EP1429345A1 - Dispositif et procédé de production de radio-isotopes - Google Patents
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- EP1429345A1 EP1429345A1 EP02447253A EP02447253A EP1429345A1 EP 1429345 A1 EP1429345 A1 EP 1429345A1 EP 02447253 A EP02447253 A EP 02447253A EP 02447253 A EP02447253 A EP 02447253A EP 1429345 A1 EP1429345 A1 EP 1429345A1
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- cavity
- irradiation
- target
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
- G21G1/10—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by bombardment with electrically charged particles
Definitions
- the present invention relates to a device and a method intended for the production of radioisotopes such as 18 F, by irradiation using a proton beam of a target material comprising a precursor of said radioisotope.
- One of the applications of the present invention concerns nuclear medicine.
- Positron emission tomography is a precise, non-invasive medical imaging technique.
- a radiopharmaceutical marked with a positron emitting radioisotope is injected into the body of a patient, the disintegration of which in situ leads to the emission of ⁇ radiation.
- These ⁇ rays are detected by an imaging device and analyzed in order to reconstruct in three dimensions the biodistribution of the injected radioisotope and to obtain its tissue concentration.
- radiopharmaceuticals synthesized from the radioisotope of interest that is fluorine 18, 2- [ 18 F] fluoro-2-deoxy-D-glucose (FDG)
- FDG fluoro-2-deoxy-D-glucose
- an irradiation device which comprises a cavity "hollowed out” in a metal part and intended to receive the target material.
- the 18 F is generally produced using this production device, by bombardment of a beam of charged particles, and more particularly of protons, on the target material previously disposed in said cavity.
- This charged particle beam comes from an accelerator such as a cyclotron.
- the cavity in which the target material is located being closed by a window called “irradiation window" which can be crossed by the protons of the irradiation beam, said protons meet the target material and it is the interaction of said protons with the target material which generates the nuclear reaction intended for the production of the radioisotope of interest.
- the target material consists of water enriched in 18 O (H 2 18 O).
- the material target must always produce more radioisotope.
- This increase in production supposes either to modify the energy of the charged particle beam (protons), and in this case the cross section of the reaction is increased to modify the intensity of said beam, and in this case it is a question of modifying the number of particles accelerated hitting the target material.
- the power dissipated by the target material irradiated by the boundary particle beam the intensity and / or energy of the particle beam that we can hope to use.
- the power dissipated by a target material is therefore all the more important as the intensity and / or energy of the particle beam is important.
- the problem of dissipation of the heat produced by the irradiation of the target material on such a small volume constitutes a major problem to be overcome.
- the power to be dissipated is between 900 and 1800 watts, for currents of 50 to 100 ⁇ A of protons accelerated to 18 MeV and for irradiation times can range from a few minutes to a few hours.
- Solutions have been proposed in the state of technique in order to overcome the problem of dissipation of heat by the target material in the cavity within the radioisotope production device.
- devices have been proposed means for cooling the target material.
- Belgian patent n ° 1011263 A6 describes an irradiation cell comprising a cavity closed by a window in which the material is placed target, said cavity being surrounded by a double wall allowing the circulation of a refrigerant for cooling said target material, the window being cooled with helium.
- the present invention aims to provide a device and a method intended for the production of radioisotopes, and in particular 18 F, from a target material irradiated by a beam of charged particles which do not have the drawbacks of the devices and state of the art processes.
- the present invention aims to provide a device intended for the production of radioisotopes, and in particular of 18 F, and capable of operating with a beam of protons whose current intensity is high, that is to say - say greater than 40 ⁇ A.
- Another object of the invention is to provide a device which ensures in operation, that is to say during of radioisotope production, heat exchange sufficient with the external environment, so that its temperature mean remains below an average threshold temperature, said average threshold temperature preferably being located around 130 ° C.
- this device comprises in in addition to internal cooling means to said irradiation cell, said cooling means interns taking the form of a double wall filled with a coolant and which equips said cell irradiation.
- the external heat exchanger essentially consists of a material chosen from group consisting of silver, titanium, tantalum, niobium and / or palladium.
- the insert is essentially made of a material selected from the group consisting of Niobium, Niobium / Palladium, silver or titanium.
- said inlet duct is positioned essentially tangential to said cavity to create a flow vortex therein.
- Essentially tangential means that the inlet duct forms with the tangent of the cavity assimilated to a sphere, an angle of plus or minus 25 °.
- said outlet duct is not not located in the same plane, but on the same side as the inlet duct.
- said cavity is capable of contain a volume of target material between 0.25 and 2.4 mL.
- said cavity has a diameter less than 25 mm and a minimum depth of 3.5 mm.
- the device according to the invention is configured to contain as a whole an overall volume of the target material which is less than 20 mL.
- the various elements of said device are interconnected with each other by pipes (17) having an internal diameter between 0.5 and 2 mm.
- the device is such that the direction of flow of the target material inside the device can be reversed depending on the layout of the various constituent elements of it.
- said pipes connecting the different elements of the devices are basically made of a material chosen from the tantalum group, titanium, niobium, palladium, stainless steel and / or money.
- the present invention also relates to a process for manufacturing radioisotopes by through an irradiation cell in which we placed an insert with a window and a cavity containing a target material, characterized in that said target material is recirculated through at least one conduit inlet and at least one outlet pipe from the cavity at y creating a flow vortex and through a heat exchanger heat external to said irradiation cell, by a pump with sufficient flow to cool the material target target, the device being pressurized so as to maintain the target essentially in a liquid state.
- the direction of circulation of the target material in the device can be reversed from so that the inlet duct becomes the duct of outlet and the outlet duct becomes the duct inlet (4) of the target material.
- said pump delivers at least 200mL / min for the duration of the irradiation.
- the present invention relates to also the use of the device and / or the process according to the invention for the manufacture of radioisotopes.
- Figure 1 shows a plan view of the irradiation cell of the present invention, seen in the direction of arrow X in Figures 2 and 3.
- Figure 2 shows a section along the A-A shots of the radiation cell.
- Figure 3 shows a section along the B-B shots of irradiation cell.
- Figure 4 shows an overall diagram a device for producing radioisotopes comprising the device of the present invention.
- Figure 5A shows the procedure for filling the device according to the invention.
- Figure 5B shows the flow diagram for the target during filling
- Figure 5C shows the routing of the target after irradiation to the FDG module.
- the device according to the present invention comprises a cell irradiation 1 and which constitutes the mechanical assembly which, during the operation of said device, is subject to irradiation.
- the irradiation cell 1 comprises an insert 2 which is a metal part in which a volume corresponding to a cavity is “hollowed out”.
- the insert 2 therefore comprises the cavity 8.
- This cavity 8 has a configuration such that it can receive the target material from which the device is capable of producing the radioisotope of interest, that is to say the 18 F in this case here.
- the irradiation cell 1 is also fitted with 5.6 and 6.5 outlet pipes for the delivery or circulation of the target material.
- the 5.6 inlet / 6.5 outlet ducts allow the arrival / departure of the target material or vice versa, depending on the direction of flow of the target material within the device in operation (reverse arrival and departure).
- the cavity 8 intended to contain the target material is closed by a window called irradiation window 7.
- the device is designed to work with a target material in the fluid state, that is to say liquid and / or gaseous.
- the device also includes external cooling means intended to cool the target material when the device works.
- these means of external cooling of the target material take the form of an external heat exchanger 15.
- This external heat exchanger 15 is preferably coupled to a high-flow pump 16, which is preferably a pump specific volumetric.
- the external heat exchanger 15 / pump 16 assembly is such that when the device operates and is pressurized, this assembly makes it possible to keep the target material in circulation essentially in its initial state, that is to say essentially liquid in the case water enriched in 18 O for the production of 18 F.
- the configuration of the external means of cooling of target material compared to others elements of the device is such that it allows in operating a circulation speed of said material target high enough to allow an exchange of sufficient heat between said device and the medium outside so that the average internal temperature of the device is located below 130 ° C.
- the external heat exchanger 15 can be made of silver pipes and other materials resistant to radiation, pressure and ions fluorides.
- copper is unusable and the Nb seems difficult to machine, the money or titanium therefore being the best compromise.
- tantalum, niobium or palladium being however possible.
- the production device comprises advantageously further internal means of cooling intended to cool the target material when the device is working.
- These internal means of cooling here take the form of a double wall 9 which delimits the irradiation cell 1 and which can contain a refrigerant inside circulation.
- inserts 2 in the device according to the invention is particularly important. Indeed, depending on the type of insert 2 chosen, undesirable secondary products are likely to be generated by irradiation, during the operation of the device. This can indeed produce radioisotopes disintegrating by emission of energetic ⁇ particle and limiting the repairs on cell 1. It can also give secondary products having an influence on the subsequent synthesis of the radiotracer to be marked by 18 F thus produced.
- a determining parameter also in the choice of the type of material of the inserts of the device according to the invention is the thermal conductivity of this material. This is how silver is a good conductor, but has the disadvantage that after several irradiations, a contaminating silver oxide formation occurs. Titanium is chemically inert but produces 48 V with a half-life of 16 days. Consequently, in the case of titanium, if there is a break in a target window, its replacement will pose serious problems of exposure to ionizing radiation to the engineers responsible for maintenance.
- Nb which is two and a half times more conductive than titanium but less than silver. Nb produces few isotopes with a long half-life, an example being 92m Nb (parasitic nuclear reaction 93 Nb (p, d) 92m Nb) whose half-life is around ten days. The overall activation of insert 2, measured after irradiation for production, is however low in comparison with the values measured with a comparable titanium insert.
- N 2 inserts When N 2 inserts are used, these can be covered with palladium, the latter catalyzing the reaction for the formation of 18 H 2 O from H 2 and 18 O 2 , themselves derived from the 18 H 2 O radiolysis during irradiation.
- the radioisotope production device is a device for producing 18 F from water enriched in 18 O and a beam of protons.
- the device can work with proton beams accelerated at understood speeds between 5 and 30 MeV, a current intensity ranging from 1 to 150 ⁇ A with an irradiation time from 1 minute to 10 hours.
- the device has a system of high speed recirculation of enriched water which includes an advantageously combined external heat exchanger 15 internal cooling means 9 in the cell irradiation, as well as a specific positive displacement pump 16 to generate sufficient flow to maintain enriched water (target material) in the liquid state, i.e. about 200 to 500 ml per minute, the passage (transfer) of enriched water through the heat exchanger external heat 15 and the internal means of cooling to obtain cooling of 70 ° of enriched water.
- the pump used in the embodiment described is the 120 series, supplied by the company Micropump, Inc. ( http://www.micropump.com ).
- This pump is a gear pump. Equipped with N21 gears, it is capable of delivering 900 ml / min, under a pressure of 5.6 bar.
- the device further comprises external means of additional cooling which take the form of a other heat exchanger external to the device and intended to cool the irradiation window 7 with helium.
- window 7 is in Havar or in niobium and with a thickness between 50 and 200 ⁇ m.
- the pipes used have a internal diameter between 0.5 and 2 mm. This is here very high speed recirculation which can go up to more than one full circuit tour per second.
- the recirculation is ensured by a pump 16 which can supply a flow between 0.2 and 0.5 L / min with a gradient of significant pressure.
- a traffic speed requires careful positioning of the inlet duct 4 and outlet conduit 5 in the cavity containing the target liquid. The goal is to create forced circulation through a vortex in this small volume for avoid the subsistence of "static" areas where the material target would circulate little.
- the inlet duct 4 of the target material has therefore positioned on the same side as the outlet duct 5 of the target material but on an offset plane. This is fine visible in Figure 1. If the two conduits had been positioned face to face, we would inevitably have created a "static" zone within the cavity 8 containing the target material.
- the target inlet pipe 4 is positioned tangentially in the direction of rounding of the cavity 8.
- Target circulation within the circuit 17 and therefore of the cavity 8 can also be reversed by so that the inlet duct becomes the duct of exit.
- the direction of rotation of the liquid within the device of the present invention is above all determined depending on the pressures generated in the circuit and the different components of it.
- conduit 5 can be used as input for the filling, and outlet for recirculation.
- the exit 6 serves as an overflow during filling and is connected to the expansion vessel during irradiation.
- the valve V5 multi-channel can be placed in two positions. In the first position, it allows filling and in the second, high speed traffic during irradiation and evacuation to the FDG module. this is shown in Figure 5A, 5B and 5C.
- the V6 valve allows provide helium, argon or nitrogen back pressure for the formation of a working "gas cushion" as an expansion tank. Helium, argon or nitrogen generally allow pressurization of all circuit which is done in particular through valves V1 and V3. Valves V2 and V4 are used for filling of the system.
- the overall target volume contained in the entire device of the invention must not exceed 20 mL which means that the dead volume of the pump should be reduced as much as possible.
- the heat exchanger external 15 which also contains a very small volume of target liquid, normally less than 10 mL, and preferably less than 5 mL is generally connected to a secondary cooling system (not shown) to dissipate the heat produced by irradiation of the target liquid in the cell irradiation 1.
- the irradiation cell 1 is necessarily positioned in the axis of the incident beam.
- the materials of which it is made must therefore be able to withstand the ionizing radiation. It is however possible to arrange pump 16, external heat exchanger 15 and valve V5 so that they are deported to be at sheltered from this radiation.
- the inventor was able to design a solution in which these components can be brought protected from ionizing radiation by the back flow of the magnet of the cyclotron, without however the length of the pipes does not exceed 20 cm.
- the device according to the invention allows to produce radioisotopes from a target material irradiated with a particle beam charged produced by a cyclotron. Thanks to its design, the device according to the invention has the advantage to optimize the use of the irradiation capacities of current cyclotrons. Indeed, while the windows 7 currently do not withstand pressures caused by radiation intensities greater than 45 ⁇ A, the device nevertheless allows to use the maximum intensities available on the cyclotrons currently used in nuclear medicine, i.e. approximately 100 ⁇ A.
- the device allows to use the maximum capacities of current cyclotrons capable of producing radiation intensities exceeding 100 ⁇ A while controlling the temperature rise.
- Target remains essentially in the liquid state which allows high speed recirculation without defusing the pump.
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Abstract
La présente invention se rapporte à un dispositif de production d'un radio-isotope à partir d'un matériau cible irradié à l'aide d'un faisceau de particules chargées, ledit dispositif comprenant : une cellule d'irradiation (1) comprenant un insert (2) avec une fenêtre (7) et une cavité (8) destinée à recevoir un matériau cible, ladite cavité (8) comprenant au moins un conduit d'entrée (4) et au moins un conduit de sortie (5) ; des moyens de refroidissement externes à ladite cellule d'irradiation (1) se présentant sous la forme d'au moins un échangeur externe de chaleur (15); une pompe (16) ; et un moyen de pressurisation (14), caractérisé en ce que : ladite pompe (16) génère un débit suffisant pour maintenir ledit matériau cible à une température inférieure à 130° C, et ledit moyen de pressurisation (14), permet audit matériau cible de rester essentiellement à l'état liquide. La présente invention se rapporte également à un procédé utilisant ledit dispositif, ainsi qu'à ses utilisations. <IMAGE>
Description
La présente invention se rapporte à un
dispositif et un procédé destiné à la production de radio-isotopes
tels que le 18F, par irradiation à l'aide d'un
faisceau de protons d'un matériau cible comprenant un
précurseur dudit radio-isotope.
Une des applications de la présente invention
concerne la médecine nucléaire.
La tomographie par émission de positons est
une technique d'imagerie médicale précise et non invasive.
En pratique, on injecte dans l'organisme d'un patient un
radiopharmaceutique marqué par un radio-isotope émetteur de
positons dont la désintégration in situ conduit à
l'émission de rayonnements γ. Ces rayonnements γ sont
détectés par un dispositif d'imagerie et analysés en vue de
reconstruire en trois dimensions la biodistribution du
radio-isotope injecté et d'obtenir sa concentration
tissulaire.
Le fluor 18 (T1/2 = 109,6 min) est le seul des
quatre radio-isotopes légers d'intérêt (13N, 11C, 15O, 18F),
émetteur de positons, qui présente une demi-vie
suffisamment longue pour permettre une utilisation en
dehors de son lieu de production.
Parmi les nombreux radiopharmaceutiques
synthétisés à partir du radio-isotope d'intérêt qu'est le
fluor 18, le 2-[18F]fluoro-2-déoxy-D-glucose (FDG), est le
plus utilisé en tomographie par émission de positons. Il
permet d'analyser le métabolisme du glucose dans les
tumeurs, en cardiologie, et dans diverses pathologies du
cerveau.
Pour produire le 18F, on utilise généralement
un dispositif d'irradiation qui comprend une cavité
« creusée » dans une pièce métallique et destinée à
recevoir le matériau cible. Le 18F est généralement produit
à l'aide de ce dispositif de production, par bombardement
d'un faisceau de particules chargées, et plus
particulièrement de protons, sur le matériau cible
préalablement disposé dans ladite cavité. Ce faisceau de
particules chargées provient d'un accélérateur tel qu'un
cyclotron. La cavité dans laquelle est situé le matériau
cible étant fermée par une fenêtre dite « fenêtre
d'irradiation » qui peut est traversée par les protons du
faisceau d'irradiation, lesdits protons rencontrent le
matériau cible et c'est l'interaction desdits protons avec
le matériau cible qui génère la réaction nucléaire destinée
à la production du radio-isotope d'intérêt.
Dans le cas particulier de la production de
18F, le matériau cible est constitué d'eau enrichie en 18O
(H2 18O).
A l'heure actuelle, en raison d'une demande
toujours plus importante de radio-isotopes, le matériau
cible doit toujours produire davantage de radio-isotope.
Cet accroissement de production suppose soit de modifier
l'énergie du faisceau de particules chargées (protons), et
dans ce cas on augmente la section efficace de la réaction
nucléaire, soit de modifier l'intensité dudit faisceau, et
dans ce cas il s'agit de modifier le nombre de particules
accélérées heurtant le matériau cible.
Pour autant, la puissance dissipée par le
matériau cible irradié par le faisceau de particules limite
l'intensité et/ou l'énergie du faisceau de particules que
l'on peut espérer utiliser.
En effet, la puissance dissipée par un
matériau cible est liée à l'énergie et l'intensité du
faisceau de particules par la relation (1) suivante :
P (watt) = E (MeV) x I (µA)
avec :
- P = puissance exprimée en watt
- E = énergie du faisceau exprimée en MeV (million d'électron Volt)
- I = intensité du faisceau exprimée en µA (micro Ampère).
En d'autres termes, la puissance dissipée par
un matériau cible est donc d'autant plus importante que
l'intensité et/ou l'énergie du faisceau de particules est
importante.
On comprendra dès lors que l'on ne puisse
augmenter l'énergie et/ou l'intensité du faisceau de
particules chargées, sans générer rapidement, au niveau de
la cavité du dispositif de production, et notamment au
niveau de la fenêtre d'irradiation, des pressions et/ou
températures importantes susceptibles de l'endommager.
Dans le cas de la production de 18F, étant
donné le coût particulièrement élevé de l'eau enrichie en
18O, on ne dispose dans la cavité qu'un petit volume de ce
matériau cible, tout au plus quelques millilitres. De ce
fait, le problème de la dissipation de la chaleur produite
par l'irradiation du matériau cible sur un tel petit volume
constitue un problème majeur à surmonter. Typiquement, pour
un volume d'eau enrichie H2 18O de 0,2 à 4 ml, la puissance à
dissiper est comprise entre 900 et 1800 watts, pour des
courants de 50 à 100 µA de protons accélérés à 18 MeV et
pour des durées d'irradiation pouvant aller de quelques
minutes à quelques heures.
De façon plus générale, étant donné ce
problème de dissipation de chaleur par le matériau cible,
les intensités d'irradiation en vue de la production de
radio-isotopes sont de nos jours limitées à 40 µA pour un
volume de matériau cible de 2ml. Or les cyclotrons actuels
utilisés en médecine nucléaire sont cependant théoriquement
capables d'accélérer des courants de protons de 80 à 100
µA, voire plus. Les possibilités des cyclotrons actuels
sont donc incontestablement sous-exploitées et il convient
de résoudre de façon urgente ce problème.
Des solutions ont été proposées dans l'état
de la technique en vue de surmonter le problème de la
dissipation de la chaleur par le matériau cible dans la
cavité au sein du dispositif de production du radio-isotope.
Il a notamment été proposé des dispositifs munis
de moyens de refroidissement du matériau cible.
Ainsi, le brevet belge n° 1011263 A6 décrit
une cellule d'irradiation comprenant une cavité fermée par
une fenêtre et dans laquelle est disposée le matériau
cible, ladite cavité étant entourée d'une double paroi
permettant la circulation d'un fluide frigorifique pour
refroidir ledit matériau cible, la fenêtre étant refroidie
à l'hélium.
Néanmoins, dans ce dispositif, le matériau
cible est statique, ce qui confère audit dispositif ainsi
configuré une série d'inconvénients dans la mesure où la
dissipation de la chaleur dans cette configuration a des
limites physiques liées au coefficient d'échange thermique
du liquide avec son contenant. Par ailleurs, du fait des
températures élevées qui sont atteintes, il est nécessaire
de prévoir une pressurisation à des niveaux élevés de
l'ensemble du dispositif. Dans les faits, un « monitoring »
de la quantité de 18F produite à l'aide d'un tel dispositif
est pratiquement impossible, et le résultat en termes
d'activité et de rendement n'est donc connu qu'a
posteriori.
Il a également été proposé d'utiliser
(publication de Jongen et Morelle, Symposium international
« Proceedings of the third workshop on targetry and target
chemistry », http://www.triumf.ca/wttc/proceedings.html,
Vancouver, juin 1989) un dispositif comprenant une cellule
d'irradiation avec une cavité contenant un matériau cible
et un échangeur de chaleur externe dans lequel ledit
matériau cible H2 18O est recirculé pour être refroidie. Par
rapport au dispositif de l'état de la technique
précédemment cité, ce dispositif présente donc l'avantage
d'utiliser un matériau cible que l'on peut qualifier de
« dynamique » puisqu'il est recirculé. Pour autant, ce
dispositif et procédé n'ont cependant pas été détaillés et
se heurtent en pratique à des difficultés techniques
majeures.
La présente invention vise à proposer un
dispositif et un procédé destinés à la production de radio-isotopes,
et en particulier de 18F, à partir d'un matériau
cible irradié par un faisceau de particules chargées qui ne
présentent pas les inconvénients des dispositifs et
procédés de l'état de la technique.
En particulier, la présente invention vise à
fournir un dispositif destiné à la production de radio-isotopes,
et en particulier de 18F, et capable de
fonctionner avec un faisceau de protons dont l'intensité de
courant est élevée, c'est-à-dire supérieure à 40 µA.
Un autre but de l'invention est de fournir un
dispositif qui assure en fonctionnement, c'est-à-dire lors
de la production de radio-isotope, un échange thermique
suffisant avec le milieu extérieur, pour que sa température
moyenne reste inférieure à une température moyenne seuil,
ladite température moyenne seuil étant de préférence située
autour de 130°C.
La présente invention se rapporte à un
dispositif de production d'un radio-isotope à partir d'un
matériau cible irradié à l'aide d'un faisceau de particules
chargées, ledit dispositif comprenant :
- une cellule d'irradiation comprenant un insert avec une fenêtre d'irradiation et une cavité destinée à recevoir un matériau cible, ladite cavité comprenant au moins un conduit d'entrée et au moins un conduit de sortie;
- des moyens de refroidissement externes à ladite cellule d'irradiation se présentant sous la forme d'au moins un échangeur externe de chaleur;
- une pompe;
- et un moyen de pressurisation,
- ladite pompe génère un débit suffisant pour maintenir ledit matériau cible à une température inférieure à 130°C,
- et ledit moyen de pressurisation, permet audit matériau cible de rester essentiellement à l'état liquide.
De préférence, ce dispositif comprend en
outre des moyens de refroidissement internes à ladite
cellule d'irradiation, lesdits moyens de refroidissement
internes prenant la forme d'une double paroi remplie d'un
liquide de refroidissement et qui équipe ladite cellule
d'irradiation.
De préférence, l'échangeur de chaleur externe
est essentiellement constitué d'un matériau choisi parmi le
groupe constitué par l'argent, le titane, le tantale, le
niobium et/ou le palladium.
De préférence, l'insert est essentiellement
constitué d'un matériau sélectionné parmi le groupe
constitué par le Niobium, le Niobium/Palladium, l'argent ou
le titane.
De préférence, ledit conduit d'entrée est
positionné de façon essentiellement tangentielle à ladite
cavité afin de créer un vortex d'écoulement dans celle-ci.
On entend par « essentiellement tangentielle » le fait que
le conduit d'entrée forme avec la tangente de la cavité
assimilée à une sphère, un angle de plus ou moins 25°.
De préférence, ledit conduit de sortie n'est
pas situé dans le même plan, mais du même côté que le
conduit d'entrée.
De préférence, ladite cavité est capable de
contenir un volume de matériau cible compris entre 0.25 et
2.4 mL.
De préférence, ladite cavité a un diamètre
inférieur à 25 mm et une profondeur minimale de 3,5 mm.
De préférence, le dispositif selon
l'invention est configuré pour contenir dans son ensemble
un volume global du matériau cible qui est inférieur à 20
mL.
De préférence, les différents éléments dudit
dispositif sont interconnectés entre eux par des tuyaux
(17) ayant un diamètre intérieur compris entre 0.5 et 2 mm.
De préférence, le dispositif est tel que le
sens de circulation du matériau cible à l'intérieur du
dispsoitif peut être inversé en fonction de la disposition
des différents éléments constitutifs de celui-ci.
De préférence, lesdits tuyaux reliant les
différents éléments du dispositifs sont essentiellement
constitués d'un matériau choisi parmi le groupe du tantale,
du titane, du niobium, du palladium, de l'inox et/ou de
l'argent.
La présente invention se rapporte également à
un procédé de fabrication de radio-isotopes par
l'intermédiaire d'une cellule d'irradiation dans laquelle
on a placé un insert avec une fenêtre et une cavité
contenant un matériau cible, caractérisé en ce que ledit
matériau cible est recirculé à travers au moins un conduit
d'entrée et au moins un conduit de sortie de la cavité en y
créant un vortex d'écoulement et à travers un échangeur de
chaleur externe à ladite cellule d'irradiation, par une
pompe ayant un débit suffisant pour refroidir le matériau
cible cible, le dispositif étant pressurisé de façon à
maintenir la cible essentiellement à l'état liquide.
De préférence, le sens de circulation du
matériau cible dans le dispositif peut être inversé de
façon à ce que le conduit d'entrée devienne le conduit de
sortie et que le conduit de sortie devienne le conduit
d'entrée (4) du matériau cible.
De préférence, ladite pompe débite au moins
200mL/min pendant toute la durée de l'irradiation.
Enfin, la présente invention concerne
également l'utilisation du dispositif et/ou du procédé
selon l'invention pour la fabrication de radio-isotopes.
La figure 1 représente une vue en plan de la
cellule d'irradiation de la présente invention, vue dans le
sens de la flèche X des figures 2 et 3.
La figure 2 représente une coupe selon les
plans A-A de la cellule d'irradiation.
La figure 3 représente une coupe selon les
plans B-B de la cellule d'irradiation.
La figure 4 représente un schéma d'ensemble
d'un dispositif de production de radio-isotopes comprenant
le dispositif de la présente invention.
La figure 5 A représente la procédure de
remplissage du dispositif selon l'invention.
La figure 5 B représente le schéma de flux de
la cible durant le remplissage
La figure 5 C représente l'acheminement de la
cible après irradiation vers le module FDG.
Ainsi qu'illustré sur les figures 1 à 3, le
dispositif selon la présente invention comprend une cellule
d'irradiation 1 et qui constitue l'ensemble mécanique qui,
lors du fonctionnement dudit dispositif, est soumis à
l'irradiation.
La cellule d'irradiation 1 comprend un insert
2 qui est une pièce métallique dans laquelle est
« creusée » un volume correspondant à une cavité 8.
L'insert 2 comprend donc la cavité 8. Cette cavité 8 a une
configuration telle qu'elle peut recevoir le matériau cible
à partir duquel le dispositif est capable de produire le
radio-isotope d'intérêt, c'est-à-dire le 18F en
l'occurrence ici.
La cellule d'irradiation 1 est par ailleurs
munie de conduits d'arrivée 5,6 et de départ 6,5 pour
l'acheminement ou la circulation du matériau cible. Les
conduits d'arrivée 5,6/de départ 6,5 permettent
l'arrivée/le départ du matériau cible ou inversement, selon
le sens de circulation du matériau cible au sein du
dispositif en fonctionnement (arrivée et départ inversés).
On notera que de préférence la cavité 8
destinée à contenir le matériau cible est obturée par une
fenêtre dite fenêtre d'irradiation 7.
Le dispositif est conçu pour fonctionner avec
un matériau cible à l'état de fluide c'est-à-dire liquide
et/ou gazeux.
Dans la présente invention, le dispositif
comprend également des moyens externes de refroidissement
destinés à refroidir le matériau cible lorsque le
dispositif fonctionne.
De manière particulièrement avantageuse, ces
moyens de externe de refroidissement du matériau cible
prennent la forme d'un échangeur de chaleur externe 15. Cet
échangeur externe de chaleur 15 est de préférence couplé à
une pompe 16 à haut débit, qui est de préférence une pompe
volumétrique spécifique.
L'ensemble échangeur externe de chaleur
15/pompe 16 est tel que lorsque le dispositif fonctionne et
est pressurisé, cet ensemble permet de maintenir le
matériau cible en circulation essentiellement dans son état
initial, c'est-à-dire essentiellement liquide dans le cas
de l'eau enrichie en 18O pour la production de 18F.
En d'autres termes, dans la présente
invention, la configuration des moyens externes de
refroidissement du matériau cible par rapport aux autres
éléments du dispositif est telle qu'elle permet en
fonctionnement une vitesse de circulation dudit matériau
cible suffisamment élevée pour permettre un échange de
chaleur suffisant entre ledit dispositif et le milieu
extérieur pour que la température interne moyenne du
dispositif se situe en dessous de 130° C.
L'échangeur de chaleur externe 15 peut être
constitué de tuyaux en argent ainsi que d'autres matériaux
résistant aux rayonnements, à la pression et aux ions
fluorures. Pour cette application, le cuivre est
inutilisable et le Nb paraít difficile à usiner, l'argent
ou le titane étant donc le meilleur compromis.
L'utilisation de tantale, niobium ou palladium étant
cependant possible.
Selon une forme préférée d'exécution de
l'invention, le dispositif de production comprend
avantageusement en outre des moyens internes de
refroidissement destinés à refroidir le matériau cible
lorsque le dispositif fonctionne. Ces moyens internes de
refroidissement prennent ici la forme d'une double paroi 9
qui délimite la cellule d'irradiation 1 et qui peut
contenir à l'intérieur un fluide frigorifique en
circulation.
Il faut par ailleurs noter que le choix des
inserts 2 dans le dispositif selon l'invention est
particulièrement important. En effet, selon le type
d'insert 2 choisi, des produits secondaires non désirables
sont susceptibles d'être générés par l'irradiation, lors du
fonctionnement du dispositif. Celle-ci peut en effet
produire des radio-isotopes se désintégrant par émission de
particule γ énergétique et limitant les réparations sur la
cellule 1. Elle peut aussi donner des produits secondaires
ayant une influence sur la synthèse ultérieure du
radiotraceur à marquer par le 18F ainsi produit.
Un paramètre déterminant également dans le
choix du type de matériau des inserts du dispositif selon
l'invention est la conductivité thermique de ce matériau.
C'est ainsi que l'argent est un bon conducteur mais
présente l'inconvénient qu'après plusieurs irradiations, il
se produit une formation d'oxyde d'argent contaminante. Le
titane est inerte chimiquement mais produit du 48V ayant un
temps de demi-vie de 16 jours. Par conséquent, dans le cas
du titane, s'il y a bris d'une fenêtre de la cible, son
remplacement posera de sérieux problèmes d'exposition aux
rayonnements ionisants aux ingénieurs chargés de la
maintenance.
On utilise également pour les inserts 2 le Nb
qui est deux fois et demi plus conducteur que le titane
mais moins que l'argent. Le Nb produit peu d'isotopes à
long temps de demi-vie, un exemple étant le 92mNb (réaction
nucléaire parasite 93Nb (p, d) 92mNb) dont le temps de demi-vie
est d'une dizaine de jours. L'activation globale de
l'insert 2, mesurée après irradiation pour production, est
toutefois faible en comparaison des valeurs mesurées avec
un insert en titane comparable.
Dans le cas d'utilisation d'inserts 2 en Nb,
ceux-ci peuvent être recouverts de palladium, ce dernier
catalysant la réaction de formation de 18H2O à partir de H2
et 18O2, eux-mêmes issus de la radiolyse de l'18H2O pendant
l'irradiation.
Dans cet exemple de réalisation, le
dispositif de production de radio-isotope est un dispositif
de production de 18F à partir d'eau enrichie en 18O et d'un
faisceau de protons.
Le dispositif peut fonctionner avec des
faisceaux de protons accélérés à des vitesses comprises
entre 5 et 30 MeV, une intensité de courant allant de 1 à
150 µA avec une durée d'irradiation de 1 minute à 10
heures.
Le dispositif présente un système de
recirculation à grande vitesse de l'eau enrichie qui inclut
un échangeur externe 15 de chaleur avantageusement combiné
à des moyens de refroidissement internes 9 à la cellule
d'irradiation, ainsi qu'une pompe volumétrique spécifique
16 permettant de générer un débit suffisant pour maintenir
l'eau enrichie (matériau cible) à l'état liquide, c'est-à-dire
environ 200 à 500 ml par minute, le passage
(transfert) de l'eau enrichie à travers l'échangeur de
chaleur externe 15 et les moyens internes de
refroidissement permettant d'obtenir un refroidissement de
70° de l'eau enrichie.
On notera que la pompe utilisée dans
l'exemple de réalisation décrit est la série 120, fournie
par la société Micropump, Inc. (http://www.micropump.com).
Cette pompe est une pompe à engrenages. Munie des
engrenages N21, elle est capable de débiter 900 ml/min,
sous une pression de 5,6 bar.
Dans le présent exemple de réalsisation, le
dispositif comprend en outre des moyens externes de
refroidissement supplémentaires qui prennent la forme d'un
autre échangeur de chaleur externe au dispositif et destiné
à refroidir le fenêtre d'irradiation 7 à l'hélium.
Par ailleurs, la fenêtre 7 est en Havar ou en
niobium et d'une épaisseur comprise entre 50 et 200 µm.
Il faut noter que l'on peut envisager de
façon intéressante en termes de performances que dans le
dispositif, le refroidissement du matériau cible puisse
aussi se faire uniquement par l'échange de chaleur externe.
Mais il faut noter qu'avec les seuls moyens 9 de
refroidissement internes 9 à la cellule d'irradiation 1,
l'irradiation serait limitée à environ 40 µA et donc d'un
intérêt tout relatif.
On évacue donc le liquide cible de la cellule
1 par l'intermédiaire d'un circuit 17 vers un échangeur de
chaleur 15 se trouvant à l'extérieur de cette cellule 1
pour ensuite ramener le liquide cible refroidi vers la
cellule d'irradiation 1. Les tuyaux utilisés ont un
diamètre intérieur compris entre 0.5 et 2 mm. Il s'agit ici
d'une recirculation à très haute vitesse pouvant aller
jusqu'à plus de un tour complet de circuit par seconde. La
recirculation est assurée par une pompe 16 pouvant fournir
un débit entre 0.2 et 0.5 L/min avec un gradient de
pression important. Une telle vitesse de circulation
nécessite un positionnement judicieux du conduit d'entrée 4
et du conduit de sortie 5 dans la cavité contenant le
liquide cible. Le but est de créer une circulation forcée
par l'intermédiaire d'un vortex dans ce petit volume pour
éviter la subsistance de zones « statiques » où le matériau
cible circulerait peu.
Le conduit d'entrée 4 du matériau cible a
donc été positionné du même coté que le conduit de sortie 5
du matériau cible mais sur un plan décalé. Ceci est bien
visible sur la figure 1. Si les deux conduits avaient été
positionnés face à face, on aurait inévitablement créé une
zone « statique » au sein de la cavité 8 contenant le
matériau cible.
Pour entraíner la formation du vortex
mentionné plus haut, le conduit d'entrée 4 de la cible est
positionné de façon tangentielle dans le sens de l'arrondi
de la cavité 8.
La circulation de la cible au sein du circuit
17 et donc de la cavité 8 peut également être inversée de
façon à ce que le conduit d'entrée devienne le conduit de
sortie. Le sens de rotation du liquide au sein du
dispositif de la présente invention est surtout déterminé
en fonction des pressions générées dans le circuit et des
différents éléments constitutifs de celui-ci.
Par ailleurs, le remplissage et la vidange de
la cavité 8 se font également par ces conduits et à ce
titre le conduit 5 peut servir d'entrée pour le
remplissage, et de sortie pour la recirculation. La sortie
6 sert de trop plein lors du remplissage et est connectée
au vase d'expansion durant l'irradiation. Ceci est
schématiquement représenté dans la figure 4. La vanne
multivoie V5 peut être placée dans deux positions. Dans la
première position, elle permet le remplissage et dans la
seconde, la circulation à haute vitesse durant
l'irradiation et l'évacuation vers le module FDG. Ceci est
montré dans la figure 5A, 5B et 5C. La vanne V6 permet de
fournir une contre pression d'hélium, d'argon ou d'azote
pour la formation d'un « coussin de gaz » fonctionnant
comme vase d'expansion. L'hélium, l'argon ou l'azote
permettent de façon générale une pressurisation de tout le
circuit qui se fait notamment par l'intermédiaire des
vannes V1 et V3. Les vannes V2 et V4 servent au remplissage
du système.
Le volume global de cible contenu dans
l'entièreté du dispositif de l'invention ne doit pas
dépasser 20 mL ce qui signifie que le volume mort de la
pompe doit être réduit au maximum. L'échangeur de chaleur
externe 15 qui contient également un très petit volume de
liquide cible, normalement inférieur à 10 mL, et de
préférence inférieur à 5 mL est généralement raccordé à un
circuit de refroidissement secondaire (non représenté)
permettant de dissiper la chaleur produite par
l'irradiation du liquide cible dans la cellule
d'irradiation 1.
La cellule d'irradiation 1 est nécessairement
positionnée dans l'axe du faisceau incident. Les matériaux
dont elle est constituée doivent donc pouvoir résister au
rayonnement ionisant. Il est cependant possible d'agencer
la pompe 16, l'échangeur de chaleur externe 15 et la vanne
V5 de manière à ce que ceux-ci soient déportés pour être à
l'abri de ce rayonnement. L'inventeur a pu concevoir une
solution dans laquelle ces composants peuvent être mis à
l'abri du rayonnement ionisant par les retour de flux de
l'aimant du cyclotron, sans pour autant que la longueur des
canalisations n'excède 20 cm.
Différentes formes d'échangeur bien connues
de l'homme de métier peuvent être utilisées. Sans être
limitatif, nous citerons les échangeurs à serpentin ou avec
un tuyau à double paroi ou encore un échangeur à tube ou à
plaques. Les seules contraintes d'un tel échangeur étant un
volume mort très faible ne dépassant pas quelques mL, une
perte de charge minime et bien entendu un pouvoir d'échange
maximalisé (entre 1 et 2.5 kW) tout en résistant à des pH
acides (compris entre 2 et 7), à de l'eau oxygénée ou à
d'autres produits résultant de l'irradiation.
En résumé, le dispositif selon l'invention
permet de produire des radio-isotopes à partir d'un
matériau cible irradié par un faisceau de particules
chargées produites par un cyclotron. Grâce à sa conception,
le dispositif selon l'invention présente l'avantage
d'optimiser l'utilisation des capacités d'irradiation des
cyclotrons actuels. En effet, alors que les fenêtres
d'irradiation 7 ne résistent actuellement pas à des
pressions entraínées par des intensités d'irradiation
supérieures à 45 µA, le dispositif permet cependant
d'utiliser les intensités maximales disponibles sur les
cyclotrons utilisés actuellement en médecine nucléaire,
c'est à dire environ 100 µA.
De manière générale, le dispositif permet
d'utiliser les capacités maximales des cyclotrons actuels
pouvant produire des intensités d'irradiation dépassant 100
µA tout en maítrisant l'élévation de température. La cible
reste donc essentiellement à l'état liquide ce qui permet
une recirculation à grande vitesse sans désamorçage de la
pompe.
Le fait de pouvoir irradier un matériau cible
à 80 µA plutôt qu'à 40µA permet de produire davantage de
18F ce qui est économiquement très intéressant.
Claims (16)
- Dispositif de production d'un radio-isotope à partir d'un matériau cible irradié à l'aide d'un faisceau de particules chargées, ledit dispositif comprenant :une cellule d'irradiation (1) comprenant un insert (2) avec une fenêtre (7) et une cavité (8) destinée à recevoir un matériau cible, ladite cavité (8) comprenant au moins un conduit d'entrée (4) et au moins un conduit de sortie (5) ;des moyens de refroidissement externes à ladite cellule d'irradiation (1) se présentant sous la forme d'au moins un échangeur externe de chaleur (15);une pompe (16) ;et un moyen de pressurisation (14),ladite pompe (16) génère un débit suffisant pour maintenir ledit matériau cible à une température inférieure à 130° C,et ledit moyen de pressurisation (14), permet audit matériau cible de rester essentiellement à l'état liquide.
- Dispositif selon la revendication 1 caractérisé en ce qu'il comprend en outre des moyens de refroidissement internes à ladite cellule d'irradiation (1), lesdits moyens de refroidissement internes prenant la forme d'une double paroi qui équipe ladite cellule d'irradiation (1).
- Dispositif selon la revendication 1 ou 2 caractérisé en ce que l'échangeur de chaleur externe (15) est essentiellement constitué d'un matériau choisi parmi le groupe constitué par l'argent, le titane, le tantale, le niobium et/ou le palladium.
- Dispositif selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'insert(2) est essentiellement constitué d'un matériau choisi parmi le groupe du Niobium, du Niobium/Palladium, de l'argent et/ou du titane.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que ledit conduit d'entrée (4) est positionné de façon essentiellement tangentielle à ladite cavité (8) afin de créer un vortex d'écoulement dans celle-ci.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que ledit conduit de sortie (5) n'est pas situé dans le même plan, mais du même côté que le conduit d'entrée (4).
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que ladite cavité (8) est capable de contenir un volume de matériau cible compris entre 0.25 et 2.4 mL.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que ladite cavité (8) a un diamètre inférieur à 25 mm et une profondeur minimale de 3,5 mm.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il est configuré pour contenir dans son ensemble un volume global du matériau cible qui est inférieur à 20 mL.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que les différents éléments dudit dispositif sont interconnectés entre eux par des tuyaux (17) ayant un diamètre intérieur compris entre 0.5 et 2 mm.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que le sens de circulation de la cible dans le dispositif peut être inversé en fonction de la disposition des différents éléments constitutifs de celui-ci.
- Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce lesdits tuyaux (17) reliant les différents éléments du dispositifs sont essentiellement constitués d'un matériau choisi parmi le groupe du tantale, du titane, du niobium, du palladium, de l'inox et/ou de l'argent.
- Procédé de fabrication de radio-isotopes par l'intermédiaire d'une cellule d'irradiation dans laquelle on a placé un insert (2) avec une fenêtre (7) et une cavité (8) contenant un matériau cible, caractérisé en ce que ledit matériau cible est recirculé à travers au moins un conduit d'entrée (4) et au moins un conduit de sortie (5) de la cavité (8) en y créant un vortex d'écoulement et à travers un échangeur de chaleur externe (15) à ladite cellule d'irradiation (1), par une pompe (16) ayant un débit suffisant pour refroidir le matériau cible cible, le dispositif étant pressurisé de façon à maintenir la cible essentiellement à l'état liquide.
- Procédé selon la revendication 13 caractérisé en ce que le sens de circulation du matériau cible dans le dispositif peut être inversé de façon à ce que le conduit d'entrée (4) devienne le conduit de sortie et que le conduit de sortie (5) devienne le conduit d'entrée (4) du matériau cible.
- Procédé selon la revendication 13 caractérisé en ce que ladite pompe débite au moins 200mL/min pendant toute la durée de l'irradiation.
- Utilisation du dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes pour la fabrication de radio-isotopes.
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