JP2000131489A - Reducing device and method for spent oxide fuel - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電所から
発生する使用済み燃料中の二酸化ウラン（ＵＯ2）から
不要な核***生成物（ＦＰ）を分離し、かつ該燃料中に
含まれる長半減期の放射性物質の大半を占める超ウラン
元素（ＴＲＵ）を分離して精製・回収し、燃料として再
利用できるようにする使用済み酸化物燃料の還元装置お
よびその還元方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention separates unnecessary fission products (FP) from uranium dioxide (UO 2 ) in spent fuel generated from a nuclear power plant, and reduces the length of the fission products contained in the fuel. The present invention relates to a reduction device for a spent oxide fuel and a reduction method thereof for separating and purifying and recovering transuranium element (TRU), which occupies most of the radioactive material in the first stage, so that it can be reused as a fuel.
【０００２】[0002]
【従来の技術】原子力発電所から発生する使用済み燃料
には、ウランおよび超ウラン元素の酸化物の他に、核分
裂生成物であるアルカリ金属元素、アルカリ土類金属元
素などの酸化物が含まれている。そして、このような使
用済み燃料を再処理し、原子燃料成分などの有用な成分
を分離精製し回収する方法としては、ピュ−レックス法
が商業的に最も広く用いられている。2. Description of the Related Art Spent fuel generated from a nuclear power plant contains oxides of fission products such as alkali metal elements and alkaline earth metal elements in addition to oxides of uranium and transuranium elements. ing. As a method of reprocessing such spent fuel and separating and purifying and recovering useful components such as nuclear fuel components, the purex method is most widely used commercially.
【０００３】この方法は、使用済み燃料を硝酸に溶解
し、共除染工程でＴＢＰ（トリブチルリン酸）などの有
機溶媒によりウラン（Ｕ）とプルトニウム（ＰＵ）とを
抽出した後、ウラン−プルトニウム分配、ウランの精
製、プルトニウムの精製などの工程を経て、製品として
回収する方法である。In this method, spent fuel is dissolved in nitric acid, uranium (U) and plutonium (PU) are extracted by an organic solvent such as TBP (tributyl phosphate) in a co-decontamination step, and then uranium-plutonium is extracted. This is a method of recovering as a product through processes such as distribution, purification of uranium, and purification of plutonium.
【０００４】しかしながら、この方法では、核***生成
物の分離（共除染）、ウラン−プルトニウム分配、ウラ
ンの精製、プルトニウムの精製などの工程に数多くの抽
出段を必要とするだけでなく、溶解および抽出に用いる
硝酸やＴＢＰが、放射線損傷によりあるいは化学的に分
解して劣化が生じるため、廃棄物の発生量が多くなり廃
棄物処理工程が複雑になるという問題があった。However, this method requires not only a number of extraction stages but also lysis and fission product separation (co-decontamination), uranium-plutonium partitioning, uranium purification, and plutonium purification. Since nitric acid and TBP used for extraction are deteriorated by radiation damage or chemically decomposed, there is a problem that the amount of generated waste is increased and the waste treatment process is complicated.
【０００５】一方、このようなピュ−レックス法以外に
も、高温化学法が研究されている。例えば、米国アルゴ
ンヌ国立研究所では、リチウムプロセスとして、使用済
み燃料を溶融塩でリチウム（Ｌｉ）らにより還元し、ウ
ランとプルトニウムおよびマイナ−アクチニド（ＭＡ）
を金属として一括して回収した後、これらの金属を電解
精製して燃料製品として回収する方法が開発されてい
る。On the other hand, in addition to the purex method, a high-temperature chemical method has been studied. For example, in the Argonne National Laboratory in the United States, as a lithium process, spent fuel is reduced with molten salt using lithium (Li) and the like, and uranium and plutonium and minor actinide (MA) are used.
After collectively recovering these as metals, a method has been developed in which these metals are electrolytically refined and recovered as fuel products.
【０００６】この方法は、ピュ−レックス法と比較する
と、放射線による溶媒の劣化がないため、廃棄物の発生
量が少ない。そのうえに、分離工程が一段で良く、さら
に同一の装置で複数の工程を行うのでプロセス機器がコ
ンパクトになるという利点を有している。[0006] Compared to the Purex method, this method does not cause deterioration of the solvent due to radiation, and therefore generates less waste. In addition, there is an advantage that the separation step can be performed in one step, and further, since a plurality of steps are performed by the same apparatus, the process equipment becomes compact.
【０００７】[0007]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
リチウムプロセスでは、還元反応により生成するウラン
とプルトニウムおよびマイナ−アクチニド（ＭＡ）の金
属生成物にこの反応で同伴して生成した還元反応を抑制
する酸化リチウム（Ｌｉ2 Ｏ）溶融塩が混ざるため、ウ
ランとプルトニウムおよびマイナ−アクチニドの酸化物
をリチウムにより完全に還元することが難しく、これら
の金属の回収率が低い。However, in the conventional lithium process, the reduction reaction produced by entraining the metal products of uranium, plutonium, and minor-actinide (MA) produced by the reduction reaction by this reaction is suppressed. since the lithium oxide (Li 2 O) molten salt is mixed uranium and plutonium and minor - it is difficult to completely reduce the lithium oxide of actinides, low recovery of these metals.
【０００８】また、還元工程で生成するウランとプルト
ニウムおよびマイナ−アクチニド（ＭＡ）の金属生成物
の形態は、ウランとプルトニウムおよびマイナ−アクチ
ニドの酸化物とこの反応で使用する還元剤であるリチウ
ム（Ｌｉ）の形態により決まるので、還元生成物中に溶
融塩が同伴されるため、還元生成した金属に混入したも
しく付着した溶融塩を分離するプロセスが必要である。[0008] The form of the metal product of uranium, plutonium and minor actinide (MA) produced in the reduction step is based on the oxide of uranium and plutonium and minor actinide and lithium (reducing agent) used in this reaction. Since it depends on the form of Li), a molten salt is entrained in the reduced product, so a process for separating the molten salt mixed in or attached to the reduced metal is required.
【０００９】還元工程で回収される金属に付着した溶融
塩中のＬｉ2 Ｏは、電解精製工程に持ち込まれた場合、
金属を再酸化して電解を阻害し、ウラン、プルトニウム
およびマイナ−アクチニドの収率を低下させるため、電
解精製工程への溶融塩の持ち込み量をできるだけ低減す
ることが課題である。When Li 2 O in the molten salt attached to the metal recovered in the reduction step is brought into the electrolytic purification step,
In order to inhibit the electrolysis by reoxidizing the metal and reduce the yield of uranium, plutonium and minor-actinide, it is an issue to reduce the amount of the molten salt brought into the electrolytic refining process as much as possible.
【００１０】電解精製工程への希土類元素の持ち込みも
防止する必要があった。すなわち、還元された金属（還
元金属）とともに希土類元素が酸化物の状態で電解精製
工程に持ち込まれた場合には、ウラン、プルトニウムお
よびマイナ−アクチニドとともに希土類元素が回収され
るおそれがあり、燃料設計上の要求から、製品中の希土
類元素をできるだけ低減する必要がある。It is necessary to prevent the rare earth element from being introduced into the electrolytic refining process. In other words, when the rare earth element is brought together with the reduced metal (reduced metal) to the electrolytic refining step in the form of an oxide, the rare earth element may be recovered together with uranium, plutonium, and minor-actinide. From the above requirements, it is necessary to reduce rare earth elements in products as much as possible.
【００１１】本発明は、上記各課題を解決するためにな
されたもので、ウラン、プルトニウムおよびマイナ−ア
クチニドの金属への還元率を上げることができ、かつ燃
料製品中の希土類元素の含有率を低減することができる
使用済み酸化物燃料の還元装置およびその還元方法を提
供することを目的とする。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and can increase the reduction ratio of uranium, plutonium and minor actinide to metal, and reduce the content of rare earth elements in fuel products. It is an object of the present invention to provide an apparatus and a method for reducing spent oxide fuel that can be reduced.
【００１２】また、本発明はウラン、プルトニウムおよ
びマイナ−アクチニドの金属への還元率の向上と電解精
製工程に持ち込まれるＬｉ2 Ｏ量などの低減により回収
率を向上するとともに、還元時の溶融塩と酸化物との比
率を改善し、かつ燃料製品中の希土類元素の含有率を低
減することができる使用済み酸化物燃料の還元装置およ
びその還元方法を提供することを目的とする。Further, the present invention improves the recovery rate by improving the reduction rate of uranium, plutonium and minor-actinide to metal and reducing the amount of Li 2 O brought into the electrolytic refining step, and also improves the molten salt during reduction. It is an object of the present invention to provide a reduction device for a spent oxide fuel and a reduction method thereof, which can improve the ratio of oxygen and oxides and reduce the content of rare earth elements in fuel products.
【００１３】[0013]
【課題を解決するための手段】請求項１の発明は、使用
済み酸化物燃料を核燃料回収容器内に収容し、この核燃
料回収容器を電解槽内の溶融塩に浸漬して前記酸化物燃
料中のウラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニド
の酸化物を前記溶融塩中で還元剤である金属リチウム
（Ｌｉ）と反応させてウラン、プルトニウムおよびマイ
ナ−アクチニドの金属に還元した後、前記溶融塩に含ま
れる希土類元素の酸化物、アルカリ金属元素およびアル
カリ土類金属元素の塩を分離除去し、さらに還元された
ウラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの金属
を回収するとともに前記金属リチウムを電解法により再
生、再利用する使用済み酸化物燃料の還元装置におい
て、前記金属リチウムを再生する陰極と前記核燃料回収
容器を一体化してなることを特徴とする。According to a first aspect of the present invention, a spent oxide fuel is stored in a nuclear fuel recovery container, and the nuclear fuel recovery container is immersed in a molten salt in an electrolytic cell to remove the spent fuel from the oxide fuel. Of uranium, plutonium and minor-actinide in the molten salt is reacted with metal lithium (Li) as a reducing agent in the molten salt to reduce the metal to uranium, plutonium and minor-actinide, and then contained in the molten salt Oxides of rare earth elements, salts of alkali metal elements and alkaline earth metal elements are separated and removed, and further reduced uranium, plutonium and minor actinide metals are recovered, and the metal lithium is regenerated and reused by an electrolytic method. In the apparatus for reducing spent oxide fuel, a cathode for regenerating the metallic lithium and the nuclear fuel recovery container are integrated. And wherein the door.
【００１４】請求項２の発明は、前記核燃料回収容器は
ポーラスセラミックにより形成されていることを特徴と
する。本発明では、電解槽内で使用済み燃料を溶融塩中
でリチウムにより還元し、前記燃料中のウラン、プルト
ニウムおよびマイナ−アクチニドの酸化物を金属に還元
した後、同伴する生成物を溶融塩により洗浄，除去し、
次いで得られた還元金属を溶融塩中で電解精製して、ウ
ラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドを回収す
るにあたり、前記還元工程において、同伴して生成する
酸化リチウム（Ｌｉ2 Ｏ）のリチウム（Ｌｉ）への再生
を同時に行い、前記溶融塩中の酸化リチウムの濃度を低
く抑える。[0014] The invention of claim 2 is characterized in that the nuclear fuel recovery container is formed of porous ceramic. In the present invention, spent fuel is reduced in a molten salt by lithium in an electrolytic cell, and uranium, plutonium and minor-actinide oxides in the fuel are reduced to metal, and the accompanying product is melted by a molten salt. Wash, remove,
Next, the obtained reduced metal is electrolytically purified in a molten salt to recover uranium, plutonium and minor actinide. In the above-mentioned reduction step, lithium (Li) of lithium oxide (Li 2 O) generated accompanying the reduction step And the concentration of lithium oxide in the molten salt is kept low.
【００１５】請求項１および２の発明によれば、還元剤
Ｌｉの還元を行う酸化物回収容器と再生を行う電解槽の
間の輸送を解消して還元効率を向上させ、使用後に廃棄
物となる溶融塩の発生量と使用した酸化物回収容器等の
廃棄物を減容化することが可能となる。According to the first and second aspects of the present invention, the transport between the oxide recovery vessel for reducing the reducing agent Li and the electrolytic cell for regeneration is eliminated to improve the reduction efficiency, and the waste is reduced after use. It is possible to reduce the amount of generated molten salt and the volume of waste such as used oxide recovery containers.
【００１６】請求項３の発明は、前記核燃料回収容器内
に還元反応を促進するための攪拌機を設置してなること
を特徴とする。請求項３の発明によれば、核燃料回収容
器内で酸化物燃料を還元した後に生成した酸化リチウム
（Ｌｉ2 Ｏ）を速やかに陰極で反応させてＬｉに再生す
るとともに、陰極の電解反応で同時に生成した酸素の核
燃料回収容器外への放出を促して、陽極の炭素電極と反
応させることが可能となる。The invention according to claim 3 is characterized in that a stirrer for promoting a reduction reaction is provided in the nuclear fuel recovery container. According to the invention of claim 3, lithium oxide (Li 2 O) generated after reducing the oxide fuel in the nuclear fuel recovery vessel is promptly reacted at the cathode to regenerate Li, and simultaneously, the electrolytic reaction of the cathode simultaneously performs the electrolytic reaction. It is possible to promote the release of the generated oxygen to the outside of the nuclear fuel recovery container and make it react with the carbon electrode of the anode.
【００１７】請求項４の発明は、前記攪拌機の表面をセ
ラミックでコーティングしてなることを特徴とする。装
荷したＬｉが過剰に酸化物燃料と接触したり、電解槽
（反応容器）の壁に付着するのを避けることが可能とな
る。Ｌｉが過剰に存在すると、還元反応初期において酸
化物との接触で生成したＬｉ2 Ｏと未反応のＬｉとの相
互作用により、Ｌｉ2 Ｏは酸化物からの離脱（塩中への
溶解）が阻害される。The invention of claim 4 is characterized in that the surface of the stirrer is coated with ceramic. This makes it possible to prevent the loaded Li from excessively coming into contact with the oxide fuel or from adhering to the wall of the electrolytic cell (reaction vessel). When Li is present in excess, Li 2 O is separated from the oxide (dissolved in a salt) due to the interaction between Li 2 O generated by contact with the oxide and unreacted Li at the beginning of the reduction reaction. Be inhibited.
【００１８】一方、未反応Ｌｉは酸化物表面に生成した
Ｌｉ2 Ｏにより充分な還元反応に必要な量が供給され
ず、還元反応が抑制される。また、Ｌｉが電解槽（反応
容器）の壁に付着すると、還元生成物回収の際に同伴す
るＬｉを除去するために複雑な分離操作工程を設ける必
要がある。そこで、請求項４の発明により、供給したＬ
ｉが還元反応に有効に消費され、還元生成物とＬｉの分
離操作の簡素化が可能となる。On the other hand, the amount of unreacted Li required for a sufficient reduction reaction is not supplied by Li 2 O generated on the oxide surface, and the reduction reaction is suppressed. Further, when Li adheres to the wall of the electrolytic cell (reaction vessel), it is necessary to provide a complicated separation operation step in order to remove Li accompanying the reduction product recovery. Therefore, according to the invention of claim 4, the supplied L
i is effectively consumed in the reduction reaction, and the operation of separating the reduced product and Li can be simplified.
【００１９】請求項５の発明は、前記電解槽の内面をセ
ラミックで覆ってなることを特徴とする。請求項５の発
明によれば、陽極の炭素電極が摩耗してカーボンダスト
が発生した際の炭素電極と反応容器が電気的に短絡する
のを防止することができる。The invention according to claim 5 is characterized in that the inner surface of the electrolytic cell is covered with ceramic. According to the fifth aspect of the present invention, it is possible to prevent an electrical short circuit between the carbon electrode and the reaction vessel when the carbon electrode of the anode is worn and carbon dust is generated.
【００２０】請求項６の発明は、前記電解槽の陽極にセ
ラミック等の材料から形成される保護管を不要としてな
ることを特徴とする。請求項６の発明によれば、請求項
５の発明の作用に記載したカーボンダストを、溶融塩内
に拡散しないようなポーラスセラミックなどの陽極の保
護管を不要とし、陽極の電解反応に必要な酸素の円滑な
供給が可能となる。The invention according to claim 6 is characterized in that a protective tube made of a material such as ceramic is not required for the anode of the electrolytic cell. According to the invention of claim 6, the protective tube for the anode such as a porous ceramic which does not diffuse the carbon dust described in the function of the invention of the claim 5 into the molten salt is not required, and the carbon dust is necessary for the electrolytic reaction of the anode. Oxygen can be supplied smoothly.
【００２１】請求項７の発明は、前記核燃料回収容器の
外側に金属リチウムを装荷してなることを特徴とする。
請求項８の発明は、使用済み酸化物燃料を核燃料回収容
器内に収容し、この核燃料回収容器を電解槽内の溶融塩
に浸漬して前記酸化物燃料中のウラン、プルトニウムお
よびマイナ−アクチニドの酸化物を溶融塩中で還元剤で
ある金属リチウム（Ｌｉ）と反応させてウラン、プルト
ニウムおよびマイナ−アクチニドの金属に還元した後、
前記溶融塩相に含まれる希土類元素の酸化物、アルカリ
金属元素およびアルカリ土類金属元素の塩を分離・除去
し、さらに還元されたウラン、プルトニウムおよびマイ
ナ−アクチニドの金属を回収するとともに還元剤である
金属リチウムを電解法により再生、再利用する使用済み
酸化物燃料の還元方法において、前記核燃料回収容器を
還元終了後一定時間溶融温度を保持しながら溶融塩相と
分離することにより、核燃料回収容器内の塩をポーラス
セラミックスによって排除することを特徴とする。The invention of claim 7 is characterized in that metallic nuclear lithium is loaded outside the nuclear fuel recovery container.
According to the invention of claim 8, the spent oxide fuel is stored in a nuclear fuel recovery container, and the nuclear fuel recovery container is immersed in a molten salt in an electrolytic cell to remove uranium, plutonium and minor-actinide in the oxide fuel. After reacting the oxide with a metal lithium (Li) as a reducing agent in a molten salt to reduce the metal to uranium, plutonium and minor-actinide,
The oxide of the rare earth element, the alkali metal element and the salt of the alkaline earth metal element contained in the molten salt phase are separated and removed, and further reduced uranium, plutonium and minor-actinide metals are recovered, and the reducing agent is used. In a method for reducing a spent oxide fuel by regenerating and reusing certain metallic lithium by an electrolytic method, the nuclear fuel recovery container is separated from a molten salt phase while maintaining a melting temperature for a certain period of time after completion of the reduction. It is characterized in that the salt inside is eliminated by porous ceramics.
【００２２】請求項８の発明によれば、溶融温度を保持
したまま核燃料回収容器を溶融塩と分離することで、分
離直後に核燃料回収容器内に残存している塩を液体の状
態で核燃料回収容器から排除し、冷却後の生成物を回収
する際、塩を除去するための複雑な操作工程を解消する
ことが可能となる。According to the eighth aspect of the present invention, the nuclear fuel recovery container is separated from the molten salt while maintaining the melting temperature, so that the salt remaining in the nuclear fuel recovery container immediately after the separation is recovered in a liquid state. When removing from the container and collecting the cooled product, it is possible to eliminate complicated operation steps for removing salts.
【００２３】請求項９の発明は、前記溶融塩はアルカリ
金属元素の塩化物または、アルカリ土類金属元素の塩化
物もしくは、フッ化物の単塩あるいは混合塩であること
を特徴とする。The ninth aspect of the present invention is characterized in that the molten salt is a chloride of an alkali metal element, a chloride or a fluoride of an alkaline earth metal element, or a single salt or a mixed salt of a fluoride.
【００２４】請求項９の発明によれば、溶融塩としてア
ルカリ金属またはアルカリ土類金属の塩化物の単塩また
は、混合塩を使用することができる。溶融塩としてこの
ような塩化物もしくはフッ化物を用いることにより、使
用済み燃料中の核***生成物であるアルカリ金属および
アルカリ土類金属を酸化物または、塩化物もしくはフッ
化物として、溶融塩中に保持することができる。According to the ninth aspect of the present invention, a single salt or a mixed salt of an alkali metal or alkaline earth metal chloride can be used as the molten salt. By using such chloride or fluoride as a molten salt, the alkali metal and alkaline earth metal which are fission products in the spent fuel are retained in the molten salt as oxides or chlorides or fluorides. can do.
【００２５】請求項10の発明は、使用済み酸化物燃料を
電解槽内の溶融塩中に浸漬して前記酸化物燃料中のウラ
ン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの酸化物を
前記溶融塩中で還元剤である金属リチウム（Ｌｉ）と反
応させてウラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニ
ドの金属に還元する還元工程を経た後、前記燃料中のウ
ラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの酸化物
を金属に還元する際に、分離工程を設けることなく還元
されたウラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニド
の金属を回収するために、鉄または鉄酸化物もしくは鉄
塩化物を溶融塩中に混合することによりウランと鉄が合
金を形成して融点が低下して溶融することにより球状の
還元生成物とすることを特徴とする。According to a tenth aspect of the present invention, a spent oxide fuel is immersed in a molten salt in an electrolytic cell to reduce oxides of uranium, plutonium and minor actinide in the oxide fuel in the molten salt. After reducing the uranium, plutonium and minor-actinide by reacting with metal lithium (Li) as a reducing agent to reduce the metal to uranium, plutonium and minor-actinide, reducing the uranium, plutonium and minor-actinide oxides in the fuel to metal In order to recover the reduced uranium, plutonium and minor-actinide metals without providing a separation step, uranium and iron form an alloy by mixing iron or iron oxide or iron chloride in the molten salt. It is characterized by being formed into a spherical reduction product by melting at a reduced melting point.
【００２６】請求項11の発明は、前記還元工程を温度63
0 ℃〜800 ℃の範囲で操作することを特徴とする。この
ような溶融塩中での使用済み燃料の還元温度は630 〜80
0 ℃とし、還元生成物であるウラン金属、プルトニウム
金属およびマイナ−アクチニド金属を鉄と合金を形成し
て融点が低下することにより溶融して球状にすることが
できる。本発明では、溶融塩の融点より若干高い温度で
還元が行われるが、還元力の比較的低いＬｉを還元剤と
して使用するので、装置の構成材料が腐食しにくく、し
たがって材料の選定が容易である。The invention of claim 11 is that the reduction step is performed at a temperature of 63
It is characterized by operating in the range of 0 ° C to 800 ° C. The reduction temperature of spent fuel in such a molten salt is 630 to 80
At 0 ° C., uranium metal, plutonium metal and minor-actinide metal, which are reduction products, form an alloy with iron and lower the melting point, so that they can be melted and made into a spherical shape. In the present invention, the reduction is performed at a temperature slightly higher than the melting point of the molten salt. However, since Li having a relatively low reducing power is used as the reducing agent, the constituent materials of the apparatus are hardly corroded, and thus the selection of the material is easy. is there.
【００２７】本発明においては還元剤としてリチウムが
使用されているが、同伴して生成するＬｉ2 ＯのＬｉへ
の再生が同時に行われ、還元工程を通して溶融塩中のＬ
ｉ2Ｏの濃度が低く抑えられているので、充分に還元力
が高められ、ウラン、プルトニウムおよびマイナ−アク
チニドの酸化物が完全に金属に還元される。また、Ｌｉ
2 ＯをＬｉに再生して使用しているので、使用済み燃料
に対してしようされる溶融塩の量が低減される。In the present invention, lithium is used as a reducing agent. However, the regeneration of Li 2 O produced together with Li is performed at the same time, and the L in the molten salt is reduced through the reduction step.
Since the concentration of i 2 O is kept low, the reducing power is sufficiently enhanced, and the oxides of uranium, plutonium and minor-actinide are completely reduced to metal. Also, Li
Since 2 O is regenerated and used for Li, the amount of molten salt used for spent fuel is reduced.
【００２８】請求項12の発明は、前記還元されたウラ
ン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの金属を分
離工程を設けることなく回収するために、前記溶融塩中
の全リチウム濃度を10mol ％以下に維持することにより
過剰なリチウムが前記核燃料回収容器の壁等への付着を
防止することを特徴とする。According to a twelfth aspect of the present invention, in order to recover the reduced uranium, plutonium and minor actinide metals without providing a separation step, the total lithium concentration in the molten salt is maintained at 10 mol% or less. This prevents excess lithium from adhering to the wall or the like of the nuclear fuel recovery container.
【００２９】請求項12の発明によれば、溶融塩として、
塩化リチウム（ＬｉＣｌ）もしくはフッ化リチウム（Ｌ
ｉＦ）の単塩または、塩化リチウムと塩化カリウムとの
混合塩（ＬｉＣｌ−ＫＣｌ）もしくは塩化リチウムとフ
ッ化リチウムとの混合塩（ＬｉＣｌ−ＬｉＦ）もしくは
フッ化リチウムとフッ化カリウム（ＬｉＦ−ＬｉＫ））
を使用し、還元工程でこのような溶融塩中の金属Ｌｉ濃
度を10mol ％以下にするとともに、Ｌｉ2 Ｏの濃度を、
１mol ％以下に維持することが望ましい。According to the invention of claim 12, as the molten salt,
Lithium chloride (LiCl) or lithium fluoride (L
iF) a single salt or a mixed salt of lithium chloride and potassium chloride (LiCl-KCl) or a mixed salt of lithium chloride and lithium fluoride (LiCl-LiF) or lithium fluoride and potassium fluoride (LiF-LiK) )
And reducing the concentration of metallic Li in such a molten salt in the reduction step to 10 mol% or less and the concentration of Li 2 O,
It is desirable to maintain it at 1 mol% or less.
【００３０】Ｌｉ2 Ｏの溶解度に対して十分大きな濃度
差を持たせることができ、その結果、還元工程で酸化物
表面に生成するＬｉ2 Ｏの拡散が容易となり、還元反応
が促進される。また、全Ｌｉ濃度を10mol ％以下にする
ことにより粘度を低くして反応容器内でＵＯ2 およびＬ
ｉを均一に分布させることができる。A sufficiently large concentration difference can be given to the solubility of Li 2 O. As a result, diffusion of Li 2 O generated on the oxide surface in the reduction step is facilitated, and the reduction reaction is promoted. Further, by lowering the viscosity by reducing the total Li concentration to 10 mol% or less, UO 2 and L
i can be uniformly distributed.
【００３１】また、使用済み燃料を金属製などのバスケ
ットに入れて溶融塩中で還元した後、バスケットを溶融
塩から引き上げて100 〜1000rpm の回転数で回転させ、
Ｌｉ2 Ｏを含む付着塩を遠心力により除去することが望
ましい。Ｌｉ2 Ｏは還元された金属を再酸化して電解を
阻害するので、電解精製工程の前にＬｉ2 Ｏを除去する
ことが必要であるが、付着塩中のＬｉ2 Ｏ濃度が十分低
く抑制されているうえに、バスケットの回転により遠心
力で付着塩が除去されるので、同伴するＬｉ2Ｏのない
還元生成物を得ることができる。Further, after the spent fuel is put into a basket made of metal or the like and reduced in the molten salt, the basket is pulled up from the molten salt and rotated at a rotation speed of 100 to 1000 rpm.
It is desirable to remove the attached salt containing Li 2 O by centrifugal force. Since Li 2 O reoxidizes the reduced metal and inhibits electrolysis, it is necessary to remove Li 2 O before the electrolytic refining step. However, the concentration of Li 2 O in the attached salt is sufficiently low. In addition, since the attached salt is removed by centrifugal force due to the rotation of the basket, a reduced product without accompanying Li 2 O can be obtained.
【００３２】さらに、ウラン、プルトニウムおよびマイ
ナ−アクチニドが溶解した還元金属を陽極として電解を
行うことにより、固体陰極または液体陰極にウラン、プ
ルトニウムおよびマイナ−アクチニド金属を回収するこ
とができる。Further, uranium, plutonium and minor-actinide metal can be recovered on a solid or liquid cathode by performing electrolysis using a reduced metal in which uranium, plutonium and minor-actinide are dissolved as an anode.
【００３３】また、還元金属はウラン、プルトニウムお
よびマイナ−アクチニドのみを含む球状の鉄合金である
ので、このような電解では、溶融塩を交換することなく
半永久的に使用できる。Further, since the reducing metal is a spherical iron alloy containing only uranium, plutonium and minor actinide, such electrolysis can be used semi-permanently without replacing the molten salt.
【００３４】[0034]
【発明の実施の形態】図１から図10を参照しながら本発
明に係る使用済み酸化物燃料の還元装置およびその還元
方法の実施の形態を説明する。図１は本発明に係る酸化
物燃料の還元装置およびその還元方法の一実施の形態を
説明するための燃料再処理工程全体を概略的に示す工程
図である。図１を参照しながら、本実施の形態の全体の
流れを概略的に説明する。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS An embodiment of an apparatus for reducing spent oxide fuel and a method for reducing the same according to the present invention will be described with reference to FIGS. FIG. 1 is a process diagram schematically showing an entire fuel reprocessing process for describing an embodiment of an oxide fuel reduction device and a reduction method thereof according to the present invention. The overall flow of the present embodiment will be schematically described with reference to FIG.
【００３５】出発材料は燃料被覆管内に充填されている
使用済み酸化物燃料であり、これにはウラン（Ｕ）、プ
ルトニウム（ＰＵ）およびマイナーアクチニド（ＭＡ）
の酸化物のほかに、核***生成物であるアルカリ金属と
アルカリ土類金属、希土類元素の酸化物などが含まれて
いる。The starting material is a spent oxide fuel filled in a fuel cladding, including uranium (U), plutonium (PU) and minor actinide (MA)
In addition to these oxides, there are also included fission products such as alkali metal and alkaline earth metal, and oxides of rare earth elements.
【００３６】本実施の形態においては、この使用済み酸
化物燃料を解体・せん断工程１で解体し、せん断した
後、脱被覆工程２で機械的に被覆を脱離・除去する。次
に脱被覆された酸化物燃料を還元・塩再生工程３で、溶
融塩中でＬｉにより還元すると同時に、生成したＬｉ2
ＯをＬｉに再生する。In the present embodiment, the spent oxide fuel is disassembled and sheared in a disassembly / shearing step 1, and then the coating is mechanically detached and removed in a decladding step 2. Then with de-coated oxide fuel reduction, salt regeneration step 3, when reduced by Li in the molten salt at the same time, the resulting Li 2
O is regenerated to Li.
【００３７】そして、希土類分離工程４で、還元された
金属（還元金属）からＬｉ2 Ｏと希土類元素等をそれぞ
れ分離・除去した後、電解精製工程５で、電解により
Ｕ、ＰＵ、ＭＡをそれぞれ回収し、燃料加工工程６で加
工して金属燃料とする。Then, in a rare earth separation step 4, Li 2 O and rare earth elements are separated and removed from the reduced metal (reduced metal), respectively. In an electrolytic purification step 5, U, PU, and MA are separated by electrolysis. It is collected and processed in a fuel processing step 6 to obtain a metal fuel.
【００３８】このような還元，塩再生工程３においてＬ
ｉによる還元反応は例えば酸化ウランＵＯ2 の場合、以
下の反応式で示される。 ＵＯ2 ＋４Ｌｉ→Ｕ＋２Ｌｉ2 ＯIn such a reduction and salt regeneration step 3, L
The reduction reaction by i, for example, in the case of uranium oxide UO 2 , is represented by the following reaction formula. UO 2 + 4Li → U + 2Li 2 O
【００３９】この反応において、ＵＯ2 は固体であり、
Ｌｉは液体なので、それらの量は上記の平衡にほとんど
関係せず、一方、Ｌｉ2 Ｏは溶融塩に溶解していること
から、Ｌｉ2 Ｏの濃度が反応の進行に大きな影響を与え
る。生成するＬｉ2 Ｏを反応系外に除去すれば反応は右
に進み、ＵＯ2 は全てＵに還元される。すなわち、生成
するＬｉ2 ＯをＬｉに電解再生して溶融塩中のＬｉ2 Ｏ
の濃度を常に低く保ちながら還元を行うことでＬｉの還
元力を有効に利用できる。In this reaction, UO 2 is a solid,
Since Li is a liquid, their amount is hardly related to the equilibrium, whereas, Li 2 O from that dissolved in the molten salt, the concentration of Li 2 O greatly affects the progress of the reaction. If the produced Li 2 O is removed out of the reaction system, the reaction proceeds to the right, and all UO 2 is reduced to U. That, Li 2 O in the molten salt The resulting Li 2 O to electrolytic regeneration in Li
By performing the reduction while keeping the concentration of Li at a low level, the reducing power of Li can be used effectively.
【００４０】図２は以上のような還元反応を円滑に進め
るための本発明に係る還元装置を示す縦断面図である。
図２中、符号７は例えばＬｉＣｌやＬｉＣｌ−ＫＣｌの
溶融塩で、還元装置本体を構成する反応容器８内に収容
されている。反応容器８は電解槽となるもので、その内
面にはセラミックコーティング層14が施されている。反
応容器８内には炭素電極の陽極９と陰極10を挿入する核
燃料回収容器11が設置され、核燃料回収容器11内にはセ
ラミックコーティング層14が施された攪拌機12が設置さ
れるとともに酸化物燃料13が装荷される。FIG. 2 is a longitudinal sectional view showing a reducing apparatus according to the present invention for smoothly carrying out the above reducing reaction.
In FIG. 2, reference numeral 7 denotes a molten salt of, for example, LiCl or LiCl-KCl, which is accommodated in a reaction vessel 8 constituting a reduction device main body. The reaction vessel 8 serves as an electrolytic cell, and has a ceramic coating layer 14 applied to the inner surface thereof. A nuclear fuel recovery container 11 into which the anode 9 and the cathode 10 of the carbon electrode are inserted is installed in the reaction container 8, and a stirrer 12 provided with a ceramic coating layer 14 is installed in the nuclear fuel recovery container 11 and an oxide fuel 13 is loaded.
【００４１】反応容器８と核燃料回収容器11との間の溶
融塩７の液面上にリチウム（Ｌｉ）15が装荷され、陽極
９と陰極10との間に電源16から電圧が印加され、溶融塩
７中で塩の分解が発生しない範囲の電圧（約３Ｖ）が印
加されて、電解再生を行うようになっている。Lithium (Li) 15 is loaded on the liquid surface of the molten salt 7 between the reaction vessel 8 and the nuclear fuel recovery vessel 11, and a voltage is applied between the anode 9 and the cathode 10 from a power supply 16 to melt the molten salt 7. A voltage (approximately 3 V) in a range where salt decomposition does not occur in the salt 7 is applied to perform electrolytic regeneration.
【００４２】第１の実施の形態では、Ｌｉ15を反応容器
８内の核燃料回収容器11の外側に装荷することによりＬ
ｉ15が徐々に核燃料回収容器11内に浸透して酸化物燃料
13と接触し、還元反応が進行するとともに、陰極10で再
びＬｉ15に再生された時に発生する酸素が核燃料回収容
器11の外へ分散する。さらにセラミックコーティングし
た攪拌機12を核燃料回収容器11内に設置することで酸素
の分散を助長し、陽極（炭素電極）９へ供給する。In the first embodiment, L 15 is loaded on the outside of the nuclear fuel recovery container 11 in the reactor 8 by loading Li 15.
i15 gradually penetrates into the nuclear fuel recovery container 11 and the oxide fuel
13 and the reduction reaction proceeds, and at the same time, oxygen generated when the cathode 10 regenerates Li 15 again diffuses out of the nuclear fuel recovery container 11. Further, by disposing a ceramic-coated agitator 12 in the nuclear fuel recovery container 11, the dispersion of oxygen is promoted and supplied to the anode (carbon electrode) 9.
【００４３】これらの過程で起こる電極反応は以下の通
りである。 Ｌｉ2 Ｏ→２Ｌｉ+ ＋Ｏ2 - （陽極） ２Ｏ2-＋Ｃ→ＣＯ2 ＋４ｅ- または Ｏ2-＋Ｃ→ＣＯ＋２ｅ- （陰極） Ｌｉ+ ＋ｅ- →Ｌｉ 還元終了後は核燃料回収容器11を溶融塩７より分離し、
核燃料回収容器11内に残存する溶融塩７は前記核燃料回
収容器11から排除して反応容器８に戻す。The electrode reactions occurring in these processes are as follows. Li 2 O → 2Li + + O 2 − (anode) 2O 2− + C → CO 2 + 4e − or O 2− + C → CO + 2e − (cathode) Li + + e − → Li After the reduction is completed, the nuclear fuel recovery container 11 is replaced with the molten salt 7. More separated,
The molten salt 7 remaining in the nuclear fuel recovery container 11 is removed from the nuclear fuel recovery container 11 and returned to the reaction container 8.
【００４４】次に図３にＬｉの電解輸送の模式図を陰極
10側の電解反応をもとに示す。酸化物燃料13を還元した
Ｌｉ15は、Ｌｉ2 Ｏとなって溶融塩７内に分散し、一部
は陰極10でＬｉ15に再生される。再生されたＬｉ15も一
部が酸化物燃料13の還元に再利用されるが残りは溶融塩
７内に分散する。溶融塩７内に分散したＬｉ15は酸化物
燃料13の還元に寄与しないことから、効率的な還元がで
きない。Next, FIG. 3 shows a schematic diagram of electrolytic transport of Li as a cathode.
Shown based on the electrolysis reaction on the 10 side. Li15 prepared by reducing oxide fuel 13, becomes Li 2 O dispersed in the molten salt 7 and some are played in the cathode 10 Li15. A part of the regenerated Li 15 is also reused for the reduction of the oxide fuel 13, but the rest is dispersed in the molten salt 7. Since Li15 dispersed in the molten salt 7 does not contribute to the reduction of the oxide fuel 13, efficient reduction cannot be performed.
【００４５】この電解輸送が実際に確認された実験例に
ついて図４から図６を参照して説明する。図４は溶融塩
７に添加したＬｉ2 Ｏを電解法によってＬｉ15に再生す
る実験装置図である。図５および図６は、図４の装置を
用いて行った実験結果で、実際に流した電気量とＬｉ2
Ｏ濃度の関係を表している。An experimental example in which this electrolytic transport was actually confirmed will be described with reference to FIGS. FIG. 4 is a diagram of an experimental apparatus for regenerating Li 2 O added to the molten salt 7 into Li 15 by an electrolytic method. 5 and 6, the experimental results were conducted by using the apparatus shown in FIG. 4, actually flowed electricity quantity and Li 2
It shows the relationship between O concentrations.
【００４６】反応容器８内のあらかじめＬｉ2 Ｏの一定
量を添加した溶融塩７に、定電流電源供給装置17の陽極
（炭素電極）９および陰極10を繋いで一定電流を流す。
供給した電気量に対して戻り側の電気量を確認するた
め、陰極10と定電流電源供給装置17の間にクーロンメー
タ18を接続する。さらに電解によって陰極10で生成した
Ｌｉ15は、ポーラスセラミック製保護管19内に保持・濃
縮させて回収する。An anode (carbon electrode) 9 and a cathode 10 of a constant current power supply device 17 are connected to a molten salt 7 in which a certain amount of Li 2 O has been added in advance in a reaction vessel 8 to flow a constant current.
A coulomb meter 18 is connected between the cathode 10 and the constant current power supply 17 in order to confirm the amount of electricity on the return side with respect to the supplied amount of electricity. Further, Li15 generated at the cathode 10 by the electrolysis is retained and concentrated in the protective tube 19 made of porous ceramic and collected.
【００４７】Ｌｉ2 Ｏ濃度計算値21は電気量とあらかじ
め投入したＬｉ2 Ｏ量から評価したものである。通電し
た電気量の増加にともなってＬｉ2 Ｏは陰極10でＬｉ15
に再生されてポーラスセラミック製保護管19内に濃縮す
るため、Faraday 則にもとづいて計算したＬｉ2 Ｏの分
解量がそのまま減少量として求められる。The calculated Li 2 O concentration 21 was evaluated from the amount of electricity and the amount of Li 2 O previously supplied. As the amount of electricity passed increases, Li 2 O
The amount of decomposition of Li 2 O calculated based on the Faraday's law is directly obtained as the amount of reduction because it is regenerated and concentrated in the porous ceramic protective tube 19.
【００４８】Ｌｉ2 Ｏ濃度分析値22は一定電気量毎に溶
融塩（浴）をサンプリング、分析した実測値である。分
析方法は、Ｌｉ2 Ｏを水に溶解した際、アルカリ性の水
酸化リチウム（ＬｉＯＨ）を生成する化学反応を利用し
た中和滴定による。ただしＬｉ15も同様の化学反応でＬ
ｉＯＨを生成するため、Ｌｉ2 ＯとＬｉ15が混在してい
る場合、両者を区別して定量することはできない。以下
にＬｉ2 ＯとＬｉ15が水と反応してＬｉＯＨを生成する
化学反応式を各々示す。 Ｌｉ2 Ｏ＋Ｈ2 Ｏ→２ＬｉＯＨ ２Ｌｉ＋２Ｈ2 Ｏ→２ＬｉＯＨ＋Ｈ2 ↑The Li 2 O concentration analysis value 22 is an actually measured value obtained by sampling and analyzing a molten salt (bath) for each fixed amount of electricity. The analysis method is based on neutralization titration using a chemical reaction that generates alkaline lithium hydroxide (LiOH) when Li 2 O is dissolved in water. However, Li15 also undergoes the same chemical reaction as L
To generate a IOH, if Li 2 O and Li15 are mixed, it can not be quantified distinguished from each other. The chemical reaction formulas in which Li 2 O and Li 15 react with water to produce LiOH are shown below. Li 2 O + H 2 O → 2LiOH 2Li + 2H 2 O → 2LiOH + H 2 ↑
【００４９】図５でＬｉ2 Ｏ濃度が、通電した電気量に
追従して漸減しているのは、陰極10でＬｉ15が効率的に
回収されているためである。実験後、陰極10のポーラス
セラミック製保護管19内にＬｉ15のインゴットが生成し
ており、電流効率も90％以上を得ることができる。In FIG. 5, the reason why the Li 2 O concentration gradually decreases in accordance with the amount of electricity supplied is that Li 15 is efficiently recovered at the cathode 10. After the experiment, an ingot of Li15 is formed in the porous ceramic protective tube 19 of the cathode 10, and a current efficiency of 90% or more can be obtained.
【００５０】一方、図６でＬｉ2 Ｏ濃度計算値21に対し
てＬｉ2 Ｏ濃度分析値22が一定で変化がみられないの
は、図４の実験装置図において地絡によって反応容器８
と定電流電源供給装置17の間にも電流が流れていたため
である。これにより本来の陰極10に加えて反応容器８自
体も陰極10としてはたらくため、Ｌｉ2 Ｏはポーラスセ
ラミック製保護管19で覆われた陰極10より反応容器８で
Ｌｉ15に再生される。On the other hand, the Li 2 O concentration analysis value 22 relative to Li 2 O concentration calculated value 21 in FIG. 6 is not observed change constant, the reaction vessel 8 by the ground fault in the experimental apparatus of FIG 4
This is because the current also flows between the power supply device 17 and the constant current power supply device 17. As a result, the reaction vessel 8 itself acts as the cathode 10 in addition to the original cathode 10, and thus Li 2 O is regenerated to Li 15 in the reaction vessel 8 from the cathode 10 covered with the protective tube 19 made of porous ceramic.
【００５１】反応容器８はポーラスセラミック製保護管
19のような保持機能をもたないため、再生されたＬｉ15
が溶融塩内に分散する電解輸送が起こっていることを示
している。この事象を解決するため、反応容器８の内面
は絶縁、耐熱性に有利な材質であるセラミックとする必
要がある。The reaction vessel 8 is made of a porous ceramic protective tube.
Regenerated Li15
Indicates that electrolytic transport, which disperses in the molten salt, is taking place. In order to solve this phenomenon, the inner surface of the reaction vessel 8 needs to be made of ceramic, which is a material advantageous for insulation and heat resistance.
【００５２】また、図５および図６の結果から、上述
し、かつ図２に示したように、本実施の形態において核
燃料回収容器11を、Ｌｉ15が最も濃縮されやすい陰極10
に取り付けることで、Ｌｉ15を直接酸化物燃料13に接触
させ、電解輸送を解消して効率的な還元が可能となるこ
とがわかる。Also, from the results of FIGS. 5 and 6, as described above and shown in FIG. 2, in the present embodiment, the nuclear fuel recovery container 11 is connected to the cathode 10 where Li15 is most easily concentrated.
It can be seen that, by attaching Li15, Li15 is brought into direct contact with the oxide fuel 13 and electrolytic transport is eliminated to enable efficient reduction.
【００５３】図７はカーボンダスト23による電気的短絡
が発生する好ましくない装置の一例である。陽極（炭素
電極）９は酸化物燃料13を還元した後に生成したＬｉ2
Ｏが、陰極10で分解した際、発生する酸素と化学的に反
応して二酸化炭素（ＣＯ2 ）または一酸化炭素（ＣＯ）
となるが、一部は物理的な摩耗によりカーボンダスト23
として溶融塩（浴）内を分散する。FIG. 7 shows an example of an undesired device in which an electric short circuit occurs due to the carbon dust 23. The anode (carbon electrode) 9 is composed of Li 2 formed after reducing the oxide fuel 13.
When O is decomposed at the cathode 10, it chemically reacts with oxygen generated to produce carbon dioxide (CO 2 ) or carbon monoxide (CO).
However, partly due to physical wear, carbon dust 23
To disperse in the molten salt (bath).
【００５４】この装置では陽極（炭素電極）９に流れる
電流が、カーボンダスト23を介して陽極（炭素電極）９
と反応容器８が接触することにより、反応容器８側にも
流れて電気的短絡が発生する原因になる。In this apparatus, a current flowing through the anode (carbon electrode) 9 is supplied to the anode (carbon electrode) 9 through the carbon dust 23.
And the reaction vessel 8 come into contact with each other, which also flows into the reaction vessel 8 to cause an electrical short circuit.
【００５５】図８は陽極９にポーラスセラミック製保護
管19を設け、カーボンダスト23の分散を防止した例を示
している。すなわち、カーボンダスト23が反応容器８と
接触しないよう、陽極（炭素電極）９を金属リチウムと
反応しないマグネシアのようなポーラスセラミック製保
護管19で覆って保護すると、Ｌｉ2 Ｏの分解によって発
生した酸素の透過が低下して陽極（炭素電極）９への酸
素の供給が不足し電解反応が阻害される。FIG. 8 shows an example in which a protective tube 19 made of porous ceramic is provided on the anode 9 to prevent the carbon dust 23 from being dispersed. That is, when the anode (carbon electrode) 9 is covered with a protective tube 19 made of a porous ceramic such as magnesia which does not react with metallic lithium so as to prevent the carbon dust 23 from coming into contact with the reaction vessel 8, it is generated by decomposition of Li 2 O. The permeation of oxygen is reduced, and the supply of oxygen to the anode (carbon electrode) 9 is insufficient, so that the electrolytic reaction is hindered.
【００５６】その結果、陽極（炭素電極）９のポーラス
セラミック製保護管19内に保持されている溶融塩７の分
解が始まり、陰イオンである塩化物イオンが陽極（炭素
電極）９で反応して塩素ガスが発生する。塩素ガスは強
い腐食性、毒性があるので装置の健全性を損ね、操業上
も問題になる。As a result, decomposition of the molten salt 7 held in the porous ceramic protective tube 19 of the anode (carbon electrode) 9 starts, and chloride ions as anions react at the anode (carbon electrode) 9. Generates chlorine gas. Since chlorine gas is highly corrosive and toxic, it impairs the soundness of the equipment and causes operational problems.
【００５７】そこで、請求項５の発明のように電解槽、
つまり反応容器８自体をセラミックとするか、または内
面をセラミックコーティング層14を設けて陽極９を絶縁
することにより、上述した電気的短絡を解消するととも
に、請求項６の発明のように陽極９にセラミック材で形
成した保護管を設けることなく、塩の分解にともなう塩
素ガスの発生も防止することが可能となる。Therefore, an electrolytic cell according to a fifth aspect of the present invention,
In other words, the above-described electrical short circuit is eliminated by making the reaction vessel 8 itself ceramic or by providing a ceramic coating layer 14 on the inner surface to insulate the anode 9. Without providing a protective tube made of a ceramic material, it is possible to prevent the generation of chlorine gas accompanying the decomposition of salt.
【００５８】つぎに第２の実施の形態として請求項10〜
12に係る発明を図２、図９を参照して説明する。図２に
おいて、ＬｉＣｌやＬｉＣｌ−ＫＣｌのような溶融塩７
と還元剤であるＬｉ15が収容された金属製の反応容器８
と、使用済み酸化物燃料13を入れて溶融塩７中に浸漬さ
れた核燃料回収容器11、および陽極９と陰極10および電
源16とから構成され、使用されている。Next, a second embodiment will be described.
The invention according to the twelfth will be described with reference to FIGS. In FIG. 2, a molten salt 7 such as LiCl or LiCl-KCl
Reaction vessel 8 containing lithium and a reducing agent Li15
And a nuclear fuel recovery container 11 containing a spent oxide fuel 13 and immersed in a molten salt 7, an anode 9, a cathode 10, and a power supply 16 for use.
【００５９】このような装置では、第１の実施の形態と
同様に、還元により生成したＬｉ2ＯをＬｉに再生しな
がら還元が行われる。そして、バスケット内に直接投入
された酸化物燃料13を撹拌機12により撹拌して溶融塩７
に分散し、Ｌｉで還元を行うが、請求項10の発明におい
ては還元されたウラン、プルトニウムおよびマイナ−ア
クチニドの金属は溶融塩７中に溶解、分散した鉄もしく
は同じくＬｉにより還元された鉄と合金を形成して球状
の生成物として回収する。In such an apparatus, as in the first embodiment, reduction is performed while Li 2 O generated by reduction is regenerated to Li. Then, the oxide fuel 13 directly charged into the basket is stirred by the stirrer 12 and the molten salt 7 is stirred.
In the invention of claim 10, the reduced uranium, plutonium and minor-actinide metals are dissolved and dispersed in the molten salt 7 or the same as the iron reduced by Li. An alloy is formed and recovered as a spherical product.
【００６０】また、ウランと鉄の状態図を図９に示す。
この図から、ウランと鉄の合金（Ｕ−Ｆｅ合金）は725
℃以上で液体である。前記還元工程において、還元され
たウラン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの金
属が、分散した鉄もしくは同じくＬｉにより還元された
鉄と合金を形成して球状の生成物を形成するには、反応
容器８内の溶融塩７の温度は、請求項11の発明で述べた
とおり塩化リチウムの融点より高い温度でかつ鉄とウラ
ン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの金属が固
溶体を形成する温度でウラン、プルトニウムおよびマイ
ナ−アクチニドの還元率が低くならない温度である630
℃から800 ℃の範囲であることが重要である。FIG. 9 shows a phase diagram of uranium and iron.
From this figure, the alloy of uranium and iron (U-Fe alloy) is 725.
Liquid above ℃. In the reduction step, in order that the reduced uranium, plutonium and minor-actinide metals form an alloy with dispersed iron or iron also reduced by Li to form a spherical product, the reaction vessel 8 The temperature of the molten salt 7 is higher than the melting point of lithium chloride and the temperature at which iron and uranium, plutonium and minor actinide form a solid solution, as described in the invention of claim 11, uranium, plutonium and minor 630, the temperature at which the reduction rate of actinide does not decrease
It is important that the temperature is in the range of ℃ to 800 ℃.
【００６１】使用する溶融塩はＬｉＣｌやＬｉＣｌ−Ｋ
Ｃｌの代わりに、ＬｉＦ、ＬｉＣｌ−ＬｉＦ、ＬｉＦ−
ＫＦ、ＮａＦ−ＫＦを用いることも可能である。前記還
元剤として使用する全Ｌｉの濃度は、請求項12の発明で
述べたとおり10mol ％以下であることが重要である。The molten salt used is LiCl or LiCl-K
Instead of Cl, LiF, LiCl-LiF, LiF-
It is also possible to use KF or NaF-KF. It is important that the concentration of total Li used as the reducing agent is 10 mol% or less as described in the invention of claim 12.
【００６２】この場合、還元反応終了後に核燃料回収容
器11の回転を止めるか、あるいは100rpm程度の速さで回
転させながら１〜５時間保持することもできる。前記核
燃料回収容器11の回転を止めるかあるいは100rpm程度の
速さで回転させた場合は、還元により得られた金属粒子
が成長して粒径が増大し、希土類元素などとの分離が容
易になる。In this case, the rotation of the nuclear fuel recovery container 11 may be stopped after the reduction reaction is completed, or may be maintained for 1 to 5 hours while rotating at a speed of about 100 rpm. When the rotation of the nuclear fuel recovery container 11 is stopped or rotated at a speed of about 100 rpm, metal particles obtained by reduction grow and the particle size increases, and separation from rare earth elements and the like becomes easy. .
【００６３】また、この場合、還元温度よりも０〜100
℃高い温度に保持することも、金属の粒子成長に有効で
あり、さらに還元時に100rpm程度に核燃料回収装置11の
回転速度を変化させ、還元と粒子成長を交互に行うこと
もできる。In this case, the temperature is set to 0 to 100 below the reduction temperature.
Keeping the temperature higher by 1 ° C. is also effective for metal particle growth, and the reduction and particle growth can be alternately performed by changing the rotation speed of the nuclear fuel recovery apparatus 11 to about 100 rpm during reduction.
【００６４】[0064]
【発明の効果】本発明によれば、酸化物燃料の還元効率
の向上と、還元生成物を回収する際に、Ｌｉ、塩などの
電解精製工程時に障害となる不純物を効率よく取り除く
ことが容易となり、装置の小型化が可能となる。また、
電極反応に必要なイオンの移動を阻害しないようにする
ことで、塩の分解による塩素ガスの発生を抑制して装置
寿命の延命化および操業上の環境改善を図ることができ
る。さらに、生成した還元生成物を溶融塩と分離するこ
となく球状の金属として回収できる。According to the present invention, it is easy to improve the reduction efficiency of oxide fuel and to efficiently remove impurities such as Li and salt which are obstructive in the electrolytic refining step when recovering reduction products. And the size of the device can be reduced. Also,
By preventing the movement of ions required for the electrode reaction from being hindered, it is possible to suppress the generation of chlorine gas due to the decomposition of salt, prolong the life of the apparatus and improve the operating environment. Further, the generated reduction product can be recovered as a spherical metal without being separated from the molten salt.
【図１】本発明に係る使用済み酸化物燃料の還元装置お
よび還元方法を説明するための燃料再処理工程図。FIG. 1 is a fuel reprocessing process chart for explaining a spent oxide fuel reduction device and a reduction method according to the present invention.
【図２】本発明に係る使用済み酸化物燃料の還元装置の
一例を示す縦断面図。FIG. 2 is a longitudinal sectional view showing an example of a spent oxide fuel reduction device according to the present invention.
【図３】図２の還元装置においてＬｉの電解輸送状態を
説明するための模式図。FIG. 3 is a schematic diagram for explaining an electrolytic transport state of Li in the reduction device of FIG. 2;
【図４】図２において、溶融塩中のＬｉ2 Ｏを電解法に
よってＬｉに再生するための装置概略図。FIG. 4 is a schematic diagram of an apparatus for regenerating Li 2 O in a molten salt into Li by an electrolytic method in FIG.
【図５】図４においてＬｉの電解輸送がみられなかった
場合の特性図。FIG. 5 is a characteristic diagram when no electrolytic transport of Li is observed in FIG. 4;
【図６】図４においてＬｉの電解輸送があった場合の特
性図。FIG. 6 is a characteristic diagram when electrolytic transport of Li is performed in FIG.
【図７】カーボンダストにより陽極と反応容器の間で電
気的短絡が発生する装置の例を概略的に示す縦断面図。FIG. 7 is a longitudinal sectional view schematically showing an example of an apparatus in which an electric short circuit occurs between an anode and a reaction vessel due to carbon dust.
【図８】陽極に保護管を設けてカーボンダストの分散を
防止した装置の例を概略的に示す縦断面図。FIG. 8 is a longitudinal sectional view schematically showing an example of an apparatus in which a protective tube is provided on an anode to prevent dispersion of carbon dust.
【図９】ウランと鉄の状態図。FIG. 9 is a phase diagram of uranium and iron.
１…解体・せん断工程、２…脱被覆工程、３…還元・塩
再生工程、４…希土類分離工程、５…電解精製工程、６
…燃料加工工程、７…溶融塩、８…反応容器（電解
槽）、９…陽極（炭素電極）、10…陰極、11…核燃料回
収容器、12…攪拌機、13…酸化物燃料、14…セラミック
コーティング層、15…Ｌｉ、16…電源、17…定電流電源
供給装置、18…クーロンメータ、19…保護管、20…電
流、21…Ｌｉ2Ｏ濃度計算値、22…Ｌｉ2 Ｏ濃度分析
値、23…カーボンダスト。DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Disassembly / shear process, 2 ... Decoating process, 3 ... Reduction / salt regeneration process, 4 ... Rare earth separation process, 5 ... Electrolytic purification process, 6
... Fuel processing step, 7 ... Molten salt, 8 ... Reaction vessel (electrolysis tank), 9 ... Anode (carbon electrode), 10 ... Cathode, 11 ... Nuclear fuel recovery vessel, 12 ... Agitator, 13 ... Oxide fuel, 14 ... Ceramic coating layer, 15 ... Li, 16 ... power supply, 17 ... constant current power supply, 18 ... Coulomb meter, 19 ... protection tube, 20 ... current, 21 ... Li 2 O concentration calculated values, 22 ... Li 2 O concentration analysis values , 23 ... Carbon dust.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ２２Ｂ 60/04 Ｃ２２Ｂ 60/04 Ｇ２１Ｆ 9/06 ５８１ Ｇ２１Ｆ 9/06 ５８１Ａ (72)発明者 藤江 誠 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 川辺 晃寛 神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地 株 式会社東芝横浜事業所内 (72)発明者 八幡 秀胤 神奈川県川崎市幸区堀川町66番の２ 東芝 エンジニアリング株式会社内 Ｆターム(参考） 4K001 AA32 AA33 BA05 BA22 BA24 DA05 DA12 DB21 GA14 GB05 GB11 HA06 ──────────────────────────────────────────────────の Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification code FI Theme coat ゛ (Reference) C22B 60/04 C22B 60/04 G21F 9/06 581 G21F 9/06 581A (72) Inventor Makoto Fujie Kanagawa 1 Toshiba R & D Center, Komukai Toshiba-cho, Saiwai-ku, Kawasaki-shi (72) Inventor Akihiro Kawabe 8 Shinsugita-cho, Isogo-ku, Yokohama-shi, Kanagawa Pref. 66-2 Horikawa-cho, Saiwai-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Prefecture F-term (reference) 4K001 AA32 AA33 BA05 BA22 BA24 DA05 DA12 DB21 GA14 GB05 GB11 HA06
Claims (12)
に収容し、この核燃料回収容器を電解槽内の溶融塩に浸
漬して前記酸化物燃料中のウラン、プルトニウムおよび
マイナ−アクチニドの酸化物を前記溶融塩中で還元剤で
ある金属リチウム（Ｌｉ）と反応させてウラン、プルト
ニウムおよびマイナ−アクチニドの金属に還元した後、
前記溶融塩に含まれる希土類元素の酸化物、アルカリ金
属元素およびアルカリ土類金属元素の塩を分離除去し、
さらに還元されたウラン、プルトニウムおよびマイナ−
アクチニドの金属を回収するとともに前記金属リチウム
を電解法により再生、再利用する使用済み酸化物燃料の
還元装置において、前記金属リチウムを再生する陰極と
前記核燃料回収容器を一体化してなることを特徴とする
使用済み酸化物燃料の還元装置。1. A spent oxide fuel is contained in a nuclear fuel recovery container, and the nuclear fuel recovery container is immersed in a molten salt in an electrolytic cell to oxidize uranium, plutonium and minor actinide in the oxide fuel. Is reacted with metallic lithium (Li) as a reducing agent in the molten salt to reduce uranium, plutonium and minor-actinide to metals,
Oxide of rare earth element contained in the molten salt, alkali metal element and salt of alkaline earth metal element are separated and removed,
Further reduced uranium, plutonium and minor
In a reduction device for a spent oxide fuel that recovers actinide metal and regenerates and reuses the metal lithium by an electrolytic method, a cathode for regenerating the metal lithium and the nuclear fuel recovery container are integrated. To reduce spent oxide fuel.
クにより形成されていることを特徴とする請求項１記載
の使用済み酸化物燃料の還元装置。2. The apparatus for reducing spent oxide fuel according to claim 1, wherein said nuclear fuel recovery container is formed of porous ceramic.
設置してなることを特徴とする請求項１記載の使用済み
酸化物燃料の還元装置。3. The apparatus for reducing spent oxide fuel according to claim 1, wherein a cathode and a stirrer are provided in the nuclear fuel recovery container.
ング層を設けてなることを特徴とする請求項３記載の使
用済み酸化物燃料の還元装置。4. The apparatus for reducing spent oxide fuel according to claim 3, wherein a ceramic coating layer is provided on a surface of the stirrer.
または前記電解槽の内面にセラミックコーティング層を
設けてなることを特徴とする請求項１記載の使用済み酸
化物燃料の還元装置。5. The method according to claim 1, wherein the electrolytic cell is made of ceramic.
The apparatus for reducing spent oxide fuel according to claim 1, wherein a ceramic coating layer is provided on an inner surface of the electrolytic cell.
ク等の材料で形成される保護管を設けることなく、前記
溶融塩の分解に伴う塩素ガスの発生を防止することを特
徴とする請求項１記載の使用済み酸化物燃料の還元装
置。6. The method according to claim 1, wherein chlorine gas is not generated due to decomposition of the molten salt without providing a protective tube made of a material such as ceramic on an anode installed in the electrolytic cell. 2. The apparatus for reducing spent oxide fuel according to claim 1.
ムを装荷してなることを特徴とする請求項１記載の使用
済み酸化物燃料の還元装置。7. The apparatus for reducing spent oxide fuel according to claim 1, wherein metallic lithium is loaded outside the nuclear fuel recovery container.
に収容し、この核燃料回収容器を電解槽内の溶融塩に浸
漬して前記酸化物燃料中のウラン、プルトニウムおよび
マイナ−アクチニドの酸化物を溶融塩中で還元剤である
金属リチウム（Ｌｉ）と反応させてウラン、プルトニウ
ムおよびマイナ−アクチニドの金属に還元した後、前記
溶融塩相に含まれる希土類元素の酸化物、アルカリ金属
元素およびアルカリ土類金属元素の塩を分離・除去し、
さらに還元されたウラン、プルトニウムおよびマイナ−
アクチニドの金属を回収するとともに還元剤である金属
リチウムを電解法により再生、再利用する使用済み酸化
物燃料の還元方法において、前記核燃料回収容器を還元
終了後、一定時間溶融温度を保持しながら溶融塩相と分
離することにより、核燃料回収容器内の塩をポーラスセ
ラミックスによって排除することを特徴とする使用済み
酸化物燃料の還元方法。8. A nuclear fuel recovery container containing a spent oxide fuel, immersing the nuclear fuel recovery container in a molten salt in an electrolytic cell, and oxidizing uranium, plutonium and minor actinide in the oxide fuel. Is reacted with metallic lithium (Li) as a reducing agent in a molten salt to reduce it to uranium, plutonium and minor-actinide metals, and then an oxide of a rare earth element, an alkali metal element and an alkali contained in the molten salt phase Separation and removal of salts of earth metal elements,
Further reduced uranium, plutonium and minor
In a method for reducing spent nuclear fuel, which recovers actinide metal and regenerates and reuses metallic lithium as a reducing agent by electrolytic method, after the reduction of the nuclear fuel recovery container, melting while maintaining the melting temperature for a certain period of time A method for reducing spent oxide fuel, comprising removing a salt in a nuclear fuel recovery container by porous ceramics by separating the salt from a salt phase.
または、アルカリ土類金属元素の塩化物もしくはフッ化
物の単塩あるいは混合塩であることを特徴とする請求項
８記載の使用済み酸化物燃料の還元方法。9. The spent oxide according to claim 8, wherein the molten salt is a chloride of an alkali metal element or a single salt or a mixed salt of a chloride or a fluoride of an alkaline earth metal element. Fuel reduction method.
塩中に浸漬して前記酸化物燃料中のウラン、プルトニウ
ムおよびマイナ−アクチニドの酸化物を前記溶融塩中で
還元剤である金属リチウム（Ｌｉ）と反応させてウラ
ン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの金属に還
元する還元工程を経た後、前記燃料中のウラン、プルト
ニウムおよびマイナ−アクチニドの酸化物を金属に還元
する際に、分離工程を設けることなく還元されたウラ
ン、プルトニウムおよびマイナ−アクチニドの金属を回
収するために、鉄または鉄酸化物もしくは鉄塩化物を溶
融塩中に混合することによりウランと鉄が合金を形成し
て融点が低下して溶融することにより球状の還元生成物
とすることを特徴とする使用済み酸化物燃料の還元方
法。10. A spent oxide fuel is immersed in a molten salt in an electrolytic cell to convert uranium, plutonium and minor-actinide oxides in the oxide fuel into lithium metal as a reducing agent in the molten salt. After undergoing a reduction step of reacting with uranium, plutonium and minor-actinide by reacting with (Li) to reduce uranium, plutonium and minor-actinide in the fuel to a metal, a separation step is performed. In order to recover the reduced uranium, plutonium and minor-actinide metals without providing, uranium and iron form an alloy by mixing iron or iron oxide or iron chloride into the molten salt, and the melting point is reduced. A method for reducing spent oxide fuel, comprising reducing and melting to obtain a spherical reduction product.
範囲で操作することを特徴とする請求項10記載の使用済
み酸化物燃料の還元方法。11. The method for reducing spent oxide fuel according to claim 10, wherein the reducing step is operated at a temperature in a range of 630 ° C. to 800 ° C.
およびマイナ−アクチニドの金属を分離工程を設けるこ
となく回収するために、前記溶融塩中の全リチウム濃度
を10mol ％以下に維持することにより過剰なリチウムが
前記核燃料回収容器の壁等への付着を防止することを特
徴とする請求項10記載の使用済み酸化物燃料の還元方
法。12. In order to recover said reduced uranium, plutonium and minor actinide metals without providing a separation step, the total lithium concentration in said molten salt is maintained at 10 mol% or less, thereby reducing excess lithium. 11. The method for reducing spent oxide fuel according to claim 10, wherein the step of preventing the nuclear fuel recovery container from adhering to a wall or the like.
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