DE69114212T2 - Zusammensetzung enthaltend ein Polymer bestehend aus Einheiten abgeleitet von einem ungesättigten Kohlenwasserstoffmonomer, ein stärkehaltiges Material und ein verträglichmachendes Mittel. - Google Patents
Zusammensetzung enthaltend ein Polymer bestehend aus Einheiten abgeleitet von einem ungesättigten Kohlenwasserstoffmonomer, ein stärkehaltiges Material und ein verträglichmachendes Mittel.Info
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Description
- Die Erfindung betrifft eine Zusammensetzung, die ein Polymer, ein Material auf Stärkebasis und ein verträglichmachendes Mittel enthält, wobei das Polymer aus Einheiten besteht, die von einem ungesättigten Kohlenwasserstoffmonomer abgeleitet sind.
- Solch eine Zusammensetzung, die ein Material auf der Basis von Stärke, ein Copolymer aus Ethylen und Acrylsäure (EAA) als das verträglichmachende Mittel und Polyethylen umfaßt, ist in der EP-A- 0 032 802 beschrieben und wird zur Herstellung einer flexiblen, selbsttragenden und biologisch abbaubaren Folie verwendet. Die Verwendung von einem Material auf Stärkebasis in der Kunststoff(folien)herstellung ist sehr von Vorteil, da Stärke in großem Umfang zu niedrigen Kosten zur Verfügung steht und biologisch abbaubar ist. Um eine Folie gemäß der EP-A-0 032 802 zu erzeugen, muß eine ausreichende Menge an wässriger Ammoniaklösung oder Ammoniakanhydrid als ein neutralisierendes Mittel beigemengt werden, um zumindest die Hälfte des Säureanteils der EAA zu neutralisieren. Außerdem muß der Feuchtigkeitsgehalt der Zusammensetzung im Bereich von etwa 2-10% liegen.
- Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, eine Zusammensetzung gemäß dem Oberbegriff von Anspruch 1 bereitzustellen, der große Mengen Material auf Stärkebasis beigemengt werden können, und deren Eigenschaften hinsichtlich Stärke, Elastizität und Folienbildung verbessert sind.
- Die vorliegende Erfindung schafft eine Zusammensetzung nach dem Oberbegriff von Anspruch 1, die so formuliert ist, wie es in dem kennzeichnenden Teil von Anspruch 1 angegeben ist.
- Der mehrwertige aliphatische Alkohol zeigt eine sehr gute Dispersionswirkung und liefert hervorragende Eigenschaften hinsichtlich Stärke, Elastizität und Folienbildung. Die Copolymere von Ethylen und Vinylacetat (EVA) und von Ethylen und Acrylsäure (EAA) und das Terpolymer von Ethylen, Vinylacetat und (Meth)Acrylsäure wirken als verträglichmachende Mittel. Darüberhinaus ist die Zugabe von einem neutralisierenden Mittel oder die Anwesenheit von einem spezifischen Feuchtigkeitsgehalt nicht notwendig für die vorliegenden Zwecke.
- Die WO-A-91/03940, die eine ältere Priorität als die vorliegende Anmeldung hat, aber nicht vorveröffentlicht ist, betrifft eine biologisch abbaubare Zusammensetzung von einem Stärkederivat, z.B. ein Hydroxyalkylderivat von Stärke und einem synthetischen Polymer wie Polyethylen oder Ethylen-Vinyl-Acetat- Copolymer um die Flexibilität zu erhöhen, und ebenso einen Weichmacher wie Glycerin. Diese Druckschrift offenbart jedoch nicht explizit die Kombination von einem Kohlenwasserstoffpolymer und einem Vinylacetat oder Acrylpolymer wie in der vorliegenden Erfindung. Die Zusammensetzung gemäß der WO-A-91/03940 enthält einen Wirkstoff wie z.B. ein Insektizid, Herbizid, Fungizid, Düngemittel, u.s.w, der mit einer vorbestimmten Rate freigesetzt wird.
- Die DE-A-1 470 846 offenbart eine Kombination von einem Alkyl- oder Hydroxyalkylether, insbesondere einen Hydroxyethylstärkeether oder einen Hydroxypropylstärkeether mit dem vorerwähnten Substitutionsgrad, einem Alkohol wie z.B. Propylenglycol, Diethylenglycol oder Glycerin als Weichmacher dafür, und ebenso Wasser in einer Menge von 1-20 Gewichts-% (Gewichtsprozent). Diese Druckschrift erwähnt jedoch nicht die Verwendung eines Kohlenwasserstoffpolymers oder irgendeines anderen Polymers in Kombination mit dem Stärkederivat, und ein verträglichmachendes Mittel ist ebenfalls nicht offenbart. Außerdem muß gemäß dieser Druckschrift, im Unterschied zu der vorliegenden Anmeldung, Wasser vorhanden sein.
- Die vorliegende Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Herstellung der oben genannten Zusammensetzung, und ebenso Produkte, die mit Hilfe dieser Zusammensetzung oder unter Verwendung des besagten Verfahrens erzeugt worden sind.
- Das Polymer, das aus Einheiten besteht, die von einem ungesättigten Kohlenwasserstoffmonomer abstammen, umfaßt vorzugsweise Polyethylen. Auch andere Polyolefine, wie z.B. Polypropylen, können verwendet werden, und darüberhinaus Polystyrol ebenso wie Copolymere dieser ungesättigten Kohlenwasserstoffe.
- Der Substitutionsgrad der veretherten Stärke sollte mindestens 0,25 und vorzugsweise 0,4-1,0 betragen, während die bevorzugten Stärkeether Hydroxypropylether sind, die durch Kondensation von Stärke mit Propylenoxid erhalten werden. Die besagte Kondensation sollte vorzugsweise unter Einsatz einer alkalischen Katalyse durchgeführt werden, insbesondere mit NaOH, wodurch eine statistische Verteilung der Produkte auftritt.
- Beispiele der in dieser Erfindung als Dispersionsmittel/Weichmacher/Gleitmittel verwendeten mehrwertigen Alkohole sind Ethylenglycol, Propylenglycol, Glycerin, Butylenglycol, Diethylenglycol, Pentaerythrit und Dipentaerythrit können als solche Alkohole erwähnt werden. Ethylenglycol, Propylenglycol und Pentaerythrit sind bevorzugt, und von diesen Verbindungen ist Ethylenglycol besonders bevorzugt.
- Die vorliegenden mehrwertigen Alkohole werden in einer Menge eingesetzt, die den Stärkeether zum Quellen oder teilweisen Lösen bringt, und sie sollten nicht in solch einer großen Menge eingesetzt werden, daß eine vollständige Auflösung erreicht wird. Zum Beispiel löst sich die bevorzugte Hydroxypropylstärke in Ethylenglycol in einer Menge von 30% bei 75ºC und in Propylenglycol in einer Menge von 40%, während sich diese Verbindung in Glycerin in einer Menge von 10% bei 100ºC auflöst.
- In der erfindungsgemäßen Zusammensetzung werden vorzugsweise 20-80 Gewichts-% Stärkeether, 11-19 Gewichts-% verträglichmachendes Copolymer und 2-8 Gewichts-% mehrwertiger Alkohol eingesetzt.
- Da das Herstellen der Mischung immer einen Erhitzungsschritt umfaßt, kann der mehrwertige Alkohol seine quellende oder teilweise auflösende Wirkung vollständig entwickeln.
- Ein bevorzugtes Verfahren zur Herstellung der vorliegenden Zusammensetzung umfaßt das Zusammenextrudieren des Stärkeethers und des mehrwertigen Alkohols und daraufhin das Mixen der auf diese Art erhaltenen homogenen Mischung mit den anderen Komponenten und das Extrudieren dieser Mischung.
- Obwohl die Erfindung nicht von theoretischen Betrachtungen abhängt oder dadurch bescbränkt ist, wird angenommen, daß die Wasserstoffbrückenbindungen der Stärke durch die Veretherung aufgebrochen werden, worauf der mehrwertige Alkohol ein weiteres Entwirren der Stärkemoleküle bewirkt, so daß die Stärkepartikel unabhängig voneinander vorliegen und im wesentlichen vollständig molekular dispergiert werden können. Manchmal führt dies zu klaren Tropfen, wenn der Stärkeether und der mehrwertige Alkohol zusammen extrudiert werden.
- Die Zusammensetzung dieser Erfindung ist hervorragend geeignet für die Herstellung von Folien, aber ebenso von dreidimensionalen Gegenständen. Darüberhinaus sind Stärkeether und der verwendete mehrwertige Alkohol billige Materialien, billiger als das Kohlenwasserstoffpolymer. Eine perfekte Zusammensetzung, die 50% Stärkeether enthält, kann leicht erhalten werden, und auch höhere Prozentgehalte an Stärkeether sind geeignet. Der optimale Prozentgehalt an Stärkeether hängt selbstverständlich auch von der Verwendung der Zusammensetzung ab.
- Die folgenden, nicht beschränkenden Beispiele veranschaulichen die Erfindung.
- Eine Mischung aus Hydroxypropylstärke mit einem Substitutionsgrad von 0,5 und 10 Gewichts-% Ethylenglycol bezogen auf die Stärke, wurden bei 75ºC extrudiert und es wurden klare Tropfen erhalten. 55 Gewichtsteile der Tropfen wurden 15 Gewichtsteilen EAA und 30 Gewichtsteilen Polyethylen niedriger Dichte (low density polyethylene, LLDPE) beigemischt. Diese Mischung wurde extrudiert und Folien wurden hergestellt. Diese Folien hatten eine Zugfestigkeit von 12,6 MPa (entsprechend etwa 50% des Werts von LLDPE als solches) und eine Elastizitätsgrenze von 12,3, verglichen mit nur 10,1 für Polyethylen als solches. Außerdem zeigte die Folie eine Bruchdehnung von 330%. Diese Kombination von Eigenschaften macht die Folie hervorragend geeignet als Verpackungsfolie, die den zusätzlichen Vorteil hat, daß sie biologisch abbaubar ist.
- Es wurden zwei Mischungen A und B aus linearem Niedrigdruck-Polyethylen (linear low pressure Polyethylene, LLDPE), Hydroxypropylstärke (HPS) mit einem Substitutionsgrad von 0,5 und EAA (Ethylenacrylsäure Copolymer) als verträglichmachendes Mittel und Stearinsäure zubereitet. Die Zusammensetzungen der Mischungen sind in der nachfolgenden Tabelle angegeben. Die Mischungen wurden in einem Extruder auf 180ºC erhitzt und zu Granulat extrudiert, und aus dem Granulat durch Extrusionsblasen Folien hergestellt. Zusammensetzung A konnte nicht zu einer Folie geformt werden. Darüberhinaus wurden zwei Mischungen C und D, die dieselben Zusammensetzungen wie A bzw. B hatten, ausgenommen daß diese Mischungen 5 Gewichtsteile Glycol anstelle von 5 Gewichtsteilen Stearinsäure enthielten, hergestellt und nach demselben Verfahren zu Folien geformt. Tabelle Gewichtsteile Stearinsäure Glycol Zugfestigkeit, MPa Bruchdehnung 1) Zusammensetzung A konnte nicht zu Folien geformt werden
- Wie aus der vorstehenden Tabelle hervorgeht, konnte Zusammensetzung A, die Stearinsäure enthält, nicht zu Folien geformt werden, während Zusammensetzung C, die mit Zusammensetzung A identisch ist, ausgenommen der Tatsache, daß C Glycol anstelle von Stearinsäure enthält, konnte zu Folien mit den gewünschten Eigenschaften geformt werden.
- Zusammensetzung D, die Glycol enthält, hat besser ausgeglichene Eigenschaften als Zusammensetzung B, die sich von Zusammensetzung D dadurch unterscheidet, daß B Stearinsäure anstelle von Glycol enthält.
- Die folgenden zwei Mischungen wurden unter Verwendung des Verfahrens von Beispiel 2 hergestellt und zu Folien geformt. Die HPS, EAA und LLDPE waren dieselben wie in den vorausgegangenen Beispielen. Gewichtsteile Ethylenglycol Glycerin Zugfestigkeit, MPa Bruchdehnung a) Zusammensetzung 1 ist identisch mit Zusammensetzung C aus Beispiel II
Claims (8)
1. Zusammensetzung, enthaltend ein Polymer, bestehend aus Einheiten, die von einem
ungesättigten Kohlenwasserstoffmonomer ab stammen, einem Stärkederivat und
einem verträglichmachenden Mittel, dadurch gekennzeichnet,
daß das Stärkederivat ein C1-4 Alkyl- oder Hydroxyalkylether von Stärke ist, mit
einem Substitutionsgrad von mindestens 0,25, daß das verträglichmachende Mittel
ein Copolymer von Ethylen und Vinylacetat oder von Ethylen und Acrylsäure oder
ein Terpolymer von Ethylen, Vinylacetat und (Meth)Acrylsäure ist, und daß die
Zusammensetzung auch einen mehrwertigen aliphatischen Alkohol mit
2-10 Kohlenstoffatomen und 2-6 Hydroxylgruppen als Dispergens/Weichmacher für
das Material auf Stärkebasis enthält.
2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Polymer, welches aus Einheiten besteht, die von einem ungesättigten
Kohlenwasserstoffmonomer abstammen, ein Ethylenpolymer ist.
3. Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß der Stärkeether ein Kondensationsprodukt von Stärke und Propylenoxid ist.
4. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet,
daß der Stärkeether einen Substitutionsgrad von 0,4 bis 1,0 aufweist.
5. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
daß der mehrwertige aliphatische Alkohol aus Ethylenglycol, Propylenglycol oder
Glycerin ausgewählt ist.
6. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß sie wenigstens 20 Gewichtsprozent eines Polymers, das aus Einheiten besteht,
die von einem ungesättigten Kohlenwasserstoffmonomer abstammen,
20-80 Gewichtsprozent Stärkeether, 11-19 Gewichtsprozent Copolymer und
2-8 Gewichtsprozent mehrwertigen aliphatischen Alkohol enthält, wobei die
Gesamtsumme dieser Prozentwerte 100 beträgt.
7. Verfahren zur Herstellung einer Zusammensetzung nach einem oder mehreren der
vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet,
daß der Stärkeether und der mehrwertige aliphatische Alkohol zusammen extrudiert
werden, worauf das so erhaltene homogene Material mit den anderen Verbindungen
vermischt wird und diese Mischung extrudiert wird, wobei die Mischung während
der Verarbeitung erhitzt wird.
8. Gegenstände, die mit Hilfe einer Zusammensetzung gemäß den Ansprüchen 1 bis 6
bzw. mit Hilfe des Verfahrens gemäß Anspruch 7 hergestellt sind.
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