JP4679070B2 - Method for reprocessing spent oxide fuel - Google Patents
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Description
本発明は、原子力発電所における軽水炉、増殖炉等の各種原子炉から回収された使用済み酸化物燃料を再処理するための方法に係り、特に使用済み酸化物燃料中のウラン、プルトニウム等の核燃料物質を核***生成物等から分離し、回収したウランを燃料として再利用できるようにする使用済み酸化物燃料の再処理方法に関する。 The present invention relates to a method for reprocessing spent oxide fuel recovered from various nuclear reactors such as light water reactors and breeder reactors in nuclear power plants, and in particular, nuclear fuel such as uranium and plutonium in spent oxide fuel. The present invention relates to a method for reprocessing spent oxide fuel that separates substances from fission products and makes it possible to reuse recovered uranium as fuel.
原子力発電所から発生する使用済核燃料中には、ウラン、超ウラン元素の酸化物の他に、核***生成物であるアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類等の酸化物が含まれており、再処理工程を経て燃料として再利用される。 Spent nuclear fuel generated from nuclear power plants contains oxides of alkali metals, alkaline earth metals, rare earths and other fission products in addition to oxides of uranium and transuranium elements. It is reused as fuel through the treatment process.
使用済核燃料をそのまま高温で処理する乾式再処理法の一つとして、溶融塩電解法が知られている。発明者においては、この方法においてアクチニド酸化物の溶融塩への溶解と電解を同時に行い（同時電解法：陽極溶解−同時陰極析出法）、貴金属元素、希土類元素等の不純物の混入を低減する除染能力と処理速度を高めた再処理方法と装置を提案している（例えば特許文献１参照）。 As one of dry reprocessing methods for processing spent nuclear fuel as it is at a high temperature, a molten salt electrolysis method is known. In this method, the inventor simultaneously dissolves the actinide oxide in the molten salt and performs electrolysis (simultaneous electrolysis method: anodic dissolution-simultaneous cathodic deposition method) to reduce the contamination of impurities such as noble metal elements and rare earth elements. The reprocessing method and apparatus which improved dyeing capacity and processing speed are proposed (for example, refer to patent documents 1).
この方法によれば、ウランやプルトニウムを酸化物として回収することができ、従来技術と比べて処理速度を高めることができる。 According to this method, uranium and plutonium can be recovered as oxides, and the processing speed can be increased as compared with the prior art.
ところで、増殖炉では軽水炉と比較して、燃料中に貴金属が蓄積しやすい。また、軽水炉においても、長期運転を続けると貴金属が燃料中に蓄積する。酸化ウランと貴金属とは電解時の析出電位が近いことから、貴金属を含む使用済み酸化物燃料を溶融塩電解すると、回収された燃料中に貴金属が含まれやすい。この点に関し、発明者においては、貴金属元素の混入を低減する除去能力と処理速度とを高めた再処理方法と装置を提案した（特許文献１参照）。
上記に示した改良により、プロセス効率の向上を果たしてきたが、せん断および脱被覆工程において、被覆管構成材が燃料中に混入することで、再処理のプロセス効率が低下することが明らかとなってきた。 Improved shown above, has played an improvement in process efficiency, in shear and decoating process, by cladding structure material is mixed in the fuel, the process efficiency of reprocessing is becoming clear that reduced It was.
従来のせん断および脱被覆は機械的手法によるものであるため、このような手法によっては、被覆管切屑の使用済み燃料への混入が避けられない。しかも、被覆管成分の一部は再処理工程全般に留まるため、全体の効率が低下し、再処理コストを高める原因となる。 Since conventional shearing and decoating is based on a mechanical method, such a method inevitably introduces cladding chips into the spent fuel. In addition, since a part of the cladding tube component remains in the entire reprocessing process, the overall efficiency is reduced, which increases the reprocessing cost.
このため、再処理対象の使用済み燃料中に混入することなく、被覆管を分離できる分離工程が望まれている。 For this reason, the separation process which can isolate | separate a cladding tube without mixing in the spent fuel of reprocessing object is desired.
このように、従来法のせん断・脱被覆法では、使用済み酸化物燃料中に被覆管が一部含まれ再処理全体のプロセス効率を低下させるため、この被覆管の混入を防ぐことが望まれている。 As described above, in the conventional shearing and decoating method, a part of the cladding tube is contained in the spent oxide fuel, and the process efficiency of the entire reprocessing is lowered. Therefore, it is desired to prevent the mixing of the cladding tube. ing.
本発明は、上述した事情に鑑みてなされたもので、使用済み酸化物燃料の溶融塩電解による再処理における脱被覆工程において、燃料被覆管が使用済み燃料中に混入することを防ぐことができる使用済み酸化物燃料の再処理方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above-described circumstances, and can prevent the fuel cladding tube from being mixed into the spent fuel in the decoating step in the reprocessing of the spent oxide fuel by molten salt electrolysis. An object of the present invention is to provide a method for reprocessing spent oxide fuel.
前記の目的を達成するために、本発明では、使用済み酸化物燃料から核物質と核***生成物を回収し、回収した前記核物質を再使用するための使用済み酸化物燃料再処理方法において、前記使用済み酸化物燃料を含む燃料棒を炭素と塩素とを用いて４００℃から６００℃に加熱してカーボクロリネーション処理し、前記使用済み酸化物燃料以外の燃料棒構成材を揮発除去するとともに、この燃料棒構成材を揮発除去した前記使用済み酸化物燃料を塩化物に転換するカーボクロリネーション工程と、このカーボクロリネーション工程で転換された前記使用済み酸化物燃料の塩化物を溶融塩に投入して溶解させる投入工程と、前記溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて電解し、前記使用済み酸化物燃料に含まれる貴金属を前記固体陰極の表面に析出回収して、前記溶融塩中から前記貴金属を除去する貴金属電解除去工程と、この貴金属電解除去工程で前記貴金属を除去した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスを吹きこみながら電解し、前記使用済み酸化物燃料に含まれる一部の酸化ウランを前記固体陰極の表面に析出回収するウラン電解回収工程と、このウラン電解回収工程で前記貴金属を除去した後の前記溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスを吹きこみながら電解し、前記使用済み酸化物燃料に含まれる酸化ウランと酸化プルトニウムとを前記固体陰極の表面に析出回収するＭＯＸ電解回収工程と、を有することを特徴とする使用済み酸化物燃料再処理方法を提供する。
In order to achieve the above object, the present invention provides a spent oxide fuel reprocessing method for recovering nuclear material and fission products from spent oxide fuel and reusing the collected nuclear material. The fuel rod containing the spent oxide fuel is heated from 400 ° C. to 600 ° C. using carbon and chlorine and subjected to carbochlorination treatment, and the fuel rod components other than the spent oxide fuel are volatilized and removed. And a carbochlorination process for converting the spent oxide fuel from which the fuel rod components are volatilized and removed into chloride, and a chloride of the spent oxide fuel converted in the carbochlorination process. A charging step of charging and melting the molten salt, and electrolysis using a solid cathode immersed in the molten salt, and depositing noble metals contained in the spent oxide fuel on the surface of the solid cathode Chlorine gas and oxygen gas using a noble metal electrolysis removal step for recovering and removing the noble metal from the molten salt, and a solid cathode immersed in the molten salt after removing the noble metal in the noble metal electrolysis removal step And uranium electrolysis recovery step of electrolyzing while blowing a mixed gas of a gas and an inert gas, and depositing and collecting a part of uranium oxide contained in the spent oxide fuel on the surface of the solid cathode, and this uranium electrolysis recovery step Using the solid cathode immersed in the molten salt after removing the noble metal in
本発明によれば、塩素および炭素を用いることによって被覆管を塩素化およびガス化し、揮発分離することで、使用済み燃料中への混入を防ぐことができ、高純度の酸化ウラン及びＭＯＸ（酸化ウラン、酸化プルトニウム混合物）を効率良く回収することができる。 According to the present invention, by using chlorine and carbon, the cladding tube can be chlorinated and gasified, and volatile separation can be prevented, so that contamination into spent fuel can be prevented, and high purity uranium oxide and MOX (oxidation) can be prevented. Uranium and plutonium oxide mixture) can be efficiently recovered.
また、本発明によれば、使用済核燃料の再処理に関し、原子力発電所から発生する使用済燃料中のウラン、プルトニウム等の核燃料物質を核***生成物等から分離し、回収したウランを燃料として再利用することができ、再処理対象である使用済み酸化物燃料中への被覆管の混入を低減し、再処理プロセス効率の向上を実現することができる。 Further, according to the present invention, regarding the reprocessing of spent nuclear fuel, uranium, plutonium and other nuclear fuel materials in the spent fuel generated from the nuclear power plant are separated from fission products and the recovered uranium is re-used as fuel. It is possible to reduce the contamination of the cladding tube into the spent oxide fuel that is the object of reprocessing, and to improve the efficiency of the reprocessing process.
以下、本発明の実施形態について、図面を参照して説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
［第１実施形態］
図１は、本発明に係る使用済み酸化物燃料再処理方法の第１実施形態を示すプロセスフロー図であり、図２は、本実施形態で使用する装置を示す構成図である。
[First Embodiment]
FIG. 1 is a process flow diagram illustrating a first embodiment of a spent oxide fuel reprocessing method according to the present invention, and FIG. 2 is a configuration diagram illustrating an apparatus used in the present embodiment.
図１に示すように、本実施形態の酸化物燃料再処理方法では、カーボクロリネーション工程（Ｓ１０１）、投入工程（Ｓ１０２）、貴金属電解除去工程（Ｓ１０３）、ウラン電解回収工程（Ｓ１０４）およびＭＯＸ電解回収工程（Ｓ１０５）を備える。 As shown in FIG. 1, in the oxide fuel reprocessing method of this embodiment, the carbochlorination step (S101), the charging step (S102), the noble metal electrolysis removal step (S103), the uranium electrolysis recovery step (S104), and A MOX electrolysis recovery step (S105) is provided.
カーボクロリネーション工程（Ｓ１０１）では、使用済み酸化物燃料１ａおよび被覆管１ｂを含む燃料棒１を、塩素２ａおよび炭素２ｂからなる処理ガス２を用いてカーボクロリネーション処理し、使用済み酸化物燃料１ａ以外の燃料棒構成材を揮発除去するとともに、使用済み酸化物燃料１ａを塩化物に転換する。
In the carbochlorination step (S101), the
図２は、この処理工程で使用するカーボクロリネーション処理装置を示している。この図２に示すように、カーボクロリネーション処理装置は、加熱用コイル３を備えた密閉容器４を有している。この密閉容器４内には、塩素ガス供給部５および炭素（粉末）供給部６から、供給配管７，８内および注入ノズル９，１０を介して、塩素ガス２ａおよび炭素（粉末）２ｂが供給できるようになっている。
FIG. 2 shows a carbochlorination processing apparatus used in this processing step. As shown in FIG. 2, the carbochlorination processing apparatus has a sealed container 4 provided with a heating coil 3. In this sealed container 4,
また、密閉容器４には、反応ガス抽出口１１が設けられ、この反応物抽出口１１にフィルタ１２および抽出配管１３を介して凝縮器（トラップ）１４が接続されている。これにより、密閉容器４内で生成される反応ガスが、フィルタ１２を介して凝縮器１４に導かれ、凝縮されるようになっている。
The sealed container 4 is provided with a reaction
この装置を使用したカーボクロリネーション処理について詳述すると、まず燃料棒１（使用済み酸化物燃料１ａ＋被覆管１ｂ）が、密閉容器４内において、３００℃以上に加熱される。この加熱作用と、塩素２ａおよび炭素２ｂの供給により、カーボクロリネーション反応が起こり、下記の化学式（１）〜（４）で例示したように、被覆管１ｂは塩素化され、使用済み酸化物燃料１ａ中の各金属の酸化物は脱酸素化かつ塩素化されて金属塩化物となる。
The carbochlorination process using this apparatus will be described in detail. First, the fuel rod 1 (used oxide fuel 1a + cladding tube 1b) is heated to 300 ° C. or higher in the sealed container 4. This heating action and the supply of
［化１］
Ｆｅ＋３／２Ｃｌ２ → ＦｅＣｌ３↑
［化２］
Ｃｒ＋３／２Ｃｌ２ → ＣｒＣｌ３↑
［化３］
Ｎｉ＋Ｃｌ２ → ＮｉＣｌ２↑
［化４］
Ｚｒ＋２Ｃｌ２ → ＺｒＣｌ４↑
ここで、被覆管１ｂの構成材の主成分であるＦｅの塩化物は蒸気圧が低く、３００℃以上で揮発するため、被覆管部分は揮発して、金属塩化物となった燃料部分から分離される。本実施形態では、例えば４００〜６００℃に加熱することにより、Ｆｅの塩化物等が十分に揮発分離できることが認められた。なお、加熱温度を６００℃超とすると、下記の燃料物質の塩化物も揮発するので、加熱温度は６００℃以下に設定することが望ましい。
[Chemical 1]
Fe + 3 / 2Cl 2 → FeCl 3 ↑
[Chemical 2]
Cr + 3 / 2Cl 2 → CrCl 3 ↑
[Chemical formula 3]
Ni + Cl 2 → NiCl 2 ↑
[Chemical formula 4]
Zr + 2Cl 2 → ZrCl 4 ↑
Here, the chloride of Fe, which is the main component of the constituent material of the cladding tube 1b, has a low vapor pressure and volatilizes at 300 ° C. or higher. Therefore, the cladding tube portion is volatilized and separated from the fuel portion that has become metal chloride. Is done. In this embodiment, it was confirmed that, for example, by heating to 400 to 600 ° C., Fe chloride and the like can be sufficiently volatile separated. If the heating temperature exceeds 600 ° C., chlorides of the following fuel substances will also volatilize, so the heating temperature is preferably set to 600 ° C. or lower.
一方、酸化物については、下記の化学式（５）〜（７）で例示したように、炭素により還元反応され、かつ塩素化される。 On the other hand, as illustrated in the following chemical formulas (5) to (7), the oxide is reduced by carbon and chlorinated.
［化５］
ＺｒＯ２＋Ｃ＋２Ｃｌ２ → ＺｒＣｌ４↑＋Ｃ０２
［化６］
ＵＯ２＋Ｃ＋Ｃｌ２ → ＵＣｌ４＋Ｃ０２
［化７］
ＰｕＯ２＋Ｃ＋Ｃｌ２ → ＰｕＣｌ４＋Ｃ０２
このようなカーボクロリネーション工程（Ｓ１０１）により、使用済み酸化物燃料１ａ以外の燃料棒構成材を揮発除去するとともに、使用済み酸化物燃料１ａを塩化物に転換することができる。したがって、従来行われていた被覆管１ｂの切断を行う必要がなくなり、従来技術において被覆管１ｂの切断により発生していた切断屑の残留等を防止することができ、後の工程において、燃料被覆管１ｂの構成材が使用済み燃料１ａ中に混入することを防ぐことができる。したがって、使用済み酸化物燃料１ａへの金属混入を低減し、再処理プロセス効率の向上が可能となる。
[Chemical formula 5]
ZrO 2 + C + 2Cl 2 → ZrCl 4 ↑ + C0 2
[Chemical 6]
UO 2 + C + Cl 2 → UCl 4 + C0 2
[Chemical 7]
PuO 2 + C + Cl 2 → PuCl 4 + C0 2
By such a carbochlorination step (S101), it is possible to volatilize and remove the fuel rod constituent material other than the used oxide fuel 1a and to convert the used oxide fuel 1a into chloride. Therefore, it is not necessary to cut the cladding tube 1b which has been conventionally performed, and it is possible to prevent cutting waste remaining due to the cutting of the cladding tube 1b in the prior art, and in a later process, the fuel coating It is possible to prevent the constituent material of the pipe 1b from being mixed into the spent fuel 1a. Accordingly, it is possible to reduce metal contamination in the spent oxide fuel 1a and improve the reprocessing process efficiency.
なお、この工程においては、塩素＋炭素に代えて、四塩化炭素あるいは有機ガスを用いることができる。 In this step, carbon tetrachloride or organic gas can be used instead of chlorine + carbon.
次に、投入工程（Ｓ１０２）において、カーボクロリネーション工程（Ｓ１０１）で転換された使用済み酸化物燃料の塩化物ＵＣｌ４、ＰｕＣｌ４を溶融塩に投入して溶解させる。すなわち、被覆管部分を分離した後、ナトリウム、カリウム、セシウム、ルビジウムあるいはリチウムなどのハロゲン化物、もしくはこれらの２種以上の混合物である溶融塩に投入することで、投入された塩化物を溶融塩中に溶解させる。 Next, in the charging step (S102), the spent oxide fuel chlorides UCl 4 and PuCl 4 converted in the carbochlorination step (S101) are charged into the molten salt and dissolved. That is, after separating the cladding tube portion, it is put into a molten salt which is a halide such as sodium, potassium, cesium, rubidium or lithium, or a mixture of two or more of these, so that the introduced chloride is melted. Dissolve in.
そして、貴金属電解除去工程（Ｓ１０３）において、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極とし、この固体陰極を用いて電解する。この電解により、使用済み酸化物燃料に含まれる貴金属１５が固体陰極の表面に優先的に析出するので、この作用によって貴金属１５を析出回収し、溶融塩中からの貴金属除去を行う。これにより、溶融塩中から不純物が除去される。 In the noble metal electrolysis removal step (S103), the solid electrode immersed in the molten salt is used as a cathode, and electrolysis is performed using this solid cathode. By this electrolysis, the noble metal 15 contained in the spent oxide fuel is preferentially deposited on the surface of the solid cathode, so that the noble metal 15 is precipitated and recovered by this action, and the noble metal is removed from the molten salt. Thereby, impurities are removed from the molten salt.
次に、ウラン電解回収工程（Ｓ１０４）において、貴金属電解除去工程（Ｓ１０３）で貴金属１５を除去した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて電解し、使用済み酸化物燃料に含まれる一部の酸化ウランを固体陰極の表面に析出回収する。すなわち、このウラン電解回収工程（Ｓ１０４）では、貴金属電解除去工程（Ｓ１０３）後の貴金属１５が除去された溶融塩中に塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６を吹きこみながら、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極として電解を行うことにより、酸化ウラン１７を陰極上に析出させて回収する。回収された酸化ウランは核燃料として再利用することができる。
Next, in the uranium electrolysis recovery step (S104), electrolysis is performed using the solid cathode immersed in the molten salt after the noble metal 15 is removed in the noble metal electrolysis removal step (S103), and the uranium electrolysis recovery step (S104) is included in the spent oxide fuel. Part of uranium oxide is deposited and recovered on the surface of the solid cathode. That is, in this uranium electrolysis recovery step (S104), melting is performed while blowing a
なお、このウラン電解回収工程（Ｓ１０４）では、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガス１６における酸素分圧を、プルトニウムが６価に酸化されず、４価のままで存在し、ウランのみが６価に酸化する分圧に設定する。
In this uranium electrolysis recovery step (S104), the partial pressure of oxygen in the
最後に、ＭＯＸ電解回収工程（Ｓ１０５）において、ウラン電解回収工程（Ｓ１０４）で貴金属１５を除去した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスを吹きこみながら電解し、使用済み酸化物燃料に含まれる酸化ウランと酸化プルトニウムとを固体陰極の表面に析出回収する。すなわち、このＭＯＸ電解回収工程（Ｓ１０５）では、ウラン電解回収工程（Ｓ１０４）の後の溶融塩中に、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極とし、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６とを吹きこみながら電解を行うことにより、酸化ウランと酸化プルトニウムの混合物（ＭＯＸ）１８とが陰極上で析出回収される。この工程で回収された酸化ウランと酸化プルトニウムの混合物（ＭＯＸ）１８は、付着した塩を除去した後、核燃料として再利用することができる。
Finally, in the MOX electrolysis recovery step (S105), using the solid cathode immersed in the molten salt after removing the noble metal 15 in the uranium electrolysis recovery step (S104), chlorine gas, oxygen gas, and inert gas Electrolysis is performed while blowing the mixed gas, and uranium oxide and plutonium oxide contained in the spent oxide fuel are deposited and recovered on the surface of the solid cathode. That is, in the MOX electrolysis recovery step (S105), the solid electrode immersed in the molten salt in the molten salt after the uranium electrolysis recovery step (S104) is used as a cathode, and chlorine gas, oxygen gas, and inert gas are mixed. By performing electrolysis while blowing the
なお、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスにおける酸素分圧は、プルトニウムが６価まで酸化される分圧に設定することが望ましい。 The oxygen partial pressure in the mixed gas of chlorine gas, oxygen gas, and inert gas is desirably set to a partial pressure at which plutonium is oxidized to hexavalent.
また、ウラン電解回収工程（Ｓ１０４）およびＭＯＸ電解回収工程（Ｓ１０５）において適用するガスは、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガス１６に限られない。例えば、塩素ガスと酸素ガスの代りにＣｌＯ２を適用し、また不活性ガスの代りに窒素ガスを用いることができる。
Moreover, the gas applied in the uranium electrolysis recovery process (S104) and the MOX electrolysis recovery process (S105) is not limited to the
以上の第１実施形態によれば、燃料被覆管１ｂの切断屑残留等を防止し、燃料被覆管構成材が使用済み燃料１ａ中に混入することを防ぐことができ、使用済み酸化物燃料１ａへの金属混入を低減し、再処理プロセス効率向上が図れるようになる。 According to the first embodiment described above, it is possible to prevent cutting chips from remaining in the fuel cladding tube 1b, and to prevent the fuel cladding tube constituent material from being mixed into the spent fuel 1a. It is possible to reduce metal contamination and improve the efficiency of the reprocessing process.
［第２実施形態］
図３は、本発明の第２実施形態を示すプロセスフロー図である。
[Second Embodiment]
FIG. 3 is a process flow diagram showing the second embodiment of the present invention.
この図３に示すように、本実施形態では、塩素化脱被覆工程（Ｓ２０１）、投入工程（Ｓ２０２）、溶解工程（Ｓ２０３）、貴金属電解除去工程（Ｓ２０４）、ウラン電解回収工程（Ｓ２０５）およびＭＯＸ電解回収工程（Ｓ２０６）を備える。 As shown in FIG. 3, in this embodiment, a chlorination decoating step (S201), a charging step (S202), a dissolving step (S203), a noble metal electrolysis removal step (S204), a uranium electrolysis recovery step (S205), and A MOX electrolysis recovery step (S206) is provided.
まず、塩素化脱被覆工程（Ｓ２０１）では、使用済み酸化物燃料１ａを含む燃料棒１の使用済み酸化物燃料以外の燃料棒構成材を塩素で揮発除去する。すなわち、燃料棒１（使用済み酸化物燃料１ａ＋被覆管１ｂ）は、第１実施形態の図２に示した装置と略同様の装置を用いて、３００℃以上で塩素１５を投入して塩素化反応を起こさせる。
First, in the chlorination decoating step (S201), fuel rod components other than the used oxide fuel of the
これにより、被覆管１ｂは塩素化され、第１実施形態と同様の金属塩化物となる。ここで、被覆管構成材の主成分であるＦｅの塩化物は上述したように、蒸気圧が低く、３００℃以上で揮発するため、被覆管部分は揮発して、使用済み酸化物燃料部分と分離される。 Thereby, the cladding tube 1b is chlorinated and becomes the same metal chloride as in the first embodiment. Here, as described above, the chloride of Fe, which is the main component of the cladding tube constituent material, has a low vapor pressure and volatilizes at 300 ° C. or higher. To be separated.
なお、本実施形態の塩素化脱被覆工程（Ｓ２０１）では、炭素供給を除き、第１実施形態におけるカーボクロリネーション工程（Ｓ１０１）の塩素供給および反応等と略同様の作用を行うものであるから、共通事項については第１実施形態を参照し、重複説明を省略する。 In the chlorination decoating step (S201) of this embodiment, except for the carbon supply, substantially the same operation as the chlorine supply and reaction in the carbochlorination step (S101) in the first embodiment is performed. Therefore, for the common items, the first embodiment is referred to, and redundant description is omitted.
次に、投入工程（Ｓ２０２）では、塩素化脱被覆工程（Ｓ２０１）で処理された使用済み酸化物燃料１ａを溶融塩に投入する。すなわち、塩素化脱被覆工程（Ｓ２０１）で被覆管１ｂ部分を分離した後、ナトリウム、カリウム、セシウム、ルビジウムあるいはリチウムなどのハロゲン化物、もしくはこれらの２種以上の混合物である溶融塩に投入する。 Next, in the charging step (S202), the spent oxide fuel 1a processed in the chlorination decoating step (S201) is charged into the molten salt. That is, after the cladding tube 1b portion is separated in the chlorination decoating step (S201), it is put into a molten salt which is a halide such as sodium, potassium, cesium, rubidium or lithium, or a mixture of two or more thereof.
そして、溶解工程（Ｓ２０３）において、投入された使用済み酸化物燃料１ａを溶融塩へ溶解させる。すなわち、投入された使用済み酸化物燃料１ａは、塩素２ａ等のハロゲンガスで化学的あるいは電気化学的に、塩化物あるいは酸塩化物に転換され、溶融塩中に全て溶解される。
In the melting step (S203), the used spent oxide fuel 1a is dissolved in the molten salt. That is, the used spent oxide fuel 1a is converted into chloride or acid chloride chemically or electrochemically with a halogen gas such as
次に、貴金属電解除去工程（Ｓ２０４）において、溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて低い電流密度で電解し、使用済み酸化物燃料１ａに含まれる貴金属と一部の酸化ウランとを固体陰極の表面に析出回収して、溶融塩中から貴金属を除去する。すなわち、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極とし、貴金属の電解析出で使われる限界拡散電流密度値ｉＮＭよりも低い電流密度で電解を行うことにより、貴金属および一部の酸化ウランを含む回収析出物１９を回収する。 Next, in the noble metal electrolysis removal step (S204), electrolysis is performed at a low current density using a solid cathode immersed in a molten salt, and the noble metal and some uranium oxide contained in the spent oxide fuel 1a are solid cathode. The noble metal is removed from the molten salt by depositing and collecting on the surface. That is, a solid electrode immersed in a molten salt is used as a cathode, and electrolysis is performed at a current density lower than a limit diffusion current density value i NM used for electrolytic deposition of the noble metal, so that the noble metal and some uranium oxide are reduced. The collected precipitate 19 is collected.
ここで、貴金属の電解析出で使われる限界電流密度値ｉＮＭは、次の数式（１）のように表すことができ、ＤＮＭとＣＮＭとδＮＭを測定することによりｉＮＭを決定することができる。
ＤＮＭ：溶融塩中の貴金属イオンの拡散係数
ＣＮＭ：溶融塩中に溶解している貴金属イオンの濃度（バルク濃度）
Ｆ ：ファラデー定数
δＮＭ：溶融塩中の貴金属イオンの拡散層の厚さ
D NM : Diffusion coefficient of noble metal ions in molten salt C NM : Concentration of noble metal ions dissolved in molten salt (bulk concentration)
F: Faraday constant δ NM : Diffusion layer thickness of noble metal ions in molten salt
次に、ウラン電解回収工程（Ｓ２０５）では、貴金属電解除去工程（Ｓ２０４）で貴金属を除去した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて電解し、使用済み酸化物燃料１ａに含まれる一部の酸化ウラン１７を固体陰極の表面に析出回収する。すなわち、貴金属電解除去工程後の貴金属が除去された溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極とし、電解を行うことにより、陰極上に高純度の酸化ウラン１７が析出回収される。回収された酸化ウラン１７は、付着した塩を除去した後、核燃料として再利用することができる。
Next, in the uranium electrolysis recovery step (S205), electrolysis is performed using the solid cathode immersed in the molten salt after the noble metal is removed in the noble metal electrolysis removal step (S204), and the one contained in the spent oxide fuel 1a. Part of
さらに、ＭＯＸ電解回収工程（Ｓ２０６）では、ウラン電解回収工程（Ｓ２０５）で一部の酸化ウランを回収した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガス１６を吹きこみながら電解し、使用済み酸化物燃料１ａに含まれる酸化ウランと酸化プルトニウムとを固体陰極の表面に析出回収する。 Further, in the MOX electrolysis recovery step (S206), chlorine gas, oxygen gas, and inert gas are obtained using a solid cathode immersed in a molten salt after a part of uranium oxide is recovered in the uranium electrolysis recovery step (S205). Then, the uranium oxide and the plutonium oxide contained in the spent oxide fuel 1a are deposited and recovered on the surface of the solid cathode.
すなわち、ＭＯＸ電解回収工程（Ｓ２０６）においては、ウラン電解回収工程（Ｓ２０５）後の溶融塩中に、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス８を吹きこみながら、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極として電解を行うことにより、酸化ウランと酸化プルトニウム（ＭＯＸ）１８とを陰極上で析出回収する。
That is, in the MOX electrolysis recovery step (S206), the molten salt after the uranium electrolysis recovery step (S205) is immersed in the molten salt while blowing a
回収された酸化ウランと酸化プルトニウム（ＭＯＸ）１８は、付着した塩を除去した後、核燃料として再利用することができる。 The recovered uranium oxide and plutonium oxide (MOX) 18 can be reused as nuclear fuel after the attached salt is removed.
ここで、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６における酸素分圧は、プルトニウムが６価まで酸化される分圧に設定する。
Here, the oxygen partial pressure in the
なお、本実施形態では、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６を適用したが、塩素ガスと酸素ガスに代えてＣｌＯ２を適用し、また不活性ガスに代えて窒素ガスを適用することができる。
In this embodiment, the
以上の第２実施形態によっても、燃料被覆管１ｂの切断屑残留等を防止し、燃料被覆管構成材が使用済み燃料１ａ中に混入することを防ぐことができ、使用済み酸化物燃料１ａへの金属混入を低減し、再処理プロセス効率向上が図れるようになる。 Also according to the second embodiment described above, it is possible to prevent cutting chips from remaining in the fuel cladding tube 1b and prevent the fuel cladding tube constituent material from being mixed into the spent fuel 1a. It is possible to reduce metal contamination and improve the efficiency of the reprocessing process.
［第３実施形態］
図４は本発明の第３実施形態を示すプロセスフロー図である。
[Third Embodiment]
FIG. 4 is a process flow diagram showing a third embodiment of the present invention.
この図４に示すように、本実施形態では、塩素化脱被覆工程（Ｓ３０１）、投入工程（Ｓ３０２）、浴調整工程（Ｓ３０３）、陽極溶解−陰極析出工程（同時電解工程）（Ｓ３０４）、溶解工程（Ｓ３０５）、貴金属電解除去工程（Ｓ３０６）およびＭＯＸ電解回収工程（Ｓ３０７）を備える。 As shown in FIG. 4, in this embodiment, a chlorination decoating step (S301), a charging step (S302), a bath adjustment step (S303), an anodic dissolution-cathode deposition step (simultaneous electrolysis step) (S304), A dissolution step (S305), a noble metal electrolysis removal step (S306), and a MOX electrolysis recovery step (S307) are provided.
塩素化脱被覆工程（Ｓ３０１）および投入工程（Ｓ３０２）の処理は、第２実施形態の塩素化脱被覆工程（Ｓ２０１）および投入工程（Ｓ２０２）と同様であるから、説明を省略する。 Since the processing of the chlorination decoating step (S301) and the charging step (S302) is the same as the chlorination decoating step (S201) and the charging step (S202) of the second embodiment, the description thereof is omitted.
浴調整工程（Ｓ３０３）では、酸化ウランを溶融塩へ溶解させて浴を調整する。すなわち、酸化ウランあるいは塩化ウラニルを投入し、塩素２ａ等のハロゲンガスで溶融塩中に塩化ウラニルとして溶解させる。
In the bath adjustment step (S303), the bath is adjusted by dissolving uranium oxide in the molten salt. That is, uranium oxide or uranyl chloride is added and dissolved in the molten salt as uranyl chloride with a halogen gas such as
次いで、陽極溶解−陰極析出工程（同時電解工程）（Ｓ３０４）では、使用済み酸化物燃料を陽極とし、溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて酸化物燃料を溶融塩へ溶解させると同時に、電解で酸化物燃料に含まれる一部の酸化ウランを固体陰極の表面に析出させる。すなわち、この工程では、使用済み酸化物燃料自身を陽極とし、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極として電解を行う。これにより、使用済み酸化物燃料中の酸化ウランは溶融塩中に溶解し、陰極上に高純度の酸化ウラン１７が析出回収される。回収された酸化ウラン１７は、付着した塩を除去した後、核燃料として再利用することができる。
Next, in the anodic dissolution-cathode deposition step (simultaneous electrolysis step) (S304), the spent oxide fuel is used as an anode, and the oxide fuel is dissolved in the molten salt using a solid cathode immersed in the molten salt. Part of uranium oxide contained in the oxide fuel is deposited on the surface of the solid cathode by electrolysis. That is, in this step, electrolysis is performed using the spent oxide fuel itself as the anode and the solid electrode immersed in the molten salt as the cathode. As a result, uranium oxide in the spent oxide fuel is dissolved in the molten salt, and high-
この酸化ウラン回収後に、溶解工程（Ｓ３０５）において、酸化物燃料に含まれる貴金属が溶解し始めたところで電解を中断し、再び溶融塩中に溶け残っている酸化物燃料を溶解させる。すなわち、同時電解工程（Ｓ３０４）で貴金属が濃縮されて溶け残っている使用済み酸化物燃料を、塩素ガス等のハロゲンガスあるいは、電気化学的に溶融塩中に、塩化物あるいは酸塩化物として溶解する。 After the recovery of uranium oxide, in the melting step (S305), the electrolysis is interrupted when the noble metal contained in the oxide fuel starts to dissolve, and the oxide fuel remaining in the molten salt is dissolved again. In other words, the spent oxide fuel that has been dissolved in the precious metal in the simultaneous electrolysis step (S304) is dissolved as a chloride or acid chloride in halogen gas such as chlorine gas or electrochemically in molten salt. To do.
次に、貴金属電解除去工程（Ｓ３０６）において、溶解工程（Ｓ３０５）後の塩に浸漬した固体電極で電解し、酸化物燃料に含まれる貴金属を固体陰極の表面に析出回収して、溶融塩中から貴金属を除去する。すなわち、第２実施形態の貴金属電解除去工程（Ｓ２０４）と同様に、溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて低い電流密度で電解し、使用済み酸化物燃料１ａに含まれる貴金属を固体陰極の表面に析出回収して、溶融塩中から貴金属を除去する。すなわち、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極とし、貴金属の電解析出で使われる限界拡散電流密度値ｉＮＭよりも低い電流密度で電解を行うことにより、高い分離効率で貴金属１５を析出回収することができる。 Next, in the noble metal electrolysis removal step (S306), electrolysis is performed with the solid electrode immersed in the salt after the dissolution step (S305), and the noble metal contained in the oxide fuel is precipitated and collected on the surface of the solid cathode, so that the molten salt contains Remove noble metals from That is, as in the noble metal electrolysis removal step (S204) of the second embodiment, the solid cathode immersed in the molten salt is electrolyzed at a low current density, and the noble metal contained in the spent oxide fuel 1a is converted into the solid cathode. Precipitate and collect on the surface to remove noble metals from the molten salt. That is, the solid electrode immersed in the molten salt is used as the cathode, and the electrolysis is performed at a current density lower than the limit diffusion current density value i NM used in the electrolytic deposition of the noble metal, thereby depositing the noble metal 15 with high separation efficiency. It can be recovered.
そして、最終的に、ＭＯＸ電解回収工程（Ｓ３０７）において、貴金属電解除去工程で貴金属を除去した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスを吹きこみながら電解し、使用済み酸化物燃料に含まれる酸化ウランと酸化プルトニウムとを、固体陰極の表面に析出回収する。すなわち、ウラン電解回収工程後の溶融塩中に、溶融塩中に浸漬された固体電極を陰極とし、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６を吹きこみながら電解を行うことにより、酸化ウランと酸化プルトニウム（ＭＯＸ）１８が陰極上で析出回収される。回収された酸化ウランと酸化プルトニウム（ＭＯＸ）１８は、付着した塩を除去した後、核燃料として再利用することができる。
Finally, in the MOX electrolysis recovery step (S307), mixing of chlorine gas, oxygen gas and inert gas using the solid cathode immersed in the molten salt after removing the noble metal in the noble metal electrolysis removal step Electrolysis is performed while blowing gas, and uranium oxide and plutonium oxide contained in the spent oxide fuel are deposited and recovered on the surface of the solid cathode. In other words, in the molten salt after the uranium electrolysis recovery step, the solid electrode immersed in the molten salt is used as a cathode, and electrolysis is performed while blowing a
このＭＯＸ電解回収工程（Ｓ３０７）においては、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６における酸素分圧を、プルトニウムが６価まで酸化される分圧に設定する。
In this MOX electrolysis recovery step (S307), the oxygen partial pressure in the
なお、本実施形態でも、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスの混合ガス１６を適用したが、塩素ガスと酸素ガスに代えてＣｌＯ２を適用し、また不活性ガスに代えて窒素ガスを適用することができる。
In this embodiment, the
以上の第３実施形態によっても、燃料被覆管１ｂの切断屑残留等を防止し、燃料被覆管構成材が使用済み燃料１ａ中に混入することを防ぐことができ、使用済み酸化物燃料１ａへの金属混入を低減し、再処理プロセス効率向上が図れるようになる。 Also according to the third embodiment described above, it is possible to prevent cutting chips from remaining in the fuel cladding tube 1b and prevent the fuel cladding tube constituent material from being mixed into the spent fuel 1a. It is possible to reduce metal contamination and improve the efficiency of the reprocessing process.
［第４実施形態］
本実施形態では、カーボクロリネーション工程または塩素化脱被覆工程で発生した水素ガスを酸化し、トリチウムが含まれた水として回収する。この場合、水素ガスを水として回収する工程として、白金などの触媒表面上を通過させることが望ましい。
[Fourth Embodiment]
In this embodiment, the hydrogen gas generated in the carbochlorination process or the chlorination decoating process is oxidized and recovered as water containing tritium. In this case, as a step of recovering hydrogen gas as water, it is desirable to pass it over a catalyst surface such as platinum.
具体的には、ハル等金属廃棄物を処理及び貯蔵時に発生するトリチウムを模擬するため、キャリアガス（導入ガス）として水素ガスを系内に導入した（４％水素−９６％空気）。このガスを２５０℃に加熱し、白金触媒の充填した燃焼間を通過させ水に酸化させたところ９９．９％以上の水素を回収することができた。 Specifically, in order to simulate tritium generated during processing and storage of metal waste such as hull, hydrogen gas was introduced into the system as a carrier gas (introduction gas) (4% hydrogen-96% air). When this gas was heated to 250 ° C. and passed through combustion filled with a platinum catalyst and oxidized to water, 99.9% or more of hydrogen could be recovered.
［第５実施形態］
本実施形態では、ハル等金属廃棄物を処理及び貯蔵時に発生するガスを模擬するため、実燃料被覆管を加熱硝酸処理したハル廃棄物模擬物を、加熱及び圧縮し、オフガスに標準ガスを２％導入した。このガスを２５０℃に加熱し、白金触媒の充填した燃焼管を通過させ水に酸化させた後に冷却トラップ通過させたところ、発生した９９．９％以上のトリチウムガスをトリチウム水として冷却トラップ中に回収することができた。
[Fifth Embodiment]
In this embodiment, in order to simulate the gas generated during the processing and storage of metal waste such as hull, the hull waste simulated product obtained by treating the actual fuel cladding tube with heated nitric acid is heated and compressed, and 2 standard gases are used as off-gas. % Introduced. When this gas was heated to 250 ° C., passed through a combustion tube filled with a platinum catalyst, oxidized to water and then passed through a cooling trap, the generated tritium gas of 99.9% or more was converted into tritium water into the cooling trap. It was possible to recover.
［第６実施形態］
本実施形態では、カーボクロリネーション工程または塩素化脱被覆工程で発生した気体状有機炭素化合物を酸化させ、二酸化炭素として回収する。また、この二酸化炭素の回収方法として、アルカリスクラバーを用いることが望ましい。
[Sixth Embodiment]
In this embodiment, the gaseous organic carbon compound generated in the carbochlorination process or chlorination decoating process is oxidized and recovered as carbon dioxide. Moreover, it is desirable to use an alkali scrubber as a method for recovering carbon dioxide.
具体的には、第３実施形態によって処理した二酸化炭素ガスを、６５０℃に加熱した顆粒状の酸化銅カラムを通過させ、二酸化炭素に酸化させた。この後、１０規定の水酸化ナトリウム水溶液を２５０ｍｌ収容した洗気ビンを通過（アルカリスクラバー）させ、溶液中のＣ−１４（揮発性有機炭素化合物）を測定した。この結果、ガス系に放出されたＣ−１４をほぼ全量液集に回収されたことを確認した。 Specifically, the carbon dioxide gas treated by the third embodiment was passed through a granular copper oxide column heated to 650 ° C. and oxidized to carbon dioxide. Thereafter, a washing bottle containing 250 ml of 10N aqueous sodium hydroxide solution was passed (alkaline scrubber), and C-14 (volatile organic carbon compound) in the solution was measured. As a result, it was confirmed that almost all of the C-14 released into the gas system was recovered in the liquid collection.
１ 燃料棒
１ａ 使用済み酸化物燃料
１ｂ 被覆管
２ 処理ガス
２ａ 塩素
２ｂ 炭素
３ 加熱用コイル
４ 密閉容器
５ 塩素ガス供給部
６ 炭素（粉末）供給部
７，８ 供給配管
９，１０ 注入ノズル
１１ 反応ガス抽出口
１２ フィルタ
１３ 抽出配管
１４ 凝縮器（トラップ）
１５ 貴金属（ＮＭ）
１６ 混合ガス（塩素＋酸素＋不活性ガス）
１７ 酸化ウラン（ＵＯ２）
１８ ＭＯＸ（ＵＯ２＋ＰｕＯ２）
１９ 酸化ウランを含む回収析出物（ＵＯ２＋ＮＭ）
DESCRIPTION OF
15 Precious metal (NM)
16 Mixed gas (chlorine + oxygen + inert gas)
17 Uranium oxide (UO 2 )
18 MOX (UO 2 + PuO 2 )
19 Recovered precipitate containing uranium oxide (UO 2 + NM)
Claims (8)
前記使用済み酸化物燃料を含む燃料棒を炭素と塩素とを用いて４００℃から６００℃に加熱してカーボクロリネーション処理し、前記使用済み酸化物燃料以外の燃料棒構成材を揮発除去するとともに、この燃料棒構成材を揮発除去した前記使用済み酸化物燃料を塩化物に転換するカーボクロリネーション工程と、
このカーボクロリネーション工程で転換された前記使用済み酸化物燃料の塩化物を溶融塩に投入して溶解させる投入工程と、
前記溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて電解し、前記使用済み酸化物燃料に含まれる貴金属を前記固体陰極の表面に析出回収して、前記溶融塩中から前記貴金属を除去する貴金属電解除去工程と、
この貴金属電解除去工程で前記貴金属を除去した後の溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスを吹きこみながら電解し、前記使用済み酸化物燃料に含まれる一部の酸化ウランを前記固体陰極の表面に析出回収するウラン電解回収工程と、
このウラン電解回収工程で前記貴金属を除去した後の前記溶融塩に浸漬された固体陰極を用いて、塩素ガスと酸素ガスと不活性ガスとの混合ガスを吹きこみながら電解し、前記使用済み酸化物燃料に含まれる酸化ウランと酸化プルトニウムとを前記固体陰極の表面に析出回収するＭＯＸ電解回収工程と、
を有することを特徴とする使用済み酸化物燃料再処理方法。 In a spent oxide fuel reprocessing method for recovering nuclear material and fission products from spent oxide fuel and reusing the collected nuclear material,
The fuel rod containing the spent oxide fuel is heated from 400 ° C. to 600 ° C. using carbon and chlorine and subjected to carbochlorination treatment, and the fuel rod components other than the spent oxide fuel are volatilized and removed. And a carbochlorination step for converting the spent oxide fuel obtained by volatilizing and removing the fuel rod constituent material into chloride,
A charging step in which the spent oxide fuel chloride converted in this carbochlorination step is charged into molten salt and dissolved;
Electrolysis using a solid cathode immersed in the molten salt, precious metal contained in the spent oxide fuel is deposited and recovered on the surface of the solid cathode to remove the noble metal from the molten salt by electrolytic removal Process,
Using the solid cathode immersed in the molten salt after removing the noble metal in this noble metal electrolysis removal step, electrolysis is performed while blowing a mixed gas of chlorine gas, oxygen gas and inert gas, and the used oxide A uranium electrolytic recovery step for depositing and recovering a portion of uranium oxide contained in the fuel on the surface of the solid cathode;
Using the solid cathode immersed in the molten salt after removing the noble metal in the uranium electrolysis recovery step, electrolysis while blowing a mixed gas of chlorine gas, oxygen gas and inert gas, the used oxidation MOX electrolytic recovery step of depositing and recovering uranium oxide and plutonium oxide contained in the physical fuel on the surface of the solid cathode;
A spent oxide fuel reprocessing method characterized by comprising:
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