JP2000214082A

JP2000214082A - 媒質の非線形光学応答測定装置

Info

Publication number: JP2000214082A
Application number: JP11018812A
Authority: JP
Inventors: Shinichiro Aoshima; 紳一郎青島; Masatoshi Fujimoto; 正俊藤本; Makoto Hosoda; 誠細田; Yutaka Tsuchiya; 裕土屋
Original assignee: Hamamatsu Photonics KK
Current assignee: Hamamatsu Photonics KK
Priority date: 1999-01-27
Filing date: 1999-01-27
Publication date: 2000-08-04
Anticipated expiration: 2019-01-27
Also published as: JP4091193B2

Abstract

(57)【要約】【課題】物質中に生じる非線形光学効果を直接的に測
定することができる媒質の非線形光学応答測定装置を提
供する。【解決手段】超短パルス光源１１からの光パルスを光
分岐器１２によって分岐して、励起光学系２及びプロー
ブ光学系３によってそれぞれ所定の直線偏光状態を有す
る励起パルス及びプローブパルスとして被測定媒質４に
導光する。このとき、励起パルスの入射によって被測定
媒質４中に生成された、非線形光学効果による屈折率変
化を生じた相互作用領域について、プローブパルスを照
射し、被測定媒質４を通過した成分のうち相互作用領域
を通過して偏光状態が変化したプローブパルス成分を光
検出部５において検光子５１を介してカメラ５３で検出
することによって、被測定媒質４の非線形光学応答を測
定することができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、光パルスなどの光
の入射によって物質中に生じる非線形光学効果を測定す
ることができる媒質の非線形光学応答測定装置に関する
ものである。

【０００２】

【従来の技術】大強度の超短パルスレーザーなどのレー
ザー技術の発展に伴って、通常の光に比べて強度が大き
いレーザー光によって生じる光カー効果等の物質の非線
形光学効果（nonlinear optical effect）と、それに起
因する様々な現象が問題となっている。すなわち、電場
の２次以上の高次の項に対する物質の非線形感受率は１
次の項に比べて小さい値であるため、通常の光において
は線形の応答のみが測定されるが、レーザー光などの充
分に大きい強度（電場）を有する光に対しては、このよ
うな２次以上の非線形項による効果が現れる。

【０００３】このような非線形光学効果による現象とし
ては、例えば、大強度の光パルスを物質に照射すること
によって生じる光の自己集束効果（self-focusing effe
ct）や、光のビーム径が細いままで伝搬するチャネリン
グやフィラメンテーションなどの自己束縛効果（self-t
rapping effect）が知られている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】近年、上記した諸現象
のレーザー光の制御等への利用が進められており、今後
さらに高度な光制御への応用が期待されている。そのよ
うな高度な光制御への応用を実現するためには、様々な
物質中における非線形光学効果の発生について、その発
生条件や時間変化などの応答（以下、非線形光学応答と
いう）を測定し、また、それによって非線形感受率など
の非線形定数を決定することが必要不可欠である。

【０００５】一方、上記した諸現象は、超短パルスレー
ザー等を利用する上で問題を生じる場合がある。例え
ば、自己集束効果や自己束縛効果が生じた光パルスによ
って、レンズなどの光学素子・光学材料が破壊され欠陥
を生じるなどの問題を生じる。また、光パルスを気体や
液体に集束させようとするとレーザープラズマを生じ、
その散乱などによって有効に集光することができないと
いう問題を生じる。この問題を回避するためには光学系
を真空とする必要があるが、この場合、真空にする必要
性から装置構成や光パルスの使用条件が制限されてしま
う。

【０００６】これらの問題を解決する上でも、物質の非
線形光学応答の測定を行う必要性は高い。このために
は、物質中の各部位における非線形光学効果の発生状態
とその時間変化等を、直接的に測定する技術を確立する
ことが重要である。

【０００７】本発明は、以上の問題点に鑑みてなされた
ものであり、媒質中において生じる非線形光学効果によ
る非線形光学応答を直接的に測定することができる媒質
の非線形光学応答測定装置を提供することを目的とす
る。

【０００８】

【課題を解決するための手段】このような目的を達成す
るために、本発明による媒質の非線形光学応答測定装置
は、光パルスによって被測定媒質内に生じる非線形光学
効果を測定するための媒質の非線形光学応答測定装置で
あって、パルス光源によって供給された光パルスから、
それぞれの出力タイミングが同期された第１の光束と第
２の光束とを生成して出力する光源部と、第１の光束に
基づいて励起パルスを形成し、被測定媒質に励起パルス
を入射する励起光学系と、第２の光束に基づいてプロー
ブパルスを形成し、被測定媒質に励起パルスが入射され
ることによって非線形光学効果が誘起された相互作用領
域を含む被測定媒質の所定領域にプローブパルスを照射
するプローブ光学系と、被測定媒質の所定領域を通過し
たプローブパルスを検出する光検出部と、を備え、励起
光学系は、励起パルスを所定の偏光状態とするための励
起パルス偏光手段と、励起パルスを被測定媒質に所定の
入射条件によって入射させる入射光学系とを有し、プロ
ーブ光学系は、プローブパルスを所定の偏光状態とする
ためのプローブパルス偏光手段を有し、光検出部は、被
測定媒質の所定領域を通過したプローブパルスのうち、
所定の偏光成分のみを透過させる検光手段と、検光手段
を透過したプローブパルスを検出・測定する光検出手段
と、被測定媒質の所定領域を通過し検光手段を透過した
プローブパルスを光検出手段に結像させる結像手段と、
を有することを特徴とする。

【０００９】上記した媒質の非線形光学応答測定装置に
おいては、超短パルス光源である高強度フェムト秒レー
ザーなどのパルス光源を用い、パルス光源から出力され
た２つの光束からそれぞれ所定の偏光状態にある励起パ
ルス及びプローブパルスを生成して、それらを被測定媒
質に入射・照射する。このとき励起パルスの入射によっ
て、被測定媒質中に励起パルスが分布している空間領域
において、励起パルス光と被測定媒質とが相互作用して
非線形光学効果を生じ屈折率が変化した領域（相互作用
領域）が形成される。この相互作用領域の状態を、被測
定媒質を通過したプローブパルスのうち偏光状態の変化
した成分を検光手段によって選択し光検出手段によって
検出することによって測定する。これによって、被測定
媒質中の特定の領域における非線形光学応答について、
入射光の強度またはその空間分布との相関などの非線形
光学効果の発生状態・条件を直接的に測定することがで
き、さらにその時間変化の測定や非線形定数の決定も可
能となる。また特に、超短パルス光源などのパルス光源
を用いることによって、高時間分解能での非線形光学応
答の測定が実現されている。

【００１０】光源部については、例えば、光パルスを出
力する単一のパルス光源と、光パルスを分岐して第１の
光束と第２の光束とを生成する光分岐手段と、を有して
構成することができる。この場合、同一のパルス光源を
用いることによって２つの光束が同期され、光源部の構
成を簡単化することができる。

【００１１】あるいは、光源部は、第１の光束となる光
パルスを出力する励起パルス光源と、第２の光束となる
光パルスを出力するプローブパルス光源と、第１の光束
及び第２の光束の出力タイミングを同期させるタイミン
グ制御手段と、を有して構成することができる。この場
合、タイミング制御手段によって２つの光束が同期され
る。このタイミング制御手段は、例えばトリガー回路と
遅延回路とから構成することができる。このような構成
の場合、例えば励起パルスとプローブパルスのパルス幅
や波長を異なるものとして設定することが可能である。

【００１２】また、励起光学系またはプローブ光学系の
いずれか一方は、励起光学系とプローブ光学系との光路
長差を設定・変更するための可変光遅延手段を有するこ
とを特徴とする。

【００１３】また、入射光学系は、その光路方向の位置
が可動である可動光学系を有して構成されていることを
特徴とする。

【００１４】励起パルスの入射に対するプローブパルス
の照射タイミング、またはプローブパルス照射時の励起
パルスの空間分布形状を、可変光遅延手段または可動光
学系を用いて変更することによって、生成される相互作
用領域の被測定媒質中の位置や範囲等の状態を変化させ
た測定を行うことが可能となる。

【００１５】さらに、励起パルス偏光手段及びプローブ
パルス偏光手段は、少なくとも一方に波長板または偏光
子を含んで構成されて、励起パルス及びプローブパルス
の偏光状態はそれぞれ所定の直線偏光に設定され、プロ
ーブパルスの被測定媒質への照射軸は、励起パルスの被
測定媒質への入射軸を含み励起パルスの直線偏光の軸に
対して垂直な平面内にあって、プローブパルスの直線偏
光の軸は、前記平面に対して４５度の傾きとして設定さ
れ、検光手段は、被測定媒質の所定領域を通過したプロ
ーブパルスのうち、被測定媒質に照射されるプローブパ
ルスの直線偏光と直交した偏光成分のみを透過させるこ
とを特徴とする。

【００１６】また、プローブパルスの照射軸の、励起パ
ルスの入射軸に対する照射角度が９０度であることを特
徴とする。

【００１７】このように各パルスの偏光状態及び検光手
段等を設定することによって、効率的な測定装置の構成
とすることができる。

【００１８】また、プローブパルスの照射軸の、励起パ
ルスの入射軸に対する照射角度が０度より大きく９０度
より小さい角度に設定され、プローブ光学系は、プロー
ブパルスの波面を励起パルスの波面に一致させて被測定
媒質に照射するための波面変換手段を有することを特徴
とすることによって、時間分解能を損なうことなく、か
つ、励起パルス及びプローブパルスの相互作用長を長く
とる測定を行うことができる。

【００１９】また、励起光学系、プローブ光学系及び光
検出部の一部または全部を一体化して保持するととも
に、励起パルスの入射軸を回転軸として回転駆動が可能
なように構成されて、被測定媒質に対する励起光学系、
プローブ光学系及び光検出部の設置角度を変更すること
が可能な光学系保持機構をさらに備えることを特徴とす
ることによって、相互作用領域を異なる角度から測定
し、得られたデータに対して例えばＸ線ＣＴと同様の画
像再構成法を用いて、相互作用領域内に生じた非線形光
学効果についての３次元情報等を得ることが可能とな
る。

【００２０】また、光検出部は、被測定媒質の所定領域
を通過したプローブパルスの２次元の光像を１次元の光
像に変換する光像変換手段をさらに有し、光検出手段は
一次元光検出器を有して構成されていることを特徴とす
る。

【００２１】シリンドリカルレンズなどを用いた光像変
換手段によって２次元光像を１次元光像に集束・変換
し、一次元光検出器によって１次元画像として検出し
て、その１次元画像の時間に対する変化を測定すること
によって、光飛跡の移動に伴う相互作用領域の移動・時
間変化の測定を効率的に行うことができる。

【００２２】また、光検出部は、被測定媒質の所定領域
を通過したプローブパルスの２次元の光像を１次元の光
像に変換する光像変換手段と、光像変換手段及び光検出
手段の間に設置される分光手段とを有するとともに、プ
ローブ光学系は、プローブパルスをチャープさせるパル
スストレッチャーを有することを特徴とする。

【００２３】プローブ光学系にパルスストレッチャーを
設置してプローブパルスをチャープ、すなわち時間波形
を波長によって広げて、各波長成分が時間情報と対応す
るようにし、一方、光検出部においてシリンドリカルレ
ンズなどの光像変換手段からの１次元光像を分光手段に
よって分光し、分光によって生成された２次元光像を光
検出手段によって測定する。これによって、分光された
波長軸が時間軸に対応した測定像を得ることができる。

【００２４】また、励起光学系またはプローブ光学系の
少なくとも一方は、励起パルスまたはプローブパルスの
波長を変化させる波長変換手段を有することを特徴とし
ても良い。あるいは、励起光学系は、励起パルスの個々
の波形またはパルス列の構成などの時間波形を変化させ
る波形変換手段を有することを特徴としても良い。波長
または波形の変換手段を備えることによって、様々な状
態の光パルスに対する非線形光学応答とその変化の測定
を行うことができる。

【００２５】さらに、光検出手段からの画像データの処
理を行う画像処理手段を有することによって、例えば画
像データから自己相関波形を導出するなどの画像処理や
必要な演算等をリアルタイムで行うことが可能となり、
測定をより効率化できる。

【００２６】また、光源部のパルス光源としてパルスレ
ーザーを用い、パルスレーザーのレーザー媒質を被測定
媒質とし、パルスレーザーの共振器内の光パルスを励起
パルスとし、パルスレーザーから出力された光パルスか
らプローブパルスを形成して、測定されたレーザー媒質
の情報に基づいてパルスレーザーのレーザー制御装置に
フィードバックを行って、パルスレーザーの動作の最適
化、安定化を行うことを特徴とする。これは、媒質の非
線形光学応答測定装置を他の装置であるパルスレーザー
中における非線形光学応答の測定に利用するものであ
る。

【００２７】また、このような装置は、動熱力学の観測
または制御に適用することが可能である。

【００２８】

【発明の実施の形態】以下、図面と共に本発明による媒
質の非線形光学応答測定装置の好適な実施形態について
詳細に説明する。なお、図面の説明においては同一要素
には同一符号を付し、重複する説明を省略する。また、
図面の寸法比率は、説明のものと必ずしも一致していな
い。

【００２９】図１は、本発明に係る媒質の非線形光学応
答測定装置の第１の実施形態を示すブロック図である。
本実施形態における媒質の非線形光学応答測定装置は、
光源部１、励起光学系２、プローブ光学系３、及び光検
出部５とから構成されている。

【００３０】光源部１は、光パルスを生成・出射する超
短パルス光源１１と、光分岐器１２とを有して構成され
る。超短パルス光源１１から出射された光パルスは、光
分岐器１２によって、励起光学系２へと導光される第１
の光束とプローブ光学系３へと導光される第２の光束と
に分岐される。

【００３１】光源部１から出力された第１の光束及び第
２の光束は、それぞれ励起パルス及びプローブパルスと
されて、測定対象となる物質である被測定媒質４へと導
かれる。励起光学系２は、光源部１からの第１の光束に
基づいて励起パルスを形成し、所定の入射軸から被測定
媒質４に入射する。この励起光学系２は、励起光学系２
とプローブ光学系３との遅延時間差を設定・変更するた
めの可変光遅延器２１と、励起パルスを所定の偏光状態
とするための波長板２３及び偏光子２４からなる励起パ
ルス偏光手段２２と、励起パルスを被測定媒質４へと所
定の入射条件によって入射させる入射光学系２５とを有
して構成されている。

【００３２】一方、プローブ光学系３は、光源部１から
の第２の光束に基づいてプローブパルスを形成し、所定
の照射軸から被測定媒質４に照射する。このプローブ光
学系３は、プローブパルスを所定の偏光状態とするため
の波長板３３及び偏光子３４からなるプローブパルス偏
光手段３２を有して構成されている。

【００３３】以上の構成において、励起パルスは励起光
学系２を介して被測定媒質４に例えば集束して入射され
る。このとき、集光された励起パルスは被測定媒質４中
の所定領域で大強度・高密度の光束を形成し、そのよう
な励起パルスの光が分布している空間領域内において、
光カー効果等の非線形光学効果により被測定媒質４中の
屈折率の変化が誘起される。このような励起パルスと被
測定媒質４との相互作用によって非線形光学効果を生じ
た領域を、ここでは相互作用領域と呼ぶ。

【００３４】ここで、相互作用領域を含む被測定媒質４
の所定領域にプローブパルスをプローブ光学系３を介し
て照射すると、相互作用領域内における屈折率の異方性
によって、相互作用領域を通過したプローブパルス成分
のみ、被測定媒質４のその他の領域を通過したプローブ
パルス成分に対してその偏光状態が変化する。この変化
した光成分を光検出部５を用いて検出することによっ
て、相互作用領域の像を測定し、その画像データの強度
分布等から相互作用領域内に生じた非線形光学効果の発
生状態（非線形光学応答の位置・光強度依存性等）を、
また、画像データの時間変化から非線形光学効果の時間
変化（非線形光学応答の時間依存性）を測定することが
でき、さらにそれらの情報から非線形定数を決定するこ
とができる。

【００３５】光検出部５は、被測定媒質４の所定領域を
通過したプローブパルスのうち所定の偏光成分のみを透
過させる検光子５１と、検光子５１を透過したプローブ
パルス成分を結像させる結像レンズ５２と、結像したプ
ローブパルスの光像を測定するための光検出手段である
カメラ５３とを有して構成されている。これによって、
相互作用領域を通過したプローブパルス成分を検光子５
１によって選択的に透過し、カメラ５３によってこのプ
ローブパルス成分を測定・撮像して、被測定媒質４中に
おける非線形光学応答を測定する。

【００３６】なお、上記した実施形態においては、偏光
手段２２、３２はそれぞれ波長板２３、３３及び偏光子
２４、３４とから構成されているが、これは偏光手段２
２、３２の構成の一例を示したものであって、励起光学
系２及びプローブ光学系３に入力される光束の偏光状態
と、設定する励起パルス及びプローブパルスの偏光状態
によって、その他の構成、例えば波長板のみからなる構
成等、を用いることができる。

【００３７】また、励起光学系２における入射光学系と
して、励起パルスを集束して被測定媒質４に入射させる
入射光学系２５を用いているが、励起パルスの強度や被
測定媒質４とする物質の種類等の測定条件によって、集
束を行わない光学系を入射光学系として用いても良い。

【００３８】図２は、図１に示した実施形態による媒質
の非線形光学応答測定装置について、具体的な構成とと
もに示す一実施例である。

【００３９】本実施例においては、波長８００ｎｍ、パ
ルス幅１００ｆｓ、パルス当たりのエネルギーが７ｍＪ
のチタン・サファイアレーザーを超短パルス光源１１と
して用い、このパルス光源１１からの光パルスは、例え
ばハーフミラーなどからなる光分岐器１２によって第１
の光束ｌ₁及び第２の光束ｌ₂に分岐される。ここで、こ
の光パルスは、図２中において紙面、すなわち後述する
励起パルスの被測定媒質４への入射軸及びプローブパル
スの照射軸を含む平面（以下、測定平面という）、に対
して水平な方向の直線偏光を有している。なお、必要が
あれば、パルス光源１１と光分岐器１２との間に波長板
などを設置しても良い。この場合、光分岐器１２として
例えばプリズム型の偏光ビームスプリッターを用いるこ
とが可能である。

【００４０】第１の光束ｌ₁は、励起光学系によって励
起パルスｌ_eとされて被測定媒質４へと導かれ、一方、
第２の光束ｌ₂は、プローブ光学系によってプローブパ
ルスｌ_pとされて被測定媒質４へと導かれる。

【００４１】励起パルスｌ_eとプローブパルスｌ_pとの被
測定媒質４への入射・照射のタイミングは、励起光学系
における可変光遅延器２１と、プローブ光学系における
光路部分３０とによって調整・設定または変更される。

【００４２】プローブ光学系の光路部分３０は、装置の
構成時に設定され固定されるものであって、遅延時間が
固定された光遅延器としての機能を有し、励起光学系に
対する光路長差とそれによる遅延時間差の初期条件を調
整・設定するために用いられる。一方、励起光学系の可
変光遅延器２１は、可動直角ミラー２１ａを有して構成
されており、この可動直角ミラー２１ａを移動させるこ
とによって光路長を変化させて、プローブ光学系に対す
る光路長差とそれによる遅延時間差を変更・設定するこ
とが可能なように構成されている。

【００４３】励起パルスｌ_eとプローブパルスｌ_pとのそ
れぞれの偏光状態は、励起光学系における励起パルス偏
光手段である波長板２３及び偏光子２４と、プローブ光
学系におけるプローブパルス偏光手段である波長板３３
及び偏光子３４とによってそれぞれ設定される。

【００４４】励起パルス偏光手段の波長板２３は本実施
形態においては１／２波長板であり、可変光遅延器２１
を通過した第１の光束ｌ₁は、１／２波長板２３によっ
てその直線偏光の方向が９０度回転されて測定平面に対
して垂直な直線偏光を有するように変換され、さらに垂
直な直線偏光を有する成分のみを透過する偏光子２４を
通過する。これによって、測定平面に対して垂直な直線
偏光を有する励起パルスｌ_eが得られる。なお、この偏
光子２４は垂直な直線偏光を有する成分をより確実に選
択するためのものであって、設置しない構成とすること
も可能である。

【００４５】一方、プローブパルス偏光手段の波長板３
３は１／４波長板であり、光路部分３０を通過した第２
の光束ｌ₂は、１／４波長板３３によってその直線偏光
が円偏光に変換され、さらに測定平面に対して４５度傾
いた直線偏光を有する成分のみを透過する偏光子３４を
通過する。これによって、測定平面に対して４５度傾い
た直線偏光を有するプローブパルスｌ_pが得られる。こ
こで、１／４波長板３３を１／２波長板として、直接４
５度傾いた直線偏光を有するプローブパルスを生成し、
これを用いても良い。

【００４６】上記のようにして得られた励起パルスｌ_e
及びプローブパルスｌ_pは、それぞれ所定の入射軸及び
照射軸によって被測定媒質４に入射及び照射される。

【００４７】励起光学系からの励起パルスｌ_eは、焦点
距離５０ｍｍの平凸レンズである集束レンズ２５ａを通
って、所定の入射軸によって被測定媒質４に集光されつ
つ入射される。このとき被測定媒質４内に、励起パルス
ｌ_eと被測定媒質４との相互作用によって、光カー効果
等の非線形光学効果を生じた相互作用領域が生成され
る。この相互作用領域内では被測定媒質４の屈折率が変
化し、特にその屈折率にプローブパルスｌ_pの照射軸に
垂直な面内での異方性を生じる。

【００４８】この相互作用領域を含む被測定媒質４の所
定領域に対して、プローブ光学系からのプローブパルス
ｌ_pが、励起パルスｌ_eの入射軸に対して垂直な軸を照射
軸として照射される。このプローブパルスｌ_pのうち、
被測定媒質４を透過した成分である透過プローブパルス
ｌ_p’が光検出部によって検出される。

【００４９】透過プローブパルスｌ_p’は、対物レンズ
５４を介して検光子５１に入射する。この検光子５１
は、透過プローブパルスｌ_p’のうち、被測定媒質４に
照射されたプローブパルスｌ_pの直線偏光に対して直交
した直線偏光成分のみを透過するように構成されてい
る。したがって、被測定媒質４の非線形光学効果による
屈折率の異方性を生じていない領域を透過した透過プロ
ーブパルスｌ_p’の成分は検光子５１を透過せず、相互
作用領域を通過して相互作用領域内の屈折率の異方性に
よってその偏光状態が変化を受けた透過プローブパルス
ｌ_p’の成分のみが検光子５１を透過する。すなわち、
検光子５１を通過した透過プローブパルスｌ _p’の成分
による光像は、非線形光学効果による屈折率変化が誘起
された相互作用領域の像に対応している。

【００５０】検光子５１を通過した透過プローブパルス
ｌ_p’の成分による光像は、結像レンズ５２によってＣ
ＣＤカメラ５３上に結像されて撮像され、これによっ
て、被測定媒質４中における非線形光学応答が測定され
る。なお、本実施例においては、対物レンズ５４は倍率
１０倍のものを用い、ＣＣＤカメラ５３のカメラレンズ
の焦点を無限大として測定を行っている。また、ＣＣＤ
カメラ５３は横６４０×縦４８０画素を有して１６ビッ
トの強度情報が得られるものを使用し、走査線の影響を
低減するために、ＣＣＤカメラ５３は測定平面に対して
９０度傾けて画素構造の縦方向が励起パルスｌ_eの被測
定媒質４中での伝搬方向（入射軸方向）と一致するよう
に設置した。この条件において、ＣＣＤカメラ５３の画
素間隔に対応する測定面上の距離は４．８μｍである。

【００５１】また、図２に示した測定装置においては、
励起パルスｌ_eが被測定媒質４内の非常に小さい領域内
に集光されるが、この場合、これに伴って被測定媒質４
がブレークダウンを起こしレーザープラズマが生成され
て、プラズマ発光が起こることがある。このようなプラ
ズマ発光は広帯域のスペクトル成分を有する白色光であ
る。この発光の影響を除去するため、検光子５１及び結
像レンズ５２の間にプローブパルスｌ_pと異なるスペク
トル成分を除くための波長８００ｎｍの干渉フィルター
５５を設置している。

【００５２】一方、プローブパルスｌ_pと同一のスペク
トル成分については、非線形光学応答の測定前に、プロ
ーブパルスｌ_pを照射せず他の条件を測定時の条件と同
一とした測定を行い、この測定結果の画像データを非線
形光学応答測定時の測定結果の画像データから減算する
ことによって、透過プローブパルスｌ_p’による相互作
用領域の光像の選択的な測定・撮像を行う。ただし、励
起パルスｌ_eがプラズマ発光を伴わない条件によって測
定を行うこともできるが、その場合には、上記したよう
な画像データの減算処理は行わなくても良い。

【００５３】また、励起パルスｌ_eのパルス当たりのエ
ネルギーは、各光学要素における損失等によって、集束
レンズ２５ａの直前において３．５ｍＪであった。な
お、図２に示した実施例による媒質の非線形光学応答測
定装置によって、後述するように非線形光学応答の測定
を実際に行ったが、この測定においては、さらにＮＤフ
ィルターによって励起パルスｌ_eを減光して、パルス当
たり２．３ｍＪとして測定を行った。また、この測定に
おいては、被測定媒質４としては常温・一気圧の空気を
用いた。ただし、測定装置全体を空気雰囲気中に設置し
て測定を行い、その空気のうちの所定領域にある部分を
そのまま被測定媒質４とした。

【００５４】以下に、本発明に係る媒質の非線形光学応
答測定装置による効果を、上記した実施例による装置構
成及び測定条件によって行った測定の結果とともに説明
する。本媒質の非線形光学応答測定装置においては、光
源として超短パルス光を出力可能な超短パルスレーザー
をパルス光源１１として用い、その超短パルスの光束を
光分岐器１２によって分岐させて励起パルスｌ_e及びプ
ローブパルスｌ_pを形成している。このように非常に短
い光パルスの時間幅を有する超短パルスを用いることに
よって、高時間分解能での非線形光学応答の測定が可能
となる。また、その超短パルスを分岐させて用いること
によって、励起パルスｌ_e及びプローブパルスｌ_pの被測
定媒質４への入射・照射のタイミングの同期が実現でき
る。

【００５５】特に、上記した実施例での超短パルスのパ
ルス幅１００ｆｓのように充分に短い時間幅の光パルス
を用いることによって、被測定媒質４中での特定の時間
における非線形光学効果の発生状態にほぼ対応した相互
作用領域の像を、２次元画像として直接的に測定するこ
とがはじめて可能となる。実際の測定結果では、６６．
７ｆｓの遅延時間間隔で４８個の非線形光学応答のデー
タを連続的に取得し、光パルスによって生じる非線形光
学効果の空間分布構造及びその時間変化など、相互作用
領域内における非線形光学応答についての詳細な測定に
成功している。

【００５６】さらに、上記した実施形態においては、励
起光学系２は可変光遅延器２１を備えており、これによ
って励起パルスｌ_e及びプローブパルスｌ_pの入射・照射
の相互のタイミングを変更することができる。このと
き、このタイミングの変化はプローブパルスｌ_pが照射
されるときの励起パルスｌ_eの入射軸方向への位置の変
化となり、したがって、相互のタイミングを連続的に変
化させることによって、被測定媒質４中における励起パ
ルスｌ_eの移動に対応する相互作用領域の移動・時間変
化を、高時間分解能の連続的な画像として測定すること
ができる。

【００５７】図３（ａ）に、このようにして測定された
被測定媒質４中における相互作用領域の移動を模式的に
示す。横軸は、励起パルスｌ_e及びプローブパルスｌ_pの
入射・照射の相互のタイミングの変化である遅延時間を
表す。一方、縦軸は、励起パルスｌ_eの伝搬距離（相互
作用領域の移動距離）を表す。ここで図３（ａ）におい
ては、ＣＣＤカメラ５３によって得られた２次元画像の
うち、励起パルスｌ_eの入射軸に垂直な方向についての
画像データを加算して、励起パルスｌ_eの入射軸方向、
すなわち励起パルスｌ_eの伝搬方向についての１次元画
像（以下、これを演算画像とよぶ）にそれぞれの遅延時
間に対する画像データを変換してそれを図中の縦方向に
表示し、その１次元画像データを連続的に並べることに
よって相互作用領域の移動（斜線部分によって示されて
いる）を示している。

【００５８】図３（ａ）より、本発明による媒質の非線
形光学応答測定装置によって、相互作用領域の移動・時
間変化の様子が、高時間分解能で明確に測定されている
ことがわかる。この相互作用領域の移動の像の傾きは、
被測定媒質４中における光速度に相当する。また、中央
付近の横方向強度プロファイルは、自己相関波形とな
り、これから相互作用領域の範囲についての情報等を得
ることが可能となる。

【００５９】なお、上記した空気を被測定媒質４とした
測定の結果においては、透過プローブパルスの強度は励
起パルスの強度の２乗にほぼ比例し、主に被測定媒質４
中における光カー効果によって非線形光学効果が生じて
いることがわかった。このとき、得られた測定像の画像
データは励起パルスの強度の２乗分布に対応している。
したがって、例えば各画素の画像データの強度について
それぞれ平方根をとるか、またはａｒｃｓｉｎ²などの
演算を行って測定像とすることによって、光パルスの強
度の空間分布が反映された測定像を得ることができる。

【００６０】また、被測定媒質４中の特定の測定点につ
いて、励起パルスｌ_e通過後における透過プローブパル
スｌ_p’の強度の時間変化を測定することによって、非
線形光学効果によって被測定媒質４に生じる複屈折の緩
和時間を測定することができる。このような測定を行う
場合には、被測定媒質４中において励起パルスｌ_eが最
も集束される位置の近傍を測定点とすることによって、
プローブパルスｌ_pが測定点を通過する時間を短くし
て、測定の時間分解能を向上させることができる。ま
た、図２における集束レンズ２５ａとして、例えば焦点
距離２００ｍｍの平凸レンズなど長焦点のレンズを用い
ることによって、励起パルスｌ_eの集束状態の急速な変
化を避けて測定条件をより良好とすることができる。こ
のような測定は、単一の光パルスによって行うことがで
き、短い測定時間による測定が可能である。

【００６１】このような条件によって、透過プローブパ
ルスｌ_p’の強度の時間変化を測定した。測定点付近に
おける前記した演算画像の伝搬方向の軸（距離）を、
（距離）／（被測定媒質中の光速度）として時間軸に変
換して横軸にとり、加算した画像データ（強度）を正規
化し縦軸として作成した図を図３（ｂ）に示す。このと
き、被測定媒質中の光速度が未知の場合には、図３
（ａ）の図から求めることができる。

【００６２】ここで、被測定媒質４としてはＣＳ₂（常
温で液体）を用いて測定を行った。このグラフにおい
て、励起パルスｌ_eの入射により非線形光学効果が生じ
た後、時間とともに非線形光学効果が緩和されていく時
間変化が示されており、これによって、非線形光学効果
による複屈折の緩和時間を決定することができる。

【００６３】なお、上記した相互のタイミングを変更す
る手段である可変光遅延器２１については、励起光学系
２ではなくプローブ光学系３に設置する構成、または両
光学系２、３に設置する構成としても良い。また、特定
のタイミングでの非線形光学応答の測定のみを行い、時
間変化を測定する必要がない場合には、可変光遅延器な
どのタイミング調整手段を有しない構成としても良い。

【００６４】また、上記のように可変光遅延器を用いて
測定を行った場合、遅延時間を変化させると、測定時に
おける励起パルスｌ_eの伝搬軸方向の位置（生成される
相互作用領域の位置）が変化するとともに、集光状態の
変化によって光パルスの空間分布（生成される相互作用
領域の形状）が変化する。これに対し、相互作用領域の
空間分布変化の測定については、例えば図２に示す実施
例において可変光遅延器２１を用いずに遅延時間を固定
し、入射光学系である集束レンズ２５ａを光軸方向に可
動な構成の可動光学系とすることによって、被測定媒質
４中の同一の測定点での励起パルスｌ_eの集束状態を変
化させて、可変光遅延器２１を用いた場合と同様の測定
を行うことが可能である。

【００６５】このように可動な集束レンズ２５ａを用い
た装置とした場合、常に同じタイミング条件で測定を行
うことが可能となり、測定点が移動しないためにＣＣＤ
カメラ５３の撮像範囲による測定範囲の制限がなく、よ
り広い集束状態の範囲について非線形光学応答の測定を
行うことが可能となる。また、プローブパルスｌ_pの空
間ビームパターンが常に同じとなり、得られる画像の精
度が向上される。

【００６６】また、図２に示した実施例では、プローブ
パルスｌ_pの照射軸は、励起パルスｌ_eの入射軸に対して
垂直の照射角度を有して設定されているが、この照射角
度は必ずしも９０度である必要はない。例えば、照射角
度を０度より大きく９０度より小さい角度とし、回折格
子などを用いて構成された波面変換手段によってプロー
ブパルスｌ_pの波面を励起パルスｌ_eの波面と一致させて
照射を行うことにより、時間分解能を損なうことなく、
かつ励起パルスｌ_e及びプローブパルスｌ_pの相互作用長
をより長くとることが可能となる。

【００６７】被測定媒質４については、気体・液体また
は固体などの様々な物質に対して本測定装置を適用する
ことができる。なお、気体または液体の非線形光学効果
の応答速度は固体の場合に比べて一般に高速である。

【００６８】被測定媒質を気体または液体とした場合の
設置方法としては、例えば空気等の場合には上記のよう
に装置全体が被測定媒質となる空気中に設置された構成
とすることができるが、このような設置方法以外にも様
々な方法が考えられる。例えば、励起パルスｌ_e及びプ
ローブパルスｌ_pが入射・照射される所定の領域と、そ
れ以外の装置の一部とを含む領域に対して囲いを設置
し、その囲いの内部を被測定媒質によって満たすという
方法がある。囲いを設置する領域としては、例えば図２
に点線によって示した領域４０ａまたは４０ｂなどが可
能であり、また、これ以外の領域に設定することもでき
る。

【００６９】この場合、囲いのうち少なくとも光パルス
の入射・照射または出射が行われる部位を構成するため
の材質は、以下の条件、（１）入射する光パルスの波長
に対して充分な透過率があること、（２）励起パルスの
測定平面に垂直な偏光成分を充分透過させること、
（３）プローブパルスの偏光状態を乱さないこと、
（４）入射光のパルス幅を大きく変えるような分散を持
たないこと、（５）入射光の光エネルギーに対して充分
な耐性があること、などを満たすものを用いることが好
ましい。なお、被測定媒質についても、上記した諸条件
に関して、媒質の選択時またはデータ解析時において充
分に考慮することが必要である。

【００７０】この場合の囲いについては、図４に囲い４
０としてその一例を示すように、光パルスの入射・照射
または出射が行われる部位以外は、背景光の影響を低減
するため黒色などに塗装すること（図４中の斜線部分）
が望ましい。また、光パルスの入射・照射または出射が
行われる部位は、例えば両面に反射防止膜が施された石
英ガラスなどからなる窓状に形成する。

【００７１】図４においては、図２に示す領域４０ｂの
ように囲いが光検出部をすべてその内部に含む場合に用
いられる囲い４０を示し、励起パルス入射面４１に形成
された入射窓４１ａが示されている。また、プローブパ
ルス照射面４３についても同様に照射窓（図示していな
い）が形成されている。なお、図２に示す領域４０ａの
ように光検出部の一部が囲い４０の外部に設置される場
合には、さらにプローブパルス出射面４４に出射窓を設
ける必要がある。また、励起パルス出射面４２について
も必要があれば出射窓を有する構成としても良い。ま
た、囲いを設置する領域が小さい場合など、観測中にお
ける被測定媒質の変性が問題となるときには、ポンプ等
を接続して被測定媒質を循環させる構成とすることが望
ましい。

【００７２】被測定媒質が気体であれば、光パルスの入
射・照射または出射が行われる部位について、窓ではな
く開口部とすることも可能である。この場合、開口部か
ら放出されてしまう被測定媒質である気体を、ボンベか
らホース等を介して囲いの内部に連続的に供給すること
が必要である。

【００７３】また、無害の気体を被測定媒質とする場合
において、囲いを用いずに、ボンベ等に接続されたホー
スの出力口を被測定媒質の領域近傍の所定の位置とし、
気体をその領域に噴射することによって供給して、被測
定媒質として用いることも可能である。この場合、気体
の純度という点ではやや劣るが、実行が容易であって装
置が簡単化するとともに、窓材による光の吸収・反射等
の問題が生じない、という利点がある。

【００７４】さらに、被測定媒質の領域に、被測定媒質
となる気体または液体を充填したセルを設置して被測定
媒質とする方法がある。この方法は、特に液体や、有毒
ガス等の取り扱いが困難な気体とする場合に適してい
る。また、用いる被測定媒質の分量を少なくすることが
できる。この場合、セルを構成するための容器は、上記
した囲いの材質についての好ましい条件を同様に満たす
ものを用いることが望ましい。

【００７５】このとき、入射光の偏光方向が確定してい
ることに対応して、図５にセル４５として（ａ）上面
図、及び（ｂ）側面図を示すように、励起パルス入射面
４６あるいは励起パルス出射面４７を、その法線（図５
（ｂ）中に点線で示す）が光軸に対してブルースター角
θ_bとなるように形成することによって、励起パルス入
射面４６については反射を抑制させ透過率を増加させる
ことができ、また、励起パルス出射面４７についてはセ
ルの出射端面で反射して被測定媒質内に戻る光を抑制し
て時間分解能の精度を向上させることができる。これ
は、被測定媒質中における泡の発生が問題となる液体を
用いた場合に、反射光が泡で散乱することを防ぐことが
できるので特に有効である。

【００７６】なお、励起パルスｌ_eの入射・出射面に対
して上記のようにブルースター角を用いるときには、特
に液体を被測定媒質とした場合、空気と屈折率が大きく
異なるので、励起パルスｌ_eの進行方向が変化すること
を考慮してその光路を設定する必要がある。

【００７７】また、プローブパルスｌ_pの照射・出射面
については、反射防止膜が施されていることが望まし
い。また、プローブパルスｌ_pの偏光状態に影響を与え
ない範囲において、図６（ａ）及び（ｂ）にそれぞれ上
面図によってその例を示すように、光の反射を抑制する
目的でプローブパルス照射面４８、プローブパルス出射
面４９を水平方向等について斜めに形成して、セルが上
面からみて台形状（例えば図６（ａ）の形状）または平
行四辺形状（例えば図６（ｂ）の形状）などになるよう
にしても良い。この場合にも同様に、光パルスの進行方
向の変化を考慮して光路を設定する。

【００７８】このようにセルを用いた場合、被測定媒質
である気体または液体を適宜交換または循環等できるよ
うに上部等に２つのコックを設置しておくと良い。ま
た、特に被測定媒質を気体としたときにその純度を高め
る方法として、最初に一方のコックからセル内を真空引
きし、そのコックを閉じた後、他方のコックから気体を
充填する方法を用いることができる。なお、セルの形状
については、上記したものに限らず、光パルスのエネル
ギー、偏光状態、光路等の諸条件に応じて、様々な形状
・構成とすることができる。

【００７９】なお、従来、このような非線形光学効果を
測定する装置としては、例えば Opt. Commun., vol.51,
pp.433-437 (1984)に記載された装置がある。この装置
はプローブパルス光の干渉計測によって３次の非線形感
受率を測定するものであって、測定内容が限定されてお
り、また、干渉を用いているために計算によってはじめ
て非線形定数が求められる。したがって、このような装
置によっては、本測定装置のように非線形光学応答を直
接的に測定することは不可能である。

【００８０】図７は、本発明に係る媒質の非線形光学応
答測定装置の第２の実施形態を示すブロック図である。
本実施形態における媒質の非線形光学応答測定装置は、
光源部１、励起光学系２、及びプローブ光学系３につい
ては第１の実施形態と同様である。一方、光検出部５に
ついては、検光子５１及び結像レンズ５２の後段に、透
過プローブパルスの２次元の光像を１次元の光像に変換
する光像変換手段であるシリンドリカルレンズ５６と、
シリンドリカルレンズ５６によって生成された１次元の
光像を検出するための一次元光検出器５７とが設置され
ている。特に、このシリンドリカルレンズ５６を、励起
パルスの入射軸に垂直な方向について一次元光検出器５
７上に透過プローブパルスを集束して１次元光像を形成
するように設置することによって、図３（ａ）に示した
ような相互作用領域の移動についての画像をより効率的
に生成することが可能となる。

【００８１】図８は、本発明に係る媒質の非線形光学応
答測定装置の第３の実施形態を示すブロック図である。
本実施形態における媒質の非線形光学応答測定装置は、
光源部１、及び励起光学系２については第１の実施形態
と同様である。一方、光検出部５については、第２の実
施形態と同様に光像変換手段としてシリンドリカルレン
ズ５６が用いられ、このシリンドリカルレンズ５６の後
段に、分光器５８が設置されて、シリンドリカルレンズ
５６によって生成された１次元光像を分光器５８の入射
スリットに入射して分光し、分光器５８の出力結像位置
とカメラ５３の受光面とを一致させて、分光器５８から
の２次元の出力像をカメラ５３で観測する。

【００８２】このとき、プローブ光学系３に、図８に示
すようにパルスストレッチャー３７を設置し、パルスス
トレッチャー３７を通過したプローブパルスをチャープ
させてパルス幅を広げる（図８中にその光路上の各点に
おける時間軸に対する波長成分分布を示した）。このよ
うに時間波形を広げることによって、プローブパルスの
各波長成分と時間情報とを対応させることができる。な
お、パルスストレッチャー３７としては、例えば光ファ
イバー、回折格子対、プリズム対、後述する波形変換手
段等からなるものを用いることができる。

【００８３】このような構成を用いて得られる測定像の
一例を図９に示す。横軸は波長であるが、前述のように
これは時間軸に変換・対応されており、したがって、図
９に示した図３と等価な図が一回の測定によって観測で
きることとなる。なお、測定精度を向上するために、あ
らかじめプローブパルスのスペクトルを取得しておい
て、得られた測定像にフィルターをかけるなどすること
が好ましい。

【００８４】図１０は、本発明に係る媒質の非線形光学
応答測定装置の第４の実施形態を示すブロック図であ
る。本実施形態における媒質の非線形光学応答測定装置
は、その装置構成については第１の実施形態と同様であ
るが、装置各部の制御や画像データについての演算等を
行う制御部６がさらに設置されている。この制御部６
は、画像処理装置６１、制御装置６２、及び表示装置６
３を有して構成されている。

【００８５】画像処理装置６１はＣＣＤカメラ５３に接
続されており、この画像処理装置６１によってＣＣＤカ
メラ５３で撮像された測定像の整理や解析・必要な演算
等が行われる。例えば、図２に示した実施例について上
記したプローブパルスの照射時・非照射時の画像データ
の減算や、図３（ａ）に示した図の生成などは、ＣＣＤ
カメラ５３によって画像データを取得した後、解析を行
うことによって得ることができるが、図１０に示すよう
にＣＣＤカメラ５３を画像処理装置６１に接続すること
によって、測定時にリアルタイムで上記したような画像
処理を行うことが可能である。また、各画素の画像デー
タに対して、例えば平方根の演算を行うなど所定の関数
による演算処理を行うことも可能である。

【００８６】この画像処理装置６１はさらに装置全体を
制御するための制御装置６２に接続されている。この制
御装置６２は、画像処理装置６１を介した画像データ等
の取得、得られたデータの表示装置６３による表示等を
行う。また、制御装置６２は可変光遅延器２１に接続さ
れており、遅延時間を測定と相関させて制御することが
できる。また、必要があればパルス光源１１等にさらに
接続される構成としても良い。

【００８７】図１１は、本発明に係る媒質の非線形光学
応答測定装置の第５の実施形態を示すブロック図であ
る。本実施形態における媒質の非線形光学応答測定装置
は、Ｔ字状に構成された光学系保持機構７によって各部
が一体化されて保持されている。この光学系保持機構７
は、励起パルスの入射軸を中心軸として設置されて励起
光学系を保持する円筒状の励起光学系保持部７１と、プ
ローブパルスの照射軸を中心軸として設置されてプロー
ブ光学系の一部及び光検出部を保持する円筒状のプロー
ブ光学系保持部７２とを有して構成されている。

【００８８】本実施形態においては、パルス光源１１と
光分岐器１２の間に１／４波長板１３が設置されてお
り、光分岐器１２によって分岐される第１の光束及び第
２の光束は円偏光を有している。これに対して、励起パ
ルス偏光手段及びプローブパルス偏光手段は、それぞれ
偏光子２４及び３４のみによって構成されて、励起パル
ス及びプローブパルスの直線偏光状態を選択している。

【００８９】励起光学系保持部７１は複数の円筒部分に
分割されており、それぞれの間に光遅延器２１、偏光子
２４、及び入射光学系２５が固定されている。このよう
に励起光学系保持部７１を分割して形成し、その間の部
位に各光学要素を設置することによって、各光学要素の
交換を容易にするとともに、光遅延器２１の光路を妨げ
ない構成とすることができる。なお、分割された励起光
学系保持部７１の各部は連結部７３によって連結されて
一体化されている。

【００９０】プローブ光学系保持部７２の中心部には、
被測定媒質４が配置され、この被測定媒質４に対面する
所定の部分には開口部７２ａが設けられており、この開
口部７２ａに励起光学系保持部７１が接続されて、被測
定媒質４への励起パルスの入射が行われる。開口部７２
ａに対向する面にも開口部７２ｂが設けられている。ま
た、プローブ光学系保持部７２の上部にはプローブ光学
系の偏光子３４が保持されている。

【００９１】本実施形態においては、プローブ光学系の
光路に光ファイバー３５を用いており、この光路の途中
に光ファイバー用の可変光遅延器３１が設置されてい
る。また、光ファイバー３５への入射・出射のために、
集光レンズ３６ａ、３６ｃ及びコリメートレンズ３６
ｂ、３６ｄが配置されている。

【００９２】なお、このように光ファイバーを用いた場
合には光ファイバーの分散によってプローブパルスのパ
ルス幅が広がってしまい、非線形光学応答測定の時間分
解能が劣化してしまう。このため、分散シフトファイバ
ー、グレーティングファイバーや、回折格子対、プリズ
ム対等を用いることによってパルス幅の広がりを補正
し、被測定媒質４においてパルス幅が短い光パルスとな
るように構成することが望ましい。

【００９３】プローブ光学系保持部７２の下部には光検
出部の各要素、すなわち対物レンズ５４、検光子５１、
結像レンズ５２、及びＣＣＤカメラ５３が保持されてい
る。

【００９４】ここで、この光学系保持機構７は、固定・
保持されている各光学系の光学要素等とともに励起パル
スの入射軸を中心軸として回転可能に構成されている。
このような構成とすることによって、被測定媒質４中に
おける相互作用領域での非線形光学応答を異なる角度か
ら測定することが可能となる。したがって、例えばＸ線
ＣＴと同様の画像再構成法を用いて、特定の遅延時間に
おける非線形光学応答についての３次元情報等を得るこ
とができる。

【００９５】図１２は、本発明に係る媒質の非線形光学
応答測定装置の第６の実施形態を示すブロック図であ
る。本実施形態における媒質の非線形光学応答測定装置
では、光源として用いられている超短パルスレーザーで
あるパルス光源１１のレーザー媒質４ａを被測定媒質と
している。このとき、励起パルスはパルス光源１１のレ
ーザー共振器内に存在する光パルスであり、プローブパ
ルスは光分岐器１２によって分岐されたパルス光源１１
の出力レーザーパルスを用いている。

【００９６】このような構成において、カメラ５３によ
って得られた測定像からレーザー媒質４ａ中に生じてい
る非線形光学効果の発生状態についての情報を得て、そ
の情報をレーザー制御装置１４を介してレーザーにフィ
ードバックすることによって、パルスレーザーの最適化
や安定化に利用することができる。また、レーザー装置
自体を改良するためのデータについても得ることができ
る。このような測定は、分散補償プリズムを被測定媒質
としても行うことができる。また、レーザーを対象とし
た本実施形態は本発明による媒質の非線形光学応答測定
装置の利用の一例であって、レーザー以外の様々な装置
に対しても同様の応用が可能である。なお、レーザー媒
質４ａ中の光の偏光状態を考慮すると、図中の２つのプ
リズムは紙面に垂直に配置することが望ましい。

【００９７】図１３は、本発明に係る媒質の非線形光学
応答測定装置の第７の実施形態を示すブロック図であ
り、ここでは光源部１に単一のパルス光源を用いるので
はなく、励起パルス及びプローブパルスに対してそれぞ
れ別の励起パルス光源１１ａ及びプローブパルス光源１
１ｂを用いている。

【００９８】励起パルスに対するプローブパルスのタイ
ミングは、可変光遅延器２１に加えてタイミング制御回
路１５によって制御されている。タイミング制御回路１
５は、トリガー回路１６及び遅延回路１７を有して構成
されており、これによって両パルスを同期させるととも
に、遅延時間差の設定・変更を行うことができる。この
場合、励起光学系２及びプローブ光学系３がともに可変
光遅延器を有しない構成としても良い。また、このよう
に２つの光源を用いた場合、励起パルス及びプローブパ
ルスのパルス幅や波長を異なるものとすることができ
る。特に、励起パルスに対してプローブパルスのパルス
幅をさらに短くするようにプローブパルス光源１１ｂを
選択することによって、さらに高時間分解能での測定が
可能となる。

【００９９】本発明による媒質の非線形光学応答測定装
置は、上記した実施形態・実施例に限られるものではな
く、様々な変形が可能である。例えば、励起光学系また
はプローブ光学系の光路上に、励起パルスまたはプロー
ブパルスの波長を変化させる波長変換手段を設置しても
良い。励起光学系に波長変換手段を用いることによっ
て、異なる波長の光が被測定媒質に入射したときの非線
形光学応答とその変化を測定することができる。また、
プローブ光学系に波長変換手段を用いることによって、
励起パルスとプローブパルスとの波長を異なるものと
し、例えば被測定媒質中においてレーザープラズマ発光
が発生している場合に、プローブパルスの波長をこのプ
ラズマに吸収または散乱されにくい波長として、測定の
効率を向上することができる。このような波長変換手段
としては、例えば光パラメトリック増幅器、和・差周波
発生装置、ＳＨＧ結晶等がある。

【０１００】また、励起光学系の光路上に、励起パルス
の波形等を変化させる波形変換手段を設置して、様々な
時間波形の光パルスによる非線形光学応答を測定するよ
うにしても良い。波形変換手段としては、例えば特開平
１０−２０６２３４号公報に開示されているものであっ
て、パルス列生成器及び波形生成器などがある。このう
ち、パルス列生成器とは光パルスをパルス列に変換等す
るものであって、例えばエタロンなどを用いることがで
きる。また、波形生成器とは光パルスの波形等の状態を
変化させるものであって、例えば空間光変調器などを用
いることができる。

【０１０１】本発明による媒質の非線形光学応答測定装
置を用いた非線形光学効果の測定は、例えば図１２に示
したように様々な装置の各部における測定に用いること
ができる。この場合、対象とする装置のうち非線形光学
応答を測定しようとする所定の部分が、被測定媒質とさ
れる。

【０１０２】さらに、媒質中の光速度等の測定が可能で
あり、これによって媒質の屈折率の測定や、レーザープ
ラズマが生成されている場合におけるプラズマ密度、プ
ラズマ温度、プラズマの誘電率等を測定することが可能
である。このような測定は、例えば非平衡高エネルギー
状態の測定、半導体のレーザーアブレーション、液晶の
レーザーアブレーション、レーザー加工等に用いるレー
ザーの飛跡の測定等、動熱力学の測定・制御に適用する
ことができる。また、図１４に示すように、化学プラン
トや半導体製造プラント等の反応過程Ａで生成される反
応生成物を被測定媒質とし、非線形光学応答の測定Ｂを
行うことによって、ここから得られた情報をプラント等
の制御部Ｃを介してフィードバックして、反応過程の最
適化、安定化に利用するなど、様々な応用が可能であ
る。

【０１０３】

【発明の効果】本発明による媒質の非線形光学応答測定
装置は、以上詳細に説明したように、次のような効果を
得る。すなわち、超短パルスレーザーなどから出力され
る同期した２つの光パルスをそれぞれ所定の偏光状態と
し、被測定媒質中に非線形光学効果を誘起させる励起パ
ルス及び測定プローブであるプローブパルスとして用い
ることによって、高時間分解能での非線形光学応答の測
定を行うことができる。

【０１０４】測定方法としては、測定対象となる物質で
ある被測定媒質に対して、この被測定媒質内において励
起パルス光により非線形光学効果を生じた領域（相互作
用領域）の屈折率変化を、プローブパルスの偏光状態の
変化を利用して検出する。これによって、非線形光学効
果の発生状態や時間変化などの物質の非線形光学応答
を、ＣＣＤカメラ等の光検出器によって直接的に検出・
測定することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置の
第１の実施形態を示すブロック図である。

【図２】図１に示した実施形態による媒質の非線形光学
応答測定装置の一実施例を示す構成図である。

【図３】図２に示した媒質の非線形光学応答測定装置に
よって測定された（ａ）相互作用領域の移動、及び
（ｂ）非線形光学効果の時間変化、を示す図である。

【図４】被測定媒質に用いられる囲いの一例を示す斜視
図である。

【図５】被測定媒質に用いられるセルの一例を示す
（ａ）上面図、及び（ｂ）側面図である。

【図６】被測定媒質に用いられるセルの他の例を示す上
面図である。

【図７】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置の
第２の実施形態を示すブロック図である。

【図８】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置の
第３の実施形態を示すブロック図である。

【図９】図８に示した媒質の非線形光学応答測定装置に
よって測定される光像を示す図である。

【図１０】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置
の第４の実施形態を示すブロック図である。

【図１１】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置
の第５の実施形態を示すブロック図である。

【図１２】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置
の第６の実施形態を示すブロック図である。

【図１３】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置
の第７の実施形態を示すブロック図である。

【図１４】本発明に係る媒質の非線形光学応答測定装置
の利用形態の一例を示す図である。

【符号の説明】

１…光源部、１１…超短パルス光源、１１ａ…励起パル
ス光源、１１ｂ…プローブパルス光源、１２…光分岐
器、１３…波長板、１４…レーザー制御装置、１５…タ
イミング制御回路、１６…トリガー回路、１７…遅延回
路、２…励起光学系、２１…可変光遅延器、２１ａ…可
動直角ミラー、２２…励起パルス偏光手段、２３…波長
板、２４…偏光子、２５…入射光学系、２５ａ…集束レ
ンズ、３…プローブ光学系、３０…光路部分、３１…可
変光遅延器、３２…プローブパルス偏光手段、３３…波
長板、３４…偏光子、３５…光ファイバー、３６ａ、３
６ｃ…集光レンズ、３６ｂ、３６ｄ…コリメートレン
ズ、３７…パルスストレッチャー、４…被測定媒質、４
ａ…レーザー媒質、４０…囲い、４５…セル、５…光検
出部、５１…検光子、５２…結像レンズ、５３…カメ
ラ、５４…対物レンズ、５５…干渉フィルター、５６…
シリンドリカルレンズ、５７…一次元光検出器、５８…
分光器、６…制御部、６１…画像処理装置、６２…制御
装置、６３…表示装置、７…光学系保持機構、７１…励
起光学系保持部、７２…プローブ光学系保持部、７２
ａ、７２ｂ…開口部、７３…連結部。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者細田誠静岡県浜松市市野町1126番地の１浜松ホトニクス株式会社内 (72)発明者土屋裕静岡県浜松市市野町1126番地の１浜松ホトニクス株式会社内Ｆターム(参考） 2G059 AA02 BB01 BB04 BB08 DD13 EE04 EE12 FF01 FF04 GG01 GG08 GG09 HH09 JJ03 JJ05 JJ11 JJ13 JJ17 JJ19 JJ20 JJ22 JJ30 KK04 LL03 MM01 MM02 MM08 2G065 AA11 AB09 AB10 AB16 AB23 BA04 BB02 BB14 BB28 BB32 BB33 BC04 BC13 BC22 DA02 DA20

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】光パルスによって被測定媒質内に生じる
非線形光学効果を測定するための媒質の非線形光学応答
測定装置であって、パルス光源によって供給された光パルスから、それぞれ
の出力タイミングが同期された第１の光束と第２の光束
とを生成して出力する光源部と、前記第１の光束に基づいて励起パルスを形成し、前記被
測定媒質に前記励起パルスを入射する励起光学系と、前記第２の光束に基づいてプローブパルスを形成し、前
記被測定媒質に前記励起パルスが入射されることによっ
て非線形光学効果が誘起された相互作用領域を含む前記
被測定媒質の所定領域に前記プローブパルスを照射する
プローブ光学系と、前記被測定媒質の所定領域を通過した前記プローブパル
スを検出する光検出部と、を備え、前記励起光学系は、前記励起パルスを所定の偏光状態と
するための励起パルス偏光手段と、前記励起パルスを前
記被測定媒質に所定の入射条件によって入射させる入射
光学系とを有し、前記プローブ光学系は、前記プローブ
パルスを所定の偏光状態とするためのプローブパルス偏
光手段を有し、前記光検出部は、前記被測定媒質の所定領域を通過した
前記プローブパルスのうち、所定の偏光成分のみを透過
させる検光手段と、前記検光手段を透過した前記プロー
ブパルスを検出・測定する光検出手段と、前記被測定媒
質の所定領域を通過し前記検光手段を透過した前記プロ
ーブパルスを前記光検出手段に結像させる結像手段と、
を有することを特徴とする媒質の非線形光学応答測定装
置。
【請求項２】前記光源部は、光パルスを出力する単一
のパルス光源と、前記光パルスを分岐して前記第１の光
束と前記第２の光束とを生成する光分岐手段と、を有す
ることを特徴とする請求項１記載の媒質の非線形光学応
答測定装置。
【請求項３】前記光源部は、前記第１の光束となる光
パルスを出力する励起パルス光源と、前記第２の光束と
なる光パルスを出力するプローブパルス光源と、前記第
１の光束及び前記第２の光束の出力タイミングを同期さ
せるタイミング制御手段と、を有することを特徴とする
請求項１記載の媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項４】前記励起光学系または前記プローブ光学
系のいずれか一方は、前記励起光学系と前記プローブ光
学系との光路長差を設定・変更するための可変光遅延手
段を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一
項記載の媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項５】前記入射光学系は、その光路方向の位置
が可動である可動光学系を有して構成されていることを
特徴とする請求項１〜４のいずれか一項記載の媒質の非
線形光学応答測定装置。
【請求項６】前記励起パルス偏光手段及び前記プロー
ブパルス偏光手段は、少なくとも一方に波長板または偏
光子を含んで構成されて、前記励起パルス及び前記プロ
ーブパルスの偏光状態はそれぞれ所定の直線偏光に設定
され、前記プローブパルスの前記被測定媒質への照射軸は、前
記励起パルスの前記被測定媒質への入射軸を含み前記励
起パルスの直線偏光の軸に対して垂直な平面内にあっ
て、前記プローブパルスの直線偏光の軸は、前記平面に
対して４５度の傾きとして設定され、前記検光手段は、前記被測定媒質の所定領域を通過した
前記プローブパルスのうち、前記被測定媒質に照射され
る前記プローブパルスの直線偏光と直交した偏光成分の
みを透過させることを特徴とする請求項１〜５のいずれ
か一項記載の媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項７】前記プローブパルスの前記照射軸の、前
記励起パルスの前記入射軸に対する照射角度が９０度で
あることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項記載
の媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項８】前記プローブパルスの前記照射軸の、前
記励起パルスの前記入射軸に対する照射角度が０度より
大きく９０度より小さい角度に設定され、前記プローブ光学系は、前記プローブパルスの波面を前
記励起パルスの波面に一致させて前記被測定媒質に照射
するための波面変換手段を有することを特徴とする請求
項１〜７のいずれか一項記載の媒質の非線形光学応答測
定装置。
【請求項９】前記励起光学系、前記プローブ光学系及
び前記光検出部の一部または全部を一体化して保持する
とともに、前記励起パルスの前記入射軸を回転軸として
回転駆動が可能なように構成されて、前記被測定媒質に
対する前記励起光学系、前記プローブ光学系及び前記光
検出部の設置角度を変更することが可能な光学系保持機
構をさらに備えることを特徴とする請求項１〜８のいず
れか一項記載の媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項１０】前記光検出部は、前記被測定媒質の所
定領域を通過した前記プローブパルスの２次元の光像を
１次元の光像に変換する光像変換手段をさらに有し、前
記光検出手段は一次元光検出器を有して構成されている
ことを特徴とする請求項１〜９のいずれか一項記載の媒
質の非線形光学応答測定装置。
【請求項１１】前記光検出部は、前記被測定媒質の所
定領域を通過した前記プローブパルスの２次元の光像を
１次元の光像に変換する光像変換手段と、前記光像変換
手段及び前記光検出手段の間に設置される分光手段とを
有するとともに、前記プローブ光学系は、前記プローブ
パルスをチャープさせるパルスストレッチャーを有する
ことを特徴とする請求項１〜９のいずれか一項記載の媒
質の非線形光学応答測定装置。
【請求項１２】前記励起光学系または前記プローブ光
学系の少なくとも一方は、前記励起パルスまたは前記プ
ローブパルスの波長を変化させる波長変換手段を有する
ことを特徴とする請求項１〜１１のいずれか一項記載の
媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項１３】前記励起光学系は、前記励起パルスの
個々の波形またはパルス列の構成などの時間波形を変化
させる波形変換手段を有することを特徴とする請求項１
〜１２のいずれか一項記載の媒質の非線形光学応答測定
装置。
【請求項１４】前記光検出手段からの画像データの処
理を行う画像処理手段を有することを特徴とする請求項
１〜１３のいずれか一項記載の媒質の非線形光学応答測
定装置。
【請求項１５】前記光源部のパルス光源としてパルス
レーザーを用い、前記パルスレーザーのレーザー媒質を
前記被測定媒質とし、前記パルスレーザーの共振器内の
光パルスを前記励起パルスとし、前記パルスレーザーか
ら出力された光パルスから前記プローブパルスを形成し
て、測定された前記レーザー媒質の情報に基づいて前記
パルスレーザーのレーザー制御装置にフィードバックを
行って、前記パルスレーザーの動作の最適化、安定化を
行うことを特徴とする請求項１〜１４のいずれか一項記
載の媒質の非線形光学応答測定装置。
【請求項１６】動熱力学の観測または制御に適用した
ことを特徴とする請求項１〜１５のいずれか一項記載の
媒質の非線形光学応答測定装置。