DE69119925T2 - Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren für die Herstellung von Methakrylsäure - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren für die Herstellung von MethakrylsäureInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Katalysators zur Herstellung von Methacrylsäure durch katalytische Gasphasenoxidation von Methacrolein.
- Zur Herstellung von Methacrylsäure durch katalytische Gasphasenoxidation von Methacrolein war es bisher von Vorteil, im Hinblick auf die Lebensdauer der Katalysatoren, die Verhinderung von Nebenreaktionen und die Kosten für die Apparaturen, die Ausbeute bei einer niedrigen Reaktionstemperatur hoch zu halten. Wenn nach konventionellen Verfahren hergestellte Katalysatoren verwendet werden, werden jedoch nicht immer zufriedenstellende Ergebnisse erhalten.
- Ein möglicher Grund dafür ist es, daß die spezifische Oberfläche und Verteilung von Mikroporen des Katalysators, die für die Oxidationsreaktion wichtig sind, nicht ausreichend genug kontrolliert wurden. Um diese Mängel zu verbessern, wurden zum Zeitpunkt der Herstellung des Katalysators z.B. die folgenden Versuche unternommen: Zugabe von Carbonsäuren oder mehrwertigen Alkoholen (siehe Japanische Patentanmeldung Kokai Nr. 51-136615), Zugabe eines Alkohols und eines Glykols (vgl. ibid. Nr. 55-73347), Zugabe einer Pyridinverbindung (vgl. ibid. Nr. 47-38591, Nr. 57-171444), Zugabe einer Chinolinverbindung (vgl. ibid. Nr. 60-209258), Zugabe von Ammoniumionen (vgl. ibid. Nr. 57- 165040). Diese Verfahren weisen jedoch verschiedene Mängel auf, z.B.: die Ergebnisse der Reaktion sind nicht zufriedenstellend; die katalytische Aktivität nimmt mit der Zeit stark ab; die Reaktionstemperatur ist zu hoch; und das Verfahren der Hitzebehandlung, die eine Katalysatoraktivierende Behandlung darstellt, ist aufgrund der Verwendung organischer Substanzen störanfällig. Die so erhaltenen Katalysatoren sind deshalb als industrielle Katalysatoren nicht immer zufriedenstellend.
- Insbesondere wenn organische Substanzen, wie z.B. Chinolinverbindungen, Pyridinverbindungen und Carbonsäuren, verwendet werden, treten Mängel auf, weil leicht eine Verbrennung auftreten kann, aus der ein Zusammenbrechen der Katalysatorstruktur resultiert, wenn der Katalysator nach Formgebung einer Hitzebehandlung unterworfen wird, und außerdem die Verteilung von Mikroporen schwierig zu kontrollieren ist. Wenn Alkohole zugegeben werden, kann sich die Katalysatorstruktur leicht verändern und solche, die befriedigende Umsetzungsergebnisse ergeben, sind schwierig zu erhalten. Wenn Ammoniak als Ammoniumionenquelle zugegeben wird, besteht ein Nachteil darin, daß die Katalysatorstruktur sich leicht verändern kann. Wenn Ammoniumnitrat als Ammoniumionenquelle zugegeben wird, tritt außerdem der Nachteil auf, daß Katalysator-Formgebungsmaschinen und/oder Katalysator-Trockenvorrichtungen aufgrund seiner korrosiven Wirkung beschädigt werden.
- Die EP-A-0350862 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Methacrylsäure durch katalytische Gasphasenoxidation von Methacrolein und beschreibt ein Verfahren zur Herstellung eines für das Verfahren verwendeten Mehrkomponenten- Katalysators. Der nach diesem Verfahren erhaltene Katalysator ist jedoch im Hinblick auf die Umwandlung Methacrolein und der Selektivität an Methacrylsäure nicht befriedigend.
- Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Katalysator, ein Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung zur vorteilhaften Herstellung von Methacrylsäure aus Methacrolein bereitzustellen.
- Um die üblichen Katalysator-Herstellungsverfahren zu verbessern, wurden Untersuchungen durchgeführt, wobei insbesondere den physikalischen Eigenschaften des Katalysators Beachtung geschenkt wurde, und als Ergebnis wurde ein neues Verfahren zur Herstellung eines Katalysators gefunden, der bei niedrigeren Reaktionstemperaturen wirksam arbeitet und gleichzeitig Methacrylsäure in höheren Ausbeuten liefert, als unter Verwendung von mittels konventioneller Verfahren hergestellten Katalysatoren.
- Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Mehrkomponenten-Katalysators zur Herstellung von Methacrylsäure, wobei der Katalysator durch die Formel
- PaMobVcCudXeYf(NH&sub4;)gOh
- dargestellt wird, worin P, Mo, V, Cu, NH&sub4; und O Phosphor, Molybdän, Vanadium, Kupfer, eine Ammoniumgruppe bzw. Sauerstoff bedeuten, X wenigstens ein Element ist ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Kalium, Rubidium, Cäsium und Thallum, Y wenigstens ein Element ist ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Silber, Magnesium, Zink, Arsen, Germanium, Silicium, Wolfram, Bor, Bismut, Chrom, Lanthan, Barium, Antimon, Eisen, Zirconium, Tellur und Cer, a, b, c, d, e, f und h das Atomverhältnis jedes Elementes darstellen, g die Zahl der Ammoniummoleküle ist, die 0,01 bis 2 beträgt, und wenn b 12 ist, ist a 0,5 bis 3, c 0,01 bis 3, d 0,01 bis 2, e 0,01 bis 2 und f 0 bis 5, und h ist die Zahl der Sauerstoffatome, die notwendig sind, um der Valenz jeder Komponente zu entsprechen, wobei das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, daß man bei der Herstellung des Katalysators wenigstens eine Verbindung ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Molybdäntrioxid und Molybdänsäure, und wenigstens eine Verbindung ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus den Oxiden, Carbonaten, Acetaten und Hydroxiden eines jeden der den Katalysator aufbauenden Elemente V, Cu, X und Y, verwendet, die ausgewählten Ausgangsstoffe für die den Katalysator aufbauenden Komponenten in den entsprechenden Mengen in Wasser löst oder dispergiert, mindestens eine Verbindung ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Ammoniumcarbonat, Ammoniumhydrogencarbonat, Ammoniumsulfat und Ammoniumhydrogensulfat in einer Menge von 1 bis 50 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht aller Materialien für den Katalysator, zur resultierenden wasserigen Lösung oder Dispersion zugibt; Wasser daraus entfernt und dann das zurückbleibende Produkt bei einer Temperatur von 300 ºC bis 430 ºC hitzebehandelt, während man Luft und/oder ein Gas, das 5 Vol.-% oder mehr Sauerstoff enthält, darüberströmen läßt.
- Der nach diesem Verfahren erhältliche Katalysator ist zur Herstellung von Methacrylsäure gut brauchbar.
- Der erfindungsgemäße Katalysator wird durch die folgende Formel dargestellt
- PaMobVcCudXeYf(NH&sub4;)gOh
- worin P, Mo, V, Cu, NH&sub4; und O Phosphor, Molybdän, Vanadium, Kupfer, eine Ammoniumgruppe bzw. Sauerstoff bedeuten, X wenigstens ein Element ist ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Kalium, Rubidium, Cäsium und Thallium, Y wenigstens ein Element ist ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Silber, Magnesium, Zink, Arsen, Germanium, Silicium, Wolfram, Bor, Bismut, Chrom, Lanthan, Barium, Antimon, Eisen, Zirconium, Tellur und Cer, a, b, c, d, e, f und h das Atomverhältnis jedes Elementes darstellen, g die Zahl der Ammoniummoleküle ist, die 0,01 bis 2 beträgt, und wenn b 12 ist, ist a 0,5 bis 3, c 0,01 bis 3, d 0,01 bis 2, e 0,01 bis 2 und f 0 bis 5, und h ist die Zahl der Sauerstoffatome, die notwendig sind, um der Valenz jeder Komponente zu entsprechen.
- Materialien, die zur Herstellung des Katalysators für Molybdän verwendet werden, umfassen Molybdäntrioxid und Molybdänsäure. Insbesondere werden gute Ergebnisse erhalten, wenn Molybdäntrioxid verwendet wird. Materialien für andere Katalysator-aufbauende Elemente umfassen Oxide, Carbonate, Acetate und/oder Hydroxide dieser Elemente.
- Bei der Durchführung der vorliegenden Erfindung wird z.B. nach dem folgenden Verfahren gearbeitet: Die Materialien für Molybdän, Vanadium und Phosphor werden in Wasser gelöst oder dispergiert, die resultierende wässerige Lösung oder Dispersion wird erhitzt, um eine ausreichende Reaktion durchzuführen, und dann werden zur gleichen Zeit oder hintereinander andere Materialien für den Katalysator zugegeben. Erfindungsgemäß kann Ammoniumcarbonat, Ammoniumhydrogencarbonat, Ammoniumsulfat und/oder Ammoniumhydrogensulfat zum Zeitpunkt der Zugabe anderer Materialien für den Katalysator zugegeben werden. Insbesondere werden jedoch gute Ergebnisse erhalten, wenn Ammoniumcarbonat, Ammoniumhydrogencarbonat, Ammoniumsulfat und/oder Ammoniumhydrogensulfat, in Wasser gelöst, zugegeben werden, nachdem alle anderen Materialien für den Katalysators zugegeben sind.
- Die Menge an Ammoniumcarbonat, Ammoniumhydrogencarbonat, Ammoniumsulfat und/oder Ammoniumhydrogensulfat beträgt 1 bis 50 Gew.-%, und insbesondere 3 bis 30 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht aller Materialien für den Katalysator.
- Dann wird Wasser aus einer Mischung entfernt, die die Materialien für den Katalysator und Ammoniumcarbonat, Ammoniumhydrogencarbonat, Ammoniumsulfat und/oder Ammoniumhydrogensulfat enthält, und bei der Hitzebehandlung des zurückbleibenden Produktes wird der gewünschte Katalysator erhalten. Die Hitzebehandlung wird bei einer Temperatur von 300 bis 430 ºC durchgeführt, während Luft und/oder ein Gas, das 5 Vol.-% oder mehr Sauerstoff enthält, darüberströmen gelassen wird.
- Der erfindungsgemäß verwendete Katalysator arbeitet auch ohne Träger effektiv, aber es ist bevorzugt, den Katalysator auf oder verdünnt mit einem inerten Träger, wie z.B. Siliciumdioxid, Aluminiumoxid, Siliciumdioxid/Aluminiumoxid und Siliciumcarbid, zu verwenden.
- Wenn mit dem erfindungsgemäß erhaltenen Katalysator Methacrylsäure hergestellt wird, kann die Methacroleinkonzentration des als Ausgangsmaterial verwendeten Gases in einem weiten Bereich verändert werden, aber bevorzugt werden 1 bis 20 Vol.-% und inbesondere 3 bis 10 Vol.-% verwendet. Methacrolein kann als Ausgangsmaterial geringe Mengen an Verunreinigungen, wie z.B. Wasser und gesättigte niedere Aldehyde, enthalten.
- Diese Verunreinigungen haben auf die Reaktion im wesentlichen keinen Einfluß.
- Als Sauerstoffquelle ist die Verwendung von Luft wirtschaftlich, aber wenn erforderlich kann mit reinem Sauerstoff angereichterte Luft verwendet werden. Die Sauerstoffkonzentration des als Ausgangsmaterials verwendeten Gases wird durch das Molverhältnis zum Methacrolein bestimmt. Der Wert dieses Molverhältnisses beträgt 0,3 bis 4, und insbesondere 0,4 bis 2,5.
- Das Gas kann mit einem inerten Gas, wie z.B. Stickstoff, Dampf und Kohlendioxid, verdünnt sein. Der Reaktionsdruck beträgt vorzugsweise Atmosphärendruck bis einige Atmosphären. Die Reaktionstemperatur beträgt 200 bis 420 ºC, und insbesondere 230 bis 400 ºC. Die Reaktion kann unter Verwendung eines Festbettes oder eines Fließbettes durchgeführt werden.
- In den folgenden Beispielen und Vergleichsbeispielen werden die Umwandlung von Methacrolein und die Selektivität an erhaltener Methacrylsaure wie folgt definiert:
- Umwandlung von Methacrolein (%) = Zahl der Mole an umgesetztem Methacrolein/Zahl der Mole an zugeführtem Methacrolein x 100
- Selektivität an Methacrylsäure(%) = Zahl der Mole an erhaltener Methacrylsäure/Zahl der Mole an umgesetztem Methacrolein x 100
- In den folgenden Beispielen und Vergleichsbeispielen beziehen sich Teile auf das Gewicht, und die Analysen wurden durch Gaschromatographie durchgeführt.
- 100 Teile Molybdäntrioxid, 2,6 Teile Vanadiumpentoxid und 6,7 Teile 85 %-ige Phosphorsäure wurden zu 800 Teilen reinen Wassers zugegeben, und die resultierende Mischung wurde unter Rückfluß 6 Stunden lang erhitzt. Danach wurden 1,2 Teile Kupferacetat zugegeben, und das Erhitzen unter Rückfluß wurde weitere 3 Stunden lang fortgesetzt. Nach dem Erhitzen unter Rückfluß wurden 11,2 Teile Cäsiumhydrogencarbonat, in 100 Teilen reinem Wasser gelöst, und dann 5,6 Teile Ammoniumcarbonat, gelöst in 100 Teilen reinem Wasser, zugegeben, und die resultierende gemischte Lösung wurde unter Erhitzen zur Trockene verdampft. Der erhaltene Feststoff wurde bei 120 ºC 16 Stunden lang getrocknet, unter Anwendung von Druck geformt und bei 380 ºC 5 Stunden lang unter einem Luftstrom hitzebehandelt. Die Zusammensetzung der Komponenten, ausgenommen Sauerstoff, des resultierenden Katalysators betrug P&sub1;Mo&sub1;&sub2;V0.5Cu0.1Cs&sub1;(NH&sub4;)0.3 (die nachfolgend beschriebenen Katalysatoren werden ebenfalls durch die Zusammensetzung der Komponenten, ausgenommen Sauerstoff, dargestellt).
- Mit diesem Katalysator wurde ein Reaktor gefüllt, und eine Gasmischung aus 5 Vol.-% Methacrolein, 10 Vol.-% Sauerstoff, 30 Vol.-% Dampf und 55 Vol.-% Sauerstoff wurde durch den Reaktor bei einer Reaktionstemperatur von 285 ºC während einer Kontaktzeit von 3,6 Sekunden hindurchgeführt. Das erhaltene Produkt wurde durch Gaschromatographie analysiert und es wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacrolein 84,1 % und die Selektivität an Methacrylsäure 83,8 % betrug.
- Es wurde ein Katalysator mit der gleichen Zusammensetzung wie im Beispiel 1, aber ohne Zugabe von Ammoniumcarbonat, hergestellt. Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf 290 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacrolein 80,0 % und die Selektivität an Methacrylsäure 81,6 % betrug.
- Gemäß Beispiel 1 wurde ein Katalysator mit der Zusammensetzung P&sub1;Mo&sub1;&sub2;V0.5Cu0.1K&sub1;Si0.3As0.2(NH&sub4;)0.2 hergestellt, mit der Ausnahme, daß 9,2 Teile Ammoniumhydrogencarbonat, bezogen auf 100 Teile Molybdäntrioxid, anstelle von Ammoniumcarbonat zugegeben wurden, und Kaliumcarbonat, eine kolloidale Siliciumdioxidlösung und Arsensäure verwendet wurden.
- Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf 270 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacroleins 84,3 % und die Selektivität an Methacrylsäure 86,6 % betrug.
- Es wurde ein Katalysator mit der gleichen Zusammensetzung wie im Beispiel 2, aber ohne Zugabe von Ammoniumhydrogencarbonat, hergestellt. Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf 280 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung des Methacroleins 78,9 % und die Selektivität an Methacrylsäure 84,2 % betrug.
- Gemäß Beispiel 1 wurde ein Katalysator mit der Zusammensetzung P1.5Mo&sub1;&sub2;V0.8Cu0.2Rb&sub1;Ce0.1Fe0.2Sb0.8(NH&sub4; )0.4 hergestellt, mit der Ausnahme, daß ein Teil des Ammoniumcarbonats durch Ammoniumsulfat ersetzt wurde, und eine gemischte Lösung, die 2,8 Teile Ammoniumcarbonat und 3,8 Teile Ammoniumsulfat, bezogen auf 100 Teile Molybdäntrioxid, zugegeben wurde, und Rubidiumacetat, Ceroxid und Eisenoxid verwendet wurden. Als Quelle für Antimon wurde in diesem Fall Antimontrioxid verwendet.
- Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf auf 270 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacrolein 89,6 % und die Selektivität an Methacrylsäure 88,7 % betrug.
- Es wurde ein Katalysator mit der gleichen Zusammensetzung wie im Beispiel 3, aber ohne Zugabe von Ammoniumcarbonat und Ammoniumsulfat, hergestellt. Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf 270 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacrolien 77,2 % und die Selektivität an Methacrylsäure 87,0 % betrug.
- Gemäß Beispiel 1 wurde ein Katalysator mit der Zusammensetzung P1.1Mo&sub1;&sub2;V0.8Cu0.2K0.7Cs0.3Bi0.2Sb0.7(NH&sub4;)0.4 hergestellt, mit der Ausnahme, daß ein Teil des Ammoniumcarbonats durch Ammoniumhydrogensulfat ersetzt wurde, und eine gemischte Lösung, die 2,8 Teile Ammoniumcarbonat und 11,5 Teile Ammoniumhydrogensulfat, bezogen auf 100 Teile Molybdäntrioxid, zugegeben wurde, und Kaliumcarbonat, Cäsiumhydrogencarbonat und Bismutoxid verwendet wurden. In diesem Fall wurde als Quelle für Antimon Antimonpentoxid verwendet.
- Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf auf 270 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacrolein 90,5 % und die Selektivität an Methacryls:ure 88,7 % betrug.
- Es wurde ein Katalysator mit der gleichen Zusammensetzung wie im Beispiel 4, aber ohne Zugabe von Ammoniumcarbonat und Ammoniumhydrogensulfat, hergestellt. Unter Verwendung dieses Katalysators wurde die Reaktion unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur auf 290 ºC geändert wurde. Als Ergebnis wurde gefunden, daß die Umwandlung von Methacrolen 87,1 % und die Selektivität an Methacrylsäure 87,3 % betrug.
- Gemäß Beispiel 1 wurden die in Tabelle 1 angegebenen Katalysatoren hergestellt. Die in der Tabelle angegebenen Teile, die die Menge an zugegebenem Ammoniumsalz darstellen, sind Gewichtsteile bezogen auf 100 Gewichtsteile Molybdäntrioxid. Unter Verwendung dieser Katalysatoren wurde die Reaktion in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur geändert wurde. Die Ergebnisse sind ebenfalls in Tabelle 1 angegeben. Tabelle 1 Zusammensetzung des Katalysators Menge an zugegebenem Ammoniumsalz (Teile) Umwandlung von Methacrolein (%) Selektivität an Methacrylsäure (%) Beispiel Ammoniumsulfat Ammoniumhydrogencarbonat Ammoniumcarbonat
- Gemäß Beispiel 3 wurden die in Tabelle 2 angegebenen Katalysatoren hergestellt. Die in der Tabelle angegebenen Teile, die die Menge an zugegebenem Ammoniumsalz darstellen, sind Gewichtsteile bezogen auf 100 Gewichtsteile Molybdäntrioxid. Unter Verwendung dieses Katalysatoren wurde die Reaktion in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reaktionstemperatur geändert wurde. Die Ergebnisse sind ebenfalls in Tabelle 2 angegeben. Tabelle 2 Zusammensetzung des Katalysators Menge an zugegebenem Ammoniumsalz (Teile) Umwandlung von Methacrolein (%) Selektivität an Methacrylsäure (%) Beispiel Ammoniumcarbonat Ammoniumsulfat Ammoniumcarbonat + ammoniumsulfat
Claims (2)
1. Verfahren zur Herstellung eines Phosphor, Molybdän und
Vanadium enthaltenden Mehrkomponenten-Katalysators zur
Herstellung von Methacrylsäure, dadurch gekennzeichnet,
daß man zur Herstellung des Katalysators mindestens eine
Verbindung ausgewählt aus der Gruppe besthend aus
Molybdäntrioxid und Molybdänsäure und mindestens eine
Verbindung ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus den
Oxiden, Carbonaten, Acetaten und Hydroxiden jedes der
den Katalysator aufbauenden Elemente V, Cu, X und Y
verwendet,
worin X mindestens ein Element ist ausgewählt aus der
Gruppe bestehend aus Kalium, Rubidium, Casium und
Thallium,
Y mindestens ein Element ist ausgewählt aus der Gruppe
bestehend aus Silber, Magnesium, Zink, Arsen, Germanium,
Silicium, Wolfram, Bor, Bismut, Chrom, Lanthan, Barium,
Antimon, Eisen, Zirconium, Tellur und Cer,
die ausgewählten Ausgangsstoffe für die den Katalysator
aufbauenden Komponenten in Wasser löst oder dispergiert,
mindestens eine Verbindung ausgewählt aus der Gruppe
bestehend aus Ammoniumcarbonat,
Ammoniumhydrogencarbonat, Ammoniumsulfat und
Ammoniumhydrogensulfat in einer Menge von 1 bis
50 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht aller
Materialien für den Katalysator, zur resultierenden
wässerigen Lösung oder Dispersion zugibt; Wasser daraus
entfernt und dann das zurückbleibende Produkt bei einer
Temperatur von 300 ºC bis 430 ºC hitzebehandelt, während
Luft und/oder ein Gas, das 5 Vol.-% oder mehr Sauerstoff
enthält, darüberströmen gelassen wird.
2. Verfahren zur Herstellung eines Mehrkomponenten-
Katalysators zur Herstellung von Methacrylsäure gemäß
Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator
dargestellt wird durch die Formel PaMobVcCudXeYf(NH&sub4;)gOh
worin P, Mo, V, Cu, NH&sub4; und O Phosphor, Molybdän,
Vanadium, Kupfer, eine Ammoniumgruppe bzw. Sauerstoff
bedeuten, x mindestens ein Element ist ausgewählt aus
der Gruppe bestehend aus Kalium, Rubidium und Cäsium, Y
mindestens ein Element ist ausgewählt aus der Gruppe
bestehend aus Silber, Zink, Germanium, Wolfram, Bor,
Bismut, Lanthan, Barium, Antimon, Eisen und Cer, a, b,
c, d, e, f und h stellen das Atomverhältnis jedes
Elementes darstellen, g die Zahl der Ammoniummoleküle
ist, die 0,01 bis 2 beträgt, und wenn b 12 ist, ist a
0,5 bis 3, c 0,01 bis 3, d 0,01 bis 2, e 0,01 bis 2 und
f 0 bis 5, und h ist die Zahl der Sauerstoffatome, die
notwendig sind, um der Valenz jeder Komponente zu
entsprechen.
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