JP2001270703A - Reforming/decomposing reactor - Google Patents
Reforming/decomposing reactorInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、炭化水素又は含酸
素炭化水素の改質又は分解を行う改質・分解反応器に係
り、特に、触媒活性の劣化、触媒粒子間の閉塞を防止す
べく改良を施した改質・分解反応器に関するものであ
る。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a reforming / cracking reactor for reforming or cracking hydrocarbons or oxygen-containing hydrocarbons, and more particularly, to preventing deterioration of catalyst activity and blocking between catalyst particles. The present invention relates to an improved reforming / decomposing reactor.
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来から、合成ガス（一酸化炭素／水素
含有ガス）や水素の製造を目的として、図４に示したよ
うな改質・分解反応器により、炭化水素又は含酸素炭化
水素の改質又は分解が行われている。このような従来の
改質・分解反応器においては、改質器８にチューブ型の
反応管３が設けられており、この反応管３の内部には、
ニッケル金属を酸化物（α−アルミナ、ＭｇＯ−Ａｌ2
Ｏ3）に担持したニッケル触媒７が充填されている。ま
た、改質器８にはバーナー４が設けられ、このバーナー
４に燃料及び空気１を供給して火炎５を発生させること
により、改質器内部を所定の温度に加熱するように構成
されている。2. Description of the Related Art Conventionally, for the purpose of producing synthesis gas (carbon monoxide / hydrogen-containing gas) and hydrogen, a reforming / decomposing reactor as shown in FIG. Reforming or decomposition is taking place. In such a conventional reforming / decomposing reactor, the reformer 8 is provided with a tube-shaped reaction tube 3, and inside the reaction tube 3,
Nickel metal is converted to oxide (α-alumina, MgO-Al 2
A nickel catalyst 7 supported on O 3 ) is filled. Further, the reformer 8 is provided with a burner 4, and the fuel and the air 1 are supplied to the burner 4 to generate a flame 5, thereby heating the inside of the reformer to a predetermined temperature. I have.
【０００３】このように構成された改質器８の反応管３
には、上方から炭化水素／水蒸気混合ガス２が導入さ
れ、この反応管３を７００〜９５０℃に加熱することに
よって、上記混合ガス２は下記の反応式（１）、（２）
により合成ガス６へ転化される。[0003] The reaction tube 3 of the reformer 8 configured as described above.
, A hydrocarbon / steam mixed gas 2 is introduced from above, and by heating the reaction tube 3 to 700 to 950 ° C., the mixed gas 2 is converted into the following reaction formulas (1) and (2).
Is converted into synthesis gas 6.
【化１】 Embedded image
【０００４】なお、ナフサ等の高分子量の炭化水素で
は、水素化分解によってメタンを生成後、以下の反応式
（３）によって一酸化炭素及び水素を生じる。[0004] In the case of high molecular weight hydrocarbons such as naphtha, methane is produced by hydrocracking, and then carbon monoxide and hydrogen are produced by the following reaction formula (3).
【化２】 Embedded image
【０００５】上記の反応式（１）〜（３）は全体として
吸熱反応である。そのため、ニッケル触媒７に熱をすば
やく供給するために、ニッケル触媒７を複数のチューブ
型反応管３に充填し、反応管３の外部からバーナー４に
よって、高温輻射・対流熱を与えるように構成されてい
る。The above reaction formulas (1) to (3) are endothermic reactions as a whole. Therefore, in order to quickly supply heat to the nickel catalyst 7, the nickel catalyst 7 is filled in a plurality of tubular reaction tubes 3, and a high-temperature radiant / convective heat is applied from the outside of the reaction tube 3 by the burner 4. ing.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たような従来の改質・分解反応器においては、以下に示
す反応式（４）、（５）によって、触媒表面に炭素が析
出される点が問題となっていた。However, in the above-described conventional reforming / decomposing reactor, the point that carbon is deposited on the catalyst surface is represented by the following reaction formulas (4) and (5). Had been a problem.
【化３】 Embedded image
【０００７】このような触媒表面への炭素析出によっ
て、触媒活性の劣化、触媒粒子間の閉塞が生じ、その結
果、炭化水素又は含酸素炭化水素の合成ガスへの転化率
の低下や、反応管の圧力損失の増大・偏流が発生すると
いう問題が生じていた。さらに、メタンの合成ガスへの
転化率の低下により、改質反応による吸熱が不足し、そ
の結果、反応管壁温度が大幅に上昇し、反応管３及び反
応管に充填した触媒の劣化をもたらすといった問題が生
じていた。[0007] Such carbon deposition on the catalyst surface causes deterioration of catalyst activity and clogging between catalyst particles. As a result, the conversion of hydrocarbons or oxygen-containing hydrocarbons into synthesis gas is reduced, However, there has been a problem that the pressure loss increases and drift occurs. Further, due to a decrease in the conversion rate of methane to synthesis gas, the heat absorption by the reforming reaction becomes insufficient, and as a result, the temperature of the reaction tube wall rises significantly, and the reaction tube 3 and the catalyst filled in the reaction tube are deteriorated. Such a problem occurred.
【０００８】本発明は、上述したような従来技術の問題
点を解決するために提案されたものであり、その目的
は、触媒表面への炭素析出を防止することができ、触媒
性能及び反応管の劣化が小さく、長期間安定して運転可
能な改質・分解反応器を提供することにある。The present invention has been proposed to solve the above-mentioned problems of the prior art, and its object is to prevent the deposition of carbon on the catalyst surface, to improve the catalyst performance and the reaction tube. It is an object of the present invention to provide a reforming / decomposing reactor capable of stably operating for a long time with little deterioration of the reactor.
【０００９】[0009]
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、炭化水素又は含酸素炭化水素を含有するガスを改質
又は分解する改質・分解反応器において、次のような特
徴を有している。In order to achieve the above object, a reforming / cracking reactor for reforming or cracking a gas containing hydrocarbons or oxygen-containing hydrocarbons has the following features. ing.
【００１０】すなわち、請求項１に記載の発明は、アル
カリ金属又はアルカリ土類金属酸化物、炭酸塩又は水酸
化物からなるグループから選択した１つ以上の塩基性ア
ルカリ金属又はアルカリ土類金属化合物と、所定の酸化
物固体又は所定の改質用触媒とを貯留してなる混合溶融
塩貯留部を備え、前記混合溶融塩貯留部内に、炭化水素
又は含酸素炭化水素を含有するガスを導入して前記改質
または分解を行なわせしめるように構成したことを特徴
とするものである。That is, the invention as defined in claim 1 provides at least one basic alkali metal or alkaline earth metal compound selected from the group consisting of alkali metal or alkaline earth metal oxides, carbonates and hydroxides. And a mixed molten salt storage section storing a predetermined oxide solid or a predetermined reforming catalyst, and introducing a gas containing a hydrocarbon or an oxygen-containing hydrocarbon into the mixed molten salt storage section. The above-mentioned modification or decomposition is performed.
【００１１】請求項２に記載の発明は、請求項１に記載
の改質・分解反応器において、前記アルカリ金属又はア
ルカリ土類金属が、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ
又はＢａからなるグループから選択した１つ以上の元素
であることを特徴とするものである。According to a second aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to the first aspect, the alkali metal or the alkaline earth metal is Li, Na, K, Mg, Ca, Sr.
Alternatively, it is one or more elements selected from the group consisting of Ba.
【００１２】請求項３に記載の発明は、請求項１又は請
求項２に記載の改質・分解反応器において、前記酸化物
固体が、酸化鉄であることを特徴とするものである。請
求項４に記載の発明は、請求項１又は請求項２に記載の
改質・分解反応器において、前記酸化物固体に所定の金
属が担持されていることを特徴とするものである。According to a third aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to the first or second aspect, the oxide solid is iron oxide. According to a fourth aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to the first or second aspect, a predetermined metal is supported on the oxide solid.
【００１３】請求項５に記載の発明は、請求項１乃至請
求項４のいずれか一に記載の改質・分解反応器におい
て、前記改質用触媒が、ニッケル／アルミナ触媒又はニ
ッケル／マグネシア／アルミナ触媒であることを特徴と
するものである。According to a fifth aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to any one of the first to fourth aspects, the reforming catalyst is a nickel / alumina catalyst or a nickel / magnesia / It is an alumina catalyst.
【００１４】請求項６に記載の発明は、請求項１乃至請
求項５のいずれか一に記載の改質・分解反応器におい
て、前記混合溶融塩貯留部内に、酸素又は二酸化炭素又
は水蒸気を含有するガスを導入することを特徴とするも
のである。According to a sixth aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to any one of the first to fifth aspects, the mixed molten salt storage section contains oxygen, carbon dioxide, or steam. Which is characterized by introducing a gas to be used.
【００１５】請求項７に記載の発明は、請求項１乃至請
求項６のいずれか一に記載の改質・分解反応器におい
て、前記混合溶融塩貯留部内へ導入するガスを、前記混
合溶融塩貯留部の下方から導入することを特徴とするも
のである。According to a seventh aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to any one of the first to sixth aspects, the gas to be introduced into the mixed molten salt reservoir is mixed with the mixed molten salt. It is characterized by being introduced from below the storage unit.
【００１６】請求項８に記載の発明は、請求項１乃至請
求項７のいずれか一に記載の改質・分解反応器におい
て、前記混合溶融塩貯留部を、集束太陽光により加熱す
ることを特徴とするものである。According to an eighth aspect of the present invention, in the reforming / decomposing reactor according to any one of the first to seventh aspects, the mixed molten salt storage section is heated by focused sunlight. It is a feature.
【００１７】上記のような構成を有する本発明の改質・
分解反応器においては、炭素が生成された場合でも、ア
ルカリ金属又はアルカリ土類金属酸化物、炭酸塩又は水
酸化物からなるグループから選択した１つ以上の塩基性
アルカリ金属又はアルカリ土類金属化合物からなる溶融
塩によって、析出炭素と水蒸気あるいは二酸化炭素との
反応が促進されるので、析出炭素は触媒表面から除去さ
れる。また、析出炭素が混合溶融塩中に移動することに
よっても、触媒表面から除去される。The modified product of the present invention having the above structure
In the decomposition reactor, even when carbon is produced, one or more basic alkali metal or alkaline earth metal compounds selected from the group consisting of alkali metal or alkaline earth metal oxides, carbonates or hydroxides The reaction between the precipitated carbon and water vapor or carbon dioxide is promoted by the molten salt of, so that the precipitated carbon is removed from the catalyst surface. Further, the precipitated carbon is also removed from the catalyst surface by moving into the mixed molten salt.
【００１８】このため、析出炭素による触媒活性の劣
化、触媒粒子間の閉塞が生じず、炭化水素・含酸素炭化
水素の合成ガスへの転化率の低下や、反応管の圧力損失
の増大・偏流が発生しない。さらに、混合溶融塩の熱伝
達が優れているため、反応管壁温度・混合溶融塩貯留部
内の温度分布の均一化が得られ、これにより長期間にわ
たって安定した運転が可能となる。As a result, the catalyst activity is not deteriorated by the deposited carbon and the catalyst particles are not blocked, and the conversion of hydrocarbons and oxygen-containing hydrocarbons into synthesis gas is reduced, and the pressure loss in the reaction tube is increased and the flow is uneven. Does not occur. Furthermore, since the heat transfer of the mixed molten salt is excellent, the reaction tube wall temperature and the temperature distribution in the mixed molten salt reservoir can be made uniform, thereby enabling stable operation for a long period of time.
【００１９】[0019]
【発明の実施の形態】以下、本発明による改質・分解反
応器の実施の形態（以下、実施形態という）の一例につ
いて、図面を参照して具体的に説明する。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS An embodiment of a reforming / decomposing reactor according to the present invention (hereinafter, referred to as an embodiment) will be specifically described below with reference to the drawings.
【００２０】［１．基本構成及び作用］本発明の基本的
な構成は、アルカリ金属又はアルカリ土類金属酸化物、
炭酸塩又は水酸化物からなるグループから選択した１つ
以上の塩基性アルカリ金属又はアルカリ土類金属化合物
（溶融塩）と、所定の酸化物又は所定の改質用触媒とを
貯留してなる混合溶融塩貯留部に、改質・分解反応の対
象となるガスを導入することにある。なお、本明細書中
においては、上記溶融塩に上記所定の酸化物又は所定の
改質用触媒を分散させてなる混合物を、混合溶融塩とい
う。[1. Basic Configuration and Function] The basic configuration of the present invention is an alkali metal or alkaline earth metal oxide,
A mixture obtained by storing one or more basic alkali metal or alkaline earth metal compounds (molten salts) selected from the group consisting of carbonates or hydroxides, and a predetermined oxide or a predetermined reforming catalyst. It is to introduce a gas to be subjected to a reforming / decomposing reaction into a molten salt storage unit. In addition, in this specification, a mixture obtained by dispersing the above-mentioned predetermined oxide or predetermined reforming catalyst in the above-mentioned molten salt is referred to as a mixed molten salt.
【００２１】このように構成することにより、混合溶融
塩貯留部に導入された改質・分解反応の対象となるガス
は、混合溶融塩貯留部中に貯留される所定の酸化物又は
所定の改質用触媒によって、本来の改質反応が促進され
ると共に、上記溶融塩によって、析出した炭素が一酸化
炭素あるいはメタンへ変換される反応が促進される。With this configuration, the gas to be subjected to the reforming / decomposition reaction introduced into the mixed molten salt storage section can be a predetermined oxide or a predetermined reforming gas stored in the mixed molten salt storage section. The quality catalyst promotes the original reforming reaction, and the molten salt promotes the reaction of converting precipitated carbon into carbon monoxide or methane.
【００２２】なお、前記アルカリ金属又はアルカリ土類
金属としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又は
Ｂａからなるグループから選択した１つ以上の元素が用
いられる。また、本発明に用いられる溶融塩としては、
融点が９００℃以下のものが望ましく、例えば、炭酸リ
チウム０〜１００ｍｏｌ％、炭酸ナトリウム０〜１００
ｍｏｌ％、炭酸カリウム０〜１００ｍｏｌ％、炭酸カル
シウム０〜７０ｍｏｌ％、炭酸マグネシウム０〜３０ｍ
ｏｌ％、炭酸バリウム０〜３０ｍｏｌ％、炭酸ストロン
チウム０〜３０ｍｏｌ％、水酸化物及び酸化物は数％混
合したものが用いられる。As the alkali metal or alkaline earth metal, one or more elements selected from the group consisting of Li, Na, K, Mg, Ca, Sr and Ba are used. Further, as the molten salt used in the present invention,
Desirably, the melting point is 900 ° C. or lower, for example, lithium carbonate 0 to 100 mol%, sodium carbonate 0 to 100
mol%, potassium carbonate 0-100 mol%, calcium carbonate 0-70 mol%, magnesium carbonate 0-30 m
ol%, 0-30 mol% of barium carbonate, 0-30 mol% of strontium carbonate, and a mixture of several percent of hydroxide and oxide are used.
【００２３】また、本発明に用いられる酸化物固体とし
ては、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、ＬｉＦｅ
Ｏ2、ＮａＦｅＯ2、等の鉄酸化物、ＮｉＯ、ＺｎＯ、Ｍ
ｎＯ 2、ＣｏＯ、Ｃｏ2Ｏ3、Ｃｏ3Ｏ4及びＡｌ2Ｏ3、Ｌ
ｉＡｌＯ2、ＮａＡｌＯ2、ＭｇＡｌ2Ｏ4等のアルミ酸化
物、ＭｇＯ、ＣｅＯ2が挙げられる。なお、上記酸化物
固体の内、Ａｌ2Ｏ3、ＬｉＡｌＯ2、ＮａＡｌＯ2、Ｍｇ
Ａｌ 2Ｏ4等のアルミ酸化物、ＭｇＯ、ＣｅＯ2は触媒活
性がないため、触媒活性を付与する金属として、Ｎｉ、
Ｃｕ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｗを担持させて用いる。The oxide solid used in the present invention is
For example, FeO, FeTwoOThree, FeThreeOFour, LiFe
OTwo, NaFeOTwo, Such as iron oxides, NiO, ZnO, M
nO Two, CoO, CoTwoOThree, CoThreeOFourAnd AlTwoOThree, L
iAlOTwo, NaAlOTwo, MgAlTwoOFourEtc. aluminum oxidation
Material, MgO, CeOTwoIs mentioned. The above oxide
Al in the solidTwoOThree, LiAlOTwo, NaAlOTwo, Mg
Al TwoOFourSuch as aluminum oxide, MgO, CeOTwoIs the catalyst activity
Ni, Ni,
Cu, Ru, Pt, and W are supported and used.
【００２４】また、改質用触媒としては、ニッケル／ア
ルミナ触媒、ニッケル／マグネシア／アルミナ触媒等を
用いることができる。As the reforming catalyst, a nickel / alumina catalyst, a nickel / magnesia / alumina catalyst, or the like can be used.
【００２５】［２．第１実施形態］ ［２−１．構成］図１は、本発明の第１実施形態の構成
を示す概略図である。すなわち、本実施形態において
は、チューブ型反応管３に、５０ｍｏｌ％炭酸ナトリウ
ム−５０ｍｏｌ％炭酸カリウム混合塩と酸化鉄とからな
る混合溶融塩を貯留した混合溶融塩貯留部１０が設けら
れ、このチューブ型反応管３の下部から、炭化水素／水
蒸気混合ガス２を供給することにより、以下に示す反応
式（１）、（２）、（３）により合成ガス６を得るよう
に構成されている。なお、その他の構成は、図４に示し
た従来型と同様であり、本実施形態においても、バーナ
ー４を用いて反応管３の外部から高温輻射・対流熱を与
えるように構成されている。[2. First Embodiment] [2-1. Configuration] FIG. 1 is a schematic diagram showing a configuration of a first embodiment of the present invention. That is, in the present embodiment, the tube-type reaction tube 3 is provided with a mixed molten salt storage unit 10 that stores a mixed molten salt composed of a mixed salt of 50 mol% sodium carbonate-50 mol% potassium carbonate and iron oxide. By supplying the hydrocarbon / steam mixed gas 2 from the lower part of the mold reaction tube 3, the synthesis gas 6 is obtained by the following reaction formulas (1), (2), and (3). The other configuration is the same as that of the conventional type shown in FIG. 4. In the present embodiment, the burner 4 is also used to apply high-temperature radiation and convection heat from the outside of the reaction tube 3.
【化４】 Embedded image
【００２６】［２−２．作用・効果］上記のような構成
を有する本実施形態の改質・分解反応器においては、以
下に示す反応式（４）、（５）によって炭素が生成して
も、混合溶融塩貯留部１０に貯留される５０ｍｏｌ％炭
酸ナトリウム−５０ｍｏｌ％炭酸カリウム混合塩によっ
て、以下に示す反応式（６）が促進され、析出した炭素
は一酸化炭素となるため、触媒表面から除去される。ま
た、析出した炭素が混合溶融塩中に移動することによっ
ても、触媒表面から除去される。[2-2. Operation / Effect] In the reforming / decomposing reactor of the present embodiment having the above-described configuration, even if carbon is generated by the following reaction formulas (4) and (5), the mixed molten salt storage unit 10 The reaction formula (6) shown below is promoted by the 50 mol% sodium carbonate-50 mol% potassium carbonate mixed salt stored in, and the deposited carbon becomes carbon monoxide, which is removed from the catalyst surface. Further, the precipitated carbon is also removed from the catalyst surface by moving into the mixed molten salt.
【化５】 Embedded image
【００２７】このため、炭素析出による触媒活性の劣
化、触媒粒子間の閉塞が生じることはなく、炭化水素・
含酸素炭化水素の合成ガスへの転化率の低下・反応管の
圧力損失の増大・偏流が生じることもない。さらに、混
合溶融塩の熱伝達が優れているため、反応管壁温度・混
合溶融塩貯留部内の温度分布の均一化が得られる。した
がって、本実施形態によれば、長期間にわたって安定し
た運転が可能となる。Therefore, the catalyst activity is not deteriorated due to carbon deposition and the catalyst particles are not clogged.
There is no reduction in the conversion of oxygenated hydrocarbons to synthesis gas, no increase in pressure loss in the reaction tube, and no drift. Further, since the heat transfer of the mixed molten salt is excellent, it is possible to obtain a uniform temperature distribution in the reaction tube wall temperature and the mixed molten salt storage section. Therefore, according to the present embodiment, stable operation can be performed for a long period of time.
【００２８】［３．第２実施形態］ ［３−１．構成］図２は、本発明の第２実施形態の構成
を示す概略図である。図２に示したように、本実施形態
の改質・分解反応器は、上段、中段、下段の３段構成と
なっており、それぞれの反応室内には、４０ｍｏｌ％炭
酸カルシウム−６０ｍｏｌ％炭酸カリウム混合塩とニッ
ケル担持アルミナ微粒子とからなる混合溶融塩を貯留し
た混合溶融塩貯留部が設けられている。[3. Second Embodiment] [3-1. Configuration] FIG. 2 is a schematic diagram showing a configuration of a second embodiment of the present invention. As shown in FIG. 2, the reforming / decomposing reactor of the present embodiment has a three-stage configuration including an upper stage, a middle stage, and a lower stage. In each reaction chamber, 40 mol% calcium carbonate-60 mol% potassium carbonate A mixed molten salt storage unit that stores a mixed molten salt composed of a mixed salt and nickel-supported alumina fine particles is provided.
【００２９】すなわち、４０ｍｏｌ％炭酸カルシウム−
６０ｍｏｌ％炭酸カリウム混合塩とニッケル担持アルミ
ナ微粒子とからなる混合溶融塩１１が、混合溶融塩供給
ライン１２から上段混合溶融塩貯留部１３ａへ供給され
るように構成されている。また、メタン・酸素混合ガス
１４が、上段ガス供給ライン１５ａ及び上段分配板１６
ａを経由して、前記上段混合溶融塩貯留部１３ａへ供給
されるように構成されている。That is, 40 mol% of calcium carbonate
A mixed molten salt 11 composed of a 60 mol% potassium carbonate mixed salt and nickel-supported alumina fine particles is supplied from a mixed molten salt supply line 12 to an upper mixed molten salt storage section 13a. Further, the methane / oxygen mixed gas 14 is supplied to the upper gas supply line 15a and the upper distribution plate 16a.
a, and is supplied to the upper-stage mixed molten salt storage unit 13a.
【００３０】そして、上段混合溶融塩貯留部１３ａ内に
おいて部分酸化反応が起こり、以下に示す反応式（７）
により上段合成ガス１９ａが発生し、上段反応室１７
ａ、上段ガス排出ライン１８ａから回収されるように構
成されている。なお、以下の反応式（７）は、発熱反応
である。Then, a partial oxidation reaction takes place in the upper mixed molten salt storage section 13a, and the following reaction formula (7)
Generates an upper-stage synthesis gas 19a, and the upper-stage reaction chamber 17
a, it is configured to be recovered from the upper gas discharge line 18a. In addition, the following reaction formula (7) is an exothermic reaction.
【化６】 Embedded image
【００３１】このときの発熱によって加熱された混合溶
融塩は、上段混合溶融塩移動管２０ａを通って中段混合
溶融塩貯留部１３ｂへ供給されるように構成されてい
る。また、メタン・二酸化炭素混合ガス２１が、中段ガ
ス供給ライン１５ｂ及び中段分配板１６ｂを経由して、
前記中段混合溶融塩貯留部１３ｂへ供給されるように構
成されている。The mixed molten salt heated by the heat generated at this time is configured to be supplied to the middle-stage mixed molten salt storage section 13b through the upper-stage mixed molten salt moving pipe 20a. In addition, the methane / carbon dioxide mixed gas 21 passes through the middle gas supply line 15b and the middle distribution plate 16b,
It is configured to be supplied to the middle-stage mixed molten salt storage section 13b.
【００３２】そして、中段混合溶融塩貯留部１３ｂ内に
おいて二酸化炭素改質反応が起こり、以下に示す反応式
（８）により中段合成ガス１９ｂが発生し、中段反応室
１７ｂ、中段ガス排出ライン１８ｂから回収されるよう
に構成されている。なお、以下の反応式（８）は、吸熱
反応である。Then, a carbon dioxide reforming reaction occurs in the middle-stage mixed molten salt storage unit 13b, and a middle-stage synthesis gas 19b is generated according to the following reaction formula (8), and is fed from the middle-stage reaction chamber 17b and the middle-stage gas discharge line 18b. It is configured to be collected. The following reaction formula (8) is an endothermic reaction.
【化７】 Embedded image
【００３３】上記反応式（８）の吸熱により温度が低下
した混合溶融塩は、中段混合溶融塩移動管２０ｂを通っ
て下段混合溶融塩貯留部１３ｃへ供給されるように構成
されている。また、メタン・水蒸気混合ガス２２が、下
段ガス供給ライン１５ｃ及び下段分配板１６ｃを経由し
て、前記下段混合溶融塩貯留部１３ｃへ供給されるよう
に構成されている。The mixed molten salt whose temperature has been lowered by the endothermic reaction of the above reaction formula (8) is configured to be supplied to the lower mixed molten salt storage section 13c through the middle mixed molten salt moving pipe 20b. The methane / steam mixed gas 22 is configured to be supplied to the lower mixed molten salt storage section 13c via the lower gas supply line 15c and the lower distribution plate 16c.
【００３４】そして、下段混合溶融塩貯留部１３ｃ内に
おいて水蒸気改質反応が起こり、以下に示す反応式
（９）により下段合成ガス１９ｃが発生し、下段反応室
１７ｃ、下段ガス排出ライン１８ｃから回収されるよう
に構成されている。なお、以下の反応式（９）は、吸熱
反応である。Then, a steam reforming reaction takes place in the lower-stage mixed molten salt storage section 13c, and a lower-stage synthesis gas 19c is generated by the following reaction formula (9), and is recovered from the lower-stage reaction chamber 17c and the lower-stage gas discharge line 18c. It is configured to be. In addition, the following reaction formula (9) is an endothermic reaction.
【化８】 Embedded image
【００３５】上記反応式（９）の吸熱により温度が低下
した混合溶融塩は、下段混合溶融塩移動管２０ｃを通っ
て、混合溶融塩溜２３及び混合溶融塩排出口２４から排
出混合溶融塩２５として取り出され、図示しないポンプ
等により、前記混合溶融塩供給ライン１２へ循環される
ように構成され、再び上記各反応に供されるように構成
されている。The mixed molten salt whose temperature has been lowered by the endothermic reaction of the above-mentioned reaction formula (9) passes through the lower mixed molten salt moving pipe 20c, and is discharged from the mixed molten salt reservoir 23 and the mixed molten salt discharge port 24 to the mixed molten salt 25. And is circulated to the mixed molten salt supply line 12 by a pump or the like (not shown), and is configured to be used again for each of the above reactions.
【００３６】［３−２．作用・効果］上記のような構成
を有する本実施形態の改質・分解反応器においては、以
下に示す反応式（４）、（５）によって炭素が生成して
も、各段の混合溶融塩貯留部１３ａ、１３ｂ、１３ｃに
貯留される４０ｍｏｌ％炭酸カルシウム−６０ｍｏｌ％
炭酸カリウム混合塩によって、以下に示す反応式
（６）、（１０）、（１１）により、析出炭素と水蒸気
あるいは二酸化炭素との反応が促進され、析出した炭素
は一酸化炭素あるいはメタンとなるため、触媒表面から
除去される。また、析出した炭素が混合溶融塩中に移動
することによっても、触媒表面から除去される。[3-2. Action / Effect] In the reforming / decomposing reactor of the present embodiment having the above-described configuration, even if carbon is generated by the following reaction formulas (4) and (5), the mixed molten salt in each stage 40 mol% calcium carbonate-60 mol% stored in the storage units 13a, 13b, 13c
The reaction of precipitated carbon with water vapor or carbon dioxide is promoted by the following reaction formulas (6), (10), and (11) by the potassium carbonate mixed salt, and the precipitated carbon becomes carbon monoxide or methane. , Are removed from the catalyst surface. Further, the precipitated carbon is also removed from the catalyst surface by moving into the mixed molten salt.
【化９】 Embedded image
【００３７】このため、炭素析出による触媒活性の劣
化、触媒粒子間の閉塞が生じることはなく、炭化水素・
含酸素炭化水素の合成ガスへの転化率の低下・反応管の
圧力損失の増大・偏流が生じることもない。さらに、混
合溶融塩の熱伝達が優れているため、反応管壁温度・混
合溶融塩貯留部内の温度分布の均一化が得られる。した
がって、本実施形態によれば、長期間にわたって安定し
た運転が可能となる。Therefore, the catalyst activity is not degraded due to the deposition of carbon and the catalyst particles are not clogged.
There is no reduction in the conversion of oxygenated hydrocarbons to synthesis gas, no increase in pressure loss in the reaction tube, and no drift. Further, since the heat transfer of the mixed molten salt is excellent, it is possible to obtain a uniform temperature distribution in the reaction tube wall temperature and the mixed molten salt storage section. Therefore, according to the present embodiment, stable operation can be performed for a long period of time.
【００３８】さらに、本実施形態においては、混合溶融
塩の優れた熱容量・伝熱特性を利用して、反応温度の異
なる部分酸化、二酸化炭素改質、水蒸気改質を個別に行
うことにより、組成の異なる合成ガスを製造することが
でき、発生したカスケードに回収して有効活用すること
ができる。Further, in the present embodiment, by utilizing the excellent heat capacity and heat transfer characteristics of the mixed molten salt, partial oxidation at different reaction temperatures, carbon dioxide reforming, and steam reforming are separately performed to obtain the composition. Can be produced, and can be recovered and effectively utilized in the generated cascade.
【００３９】すなわち、上段で起きる部分酸化反応にお
いては、一酸化炭素と水素のモル比が１：２の合成ガス
を製造することができ、中段で起きる二酸化炭素改質反
応においては、一酸化炭素と水素のモル比が１：１の合
成ガスを製造することができる。さらに、下段で起きる
水蒸気改質反応においては、一酸化炭素と水素のモル比
が１：３の合成ガスを製造することができる。That is, in the partial oxidation reaction occurring in the upper stage, a synthesis gas having a molar ratio of carbon monoxide to hydrogen of 1: 2 can be produced. In the carbon dioxide reforming reaction occurring in the middle stage, carbon monoxide is produced. And hydrogen in a molar ratio of 1: 1 can be produced. Further, in the steam reforming reaction occurring in the lower stage, a synthesis gas having a molar ratio of carbon monoxide to hydrogen of 1: 3 can be produced.
【００４０】［４．第３実施形態］ ［４−１．構成］図３は、本発明の第３実施形態の構成
を示す概略図である。すなわち、本実施形態において
は、改質器３０内に、２５ｍｏｌ％炭酸カルシウム−４
０ｍｏｌ％炭酸カリウム−３５ｍｏｌ％炭酸ナトリウム
混合塩と酸化鉄とからなる混合溶融塩を貯留した混合溶
融塩貯留部３１が設けられている。[4. Third Embodiment] [4-1. Configuration] FIG. 3 is a schematic diagram showing a configuration of a third embodiment of the present invention. That is, in the present embodiment, 25 mol% calcium carbonate-4
A mixed molten salt storage unit 31 that stores a mixed molten salt composed of a mixed salt of 0 mol% potassium carbonate-35 mol% sodium carbonate and iron oxide is provided.
【００４１】また、改質器３０の上部には太陽光入射窓
３２が設けられ、図示しない集光系で集光された集束太
陽光３３が再集束部３４で再集束された後、前記太陽光
入射窓３２から改質器３０内へ導入されるように構成さ
れている。Further, a sunlight incident window 32 is provided on the upper part of the reformer 30, and after the condensed sunlight 33 condensed by a condensing system (not shown) is refocused by the refocusing unit 34, The light entrance window 32 is configured to be introduced into the reformer 30.
【００４２】一方、改質器３０の下部には、ガス供給管
３５及び分配板３６が設けられ、これらを介して、改質
器３０に炭化水素／水蒸気混合ガス２を供給することに
より、以下に示す反応式（１）、（２）、（３）により
合成ガス６を得るように構成されている。On the other hand, a gas supply pipe 35 and a distribution plate 36 are provided below the reformer 30, and the hydrocarbon / steam mixed gas 2 is supplied to the reformer 30 via these gas supply pipes. The synthesis gas 6 is obtained by the reaction formulas (1), (2), and (3) shown below.
【化１０】 Embedded image
【００４３】［４−２．作用・効果］上記のような構成
を有する本実施形態の改質・分解反応器においては、改
質器３０の上部に設けられた太陽光入射窓３２から改質
器３０内へ導入された集束太陽光３３は、改質器３０の
上部を通って混合溶融塩貯留部３１上部に吸収され、こ
れにより太陽光を吸収した混合溶融塩貯留部３１上部の
温度が上昇する。この混合溶融塩貯留部３１上部の混合
溶融塩は、分配板３６から吹き込まれる炭化水素／水蒸
気混合ガス２によって滞留しているので、昇温した混合
溶融塩は混合溶融塩貯留部３１の下方へ移動する。この
結果、混合溶融塩貯留部３１内の混合溶融塩全体が、入
射した集束太陽光３３によってほぼ均一に加熱され、上
記の反応式（１）、（２）、（３）に必要な熱が供給さ
れる。[4-2. Operation / Effect] In the reforming / decomposing reactor of the present embodiment having the above-described configuration, the focusing introduced into the reformer 30 from the sunlight incident window 32 provided on the upper portion of the reformer 30. The sunlight 33 passes through the upper part of the reformer 30 and is absorbed into the upper part of the mixed molten salt storage part 31, whereby the temperature of the upper part of the mixed molten salt storage part 31 that has absorbed the sunlight rises. Since the mixed molten salt in the upper portion of the mixed molten salt storage section 31 is retained by the hydrocarbon / steam mixed gas 2 blown from the distribution plate 36, the heated mixed molten salt is moved below the mixed molten salt storage section 31. Moving. As a result, the entire mixed molten salt in the mixed molten salt storage unit 31 is almost uniformly heated by the incident converging sunlight 33, and the heat required for the above-mentioned reaction formulas (1), (2), and (3) is generated. Supplied.
【００４４】また、本実施形態の改質・分解反応器にお
いては、以下に示す反応式（４）、（５）によって炭素
が生成しても、混合溶融塩貯留部３１に貯留される２５
ｍｏｌ％炭酸カルシウム−４０ｍｏｌ％炭酸カリウム−
３５ｍｏｌ％炭酸ナトリウム混合塩によって、以下に示
す反応式（６）が促進され、析出した炭素は一酸化炭素
となるため、触媒表面から除去される。また、析出した
炭素が混合溶融塩中に移動することによっても、触媒表
面から除去される。Further, in the reforming / decomposing reactor of this embodiment, even if carbon is generated by the following reaction formulas (4) and (5), the carbon is stored in the mixed molten salt storage unit 31.
mol% calcium carbonate-40 mol% potassium carbonate-
The reaction formula (6) shown below is promoted by the 35 mol% sodium carbonate mixed salt, and the deposited carbon becomes carbon monoxide, which is removed from the catalyst surface. Further, the precipitated carbon is also removed from the catalyst surface by moving into the mixed molten salt.
【化１１】 Embedded image
【００４５】このため、炭素析出による触媒活性の劣
化、触媒粒子間の閉塞が生じることはなく、炭化水素・
含酸素炭化水素の合成ガスへの転化率の低下・反応管の
圧力損失の増大・偏流が生じることもない。さらに、混
合溶融塩の粘性が低く、対流が容易であることから混合
溶融塩貯留部内の温度分布の均一化が得られる。したが
って、本実施形態によれば、長期間にわたって安定した
運転が可能となる。Therefore, the catalyst activity is not degraded due to the deposition of carbon and the catalyst particles are not clogged.
There is no reduction in the conversion of oxygenated hydrocarbons to synthesis gas, no increase in pressure loss in the reaction tube, and no drift. Further, since the viscosity of the mixed molten salt is low and convection is easy, the temperature distribution in the mixed molten salt storage can be made uniform. Therefore, according to the present embodiment, stable operation can be performed for a long period of time.
【００４６】さらに、本実施形態においては、上記の反
応式（１）、（２）、（３）に必要な熱エネルギーを集
束太陽光３３で供給するので、炭化水素の有する化学エ
ネルギーを消費することなく合成ガス６が得られ、集束
太陽光３３の有するエネルギーが合成ガス６の化学エネ
ルギーに変換され、化学エネルギーの増大が可能とな
る。Further, in this embodiment, since the heat energy required for the above-mentioned reaction formulas (1), (2) and (3) is supplied by the concentrated sunlight 33, the chemical energy of the hydrocarbon is consumed. The synthesis gas 6 is obtained without any change, the energy of the concentrated sunlight 33 is converted to the chemical energy of the synthesis gas 6, and the chemical energy can be increased.
【００４７】[0047]
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
触媒表面への炭素析出を防止することができ、触媒性能
及び反応管の劣化が小さく、長期間安定して運転可能な
改質・分解反応器を提供することができる。As described above, according to the present invention,
It is possible to provide a reforming / decomposing reactor that can prevent carbon deposition on the catalyst surface, has small catalyst performance and small deterioration of the reaction tube, and can operate stably for a long period of time.
【図１】本発明の改質・分解反応器の第１実施形態の構
成を示す概略図FIG. 1 is a schematic diagram showing a configuration of a first embodiment of a reforming / decomposing reactor of the present invention.
【図２】本発明の改質・分解反応器の第２実施形態の構
成を示す概略図FIG. 2 is a schematic diagram showing the configuration of a second embodiment of the reforming / decomposing reactor of the present invention.
【図３】本発明の改質・分解反応器の第３実施形態の構
成を示す概略図FIG. 3 is a schematic diagram showing the configuration of a third embodiment of the reforming / decomposing reactor of the present invention.
【図４】従来の改質・分解反応器の構成を示す概略図FIG. 4 is a schematic diagram showing a configuration of a conventional reforming / decomposing reactor.
１…燃料＋空気 ２…炭化水素／水蒸気混合ガス ３…反応管 ４…バーナー ５…火炎 ６…合成ガス ７…触媒 ８…改質器 ９…燃焼排ガス １０…混合溶融塩貯留部 １１…混合溶融塩 １２…混合溶融塩供給ライン １３…混合溶融塩貯留部 １４…メタン・酸素混合ガス １５…ガス供給ライン １６…分配板 １７…反応室 １８…ガス排出ライン １９…合成ガス ２０…混合溶融塩移動管 ２１…メタン・二酸化炭素混合ガス ２２…メタン・水蒸気混合ガス ２３…混合溶融塩溜 ２４…混合溶融塩排出口 ２５…排出混合溶融塩 ３０…改質器 ３１…混合溶融塩貯留部 ３２…太陽光入射窓 ３３…集束太陽光 ３４…再集束部 ３５…ガス供給管 ３６…分配板 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Fuel + air 2 ... Hydrocarbon / steam mixed gas 3 ... Reaction tube 4 ... Burner 5 ... Flame 6 ... Syngas 7 ... Catalyst 8 ... Reformer 9 ... Combustion exhaust gas 10 ... Mixed molten salt storage part 11 ... Mixed melting Salt 12: mixed molten salt supply line 13: mixed molten salt storage unit 14: methane / oxygen mixed gas 15: gas supply line 16: distribution plate 17: reaction chamber 18: gas discharge line 19: synthesis gas 20: mixed molten salt transfer Pipe 21: Methane / carbon dioxide mixed gas 22: Methane / steam mixed gas 23: Mixed molten salt reservoir 24 ... Mixed molten salt outlet 25 ... Discharged mixed molten salt 30 ... Reformer 31 ... Mixed molten salt storage section 32 ... Sun Light entrance window 33 ... Focused sunlight 34 ... Refocusing unit 35 ... Gas supply pipe 36 ... Distribution plate
フロントページの続き (72)発明者 玉浦 裕 東京都目黒区大岡山２−12−１ 東京工業 大学内 (72)発明者 児玉 竜也 新潟県新潟市五十嵐２の町8050番地 新潟 大学内 Ｆターム(参考） 4G040 EA03 EA05 EA06 EB27 EB32 EC01 EC02 EC03 EC05 4G069 AA03 AA15 BA01A BA01B BA06A BA06B BC68A BC68B CC07 CC17 CC25 DA06 EA02Y ED08 EE03 Continuing from the front page (72) Inventor Hiroshi Tamaura 2-12-1 Ookayama, Meguro-ku, Tokyo Inside Tokyo Institute of Technology (72) Inventor Tatsuya Kodama 8050 No.2 Igarashi 2 Niigata City, Niigata F-term in Niigata University ( Reference) 4G040 EA03 EA05 EA06 EB27 EB32 EC01 EC02 EC03 EC05 4G069 AA03 AA15 BA01A BA01B BA06A BA06B BC68A BC68B CC07 CC17 CC25 DA06 EA02Y ED08 EE03
Claims (8)
ガスを改質又は分解する改質・分解反応器において、 アルカリ金属又はアルカリ土類金属酸化物、炭酸塩又は
水酸化物からなるグループから選択した１つ以上の塩基
性アルカリ金属又はアルカリ土類金属化合物と、所定の
酸化物固体又は所定の改質用触媒とを貯留してなる混合
溶融塩貯留部を備え、 前記混合溶融塩貯留部内に、炭化水素又は含酸素炭化水
素を含有するガスを導入して前記改質または分解を行な
わせしめるように構成したことを特徴とする改質・分解
反応器。1. A reforming / decomposing reactor for reforming or decomposing a gas containing a hydrocarbon or an oxygen-containing hydrocarbon, comprising a group consisting of an alkali metal or alkaline earth metal oxide, a carbonate or a hydroxide. A mixed molten salt storage section storing at least one selected basic alkali metal or alkaline earth metal compound and a predetermined oxide solid or a predetermined reforming catalyst; A reforming / decomposing reactor characterized in that a gas containing a hydrocarbon or an oxygen-containing hydrocarbon is introduced into the reactor to cause the reforming or decomposition.
が、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａからな
るグループから選択した１つ以上の元素であることを特
徴とする請求項１に記載の改質・分解反応器。2. The method according to claim 1, wherein the alkali metal or alkaline earth metal is at least one element selected from the group consisting of Li, Na, K, Mg, Ca, Sr and Ba. The reforming / decomposing reactor as described.
特徴とする請求項１又は請求項２に記載の改質・分解反
応器。3. The reactor according to claim 1, wherein the solid oxide is iron oxide.
ていることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の
改質・分解反応器。4. The reforming / decomposing reactor according to claim 1, wherein a predetermined metal is supported on the oxide solid.
触媒又はニッケル／マグネシア／アルミナ触媒であるこ
とを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれか一に記
載の改質・分解反応器。5. The reforming / decomposing reactor according to claim 1, wherein the reforming catalyst is a nickel / alumina catalyst or a nickel / magnesia / alumina catalyst. .
酸化炭素又は水蒸気を含有するガスを導入することを特
徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか一に記載の改
質・分解反応器。6. The reforming / decomposing reaction according to claim 1, wherein a gas containing oxygen, carbon dioxide, or water vapor is introduced into the mixed molten salt storage section. vessel.
を、前記混合溶融塩貯留部の下方から導入することを特
徴とする請求項１乃至請求項６のいずれか一に記載の改
質・分解反応器。7. The reforming / reforming apparatus according to claim 1, wherein the gas introduced into the mixed molten salt storage section is introduced from below the mixed molten salt storage section. Decomposition reactor.
より加熱することを特徴とする請求項１乃至請求項７の
いずれか一に記載の改質・分解反応器。8. The reforming / decomposing reactor according to claim 1, wherein the mixed molten salt reservoir is heated by focused sunlight.
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|---|---|---|---|
| JP2000087685A JP2001270703A (en) | 2000-03-27 | 2000-03-27 | Reforming/decomposing reactor |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP2000087685A JP2001270703A (en) | 2000-03-27 | 2000-03-27 | Reforming/decomposing reactor |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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-
2000
- 2000-03-27 JP JP2000087685A patent/JP2001270703A/en active Pending
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