JP2001031938A - 再剥離性感圧接着剤用ラテックス、それを用いた再剥離性感圧接着剤組成物およびそれを用いた被記録材料 - Google Patents
再剥離性感圧接着剤用ラテックス、それを用いた再剥離性感圧接着剤組成物およびそれを用いた被記録材料Info
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Abstract
し、また、経時による剥離力変化のない保存性に優れた
ラテックス、それを用いた再剥離性感圧接着剤組成物お
よびそれを用いた被記録材料の提供。 【解決手段】 (A)(メタ)アクリル酸アルキルエス
テル単量体60〜99重量%、(B)エチレン性不飽和
ニトリル単量体1〜30重量%および(C)(A)およ
び(B)と共重合可能なその他の単量体0〜10重量%
からなる単量体(混合物)を、単量体に対して0.2〜
10重量%のノニオニックアニオン系界面活性剤の存在
下で重合してなる再剥離性感圧接着剤用ラテックス、そ
れに微細粒子を配合してなる再剥離性感圧接着剤組成物
およびそれを用いた被記録材料。
Description
分散体タイプの感圧接着剤組成物およびそのためのラテ
ックスおよびそれを用いた被記録材料に関する。詳しく
は、経時あるいは保存環境による剥離力の劣化が少なく
情報隠蔽用紙、親展性葉書、親展性封筒などとして好適
な被記録材料、そのための再剥離性感圧接着剤組成物お
よびそのためのラテックスに関するものである。
リルエマルジョン、ワックス類、および二種類の特定の
平均粒子径を有する顔料とを含有する感圧性接着剤を用
いた再剥離性感圧性機密シートが開示されている。そこ
に記載された感圧接着剤は、アクリル系エマルジョンを
主体とするものであることから、紫外線や熱等による劣
化が抑えられるとされている。しかしながら、他方で、
従来この用途に用いられてきている天然ゴムラテックス
を使用した場合に比較して、剥離力がきわめて低く実用
性が低い。また、経時によって剥離力が低下するという
問題がある。
ゴムラテックスと同程度の剥離強度を有し、また、経時
による剥離力変化のない保存性に優れたラテックス、そ
れを用いた再剥離性感圧接着剤組成物およびそれを用い
た被記録材料を提供する点にある。
(メタ)アクリル酸アルキルエステル単量体60〜98
重量%、(B)エチレン性不飽和ニトリル単量体2〜3
0重量%および(C)(A)および(B)と共重合可能
なその他の単量体0〜10重量%からなる単量体(混合
物)を、単量体に対して0.2〜10重量%のノニオニ
ックアニオン系界面活性剤の存在下で重合してなる再剥
離性感圧接着剤用ラテックスに関する。
微細粒子を含有してなる再剥離性感圧接着剤組成物に関
する。
感圧接着剤組成物を支持体の少なくとも一方の表面に接
着層として設けたことを特徴とする被記録材料に関す
る。
(メタ)アクリル酸アルキルエステル系単量体は、アル
キル基の炭素数が1〜18、好ましくは1〜10、更に
好ましくは2〜8のものであり、前記アルキル基は、直
鎖状のものでも分岐状のものでもよい。
ステル系単量体の具体例としては、(メタ)アクリル酸
メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル
酸n−プロピル、(メタ)アクリル酸イソプロピル、
(メタ)アクリル酸n−ブチル、(メタ)アクリル酸イ
ソブチル、(メタ)アクリル酸sec−ブチル、(メ
タ)アクリル酸t−ブチル、(メタ)アクリル酸t−ブ
チル、(メタ)アクリル酸n−アミル、(メタ)アクリ
ル酸イソアミル、(メタ)アクリル酸ヘキシル、(メ
タ)アクリル酸ヘプチル、(メタ)アクリル酸オクチ
ル、(メタ)アクリル酸II−エチルヘキシル、(メタ)
アクリル酸デシル、(メタ)アクリル酸ラウリル、(メ
タ)アクリル酸オクタデシル等を挙げることができる。
これらは一種類単独でも、2種類以上を組み合わせて使
用することもできる。これら(メタ)アクリル酸アルキ
ルエステル系単量体のうち、特にポリマーの極性とガラ
ス転移温度を制御する上で、アクリル酸ブチルが好まし
い。
量体の使用量は、全単量体の60〜99重量%、好まし
くは70〜97重量%、更に好ましくは80〜95重量
%である。この使用割合が60重量%未満ではガラス転
移温度が高くなりすぎて剥離力が低下する。また、99
重量%を超えると、ポリマーの極性が低下して剥離力が
低下する。
量体としては、アクリロニトリル、メタアクリロニトリ
ル、2−エチルプロペンニトリル、2−プロピルプロペ
ンニトリル、2−クロロプロペンニトリル、2−ブテン
ニトリル等を挙げることができる。これらは単独でも、
あるいは2種類以上を組み合わせて使用することもでき
る。これらのうち、特にアクリロニトリルが好適であ
る。
量は、全単量体の1〜30重量%、好ましくは2〜20
重量%、更に好ましくは2〜15重量%である。この使
用割合が1重量%未満では、ポリマーの極性が低下する
ため、剥離力が低下する。また、30重量%を超える
と、ポリマーのガラス転移温度が高くなりすぎて剥離力
が低下する。
記(A)および(B)成分のほかに、必要に応じて(メ
タ)アクリル酸アルキルエステル系単量体およびエチレ
ン性不飽和ニトリル系単量体と共重合可能なその他の単
量体(C)を用いることができる。このような前記
(C)のその他の単量体としては、スチレン、α−メチ
ルスチレン、ビニルトルエン、モノクロルスチレン、p
−メチルスチレンなどの芳香族ビニル単量体;アクリル
酸、メタアクリル酸、クロトン酸、フマル酸、マレイン
酸、イタコン酸、ブテントリカルボン酸、無水マレイン
酸、無水フマル酸、マレイン酸モノブチル、フマル酸モ
ノエチル、イタコン酸モノプロピルなどの不飽和カルボ
ン酸系単量体;アクリルアミド、メタアクリルアミドな
どのエチレン性不飽和カルボン酸アミド単量体;(メ
タ)アクリル酸2−ヒドロキシエチル、(メタ)アクリ
ル酸2−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸2−
ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸3クロロ−2−
ヒドロキシプロピル、ジ−(エチレングリコール)マレ
エート、ジ−(エチレングリコール)イタコネート、2
−ヒドロキシエチルマレエート、ビス(2−ヒドロキシ
エチル)マレエート、2−ヒドロキシエチルメチルフマ
レート等のヒドロキシアルキル基を含有するエチレン系
不飽和酸エステル系単量体;エチレングリコールジメタ
クリレート、ジビニルベンゼン、イソシアヌル酸トリア
リルなどの多官能モノマーなどが挙げられる。
カルボン酸は、ラテックスの機械的安定性が高くなるの
で好適に用いられる。なお、自己架橋性を持つエポキシ
基を有する単量体やN−メチロールアミド基を有する単
量体等は、経時で自己架橋反応をおこし、これによりポ
リマーの柔軟性が変化してしまうため剥離力変化の要因
となるため、用いない方が好ましい。
重合する際に乳化剤として、ノニオニックアニオン系界
面活性剤を用いることが必須である。ノニオニックアニ
オン系界面活性剤とは、アニオン界面活性剤であって、
その分子主鎖中にポリアルキレンオキサイド鎖を有する
ものである。アニオン界面活性剤は、水溶液中でイオン
解離してアニオン部分が界面活性を示す物質であって、
その例としては、高級アルコールの硫酸エステル塩、ア
ルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルジフェニルエー
テルスルホン酸塩、脂肪族スルホン酸塩、脂肪族カルボ
ン酸塩、非イオン性界面活性剤の硫酸エステル塩等を示
すことができる。これらのアニオン界面活性剤における
アルキル基等の鎖長、アリール基の炭素数、置換基の有
無、塩を形成するための陽イオンの種類等は特に限定さ
れない。ノニオニックアニオン系界面活性剤の分子主鎖
中に含まれるポリアルキレンオキサイド鎖の構造は、特
に限定されず、例えば、ポリエチレンオキサイド鎖、ポ
リプロピレンオキサイド鎖、ポリエチレンオキサイドブ
ロック−ポリプロピレンオキサイドブロック鎖などを例
示することができる。これらのポリアルキレンオキサイ
ド鎖における鎖長やアルキレン基の種類も特に限定され
ない。これらの界面活性剤は、単独あるいは2種以上を
併用することが可能である。
具体例としては、下記一般式(1)
素数1〜25のアルキル基で置換されていてもよい炭素
数6〜14のアリール基;R2〜R5は、水素およびメ
チル基よりなる群からそれぞれ独立して選ばれた基であ
る;Mは、アルカリ金属原子またはアンモニウムイオ
ン;nは3〜40)で示されるポリオキシアルキレンア
ルキルエーテル硫酸塩やポリオキシアルキレンアリール
エーテル硫酸塩等が挙げられ、その具体的化合物の例と
しては、ポリオキシエチレンラウリルエーテル硫酸塩、
ポリオキシエチレンセチルエーテル硫酸塩、ポリオキシ
エチレンステアリルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレ
ンオレイルエーテル硫酸塩等のポリオキシエチレンアル
キルエーテル硫酸塩;ポリオキシエチレンノニルフェニ
ルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンオクチルフェニ
ルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンジスチリルエー
テル硫酸塩等のポリオキシエチレンアリールエーテル硫
酸塩;などが挙げられる。
も、分子中に共重合性基(ラジカル重合可能なエチレン
性不飽和結合)を1ヶまたは、2ヶ以上有するものが好
ましい。共重合性基としては、特に限定されないが、ビ
ニル基、プロペニル基、スチリル基等のビニル基、(メ
タ)アクリロイル基、(メタ)アリル基、マレイン基、
フマル基等を挙げることができる。これらの基は、その
水素原子がアルキル基やアリール基で置換されていても
よい。アルキルの炭素数は、6〜18、好ましくは6〜
12、更に好ましくは8〜10のものが用いられる。ア
リール基の炭素数は、6〜14、好ましくは6〜12の
ものが用いられる。これらのアリール基は、炭素数1〜
4のアルキル基で置換されていてもよい。
アニオン系界面活性剤の例としては、特開昭62−11
534号公報記載のものを例示することができる。この
界面活性剤は下記式(2)
ルキル基よりなる群からそれぞれ独立して選ばれた基で
あり、R3とR4は、炭素数1〜25のアルキル基、ベ
ンジル基およびスチレン基よりなる群からそれぞれ独立
して選ばれた基であり、mは0〜2の整数を示し、Z1
およびZ2は式
…Anはエチレン基およびプロピレン基よりなる群から
独立して選ばれた基であり、nは1以上の整数であり、
M1はアルカリ金属原子、アンモニウムおよびアミンカ
チオンよりなる群から選ばれた基であり、Xは水素原子
またはメチル基である。)で示されるものである。な
お、共重合性基を有するノニオニックアニオン系界面活
性剤として本発明で使用できる市販品としては式(3)
株)あるいは式(4)
プシリーズSE−10N(旭電化工業株)などを挙げる
ことができる。前記M1は、アルカリ金属又はアンモニ
ウムイオンが好ましく、とくにNa、K、NH4、とり
わけNaが好ましい。また、nは3〜40、好ましくは
5〜30である。
100重量部に対して0.2〜10重量部、好ましくは
0.2〜5重量部、さらに好ましくは0.4〜3重量部
である。0.2重量部未満では、重合時に系が不安定化
してしまい凝固物が多量に発生する。また、10重量部
を越えると、ラテックスの発泡や塗工層の耐水性の低下
を引き起こす。
系界面活性剤以外のもの(高級アルコールの硫酸エステ
ル塩、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルジフェ
ニルエーテルスルホン酸塩、脂肪族スルホン酸塩、脂肪
族カルボン酸塩等のアニオン性界面活性剤;ポリエチレ
ングリコールのアルキルエステル型、アルキルフェニル
エーテル型、アルキルエーテル型等のノニオン性界面活
性剤)を用いると、本発明の効果を得ることができな
い。
は特に限定されるものではなく、公知の重合方法を選択
することができる。また、分子量調整剤、重合開始剤、
その他の重合副資材は通常使用される範囲の量を使用し
て製造することができる。これらの重合薬剤の種類およ
び使用量も特に限定されない。
が、例えば、n−オクチルメルカプタン、n−ドデシル
メルカプタン、t−ドデシルメルカプタン、n−ヘキサ
デシルメルカプタン、n−テトラデシルメルカプタン、
2,2,4,6,6−ペンタメチルヘプタン−4−メチ
レンチオール、2,4,6−トリメチルノナン−4−チ
オールなどのメルカプタン;ジメチルキサントゲンジス
ルフィド、ジエチルキサントゲンジスルフィド、ジイソ
プロピルキサントゲンジスルフィドなどのキサントゲン
ジスルフィド;テトラメチルチウラムジスルフィド、テ
トラエチルチウラムジスルフィド、テトラブチルチウラ
ムジスルフィドなどのチウラムジスルフィド;四塩化炭
素、臭化エチレンなどのハロゲン化炭化水素;ペンタフ
ェニルエタンなどの炭化水素;アクロレイン、メタクロ
レイン等のα,β−不飽和アルデヒド;アリルアルコー
ル;2−エチルヘキシルチオグリコレート;テルピノー
レン、α−テルピネン、β−テルピネン、γ−テルピネ
ン、ジペンテン等のテルペン;2,4−ジフェニル−4
−メチル−1−ペンテン等のα−メチルスチレンダイマ
ー;2,5−ジヒドロフランなどが挙げられる。これら
化合物のうち、t−ドデシルメルカプタン、テルペンお
よびα−メチルスチレンダイマーが好適に用いられる。
00重量部に対して、通常、0.05〜3重量部、好ま
しくは0.1〜1.5重量部である。
が、例えば、高温重合では、水溶性の重合開始剤である
過硫酸アンモニウム、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウ
ム等の過硫酸塩;油溶性の重合開始剤としての過酸化物
ベンゾイル等の有機過酸化物などを、低温重合では、レ
ドックス系重合開始剤等を用いることができる。
度は、10℃以下、−50℃以上にあることが好まし
く、更に好ましくは−5℃以下、−40℃以上である。
ガラス転移温度が10℃を超えると、常用温度でのポリ
マーのタックが低下し十分な剥離力が発現しない。
配合して再剥離性感圧接着剤組成物とするが、この微細
粒子としては、シリカ、カオリン、クレー、炭酸カルシ
ウム、水酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、活
性白土、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、澱粉
粒、セルロース微粒子などを挙げることができる。とり
わけ、本発明においては、微細粒子としてシリカと澱粉
粒とを併用することが好ましい。その粒径は好ましくは
0.5〜30μm、とくに好ましくは、1〜20μmで
ある。
して得られる被記録材料の1種である情報隠蔽用紙ある
いは親展性葉書は、製造時の容易さから、シート状の用
紙支持体の片面あるいは両面の表面全面に感圧接着剤層
を設け、同時にその感圧接着剤層が被印刷記録層となる
様態で使用される。このためオフセット印刷インクの受
容、インクジェット染料インクの受容、トナー定着ロー
ルのオイル吸収などを良好にするためシリカのような吸
油量の大きい微細粒子の使用が好ましい。また、ラテッ
クスとシリカのみの感圧接着剤層では、相対する用紙間
でブロッキングと称する微弱な接着が起こり、印刷機や
接着成形装置で用紙の重送や未送などの用紙搬送事故が
起こるため、これを防止する目的で接着緩衝材として澱
粉粒などの粗大粒子を併用することが好ましい。
0.5〜8μm、特に好ましくは1〜6μmの範囲にあ
るものが好適に使用される。また、この場合、澱粉粒な
どの粗大粒子の粒子径は5〜30μm、好ましくは10
〜20μmの範囲にあるものが好適に使用される。
剥離性感圧接着剤組成物によって、印刷記録適性に優
れ、所定圧力によって擬似接着する性能を付与される。
と微細粒子の他、必要に応じて、さらに、帯電防止剤、
消泡剤、分散剤、粘度調整剤、増粘剤、機械安定性向上
剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、蛍光染料、有色染料お
よび染料定着剤などの助剤を添加することもできる。
しては、例えば上質紙、中質紙、コート紙、微塗工紙、
合成紙、不織布、ポリエチレンフィルム、ポリエチレン
テレフタレートフィルム、フィルム貼合紙、ラミネート
紙、金属蒸着紙などが挙げられる。これら支持体上に設
ける感圧接着剤組成物の塗布量は、通常、片面2.5〜
10g/m2(乾燥重量)である。
ター、ブレードコーター、バーコーター、ロールコータ
ー、カーテンコーター、コンマコーター、グラビアコー
ターなどの公知の塗布方法により設けることができる。
的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものでは
ない。なお、これら実施例中の部および%は特に断りの
ない限り重量基準である。
ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル硫酸ソーダ
(花王製:エマールNC)1部、アクリル酸ブチル87
部、アクリロニトリル10部、メタアクリル酸2部およ
びメタクリル酸2−ヒドロキシエチル1部を仕込み、内
部を窒素で置換したのち、撹拌して単量体エマルジョン
を得た。一方、温度検出センサーと撹拌機とを備えた重
合容器にイオン交換水45部を仕込み、内部を窒素で置
換した後、内温を70℃に昇温した。これに、イオン交
換水7.6部に過硫酸アンモニウム0.4部を溶解して
得た、5%過硫酸カリウム水溶液と上記単量体エマルジ
ョンとをそれぞれ別のポンプを用いて、いずれも4時間
掛けて添加した。単量体エマルジョンと過硫酸カリウム
水溶液の添加が終了した後85℃に昇温して更に3時間
反応させてから、反応停止剤を添加して重合を終了し
た。得られたラテックスから未反応単量体を除去して固
形分濃度を50%まで濃縮し、更にpHを8.5に調整
してラテックス(イ)を得た。このラテックスを形成し
ている共重合体の組成、共重合体のTg、ラテックス粒
子径を表1に示した。
て、塩野義製薬製シリカゲル(カープレックス#80−
D)100部と日本食品製コーンスターチ100部を添
加配合し、これをアプリケーターバーを用いて坪量10
0g/m2の市販上質紙に片面塗布量が8g/m2になる
ように塗工した後、100℃で30秒間乾燥して被記録
材料を作成した。この被記録材料の品質を表3に示し
た。
てラテックスおよび被記録材料を得た。ラテックスを形
成している共重合体の組成、共重合体のTg、ラテック
ス粒子径を表1および表2に、そのラテックスを用いた
被記録材料の品質を表3に示した。
テル硫酸ソーダ(ノニオニックアニオン系界面活性剤、
花王製) レベノールWz:同上 アクアロンHS10:式(3)のノニオニックアニオン
系界面活性剤 アデカリアソープSE10N:式(4)においてXがS
O3NH4、n=10、粘度5(G)(cps/25
℃)、pH:7(2.5%水溶液)のもの
濃度を50%、pHを8.5に調整したラテックスを約
10g流延し、温度23℃、湿度65%に保たれた恒温
恒湿室で48時間自然乾燥させてフィルムを得た。この
フィルムを2mm×2mmの大きさに裁断して約10m
gを試料として、走査示差熱量計(セイコー電子社製、
モデルRDC220)を用いて、初期温度−80℃、終
了温度120℃、昇温速度10℃/分の条件で測定し
た。
乱方式粒径測定装置(NICOMP MODEL37
0:PACIFIC SCIENTIFIC社製)を用
いて、測定した。
離力とJIS恒温室(20℃/65%RH)で1ヶ月間
静置後の剥離力を求めるが、その方法は下記のとおりで
ある。20℃/65%RHにて調湿後、テストサンプル
をドライシーラーの圧力を50kg/cm2に調整して
加圧接着した後、T型剥離による剥離強度の測定を行っ
た。剥離強度の測定には(株)東洋ボールドウィン社製
のテンシロンを使用し、試験サンプルのサイズは25m
m(巾)×100mm(長)、引っ張りスピードは30
0mm/minとした。なお、接着力が200g以上/
25mm巾では剥がし難く、50g未満では輸送途中で
剥がれてしまう。
RH)で1ヶ月間静置後の剥離力を初期剥離力で割った
値であり、剥離力の保持率は85%以上必要である。
にて調湿後、テストサンプルの塗工面同士を合わせ、5
00g/cm2の圧力を加え60℃にて4時間放置後、
T型剥離による剥離強度の測定を行った。剥離強度の測
定機および測定条件については試験サンプルのサイズを
10mm(巾)×80mm(長さ)に変更した以外は接
着力測定時と同様である。 ○:剥離強度が2g/10mm幅未満のもの ×:剥離強度が2g/10mm幅以上のもの
表面強度、RIテスターによるインク受理性について評
価を行った。 平滑度:JIS P 8119規定のベック試験機に
より測定を行った。 表面強度:JIS P 8129規定のワックスを用
いる方法により測定を行った。 RIテスターによりインク受理性について評価を行っ
た。上記、、の項目を総合的に従来技術を参考と
して評価を行った。
通常の取扱いでは容易に剥がれることがない充分な接着
力を有し、意図的に剥す場合には快いタッチでスムーズ
に剥すことができ、製造工程や保管中などの加圧圧着さ
せる最終形態に至るまでの弱い加圧力で塗布面と塗布
面、あるいは塗布面と未塗布面が不必要に一体化してし
まうブロッキング現象が防止でき、紫外線、熱、窒素酸
化物などによる劣化が非常に小さく、保存性に優れた再
剥離性接着剤組成物を提供できる。 本発明による再剥離性接着剤組成物を接着層として設
けた被記録材料は、初期接着力および保持率に優れてい
る。とりわけ、共重合性乳化剤を使用したものは、剥離
力の経時保持率が優れている。
Claims (3)
- 【請求項1】 (A)(メタ)アクリル酸アルキルエス
テル単量体60〜99重量%、(B)エチレン性不飽和
ニトリル単量体1〜30重量%および(C)(A)およ
び(B)と共重合可能なその他の単量体0〜10重量%
からなる単量体(混合物)を、単量体に対して0.2〜
10重量%のノニオニックアニオン系界面活性剤の存在
下で重合してなる再剥離性感圧接着剤用ラテックス。 - 【請求項2】 請求項1のラテックスおよび微細粒子を
含有してなる再剥離性感圧接着剤組成物。 - 【請求項3】 請求項2記載の再剥離性感圧接着剤組成
物を支持体の少なくとも一方の表面に接着層として設け
たことを特徴とする被記録材料。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP11206877A JP2001031938A (ja) | 1999-07-21 | 1999-07-21 | 再剥離性感圧接着剤用ラテックス、それを用いた再剥離性感圧接着剤組成物およびそれを用いた被記録材料 |
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