JP2001155855A

JP2001155855A - 有機ｅｌ素子の封止方法

Info

Publication number: JP2001155855A
Application number: JP33264599A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Kikuchi; 博菊池; Masahiro Yokoi; 正裕横井
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 1999-11-24
Filing date: 1999-11-24
Publication date: 2001-06-08

Abstract

(57)【要約】【課題】接着時における封止空間内の圧力上昇を解消
することにより封止不良の発生を防止する有機ＥＬ素子
の封止方法を提供する。【解決手段】本発明の封止方法は、連通孔１２を有す
る封止部材１に接着剤２を塗布して環状の封止ラインを
形成する塗布工程と、この封止部材１を透明基板３と重
ね合わせて封止空間Ｋを区画する配置工程と、両部材を
押圧して接着剤２を押し広げる圧着工程とを備える。こ
の圧着工程において、封止空間Ｋの体積が減少するとと
もに、封止空間Ｋ内の気体が連通孔１２から外部空間へ
と逃がされるので、封止空間Ｋと外部空間とは等圧に保
たれる。圧着工程後に接着剤２を硬化させ、次いで連通
孔１２からアウトガスを排出して封止空間Ｋ内を不活性
ガスで置換した後、ロウ材からなる連通孔封止材１４に
より連通孔１２を封止する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、有機エレクトロル
ミネセンス（ＥＬ）素子の封止方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】有機ＥＬ素子の信頼性向上及び長寿命化
を図るためには、有機ＥＬ積層膜を構成する発光層や電
極を確実に水分や酸素（以下、「水分等」ともいう。）
から遮断することが重要である。この目的から、有機Ｅ
Ｌ積層膜の形成された透明基板と封止部材とを接着剤を
介して一体化することにより、これらの間に封止された
有機ＥＬ積層膜を水分等から保護する技術が知られてい
る。例えば、封止部材の外周部に接着剤を塗布して透明
基板を重ね合わせ、この両者と接着剤により囲まれた空
間（以下、「封止空間」ともいう。）に有機ＥＬ積層膜
を封止し、次いで封止部材と透明基板とを押圧すること
により間に挟まれた接着剤を薄く押し広げた後に接着剤
を硬化させる。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし、封止部材に透
明基板を重ねて押圧する際、封止空間の体積は接着剤が
押し潰されるにつれて減少し、これに伴って封止空間の
圧力が上昇する。この内部圧力の影響で、図６に示すよ
うに接着剤２の広がり具合が不均一になって封止部材と
透明基板３とを接合する封止ラインの形状に乱れが生じ
たり、封止空間内の気体が接着剤に孔（気道）を作って
抜け出し、この気道が接着剤の硬化後まで残ってしまっ
たりして、素子の封止不良が発生するという問題があっ
た。

【０００４】この封止不良を防止するため、特開平１１
−１７６５７１号公報には、封止部材と透明基板との加
圧接着を減圧下で行う有機ＥＬ素子の製造方法が開示さ
れている。しかし、この製造方法によっても封止ライン
形状の乱れを十分に防止することは困難であり、また雰
囲気圧力の調節が面倒である。

【０００５】本発明の目的は、接着時における封止空間
内の圧力上昇を解消することにより封止不良の発生を防
止する有機ＥＬ素子の封止方法を提供することにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者は、封止部材ま
たは透明基板に連通孔を設け、圧着時にこの連通孔から
封止空間内の気体を外部空間へと逃がすことにより上記
課題が解決されることを見出して本発明を完成したので
ある。

【０００７】第１発明の有機ＥＬ素子の封止方法は、有
機ＥＬ積層膜が形成された透明基板と封止部材とが接着
剤により一体化された有機ＥＬ素子の封止方法であっ
て、上記透明基板および上記封止部材のいずれか一方の
部材に接着剤を塗布して環状の封止ラインを形成する塗
布工程と、該接着剤が塗布された上記一方の部材を他方
の部材と重ね合わせて上記両部材および上記封止ライン
により封止空間を区画する配置工程と、上記両部材を押
圧して上記接着剤を押し広げる圧着工程とを備え、上記
両部材の少なくとも一方には、上記圧着工程において上
記封止空間の体積が減少するとき該封止空間内の気体を
外部空間へと逃がすことにより該封止空間と該外部空間
とを等圧に保つための連通孔が形成されており、該連通
孔は上記圧着工程の終了後に封止されることを特徴とす
る。

【０００８】上記圧着工程の終了後は、上記接着剤を硬
化させ、次いで上記連通孔から上記封止空間内のアウト
ガスを排出して該封止空間内を不活性ガスで置換し、そ
の後上記連通孔を封止することが好ましい。この連通孔
の封止はロウ付けにより行うことが好ましい。また、上
記接着剤および上記連通孔を封止する材料としていずれ
も紫外線硬化性樹脂を用い、上記圧着工程の終了後、接
着剤を硬化させると同時に上記連通孔を封止することも
できる。

【０００９】上記「透明基板」としては、ガラス、樹
脂、石英等の透明材料からなる板状物、シート状物、或
いはフィルム状物等を用いることができる。このうち、
水分などの遮断性に優れるガラス板を用いることが特に
好ましい。この透明基板上に、陽極、有機ＥＬ膜及び陰
極を積層して「有機ＥＬ積層膜」が構成される。有機Ｅ
Ｌ膜は、発光層のみからなってもよく、発光層に加えて
正孔輸送層及び／又は電子輸送層を有してもよく、更に
正孔注入層及び／又は電子注入層を有してもよい。陽
極、陰極及び有機ＥＬ膜を構成する材料としては、それ
ぞれ種々の公知材料を用いることができる。これらの各
層を形成する方法は、真空蒸着法、スピンコート法、キ
ャスト法、スパッタリング法、ＬＢ法等の方法から適宜
選択すればよい。

【００１０】上記「封止部材」としては、ステンレス、
アルミニウム又はその合金等の金属類、ソーダ石灰ガラ
ス、珪酸塩ガラス等のガラス類、アクリル系樹脂、スチ
レン系樹脂等の樹脂類等の一種又は二種以上からなるも
のを使用することができる。このうち、金属類またはガ
ラス類からなるものが好ましい。封止部材の形状は特に
限定されず、例えば板状、キャップ状等とすることがで
きる。

【００１１】本発明の封止方法において用いる「接着
剤」としては、エポキシ樹脂系接着剤、アクリレート系
接着剤、または熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂等からなる
ものを使用することができる。このうち、水分等の透過
性の低い硬化物を形成するものが好ましい。また、素子
への熱ストレスを低減できかつ速硬化性に優れることか
ら、光硬化性樹脂からなる接着剤が好ましく用いられ
る。特に、カチオン重合性の紫外線硬化型エポキシ樹脂
系接着剤を用いることが好ましい。この接着剤は、封止
部材および透明基板の少なくとも一方にディスペンサ等
を用いて環状に塗布される。通常は、有機ＥＬ積層膜の
形成された透明基板に比べて取り扱いが容易な封止部材
側に接着剤を塗布することが好ましい。

【００１２】接着剤の硬化前における粘度は、常温にお
いて通常５０〜２０，０００Ｐａ・ｓの範囲であり、７
５〜１０，０００Ｐａ・ｓであることがより好ましい。
粘度５０Ｐａ・ｓ以上の接着剤を用いる場合には、本発
明の封止方法を用いることによる効果がよく発揮され
る。一方、粘度が２０，０００Ｐａ・ｓを超える場合に
は、作業性が低下し、また圧着工程において大きな押圧
力を必要とするので好ましくない。また、接着剤の塗布
長さに対する塗布量は、通常１０〜５０ｍｇ／ｃｍ（好
ましくは２０〜３０ｍｇ／ｃｍ）であり、圧着前におけ
る接着剤の塗布幅は通常０．２〜５ｍｍ（好ましくは
０．５〜３ｍｍ）、高さ（塗布厚さ）は通常０．１〜３
ｍｍ（好ましくは０．２〜２ｍｍ）である。

【００１３】上記透明基板および上記封止部材のいずれ
か一方には「連通孔」が形成されている。封止ラインを
構成する接着剤を硬化させた後にこの連通孔を封止する
場合には、封止部材側に連通孔を形成することが好まし
い。特にこの封止部材が金属類からなる場合には、通常
はガラス類等からなる透明基板に比べて連通孔の形成が
容易であるため好ましい。また、封止ラインを構成する
接着剤の硬化と連通孔の封止とを同時に行う場合であっ
て、かつ封止部材が金属類等の不透明材料からなる場合
には、透明基板側に連通孔を形成することが好ましい。

【００１４】連通孔の形状は特に限定されないが、加工
が容易であること、またこの連通孔を封止する際の作業
性がよいことから、円筒状、または底部に孔を有するす
り鉢状（以下、「孔付すり鉢状」という。）が好まし
い。孔付すり鉢状の連通孔においては、通常は封止空間
側を底側とする。この連通孔は、封止空間と外部空間と
の間で気体を流通させるためのものであるので、気体の
流通が可能な限りにおいてその内径（孔付すり鉢状等の
場合には最小内径）は特に限定されない。ただし、連通
孔の内径が大きすぎると、この連通孔を封止する際に封
止用の材料が封止空間内に漏出する恐れがあり、また封
止後の連通孔から水分などが侵入しやすくなる。一方、
連通孔の内径が小さすぎる場合にはこの連通孔の加工が
困難となる。このため、連通孔を形成する部材がガラス
類からなる場合には内径を０．５〜３ｍｍとすることが
好ましく、１〜２ｍｍとすることがより好ましい。ま
た、金属類からなる部材では連通孔の内径を０．５〜３
ｍｍとすることが好ましく、１〜２ｍｍとすることがよ
り好ましい。なお、上記内径とは、連通孔の内周壁に後
述するメッキ処理を施す場合にはメッキ処理後における
内径をいう。

【００１５】この連通孔は、透明基板に形成する場合に
は有機ＥＬ積層膜や電極とは異なる位置に設けることが
好ましく、封止部材に形成する場合にはほぼ中央部分に
設けることが好ましい。また、連通孔の数は一個でも二
個以上でもよいが、成形および封止が容易でありかつ水
分等の遮断性の高い有機ＥＬ素子を得やすいことから、
通常は一個とすることが好ましい。連通孔の形成方法と
しては、金属類からなる封止部材に設ける場合にはプレ
ス法またはドリル法、ガラス類からなる封止部材または
透明基板に設ける場合にはドリル法等によればよい。

【００１６】接着剤により封止ラインが形成された一方
の部材と他方の部材とを重ね合わせると、これら両部材
の間には、環状の封止ラインによりほぼ密閉され、連通
孔のみにより外部空間と連通された封止空間が形成され
る。その後、これら両部材を押圧して間に挟まれた接着
剤を薄く押しつぶすと、上記封止空間の体積は次第に減
少する。このとき、上記連通孔を通じて封止空間内の気
体を外部へと逃すことにより、封止空間と外部空間とを
等圧に保つことができる。なお、圧着工程終了時におけ
る接着剤の幅および厚さは、この接着剤の硬化後におけ
る封止ラインの幅および厚さとほぼ同等であり、幅１〜
５ｍｍ（より好ましくは２〜４ｍｍ）、厚さ１〜２００
μｍ（より好ましくは５〜１００μｍ）とすることが好
ましい。

【００１７】この連通孔は圧着工程が終了した後に封止
される。封止に用いる材料としては、はんだ、銀ロウ、
黄銅ロウ、ニッケルなどのロウ材、低融点ガラス、紫外
線硬化型樹脂等を用いることができる。また、これらの
材料を用いて連通孔の上に他の部材を接着することによ
り連通孔を封止してもよい。連通孔がステンレス製等の
封止部材に設けられており、この連通孔をロウ材を用い
て封止する場合には、封止部材に対するロウ材の濡れ性
を向上させるために、連通孔の内周面および必要に応じ
て連通孔の周囲に、スズ、銅、ニッケル等の部分メッキ
を施した後にロウ付けを行うことが好ましい。このメッ
キ処理を施すことにより連通孔を確実に封止することが
でき、また封止後にロウ材が脱落することを防止でき
る。ロウ付け工程は、例えば孔付すり鉢状の連通孔内に
ロウペーストを塗布した後、有機ＥＬ積層膜が加熱され
にくいように、ソフトビーム、レーザビーム、はんだご
て等により連通孔付近を局所加熱してロウペーストを溶
融させた後、これを凝固させることにより行うことがで
きる。また、紫外線硬化型樹脂としては、封止ラインに
用いた接着剤と同様の材料が好ましく使用される。

【００１８】ここで、第２発明のように、圧着工程が終
了してから連通孔を封止するまでの間に、封止ラインを
構成する接着剤を硬化させ、次いで封止空間内のアウト
ガスを連通孔から排出し、封止空間内を不活性ガスで置
換することが好ましい。上記「アウトガス」とは接着剤
に由来する気体を指し、例えば、接着剤中に含まれてい
た溶剤や低分子量化合物、接着剤の硬化反応時に発生す
る低分子量化合物等からなる。有機ＥＬ素子の製造後、
このアウトガスが封止空間内に存在すると、素子の劣化
が促進されるという問題がある。第２発明の封止方法に
よると、接着剤を硬化させた後に、封止空間内からアウ
トガスを確実に除去することができるので、長寿命の有
機ＥＬ素子を得ることができる。上記「不活性ガス」と
しては窒素、アルゴン、ヘリウム等を使用することがで
きる。このうちヘリウムを用いた場合には、得られた有
機ＥＬ素子が完全に封止されているかどうかをＨｅリー
クテスタにより容易に確認できるため好ましい。アウト
ガス排出および不活性ガス置換は、圧着された透明基板
および封止部材を密閉容器に入れ、この密閉容器内を減
圧雰囲気にして封止空間内の気体およびアウトガスを連
通孔から除去し、次いで密閉容器内を不活性ガス雰囲気
にして連通孔から封止空間内に不活性ガスを充填するこ
とにより行うことができる。

【００１９】また、第４発明のように、接着剤および連
通孔を封止する材料としていずれも紫外線硬化性樹脂を
用い、接着剤の硬化と同時に連通孔を封止することもで
きる。この方法によると、一度の紫外線照射で封止ライ
ンと連通孔封止用の樹脂とを同時に硬化させるので、連
通孔を設けない従来の方法から工程を増加させることな
く、この連通孔により内圧上昇を防止して封止不良を低
減することができる。

【００２０】

【発明の実施の形態】以下、実施例により本発明を更に
具体的に説明する。（実施例１）図２および図３に示すように、封止部材１
は厚さ０．５ｍｍのステンレス板からなり、縦３５ｍｍ
×横７５ｍｍ×高さ２ｍｍの角形キャップ状であって外
周部に幅５ｍｍの鍔部１１を有するように、金属プレス
により成形されている。この封止部材１のほぼ中央に
は、封止空間側（図３における下側）を底側とする孔付
すり鉢状の連通孔１２が形成されている。この連通孔１
２の内周壁およびその周辺には厚さ１μｍのニッケルメ
ッキ１３が施されており、その結果、連通孔１２の最小
内径は０．５ｍｍ、最大内径は１ｍｍとなっている。

【００２１】この鍔部１１の外周端から２ｍｍ内側に、
図１（ａ）に示すように、カチオン重合性の紫外線硬化
型エポキシ樹脂系接着剤（チバガイギー社製、商品名
「ＸＮＲ５４９３Ｔ」）２をディスペンサにより塗布し
て、環状の封止ラインを形成した。この接着剤２の粘度
は５，５００Ｐａ・ｓ／２５℃、塗布された接着剤２の
断面形状は幅１．５ｍｍ、高さ１．０ｍｍの略半円状で
あった。次いで、有機ＥＬ積層膜４の形成された透明基
板３を封止部材１の上から重ね、この封止部材１、透明
基板３および接着剤２（封止ライン）により、有機ＥＬ
積層膜４を封止する封止空間Ｋを区画した。この封止空
間Ｋと外部空間とは、連通孔１２のみにより連通されて
いる。なお、透明基板３としては縦４０ｍｍ、横８２ｍ
ｍ、厚さ１．１ｍｍのガラス板を用いた。

【００２２】この状態から、図１（ｂ）に示す状態とな
るように封止部材１と透明基板３とを圧着すると、接着
剤２が次第に押しつぶされて封止空間Ｋの体積が減少す
るとともに、封止空間Ｋ内の気体が連通孔１２を通じて
外部空間に逃がされる。これにより封止空間Ｋと外部空
間とは等圧に保たれる。その後、紫外線を照射して接着
剤２を硬化させた。硬化後の接着剤２の幅は２．５ｍ
ｍ、厚さは３０μｍであった。

【００２３】次いで、図示しない密閉容器内において雰
囲気圧力を１０Ｐａまで減圧にすることにより、封止空
間Ｋ内に残った気体およびアウトガスを連通孔１２から
密閉容器内へ、さらに密閉容器外へと排出した。その
後、密閉容器内に乾燥ヘリウムを供給することにより、
連通孔１２から封止空間Ｋ内にヘリウムを充填した。そ
の後、銀ロウペースト０．１ｇを連通孔１２内に塗布
し、これをレーザビームにより加熱して溶融させた後に
凝固させた。これにより、図１（ｃ）に示すように、連
通孔１２を気密に封止する連通孔封止材１４を形成し
た。

【００２４】（実施例２）図４（ａ）に示すように、連
通孔の形成およびメッキ処理がなされていない点以外は
実施例１と同じ封止部材１に、実施例１と同様に接着剤
２を塗布して封止ラインを形成した。一方、有機ＥＬ積
層膜４の形成された封止部材３は、縦４０ｍｍ、横８０
ｍｍ、厚さ１．１ｍｍのガラス板からなり、有機ＥＬ積
層膜４の外周と封止ラインが形成される位置との間に
は、内径１．５ｍｍの円筒形の連通孔１２が形成されて
いる。この透明基板３を封止部材１の上から重ねて、有
機ＥＬ積層膜４を封止する封止空間Ｋを区画した。次い
で、図４（ｂ）に示す状態となるように、封止部材１と
透明基板３とを圧着し、これらの部材の間で接着剤２を
押し広げた。

【００２５】その後、図４（ｃ）に示すように、封止ラ
インの形成に用いた接着剤と同じもの０．１ｇを連通孔
１２に供給した。そして、有機ＥＬ積層膜を紫外線から
保護するためのマスク５を用いて、接着剤２および連通
孔１４を含む箇所に紫外線（図４（ｃ）に示す白抜矢
印）を照射した。これにより、封止ラインを構成する接
着剤２を硬化させると同時に、連通孔１２に供給された
接着剤を硬化させて、この連通孔１２を気密に封止する
連通孔封止材１４を形成した。硬化後の接着剤２の幅は
２．５ｍｍ、厚さは３０μｍであった。

【００２６】上記実施例１および実施例２により得られ
た有機ＥＬ素子を目視により評価したところ、図５に示
すように、いずれも封止ラインを形成する接着剤２の形
状に乱れは見られず、接着剤内外の空間を連通させるよ
うな気道は全く存在しなかった。また、封止ラインの幅
は、有機ＥＬ素子の周方向のどの位置でもほぼ同一であ
った。なお、図５は得られた有機ＥＬ素子を透明基板側
から見た状態を示す模式的平面図であって、符号３は透
明基板、符号４は有機ＥＬ積層膜を示す。

【００２７】

【発明の効果】本発明の封止方法に用いる封止部材また
は透明基板は、圧着工程において封止空間内の気体を外
部空間へと逃がして封止空間と外部空間とを等圧に保つ
ための連通孔を有する。このため圧着工程における封止
空間の圧力上昇が解消されるので、この圧力上昇に起因
する封止不良を確実に防止することができる。また、第
２発明の封止方法によると、圧着工程の終了後、封止ラ
インを構成する接着剤を予め硬化させた後に（すなわ
ち、アウトガスの発生する工程を終了した後に）、上記
連通孔を利用して封止空間からアウトガスを除去し、次
いで封止空間に不活性ガスを充填する。これにより、ア
ウトガスによる素子の劣化が抑えられて、長寿命の有機
ＥＬ素子が得られる。そして、第４発明の封止方法によ
ると、一度の紫外線照射で封止ラインと連通孔封止用の
樹脂とを同時に硬化させるので、連通孔を設けない従来
の封止方法と同等の生産効率を維持しながら封止不良を
低減することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１の封止方法を示す断面図であって、
（ａ）は配置工程、（ｂ）は圧着工程終了時、（ｃ）は
連通孔封止後を示す。

【図２】実施例１の封止部材を示す平面図である。

【図３】図２の III−III 線断面図である。

【図４】実施例２の封止方法を示す断面図であって、
（ａ）は配置工程、（ｂ）は圧着工程終了時、（ｃ）は
紫外線を照射する工程を示す。

【図５】実施例により得られた有機ＥＬ素子の封止ライ
ンを示す模式的平面図である。

【図６】比較例により得られた有機ＥＬ素子の封止ライ
ンを示す模式的平面図である。

【符号の説明】

１；封止部材、１１；鍔部、１２；連通孔、１３；メッ
キ、１４；連通孔封止材、２；接着剤、３；透明基板、
４；有機ＥＬ積層膜

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続きＦターム(参考） 3K007 AB00 AB18 BB00 BB01 BB02 BB04 CA00 CA01 CA02 CA05 CA06 CB01 DA00 DB03 EB00 FA01 FA02 FA03

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】有機ＥＬ積層膜が形成された透明基板と
封止部材とが接着剤により一体化された有機ＥＬ素子の
封止方法であって、上記透明基板および上記封止部材の
いずれか一方の部材に接着剤を塗布して環状の封止ライ
ンを形成する塗布工程と、該接着剤が塗布された上記一
方の部材を他方の部材と重ね合わせて上記両部材および
上記封止ラインにより封止空間を区画する配置工程と、
上記両部材を押圧して上記接着剤を押し広げる圧着工程
とを備え、上記両部材の少なくとも一方には、上記圧着工程におい
て上記封止空間の体積が減少するとき該封止空間内の気
体を外部空間へと逃がすことにより該封止空間と該外部
空間とを等圧に保つための連通孔が形成されており、該
連通孔は上記圧着工程の終了後に封止されることを特徴
とする有機ＥＬ素子の封止方法。
【請求項２】上記圧着工程の終了後、上記接着剤を硬
化させ、次いで上記連通孔から上記封止空間内のアウト
ガスを排出して該封止空間内を不活性ガスで置換し、そ
の後上記連通孔を封止する請求項１記載の有機ＥＬ素子
の封止方法。
【請求項３】上記連通孔の封止をロウ付けにより行う
請求項２記載の有機ＥＬ素子の封止方法。
【請求項４】上記接着剤および上記連通孔を封止する
材料はいずれも紫外線硬化性樹脂であり、上記接着剤の
硬化と同時に上記連通孔を封止する請求項１記載の有機
ＥＬ素子の封止方法。