JP2000055880A - Liquid chromatograph mass spectrometer apparatus - Google Patents
Liquid chromatograph mass spectrometer apparatusInfo
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Abstract
Description
【0001】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は液体クロマトグラフ
質量分析装置に関し、更に詳しくは、液体クロマトグラ
フ部と質量分析部との間に配置され、液体クロマトグラ
フ部から与えられる液体試料をイオン化して質量分析部
に与えるインタフェイスに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a liquid chromatograph mass spectrometer, and more particularly, to a liquid chromatograph mass spectrometer which is disposed between a liquid chromatograph unit and a mass spectrometer unit and ionizes a liquid sample supplied from the liquid chromatograph unit. It relates to the interface provided to the mass spectrometer.
【0002】[0002]
【従来の技術】図5は、液体クロマトグラフ質量分析装
置(LC/MS)の一例を示す概略構成図である。液体
クロマトグラフ(LC)部60の分離カラム61内から
時間的に分離して溶出する試料溶液はインタフェイス部
50に導入され、ニードル51先端のノズルから霧化室
52内に噴霧されイオン化される。発生したイオンは、
インタフェイス部50と質量分析(MS)部70との間
に設けられた脱溶媒管71を通ってMS部70へと送り
込まれる。そして、イオンレンズ72により収束及び加
速されて四重極フィルタ73に送られ、特定の質量数
(質量m/電荷z)を有する目的イオンのみが四重極フ
ィルタ73を通り抜けて検出器74により検出される。2. Description of the Related Art FIG. 5 is a schematic diagram showing an example of a liquid chromatograph mass spectrometer (LC / MS). A sample solution that is temporally separated and eluted from the inside of the separation column 61 of the liquid chromatograph (LC) unit 60 is introduced into the interface unit 50, and is sprayed into the atomization chamber 52 from the nozzle at the tip of the needle 51 and ionized. . The generated ions are
It is sent to the MS unit 70 through a desolvation tube 71 provided between the interface unit 50 and the mass spectrometry (MS) unit 70. Then, it is converged and accelerated by the ion lens 72 and sent to the quadrupole filter 73, and only target ions having a specific mass number (mass m / charge z) pass through the quadrupole filter 73 and are detected by the detector 74. Is done.
【0003】インタフェイス部50は、試料溶液を加
熱、高速気流、高電界等によって霧化させることで気体
イオンを生成するものであって、エレクトロスプレイイ
オン化法(ESI)、大気圧化学イオン化法(APC
I)等の大気圧イオン化法が最も広く使用されている。
ESIでは、ニードル51に数kV程度の高電圧を印加
し、ニードル51先端付近に強い不平等電界を発生させ
る。試料溶液はこの電界により電荷分離し、クーロン引
力により引きちぎられて(又はニードル51後方からの
ネブライズガスの助けを受けて)霧化する。液滴は周囲
の大気成分と衝突して微細化され、液滴中の溶媒が蒸発
して気体イオンが発生する。一方、APCIでは、ニー
ドル51先端の前方に針電極を配置しておき、ニードル
51において加熱により霧化した試料溶液の液滴に、針
電極からのコロナ放電により生成したキャリアガスイオ
ン(バッファイオン)を化学反応させてイオン化を行な
う。The interface section 50 generates gas ions by atomizing a sample solution by heating, high-speed gas flow, high electric field, and the like. The interface section 50 uses electrospray ionization (ESI) and atmospheric pressure chemical ionization (ESI). APC
Atmospheric pressure ionization methods such as I) are most widely used.
In the ESI, a high voltage of about several kV is applied to the needle 51 to generate a strong unequal electric field near the tip of the needle 51. The sample solution is charged-separated by this electric field and is torn by Coulomb attraction (or with the aid of nebulizing gas from behind the needle 51) to atomize. The droplet collides with the surrounding atmospheric components and is miniaturized, and the solvent in the droplet evaporates to generate gas ions. On the other hand, in the APCI, a needle electrode is disposed in front of the tip of the needle 51, and carrier gas ions (buffer ions) generated by corona discharge from the needle electrode onto droplets of the sample solution atomized by heating at the needle 51. Are chemically reacted to perform ionization.
【0004】上記ESI又はAPCIのいずれの方法で
も、霧化室52内で生成したイオンは脱溶媒管71の中
に飛び込み、脱溶媒管71を通ってMS部70の真空排
気されている分析室へ輸送される。脱溶媒管71にはイ
オン以外に微細液滴も飛び込むが、脱溶媒管71を通過
する間に溶媒の蒸発が進行する。In either of the above-mentioned ESI and APCI methods, ions generated in the atomization chamber 52 jump into the desolvation pipe 71, pass through the desolvation pipe 71, and are evacuated to the MS section 70 in the analysis chamber. Transported to Although fine droplets other than ions also enter the desolvation pipe 71, evaporation of the solvent proceeds while passing through the desolvation pipe 71.
【0005】[0005]
【発明が解決しようとする課題】大きなサイズの液滴が
脱溶媒管71に飛び込むと、溶媒は完全には蒸発せず、
液滴のままMS部70に導入される。このような液滴は
四重極フィルタ73に殆ど捕捉されないので、該四重極
フィルタ73を通り抜けて検出器74に到達する。液滴
は不定の電荷を有しているため、検出器74にはイオン
に因らない電流が流れ、ノイズ(このようなノイズを
「化学ノイズ」という)となってしまう。When a large-sized droplet jumps into the desolvation pipe 71, the solvent does not completely evaporate,
The droplets are introduced into the MS unit 70 as they are. Since such droplets are hardly captured by the quadrupole filter 73, they pass through the quadrupole filter 73 and reach the detector 74. Since the droplet has an indefinite charge, a current irrespective of ions flows through the detector 74, resulting in noise (such noise is referred to as “chemical noise”).
【0006】このような化学ノイズを軽減するために
は、大きなサイズの液滴が脱溶媒管71に飛び込まない
ようにする必要があり、従来のLC/MSではこのため
に種々の方法が用いられている。図6は、米国特許第5,
412,208号に記載されたインタフェイスの概略構成図で
ある。この構成では、ニードル81は質量分析部におけ
るイオン走行軸Cに対して傾斜して設けられており、そ
の中心線の延長は質量分析部への入口であるオリフィス
82(今の場合、これは脱溶媒管の入口と等価である)
から外れるように設定されている。そして、ニードル8
1先端の前方に高温の不活性ガスを吹き付けるためのチ
ューブ83が設けられている。このような構成により、
ニードル81の先端から噴出された液体試料の液滴のう
ち、特に大きなものは直接オリフィス82に入ることが
阻止される。このような大きな液滴は、吹付チューブ8
3からの高温のガスにより微細化され、オリフィス82
から質量分析部側に吸引されるようになっている。In order to reduce such chemical noise, it is necessary to prevent large-sized droplets from jumping into the desolvation tube 71, and various methods are used in the conventional LC / MS. ing. FIG. 6 shows U.S. Pat.
It is a schematic block diagram of the interface described in 412,208. In this configuration, the needle 81 is provided so as to be inclined with respect to the ion traveling axis C in the mass spectrometer, and its center line is extended by an orifice 82 which is an entrance to the mass spectrometer. (Equivalent to the inlet of the solvent tube)
Is set to deviate from And the needle 8
A tube 83 for blowing a high-temperature inert gas is provided in front of one end. With such a configuration,
Particularly large droplets of the liquid sample ejected from the tip of the needle 81 are prevented from directly entering the orifice 82. Such large droplets are sprayed on the spray tube 8
And the orifice 82
From the mass analyzer.
【0007】また、オリフィス82の周囲からニードル
81に向けて同様に加熱した不活性ガスを流し、大きな
液滴がオリフィス82に入ることを防止する機構も提案
されている。[0007] A mechanism has also been proposed in which similarly heated inert gas flows from the periphery of the orifice 82 toward the needle 81 to prevent large droplets from entering the orifice 82.
【0008】しかし、このようにニードル81の中心軸
を質量分析部のイオン走行軸Cに対して傾斜させた場
合、目的とするイオンの回収の効率が悪く、分析感度の
低下を招く。また、高温のガスを吹き付けたとしても、
液体である大きな液滴はそのようなガスによっては十分
に加熱されず、実際には気化・イオン化促進の効果はそ
れほど高くはないという問題がある。However, if the central axis of the needle 81 is inclined with respect to the ion traveling axis C of the mass spectrometer, the efficiency of collecting the target ions is low, and the sensitivity of analysis is lowered. Also, even if you spray hot gas,
There is a problem that large liquid droplets are not sufficiently heated by such a gas, and the effect of promoting vaporization and ionization is not so high in practice.
【0009】本発明は上記課題を解決するために成され
たものであり、その目的とするところは、大きな液滴が
質量分析部に入ることを確実に阻止し、該液滴に起因す
る化学ノイズを減少させることができるインタフェイス
を備えた液体クロマトグラフ質量分析装置を提供するこ
とにある。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and an object of the present invention is to surely prevent a large droplet from entering a mass spectrometry section and to prevent a large droplet from being caused by the droplet. An object of the present invention is to provide a liquid chromatograph mass spectrometer having an interface capable of reducing noise.
【0010】[0010]
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に成された第1の発明は、液体試料が噴霧される大気圧
空間と減圧空間との間に設けられた脱溶媒管を備えた液
体クロマトグラフ質量分析装置において、該脱溶媒管の
中間部に、脱溶媒管の内径よりも大きい断面積を有する
バッファ空間を設けたことを特徴とするものである。According to a first aspect of the present invention, there is provided a desolvation pipe provided between an atmospheric pressure space where a liquid sample is sprayed and a reduced pressure space. In the liquid chromatograph mass spectrometer, a buffer space having a cross-sectional area larger than the inner diameter of the desolvation tube is provided at an intermediate portion of the desolvation tube.
【0011】また、同じ課題を解決するためになされた
第2の発明は、液体試料が噴霧される大気圧空間と減圧
空間との間に設けられた脱溶媒管を備えた液体クロマト
グラフ質量分析装置において、該脱溶媒管の入口の前
に、噴霧された液体試料に向けて加熱した揮発性溶媒を
噴霧する機構を設けたことを特徴とするものである。A second invention for solving the same problem is directed to a liquid chromatograph mass spectrometer provided with a desolvation pipe provided between an atmospheric pressure space where a liquid sample is sprayed and a reduced pressure space. In the apparatus, a mechanism for spraying a heated volatile solvent toward the sprayed liquid sample is provided before the inlet of the desolvation tube.
【0012】[0012]
【発明の実施の形態及び効果】第1の発明に係る液体ク
ロマトグラフ質量分析装置では、脱溶媒管の中間部にバ
ッファ空間が設けられている。この空間の内部の圧力
は、大気圧と減圧空間の圧力との中間であり、大気圧よ
りも低圧である。大気圧空間で噴霧された液体試料は減
圧空間との気圧差により脱溶媒管に吸引されるが、比較
的大きな液滴の多くはバッファ空間でトラップされ、そ
れよりも先に進むことを阻止される。また、そのような
大きな液滴は、脱溶媒管の小径部分から広いバッファ空
間に出たところで膨張により微細化及びイオン化され
る。これらにより、脱溶媒管を通過して減圧空間すなわ
ち質量分析部に入るときには大きな液滴はもはや存在せ
ず、ノイズの少ない質量分析が行われる。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS In the liquid chromatograph / mass spectrometer according to the first invention, a buffer space is provided at an intermediate portion of the desolvation tube. The pressure inside this space is intermediate between the atmospheric pressure and the pressure in the reduced pressure space, and is lower than the atmospheric pressure. The liquid sample sprayed in the atmospheric pressure space is sucked into the desolvation tube due to the pressure difference from the decompressed space, but many relatively large droplets are trapped in the buffer space and are prevented from proceeding further. You. In addition, such a large droplet exits from the small diameter portion of the desolvation tube to a large buffer space, and is then reduced and ionized by expansion. As a result, large droplets no longer exist when passing through the desolvation tube and entering the reduced pressure space, that is, the mass spectrometer, and mass analysis with less noise is performed.
【0013】第2の発明に係る液体クロマトグラフ質量
分析装置では、噴霧された液体試料は脱溶媒管に入る前
に、噴霧された高温の揮発性溶媒と接触する。一般に、
気体は液体に比べて熱容量がはるかに小さい。上記従来
技術のように加熱したガスを吹き付けるという方法で
は、ガスの熱容量が小さいため、加熱されても吹き出さ
れた直後に周囲の空気に熱を奪われ、液体試料の液滴に
接触する時点ではかなり温度が低下してしまう。このた
め、上記従来技術ではガスは400℃という高温まで加熱
する必要があった。それに対し本願第2発明では、噴霧
された液体試料は、脱溶媒管に入る前に揮発性溶媒の高
温の液滴と接触する。液滴は液体であるため十分な熱容
量を有し、液体試料の液滴はその接触により十分な熱を
与えられる。また、液体同士の接触は液体と気体との接
触よりもはるかに速やかに熱伝達が行われる。さらに、
試料の大きな液滴は揮発性溶媒の液滴との衝突の確率も
高く、衝突の物理的衝撃により小液滴に***する。これ
らの効果により、試料の大きな液滴は脱溶媒管に吸引さ
れる前に十分に微細化され、イオン化される。これによ
って、質量分析部ではノイズの少ない質量分析が行われ
る。In the liquid chromatograph mass spectrometer according to the second invention, the sprayed liquid sample comes into contact with the sprayed high-temperature volatile solvent before entering the desolvation tube. In general,
Gases have a much lower heat capacity than liquids. In the method of spraying a heated gas as in the prior art described above, the heat capacity of the gas is small, so even when heated, heat is taken away by the surrounding air immediately after being blown out, and at the time of contact with the liquid sample droplets, The temperature drops considerably. For this reason, in the above-mentioned prior art, the gas had to be heated to a high temperature of 400 ° C. On the other hand, in the second invention of the present application, the sprayed liquid sample comes into contact with a hot droplet of the volatile solvent before entering the desolvation tube. Since the droplet is a liquid, it has a sufficient heat capacity, and the droplet of the liquid sample is given sufficient heat by its contact. In addition, the contact between the liquids transfers heat much more quickly than the contact between the liquid and the gas. further,
Large droplets of the sample also have a high probability of collision with the volatile solvent droplets and break up into small droplets due to the physical impact of the collision. Due to these effects, large droplets of the sample are sufficiently fined and ionized before being sucked into the desolvation tube. As a result, the mass spectrometer performs mass spectrometry with less noise.
【0014】なお、第1の発明と第2の発明を組み合わ
せても、もちろんよい。The first invention and the second invention may be combined.
【0015】[0015]
【実施例】第1の発明の第1実施例であるLC/MSの
脱溶媒管の部分を図1に示す。この実施例では脱溶媒管
13の内部の通路16a、16bは一直線状となってお
り、その中間に、管の内径よりも大きな断面積を有する
バッファ空間15が設けられている。大気圧空間11で
噴霧された液体試料のうち、十分にイオン化しなかった
ものは液滴の状態で脱溶媒管13に吸引される。このう
ち、小さな液滴は脱溶媒管13を通過する間に溶媒が気
化し、イオン化される。一方、大きな液滴はバッファ空
間15で物理的にトラップされるほか、狭い通路16a
から広いバッファ空間15に出たところで減圧膨張して
微細化及びイオン化される。従って、後半の通路16b
を通過して減圧空間12に出て、さらにスキマー14か
ら質量分析部に入るときには液滴は殆ど無くなり、液滴
によるノイズの少ない、高精度の質量分析が行われる。
この実施例のLC/MSではは、脱溶媒管13自体の製
造が容易であるとともに、脱溶媒管13の中心軸とイオ
ン走行軸との軸合わせが容易であるため、インタフェイ
ス部と質量分析部の組み立ても容易であるという利点を
有する。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS FIG. 1 shows a part of a desolvation tube of an LC / MS according to a first embodiment of the first invention. In this embodiment, the passages 16a and 16b inside the desolvation pipe 13 are straight, and a buffer space 15 having a cross-sectional area larger than the inner diameter of the pipe is provided between them. Among the liquid samples sprayed in the atmospheric pressure space 11, those that are not sufficiently ionized are sucked into the desolvation tube 13 in the form of droplets. Among them, the small droplets are vaporized and ionized while passing through the desolvation tube 13. On the other hand, a large droplet is physically trapped in the buffer space 15 and a narrow passage 16a.
When it comes out into a wide buffer space 15, it is decompressed and expanded to be miniaturized and ionized. Therefore, the latter half passage 16b
When the liquid crystal passes through the pressure reducing space 12 and passes through the skimmer 14 to enter the mass spectrometric unit, almost no liquid droplets are present, and high-accuracy mass analysis with little noise due to the liquid droplets is performed.
In the LC / MS of this embodiment, since the desolvation tube 13 itself is easy to manufacture and the center axis of the desolvation tube 13 is easily aligned with the ion traveling axis, the interface unit and the mass spectrometer are used. There is an advantage that assembly of the parts is easy.
【0016】第1の発明の第2実施例のLC/MSの脱
溶媒管23の部分を図2に示す。この実施例では、バッ
ファ空間25の前後で脱溶媒管23の内部通路26a、
26bの中心軸が変位しており、入口から入った液体試
料の大きな液滴がそのまま出口から出ることが確実に阻
止されるという利点がある。FIG. 2 shows a part of the desolvation tube 23 of the LC / MS according to the second embodiment of the first invention. In this embodiment, the internal passages 26a of the desolvation pipe 23 before and after the buffer space 25,
There is an advantage that the central axis of 26b is displaced, and large droplets of the liquid sample entering from the inlet are reliably prevented from exiting from the outlet.
【0017】第2の発明の第1実施例のLC/MSのイ
ンタフェイス部及び質量分析部の構成を図3に示す。こ
の実施例では、ニードル35と脱溶媒管33との間の空
間に向けて揮発性溶媒37を噴霧する溶媒噴霧管36が
設けられている。溶媒噴霧管36は、ヒータ361によ
り加熱される外管362と揮発性溶媒37を吸い上げる
内管363との二重構造となっており、内外管362、
363の間に窒素ガス等の不活性ガスを流し、先端から
吹き出すことにより、メタノール、アセトントリル等の
揮発性溶媒37を内管363の先端から噴出させる。揮
発性溶媒37の液滴は内管363を上昇する時点ですで
にヒータ361により加熱されるほか、内外管362、
363の間から吹き出されるガスによっても加熱され、
高温となる。この高温の揮発性溶媒37の液滴は、ニー
ドル35の先端から噴出される液体試料の液滴と接触
し、それに熱を与える。これにより試料液滴、特に大き
な液滴、は揮発性溶媒37の液滴との接触により十分な
熱を与えられ、速やかに微細化する。また、揮発性溶媒
37との物理的衝突も微細化及びイオン化に寄与する。FIG. 3 shows the configuration of the LC / MS interface and mass spectrometer of the first embodiment of the second invention. In this embodiment, a solvent spray tube 36 for spraying a volatile solvent 37 toward a space between the needle 35 and the desolvation tube 33 is provided. The solvent spray pipe 36 has a double structure of an outer pipe 362 heated by the heater 361 and an inner pipe 363 for sucking up the volatile solvent 37.
By flowing an inert gas such as a nitrogen gas between the pipes 363 and blowing them out from the tip, a volatile solvent 37 such as methanol or acetone tolyl is blown out from the tip of the inner tube 363. The droplets of the volatile solvent 37 are already heated by the heater 361 at the time of rising up the inner tube 363, and the inner and outer tubes 362,
It is also heated by the gas blown out from between 363,
High temperature. The droplet of the high-temperature volatile solvent 37 comes into contact with the droplet of the liquid sample ejected from the tip of the needle 35 and gives heat thereto. Thus, sufficient heat is given to the sample droplet, particularly a large droplet, by contact with the droplet of the volatile solvent 37, and the sample droplet is rapidly miniaturized. Further, physical collision with the volatile solvent 37 also contributes to miniaturization and ionization.
【0018】第2の発明の第2実施例のLC/MSのイ
ンタフェイス部及び質量分析部の構成を図4に示す。こ
の実施例では、脱溶媒管33の方からニードル35に向
けて揮発性溶媒37を噴霧させるように溶媒噴霧管46
が配置されている。なお、溶媒噴霧管46のヒータ46
1、外管462及び内管463の基本的構成は上記実施
例の溶媒噴霧管36と同じでよい。これにより、揮発性
溶媒37の液滴流と液体試料の液滴流はほぼ対向する方
向から衝突するようになり、液滴流同士の衝突の機会が
より多くなる。これは、揮発性溶媒37から試料液滴へ
の熱移動量を増加させるとともに大きな試料液滴の衝突
破壊の確率を高めるため、より確実な液体試料の微細化
及びイオン化が達成される。FIG. 4 shows a configuration of an LC / MS interface unit and a mass analysis unit according to a second embodiment of the second invention. In this embodiment, the solvent spray pipe 46 is sprayed so that the volatile solvent 37 is sprayed from the desolvation pipe 33 toward the needle 35.
Is arranged. The heater 46 of the solvent spray tube 46
1. The basic configuration of the outer tube 462 and the inner tube 463 may be the same as the solvent spray tube 36 of the above embodiment. Thus, the droplet flow of the volatile solvent 37 and the droplet flow of the liquid sample collide from substantially opposite directions, and the chance of collision between the droplet flows is increased. This increases the amount of heat transfer from the volatile solvent 37 to the sample droplet and increases the probability of collision and destruction of a large sample droplet, so that more reliable liquid sample miniaturization and ionization can be achieved.
【図1】 第1の発明の第1実施例であるLC/MSの
脱溶媒管の部分の構成図。FIG. 1 is a configuration diagram of a part of a desolvation tube of an LC / MS according to a first embodiment of the first invention.
【図2】 第1の発明の第2実施例であるLC/MSの
脱溶媒管の部分の構成図。FIG. 2 is a configuration diagram of a part of a desolvation tube of the LC / MS according to the second embodiment of the first invention.
【図3】 第2の発明の第1実施例であるLC/MSの
インタフェイス部及び質量分析部の構成図。FIG. 3 is a configuration diagram of an interface unit and a mass analysis unit of the LC / MS according to the first embodiment of the second invention.
【図4】 第2の発明の第2実施例であるLC/MSの
インタフェイス部及び質量分析部の構成図。FIG. 4 is a configuration diagram of an interface unit and a mass analysis unit of an LC / MS according to a second embodiment of the second invention.
【図5】 LC/MS全体の概略構成図。FIG. 5 is a schematic configuration diagram of the entire LC / MS.
【図6】 従来の試料液滴微細化機構の構成図。FIG. 6 is a configuration diagram of a conventional sample droplet miniaturization mechanism.
11…大気圧空間 12…減圧空間 13、23、33…脱溶媒管 15、25…バッファ空間 16a、16b、26a、26b…通路 35…ニードル 36、46…溶媒噴霧管 361、461…ヒータ 362、462…外管 363、463…内管 37…揮発性溶媒 C…イオン走行軸 11 ... Atmospheric pressure space 12 ... Decompression space 13,23,33 ... Desolvation tube 15,25 ... Buffer space 16a, 16b, 26a, 26b ... Path 35 ... Needle 36,46 ... Solvent spray tube 361,461 ... Heater 362 462: outer tube 363, 463: inner tube 37: volatile solvent C: ion traveling axis
Claims (2)
空間との間に設けられた脱溶媒管を備えた液体クロマト
グラフ質量分析装置において、該脱溶媒管の中間部に、
脱溶媒管の内径よりも大きい断面積を有するバッファ空
間を設けたことを特徴とする液体クロマトグラフ質量分
析装置。1. A liquid chromatograph mass spectrometer provided with a desolvation pipe provided between an atmospheric pressure space where a liquid sample is sprayed and a reduced pressure space, wherein an intermediate portion of the desolvation pipe is
A liquid chromatograph mass spectrometer comprising a buffer space having a cross-sectional area larger than the inner diameter of a desolvation tube.
空間との間に設けられた脱溶媒管を備えた液体クロマト
グラフ質量分析装置において、該脱溶媒管の入口の前
に、噴霧された液体試料に向けて加熱した揮発性溶媒を
噴霧する機構を設けたことを特徴とする液体クロマトグ
ラフ質量分析装置。2. In a liquid chromatograph mass spectrometer provided with a desolvation tube provided between an atmospheric pressure space and a reduced pressure space into which a liquid sample is sprayed, the liquid sample is sprayed before the inlet of the desolvation tube. A mass spectrometer for spraying a heated volatile solvent toward the heated liquid sample.
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP10222761A JP2000055880A (en) | 1998-08-06 | 1998-08-06 | Liquid chromatograph mass spectrometer apparatus |
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JP (1) | JP2000055880A (en) |
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