2］、チオシアン塩、アルミニウムフッ化塩などのリチ
ウム塩（電解質）などの１種以上の塩を用いることがで
きる。リフローハンダ付けを行うにおいては、ＬｉＣｌ
Ｏ４等の塩素系のものよりフッ素を含有する支持塩であ
る六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、ホウフッ化
リチウム（ＬｉＢＦ4）、トリフルオロメタスルホン酸
リチウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3）が、熱的にも電気特性的
にも安定であった。非水溶媒に対する溶解量は、０．５
〜３．０モル／１とすることが望ましい。
ｌＯ4 ）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）、ホ
ウフッ化リチウム（ＬｉＢＦ4 ）、六フッ化砒素リチウ
ム（ＬｉＡｓＦ6 ）、トリフルオロメタスルホン酸リチ
ウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ）、ビストリフルオロメチルス
ルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
2］、チオシアン塩、アルミニウムフッ化塩などのリチ
ウム塩（電解質）などの１種以上の塩を用いることがで
きる。リフローハンダ付けを行うにおいては、ＬｉＣｌ
Ｏ４等の塩素系のものよりフッ素を含有する支持塩であ
る六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、ホウフッ化
リチウム（ＬｉＢＦ4）、トリフルオロメタスルホン酸
リチウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3）が、熱的にも電気特性的
にも安定であった。非水溶媒に対する溶解量は、０．５
〜３．０モル／１とすることが望ましい。
【００２６】また、ポリエチレンオキサイド誘導体か該
誘導体を含むポリマ−、ポリプロピレンオキサイド誘導
体か該誘導体を含むポリマ−、リン酸エステルポリマ−
等も上記支持塩と併用し用いることもできる。
誘導体を含むポリマ−、ポリプロピレンオキサイド誘導
体か該誘導体を含むポリマ−、リン酸エステルポリマ−
等も上記支持塩と併用し用いることもできる。
【００２７】用いられるセパレーターとしては、大きな
イオン透過度を持ち、所定の機械的強度を持ち絶縁性の
膜が用いられる。リフローハンダ付けにおいては、ガラ
ス繊維が最も安定して用いることができるが、熱変形温
度が２３０℃以上のポリフェニレンサルファイド、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミドなど
の樹脂を用いることもできる。セパレーターの孔径、厚
みは特に限定されるものではなく、使用機器の電流値と
キャパシタ内部抵抗に基ずき決定する設計的事項であ
る。また、セラミックスの多孔質体を用いることもでき
る。
イオン透過度を持ち、所定の機械的強度を持ち絶縁性の
膜が用いられる。リフローハンダ付けにおいては、ガラ
ス繊維が最も安定して用いることができるが、熱変形温
度が２３０℃以上のポリフェニレンサルファイド、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミドなど
の樹脂を用いることもできる。セパレーターの孔径、厚
みは特に限定されるものではなく、使用機器の電流値と
キャパシタ内部抵抗に基ずき決定する設計的事項であ
る。また、セラミックスの多孔質体を用いることもでき
る。
【００２８】
【実施例】（実施例１）本実施例は、正極活物質として
ＭｎＯ２、負極活物質としＳｉＯを用いた場合である。
下記のようにして作製した正極、負極及び電解液を用い
た。また、電池の大きさは外径４．８ｍｍ、厚さ１．４
ｍｍであった。電池断面図を図１に示した。
ＭｎＯ２、負極活物質としＳｉＯを用いた場合である。
下記のようにして作製した正極、負極及び電解液を用い
た。また、電池の大きさは外径４．８ｍｍ、厚さ１．４
ｍｍであった。電池断面図を図１に示した。
【００２９】実施例１として、正極は次の様にして作製
した。 市販のＭｎＯ２を粉砕したものに導電剤として
グラファイトを、結着剤としてポリアクリル酸を重量比
ＭｎＯ２：グラファイト：ポリアクリル酸＝９０：８：
２の割合で混合して正極合剤とし、２ｔｏｎ／ｃｍ2で
直径２．４ｍｍのペレットに加圧成形した。その後、こ
の様にして得られた正極ペレット１０１を炭素を含む導
電性樹脂接着剤からなる電極集電体１０２を用いて正極
ケース１０３に接着し一体化した（正極ユニット化）
後、２５０℃で８時間減圧加熱乾燥した。
した。 市販のＭｎＯ２を粉砕したものに導電剤として
グラファイトを、結着剤としてポリアクリル酸を重量比
ＭｎＯ２：グラファイト：ポリアクリル酸＝９０：８：
２の割合で混合して正極合剤とし、２ｔｏｎ／ｃｍ2で
直径２．４ｍｍのペレットに加圧成形した。その後、こ
の様にして得られた正極ペレット１０１を炭素を含む導
電性樹脂接着剤からなる電極集電体１０２を用いて正極
ケース１０３に接着し一体化した（正極ユニット化）
後、２５０℃で８時間減圧加熱乾燥した。
【００３０】負極は、次の様にして作製した。市販のＳ
ｉＯを粉砕したものを作用極の活物質として用いた。こ
の活物質に導電剤としてグラファイトを、結着剤として
ポリアクリル酸をそれぞれ重量比４５：４０：１５の割
合で混合して負極合剤とした。この負極合剤を２ｔｏｎ
／ｃｍ2で直径２．４ｍｍのペレットに加圧成形したも
のを用いた。その後、この様にして得られた負極ペレッ
ト１０４を炭素を導電性フィラーとする導電性樹脂接着
剤からなる電極集電体２を用いて負極ケース１０５に接
着し一体化した（負極ユニット化）後、２５０℃で８時
間減圧加熱乾燥した。さらに、ペレット上にリチウムフ
ォイル１０６を直径２ｍｍ、に打ち抜いたものを圧着
し、リチウム−負極ペレット積層電極とした。
ｉＯを粉砕したものを作用極の活物質として用いた。こ
の活物質に導電剤としてグラファイトを、結着剤として
ポリアクリル酸をそれぞれ重量比４５：４０：１５の割
合で混合して負極合剤とした。この負極合剤を２ｔｏｎ
／ｃｍ2で直径２．４ｍｍのペレットに加圧成形したも
のを用いた。その後、この様にして得られた負極ペレッ
ト１０４を炭素を導電性フィラーとする導電性樹脂接着
剤からなる電極集電体２を用いて負極ケース１０５に接
着し一体化した（負極ユニット化）後、２５０℃で８時
間減圧加熱乾燥した。さらに、ペレット上にリチウムフ
ォイル１０６を直径２ｍｍ、に打ち抜いたものを圧着
し、リチウム−負極ペレット積層電極とした。
【００３１】厚さ０．２ｍｍのガラス繊維からなる不織
布を乾燥後φ３ｍｍに打ち抜きセパレータ１０９とし
た。ガスケット１０８は、ＰＰ樹脂を用いて、成形後の
ガスケット厚みの約２倍の厚みの板を素材成形品を用
い、融点以下の温度で熱圧縮成形したものを用いた。電
解液１０７は、プロピレンカ−ボネ−トＰＣ：エチレン
カーボネート（ＥＣ）：γ−ブチロラクトン（γＢＬ）
の体積比１：１：１の混合溶媒に過塩素酸リチウム（Ｌ
ｉＣｌＯ4 ）を１モル／ｌ溶解したもの６μＬ、電池缶
内に入れた。正極ユニットと負極ユニットを重ねかしめ
封口することにより電池を作製した。
布を乾燥後φ３ｍｍに打ち抜きセパレータ１０９とし
た。ガスケット１０８は、ＰＰ樹脂を用いて、成形後の
ガスケット厚みの約２倍の厚みの板を素材成形品を用
い、融点以下の温度で熱圧縮成形したものを用いた。電
解液１０７は、プロピレンカ−ボネ−トＰＣ：エチレン
カーボネート（ＥＣ）：γ−ブチロラクトン（γＢＬ）
の体積比１：１：１の混合溶媒に過塩素酸リチウム（Ｌ
ｉＣｌＯ4 ）を１モル／ｌ溶解したもの６μＬ、電池缶
内に入れた。正極ユニットと負極ユニットを重ねかしめ
封口することにより電池を作製した。
【００３２】また、比較例１として、ガスケット１０８
を射出成形により作製したものを用いた電池を作製し
た。
を射出成形により作製したものを用いた電池を作製し
た。
【００３３】作製した電池を２０℃、２０日間保存し、
加速の保存劣化特性を調べた。結果を表１に示した。
加速の保存劣化特性を調べた。結果を表１に示した。
【００３４】
【表１】 表１において、◎は良好な特性を示すもの、○は実用上
問題のないもの、△は電池のわずかな膨らみ内部抵抗の
上昇があるもの、×は特性上問題があり実用レベルにな
いものである。電池の膨らみ、内部抵抗Ωの変化につい
ては、実施例、比較例とも良好であった。漏液について
は、比較例１の方で微少な漏液（実用上は問題とならな
いレベル）が全数の１．４％あった。熱圧縮成形の耐漏
液における有効性が確認できた。
問題のないもの、△は電池のわずかな膨らみ内部抵抗の
上昇があるもの、×は特性上問題があり実用レベルにな
いものである。電池の膨らみ、内部抵抗Ωの変化につい
ては、実施例、比較例とも良好であった。漏液について
は、比較例１の方で微少な漏液（実用上は問題とならな
いレベル）が全数の１．４％あった。熱圧縮成形の耐漏
液における有効性が確認できた。
【００３５】（実施例２〜６）実施例１同様の方法で、
他の活物質、電解液、電池部材を用いたものを作製し評
価した。
他の活物質、電解液、電池部材を用いたものを作製し評
価した。
【００３６】負極合剤の比率は実施例１と同様とした。
正極は次の様にして作製した。 市販のＭｏＯ３を粉砕
したものに導電剤としてグラファイトを、結着剤として
ポリアクリル酸を重量比ＭｏＯ３：グラファイト：ポリ
アクリル酸＝５３：４５：２の割合で混合し用いた。
正極は次の様にして作製した。 市販のＭｏＯ３を粉砕
したものに導電剤としてグラファイトを、結着剤として
ポリアクリル酸を重量比ＭｏＯ３：グラファイト：ポリ
アクリル酸＝５３：４５：２の割合で混合し用いた。
【００３７】電解液は、ＧＢＬ：ＥＣ＝１：１、ＬｉＢ
Ｆ４ １ｍｏｌ／Ｌを用いた。
Ｆ４ １ｍｏｌ／Ｌを用いた。
【００３８】以上の様に作製した電池それぞれ１０個に
ついてリフロー温度に電池が耐えうるかを調べるため、
予備加熱１８０℃、１０分、加熱２４０℃、1分での加
熱によるリフローテストを行った。加熱後のサンプル
は、膨らみを調べるため電池高さ測定、内部抵抗の測
定、サイクル特性の測定を行った。高さはダイヤルゲー
ジを用いて測定した。内部抵抗は交流法（１ｋＨｚ）に
より行った。漏液は、５倍の実体顕微鏡を用い目視で行
った。
ついてリフロー温度に電池が耐えうるかを調べるため、
予備加熱１８０℃、１０分、加熱２４０℃、1分での加
熱によるリフローテストを行った。加熱後のサンプル
は、膨らみを調べるため電池高さ測定、内部抵抗の測
定、サイクル特性の測定を行った。高さはダイヤルゲー
ジを用いて測定した。内部抵抗は交流法（１ｋＨｚ）に
より行った。漏液は、５倍の実体顕微鏡を用い目視で行
った。
【００３９】結果を表２に示した。
【００４０】
【表２】 表２において、◎は良好な特性を示すもの、○は実用上
問題のないもの、△は電池のわずかな膨らみ内部抵抗の
上昇があるもの、×は特性上問題があり実用レベルにな
いものである。
問題のないもの、△は電池のわずかな膨らみ内部抵抗の
上昇があるもの、×は特性上問題があり実用レベルにな
いものである。
【００４１】比較例２は、ガスケットをＰＦＡ射出成形
により作製した電池である。膨らみ、内部抵抗Ωの変化
については、良好であった。しかし、リフロー後の漏液
発生した。
により作製した電池である。膨らみ、内部抵抗Ωの変化
については、良好であった。しかし、リフロー後の漏液
発生した。
【００４２】実施例２から６では、ＰＰＳ，ＬＣＰ，Ｐ
ＥＥＫ，ＰＥＮ，ＰＦＡを熱圧縮成形したガスケットを
用いた。表２に示したように、実施例２〜６の電池の膨
らみは、全て０．０３ｍｍ以下で問題のないレベルであ
った。内部抵抗についても、リフローテスト後はテスト
前のプラスマイナス２０％以内に入り問題のないレベル
であった。ただし、ＰＦＡについては、微少な漏液（実
用上は問題とならないレベル）が認められた。この電池
を分解したところガスケットの負極缶に接する部分が多
少黒く変色しており、これが漏液の原因になったものと
考えられる。この変色はリチウムとＰＦＡの反応と推測
される。この変色はガスケットにシール剤を塗布した
り、負極缶を絶縁コートすることにより防ぐことができ
る。
ＥＥＫ，ＰＥＮ，ＰＦＡを熱圧縮成形したガスケットを
用いた。表２に示したように、実施例２〜６の電池の膨
らみは、全て０．０３ｍｍ以下で問題のないレベルであ
った。内部抵抗についても、リフローテスト後はテスト
前のプラスマイナス２０％以内に入り問題のないレベル
であった。ただし、ＰＦＡについては、微少な漏液（実
用上は問題とならないレベル）が認められた。この電池
を分解したところガスケットの負極缶に接する部分が多
少黒く変色しており、これが漏液の原因になったものと
考えられる。この変色はリチウムとＰＦＡの反応と推測
される。この変色はガスケットにシール剤を塗布した
り、負極缶を絶縁コートすることにより防ぐことができ
る。
【００４３】（実施例７〜１１）実施例１同様の方法
で、他の活物質、電解液、電池部材を用いたものを作製
し評価した。
で、他の活物質、電解液、電池部材を用いたものを作製
し評価した。
【００４４】負極は、次の様にして作製した。市販のＬ
ｉ４Ｔｉ５Ｏ１２を粉砕したものを作用極の活物質とし
て用いた。この活物質に導電剤としてグラファイトを、
結着剤としてポリアクリル酸をそれぞれ重量比Ｌｉ４Ｔ
ｉ５Ｏ１２：グラファイト：ポリアクリル酸＝７０：２
５：５の割合で混合して負極合剤とした。正極は次の様
にして作製した。 市販のＬｉＣｏＯ２を粉砕したもの
に導電剤としてグラファイトを、結着剤としてポリアク
リル酸を用い、重量比ＬｉＣｏＯ２：グラファイト：ポ
リアクリル酸＝９０：８：２の割合で混合し用いた。電
解液は、ＧＢＬ：ＥＣ＝１：１、ＬｉＢＦ４ １ｍｏｌ
／Ｌを用いた。
ｉ４Ｔｉ５Ｏ１２を粉砕したものを作用極の活物質とし
て用いた。この活物質に導電剤としてグラファイトを、
結着剤としてポリアクリル酸をそれぞれ重量比Ｌｉ４Ｔ
ｉ５Ｏ１２：グラファイト：ポリアクリル酸＝７０：２
５：５の割合で混合して負極合剤とした。正極は次の様
にして作製した。 市販のＬｉＣｏＯ２を粉砕したもの
に導電剤としてグラファイトを、結着剤としてポリアク
リル酸を用い、重量比ＬｉＣｏＯ２：グラファイト：ポ
リアクリル酸＝９０：８：２の割合で混合し用いた。電
解液は、ＧＢＬ：ＥＣ＝１：１、ＬｉＢＦ４ １ｍｏｌ
／Ｌを用いた。
【００４５】同様の評価を行い結果を表２に示した。表
２に示したように、実施例６〜１１の電池の膨らみは、
全て０．０３ｍｍ以下で問題のないレベルであった。内
部抵抗についても、リフローテスト後はテスト前のプラ
スマイナス２０％以内に入り問題のがなく、漏液も確認
できなかった。ＰＦＡを用いたものにおいてもガスケッ
トに黒い変色は認められなかった。
２に示したように、実施例６〜１１の電池の膨らみは、
全て０．０３ｍｍ以下で問題のないレベルであった。内
部抵抗についても、リフローテスト後はテスト前のプラ
スマイナス２０％以内に入り問題のがなく、漏液も確認
できなかった。ＰＦＡを用いたものにおいてもガスケッ
トに黒い変色は認められなかった。
【００４６】これは、 負極にＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２を用
いているため、負極電位が１．５Ｖｖｓ．Ｌｉと高く、
リチウムの析出が起こりにくかったためと考えられる。
いているため、負極電位が１．５Ｖｖｓ．Ｌｉと高く、
リチウムの析出が起こりにくかったためと考えられる。
【００４７】
【発明の効果】本発明によって、熱膨張の異なる外缶・
内缶（金属）とガスケット（樹脂）を用いた非水電解質
二次電池において、リフローはんだ付けの急激な温度変
化においても、十分な封口性が得られるガスケットが得
られた。本ガスケットは、熱可塑性樹脂を用い、かつ素
材成形品から樹脂の融点以下で熱圧縮成形されている。
この成形法で作製された成形体の性質である熱によりガ
スケットが元の素材成形品形状へ戻ろうとする性質を利
用することで、封止の信頼性が高い非水電解質二次電池
が得ることができる。
内缶（金属）とガスケット（樹脂）を用いた非水電解質
二次電池において、リフローはんだ付けの急激な温度変
化においても、十分な封口性が得られるガスケットが得
られた。本ガスケットは、熱可塑性樹脂を用い、かつ素
材成形品から樹脂の融点以下で熱圧縮成形されている。
この成形法で作製された成形体の性質である熱によりガ
スケットが元の素材成形品形状へ戻ろうとする性質を利
用することで、封止の信頼性が高い非水電解質二次電池
が得ることができる。
【図１】
１０１ 正極ペレット １０２ 電極集電体 １０３ 正極ケース １０４ 負極ペレット １０５ 負極ケース １０６ リチウムホイル １０７ 電解液 １０８ ガスケット １０９ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高杉 信一 宮城県仙台市青葉区上愛子字松原45−１ 株式会社エスアイアイ・マイクロパーツ内 (72)発明者 酒井 次夫 宮城県仙台市青葉区上愛子字松原45−１ 株式会社エスアイアイ・マイクロパーツ内 Ｆターム(参考） 5H011 FF03 GG02 HH01 KK04 5H029 AJ15 AK03 AL02 AL03 AL12 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ03 BJ12 DJ02 DJ03 DJ04 DJ09 EJ12 HJ14
Claims (5)
- 【請求項１】 正極と負極と非水溶媒、支持塩を含む電
解液とセパレータ、ガスケット等の部材からなり、内缶
が外缶内に挿入され外缶をかしめる事で封口する構造の
非水電解質電池において、内缶と外缶の間のガスケット
が熱可塑性樹脂であり、かつガスケットが素材成形品か
ら樹脂の融点以下で熱圧縮成形されたことを特徴とする
非水電解質二次電池。 - 【請求項２】 前記ガスケットを形成する熱可塑性樹脂
がポリプロピレン（ＰＰ）であることを特徴とする請求
項１記載の非水電解質二次電池。 - 【請求項３】 前記非水溶媒の常圧での沸点が２００℃
以上であり、かつ前記支持塩がフッ素を含有し、かつ前
記セパレータがガラス繊維または熱変形温度２３０℃以
上の樹脂からなり、かつ前記ガスケットが熱変形温度２
３０℃以上の熱可塑性樹脂からなることを特徴とする請
求項１に記載の非水電解質二次電池。 - 【請求項４】 前記常圧での沸点が２００℃以上の非水
溶媒が、エチレンカーボネート（ＥＣ）、γ−ブチロラ
クトン（γＢＬ）選ばれる単独または複合物であり、か
つ前記支持塩が、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ
6）、ホウフッ化リチウム（ＬｉＢＦ4）ら選ばれる単独
または複合物であることを特徴とする請求項３記載の非
水電解質二次電池。 - 【請求項５】 前記ガスケットを形成する熱可塑性樹脂
が、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリマー（ＬＣ
Ｐ）、ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、
ポリエーテルニトリル樹脂（ＰＥＮ）または、テトラフ
ルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル
共重合樹脂（ＰＦＡ）であることを特徴とする請求項３
ないし４記載の非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000234790A JP2002050328A (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000234790A JP2002050328A (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002050328A true JP2002050328A (ja) | 2002-02-15 |
Family
ID=18727113
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000234790A Pending JP2002050328A (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002050328A (ja) |
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