EP0136665B1 - Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkörpern - Google Patents

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EP0136665B1
EP0136665B1 EP84111571A EP84111571A EP0136665B1 EP 0136665 B1 EP0136665 B1 EP 0136665B1 EP 84111571 A EP84111571 A EP 84111571A EP 84111571 A EP84111571 A EP 84111571A EP 0136665 B1 EP0136665 B1 EP 0136665B1
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EP
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powder
rare earth
base powder
ppm
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Reinhard Schäfer
Viktor Mathieu
Gerhard Dipl.-Ing. Gradel
Wolfgang Dr. Dipl.-Phys. Dörr
Martin Dr. Dipl.-Phys. Peehs
Helmut Dr. Dipl.-Phys. Assmann
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Reaktor Brennelement Union GmbH
Siemens AG
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Reaktor Brennelement Union GmbH
Siemens AG
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Publication date
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
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    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the invention relates to a process for the production of oxidic nuclear fuel sintered bodies by compacting starting powder from U0 2 or a mixture of Ü0 2 and P U 0 2 , which contains rare earth oxide, in particular Gd 2 0 3 , as an additive, to form compacts and then compress them Sintering in a reducing gas atmosphere at a temperature in the range from 1500 ° C to 1750 ° C.
  • Such high-density nuclear fuel sintered bodies release relatively little gaseous or volatile nuclear fission products in a nuclear reactor in operation. For this reason, fuel rods filled with such nuclear fuel sintered bodies hardly develop any excess pressure in the fuel rod cladding tubes. Furthermore, no shrinkage or local overheating of these nuclear fuel sintered bodies occurs during operation in the nuclear reactor, which could lead to fuel rod defects.
  • the UOz starting powder for the known method with the relatively small specific surface and the relatively large crystallite diameter can be ungranulated and according to the so-called ADU method according to «Gmelin Handbook of Inorganic Chemistry, Uranium, Supplement Volume A3, pp. 99 to 108, 1981 »immediately won.
  • it can also be ungranulated and according to the so-called AUC process according to «Gmelin Handbook of Inorganic Chemistry, Uranium, Supplement A3, pp. 101 to 104, 1981 » provided that the residence times of the powder under pyrohydrolysis conditions were chosen to be sufficiently long in this latter process.
  • Ungranulated uranium dioxide powder obtained by the ADU process is generally not free-flowing and is therefore difficult to handle.
  • prolonged residence times of the powder under pyrohydrolysis conditions in the AUC process mean a reduced throughput through a plant for powder production.
  • the invention is therefore based on the object of further developing the known method and to enable the production of high-density oxidic nuclear fuel sintered bodies, in particular with a relatively high content of neutron physically combustible neutron poison, without having to use uranium dioxide powder prepared by the ADU method and without prolonged residence times of the powder Pyrohydrolysis conditions are required when manufacturing using the AUC method.
  • a method of the type mentioned at the outset is characterized in that starting powder is used for compacting, the U0 2 portion of which has a specific surface area in the range from 4 to 7 m 2 / g and / or an average crystallite diameter of less than 0, 5 Ilm, preferably in the range of 0.2 microns to 0.01 Ilm, and to which 5 to 500 wt. Ppm aluminum or 5 to 50 wt. Ppm titanium in the form of oxide or hydroxide is added in a mixing step, which the original particle size of the powder leaves unchanged, and that the holding period for the temperature during sintering is selected in the range of 1 to 4 hours.
  • this low content of aluminum or titanium in the starting powder accelerates the diffusion processes during sintering in such a way that, despite the addition of relatively large amounts of rare earth oxide, which inhibits sintering, such as Gd 2 0 3 powder after the AUC, to produce the oxide nuclear fuel sintered bodies -Procedure with normal, not extended pyrohydrolysis times used U0 2 powder and still a high sintered density of the nuclear fuel sintered body can possibly be achieved even more than 95% of the theoretical possible density.
  • an optimal sintering density of the nuclear fuel sintered body is achieved. Prolonged heat treatment no longer improves this sintered density, but may even lead to an undesirable swelling of the nuclear fuel sintered body.
  • a heat treatment in an oxidizing gas atmosphere before or after sintering can also be omitted by means of the heat treatment in the reducing gas atmosphere without impairing the sintering density of the nuclear fuel sintered body obtained from this U0 2 starting powder with the rare earth oxide admixture. Since aluminum or titanium in the form of oxide or hydroxide powder is added to the starting powder in a mixing step which leaves the original particle size of the powder unchanged, a granulation step can be saved which is inevitable, for example, when the powders are mixed by grinding together. Furthermore, the lower the content of these substances, the less influence aluminum or titanium has in the nuclear fuel sintered body on its plasticity (creep behavior) and thermal conductivity. There is practically no influence when the aluminum content is in the range from 5 to 200 ppm by weight or that of titanium in the range from 5 to 50 ppm by weight.
  • a sol uranium dioxide powder is obtained using the AUC process.
  • Starting powder can advantageously be used which contains up to 10% by weight of rare earth oxide, in particular Gd 2 0 3 , as an additive.
  • Starting powder is advantageously used which contains 2 to 10, preferably 4 to 10% by weight of side earth oxide, in particular Gd 2 0 3 , as an additive, while starting powder which more than 10 to 20% by weight can advantageously be used for optimally designed nuclear fuel sintered bodies.
  • % Contains rare earth oxide, in particular Gd 203 , as an additive.
  • U0 2 powder before compacting and sintering, among other substances, aluminum and titanium in the form of nitrates or oxides.
  • no rare earth oxide is added to this U0 2 memever.
  • the aluminum or titanium mixtures do not overcome the sinter-inhibiting properties of rare earth oxides to increase the sintered density, but rather sintered bodies with reduced density are to be achieved which do not re-compact when heated up later in a nuclear reactor and therefore have a large grain size and relatively large pores should.
  • the U0 2 powder must 0.05 to 1.7 vol .-% - of additives may be added such as aluminum and titanium - that a much greater amount than in overcoming the sinter-inhibiting properties of rare earth oxides.
  • U0 2 Puiver rare earth oxide and a titanium or aluminum compound before compacting and sintering.
  • the content of rare earth oxide in the U0 2 powder is, for example, only 0.6%, which is very low, while the content of aluminum, for example 0.1% aluminum oxide or about 530 ppm by weight aluminum, or titanium, for example 0 , 01% by weight of titanium dioxide or approximately 60% by weight of titanium is relatively high.
  • the relatively high aluminum or titanium addition to the U0 2 powder is intended to achieve a uniform distribution of the rare earth in the sintered body, which is obtained by sintering the compacted U0 2 powder.
  • the content of rare earth oxide in the U0 2 powder is so low that it can practically not result in a reduced density of the nuclear fuel sintered body obtained.
  • the high aluminum and titanium content in the U0 2 powder leads to adverse influences on the plasticity (creep behavior) and thermal conductivity of the nuclear fuel sintered body obtained from the compacted U0 2 powder.
  • Ungranulated U0 2 starting powder obtained by the AUC process in accordance with the Gmelin manual with a particle size in the range from 2 ⁇ m to 15 ⁇ m, with a specific surface area of 4.5 m 2 / g and an average crystallite diameter of 0.08 ⁇ m as well
  • Gd 2 0 3 powder with a particle size in the range from 0.5 gm to 5 ⁇ m and optionally Ti0 2 - or Al (OH) 3 powder mixed with a particle size in the range of 2 pm to 15 ⁇ m in a mixer, which leaves the original particle size of the powder unchanged.
  • Ungranulated U0 2 starting powder with a particle size in the range from 2 ⁇ m to 15 ⁇ m, with a specific surface area of 6.0 m 2 / g and an average crystallite diameter of 0.08 was also obtained by the AUC method in accordance with the Gmelin manual ⁇ m and with a content of Cl, F, N, C, Ni, Ca, Fe and Si in the U0 2 crystal lattice of a total of 85% by weight ppm in the same mixer with the amounts of Gd 2 O given in Table 2 below 3 powder with a particle size in the range of 0.5 microns to 5 microns and possibly Ti0 2 - or Al (OH) 3 powder mixed with a particle size in the range of 2 microns to 15 microns and then in the same way as for the determination of the values according to Table 1 compacted and sintered.
  • the sintered densities given in Table 2 depended on the amounts of Gd 2 O 3 and TiO 2 or Al (OH) 3 powder added to the starting powder as a

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkörpern durch Kompaktieren von Ausgangspulver aus U02 oder einer Mischung aus Ü02 und PU02, das Seltenerdoxid, insbesondere Gd203, als Zusatz enthält, zu Preßlingen und anschließendes Verdichten dieser Preßlinge durch Sintern in einer reduzierend wirkenden Gasatmosphäre bei einer Temperatur im Bereich von 1500°C bis 1750°C.
  • Ein derartiges Verfahren ist aus der deutschen Patentschrift 31 44 684 bekannt. Bei diesem bekannten Verfahren, bei dem der Zusatz an Seltenerdoxid bis zu 10 Gew.-% beträgt, wird U02-Ausgangspulver zum Kompaktieren verwendet, welches eine spezifische Oberfläche im Bereich von 2 bis 4,5 m2/g und/oder einen mittleren Kristallitdurchmesser im Bereich von 80 nm bis 250 nm hat. Der Haltezeitraum für die Temperatur beim Sintern der Preßlinge kann 1 bis 10 Stunden betragen. Dieses bekannte Verfahren führt zu oxidischen Kernbrennstoffsinterkörpern, die ein Seltenerdelement als neutronenphysikalisch abbrennbares Neutronengift enthalten und deren Dichte mehr als 93% und sogar mehr als 95% der theoretisch möglichen Dichte ist. Solche hochdichten Kernbrennstoffsinterkörper setzen in einem im Betrieb befindlichen Kernreaktor verhältnismäßig wenig gasförmige oder leicht flüchtige Kernspaltprodukte frei. Deshalb entwickeln mit solchen Kernbrennstoffsinterkörpern gefüllte Brennstäbe kaum Überdruck in den Brennstabhüllrohren. Ferner tritt während des Betriebes im Kernreaktor kein Schrumpfen und kein örtliches Überhitzen dieser Kernbrennstoffsinterkörper auf, was zu Brennstabdefekten führen könnte.
  • Das UOz-Ausgangspulver für das bekannte Verfahren mit der verhältnismäßig kleinen spezifischen Oberfläche und dem verhältnismäßig großen Kristallitdurchmesser kann ungranuliert sein und nach dem sogenannnten ADU-Verfahren entsprechend «Gmelin-Handbuch der anorganischen Chemie, Uran, Ergänzungsband A3, pp. 99 bis 108, 1981 » unmittelbar gewonnen sein. Es kann aber auch ungranuliert sein und nach dem sogenannten AUC-Verfahren entsprechend «Gmelin-Handbuch der anorganischen Chemie, Uran, Ergänzungsband A3, pp. 101 bis 104, 1981» hergestellt sein, sofern bei diesem letztgenannten Verfahren die Verweilzeiten des Pulvers unter Pyrohydrolysebedingungen genügend lang gewählt wurden.
  • Ungranuliertes, nach dem ADU-Verfahren gewonnenes Urandioxidpulver ist im allgemeinen nicht rieselfähig und kann daher nur schlecht gehandhabt werden. Andererseits bedeuten verlängerte Verweilzeiten des Pulvers unter Pyrohydrolysebedingungen beim AUC-Verfahren einen verminderten Durchsatz durch eine Anlage zur Pulverherstellung.
  • Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, das bekannte Verfahren weiterzubilden und die Herstellung hochdichter oxidischer Kernbrennstoffsinterkörper insbesondere mit verhältnismäßig hohem Gehalt an neutronenphysikalisch abbrennbarem Neutronengift zu ermöglichen, ohne daß nach dem ADU-Verfahren hergestelltes Urandioxidpulver verwendet werden muß und ohne daß verlängerte Verweilzeiten des Pulvers unter Pyrohydrolysebedingungen beim Herstellen nach dem AUC-Verfahren erforderlich sind.
  • Zur Lösung dieser Aufgabe ist ein Verfahren der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver zum Kompaktieren verwendet wird, dessen U02-Anteil eine spezifische Oberfläche im Bereich von 4 bis 7 m2/g und/ oder einen mittleren Kristallitdurchmesser kleiner als 0,5 Ilm, vorzugsweise im Bereich von 0,2 µm bis 0,01 Ilm, hat und welchem 5 bis 500 Gew. ppm Aluminium oder 5 bis 50 Gew. ppm Titan in Form von Oxid- oder Hydroxid in einem Mischschritt zugesetzt wird, welcher die ursprüngliche Partikelgröße der Pulver unverändert läßt, und daß der Haltezeitraum für die Temperatur beim Sintern im Bereich von 1 bis 4 Stunden gewählt wird.
  • Es wurde gefunden, daß dieser geringe Gehalt an Aluminium oder Titan im Ausgangspulver die Diffusionsvorgänge beim Sintern so beschleunigt, daß zum Herstellen der oxidischen Kernbrennstoffsinterkörper trotz der Beimengung verhältnismäßig großer Mengen von an sich sinterhemmend wirkendem Seltenerdoxid wie z.B. Gd203-Pulver nach dem AUC-Verfahren mit normalen, nicht verlängerten Pyrohydrolysezeiten hergestelltes U02-Pulver verwendet und trotzdem eine hohe Sinterdichte der Kernbrennstoffsinterkörper gegebenenfalls sogar von mehr als 95% der theoretischen möglichen Dichte erzielt werden kann. In den 1 bis 4 Stunden Haltezeitraum für die Temperatur beim Sintern, was einen beschleunigten Fertigungsdurchlauf bedeuten kann, wird eine optimale Sinterdichte der Kernbrennstoffsinterkörper erzielt. Eine längere Wärmebehandlung verbessert diese Sinterdichte nicht mehr, sondern kann unter Umständen sogar zu einem unerwünschten Anschwellen der Kernbrennstoffsinterkörper führen.
  • Auch kann eine Wärmebehandlung in oxidierend wirkender Gasatmosphäre vor oder nach dem Sintern mittels der Wärmebehandlung in der reduzierend wirkenden Gasatmosphäre ohne Beeinträchtigung der Sinterdichte der aus diesem U02-Ausgangspulver mit der Seltenerdoxidbeimengung gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper entfallen. Da im Ausgangspulver Aluminium oder Titan in Form von Oxid- oder Hydroxidpulver in einem Mischschritt zugesetzt wird, welcher die ursprüngliche Partikelgröße der Pulver unverändert läßt, kann ein Granulierschritt eingespart werden, der beispielsweise beim Mischen der Pulver durch gemeinsames Mahlen unvermeidbar ist. Ferner hat Aluminium oder Titan im Kernbrennstoffsinterkörper um so weniger Einfluß auf dessen Plastizität (Kriechverhalten) und Wärmeleitfähigkeit, je geringer der Gehalt an diesen Stoffen ist. Praktisch kein Einfluß ist festzustellen, wenn der Gehalt an Aluminium im Bereich von 5 bis 200 Gew. ppm bzw. der an Titan im Bereich von 5 bis 50 Gew. ppm liegen.
  • Außerdem ist es für eine optimale Wirksamkeit des Aluminiums oder Titans im Ausgangspulver günstig, wenn dessen Gehalt an anderen Fremdstoffen außer Aluminium und Titan im Kristallgitter des U02-Antelles kleiner als 200 Gew. ppm ist. Ein solches Urandioxidpulver wird durch das AUC-Verfahren erzielt.
  • . Günstigerweise kann Ausgangspulver verwendet werden, das bis zu 10 Gew.-% Seltenerdoxid, insbesondere Gd203, als Zusatz enthält. Vorteilhafterweise wird Ausgangspulver verwendet, das 2 bis 10, vorzugsweise 4 bis 10 Gew.-% Seitenerdoxid, insbesondere Gd203, als Zusatz enthält, während für optimal ausgelegte Kernbrennstoffsinterkörper günstigerweise Ausgangspulver verwendet werden kann, das mehr als 10 bis 20 Gew.-% Seltenerdoxid, insbesondere Gd203, als Zusatz enthält.
  • Aus den veröffentlichten Unterlagen der europäischen Patentanmeldung EP-A-00 76 680 ist es zwar bekannt, U02-Pulver vor dem Kompaktieren und Sintern neben anderen Stoffen auch Aluminium und Titan in Form von Nitraten oder Oxiden zuzumischen. Diesem U02-Puiver wird jedoch kein Seltenerdoxid zugesetzt. Dementsprechend werden durch die Aluminium- oder Titanzumischungen auch nicht die sinterhemmenden Eigenschaften von Seltenerdoxiden zum Erhöhen der Sinterdichte überwunden, sondern es sollen Sinterkörper mit reduzierter Dichte erzielt werden, die sich bei späterem Aufheizen in einem Kernreaktor nicht nachverdichten und deshalb große Korngröße und relativ große Poren haben sollen. Um dies zu erreichen, müssen dem U02-Pulver 0,05 bis 1,7 Vol.-% - also eine erheblich größere Menge als beim Überwinden der sinterhemmenden Eigenschaften von Seltenerdoxiden - an Zusatzstoffen wie Aluminium und Titan zugesetzt werden.
  • Ferner ist aus der deutschen Offenlegungsschrift 20 08 855 bekannt, U02-Puiver vor dem Kompaktieren und Sintern Seltenerdoxid und eine Titan- oder Aluminiumverbindung zuzusetzen. Der Gehalt an Seltenerdoxid beträgt in dem U02-Pulver aber beispielsweise nur 0,6%, ist also sehr gering, während der Gehalt an Aluminium mit beispielsweise 0,1% Aluminiumoxid bzw. etwa 530 Gew. ppm Aluminium oder an Titan mit beispielsweise 0,01 Gew.-% Titandioxid bzw. etwa 60 Gew. ppm Titan verhältnismäßig hoch ist. Durch den verhältnismäßig hohen Aluminium- bzw. Titanzusatz zum U02-Pulver soll eine gleichmäßige Verteilung der seltenen Erde im Sinterkörper erzielt werden, der durch das Sintern des kompaktierten U02-Pulvers gewonnen wird. Der Gehalt an Seltenerdoxid im U02-Pulver ist jedoch so gering, daß er praktisch keine verringerte Dichte des gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörpers zur Folge haben kann. Der hohe Aluminium- und Titangehalt im U02-Pulver führt dagegen zu nachteiligen Einflüssen auf die Plastizität (Kriechverhalten) und Wärmeleitfähigkeit der aus dem kompaktierten U02-Pulver gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper.
  • Die Erfindung und ihre Vorteile seien anhand von Vergleichs- und Ausführungsbeispielen durch die nachfolgenden Tabellen 1 und 2 näher erläutert:
  • Nach dem AUC-Verfahren entsprechend dem Gmelin-Handbuch gewonnenes ungranuliertes U02-Ausgangspulver mit einer Partikelgröße im Bereich von 2 µm bis 15 µm, mit einer spezifischen Oberfläche von 4,5 m2/g und einem mittleren Kristallitdurchmesser von 0,08 µm sowie mit einem Gehalt an CI, F, N, C, Ni, Ca, Fe und Si im U02-Kristallgitter von insgesamt 85 Gew. ppm wurde mit Gd203-Pulver mit einer Partikelgröße im Bereich von 0,5 gm bis 5 µm und gegebenenfalls Ti02- bzw. AI (OH)3-Pulver mit einer Partikelgröße im Bereich von 2 pm bis 15 µm in einem Mischer vermischt, welcher die ursprüngliche Partikelgröße der Pulver unverändert läßt. Anschlie- ßend wurde das Gemisch zu Preßlingen mit einer Preßlingsdichte von 5,6 g/cm3 kompaktiert. In einem Sinterofen wurden diese Preßlinge sodann ausschließlich in einer reduzierend wirkenden reinen Wasserstoffatmosphäre mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 10°C/Minute auf 1750°C erhitzt und auf dieser Temperatur zwei Stunden lang gehalten. Nach dem Abkühlen hatten die aus den Preßlingen gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper die in der Tabelle 1 in Abhängigkeit von der Menge des dem Ausgangspulver zugesetzten Gd2O3- und TiO2- bzw. AI (OH)3-Pulvers in Prozent der theoretischen Dichte angegebenen Sinterdichten.
    Figure imgb0001
    Ferner wurden nach dem AUC-Verfahren entsprechend dem Gmelin-Handbuch gewonnenes ungranuliertes U02-Ausgangspulver mit einer Partikelgröße im Bereich von 2 µm bis 15 µm, mit einer spezifischen Oberfläche von 6,0 m2/g und einem mittleren Kristallitdurchmesser von 0,08 µm sowie mit einem Gehalt an Cl, F, N, C, Ni, Ca, Fe und Si im U02-Kristallgitter von insgesamt 85 Gew.-% ppm in dem gleichen Mischer mit den in der nachfolgenden Tabelle 2 angegebenen Mengen Gd2O3-Pulver mit einer Partikelgröße im Bereich von 0,5 µm bis 5 µm und gegebenenfalls Ti02- bzw. AI (OH)3-Pulver mit einer Partikelgröße im Bereich von 2 µm bis 15 µm vermischt und dann in gleicher Weise wie zur Ermittlung der Werte nach Tabelle 1 kompaktiert und gesintert. Es ergaben sich die in der Tabelle 2 in Abhängigkeit von der dem Ausgangspulver zugesetzten Gd2O3- und Ti02- bzw. AI (OH)3-Pulvermengen angegebenen Sinterdichten in Prozenten der theoretischen Dichte.
    Figure imgb0002

Claims (6)

1. Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkörpern durch Kompaktieren von Ausgangspulver aus UO2 oder einer Mischung aus UO2 und Pu02, das Seltenerdoxid, insbesondere Gd2O3, als Zusatz enthält, zu Preßlingen und anschließendes Verdichten dieser Preßlinge durch Sintern in einer reduzierend wirkenden Gasatmosphäre bei einer Temperatur im Bereich von 1500°C bis 1750°C, dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver zum Kompaktieren verwendet wird, dessen U02-Anteil eine spezifische Oberfläche im Bereich von 4 bis 7 m2/g und/oder einen mittleren Kristallitdurchmesser kleiner als 0,5 µm, vorzugsweise im Bereich von 0,2 bis 0,01 µm, hat, und welchem 5 bis 500 Gew. ppm Aluminium oder 6 bis 50 Gew. ppm Titan in Form von Oxid- oder Hydroxid in einem Mischschritt zugesetzt wird, welcher die ursprüngliche Partikelgröße der Puiver unverändert läßt, und daß der Haltezeitraum für die Temperatur beim Sintern im Bereich von 1 bis 4 Stunden gewählt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver zum Kompaktieren verwendet wird, das 5 bis 200 Gew. ppm Aluminium enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver verwendet wird, dessen Gehalt an anderen Fremdstoffen außer Aluminium und Titan im Kristallgitter des UO2-Anteiles kleiner als 200 Gew. ppm ist.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver verwendet wird, das bis zu 10 Gew.-% Seltenerdoxid, insbesondere Gd203, als Zusatz enthält.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver verwendet wird, das 2 bis 10, vorzugsweise 4 bis 10 Gew.-% Seltenerdoxid, insbesodere Gd203, als Zusatz enthält.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Ausgangspulver verwendet wird, das mehr als 10 bis zu 20 Gew.-% Seltenerdoxid, insbesondere Gd203, als Zusatz enthält.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE728885A (de) * 1969-02-25 1969-08-01
FR2070027B1 (de) * 1969-12-30 1973-10-19 Belgonucleaire Sa
SE366015B (de) * 1970-08-10 1974-04-08 Gen Electric
DE3144684C1 (de) * 1981-11-10 1983-04-14 Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkoerpern
IT1144941B (it) * 1981-11-18 1986-10-29 Agip Nucleare Spa Procedimento di preparazione di pastiglie ad alta desita di combustibili nucleari ceramici additivati con silicati

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KR920000286B1 (ko) 1992-01-11
DE3425581A1 (de) 1985-04-25
EP0136665A3 (en) 1985-07-24
KR850003282A (ko) 1985-06-13
DE3471798D1 (en) 1988-07-07

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