DE69225310T2 - Zusammensetzung enthaltend ein Polymer eines ungesättigten Kohlenwasserstoffs, ein Stärke-Derivat und ein Ethylen-Butylacrylat-Copolymer - Google Patents
Zusammensetzung enthaltend ein Polymer eines ungesättigten Kohlenwasserstoffs, ein Stärke-Derivat und ein Ethylen-Butylacrylat-CopolymerInfo
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Description
- Diese Erfindung betrifft eine Zusammensetzung aus einem ungesättigten Kohlenwasserstoff-Polymer, einem C&sub1;&submin;&sub4;-Alkyl- oder Hydroxyalkyl-Stärkeäther zur Verbesserung der biologischen Abbaubarkeit und einem Acrylat-Polymer als Kompatibilisierungsmittel sowie einem aliphatischen Polyalkohol mit zwei bis zehn Kohlenstoffatomen und zwei bis sechs Hydroxylgruppen als Dispersionsmittel, Weichmacher und Schmiermittel für den Stärkeäther.
- Eine ähnliche Zusammensetzung wird in der Niederländischen Patentanmeldung 9001826 beschrieben, die nicht vorveröffentlicht ist, sowie in der entsprechenden Europäischen Anmeldung 91201981.7. Das Kompatibilisierungsmittel ist ein Vinyl- oder Acrylat-Polymer.
- Die Niederländische Patentanmeldung 8902321 beschreibt eine Zusammensetzung, die ein Polymer aus ungesättigten Kohlenwasserstoffen, einen C&sub1;&submin;&sub4;-Alkyl- oder Hydroxyalkylstärkeäther und ein Vinyl- oder Acrylpolymer enthält. Vorzugsweise wird als Weichmacher oder Schmiermittel eine höherwertige Karbonsäure, wie eine Stearinsäure, eine Oleinsäure oder Di-Oleinsäure, hinzugefügt.
- Die Zusammensetzungen gemäß der Niederländischen Patentanmeldung 9001826, die einen Alkohol enthalten, stellen eine Verbesserung gegenüber den Zusammensetzungen gemäß der Niederländischen Patentanmeldung 8902321 dar, die eine Karbonsäure enthalten. Der Alkohol hat eine bessere Dispersionswirkung als Karbonsäure und bietet bessere Eigenschaften hinsichtlich der Festigkeit, Elastizität und bei der Folienbildung.
- Diese Erfindung stellt eine weitere Verbesserung gegenüber den Zusammensetzungen gemäß der Niederländischen Patentanmeldung 9001826 hinsichtlich der Streckgrenze dar, während die Zugfestigkeit praktisch unverändert bleibt.
- Erfindungsgemäß ist das Kompatibilisierungsmittel ein Äthylen-Butylacrylat-Kopolymer mit 12 bis 25% Butylacrylat, auf das 0,1 bis 20 Gew% einer ungesättigten Säure bezogen auf die Gesamtsumme des Äthylen-Butylacrylat-Kopolymers und der ungesättigten Säure aufgepfropft werden.
- Die Verwendung dieses Kompatibilisierungsmittels führt zu der oben erwähnten Verbesserung gegenüber der Zusammensetzung aus der Niederländischen Patentanmeldung 9001826. Säurerest
- In der obigen Strukturformel, die das erfindungsgemäß verwendete Kompatibilisierungsmittel zeigt, erfolgt die Aufpfropfung der Säure nur an den mit * markierten Kohlenstoffatomen, da nur diese Stellen für die Aufpfropfung ausreichend aktiv sind.
- Für das Aufpfropfen des Äthylen-Butylacrylat-Kopolymers bestehen die Ausgangsmaterialien außer dem Kopolymer aus 0,1 bis 20% einer ungesättigten Säure oder eines Anhydrids und 0,01 bis 0,5 % eines Radikalbildners, die bei einer Temperatur gemischt werden, bei der die Mischung im geschmolzenen Zustand ist. Der Radikalbildner zersetzt sich und erzeugt Radikale, die die Aufpfropfung bewirken.
- Beispiele der Säuren und Anhydride sind Acrylsäure, Methacrylsäure, Maleinsäure, Fumarsäure und Maleinanhydrid.
- Beispiele für die Radikalbildner sind organische Peroxide, Perester, Perkarbonate oder andersartige Radikalbildner.
- Besondere Beispiele üblicher Radikalbildner sind Dicumylperoxid, Cumyl-tert.butyl-Peroxid und Di-tert.butyl- Peroxid. Die Temperatur kann zwischen 100 und 300ºC variieren. Für genauere Informationen wird auf die Druckschriften EP 0 225 067 und US-A-4 877 685 verwiesen.
- Vorzugsweise ist der Anteil an ungesättigter Säure 0,3 bis 1,5 %, und noch spezifischer 0,6 bis 1,2 %, während der Anteil an Butylacrylat vorzugsweise 14 bis 21 % beträgt.
- Ein Produkt, das die oben erwähnten Anteile sowie als ungesättigte Säure Fumarsäure enthält, wird von NESTE unter dem Namen NCPE 0414 vertrieben. Ein Produkt mit den gleichen bevorzugten Anteilen und Maleinsäure als ungesättigte Säure ist unter dem Namen NCPE 0424 im Handel.
- Wie in den Niederländischen Patentanmeldungen 8902321 und 9001826 werden für die Polymere ungesättigter Kohlenwasserstoffe an erster Stelle Polyolefine eingesetzt, wie beispielsweise die verschiedenen Arten von Polyäthylen und Polypropylen und außerdem Polystyrol sowie Kopolymere dieser ungesättigten Kohlenwasserstoffe. Insbesondere werden Äthylen-Polymere verwendet.
- Wie in den Niederländischen Patentanmeldungen 8902321 und 9001826 sollte der Substitutionsgrad der esterifizierten Stärke mindestens 0,25 betragen und liegt vorzugsweise zwischen 0,4 und 1,0. Die bevorzugten Stärkeäther sind Hydroxypropyläther, die sich durch Kondensation von Stärke mit Propylenoxid ergeben. Diese Kondensation erfolgt vorzugsweise unter Verwendung einer alkalischen Katalyse, insbesondere mit NaOH, wobei eine statistische Verteilung der Produkte erfolgt.
- Beispiele für die mehrwertigen Alkohole gemäß dieser Erfindung sind Äthylenglykol, Propylenglykol, Glyzerin, Butylenglykol, Diäthylenglykol, Pentaerythrit, Dipentaerythrit, Sorbit und Kombinationen dieser Stoffe. Diese Alkohole werden in Anteilen verwendet, die den Stärkeäther quellen lassen oder teilweise auflösen, und sie sollten nicht in so großer Menge eingesetzt werden, daß eine vollkommene Auflösung des Stärkeäthers erfolgt. Beispielsweise läßt sich die bevorzugte Hydroxypropylstärke in Äthylenglykol bis zu einem Anteil von 30% bei 75ºC und in Propylenglykol bis zu einem Anteil von 30% bei 75ºC und in Propylenglykol bis zu einem Anteil von 40% auflösen. In Glyzerol löst sich dieser Stoff bis zu einem Anteil von 10% bei 100ºC.
- Vorzugsweise verwendet man in der erfindungsgemäßen Zusammensetzung 20 bis 70 Gew% eines Polymers von ungesättigten Kohlenwasserstoffen, 20 bis 80 Gew% Stärkeäther, 11 bis 19 Gew% eines Kompatibilsierungskopolymers und 2 bis 8 Gew% mehrwertigen Alkohol.
- Da die Verarbeitung der Mischung stets mit einer Erwärmung einhergeht, kann der mehrwertige Alkohol seine Wirkung als Quellmittel und zur partiellen Auflösung vollständig entwickeln.
- Zwar ist die Erfindung nicht abhängig von theoretischen Überlegung oder durch solche Überlegungen beschränkt, aber es wird angenommen, daß die Wasserstoffbindungen der Stärke durch die Ätherifizierung gelöst werden, worauf der mehrwertige Alkohol die Stärkemoleküle weiter entwirrt, sodaß die Stärkepartikel einzeln vorliegen und nahezu vollständig molekular dispergiert werden können.
- Die erfindungsgemäße Zusammensetzung ist hervorragend für die Herstellung von Folien, aber auch von dreidimensionalen Gegenständen geeignet. Außerdem sind Stärkeäther und mehrwertige Alhohole preiswerte Stoffe, nämlich preiswerter als das Kohlenwasserstoffpolymer. Eine vollkommene Zusammensetzung mit 50% Stärkeäther kann leicht erreicht werden und auch höhere Anteile an Stärkeäther sind geeignet. Der optimale Anteil an Stärkeäther hängt natürlich auch von dem Anwendungsgebiet der Zusammensetzung ab.
- Das folgende die Erfindung nicht beschränkende Beispiel illustriert die Erfindung.
- Die unten angegebenen Gemische wurden bei 180ºC extrudiert.
- Die Hydroxypropylstärke (HPS) hat einen Substitutionsgrad von 0,5. Als Polyäthylen wurde lineares Polyäthylen geringer Dichte (LLDPE) verwendet, das von NESTE unter der Bezeichnung NCPE 8020 vertrieben wird.
- Die Zusammensetzungen 4 und 5, die ein Äthylen- und Acrylsäure-Kopolymer (EAA) als Kompatibilisierungsmittel enthielen, dienten als Vergleichstoffe. Das EAA-Kopolymer wird von EXXON unter dem Namen Escomer 526 vertrieben und enthält 18% Acrylsäure.
- Jedes dieser Gemische wurde bei 180ºC extrudiert. Die extrudierten Materialien wurden durch Blaswirkung bei der Extrusion und bei einer Temperatur von 180ºC zu Folien verarbeitet. An den Folien wurden die Zugfestigkeit und die Streckgrenze geprüft. TABELLE I
- * In der Auswertung der Zusammensetzungen 1, 2 und 3 wurde jeder Versuch mit 15 Gewichtsteilen NCPE 0414 bzw. 15 Gewichtsteilen NCPE 0424 durchgeführt. Mit diesen Kompatibilisierungsmitteln werden die gleichen Ergebnisse erzielt.
- Die Ergebnisse sind in Tabelle II zusammengefaßt. TABELLE II
- Wie die obigen Ergebnisse zeigen, wurden mit den Zusammensetzungen 1 und 3 bessere Ergebnisse erzielt hinsichtlich der Zugfestigkeit als mit der unmittelbar vergleichbaren Zusammensetzung 4 bzw. 5, die kein erfindungsgemäßes Akrylat, sondern ein anderes Acrylat enthielten, während die Zusammensetzung 2, in der die Anteile an LLDPE und HPS zwischen den Anteilen dieser Stoffe in den Zusammensetzungen 1 und 3 lagen, auch dazwischenliegende Ergebnisse zeitigten. So sieht man, daß die vorliegende Erfindung eine höhere Zugfestigkeit als die Zusammensetzung gemäß der Europäischen Patentanmeldung 91201981.7 lieferte, während die Streckgrenze im wesentlichen die gleiche Größenordnung hat.
Claims (9)
1. Zusammensetzung aus einem Polymer eines
ungesättigten Kohlenwasserstoffs, einem C&sub1;&submin;&sub4;-Alkyl- oder
Hydroxyalkyl-Stärkeäther, einem Akrylatpolymer als
Kompatibilisierungsmittel und einem mehrwertigen aliphatischen Alkohol mit
zwei bis zehn Kohlenstoffatomen und zwei bis sechs
Hydroxylgruppen als Dispersionsmittel und Weichmacher für der
Stärkeäther, dadurch gekennzeichnet, daß das
Kompatibilisierungsmittel ein Äthylen-Butylacrylat-Kopolymer mit 12 bis
25% Butylacrylat ist, auf das 0,1 bis 20 Gew% einer
ungesättigten Säure bezogen auf die Gesamtsumme des
Äthylen-Butylacrylat-Kopolymers und der ungesättigten Säure aufgepfropft
werden.
2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die ungesättigte Säure Fumarsäure ist.
3. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die ungesättigte Säure Maleinsäure ist.
4. Zusammensetzung nach Anspruch 2 oder 3, dadurch
gekennzeichnet, daß der Anteil an Fumarsäure oder
Maleinsäure 0,3 bis 1,5%, vorzugsweise 0,6 bis 1,2%, ist und daß der
Anteil an Butylacrylat im Kopolymer 12 bis 25% ist,
vorzugsweise 14 bis 21%.
5. Zusammensetzung nach den Ansprüchen 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet, daß sie ein Äthylenpolymer als
Kohlenwasserstoffpolymer enthält.
6. Zusammensetzung nach den Ansprüchen 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, daß der mehrwertige Alkohol
Äthylenglykol, Glyzerin, Propylenglykol, Pentaerithrit oder Sorbit
ist.
7. Zusammensetzung nach den Ansprüchen 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, daß sie mindestens 20 Gew% des
ungesättigten Kohlenwasserstoffpolymers, mindestens 20 Gew%
Stärkeäther, 11 bis 19 Gew% des Kompatibilisierungsmittels
und 2 bis 8 Gew% mehrwertigen Alkohol aufweist.
8. Verfahren zur Vorbereitung einer Zusammensetzung
nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß der Stärkeäther und der mehrwertige Alkohol
gemeinsam extrudiert werden und daß dann das so erhaltene homogene
Material mit den anderen Bestandteilen vermischt und dieses
Gemisch extrudiert wird.
9. Gegenstände, die unter Verwendung der
Zusammensetzung gemäß den Ansprüchen 1 bis 7 oder des Verfahrens
gemäß Anspruch 8 hergestellt sind.
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