DE69006817T2 - Verfahren zur Reinigung von Abgasen. - Google Patents
Verfahren zur Reinigung von Abgasen.Info
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Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung von Abfallgasen durch deren Leitung durch wenigtens eine Zerstäubungskammer oder -zone, in der abgereicherte Restflüssigkeiten als Gaswaschflüssigkeit in die Abfallgase zerstäubt werden.
- Ein solches Verfahren ist bereits bekannt. Das US-Patent US-A-3 836 987 offenbart ein Verfahren zur Reinigung von Gasen, bei dein ein Abfallgas und eine Abfallflüssigkeit, die Chemikalien enthält, die bei der Filmverarbeitung verwendet wurden, in einer Abfallhaltekammer miteinander in Kontakt gebracht werden. Während dieses Kontakts dient die Abfallflüssigkeit dazu, einen schädlichen Stoff aus dem Abfallgas im wesentlichen völlig zu entfernen. Danach treten die Abfallgase aus der Kammer in die Atmosphäre ohne die Verunreinigungswirkungen aus, die der schädliche Stoff sonst erzeugen könnte. Insbesondere ist das zu reinigende Gas verbrauchte Reinigungsluft, die durch die Restflüssigkeit von der Entwicklungsunterbrechungsstation zur Beseitigung von Ammoniak geleitet wird.
- Rauchgase, die von Feuerungsanlagen, Motoren, Fabriken usw. stammen, weisen allgemein festes Material (Flugasche), gasförmige Verbindungen und Dämpfe auf. In solchen Rauchgasen werden zig Schwermetallverbindungen sowie saure Gase HBr, HCl, HF, SO&sub2;, NOx, und Gase, wie z.B. N&sub2;, O&sub2; und CO&sub2;,oft angetroffen.
- Ein so beladenes Rauchgas stellt eine schwere Belastung für die Umgebung bei direkter Abgabe im Zusammenhang mit u.a. "saurem Regen" (z.B. Schwefeldioxid und Ammoniak), Treibhauseffekt" (CO&sub2;), Bodenverschmutzung (z.B. durch Dioxine) und Grundwasserverunreinigung dar. Flugasche kann darüber hinaus in Verbindung mit Nebelbildung (Smog) äußerst schädlich sein, wodurch die ganze Atmosphäre mit Stoffen beladen werden kann, die gesundheitsschädlich und oft sogar sehr giftig sind. Es ist aus diesem Grund wünschenswert und oft zwingend vorgeschrieben, daß solche Rauchgase gereinigt werden, bevor sie an die Atmosphäre abgegeben werden.
- In der Praxis wird dabei Staub mit Hilfe von Zyklonen, Filtern, Gewebefiltern und elektrostatischen Filtern entfernt. Das Filtrieren wird durchgeführt, nachdem die Temperatur auf etwa 300 ºC oder weniger gesunken ist. Eine langsame Abkühlung der Gase von ± 1200 ºC auf 300 ºC verursacht die Bildung von u.a. Dioxinen und Benzofuranen.
- Gasförmige Bestandteile werden mit Hilfe einer Waschung mit einer Kalk aufweisenden Flüssigkeit ausgewaschen. Auch wird in Feuerungsanlagen oft Kalk eingeblasen, um so beispielsweise CO&sub2; zu binden. Gelegentlich wird Alkali als Reaktionsmittel verwendet. Die Gaswaschflüssigkeit wird direkt oder nach Behandlung abgegeben. Mögliche Schlämme werden auf Halde gegeben.
- Eine solche Art der Reinigung von Rauchgasen hat den Nachteil, daß keine vollständige Reinigung erzielt wird und daß noch nachteilige Stoffe, Metallverbindungen, Gase, usw. an die Atmosphäre und an die Umgebung abgegeben werden. Weiter tritt, insbesondere für die Abfallverbrennung, das ernstliche Problem von Dioxinen auf, die beim langsamen Abkühlen der Rauchgase frei werden. Zusätzlich kann die Gaswaschflüssigkeit selbst eine neue Belastung für die Umgebung darstellen.
- Es ist nun die Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Reinigung von mit Staub und sauren Gasen beladenem Rauchgas zu entwickeln, wodurch eine im wesentlichen vollständige Reinigung stattfinden kann und die Probleme bezüglich der Umgebung auf ein Minimum reduziert werden.
- Gemäß der Erfindung wird diese Aufgabe durch ein Verfahren, e im Oberbegriff des Anspruchs 1 beschrieben, gelöst, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallgase mit sauren Gasen beladene Rauchgase oder andere heiße, oxidative Abfallgase sind, die von industriellen Anlagen, Verbrennungsöfen, Motoren und dgl. herrühren, daß die eintretenden Abfallgase heiß sind und bis unter 100 ºC gekühlt werden und daß die abgereicherten Restflüssigkeiten von Fixierbädern und dgl. aus den photographischen, photochemischen und galvanischen Industrien herrühren, die einen hohen chemischen Sauerstoffverbrauchswert aufweisen und Komplexbildner, Verbindungen von Schwermetallen und Schwefel- und Stickstoffverbindungen enthalten.
- Als Restflüssigkeiten können u.a. in Betracht gezogen werden
- a) Restflüssigkeiten, die durch teilweise Entmetallisierung photographischer Bäder (Fixier-Entwickler-Unterbrechungsbäder) erhalten wurden,
- b) Restflüssigkeiten, die nach einer NO&sub2;-Behandlung von galvanischen Bädern erhalten wurden,
- c) Restflüssigkeiten, die Komplexbildnerverbindungen, wie z.B. Fluorborsäure, EDTA (Ethylendinitrilotetraazetat), Silikofluoride u. dgl. enthalten.
- Es ist bereits aus der europäischen Patentanmeldung EP-A- 0 243 889 bekannt, NOX aus Rauchgasen durch Absorption in einer Flüssigkeitslösung eines Komplexbildners, insbesondere eines Eisen(II)-ethylendiamintetraazetat(EDTA)-Komplexes, zu entfernen. Die Stickstoffoxide werden in einer Absorptionssäule durch diesen Eisenkomplex absorbiert und anschließend in dem Kathodenabteil einer Elektrolysezelle wieder aufgespalten. Dort wird weiter ein kombiniertes Verfahren zur Entfernung von sowohl Schwefel- als auch Stickstoffoxiden aus Rauchgasen offenbart, bei dem die Schwefelung mit Brom unter Bildung von Bromsäure durchgeführt wird. Die Bromsäure kann im Anodenabteil der gleichen Elektrolysezelle wieder in Brcm und Wasserstoff zersetzt werden. Es gibt keine Offenbarung und keine Anregung zur Verwendung von Abfallflüssigkeiten für die Gaswäsche, wie sie durch die vorliegende Erfindung vorgeschlagen werden.
- In der zugehörigen holländischen Patentanmeldung NL-A- 8 902 489 desselben Anmelders und des gleichen Zeitranges wird ein Verfahren zur Verarbeitung solcher Restflüssigkeiten durch Zerstäuben der zu behandelnden Restflüssigkeit in einen heißen, oxidierenden Gasstrom, der von industriellen Anlagen, Verbrennungsöfen u. dgl. stammt, und zur Weiterbehandlung des erfaßten Kondensats zur Entfernung von Schwermetallen, Schwefelverbindungen u. dgl. daraus vorgeschlagen.
- Es wurde nun gefunden, daß umgekehrt durch eine solche Behandlung mit solch einer Restflüssigkeit als Gaswaschflüssigkeit das heiße, oxidierende Gas von Schwermetallen, Schwefelverbindungen und anderen Verunreinigungen befreit werden kann. Durch das intensive Vermischen mit der Restflüssigkeit, die als Waschflüssigkeit verwendet wird, wird die Wärme des Gasstroms zur Bildung von Dampf verwendet, Flugasche und ein Teil des zugeführten Gases werden in die Waschflüssigkeit aufgenommen, und zahlreiche Reaktionen finden statt, wodurch u.a. unlösliche Verbindungen gebildet werden, die sich im unteren Teil der Zerstäubungskammer oder des Gaswaschreaktors sammeln. Dadurch treten Oxidations- Reduktions-Prozesse auf, wie in der holländischen Patentanmeldung beschrieben. Als Folge davon findet eine Reinigung des Rauchgases statt, wobei zu entfernende Stoffe sich z.T. ausscheiden, sich z.T. in der Waschflüssigkeit auflösen und z.T. in weniger gefährliche Gase umgewandelt werden. Der die Zerstäubungskammer oder den Gaswaschreaktor verlassende gesättigte Dampf wird mit Flüssigkeitstropfen beladen, die davon abgetrennt werden.
- Ein Hauptvorteil des Verfahrens gemäß der Erfindung ist, daß die heißen Rauchgase rasch durch das Zerstäuben der Gaswaschflüssigkeit von einer hohen Temperatur auf ± 60-70 ºC abgekühlt werden, wodurch die Bildung von beispielsweise Dioxinen und Benzofuranen vermieden wird.
- Ein anderer Vorteil ist, daß die verwendeten Gaswaschflüssigkeiten oder Rückstandsflüssigkeiten durch den intensiven Kontakt mit dem oxidierenden Rauchgas chemisch in solcher Weise umgewandelt werden, daß die für die Umgebung schädlichen Verunreinigungen in der wie in der holländischen Patentanmeldung beschriebenen Weise entfernt werden können. So wird eine doppelte Aufgabe gelöst, da einerseits ein hochgradig verunreinigtes Rauchgas gereinigt wird und andererseits eine Rückstandsflüssigkeit beispielsweise eines Fixierbades gleichzeitig in eine solche Form umgewandelt werden kann, daß sie weiter zu Stoffen zersetzt werden kann, die für die Umgebung nicht schädlich sind.
- Bei dem Verfahren gemäß der Erfindung wird das Zerstäuben der Gaswaschflüssigkeit vorzugsweise in der Weise durchgeführt, daß das zu reinigende Gas auf 60-70 ºC abgekühlt wird.
- Vorteilhaft wird das mit Waschflüssigkeit gesättigte Gas von der Zerstäubungskammer zu einem Flüssigkeits-Dampf-Trenner geleitet, und die abgetrennte Waschflüssigkeit wird zurückgeführt und wieder in den Heißgasstrom zerstäubt.
- Dabei wird der Umlauf-Gaswaschflüssigkeitsstrom vorteilhaft durch Reinigungsstufen geleitet, wo verschiedene Bestandteile zersetzt und entfernt werden.
- Wie schon in der Patentanmeldung NL-A-8 902 489 beschrieben, kann der Umlaufstrom der Gaswaschflüssigkeit dabei einer Elektrolyse und einer Zementation mittels Eisens unterworfen werden, wodurch Schwermetalle ausgefällt werden können, und der pH-Wert des Umlaufstroms kann für die Ausfällung von Hydroxiden von Schwermetallen auf über 5, vorzugsweise durch den Zusatz von Kalziumhydroxid, gesteigert werden.
- Für die Ausfällung von Silber kann weiter ein Halogenid der Gaswaschflüssigkeit zugesetzt werden. Allgemein enthält das Rauchgas selbst ein geeignetes Halogenid.
- Durch Zusatz von Kalzium- und Nitrationen zur Gaswaschflüssigkeit, die in das Rauchgas zerstäubt wird, sieht man ein wirksames Mittel zur Entfernung schädlicher Gase, wie z.B. Schwefeldioxid und Ammoniak, vor. In der Gegenwart von Ionen von Schwermetallen, wie z.B. Cu&spplus;&spplus;, Fe&spplus;&spplus;&spplus;, Ag&spplus; u. dgl., kann in der Waschflüssigkeit aufgelöstes SO&sub2; zu SO&sub4;-Ionen umgewandelt werden, die anschließend mit Kalzium gemäß dem folgenden Reaktionsschema ausgefällt werden:
- SO&sub2; + Oxidierer + (kat.Cu&spplus;&spplus; Fe&spplus;&spplus;&spplus; Ag&spplus; enz.) -> SO&sub3;
- SO&sub3; + H&sub2;O -> 2H&spplus; SO&sub4; SO&sub4;&supmin;&supmin; + Ca&spplus;&spplus; -> CaSO&sub4; .
- Außer Kalziumsulfat kann ebenso Bleisulfat gemäß der Reaktion SO&sub4;&supmin;&supmin; + Pb&spplus;&spplus; -> PbSO&sub4; ausgefällt werden. So können Bleiionen, die aus dem heißen Rauchgas stammen, in wirksamer Weise entfernt werden.
- Ammoniak, das in der Restflüssigkeit zu Ammoniumionen umgewandelt wird, reagiert mit den Nitrationen der Restflüssigkeit gemäß
- wobei der freiwerdende Sauerstoff zur weiteren Zersetzung der Komplexverbindungen der Restflüssigkeit durch Oxidation beiträgt.
- In den als Gaswaschflüssigkeiten verwendeten Restflüssigkeiten sind üblicherweise EDTA-Komplexe, die nach und nach durch oxidierende Stoffe vom Gasstrom oxidiert werden, und die Fe&spplus;&spplus;&spplus;-, Cu&spplus;&spplus;-, Hg&spplus;-, Ni&spplus;- und Ag&spplus;-Ionen sind für die weiteren katalytischen Oxidationen von Bedeutung.
- Es ist insbesondere in Verbindung mit EDTA-Komplexen ratsam, daß ein Überschuß freier Fe&spplus;&spplus;&spplus;-Tonen vorhanden ist. Dies bildet den stabilsten EDTA-Komplex, und dadurch können die jeweiligen Metalle von anderen Metall-EDTA-Komplexen getrennt werden. Eine Zersetzung von EDTA tritt dabei gemäß dem Reaktionsschema auf:
- Metallkomplex mit EDTA = MeH&sub2;. EDTA
- MeH&sub2;.EDTA Me&spplus;&spplus; = H&sub2;.EDTA
- H&sub2;.EDTA + Oxidierer + kat N&sub2; + xCO&sub2; T &spplus; yH&sub2;O
- Das Verfahren gemäß der Erfindung wird vorzugsweise in einer Zahl von Gaswaschstufen durchgeführt. Dabei wird das zu reinigende heiße Rauchgas in einer ersten Waschstufe vorgereinigt und auf unter 100 ºC abgekühlt und wird anschließend durch eine Kaskade von übereinander angebrachten Waschstufen geführt, wobei jede Waschstufe ihre eigene Gaswaschflüssigkeitsrückführung aufweist und die Temperatur des Rauchgases allmählich bis zu 50-60 ºC verringert wird. Das Gas, das eventuell durch alle Stufen durchgegangen ist, kann an die Atmosphäre ohne Bedenken abgeleitet werden.
- Die Erfindung wird mittels eines für das Verfahren gemäß der Erfindung geeigneten Gaswaschreaktorsystems anhand der Zeichnung näher erläutert. In der Zeichnung:
- Zeigt Fig. 1 schematisch eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung mit einer ersten Waschstufe, die an eine zentrale Waschsäule angeschlossen ist, in der eine Anzahl von Waschstufen übereinander angebracht ist, und
- zeigt Fig. 2 schematisch in Draufsicht eine solche zentrale Waschsäule, an die eine Anzahl erster Waschstufen angeschlossen ist.
- In Fig. 1 ist in einer schematischen Seitenansicht ein Reaktorsystem zum Reinigen von Rauchgas durch Gaswäsche mittels des Verfahrens gemäß der Erfindung gezeigt. Das System hat eine zentrale Waschsäule 2, an die ein Waschreaktor 1, der die erste Waschstufe des Systems bildet, mittels eines Flüssig-Dampf-Separators 3 angeschlossen ist. Unterhalb des Flüssig-Dampf-Separators 3 ist ein Waschflüssigkeitsauslaß 4, der mit einem Umlauf- und Reinigungssystem der Gaswaschflüssigkeit verbunden ist.
- Die zentrale Waschsäule 2 besteht aus einer Anzahl von übereinander angebrachten Waschstufen, wobei im Beispiel die Waschstufen 5, 6 und 7 gezeigt sind. Jede dieser Waschstufen hat an der Bodenseite einen Zerstäuber für Gaswaschflüssigkeit, wobei im Beispiel Venturistrahlrohre 8 gezeigt sind. Jede Waschstufe ist von der nachfolgenden an ihrem oberen Ende durch einen Tropfensammler 9 getrennt.
- Unter der unteren Waschstufe 5 der zentralen Waschsäule 2, welche Stufe die zweite Waschstufe des ganzen Systems darstellt, ist ein Behälter für Waschflüssigkeit, und die übri- gen Stufen 6 und 7 haben jeweils getrennte Waschflüssigkeitsbehälter 11. Jeder dieser Waschflüssigkeitsbehälter ist in ein Umlaufsystem eingefügt, wobei Pumpen 12 für den Umlauf sorgen.
- In der unteren Waschstufe wird die ablaufende Flüssigkeit direkt wieder im Behälter 10 gesammelt. In den darüber angebrachten Waschstufen sorgen Venturieinsätze 13 dafür, daß die Ablaufflüssigkeit mittels eines Seitenablaufs zum zugehörigen Behälter 11 zurückkehrt.
- Diese Vorrichtung arbeitet folgendermaßen:
- Rauchgas wird durch den ersten Waschreaktor 1, der nicht im einzelnen dargestellt ist, geleitet und im Reaktor, wie oben beschrieben, mit einer Gaswaschflüssigkeit kontaktiert, die beispielsweise aus Rückstandsfixierflüssigkeit eines Fixierbades besteht. Als Folge der Oxidations-Reduktions-Prozesse, die zwischen der Gaswaschflüssigkeit und dem Rauchgas stattfinden, erfolgt eine Vorreinigung des Rauchgases, während die vom Flüssig-Dampf-Separator 3 ablaufende Flüssigkeit 4 zurückgeführt und gereinigt wird. In dieser Weise können gleichzeitig eine Vorreinigung des Rauchgases sowie eine Reinigung und Zersetzung der Restfixierflüssigkeit, die in diesem Beispiel als Waschflüssigkeit verwendet wird, erzielt werden.
- Das mit Dampf beladene, vorgereinigte Rauchgas tritt anschließend in die zentrale Waschsäule 2, und zwar dort in die untere (zweite) Waschstufe 5 ein und kommt dort in Kontakt mit Waschflüssigkeit, die mittels des Venturistrahlrohres 8 aufwärts in das Gas zerstäubt wird. Dadurch ergibt sich eine weitere Reinigung durch chemische Reaktionen, und der Tropfensammler 9 der unteren Stufe 5 ermöglicht, daß der Überschuß der Flüssigkeit in den Behälter 10 zurücktropft. Das Rauchgas, das durch den aufwärts gerichteten Strahl vom Venturistrahlrohr 8 weitergetragen wird, steigt und tritt in die folgende Waschstufe 6 ein, wo eine gleichartige Gasbehandlung mittels des Venturistrahlrohres 8 und des Umlaufsystems des Behälters 11 und der Pumpe 12 stattfindet.
- In dieser Waschstufe 6 und in der darauffolgenden Waschstufe 7 sind außerdem Venturieinsätze 13, die bewirken, daß die vom Tropfensammler 9 kommende Flüssigkeit wieder in das Umlaufsystem für die Waschflüssigkeit dieser Stufe eintritt, wodurch ein konstanter Umlauf gesichert wird.
- Das Gas wird wieder weiter nach oben zur folgenden Stufe gefördert, wo eine gleichartige Behandlung stattfindet. Am oberen Ende der letzten Waschstufe 7 ist eine Wasserbrause über dem Tropfensammler 9 angeordnet, die eine zusätzliche Kühlung des Gases bewirkt, das bis dahin bereits gekühlt wurde.
- Die Flüssigkeiten der zweiten, dritten und vierten Stufe 5, 6 bzw. 7 im gesamten System werden getrennt behandelt und wirken nach der Behandlung als Ergänzung der verdampfenden Flüssigkeit des ersten Waschreaktors 1. Bei einem praktischen Ausführungsbeispiel kann der Gasdurchsatz des ersten Waschreaktors 1 6000 bis 10 000 Nm³/h erreichen.
- Es ist möglich, mehr als einen ersten Waschreaktor 1 mit der zentralen Waschsäule zu verbinden. In Fig. 2 ist in schematischer Draufsicht ein System gezeigt, in dem vier erste Waschreaktoren 1 mit einer zentralen Waschsäule 2 verbunden sind, wobei jeder einzelne davon durch einen Flüssig-Dampf- Separator 3 getrennt ist. Der Vorteil eines solchen Systems ist, daß beispielsweise im Fall eines Rauchgases von einem Ofen der Ofenbetrieb fortgesetzt werden kann, wenn Fehler in einem der Gaswaschreaktoren 1 auftreten, die dessen Außerbetriebsetzung erfordern. Wenn eine der Waschstufen der zentralen Säule ausfallen sollte, könnten die anderen Stufen in der üblichen Weise weiter funktionieren.
Claims (11)
1. Verfahren zur Reinigung von Abfallgasen durch deren
Leitung durch wenigstens eine Zerstäubungskammer oder einen
Raum, in dem abgereicherte Restflüssigkeiten als
Gaswaschflüssigkeit in die genannten Abfallgase zerstäubt werden,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Abfallgase mit sauren Gasen beladene Rauchgase oder
andere heiße, oxydative Abfallgase sind, die von
industriellen Anlagen, Verbrennungsöfen, Motoren und dgl. herrühren,
daß die genannten eintretenden Abfallgase heiß sind und bis
unter 100 ºC gekühlt werden und
daß die genannten abgereicherten Restflüssigkeiten von
Fixierbädern und dgl. aus den photographischen,
photochemischen und galvanischen Industrien herrühren, die einen hohen
chemischen Sauerstoffverbrauchswert aufweisen und
Komplexbildner, Verbindungen von Schwermetallen und Schwefel- und
Stickstoffverbindungen enthalten.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
das zu reinigende Gas durch die Gaswaschflüssigkeit bis zu
60 - 70 ºC gekühlt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß das Gas von der Zerstäubungskammer gesättigt mit
Waschflüssigkeit durch einen Flüssigkeits-Dampfscheider geführt
wird und die ausgeschiedene Waschflüssigkeit zurückgeführt
und wieder in den heißen Gasstrom zerstäubt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet,
daß die Gaswaschflüssigkeit des Zurückführungsstroms durch
Reinigungsstufen geleitet wird, wo verschiedene Bestandteile
entfernt werden.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß
die Gaswaschflüssigkeit des Zurückführungsstroms der
Elektrolyse und Zementation mit Hilfe von Eisen unterworfen
werden.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
der pH des Zurückführungsstroms zur Fällung von Hydroxyden
von Schwermetallen bis über 5 erhöht wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß
der pH des Zurückführungsstroms durch die Hinzufügung von
Kalziumhydroxyd erhöht wird.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß ein Halogenid der
Gaswaschflüssigkeit zugesetzt wird.
9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die Gaswaschflüssigkeit mit dem
Zusatz von Kalzium- und Nitrationen in das Rauchgas
zerstäubt wird.
10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß ein Überschuß von Fe&spplus;&spplus;&spplus;-Ionen in
der Gaswaschflüssigkeit vorgesehen ist.
11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß das heiße zu reinigende Rauchgas
in einer ersten Waschphase im voraus gereinigt, bis unter
100 ºC gekühlt und sodann durch eine Kaskade von
übereinander angebrachten Waschstufen geführt wird, wobei jede Stufe
ihre eigene Gaswaschflüssigkeitszurückführung aufweist und
die Temperatur des Rauchgases allmählich bis zu 50 - 60 ºC
verringert wird.
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