DE69505335T2

DE69505335T2 - Verfahren zur Reinigung von Methacrylsäure

Info

Publication number: DE69505335T2
Application number: DE69505335T
Authority: DE
Inventors: Koji Takaishi-Shi Osaka-Fu Fujita; Tadaharu Takaishi-Shi Osaka-Fu Hase; Rensuke Kitakanbara-Gun Niigata-Ken Ikarashi; Takeshi Izumi-Shi Osaka-Fu Isobe; Yoshihiro Izumi-Shi Osaka-Fu Sezaki; Shin-Ichi Kitakanbara-Gun Niigata-Ken Tadokoro; Kazuo Sennan-Shi Osaka-Fu Wakimura
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc; Kuraray Co Ltd
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc; Kuraray Co Ltd
Priority date: 1994-11-04
Filing date: 1995-11-02
Publication date: 1999-03-04
Anticipated expiration: 2015-11-03
Also published as: TW299319B; DE69505335D1; CN1068304C; KR100189509B1; EP0710643A1; JPH08134011A; CN1127746A; MY115630A; KR960017613A; US5959142A; EP0710643B1

Description

Die Erfindung befaßt sich mit einem Verfahren zur Herstellung von hochreiner Methacrylsäure, welche wenig oder keine dibasischen Säuren, wie Maleinsäure und Zitrationsäure enthält, wobei das Verfahren in effizienter Weise industriell durchführbar sein soll und von einer wäßrigen Methacrylsäurelösung ausgeht, die man durch Kühlen eines Methacrylsäure enthaltenden Reaktionsgases erhält, welches durch katalytische Oxidation von Methakrolein, Isobutylaldehyd, t-Butanol oder Isobutylen in einer Dampfphase gebildet wurde.
Methacrylsäure wird im allgemeinen dadurch gereinigt, daß sie von einer wäßrigen Methacrylsäurelösung abgezogen wird, die man durch Kühlen und Kondensieren eines Methacrylsäure enthaltenden Gases erhält, welches durch katalytische Oxidation einer 4 C- Verbindung, wie Methakrolein, Isobuthylaldehyd, t-Butanol oder Isobutylen in einer Dampfphase gebildet wird, mit einem organischen Lösungsmittel, welches sich nicht mit Wasser vermischt und getrennte Phasen mit der kondensierten wäßrigen Lösung bildet. Im Anschluß erfolgt eine Destillation des Extrakts. Das zu diesem Zweck eingesetzte organische Lösungsmittel kann beispielsweise von einer aliphatischen Kohlenwasserstoffverbindung mit 5 bis 9 Kohlenstoffatomen, aromatischen Kohlenwasserstoffen, wie Benzol und Toluol und Ester, wie Methylmethacrylat, umfassen.
Das Verfahren zur Herstellung von Methacrylsäure durch katalytische Oxidation der vorstehend angegebenen 4 C-Verbindungen in ein oder zwei Reaktionsstufen oder mehr wird heutzutage in industriellem Maßstab durchgeführt. Jedoch treten eine Vielzahl von Nebenreaktionen gleichzeitig in der katalytischen Oxidationsreaktion auf, und daher enthält das Reaktionsproduktgas eine Vielzahl von als Nebenprodukte anfallende Verunreinigungen zusätzlich zu der gewünschten Methacrylsäure. Die verschiedenartigen als Nebenprodukte anfallenden Verunreinigungen vermischen sich teilweise in der wäßrigen Methacrylsäurelösung, die man durch Kühlen und Kondensieren des Reaktionsproduktgases und in dem Extrakt von der vorstehend genannten wäßrigen Lösung mit dem organischen Lösungsmittel erhalten hat. Die hauptsächlich als Nebenprodukte anfallenden Verunreinigungen umfassen Acetaldehyd, Aceton, Essigsäure, Akrolein, Methakrolein, Acrylsäure, Maleinsäure, Zitrationsäure, aromatische Aldehyde, aromatische Karboxylsäure, heterozyklische Verbindungen und dergleichen.
Von diesen als Nebenprodukte anfallenden Verunreinigungen lassen sich Acetaldehyd, Aceton, Essigsäure, Akrolein und Methakrolein, welche Komponenten mit niedrigerem Siedepunkt als Methacrylsäure darstellen, durch Destillation trennen, und auch aromatische Verbindungen, bei denen es sich um Komponenten mit höherem Siedepunkt handelt, lassen sich ebenfalls durch Destillation trennen. Es ist jedoch schwierig, durch Destillation dibasischen Säuren, wie Maleinsäure, Zitrationsäure zu trennen, welche sich in der Extraktphase zusammen mit Methacrylsäure während der Extraktion bilden.
Im Hinblick auf die Entfernung dieser schwer separierbaren Verunreinigungen von Methacrylsäure haben die Erfinder ein Verfahren untersucht, bei dem der die Verunreinigungen enthaltende Methacrylsäureextrakt vor der Destillation in Kontakt mit einem basischen Austauschharz gebracht wird, und anschließend der erhaltene Extrakt durch Destillation gereinigt wird. Hiermit befassen sich US-A-4,879,412 und JP-A-193740/1989. Die vorliegenden Erfinder haben auch ein Verfahren untersucht, bei dem der Verunreinigungen enthaltende Methacrylsäureextrakt vor der Destillation in Kontakt mit basischem Amin gebracht wird, und im Anschluß der erhaltene Extrakt durch Destillation gereinigt wird. Hiermit befaßt sich US-A-5,196,578.
Bei den von den Erfindern vorgeschlagenen Verfahrensweisen hat sich bestätigt, daß Verunreinigungen einschließlich dibasischen Säuren, wie Maleinsäure, welche in Methacrylsäure enthalten ist, adsorbiert oder in Komponenten mit hohem Siedepunkt dadurch überführt werden können, daß man den Methacrylsäureextrakt in Kontakt mit einem basischen Ionenaustauschharz oder einem basischen Amin bringt, so daß man den so behandelten Extrakt anschließend einer Destillation aussetzt, um Methacrylsäure mit hoher Reinheit und Qualität zu erzeugen.
Zur Überwindung dieser Schwierigkeiten bei anderen als von vorliegenden Erfindern vorgeschlagenen Verfahrensweisen, wie beispielsweise in JP-A-152438/1985 ist ein Verfahren vorgeschlagen worden, bei dem eine wäßrige Methacrylsäurelösung, die man durch Abkühlen und Kondensieren des Reaktionsproduktgases erhalten hat, einem Verdampfungsschritt unterworfen wird, wie einer Destillation, um Komponenten mit niedrigem Siedepunkt abzuführen, bei dem Methacrylsäure aus der erhaltenen Lösung mit einem organischen Lösungsmittel extrahiert wird, welches eine azeotrope Verbindung mit Wasser bildet, wie einem aromatischen Kohlenwasserstoff, der Extrakt in Kontakt mit einer wäßrigen Hydrogensul fidlösung gebracht wird, um das so erhaltene Gemisch in zwei Phasen zu trennen, und daß man nur die ölhaltige Phase einem Destillations- und Reinigungsschritt unterzieht. Ferner ist beispielsweise in JP-A-178842/1985 ein Verfahren vorgeschlagen, bei dem das Reaktionsproduktgas zu einer wäßrigen Methacrylsäurelösung gekühlt und kondensiert wird, Methacrylsäure von der wäßrigen Lösung mit einem aromatischen oder aliphatischen Kohlenwasserstofflösungsmittel extrahiert wird, und eine alikalische oder eine wäßrige Hydrazinlösung dem Extrakt zugegeben wird, um Maleinsäure und der gleichen als ein Salz durch Ausfällen abzutrennen.
Bei diesen üblichen Verfahrensweisen jedoch werden Substanzen eingesetzt, welche ursprünglich nicht in den Prozeßlösungen vorhanden sind, so daß Abwasser und Abfälle anfallen, welche nicht wieder regenerierbar und wiederverwendbar bei der Verfahrensführung sind. Unter diesem Mangel leiden die bisher bekannten Verfahrensweisen. Daher ist ein Aufwand zur Behandlung des Abwassers und der Abfälle zu betreiben, welche in den Verfahrensführungen nicht regenerierbar und wiederverwendbar sind. Daher leiden die Verfahrensweisen an einem Grundproblem hinsichtlich einer verminderten wirtschaftlichen Effizienz.
Ferner findet eine Reaktion von polymerisierender Methacrylsäure aufgrund der eingesetzten Substanzen statt, wodurch sich Schwierigkeiten hinsichtlich einer Kontaminierung der Anlagen ergeben.
Die Erfindung zielt darauf ab, ein Verfahren zur Reinigung von Methacrylsäure zur Herstellung von hochreiner Methacrylsäure mit geringen Kosten bereitzustellen, indem die Menge der Verunreinigungen reduziert wird, welche die basischen Säuren, wie Maleinsäure und Zitrationsäure, umfassen. Die Erfinder haben intensive Untersuchungen durchgeführt, um ein Verfahren aufzufinden, bei dem die vorstehend beschriebenen dibasischen Säuren, wie Maleinsäure und Zitrationsäure, in effizienter Weise abgeführt werden und kein Abwasser und keine Abfälle anfallen, welche im Verfahren nicht regenerierbar sind, und das eine ausgezeichnete wirtschaftliche Effizienz hat. Hierbei hat sich gezeigt, daß die Inhaltsmengen von dibasischen Säuren, wie Maleinsäure und Zitrationsäure, in signifikanter Weise auf niedrige Konzentrationen dadurch herabgesetzt werden können, daß eine kleine Wasseermenge zugegeben wird, und das zugegebene Wasser im Verfahren regeneriert und wieder eingesetzt werden kann, indem es vom Methacrylsäureextrakt getrennt wird. Die Erfindung macht sich diese Erkenntnis zu Nutze.
Nach der Erfindung wird somit ein Verfahren zur Reinigung von Methacrylsäure bereitgestellt, welches die folgenden Schritte aufweist:
Kühlen und Kondensieren des Reaktionsgases zur Bildung einer wäßrigen Methacrylsäurelösung;
Zugeben eines organischen Lösungsmittels zu der wäßrigen Lösung, welches zwei Flüssigphasen mit Wasser bildet, um einen Extraktionsvorgang auszuführen und hierdurch einen Extrakt von Methacrylsäure im organischen Lösungsmittel zu erhalten;
Inkontaktbringen des Extrakts mit Wasser;
Trennen des erhaltenen Gemisches in eine organische Phase und eine Wasserphase; und Destillieren der organischen Phase zur Reinigung.
Nach der Erfindung ist es möglich, dibasische Säuren, wie Maleinsäure und Zitrationsäure, in einem beträchtlich niedrigen Maße vor der Destillation und der Reinigung abzuführen, so daß man hochreine Methacrylsäure erhält, welche in minimaler Weise dibasische Säure enthält, die Herstellungsweise wirtschaftlich ist und keine größeren Abfallmengen bei dem Verfahren anfallen.
Bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung werden lediglich als Beispiele nachstehend näher erläutert.
Wenn Methakrolein, Isobutylaldehyd, t-Butanol oder Isobutylen in einer Dampfphase in einer oder mehreren Reaktionsstufen unter Einsatz eines Katalysators zur katalytischen Oxidation oxidiert werden, wobei der Katalysator hauptsächlich Molbydänoxid oder ein Verbundoxid hiervon umfaßt, kann man ein Reaktionsgasprodukt erhalten, welches Methacrylsäure als eine Hauptkomponente enthält. Das Produktgas wird zu einer wäßrigen Methacrylsäurelösung gekühlt und kondensiert, und die kondensierte, wäßrige Lösung mit einem gegebenen organischen Lösungsmittel extrahiert, um ein Methacrylsäureextrakt zu erhalten. Das organische Lösungsmittel, welches beim praktischen Einsatz der Erfindung sich als zweckmäßig erwiesen hat, ist ein übliches, an sich bekanntes organisches Lösungsmittel, welches sich nicht mit Wasser vermischt, um eine Phasentrennung zu bewirken, d. h. es werden keine zwei Flüssigphasen mit Wasser gebildet. Beispiele von geeigneten organischen Lösungsmitteln umfassen insbesondere aliphatische Kohlenwasserstoffe mit 5 bis 9 Kohlenstoffatomen, aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Benzol und Toluol, und Estern, wie Methylmethacrylat. Sie können einzeln oder als ein Gemisch eingesetzt werden.
Bei der Erfindung wird dem Methacrylsäureextrakt Wasser zugesetzt und alles wird vollständig gemischt und in Kontakt miteinander gebracht, um das Gemisch nochmals zu extrahieren. Somit werden dibasische Säuren, wie Maleinsäure und Zitrationsäure, in dem Extrakt in die Wasserphase überführt und daher von der organischen Phase getrennt und abgeführt. Die organische Phase gelangt zu einer Destillationsbehandlung, bei der man Methacrylsäure als Produkt erhält. Die Wasserphase kann vorzugsweise wieder als ein Prozeßwasser dadurch eingesetzt werden, daß man sie zurückführt und mit der wäßrigen Methacrylsäurelösung mischt, die man durch Kühlen und Kondensieren erhalten hat, um ein Methacrylsäure enthaltendes Reaktionsgas zu bilden. Die Wasserphase kann auch zusammen mit der organischen Phase destilliert werden oder die Wasserphase kann als Abwasser abgeleitet werden.
Als bei der Erfindung einsetzbares Wasser wird üblicherweise destilliertes Wasser oder mittels Ionenaustausch behandeltes Wasser eingesetzt, welches keine metallischen Salze und derglei chen enthält. Es ist aber auch möglich, Trinkwasser oder mit darin gelöster Methacrylsäure einzusetzen.
Die zugegebene Wassermenge liegt zweckmäßigerweise in einem Bereich von 0,01 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise von 0,1 bis 5 Gew.-%, bezogen auf den Extrakt.
Zum Zugeben und Mischen des Wassers mit dem Extrakt werden im allgemeinen beide Flüssigkeiten vollständig in Kontakt miteinander gebracht, indem in einem kontinuierlich betreibbaren oder in einem chargenweise betreibbaren Behälter oder in einem Leitungsmischer ein Vermischen erfolgt, und dann die Abgabe an einen Zweiphasen-Trennbehälter einer Filterbauart oder einer Absetzbauart erfolgt. Auch ist es möglich, eine Extraktionskolonne der Packungsbauart oder der Spraybauart einzusetzen, oder eine Extraktionskolonne mit einer kolonnenförmigen Anordnung von Öffnungen. Hierbei wird die organische Phase vorzugsweise in einem Zustand dem Destillationsschritt unterworfen, in welchem die Wasserphase und die organische Phase vollständig in zwei Phasen getrennt sind. Die organische Phase mit darin vermischten Wassertropfen kann auch einer Destillationsbehandlung unterzogen werden.
Die Zeit zum Vermischen und Kontaktieren des Extrakts mit Wasser liegt zweckmäßigerweise innerhalb eines Bereiches von 10 Sekunden bis 1 Stunde, vorzugsweise innerhalb eines Bereiches von 30 Sekunden bis 10 Minuten. Die Kontakttemperatur ist nicht besonders kritisch und liegt üblicherweise in einem Bereich von 0 bis 100ºC.
Nach dem Mischen und Kontaktieren mit Wasser wird der Extrakt stehen gelassen, um das Gemisch in zwei Phasen zu trennen. Die hierfür erforderliche Zeit liegt in geeigneter Weise in einem Bereich von 30 Sekunden bis zwei Stunden.
Bei allen Abläufen nach dem Erhalten der kondensierten Lösung gibt es keine besonderen Beschränkungen hinsichtlich Betriebs drücken, bei denen es sich üblicherweise um atmosphärische Druckbedingungen handelt.
Die Erfindung wird nachstehend an Hand von Beispielen erläutert. Die Erfindung ist jedoch auf die dort angegebenen Einzelheiten nicht beschränkt.

Beispiel 1:

Unter Einsatz eines Verbundoxidkatalysators auf Molybdänbasis als Oxidationskatalysator in einer vorangehenden Stufe und ein Hydropolysäurekatalysator auf Molybdänbasis als ein Katalysator in einer letzten Stufe wurde Isobutylen oxidiert, um ein Reaktionsproduktgas zu bilden, welches zu einer wäßrigen Methacrylsäurelösung gekühlt und kondensiert wurde. Dann wurden niedrigsiedende Komponenten, wie Azetonmethakrolein, von der wäßrigen Lösung abgeführt, und Methacrylsäure wurde aus der erhaltenen wäßrigen Lösung mit n-Heptan als ein Extraktionslösungsmittel extrahiert, um einen Extrakt zu erhalten. Der Extrakt weist 18,8 Gew.-% Methacrylsäure, 0,16 Gew.-% Wasser, 35 Gew.-ppm Maleinsäure, 60 Gew.-ppm Hydrationssäure, eine kleine Menge anderer Verunreinigungen und n-Heptan als Rest auf.
75 g des Extrakts wurde mit 1,5 g destilliertem Wasser gemischt, und das Gemisch wurde bei 25ºC 2 Minuten lang gerührt und 1 Minute lang stehen gelassen, um das flüssige Gemisch zu reinigen. Dann wurde die überstehende Flüssigkeit abgetrennt.
Die Zusammensetzung der so getrennten Flüssigkeit belief sich auf 18,7 Gew.-% Methacrylsäure, 0,17 Gew.-% Wasser, 2,1 Gew.-ppm Maleinsäure, 16 Gew.-ppm Zitrationsäure und einer Spurenmenge von anderen Verunreinigungen sowie Rest n-Heptan. Die Abzugsrate von Maleinsäure belief sich auf 94%, während jene von Zitrationsäure 73,3% betrug.
Phenothiazin (100 Gew.-ppm) wurden als Polymerisationsinhibitor der überstehenden Flüssigkeit gemäß voranstehenden Angaben zu gegeben, und das Gemisch wurde destilliert, um gereinigte Methacrylsäure zu erhalten.
5 g der gereinigten Flüssigkeit wurden in ein 10-cc Teströhrchen gegeben, dem 100 Gew.-ppm an Phenothiazin als Polymerisationsinhibitor zugegeben wurde. Das Teströhrchen wurde mit Luft dicht verschlossen, und auf 120ºC erwärmt, um einen Polymerablagerungstest durchzuführen. Als Ergebnis wurde festgestellt, daß die Zeit zur Ablagerung eines Polymers sechs Stunden betrug.

Vergleichsbeispiel 1:

Gereinigte Methacrylsäure wurde durch Destillation des Extrakts gemäß Beispiel 1 auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 abgesehen davon zubereitet, daß destilliertes Wasser dem Extrakt nicht zugegeben und mit diesem vermischt wurde. Dann wurde ein Polymerablagerungstest für die gereinigte Flüssigkeit auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 durchgeführt. Die Zeit zur Ablagerung eines Polymers belief sich auf vier Stunden und 20 Minuten.

Beispiel 2:

3 g destilliertes Wasser wurden 75 g des gleichen Extrakts wie beim Beispiel 1 zugegeben und mit diesem vermischt, und das Gemisch wurde bei 25ºC zwei Minuten gerührt und eine Minute lang stehen gelassen. Dann wurde die überstehende Flüssigkeit abgetrennt.
Die so abgetrennte Flüssigkeit setzte sich aus 18,8 Gew.-% Methacrylsäure, 0,18 Gew.-% Wasser, 1 Gew.-ppm Maleinsäure, 13 Gew.-ppm Zitrationsäure, einer Spurenmenge anderer Verunreinigungen und n-Heptan als Rest zusammen. Hier belief sich die Abführungsrate von Maleinsäure auf 97%, während jene von Zitrationsäure 78,3% betrug.
Die vorstehend erhaltene überstehende Flüssigkeit wurde auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 destilliert, um eine gereinigte Flüssigkeit zu erhalten, und es wurde ein Polymerablagerungstest für die gereinigte Flüssigkeit auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 durchgeführt. Zur Ablagerung eines Polymers benötigte man sieben Stunden und vierzig Minuten.

Beispiel 3:

Die auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 erhaltene überstehende Flüssigkeit wurde eingesetzt, um die Standzeit nach der Zugabe und dem Vermischen mit destilliertem Wasser wurde auf 30 Sekunden geändert.
Die so erhaltene Flüssigkeit umfaßte 18,7 Gew.-% Methacrylsäure, 0,17 Gew.-% Wasser, 16 Gew.-ppm Maleinsäure, 28 Gew.-ppm Zitrationsäure, eine Spurenmenge weiterer Verunreinigungen und n- Heptan als Rest. Hier belief sich die Abführungsrate von Maleinsäure auf 51,5%, während jene von Zitrationsäure 53,5 betrug.
Die vorstehend erhaltene überstehende Flüssigkeit wurde auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 destilliert, um eine gereinigte Flüssigkeit zu erhalten, und es wurde ein Polymerablagerungstest für die gereinigte Flüssigkeit auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 durchgeführt. Man benötigte fünfeinhalb Stunden zur Ablagerung eines Polymers.

Beispiel 4:

Mit einer Rate von 2 kg/h wurde destilliertes Wasser einem Extrakt zugegeben in einer Rate von 100 kg/h, welcher 19,4 Gew.-% Methacrylsäure, 0,17 Gew.-% Wasser, 14 Gew.-ppm Maleinsäure, 22 Gew.-ppm Zitrationsäure, eine kleine Menge von weiteren Verunreinigungen und n-Heptan als Rest aufweist. Beide Flüssigkeiten wurden in einem statischen Mischer gemischt und einem kontinuierlich arbeitenden Extraktionsbehälter zugeführt, welcher mit 10 kg/cm² in dem Betrieb arbeitet. Die organische Phase wurde an der Oberseite mit einer Rate von 100 kg/h abgeführt, und die Wasserphase am Boden mit einer Rate von 2 kg/h abgezogen.
Der eingesetzte statische Mischer hat einen Innendurchmesser von etwa 100 mm und weist sechs Elemente auf. Der Extraktionsbehäl ter war ein solcher der Filterbauart und hatte einen Manteldurchmesser von 250 mm und eine Mantelhöhe von 450 mm.
Die erhaltene organische Phase setzte sich aus 19,3 Gew.-% Methacrylsäure, 0,15 Gew.-% Wasser, 0,9 Gew.-ppm Maleinsäure, 3 Gew.-ppm Zitrationsäure, einer kleinen Menge weiterer Verunreinigungen und n-Heptan als Rest zusammen. Hierbei belief sich die Abführungsrate der Maleinsäure auf 93,6%, während jene von Zitrationsäure 86,4% betrug.
Die so wie vorstehend erhaltene organische Phase wurde zur Erzielung einer gereinigten Flüssigkeit destilliert und es wurde ein Polymerablagerungstest für die gereinigte Flüssigkeit auf dieselbe Weise wie beim Beispiel 1 durchgeführt. Die Zeit zur Ablagerung eines Polymers belief sich auf acht Stunden.

Claims

1. Verfahren zur Reinigung von Methacrylsäure, welches die folgenden Schritte aufweist:

methakrylitisches Oxidieren von Methakrolein, Isobutylaldehyd, t-Butanol oder Isobutylen in einer Dampfphase zur Bildung eines Methacrylsäure enthaltenden Reaktionsgases; Kühlen und Kondensieren des Reaktionsgases zur Bildung einer wäßrigen Methacrylsäurelösung;

Zugeben eines organischen Lösungsmittels zu der wäßrigen Lösung, welches zwei Flüssigphasen mit Wasser bildet, um einen Extraktionsvorgang auszuführen und hierdurch einen Extrakt von Methacrylsäure im organischen Lösungsmittel zu erhalten;

Inkontaktbringen des Extrakts mit Wasser;

Trennen des erhaltenen Gemisches in eine organische Phase und eine Wasserphase; und

Destillieren der organischen Phase zur Reinigung.

2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Wassermenge, welche in Kontakt mit dem Extrakt gebracht wird, sich auf 0,01 bis 10 Gew.-% beläuft, bezogen auf den Extrakt.

3. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem das organische Lösungsmittel ein aliphatischer Kohlenwasserstoff mit 5 bis 9 Kohlenstoffatomen, eine aromatischer Kohlenwasserstoff, ein Ester oder ein Gemisch hiervon ist.

4. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem das organische Lösungsmittel n-Heptan, Benzol oder Toluol ist.

5. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Wasserphase nach dem Inkontaktbringen mit dem Extrakt als Prozeßwasser wieder verwendet wird.

6. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Wasserphase nach dem Inkontaktbringen mit dem Extrakt zurückgeführt und mit der wäßrigen Methacrylsäurelösung vermischt wird, die man durch Kühlen und Kondensieren des erhaltenen Methacrylsäure enthaltenden Reaktionsgases erhalten hat.