DE897487C - Verfahren und Vorrichtung zum kontinuierlichen und selbsttaetigen Betrieb von OEfen fuer die Schmelzflusselektrolyse, insbesondere fuer die Herstellung von Aluminium - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zum kontinuierlichen und selbsttaetigen Betrieb von OEfen fuer die Schmelzflusselektrolyse, insbesondere fuer die Herstellung von AluminiumInfo
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Description
Das französische Patent 962 781 betreffend Verfahren
und Apparatur zum automatischen Betrieb von Öfen für die Schmelzfiußelektrolyse betrifft im wesentlichen
ein Verfahren, nach welchem der Gehalt des der Schmelzflußelektrolyse unterworfenen und in der Salzschmelze
gelösten Stoffs konstant oder wenigstens innerhalb enger Grenzen gehalten wird und zugleich
die Anoden möglichst rasch aus dem verarmten Bad herausgezogen werden, wobei der Gehalt an gelöstem
Stoff wieder hergestellt wird.
Verbesserungen nach vorliegender Erfindung bestehen im wesentlichen darin, den Gehalt des der
Schmelzflußelektrolyse unterworfenen und in der Salzschmelze gelösten Stoffs annähernd konstant zu erhalten
und gleichzeitig, aber unabhängig hiervon den Elektrodenabstand zu regeln und den Elektrodenverbrauch,
aber auch den Stromverbrauch zu vermindern.
Das erste Merkmal der Erfindung besteht darin, daß die Tonerde in Ausbohrungen der Anoden (anodisehen
Auflösungskammern) kontinuierlich mittels eines reduzierenden Gasstroms, dessen Menge und
Druck regulierbar sind, vorzugsweise durch kalibrierte Öffnungen verteilt wird. Das einströmende Gas bewirkt
hierbei auch eine Zerkleinerung etwa Vorhändener Tonerdebrocken.
Ein. weiteres Merkmal der Erfindung besteht darin,
daß die Tonerde in dem reduzierenden Gas mittels kalibrierter Rohre und Öffnungen fein suspendiert und die
Suspension als solche weitergeleitet wird. Ein weiteres, von den vorgenannten Merkmalen der
Erfindung abhängiges Merkmal besteht darin, daß der Druck des in die Ausbohrungen der Anode (Auflösungskammern) einströmenden, Methan oder andere gasförmige
Kohlenwasserstoffe enthaltenden reduzierenden Gases oder der Druck der aus auflösendem Stoff
und reduzierendem Gas bestehenden Suspension zur Einstellung des Elektrodenabstands benutzt wird.
Die genannten Verbesserungen werden nachfolgend an Hand einer Zeichnung näher beschrieben.
Die Fig. 1 und 2 sind schematische Schnitte in verschiedenen Maßstäben durch eine erste Ausführungsform.
Die Fig. 3 und 4 sind Schnitte durch eine weitere Ausführungsform der Vorrichtung.
Die Anordnung nach Fig. 1 dient insbesondere und
beispielsweise zur Herstellung von Aluminium. Sie besteht aus einer Ausbohrung q von kreisförmigem
Querschnitt (Auflösungskammer) in einer Anode m von bereits bekannter waagerecht liegender länglicher
Form. Anodenschiene und Stromzuführungen sind punktiert eingezeichnet. Auf dieser Kammer q sitzt
mit Hilfe der Asbestdichtung j gut angepaßt mit seinem mit Gewinde versehenen unteren Ende/" (Fig. 2)
der Behältern von ebenfalls kreisförmigem Querschnitt,
in den in regelmäßigen Zeitabständen die im Bad aufzulösende Tonerde durch ein an das Verteilungsrohr T1
anschließendes Rohr I1 eingeführt wird. Im Verteilungsrohr
T1 wird die Tonerde in bekannter Weise auf pneumatischem Wege weiterbefördert.
Das Gewinderohr f ist am oberen Ende mit- einer aus Stahl oder Rotguß bestehenden Platte η verschlossen,
die sich ausbauen läßt und die mit einem bzw. mit mehreren kalibrierten Öffnungen 0 versehen
ist, durch welche die Tonerde in.gewünschter Menge eingefüllt wird. Selbstverständlich muß der Durchmesser
des bzw. der Öffnungen 0 sehr sorgfältig durch Versuche bestimmt werden, und zwar derart, daß unter
der Einwirkung des mittleren Druckes, der dem Höhenunterschied/s zwischen zwei aufeinanderfolgenden
Chargen entspricht, die gewünschte Durchflußmenge der Tonerde entsprechend der Charge" des Elektrolyseofens
und der Zahl.der zur Verfügung stehenden sog. Auflösungskammern erzielt wird.
Diese Ausbohrungen (Auflösungskammern) können auch einen länglichen Querschnitt aufweisen und für
ein und dieselbe Anode durch eine einzige lange, schmale Kammer ersetzt werden, ohne daß durch diese
Anordnung das Wesen der Erfindung geändert wird. Wenn nun auch das Schmelzbad durch eine die
Wärmestrahlung verhindernde Tonerdeschicht α flüssig
erhalten wird, wobei diese Schicht in bekannter Weise von einem schützenden Aluminiummantel k
umgeben ist, um die Anoden gegen den oxydierenden Angriff der Luft zu schützen, so genügt doch das einfache
Abschütten der Tonerde auf das Schmelzbad nicht, um das Auflösen der Tonerde ohne Anwendung
der genannten Auflösungskammern zu sichern. Der Querschnitt dieser Ausbohrungen darf aber nicht zu
groß sein, um den Nutzquerschnitt der Anode nicht zu sehr zu vermindern. Es ist also zu diesem Zweck
eine weitere ergänzende Anordnung erforderlich.
Diese zweite erfindungsgemäße Anordnung besteht in der Anwendung eines weiteren, an ein Verteilungsrohr T2 angeschlossenen Rohres t2 und eines in der
Mitte befindlichen Rohres I von kleinem Querschnitt, durch welche in die Kammer q ein neutraler oder vorzugsweise
ein beispielsweise aus Methan oder einem sonstigen Kohlenwasserstoff bzw. aus Wasserstoff
bestehender reduzierender Gasstrom eingeführt wird.
Eine weitere Ausführungsform der Erfindung, mit welcher noch viel wesentlichere zusätzliche technische
Wirkungen erzielt werden können, ist durch Fig. 3 und 4 dargestellt.
Nach dieser Ausführungsform wird die bei Unterdruck von Luft befreite Tonerde vor dem Einfüllen
in den Ofen mit Hilfe eines Gebläses oder einer kleinen Gasturbine oder einer "sonstigen geeigneten Vorrichtung, die nicht Gegenstand der Erfindung ist, in einem
reduzierenden Gas fein verteilt. Die Menge dieses reduzierenden Gases ist derart berechnet, daß der von
dessen Zersetzung bei der Temperatur des Schmelzflusses herrührende atomare Kohlenstoff als Ersatz
für die durch die anodische Oxydation in sekundärer Reaktion verlorengehende Kohle ausreichend ist.
Der Grundgedanke dieses Teils der Erfindung und die Auswahl der anzuwendenden reduzierenden Gase,
die in der Regel aus leicht zersetzlichen Kohlenwasserstoffen bestehen, gründen sich auf klassische wärmetechnische
Erwägungen und auf neuzeitliche Theorien über die Schmelzflußelektrolyse des Aluminiums, nach
welchen (primär) nicht die im fluorhaltigen Elektrolyt gelöste Tonerde, sondern der Elektrolyt selbst der
Schmelzflußelektrolyse unterworfen wird. Demgemäß soll also der auftretende Sauerstoff nicht zur Stromleitung
dienen, sondern nur als Produkt sekundärer Reaktion auftreten.
Beim gasförmigen Methan, dessen freie Energie bei 250 bereits sehr klein ist (12 800 WE), bei 950° aber
noch viel kleiner, ja verschwindend klein ist, kann man annehmen, daß durch den Anodensauerstofi einzeln
oder auf einmal die folgenden Reaktionen auftreten werden:
2 C. + O2 = 2 CO
C + O2 = CO2
2 H2 H-O2 = 2 H2O
oder:
Q = 105 260 WE (1) Q = 93 190 WE (2)
Q = 83-240 WE (3)
2 CH + O2 = 2 CO +4 H2 (4) 79 660 ρ 105260 WE
CH +O2= CO2 + 2 H2 (5) 80390 Q 93190 WE
o,5 CH + O2 = o,5 CO2 + H2O (6) 8i 815
Q 88215 WE
Die letzte Gleichung gilt für den nicht aufgespaltenen Teil des Methans, während die Reaktionen 4 und 5
bekanntlich bei der Methanspaltung, die schon bei 850° vor sich geht, ablaufen.
Die angeführten Reaktionen, die zwischen Gasen und sehr fein verteiltem Kohlenstoff vor sich gehen,
werden selbstverständlich viel vollständiger ablaufen als jene, bei denen der viel stärker zusammengepreßte
Kohlenstoff der Kohlenanoden in Reaktion tritt.
Man erhält dadurch eine nicht oxydierbare Anode, ohne jedoch auf die elektromotorische Kraft der Rückgewinnung
verzichten zu müssen, die sich aus der bei den exothermischen Reaktionen entwickelten Wärme
ergibt.
Der Überschuß an H2 oder an CH-Gas, der nicht im
Elektrolyt oxydiert wird, verbrennt bei Berührung mit der Außenluft zugunsten des wärmechemischen
Ausgleichs der gesamten Elektrolysereaktion, wodurch
to eine wesentliche Herabsetzung des Energieverbrauchs erzielt wird, vorausgesetzt, daß die benutzte Stromdichte
in geeigneter Weise eingestellt wird.
Zu erwähnen ist, daß Methan, das sich in der Natur frei nur in Rumänien und in den Vereinigten Staaten
vorfindet, sehr leicht gewonnen werden kann, indem man bei der Gewinnung von Tonerde aus Bauxit derart
verfährt, daß die oxydischen Verunreinigungen durch Kohle reduziert werden und dann die Tonerde
durch Einwirkung von Kohle in Aluminiumkarbid verwandelt wird, was nach einem bekannten Verfahren
geschehen kann. Das von den reduzierten oxydischen Verunreinigungen abgetrennte Aluminiumkarbid
gibt bei Behandlung mit Wasser oder Wasserdampf Methan und Tonerde nach der folgenden bekannten
Reaktion:
C3Al + 6 H2O = 2 Al2O3 + 3 CH.
Man gewinnt hierbei in rentabler Weise als Nebenerzeugnis Methan, das in chemisch reiner Form Reduktionskohlenstoff
liefert, der für die anodischen Reaktionen der Schmelzelektrolyse erforderlich ist. Obwohl
dieser reine Kohlenstoff von gewöhnlichen Kohlen herrührt, ist man nicht genötigt, für die Gewinnung
des Aluminiums reine, sehr kostspielige Elektrodenkohlen, beispielsweise Petroleumkoks, zu verwenden.
In dem Methangas, das gegebenenfalls zwecks Erleichterung der Zersetzung in Rohren, die in Boden
oder Seitenwände des Ofens eingebaut werden können, vorgewärmt wird, wie es im französischen Patent
Nr. 46 398/782 136 beschrieben ist, wird Tonerde im Verhältnis von etwa 1 kg auf 400 1 Methangas suspendiert,
und hierauf wird diese Suspension durch die Sammelrohre T3 und die Zweigrohre t3 auf die ver-
schiedenen Anoden durch die Öffnungen s verteilt, deren Zahl größer und deren Querschnitt kleiner ist,
als es bei den vorhin genannten sog. Auflösungskammern der Fall ist, wodurch eine bessere Verteilung
der Suspension unterhalb der Anode erzielt wird. Auch
diese Rohre ts sind mit den entsprechenden Öffnungen
durch einen Gewindestutzen /"und eine Asbestdichtung
fest verbunden.
Wie ersichtlich, ist die konstante Verteilung des zu lösenden Stoffs von der Ausbildung der Anoden
unabhängig. Die Anordnung kann daher insbesondere auch bei den kontinuierlich arbeitenden Anoden nach
Soderberg Verwendung finden. Fig. 5 zeigt eine solche Söderbergsche Anode m' im Schnitt. Senkrechte
Aluminiumrohre s' sind durch Gewinde f mit den Rohren i4 verbunden. Entsprechend dem Verschleiß
der Anode werden weitere, von einem Aluminiummantel umgebene und mit festgestampfter
Kohle c beschickte Teile angeschraubt. Die Rohre ί4
sind an Verteilerrohre T4 angeschlossen und dienen
zur ununterbrochenen Zufuhr der aus Tonerdepulver in Methan suspendierten Mischung zum Schmelzflußbad.
Nach dieser bereits vorgeschlagenen, jedoch nicht zum Stande der Technik gehörenden Anordnung
von Anoden und Kathoden ist es ermöglicht worden, das Bad durch ein Gewölbe V dicht abzuschließen,
weil ja seine Bedienung entfällt.
Die Anwendung eines neutralen oder eines reduzierenden Gases zur Fortbewegung oder zur Herstellung
einer Suspension der Tonerde in feiner Verteilung in der vorbeschriebenen Art hat eine doppelte Wirkung:
a) Wird der Gasdruck durch den bei jedem Ofen vorhandenen Druckregler in geeigneter Weise eingestellt,
so senkt sich der Spiegel der Schmelze in einer jeden sog. Auflösungskammer so weit, daß ein
Ausgleich zwischen dem Gasdruck in der Kammer und der Höhe des Schmelzbades H erfolgt, das die
Anode umgibt. Man kann feststellen, daß dieser Ausgleich dann erreicht wird bzw. etwas überschritten,
sobald der auf jeder Anode befindliche Gasmesser das
Durchströmen einer sehr kleinen Menge anzeigt. Erfolgt ein solches geringes Durchströmen nur an einer
Anode, so ist dadurch bewiesen, daß sie höher liegt als ihre Nachbaranoden, und da die waagerechte Lage
der Anode durch die beschriebenen Vorkehrungen festgelegt wird, so wird es genügen, sie so weit zu sen- go
ken, bis sich ein Durchströmen an einer anderen Anode zeigt usw. Erfolgt dieses Durchströmen gleichzeitig
bei allen Anoden eines und desselben Ofens, so ist damit bewiesen, daß sie alle in das Bad gleich
tief eintauchen und daß dementsprechend auch der Polabstand d, der die untere Anodenfläche von der
Metallschicht äx trennt, für alle Anoden den gleichen
Wert aufweist (Fig. 1 und auch Fig. 5, bei Vorhandensein zweier öder mehrerer Soderberg-Anoden).
Man verfügt also auf diese Weise über eine genaue Einstellmöglichkeit der Polabstände, was sonst auf
ganz grobe Art geschieht. Das ist Voraussetzung und auch ganz besonders wesentlich für Erzielung eines
guten Wirkungsgrades bei der Schmelzelektrolyse.
Es versteht sich von selbst, daß eine vorherige Einstellung des gleichen Polabstands erforderlich ist,
denn da der Druck des Gases oder der Druck der Suspension des reduzierenden Gases in der Zuführungsleitung
überall konstant ist, so muß notwendigerweise auch der Gegendruck an jeder Anode der gleiche
sein, damit die Beschickung mit Tonerde in allen Anoden im gleichen Ausmaß erfolgt.
b) Geschieht die Beschickung mit Tonerde durch strömendes Gas, so wird die übrigens auf einen geeigneten
Wert einstellbare Menge durchströmenden Gases auch zum Mitreißen der von Kryolith eingehüllten
Tonerdebrocken dienen, um diese an die verarmten Stellen des Bades unter die Anode zu bringen, wo
sie unter der stürmischen Einwirkung der bei der Elektrolyse auftretenden Gase rasch aufgelöst werden.
Ist unter diesen Verhältnissen die durch die Öffnungen 0 eintretende Tonerdemenge in geeigneter Weise
eingestellt (Fig. 1 und 2), so erzielt man einen praktisch konstanten Tonerdegehalt der Schmelze und vermeidet
dadurch das Auftreten des Anodeneffekts. Es sei erwähnt, daß diese Erscheinung durch Erhöhung
des Gewichts der oberflächlichen Schichten des Bades in den sog. Auflösungskammern nur dann begünstigt
werden kann, sobald der Tonerdegehalt des Bades 10% übersteigt. Mit steigendem Gehalt an Tonerde bis zu
24 °/o. welcher Gehalt dem Kryolith-Tonerde-Eutektikum
entspricht, sinkt hierbei gleichzeitig der Schmelzpunkt.
Schließlich bietet das vorliegende Verfahren der Beschickung mit Tonerde durch strömendes Gas oder
in Suspension mit diesem den Vorteil, daß auch leichte Tonerden benutzt werden können, die man bei Beschickung
mit Hand nicht verwenden kann, weil hierbei Verluste durch Verstäuben entstehen.
Claims (7)
1. Verfahren zum kontinuierlichen und/oderselbsttätigen
Betrieb von Öfen für die Schmelzflußelektrolyse, dadurch gekennzeichnet, daß als die
anodischen Reaktionen beeinflussender reduzierender Stoff ein gasförmiger Kohlenwasserstoff, vorzugsweise
Methan, verwendet wird, das bei .der Temperatur des Bades leicht dissoziierbar ist, und
daß in dem Kohlenwasserstoff die Tonerde kontinuierlich in Form einer feinverteilten Suspension
verteilt und in innerhalb der Anoden angebrachten Ausbohrungen (Auflösungskammern) in Lösung
gebracht wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß im Anodenbereich statt der Anodenkohle das reduzierende Gas oder der aus der
Dissoziation dieses reduzierenden Gases stammende Kohlenstoff oxydiert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Unterdrucksetzen der Auflösungskammern durch das reduzierende Gas oder durch die Suspension von Tonerde im reduzierenden
Gas dazu dient, den Elektrodenabstand genau und rasch einzustellen.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die an jeder Anode durchfließende Gasmenge zur Mitnahme der Tonerdebrocken dient.
5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfallrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Auflösungskammer innerhalb der Anode mit einem Behälter zur Aufnahme der Tonerde
durch ein Rohr und kalibrierte Öffnungen verbunden ist, durch die die Tonerde durch das
eintretende reduzierende Gas fortbewegt wird.
6. Vorrichtung nach Anspruchs, dadurch gekennzeichnet,
daß die Suspension von Tonerde
* im reduzierenden Gas durch vertikale Öffnungen verteilt wird, die mit Hilfe innerhalb der Anode
geführter Rohre mit einem Verteilungsrohr in Verbindung stehen.
7. Vorrichtung nach den vorstehenden Ansprüchen, dadurch gekennzeichnet, daß der Ofenraum
bei Söderbergschen Anoden durch ein Gewölbe luftdicht abgeschlossen ist, durch welches
Anoden mit Zuführungsrohren für die Tonerdesuspension im reduzierenden Gas hindurchgeführt
sind.
Hierzu >i Blatt Zeichnungen
1 5569 11.
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